CN118541448A - 树脂组合物、预浸料、具有树脂的膜、具有树脂的金属箔片材、覆金属层压体和印刷线路板 - Google Patents

树脂组合物、预浸料、具有树脂的膜、具有树脂的金属箔片材、覆金属层压体和印刷线路板 Download PDF

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Abstract

根据本发明的树脂组合物含有：钼化合物(A)；包含马来酰亚胺化合物(B1)和具有烯丙基的苯并噁嗪化合物(B2)的固化性树脂(B)；以及无机填充剂(C)。钼化合物(A)含有用表面处理剂进行表面处理的钼化合物粒子。

Description

树脂组合物、预浸料、具有树脂的膜、具有树脂的金属箔片材、 覆金属层压体和印刷线路板
技术领域
本公开总体上涉及树脂组合物、预浸料、具有树脂的膜、具有树脂的金属箔片材、覆金属层压体和印刷线路板。更具体地，本公开涉及含有固化性树脂的树脂组合物、预浸料、具有树脂的膜、具有树脂的金属箔片材、覆金属层压体和印刷线路板。
背景技术
专利文献1公开了一种树脂组合物，该树脂组合物含有钼化合物(A)、环氧树脂(B)、固化剂(C)和无机填充剂(D)。无机填充剂(D)的莫氏硬度等于或大于3.5。相对于总计100质量份的树脂固体组分，无机填充剂(D)的含量为40–600质量份。
另一方面，专利文献2公开了一种树脂组合物，该树脂组合物含有经表面处理的钼化合物粉末(A)、环氧树脂(B)、固化剂(C)和无机填充剂(D)。
专利文献1和2强调了其树脂组合物具有优异的低热膨胀性、耐热性和钻孔加工性。不仅这些特性是重要的，粘合强度也是重要的。
引用清单
专利文献
专利文献1：WO 2012/099162 A1
专利文献2：WO 2013/047203 A1
发明内容
本公开的一个目的是提供树脂组合物、预浸料、具有树脂的膜、具有树脂的金属箔片材、覆金属层压体和印刷线路板，它们全都有助于形成具有优异的低热膨胀性、耐热性、粘合强度和钻孔加工性的固化产物。
根据本公开的一个方面的树脂组合物含有：钼化合物(A)；包含马来酰亚胺化合物(B1)和含烯丙基的苯并噁嗪化合物(B2)的固化性树脂(B)；以及无机填充剂(C)。所述钼化合物(A)包含用表面处理剂进行表面处理的钼化合物粒子。
根据本公开的另一个方面的预浸料包括：基材(base member)；以及包含上述树脂组合物或所述树脂组合物的半固化产物的树脂层，所述树脂组合物或所述树脂组合物的半固化产物中的每一种都浸渍到所述基材中。
根据本公开的再一个方面的具有树脂的膜包括：包含上述树脂组合物或所述树脂组合物的半固化产物的树脂层；以及支撑在其上的所述树脂层的支撑膜。
根据本公开的再一个方面的具有树脂的金属箔片材包括：包含上述树脂组合物或所述树脂组合物的半固化产物的树脂层；以及与所述树脂层结合的金属箔片材。
根据本公开的又一个方面的覆金属层压体包括：包含上述树脂组合物的固化产物或上述预浸料的固化产物的绝缘层；以及与所述绝缘层结合的金属层。
根据本公开的又一个方面的印刷线路板包括：包含上述树脂组合物的固化产物或上述预浸料的固化产物的绝缘层；以及形成在所述绝缘层上的导体线路。
附图说明
图1是示出根据本公开的一个示例性实施方案的一种预浸料的示意横截面图；
图2是示出根据本公开的示例性实施方案的一种具有树脂的膜的示意横截面图；
图3是示出根据本公开的示例性实施方案的一种具有树脂的金属箔片材的示意横截面图；
图4是示出根据本公开的示例性实施方案的一种覆金属层压体的示意横截面图；以及
图5是示出根据本公开的示例性实施方案的一种印刷线路板的示意横截面图。
具体实施方式
1.概要
如上所述，专利文献1和2的树脂组合物至少在粘合强度方面仍有改善的空间。因此，本发明人进行了深入细致的研究开发以提供具有优异的粘合强度而不造成低热膨胀性、耐热性或钻孔加工性下降的树脂组合物。由此，本发明人想到了具有以下结构的树脂组合物的构思。
具体地，根据本实施方案的树脂组合物含有钼化合物(A)、固化性树脂(B)和无机填充剂(C)。特别地，钼化合物(A)包含用表面处理剂进行表面处理的钼化合物粒子。固化性树脂(B)包含马来酰亚胺化合物(B1)和含烯丙基的苯并噁嗪化合物(B2)。
根据本实施方案，使树脂组合物含有所有这些组分使得能够形成具有优异的低热膨胀性、耐热性、粘合强度和钻孔加工性的固化产物。
如本文中所使用的，“耐热性”可以通过玻璃化转变温度(Tg)来评价。如本文中所使用的“粘合强度”具体是指对金属层(比如铜箔片材)的粘合强度。如本文中所使用的“钻孔加工性”可以通过孔位置精度来评价。之后将在“实施例”部分中详细地描述用于评价各特性的具体方法。
2.详细内容
(1)树脂组合物
(1.1)化学组成
根据本实施方案的树脂组合物含有钼化合物(A)、固化性树脂(B)和无机填充剂(C)。树脂组合物优选地还含有核壳型橡胶(D)或高分子量物质(E)中的至少一种。任选地，树脂组合物还可以含有其他组分(F)。以下将逐一描述各组分。
<钼化合物(A)>
钼化合物(A)包含钼化合物粒子。钼化合物粒子用表面处理剂进行表面处理(表面改性)。也就是说，钼化合物(A)包含多个钼化合物粒子。各钼化合物粒子的表面的至少一部分用表面处理剂进行过处理。以此方式用表面处理剂对钼化合物(A)中包含的钼化合物粒子进行表面处理使得能够提高树脂组合物的固化产物的粘合强度。
如本文中所使用的，“表面处理剂”是指可以通过改变某一物质的表面的性质来改变附着性、粘合性、反应性或与其他物质的相容性中的至少一种性质的试剂。例如，表面处理剂包括偶联剂，比如硅烷偶联剂。
另外，如本文中所使用的表述“钼化合物(A)包含(要)用表面处理剂进行表面处理的钼化合物粒子”具有两种含义。
两种含义之一是钼化合物(A)包含已经用表面处理剂进行了表面处理的钼化合物粒子。包含该含义的前提是假设可以在制造树脂组合物的同时采用预处理法(预混合法)。
另一种含义是钼化合物粒子尚未进行表面处理，但是钼化合物(A)包含可以用表面处理剂(其与钼化合物(A)一起也被包含在树脂组合物中)进行表面处理的钼化合物粒子。包含该含义的前提是假设在制造树脂组合物的同时可以采用整体共混法。
钼化合物(A)的实例包括但不限于钼酸锌、二氧化钼、三氧化钼和钼酸钙。
钼化合物(A)优选地包含球形粒子。如本文中所使用的，“球形”不仅是指完美球体(真球体)，而且还指近似可以被视为真球体的不完美球体。例如，球形粒子包括平均圆形度优选地等于或大于0.7、更优选地等于或大于0.8的粒子。关于钼化合物(A)，本文中的“球形粒子”或“粒子”是指钼化合物粒子。
平均圆形度可以按照以下方式来测定。首先，用扫描电子显微镜拍摄含有要测定平均圆形度的粒子的粉末。接下来，使用图像分析仪，基于由此拍摄的图像来计算粒子的投影面积(S)和粒子的投影周长(L)，并且通过式“圆形度＝4πS/L2”来计算圆形度。计算100个任意粒子的圆形度，并且将它们的平均值作为平均球形度。
使钼化合物(A)包含这样的球形粒子可以改善树脂组合物的成型性。任选地，钼化合物(A)可以包含具有非球形形状的粒子。
钼化合物(A)的50％体积平均粒度(D50)优选地等于或大于0.1μm且等于或小于2.0μm，并且更优选地等于或大于0.1μm且等于或小于1.0μm。如本文中所使用的，“50％体积平均粒度”是指在使用粒度分析仪通过激光散射/衍射法测量的粒度分布中在50％累积值处的粒度(D50)。
钼化合物(A)的90％体积平均粒度(D90)优选地等于或小于1.5μm，更优选地等于或小于1.3μm。如本文中所使用的，“90％体积平均粒度”是指在使用粒度分析仪通过激光散射/衍射法测量的粒度分布中在90％累积值处的粒度(D90)。
表面处理剂优选地包括选自由以下各项组成的组中的至少一种化合物：芴化合物、苯胺基硅烷化合物、苯乙烯基硅烷化合物、三苯基膦化合物、甲基丙烯酸硅烷化合物、环氧硅烷化合物、异氰酸酯化合物、乙烯基硅烷化合物和有机硅化合物。这使得树脂组合物的固化产物能够具有进一步提高的粘合强度。注意，以上列出的所有化合物都是硅烷偶联剂。
本文中的芴化合物是指具有芴骨架的化合物。芴化合物通过使芴骨架在两个位置处与钼化合物(A)粒子的表面结合而进行表面改性，由此使得钼化合物(A)的粒子能够以良好的稳定性分散于树脂组合物中。芴化合物优选地包括但不限于选自由以下各项组成的组中的至少一项：9,9-双[3-(三C1-4烷氧基甲硅烷基C2-4烷基硫基)丙氧基苯基]芴，和9,9-双[3-(三C1-4烷氧基甲硅烷基C2-4烷基硫基)丙氧基-C1-4烷基苯基]芴。这使得树脂组合物的固化产物能够具有进一步提高的粘合强度。
<固化性树脂(B)>
固化性树脂(B)包含马来酰亚胺化合物(B1)和含烯丙基的苯并噁嗪化合物(B2)。这使得树脂组合物的固化产物能够具有提高的耐热性。固化性树脂(B)还可以含有酚醛树脂(B3)。
本文中的马来酰亚胺化合物(B1)是指其中马来酸转变为酰亚胺的具有至少一个五元环(马来酰亚胺基)的化合物。马来酰亚胺化合物(B1)的实例包括但不限于：由以下式(b1-1)表示的化合物，由以下式(b1-2)表示的化合物，由以下式(b1-3)表示的化合物，由以下式(b1-4)表示的化合物，和由以下式(b1-5)表示的化合物。
其中n是0至3的整数。
其中n是0至4的整数。
含烯丙基的苯并噁嗪化合物(B2)是具有至少一个烯丙基的苯并噁嗪化合物。本文中的苯并噁嗪化合物是指具有至少一个苯并噁嗪环的化合物。
含烯丙基的苯并噁嗪化合物(B2)的实例包括但不限于：具有由以下式(b2-1)表示的结构的苯并噁嗪化合物，具有由以下式(b2-2)表示的结构的苯并噁嗪化合物，和具有由以下式(b2-3)表示的结构的苯并噁嗪化合物。
含烯丙基的苯并噁嗪化合物(B2)与马来酰亚胺化合物(B1)的质量比(B2/B1)优选地等于或大于0.3且等于或小于1.0，并且更优选地等于或大于0.35且等于或小于0.8。将质量比(B2/B1)设定为等于或大于0.3的值可以降低造成对金属层(比如铜箔片材)的粘合强度下降的可能性。这还可以降低造成钻孔加工性下降的可能性。将质量比(B2/B1)设定为等于或小于1.0的值可以降低造成玻璃化转变温度(Tg)下降的可能性。
酚醛树脂(B3)的实例包括但不限于：酚醛清漆型酚醛树脂、萘酚醛树脂、联苯-芳烷基酚醛树脂和二环戊二烯酚醛树脂。
如果固化性树脂(B)包含酚醛树脂(B3)，则相对于100质量份的固化性树脂(B)，酚醛树脂(B3)的含量优选地等于或小于10质量份，更优选地等于或小于7质量份。
<无机填充剂(C)>
无机填充剂(C)有效地提高尺寸稳定性。也就是说，将无机填充剂(C)加入到树脂组合物中使得更容易降低树脂组合物的固化产物的热膨胀系数。
无机填充剂(C)的实例优选地包括但不限于选自由以下各项组成的组中的至少一种化合物：二氧化硅、滑石、勃姆石、氢氧化镁、氢氧化铝和钨化合物。
无机填充剂(C)的50％体积平均粒度(D50)优选地等于或大于0.1μm且等于或小于2.0μm，并且更优选地等于或大于0.1μm且等于或小于0.6μm。
注意，在本实施方案中，无机填充剂(C)不包括钼化合物(A)。
<核壳型橡胶(D)>
核壳型橡胶(D)是橡胶粒子的聚集体，并且每个橡胶粒子都具有核壳型多层结构。每个橡胶粒子都由核与壳组成。核或壳中的至少一者具有弹性。将这样的核壳型橡胶(D)加入到树脂组合物中使得能够在不牺牲耐热性的情况下提高固化产物的耐冲击性、耐热冲击性和钻孔加工性。
优选地，核壳型橡胶(D)在其核或壳中的至少一者中含有有机硅。这可以进一步提高耐热冲击性。换言之，与不包含有机硅的情形相比，即使在更低的温度也可以提高耐冲击性。
核可以有助于提高树脂组合物的固化产物的韧性。核为颗粒形状的橡胶。橡胶可以是共聚物或均聚物，无论哪种都是合适的。形成核的聚合物的实例可以包括但不限于：有机硅/丙烯酸类聚合物、丙烯酸类聚合物、有机硅聚合物、丁二烯类聚合物和异戊二烯类聚合物。
壳容易与固化性树脂(B)相容，并且可以有助于提高粘合强度。壳存在于核的表面上。壳由多个接枝链组成。每个接枝链的一端与核的表面结合并且形成固定端，而接枝链的另一端是自由端。接枝链可以是共聚物或均聚物，无论哪种都是合适的。形成壳的聚合物的实例包括但不限于：丙烯酸类共聚物、聚甲基丙烯酸甲酯和聚苯乙烯。
核壳型橡胶(D)的50％体积平均粒度(D50)优选地等于或大于0.01μm且等于或小于0.5μm，并且更优选地等于或大于0.05μm且等于或小于0.3μm。将核壳型橡胶(D)的50％体积平均粒度(D50)设定为等于或大于0.01μm的值使得能够进一步提高固化产物的耐冲击性。将核壳型橡胶(D)的50％体积平均粒度(D50)设定为等于或小于0.5μm的值使得核壳型橡胶(D)更容易均匀地分散于树脂组合物中，并且因此也均匀地分散于固化产物中。
<高分子量物质(E)>
高分子量物质(E)优选地含有选自由丙烯酸类树脂、苯乙烯共聚物和丁二烯共聚物组成的组中的至少一种。苯乙烯共聚物是通过使两种以上的包含苯乙烯单体的单体聚合而制备的共聚物。
丙烯酸类树脂优选地具有由以下式(1)、(2)和(3)表示的结构。
在这些式(1)至(3)中，x、y和z表示摩尔分数，并且满足x+y+z≤1，0<x≤0.2，0.6≤y≤0.95，且0.05≤z≤0.2。
在式(2)中，R1是氢原子或甲基，并且R2选自由氢原子、烷基、缩水甘油基和环氧化烷基组成的组，并且包括所述缩水甘油基或所述环氧化烷基中的至少一种。
在式(3)中，R3是氢原子或甲基，并且R4是Ph(苯基)、–COOCH2Ph或–COO(CH2)2Ph。
丙烯酸类树脂的主链优选地具有至少一个由式(1)表示的结构、至少一个由式(2)表示的结构和至少一个由式(3)表示的结构。
如果丙烯酸类树脂的主链具有分别由式(1)、(2)和(3)表示的结构，则由式(1)、(2)和(3)表示的结构可以无限制地以任意顺序排列。在此情况下，在丙烯酸类树脂的主链上，由式(1)表示的结构可以是或者可以不是彼此连续的，由式(2)表示的结构可以是或者可以不是彼此连续的，并且由式(3)表示的结构可以是或者可以不是彼此连续的。
式(2)中的R2选自由氢原子、烷基、缩水甘油基和环氧化烷基组成的组，并且包括所述缩水甘油基或所述环氧化烷基中的至少一种。将补充描述该限定的含义。作为前提，在一个由式(2)表示的结构中存在一个R2。将分别描述丙烯酸树脂仅具有一个由式(2)表示的结构的情形和丙烯酸树脂具有两个以上由式(2)表示的结构的情形。
在前一种情况下，即如果丙烯酸类树脂具有一个由式(2)表示的结构，则R2是缩水甘油基或环氧化烷基。
在后一种情况下，即如果丙烯酸类树脂具有两个以上由式(2)表示的结构，则由式(2)表示的结构中的至少一者中的R2是缩水甘油基或环氧化烷基，而由式(2)表示的其他一个或多个结构中的R2是氢原子或烷基。由于在所述至少一个由式(2)表示的结构中的R2是缩水甘油基或环氧化烷基，所以由式(2)表示的所有结构中的R2都可以是缩水甘油基或环氧化烷基。
由式(3)表示的结构具有Ph(苯基)、–COOCH2Ph和–COO(CH2)2Ph。由于Ph、–COOCH2Ph和–COO(CH2)2Ph是热稳定的，所以可以提高树脂组合物的固化产物的强度，因此，层压体(覆金属层压体4和印刷线路板5)可以使其耐热性提高。
高分子量物质(E)是重均分子量(Mw)等于或大于10,000且等于或小于900,000、优选地等于或大于10,000且等于或小于600,000的物质。高分子量物质(E)还使得更容易在不牺牲耐热性的情况下赋予树脂组合物的固化产物耐冲击性和韧性。
注意，高分子量物质(E)不包括固化性树脂(B)或核壳型橡胶(D)。
<其他组分(F)>
其他组份(F)是除钼化合物(A)、固化性树脂(B)、无机填充剂(C)、核壳型橡胶(D)和高分子量物质(E)以外的组分。其他组份(F)的具体实例包括但不限于：环氧树脂、磷系阻燃剂、固化促进剂、聚合引发剂、添加剂和溶剂。
环氧树脂的实例包括：双酚环氧树脂、酚醛清漆型环氧树脂、联苯环氧树脂、二甲苯环氧树脂、芳基-亚烷基环氧树脂、萘环氧树脂、三苯基甲烷环氧树脂、蒽环氧树脂、二环戊二烯环氧树脂、降冰片烯环氧树脂和芴环氧树脂。
磷系阻燃剂的实例包括但不限于氧化膦化合物(二甲苯双联苯基氧化膦)(xylylene bisdiphenylphosphine oxide)和磷杂菲型磷化合物(phosphaphenanthrenephosphorus compound)。在磷杂菲型磷化合物中，具有反应性不饱和基团的磷杂菲型磷化合物(例如，产品名“SD-5”，由SANKO Inc.生产)是特别优选的。
固化促进剂含有咪唑化合物。咪唑化合物的实例包括但不限于2-乙基-4-甲基咪唑。
聚合引发剂的实例包括但不限于α,α'-二(叔丁基过氧基)二异丙基苯。
添加剂的实例包括但不限于偶联剂和分散剂。
溶剂的实例包括但不限于甲乙酮(MEK)。通过调整溶剂的量，可以使树脂组合物变为清漆。
<组分之间的定量关系>
相对于100质量份的树脂组合物，钼化合物(A)和无机填充剂(C)的总含量优选地等于或大于30质量份且等于或小于70质量份，并且更优选地等于或大于45质量份且等于或小于67质量份。将钼化合物(A)和无机填充剂(C)的总含量设定为等于或大于30质量份的值使得更容易实现低热膨胀系数。将钼化合物(A)和无机填充剂(C)的总含量设定为等于或小于70质量份的值可以降低造成对金属层(比如铜箔片材)的粘合强度下降的可能性。
相对于总计100质量份的钼化合物(A)和无机填充剂(C)，钼化合物(A)的含量优选地等于或大于0.5质量份且等于或小于40质量份，并且更优选地等于或大于2质量份且等于或小于30质量份。将钼化合物(A)的含量设定为等于或大于0.5质量份的值可以降低造成钻孔加工性下降的可能性。将钼化合物(A)的含量设定为等于或小于40质量份的值可以降低造成对金属层(比如铜箔片材)的粘合强度下降的可能性。
如果树脂组合物含有核壳型橡胶(D)，则相对于100质量份的树脂组合物，核壳型橡胶(D)的含量优选地等于或大于1质量份且等于或小于12质量份，并且更优选地等于或大于3质量份且等于或小于8质量份。
如果树脂组合物含有高分子量物质(E)，则相对于100质量份的树脂组合物，高分子量物质(E)的含量优选地等于或大于1质量份且等于或小于12质量份，并且更优选地等于或大于3质量份且等于或小于8质量份。
(1.2)制造方法
可以通过至少两种方法来制造根据本实施方案的树脂组合物。
至少两种方法之一是预处理法。根据预处理法，在与其他组分混配之前，用表面处理剂对钼化合物(A)中包含的钼化合物粒子进行表面处理。如本文中所使用的，“其他组分”是指固化性树脂(B)、无机填充剂(C)、核壳型橡胶(D)、高分子量物质(E)和其他组份(F)。
第二种方法是整体共混法。根据整体共混法，在与其他组分混配之前，未对钼化合物(A)中包含的钼化合物粒子进行表面处理。也就是说，在将包含未表面处理的钼化合物粒子的钼化合物(A)和表面处理剂与其他组分混配之后，通过搅拌混配的混合物用表面处理剂对钼化合物(A)进行表面处理。
(2)预浸料
图1示出了根据本实施方案的预浸料1。例如，预浸料1可以用作印刷线路板5的材料。预浸料1包括基材11和树脂层10。
例如，基材11可以通过平纹编织形成。也就是说，基材11通过编织相互交叉的经纱111和纬纱112来形成。例如，基材11可以是但不限于玻璃布片。作为玻璃布的构成材料的玻璃纤维的实例包括但不限于E玻璃、S玻璃、Q玻璃、T玻璃、TS玻璃、NE玻璃和L玻璃。特别地，从低热膨胀性的角度来看，S玻璃、Q玻璃、T玻璃、TS玻璃、NE玻璃和L玻璃是特别优选的。这就是玻璃布优选地包含选自由S玻璃、Q玻璃、T玻璃、TS玻璃、NE玻璃和L玻璃组成的组中的至少一种玻璃纤维的原因。注意，基材11的厚度不限于任何具体值。
树脂层10包含树脂组合物或树脂组合物的半固化产物，所述树脂组合物或树脂组合物的半固化产物中的每一种都已经浸渍到基材11中。如本文中所使用的，树脂组合物的半固化产物是指处于固化反应的中间阶段(阶段B)的树脂组合物。注意，树脂层10的厚度不限于任何具体值。
(3)具有树脂的膜
图2示出了根据本实施方案的具有树脂的膜2。例如，具有树脂的膜2可以用作增层法(buildup process)中的材料。具有树脂的膜2包括树脂层20、支撑膜21和保护膜22。
树脂层20包含树脂组合物或树脂组合物的半固化产物。注意，树脂层20的厚度不限于任何具体值。
支撑膜21支撑在其上的树脂层20。支撑膜21暂时固定至树脂层20的一个表面。可以根据需要将支撑膜21从树脂层20剥离。
保护膜22保护树脂层20。保护膜22暂时固定至树脂层20的另一个表面。可以根据需要将保护膜22从树脂层20剥离。
(4)具有树脂的金属箔片材
图3示出了根据本实施方案的具有树脂的金属箔片材3。例如，具有树脂的金属箔片材3可以用作增层法中的材料。具有树脂的金属箔片材3包括树脂层30和金属箔片材31。
树脂层30含有树脂组合物或树脂组合物的半固化产物。注意，树脂层30的厚度不限于任何具体值。
金属箔片材31与树脂层30的一个表面结合。例如，金属箔片材31可以是但不限于铜箔片材。
(5)覆金属层压体
图4示出了根据本实施方案的覆金属层压体4。覆金属层压体4可以用作印刷线路板5的材料。覆金属层压体4包括绝缘层40和至少一个金属层41。
绝缘层40包含树脂组合物的固化产物或预浸料1的固化产物。绝缘层40是具有电绝缘性的层。注意，绝缘层40的厚度不限于任何具体值。
至少一个金属层41与绝缘层40结合。在本实施方案中，至少一个金属层41包括第一金属层411和第二金属层412。第一金属层411与绝缘层40的一个表面结合。第二金属层412与绝缘层40的另一个表面结合。也就是说，图4所示的覆金属层压体4是双侧覆金属层压体。覆金属层压体4中可以省略第一金属层411或第二金属层412。在此情况下，覆金属层压体4是单侧覆金属层压体。
(6)印刷线路板
图5示出了根据本实施方案的印刷线路板5。将电子部件(未示出)安装在印刷线路板5上，由此在其上形成印刷电路组件。印刷线路板5起到物理支撑在其上的电子部件的作用。印刷线路板5包括绝缘层50和导体线路51。
绝缘层50包含树脂组合物的固化产物或预浸料1的固化产物。绝缘层50是具有电绝缘性的层。注意，绝缘层50的厚度不限于任何具体值。
导体线路51被设置为通过将电子部件电连接到一起来形成电子电路。导体线路51形成在绝缘层50上。在本实施方案中，印刷线路板5包括两个层，每个层都包括导体线路51。也就是说，导体线路51包括第一导体线路511和第二导体线路512。第一导体线路511形成在绝缘层50的一个表面上。第二导体线路512形成在绝缘层50的另一个表面上。任选地，第一导体线路511和第二导体线路512可以彼此互连。
印刷线路板5可以包括三个以上的层，每个层都包括导体线路51。也就是说，印刷线路板5可以是多层印刷线路板。
3.方面
由前述示例实施方案的描述可以看出，本公开具有以下方面。在以下描述中，仅为了阐明本公开的那些方面和上述示例实施方案之间的对应关系，对各个构成元件添加在括号中的附图标记。
第一方面是一种树脂组合物，所述树脂组合物含有：钼化合物(A)；包含马来酰亚胺化合物(B1)和含烯丙基的苯并噁嗪化合物(B2)的固化性树脂(B)；以及无机填充剂(C)。所述钼化合物(A)包含用表面处理剂进行表面处理的钼化合物粒子。
这个方面有助于形成具有优异的低热膨胀性、耐热性、粘合强度和钻孔加工性的固化产物。
第二方面是可以与第一方面结合实施的树脂组合物。在第二方面中，所述含烯丙基的苯并噁嗪化合物(B2)与所述马来酰亚胺化合物(B1)的质量比(B2/B1)等于或大于0.3且等于或小于1.0。
根据这个方面，将质量比(B2/B1)设定为等于或大于0.3的值可以降低造成对金属层(比如铜箔片材)的粘合强度下降的可能性。这还可以降低造成钻孔加工性下降的可能性。另外，将质量比(B2/B1)设定为等于或小于1.0的值还可以降低造成玻璃化转变温度(Tg)降低的可能性。
第三方面是可以与第一方面或第二方面结合实施的树脂组合物。在第三方面中，所述树脂组合物还含有核壳型橡胶(D)或重均分子量等于或大于10,000且等于或小于900,000的高分子量物质(E)中的至少一种。
这个方面使得更容易在不牺牲耐热性的情况下赋予树脂组合物的固化产物耐冲击性和韧性。
第四方面是可以与第三方面结合实施的树脂组合物。在第四方面中，所述高分子量物质(E)含有选自由丙烯酸类树脂、苯乙烯共聚物和丁二烯共聚物组成的组中的至少一种。
这个方面使得更容易在不牺牲耐热性的情况下赋予树脂组合物的固化产物耐冲击性和韧性。
第五方面是可以与第一方面至第四方面中任一方面结合实施的树脂组合物。在第五方面中，所述钼化合物(A)包含球形粒子。
这个方面可以改善树脂组合物(X)的成型性。
第六方面是可以与第一方面至第五方面中任一方面结合实施的树脂组合物。在第六方面中，所述钼化合物(A)的50％体积平均粒度等于或大于0.1μm且等于或小于2.0μm。
这个方面可以改善树脂组合物(X)的成型性。
第七方面是可以与第一方面至第六方面中任一方面结合实施的树脂组合物。在第七方面中，所述表面处理剂包括选自由以下各项组成的组中的至少一种化合物：芴化合物、苯胺基硅烷化合物、苯乙烯基硅烷化合物、三苯基膦化合物、甲基丙烯酸硅烷化合物、环氧硅烷化合物、异氰酸酯化合物、乙烯基硅烷化合物和有机硅化合物。
这个方面可以进一步提高树脂组合物的固化产物的粘合强度。
第八方面是可以与第七方面结合实施的树脂组合物。在第八方面中，所述芴化合物包括选自由以下各项组成的组中的至少一项：9,9-双[3-(三C1-4烷氧基甲硅烷基C2-4烷基硫基)丙氧基苯基]芴，和9,9-双[3-(三C1-4烷氧基甲硅烷基C2-4烷基硫基)丙氧基-C1-4烷基苯基]芴。
这个方面可以进一步提高树脂组合物的固化产物的粘合强度。
第九方面是可以与第一方面至第八方面中任一方面结合实施的树脂组合物。在第九方面中，所述无机填充剂(C)含有选自由以下各项组成的组中的至少一种化合物：二氧化硅、滑石、勃姆石、氢氧化镁、氢氧化铝和钨化合物。
这个方面使得更容易降低树脂组合物的固化产物的热膨胀系数。
第十方面是可以与第一方面至第九方面中任一方面结合实施的树脂组合物。在第十方面中，相对于100质量份的所述树脂组合物，所述钼化合物(A)和所述无机填充剂(C)的总含量等于或大于30质量份且等于或小于70质量份。
根据这个方面，将钼化合物(A)和无机填充剂(C)的总含量设定为等于或大于30质量份的值使得更容易降低热膨胀系数。另外，将钼化合物(A)和无机填充剂(C)的总含量设定为等于或小于70质量份的值可以降低造成对金属层(比如铜箔片材)的粘合强度下降的可能性。
第十一方面是可以与第一方面至第十方面中任一方面结合实施的树脂组合物。在第十一方面中，相对于总计100质量份的所述钼化合物(A)和所述无机填充剂(C)，所述钼化合物(A)的含量等于或大于0.5质量份且等于或小于40质量份。
根据这个方面，将钼化合物(A)的含量设定为等于或大于0.5质量份的值可以降低造成钻孔加工性下降的可能性。另外，将钼化合物(A)的含量设定为等于或小于40质量份的值可以降低造成对金属层(比如铜箔片材)的粘合强度下降的可能性。
第十二方面是一种预浸料(1)，其包括：基材(11)；以及包含根据第一方面至第十一方面中任一方面所述的树脂组合物或所述树脂组合物的半固化产物的树脂层(10)。所述树脂组合物或所述树脂组合物的半固化产物浸渍到所述基材(11)中。
这个方面有助于形成具有优异的低热膨胀性、耐热性、粘合强度和钻孔加工性的固化产物。
第十三方面是一种具有树脂的膜(2)，其包括：包含根据第一方面至第十一方面中任一方面所述的树脂组合物或所述树脂组合物的半固化产物的树脂层(20)；以及支撑在其上的树脂层(20)的支撑膜(21)。
这个方面有助于形成具有优异的低热膨胀性、耐热性、粘合强度和钻孔加工性的固化产物。
第十四方面是一种具有树脂的金属箔片材(3)，其包括：包含根据第一方面至第十一方面中任一方面所述的树脂组合物或所述树脂组合物的半固化产物的树脂层(30)；以及与所述树脂层(30)结合的金属箔片材(31)。
这个方面有助于形成具有优异的低热膨胀性、耐热性、粘合强度和钻孔加工性的固化产物。
第十五方面是一种覆金属层压体(4)，其包括：包含根据第一方面至第十一方面中任一方面所述的树脂组合物的固化产物或根据第十二方面所述的预浸料(1)的固化产物的绝缘层(40)；以及与所述绝缘层(40)结合的金属层(41)。
这个方面有助于形成具有优异的低热膨胀性、耐热性、粘合强度和钻孔加工性的固化产物。
第十六方面是一种印刷线路板(5)，其包括：包含根据第一方面至第十一方面中任一方面所述的树脂组合物的固化产物或根据第十二方面所述的预浸料(1)的固化产物的绝缘层(50)；以及形成在所述绝缘层(50)上的导体线路(51)。
这个方面有助于形成具有优异的低热膨胀性、耐热性、粘合强度和钻孔加工性的固化产物。
实施例
接下来，将通过说明性实施例的方式描述本公开。注意，以下描述的实施例仅是本公开的示例，而不应被解释为限制性的。
1.样品
(1)树脂组合物
(1.1)材料
<钼化合物(A)>
<<未经表面处理的>>
·钼酸锌，产品名“Z4SX”，由Admatechs生产，球形，D50为0.8μm，且D90为1.2μm。
<<表面处理剂>>
·硅烷偶联剂(芴系硅烷偶联剂)，产品名“OGSOL SC-001”，由Osaka GasChemicals Co.,Ltd.生产；以及
·硅烷偶联剂(N-苯基-3-氨基丙基三甲氧基硅烷)，产品名“KBM-573”，由Shin-Etsu Chemical Co.,Ltd.生产。
<<经表面处理的>>
·用硅烷偶联剂进行表面处理的钼酸锌(苯胺基硅烷化合物)，产品名“Z4SX-A1”，由Admatechs生产，球形，D50为0.8μm，且D90为1.2μm。
<固化性树脂(B)>
<<马来酰亚胺化合物(B1)>>
●由式(b1-1)表示的化合物，产品名“BMI-2300”，由Daiwa Fine ChemicalsCo.,Ltd.生产；以及
●由式(b1-2)表示的化合物，产品名“BMI-689”，由Designer Molecules Inc.生产。
<<含烯丙基的苯并噁嗪化合物(B2)>>
●产品名“ALP-D”，由Shikoku Chemicals Corporation生产。
<<不含烯丙基的苯并噁嗪化合物>>
●不含烯丙基的苯并噁嗪化合物，产品名“Pd”，由Shikoku ChemicalsCorporation生产。
<<酚醛树脂(B3)>>
·酚醛清漆型酚醛树脂，产品名“TD-2090”，由DIC Corporation生产，羟基当量为105g/eq。
<无机填充剂(C)>
·二氧化硅，产品名“SC2050-MTX”，由Admatechs生产，D50为0.5μm；以及
·氢氧化镁，产品名“EP1-S”，由Konoshima Chemical Co.,Ltd.生产，D50为2.0μm。
<核壳型橡胶(D)>
·有机硅-丙烯酸复合橡胶，产品名“SRK200A”，由Mitsubishi Chemical GroupCorporation生产，D50为0.1μm。
<高分子量物质(E)>
·具有由式(1)、(2)和(3)表示的结构的丙烯酸类树脂，产品名“PASR001”，由Nagase ChemteX Corporation生产，重均分子量为500,000。
<其他组分(F)>
<<咪唑化合物>>
·2-乙基-4-甲基咪唑，产品名“2E4MZ”，由Shikoku Chemicals Corporation生产。
<<聚合引发剂>>
·α,α'-二(叔丁基过氧基)二异丙基苯，产品名“Perbutyl P”，由NOFCorporation生产。
(1.2)制造
在实施例1–6中，采用预处理法。也就是说，使用经表面处理的钼化合物(A)。通过将各组分按以下表1所示的混配比(质量份)混配来制造清漆形式的树脂组合物。
在实施例7和8中，采用整体共混法。也就是说，使用未经表面处理的钼化合物(A)和表面处理剂。以与实施例1–6中相同的方式来制造清漆形式的树脂组合物，不同之处在于采用整体共混法代替预处理法。
在比较例1和2中，以与实施例1–8中相同的方式来制造清漆形式的树脂组合物，不同之处在于既不采用预处理法，也不采用整体共混法。
在比较例3中，以与实施例1–8中相同的方式来制造清漆形式的树脂组合物，不同之处在于使用不含烯丙基的苯并噁嗪化合物代替含烯丙基的苯并噁嗪化合物(B2)。
(2)预浸料
预浸料通过以下方式制造：将上述树脂组合物浸渍到玻璃布片(T玻璃，#2118型，WTX2116T，由Nitto Boseki Co.,Ltd.生产)中，然后将玻璃布在130–150℃加热干燥约2–5分钟。
(3)覆金属层压体
将各自具有上述结构的八个预浸料彼此层叠，将铜箔片材(厚度为12μm)叠置在由此形成的层叠体的每一侧上，然后将由此形成的组件在3MPa的压力下在220℃加热两小时。以此方式，制造出其每一侧结合有铜箔片材的覆金属层压体(即厚度为0.8mm的覆铜层压体)。
2.评价
(1)热膨胀系数
通过从覆金属层压体的两侧蚀刻掉铜箔片材来得到评价基板(未包覆板)。使用热机械分析仪(型号TMA/SS7100，由Hitachi High-Tech Science Corporation生产)在面内方向上测量评价基板的热膨胀系数。测量模式为压缩模式。温度范围为30℃至260℃。升温速率为10℃/min。负荷为9.8mN。
(2)玻璃化转变温度(Tg)
使用粘弹性光谱仪(型号DMS100，由Seiko Instruments,Inc.生产)测量评价基板(未包覆板)的玻璃化转变温度(Tg)。具体地，使用频率设定为10Hz的弯曲模块来进行动态力学分析(DMA)。在温度以5℃/min的升温速率从室温升高到360℃时tanδ达到局部最大值的温度被定义为玻璃化转变温度(Tg)。
(3)铜箔剥离强度
根据JIS C 6481标准测量覆金属层压体的铜箔剥离强度。具体地，将覆金属层压体的一个表面上的铜箔片材完全去除，只在这个表面上留下宽度为10mm且长度为100mm的矩形铜箔片材。然后，使用拉伸测试仪以50mm/min的速率剥离矩形铜箔片材，并且测量此时的剥离强度作为铜箔片材剥离强度。
(4)钻孔加工性
钻孔加工性通过孔位置精度来评价。具体地，使用印刷线路板钻孔机(型号“ND-1A221L”，由Viamechanics生产)，对评价基板(两个覆金属层压体的层叠体)进行钻孔以测量由此钻出的孔之间的位置未对准程度。孔位置精度(单位：μm)通过计算在20,000次撞击时孔之间的位置未对准程度的平均值与3σ(σ：标准偏差)的加和来确定。
在实施例1–8中，在低热膨胀性、耐热性、粘合强度和钻孔加工性方面实现了有利的结果。
另一方面，在比较例1中，钻孔加工性较差，并且钻头损坏。在比较例2中，粘合强度较低。在比较例3中，热膨胀系数增大。
附图标记清单
1预浸料
10 树脂层
11 基材
2具有树脂的膜
20 树脂层
21 支撑膜
3具有树脂的金属箔片材
30 树脂层
31 金属箔片材
4覆金属层压体
40 绝缘层
41 金属层
5印刷线路板
50 绝缘层
51 导体线路

Claims (16)

1.一种树脂组合物，所述树脂组合物含有：
钼化合物(A)；
固化性树脂(B)，所述固化性树脂(B)包含马来酰亚胺化合物(B1)和含烯丙基的苯并噁嗪化合物(B2)；以及
无机填充剂(C)，
所述钼化合物(A)包含用表面处理剂进行表面处理的钼化合物粒子。
2.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中
所述含烯丙基的苯并噁嗪化合物(B2)与所述马来酰亚胺化合物(B1)的质量比(B2/B1)等于或大于0.3且等于或小于1.0。
3.根据权利要求1所述的树脂组合物，所述树脂组合物还含有核壳型橡胶(D)或重均分子量等于或大于10,000且等于或小于900,000的高分子量物质(E)中的至少一种。
4.根据权利要求3所述的树脂组合物，其中
所述高分子量物质(E)含有选自由丙烯酸类树脂、苯乙烯共聚物和丁二烯共聚物组成的组中的至少一种。
5.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中
所述钼化合物(A)包含球形粒子。
6.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中
所述钼化合物(A)的50％体积平均粒度等于或大于0.1μm且等于或小于2.0μm。
7.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中
所述表面处理剂包括选自由以下各项组成的组中的至少一种化合物：芴化合物、苯胺基硅烷化合物、苯乙烯基硅烷化合物、三苯基膦化合物、甲基丙烯酸硅烷化合物、环氧硅烷化合物、异氰酸酯化合物、乙烯基硅烷化合物和有机硅化合物。
8.根据权利要求7所述的树脂组合物，其中
所述芴化合物包括选自由以下各项组成的组中的至少一项：9,9-双[3-(三C1-4烷氧基甲硅烷基C2-4烷基硫基)丙氧基苯基]芴，和9,9-双[3-(三C1-4烷氧基甲硅烷基C2-4烷基硫基)丙氧基-C1-4烷基苯基]芴。
9.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中
所述无机填充剂(C)含有选自由以下各项组成的组中的至少一种化合物：二氧化硅、滑石、勃姆石、氢氧化镁、氢氧化铝和钨化合物。
10.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中
相对于100质量份的所述树脂组合物，所述钼化合物(A)和所述无机填充剂(C)的总含量为等于或大于30质量份且等于或小于70质量份。
11.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中
相对于总计100质量份的所述钼化合物(A)和所述无机填充剂(C)，所述钼化合物(A)的含量为等于或大于0.5质量份且等于或小于40质量份。
12.一种预浸料，所述预浸料包括：基材；以及包含权利要求1至11中任一项所述的树脂组合物或所述树脂组合物的半固化产物的树脂层，所述树脂组合物或所述树脂组合物的半固化产物浸渍到所述基材中。
13.一种具有树脂的膜，所述具有树脂的膜包括：包含权利要求1至11中任一项所述的树脂组合物或所述树脂组合物的半固化产物的树脂层；以及支撑在其上的所述树脂层的支撑膜。
14.一种具有树脂的金属箔片材，所述具有树脂的金属箔片材包括：包含权利要求1至11中任一项所述的树脂组合物或所述树脂组合物的半固化产物的树脂层；以及与所述树脂层结合的金属箔片材。
15.一种覆金属层压体，所述覆金属层压体包括：包含权利要求1至11中任一项所述的树脂组合物的固化产物的绝缘层；以及与所述绝缘层结合的金属层。
16.一种印刷线路板，所述印刷线路板包括：包含权利要求1至11中任一项所述的树脂组合物的固化产物的绝缘层；以及形成在所述绝缘层上的导体线路。
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