CN118055991A - 粘合材料和粘合片 - Google Patents

粘合材料和粘合片 Download PDF

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CN118055991A CN202280064593.0A CN202280064593A CN118055991A CN 118055991 A CN118055991 A CN 118055991A CN 202280064593 A CN202280064593 A CN 202280064593A CN 118055991 A CN118055991 A CN 118055991A
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Abstract

技术问题：提供一种粘合材料，其具有优异的粘合性，柔软性优异并且具有优异的复原性。技术方案：一种粘合材料，其含有具有交联结构的聚合物(X)，其特征在于，其在温度25℃下的剪切储能弹性模量为0.15MPa以下，玻璃化转变温度为0℃以下，胶凝分率为50质量％～95质量％，并且溶胶成分的微分分子量分布曲线满足如下条件：(1)分子量1万以上且小于10万的峰面积相对于分子量1万至3000万的峰面积的比例(W1)为20％以下；(2)分子量10万以上且小于56万的峰面积相对于分子量1万至3000万的峰面积的比例(W2)为40％以上；(3)分子量56万以上的峰面积相对于分子量1万至3000万的峰面积的比例(W3)为40％以下。

Description

粘合材料和粘合片
技术领域
本发明涉及一种粘合材料和粘合片，特别涉及一种用于贴合一个弯曲性部件与另一个弯曲性部件的粘合材料和粘合片。
背景技术
电视、移动电话、智能手机等各种显示器和触摸屏中，构成这些显示器和触摸屏的部件之间的接合一般使用粘合材料。粘合材料，例如以在支撑基材上具有粘合层的有基材粘合片或以没有支撑基材的无基材粘合片的方式提供，将部件之间贴合在一起。
近年来，液晶显示装置和有机电致发光(有机EL)显示装置等图像显示装置中，反复弯曲使用的柔性显示器受到关注。柔性显示器有可折叠的折叠式显示器、可卷成筒状等的卷轴式显示器等，有望用于智能手机、平板终端等移动终端、可收纳的固定型显示器等用途。
作为这样的柔性显示器中贴合构成反复弯曲伸展部件的弯曲性部件与另一个弯曲性部件的粘合材料，例如，专利文献1中公开了一种将粘合层的一个表面与另一个表面相互反向位移1000％时开始60秒后的剪切应力相对于所述位移1000％时的最大剪切应力的比例和凝胶分率控制在规定范围的反复弯曲装置用粘合材料(参考专利文献1的权利要求1)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本专利特开2019-108498号公报
发明内容
发明要解决的技术问题
以往的粘合材料被反复弯曲时，粘合材料不能从弯曲的状态充分恢复到原来的状态。因此，将以往的粘合材料用于弯曲性部件的接合时，如果反复弯曲，则可能在弯曲部位处粘合材料与弯曲性部件的界面上发生浮起或剥离。
本发明鉴于上述情形而作，其目的在于提供一种粘合材料，其具有优异的粘合性，柔软性优异并且具有优异的复原性。
用于解决技术问题的方案
能够解决上述技术问题的本发明的粘合材料是含有具有交联结构的聚合物(X)的粘合材料，其特征在于，其在温度25℃下的剪切储能弹性模量为0.15MPa以下，玻璃化转变温度为0℃以下，胶凝分率为50质量％～95质量％，并且溶胶成分的微分分子量分布曲线满足(1)、(2)和(3)的条件。
(1)分子量1万以上且小于10万的峰面积相对于分子量1万至3000万的峰面积的比例(W1)为20％以下。
(2)分子量10万以上且小于56万的峰面积相对于分子量1万至3000万的峰面积的比例(W2)为40％以上。
(3)分子量56万以上的峰面积相对于分子量1万至3000万的峰面积的比例(W3)为40％以下。
发明效果
本发明的粘合材料具有优异的粘合性，柔软性和复原性优异。因此，通过将本发明的粘合材料用于弯曲性部件的接合，即使反复弯曲，也能够抑制在弯曲部位处粘合材料与弯曲性部件的界面上发生浮起或剥离。
附图说明
图1：本发明的粘合片的一个例子的剖面示意图。
图2：本发明的弯曲性层叠部件的一个例子的剖面示意图。
符号说明：10：粘合片、12：粘合层、14：第一柔性片部件、16：第二柔性片部件、20：柔性层叠部件、22：第一柔性部件、24：第二柔性部件
具体实施方式
下面，对实施了本发明的优选方式的一个例子进行说明。但下述的实施方式仅仅是举例而已。本发明不受下述实施方式的任何限制。
本说明书中，“～”以包含其前后记载的数值作为下限值和上限值的含义使用。“(甲基)丙烯酸基”是指“丙烯酸基和甲基丙烯酸基中的至少一个”。“(甲基)丙烯酸酯”是指“丙烯酸酯和甲基丙烯酸酯中的至少一个”。“(甲基)丙烯酰基”是指“丙烯酰基和甲基丙烯酰基中的至少一个”。“乙烯基单体”是指在分子中具有可进行自由基聚合的碳-碳双键的单体。“来自乙烯基单体的结构单元”是指乙烯基单体的可进行自由基聚合的碳-碳双键发生聚合形成了碳-碳单键的结构单元。“来自(甲基)丙烯酸酯的结构单元”是指(甲基)丙烯酸酯的可进行自由基聚合的碳-碳双键发生聚合形成了碳-碳单键的结构单元。“来自(甲基)丙烯酸基单体的结构单元”是指(甲基)丙烯酸基单体的可进行自由基聚合的碳-碳双键发生聚合形成了碳-碳单键的结构单元。
[粘合材料]
本发明的粘合材料含有具有交联结构的聚合物(X)，其在温度25℃下的剪切储能弹性模量为0.15MPa以下，玻璃化转变温度为0℃以下，胶凝分率为50质量％～95质量％。
所述粘合材料在温度25℃下的剪切储能弹性模量优选0.15MPa以下，更优选0.10MPa以下，进一步优选0.08MPa以下。所述剪切储能弹性模量如果为0.15MPa以下，则通过粘合材料的柔软性的提高而对变形的追随性提高，因此即使反复弯曲，也能够抑制在弯曲部位处粘合材料与弯曲性部件的界面上发生浮起或剥离。所述粘合材料在温度25℃下的剪切储能弹性模量优选0.01MPa以上，更优选0.02MPa以上。所述剪切储能弹性模量如果为0.01MPa以上，则能够提高使接合片与被粘物贴合时的接合保持力。
所述粘合材料的玻璃化转变温度(Tg)优选0℃以下，更优选-20℃以下，进一步优选-30℃以下。所述玻璃化转变温度如果为0℃以下，则形成的粘合材料对被粘物的密合性提高，低温下的剥离等被抑制，耐久性提高。所述粘合材料的玻璃化转变温度的下限没有特别限定，但通常为-50℃。
所述粘合材料的胶凝分率优选50质量％以上，更优选55质量％以上，进一步优选60质量％以上，优选95质量％以下，更优选90质量％以下，进一步优选80质量％以下。胶凝分率如果为50质量％以上且95质量％以下，则能够形成柔软性和复原性优异的粘合材料。胶凝分率能够通过后述的组合物中的第一交联性基团的含量、交联剂的种类、配入量等来控制。
所述粘合材料含有溶胶成分。所述溶胶成分是将粘合材料用乙酸乙酯在25℃下提取处理72小时时在溶剂中溶出的成分。所述粘合材料的特征在于，溶胶成分的微分分子量分布曲线满足(1)、(2)和(3)的条件。予以说明，微分分子量分布曲线是根据通过GPC(凝胶渗透色谱法)获得的色谱图来制作的。具体而言，在横轴上绘制分子量(对数值)，在纵轴上绘制浓度分率的累积值来制作积分分子量分布曲线。接着，求出各分子量处的曲线的斜率(微分值)。最后，在横轴上绘制分子量(对数值)，在纵轴上绘制微分值来制作微分分子量分布曲线。
(1)分子量1万以上且小于10万的峰面积相对于分子量1万至3000万的峰面积的比例(W1)为20％以下。
(2)分子量10万以上且小于56万的峰面积相对于分子量1万至3000万的峰面积的比例(W2)为40％以上。
(3)分子量56万以上的峰面积相对于分子量1万至3000万的峰面积的比例(W3)为40％以下。
通过满足上述(1)～(3)的条件，能够形成具有优异的粘合性，柔软性优异并且具有优异的复原性的粘合材料。
所述W1优选15％以下，更优选10％以下，进一步优选7％以下。所述W1如果为15％以下，则能够抑制由溶胶成分的增塑效果导致的粘合性下降。所述W1虽然优选0％，但也可以大于0％。该情形下，W1优选1.0％以上，更优选1.6％以上，进一步优选1.8％以上。所述W1如果为1.0％以上，则通过粘合材料的溶胶成分而与被粘物的界面的润湿性被改善，粘合性变得良好。
所述W2优选50％以上，更优选60％以上，进一步优选70％以上。所述W2如果为50％以上，则能够形成粘合性优异的粘合材料。所述W2虽然优选100％，但也可以小于100％。该情形下，W2优选98％以下，更优选95.4％以下，进一步优选88.2％以下。
所述W3优选30％以下，更优选25％以下，进一步优选20％以下。所述W3如果为30％以下，则能够抑制溶胶成分的缠绕效果，反复弯曲时的复原性变得良好。所述W3虽然优选0％，但也可以大于0％。该情形下，W3优选0.5％以上，更优选1.0％以上，进一步优选3.0％以上，特别优选10％以上。所述W3如果为0.5％以上，则粘合材料的凝聚力提高，粘合性变得良好。
所述W1与W3之比(W1/W3)优选0.07以上，更优选0.10以上，进一步优选0.15以上，优选26.0以下，更优选6.5以下，进一步优选5.5以下，特别优选4.0以下。所述比(W1/W3)如果为0.07以上，则由溶胶成分带来的粘合材料与弯曲性部件的界面的润湿性提高，密合性变得良好，如果为26.0以下，则能够抑制由溶胶成分的增塑效果导致的粘合性下降。
所述粘合材料的溶胶成分的微分分子量分布曲线还优选满足(2a)和(2b)的条件。
(2a)分子量10万以上且小于15万的峰面积相对于分子量1万至3000万的峰面积的比例(W2a)为15％以上。
(2b)分子量15万以上且小于56万的峰面积相对于分子量1万至3000万的峰面积的比例(W2b)为20％以上。
通过满足上述(2a)和(2b)的条件，能够形成获得了由溶胶成分带来的凝聚性与润湿性的平衡的、粘合性优异的粘合材料。
所述W2a优选20％以上，更优选25％以上，进一步优选30％以上，特别优选35％以上，优选46％以下，更优选45.4％以下，进一步优选44.9％以下。所述W2a如果为20％以上，则溶胶成分的缠绕效果被抑制而体现优异的柔软性和复原性，如果为46％以下，则能够抑制由溶胶成分的增塑效果导致的粘合性下降。
所述W2b优选25％以上，更优选30％以上，进一步优选35％以上，优选52％以下，更优选50％以下，进一步优选43.3％以下。W2b如果为25％以上，则通过溶胶成分的凝聚力提高而体现优异的粘合性，如果为52％以下，则溶胶成分的缠绕效果被抑制而体现优异的柔软性和复原性。
所述W2a与W2之比(W2a/W2)优选0.30以上，更优选0.35以上，进一步优选0.45以上，优选0.60以下，更优选0.55以下，进一步优选0.53以下。
在所述溶胶成分的微分分子量分布曲线的峰值分子量之中，在分子量1万至3000万中最高的峰值分子量(Mp)优选10万以上，优选50万以下，更优选30万以下，进一步优选20万以下。所述峰值分子量(Mp)如果在该范围内，则具有形成粘合性优异的粘合材料的倾向。
所述溶胶成分的重均分子量优选10万以上，更优选15万以上，进一步优选20万以上，优选56万以下，更优选45万以下，进一步优选40万以下。所述重均分子量如果在该范围内，则能够形成粘合性优异的粘合材料。
所述溶胶成分的分子量分布(Mw/Mn)优选6.0以下，更优选4.0以下，进一步优选3.0以下。分子量分布如果为6.0以下，则与设计的聚合物的分子量相比，分子量大的聚合物或分子量小的聚合物含量低，可以得到粘合性、柔软性和复原性优异的粘合材料。所述分子量分布为1.0以上。分子量分布越小，分子量分布的幅度越窄，其值为1.0时，分子量分布的幅度最窄。予以说明，本发明中，分子量分布是指由(重均分子量(Mw))/(数均分子量(Mn))计算得到的值，Mw和Mn的测定方法见后述。
(具有交联结构的聚合物(X))
所述粘合材料含有具有交联结构的聚合物(X)。所述具有交联结构的聚合物(X)是使含有聚合物成分和交联成分的粘合组合物发生交联反应而得到的，其中，所述聚合物成分含有具有第一反应性基团的聚合物，所述交联成分具有与所述第一反应性基团反应的第二反应性基团。
所述具有交联结构的聚合物(X)优选是使含有如下成分的粘合组合物发生交联反应而得到的：重均分子量为60万以上且300万以下的具有第一反应性基团的(甲基)丙烯酸系聚合物(A)(下面，有时简称为“(甲基)丙烯酸系聚合物(A)”)、重均分子量(Mw)为10万以上且80万以下的(甲基)丙烯酸系聚合物(B)(下面，有时简称为“(甲基)丙烯酸系聚合物(B)”)和具有与所述第一反应性基团反应的第二反应性基团的交联剂。
所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)的重均分子量(MwA)与所述(甲基)丙烯酸系聚合物(B)的重均分子量(MwB)之差(MwA-MwB)优选50万以上，更优选70万以上，进一步优选100万以上，优选290万以下，更优选250万以下，进一步优选220万以下。所述差(MwA-MwB)如果为50万以上，则即使所述(甲基)丙烯酸系聚合物(B)具有第一反应性基团，也能够选择性地使具有第二反应性基团的交联剂与所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)发生反应，如果为290万以下，则在涂布时能够使所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)与所述(甲基)丙烯酸系聚合物(B)均匀地混合。
所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)的重均分子量(MwA)与所述(甲基)丙烯酸系聚合物(B)的重均分子量(MwB)之比(MwA/MwB)优选1.9以上，更优选3.6以上，进一步优选6.0以上，优选18.0以下，更优选15.0以下，进一步优选13.0以下。所述比(MwA/MwB)如果为1.9以上，则即使所述(甲基)丙烯酸系聚合物(B)具有第一反应性基团，也能够选择性地使具有第二反应性基团的交联剂与所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)发生反应，如果为18.0以下，则在涂布时能够使所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)与所述(甲基)丙烯酸系聚合物(B)均匀地混合。
所述(甲基)丙烯酸系聚合物(B)可以具有第一反应性基团，也可以不具有第一反应性基团。也就是说，作为所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)与(甲基)丙烯酸系聚合物(B)的组合，可列举：重均分子量为60万以上且300万以下的具有第一反应性基团的(甲基)丙烯酸系聚合物(A)与重均分子量(Mw)为10万以上且80万以下的不具有第一反应性基团的(甲基)丙烯酸系聚合物(B)的组合；重均分子量为60万以上且300万以下的具有第一反应性基团的(甲基)丙烯酸系聚合物(A)与重均分子量(Mw)为10万以上且80万以下的具有第一反应性基团的(甲基)丙烯酸系聚合物(B)的组合。
所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)和交联剂主要是形成交联结构的成分。予以说明，(甲基)丙烯酸系聚合物(A)中的交联反应时没有被交联的成分或者交联度低而能够被溶剂提取的成分等包含在溶胶成分中。所述不具有第一反应性基团的(甲基)丙烯酸系聚合物(B)主要成为溶胶成分。所述(甲基)丙烯酸系聚合物(B)具有第一反应性基团时，
(甲基)丙烯酸系聚合物(B)中的交联反应时没有被交联的成分或者交联度低而能够被溶剂提取的成分等包含在溶胶成分中。
((甲基)丙烯酸系聚合物(A))
所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)以来自(甲基)丙烯酸基单体的结构单元为主要成分(50质量％以上)。所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)可以为一种，也可以为两种以上。此外，所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)可以含有来自(甲基)丙烯酸基单体以外的乙烯基单体的结构单元。所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)中的来自(甲基)丙烯酸基单体的结构单元的含有率，在聚合物100质量％中，优选80质量％以上，更优选90质量％以上。予以说明，所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)也可以仅由来自(甲基)丙烯酸基单体的结构单元构成。
所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)优选(甲基)丙烯酸酯系共聚物。(甲基)丙烯酸酯系共聚物只要是以来自(甲基)丙烯酸酯的结构单元为主要成分(50质量％以上)的共聚物即可，还能够含有来自(甲基)丙烯酸酯以外的乙烯基单体的结构单元。所述(甲基)丙烯酸酯是指(甲基)丙烯酸具有的羧基的氢原子被有机基团取代后的酯化合物。所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)中的来自(甲基)丙烯酸酯的结构单元的含有率，在聚合物100质量％中，优选80质量％以上，更优选90质量％以上。
所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)具有第一反应性基团。所述第一反应性基团是指与后述的交联剂具有的第二反应性基团具有反应性的官能团。作为能够成为所述第一反应性基团的官能团，可列举具有反应性的官能团。作为所述第一反应性基团，可列举羟基、羧基、环氧基等，优选羟基和/或羧基。
所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)的第一反应性基团量优选0.002mmol/g以上，更优选0.005mmol/g以上，进一步优选0.010mmol/g以上，优选1.0mmol/g以下，更优选0.8mmol/g以下，进一步优选0.7mmol/g以下。第一反应性基团量如果为0.002mmol/g以上，则形成的粘合材料被适当地交联而体现合适的复原性，如果为1.0mmol/g以下，则形成的粘合材料的交联点间距离充分长而柔软性优异。
所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)在羟基为第一反应性基团时，还优选具有羧基作为第一反应性基团以外的官能团。该情形下，所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)的羧基量优选0.08mmol/g以上，更优选0.16mmol/g以上，进一步优选0.32mmol/g以上，优选1.3mmol/g以下，更优选0.8mmol/g以下，进一步优选0.6mmol/g以下。
此外，在羟基为第一反应性基团且所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)具有羧基和羟基这二者时，每单位质量的(甲基)丙烯酸系聚合物(A)的羧基与羟基的摩尔比(羧基/羟基)优选4以上，更优选8以上，进一步优选16以上，优选60以下，更优选40以下，进一步优选30以下。摩尔比(羧基/羟基)如果在上述范围内，则成为具有高复原性且粘合性与柔软性的平衡合适的粘合层。
所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)在羧基为第一反应性基团时，还优选具有羟基作为第一反应性基团以外的官能团。该情形下，所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)的羟基量优选0.01mmol/g以上，更优选0.02mmol/g以上，进一步优选0.04mmol/g以上，优选0.25mmol/g以下，更优选0.20mmol/g以下，进一步优选0.15mmol/g以下。
此外，在羧基为第一反应性基团且所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)具有羧基和羟基这二者时，每单位质量的(甲基)丙烯酸系聚合物(A)的羧基与羟基的摩尔比(羧基/羟基)优选3.0以上，更优选3.5以上，进一步优选4.0以上，优选30.0以下，更优选25.0以下，进一步优选20.0以下。摩尔比(羧基/羟基)如果在上述范围内，则成为具有高复原性且粘合性与柔软性的平衡合适的粘合层。
所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)可以为无规共聚物、嵌段共聚物、接枝共聚物中的任一种，优选无规共聚物。
所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)的重均分子量(MwA)优选60万以上，更优选75万以上，进一步优选90万以上，特别优选100万以上，优选300万以下，更优选280万以下，进一步优选260万以下。所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)的MwA如果为60万以上，则一根(甲基)丙烯酸系聚合物(A)中的第一反应性基团的数增多，容易满足前述的胶凝分率，如果为300万以下，则粘合组合物的涂布操作性变得更好。重均分子量(Mw)的测定方法见后述。
所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)的分子量分布(Mw/Mn)为3.0以下，优选2.7以下，更优选2.5以下，进一步优选2.1以下。Mw/Mn越小，分子量分布的幅度越窄，成为分子量越均匀的聚合物，其值为1.0时，分子量分布的幅度最窄。Mw/Mn如果为3.0以下，则与设计的聚合物的分子量相比，分子量小的聚合物或分子量大的聚合物含量低，能够得到粘合性和复原性优异的粘合材料。
所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)的玻璃化转变温度(Tg)优选-70℃以上，更优选-60℃以上，优选0℃以下，更优选-10℃以下，进一步优选-20℃以下。Tg如果为-70℃以上，则赋予粘合材料以充分的凝聚力，形成的粘合材料的耐久性提高，如果为0℃以下，则粘合材料对被粘物的密合性变高，低温下的剥离等被抑制，耐久性提高。
所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)的Tg是指由下述FOX式(数学式(1))计算得到的值。数学式(1)中，Tg表示聚合物的玻璃化转变温度(℃)。Tgi表示乙烯基单体i形成均聚物时的玻璃化转变温度(℃)。Wi表示形成聚合物的总乙烯基单体中的乙烯基单体i的质量比率，ΣWi＝1。i为1～n的自然数。
((甲基)丙烯酸系聚合物(B))
所述(甲基)丙烯酸系聚合物(B)以来自(甲基)丙烯酸基单体的结构单元为主要成分(50质量％以上)。所述(甲基)丙烯酸系聚合物(B)可以为一种，也可以为两种以上。此外，所述(甲基)丙烯酸系聚合物(B)可以含有来自(甲基)丙烯酸基单体以外的乙烯基单体的结构单元。所述(甲基)丙烯酸系聚合物(B)中的来自(甲基)丙烯酸基单体的结构单元的含有率，在聚合物100质量％中，优选80质量％以上，更优选90质量％以上。予以说明，所述(甲基)丙烯酸系聚合物(B)也可以仅由来自(甲基)丙烯酸基单体的结构单元构成。
所述(甲基)丙烯酸系聚合物(B)优选(甲基)丙烯酸酯系共聚物。(甲基)丙烯酸酯系共聚物只要是以来自(甲基)丙烯酸酯的结构单元为主要成分(50质量％以上)的共聚物即可，还能够含有来自(甲基)丙烯酸酯以外的乙烯基单体的结构单元。所述(甲基)丙烯酸系聚合物(B)中的来自(甲基)丙烯酸酯的结构单元的含有率，在聚合物100质量％中，优选80质量％以上，更优选90质量％以上。
所述(甲基)丙烯酸系聚合物(B)可以为无规共聚物、嵌段共聚物、接枝共聚物中的任一种，优选无规共聚物。
所述(甲基)丙烯酸系聚合物(B)的重均分子量(MwB)优选10万以上，更优选13万以上，进一步优选15万以上，优选80万以下，更优选小于60万，进一步优选50万以下，特别优选40万以下。所述(甲基)丙烯酸系聚合物(B)的MwB如果在该范围内，则具有形成粘合性优异的粘合材料的倾向。
所述(甲基)丙烯酸系聚合物(B)的分子量分布(Mw/Mn)优选5.0以下，更优选4.0以下，进一步优选3.0以下，特别优选2.5以下。Mw/Mn越小，分子量分布的幅度越窄，成为分子量越均匀的聚合物，其值为1.0时，分子量分布的幅度最窄。Mw/Mn如果为5.0以下，则与设计的聚合物的分子量相比，分子量小的聚合物或分子量大的聚合物含量低，能够得到粘合性优异的粘合材料。
所述(甲基)丙烯酸系聚合物(B)的玻璃化转变温度(Tg)优选-70℃以上，更优选-60℃以上，优选0℃以下，更优选-10℃以下，进一步优选-20℃以下。Tg如果为-70℃以上，则赋予粘合材料以充分的凝聚力，形成的粘合材料的耐久性提高，如果为0℃以下，则形成的粘合材料对被粘物的密合性变高，低温下的剥离等被抑制，耐久性提高。
在所述粘合组合物中，相对于(甲基)丙烯酸系聚合物(A)100质量份，(甲基)丙烯酸系聚合物(B)的配入量优选30质量份以上，更优选50质量份以上，进一步优选70质量份以上，优选300质量份以下，更优选250质量份以下，进一步优选200质量份以下。所述(甲基)丙烯酸系聚合物(B)的配入量如果为30质量份以上，则能够形成柔软性优异的粘合材料，如果为300质量份以下，则能够形成复原性优异的粘合材料。
所述(甲基)丙烯酸系聚合物(B)可以具有第一反应性基团，也可以不具有第一反应性基团。作为所述(甲基)丙烯酸系聚合物(B)，也可以合用具有第一反应性基团的聚合物与不具有第一反应性基团的聚合物。作为所述第一反应性基团，可列举羟基、羧基、环氧基等，优选羟基和/或羧基。
所述(甲基)丙烯酸系聚合物(B)具有第一反应性基团时，所述(甲基)丙烯酸系聚合物(B)的第一反应性基团量优选0.002mmol/g以上，更优选0.005mmol/g以上，进一步优选0.010mmol/g以上，优选1.0mmol/g以下，更优选0.8mmol/g以下，进一步优选0.7mmol/g以下。第一反应性基团量如果为0.002mmol/g以上，则形成的粘合材料被适当地交联而体现合适的复原性，如果为1.0mmol/g以下，则形成的粘合材料的交联点间距离充分长而柔软性优异。
所述(甲基)丙烯酸系聚合物(B)具有第一反应性基团时，在所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)和(甲基)丙烯酸系聚合物(B)的合计质量中，所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)和(甲基)丙烯酸系聚合物(B)具有的第一反应性基团的总量优选0.002mmol/g以上，更优选0.005mmol/g以上，进一步优选0.010mmol/g以上，优选1.0mmol/g以下，更优选0.8mmol/g以下，进一步优选0.7mmol/g以下。第一反应性基团量如果为0.002mmol/g以上，则形成的粘合材料被适当地交联而体现合适的复原性，如果为1.0mmol/g以下，则形成的粘合材料的交联点间距离充分长而柔软性优异。
所述(甲基)丙烯酸系聚合物(B)在羟基为第一反应性基团时，优选具有羧基。该情形下，通过所述(甲基)丙烯酸系聚合物(B)具有羧基，形成的粘合材料体现优异的粘合性。该情形下，所述(甲基)丙烯酸系聚合物(B)的羧基量优选0.002mmol/g以上，更优选0.005mmol/g以上，进一步优选0.010mmol/g以上，优选1.0mmol/g以下，更优选0.8mmol/g以下，进一步优选0.7mmol/g以下。
所述粘合组合物也可以含有所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)、(甲基)丙烯酸系聚合物(B)以外的其他聚合物成分。所述粘合组合物含有的聚合物成分中的所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)和(甲基)丙烯酸系聚合物(B)的合计含有率优选70质量％以上，更优选80质量％以上，进一步优选90质量％以上。所述粘合组合物也可以仅含有所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)和(甲基)丙烯酸系聚合物(B)作为聚合物成分。
下面，对构成所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)、(甲基)丙烯酸系聚合物(B)的结构单元进行说明。
所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)具有第一反应性基团。即，所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)在其结构中含有具有第一反应性基团的结构单元(a-1)。所述(甲基)丙烯酸系聚合物(B)可以在其结构中含有具有第一反应性基团的结构单元(a-1)，也可以不含有具有第一反应性基团的结构单元(a-1)。
所述具有第一反应性基团的结构单元(a-1)可以仅为一种，也可以具有两种以上。所述第一反应性基团可以在来自(甲基)丙烯酸基单体(优选(甲基)丙烯酸酯单体和/或(甲基)丙烯酸)的结构单元和来自(甲基)丙烯酸基单体以外的乙烯基单体的结构单元中的任一种中具有。即，所述具有第一反应性基团的结构单元(a-1)，可列举来自具有第一反应性基团的(甲基)丙烯酸基单体(优选(甲基)丙烯酸酯单体和/或(甲基)丙烯酸)的结构单元或者来自具有第一反应性基团的(甲基)丙烯酸基单体以外的乙烯基单体的结构单元。
所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)中的来自具有第一反应性基团的乙烯基单体的结构单元(具有第一反应性基团的结构单元(a-1))的含有率，在聚合物成分100质量％中，优选0.03质量％以上，更优选0.09质量％以上，进一步优选0.15质量％以上，优选6质量％以下，更优选4质量％以下，进一步优选3质量％以下。所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)中的所述结构单元(a-1)的含有率如果在上述范围内，则能够形成对被粘物的密合性与耐久性的平衡优异的粘合材料。予以说明，具有第一反应性基团的乙烯基单体中包括：具有第一反应性基团的(甲基)丙烯酸基单体、具有第一反应性基团的(甲基)丙烯酸基单体以外的乙烯基单体。
所述(甲基)丙烯酸系聚合物(B)具有第一反应性基团时，所述(甲基)丙烯酸系聚合物(B)中的来自具有第一反应性基团的乙烯基单体的结构单元(具有第一反应性基团的结构单元(a-1))的含有率，在聚合物成分100质量％中，优选0.03质量％以上，更优选0.09质量％以上，进一步优选0.15质量％以上，优选6质量％以下，更优选4质量％以下，进一步优选3质量％以下。所述(甲基)丙烯酸系聚合物(B)中的所述结构单元(a-1)的含有率如果在上述范围内，则能够形成对被粘物的密合性与耐久性的平衡优异的粘合材料。予以说明，具有第一反应性基团的乙烯基单体中包括：具有第一反应性基团的(甲基)丙烯酸基单体、具有第一反应性基团的(甲基)丙烯酸基单体以外的乙烯基单体。
作为所述(甲基)丙烯酸基单体，可列举(b1)不具有能够成为第一反应性基团的官能团的(甲基)丙烯酸基单体、(b2)具有能够成为第一反应性基团的官能团的(甲基)丙烯酸基单体。这些单体可以单独使用，也可以合用两种以上。作为所述(b1)(甲基)丙烯酸基单体，优选(b1-1)不具有能够成为第一反应性基团的官能团的(甲基)丙烯酸酯单体。作为所述(b2)(甲基)丙烯酸基单体，可列举(b2-1)具有能够成为第一反应性基团的官能团的(甲基)丙烯酸酯单体、(甲基)丙烯酸。
作为所述(b1)不具有能够成为第一反应性基团的官能团的(甲基)丙烯酸基单体，可列举：具有直链烷基的(甲基)丙烯酸酯、具有支链烷基的(甲基)丙烯酸酯、具有烷氧基的(甲基)丙烯酸酯、具有脂环式烃基的(甲基)丙烯酸酯、具有芳香族基的(甲基)丙烯酸酯、具有叔胺基的(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酰胺类等。其中，优选选自由具有直链烷基的(甲基)丙烯酸酯、具有支链烷基的(甲基)丙烯酸酯、具有脂环式烃基的(甲基)丙烯酸酯、具有芳香族基的(甲基)丙烯酸酯和(甲基)丙烯酰胺类组成的组中的至少一种。
作为所述具有直链烷基的(甲基)丙烯酸酯，优选具有碳原子数为1～20的直链烷基的(甲基)丙烯酸酯，更优选具有碳原子数为1～15的直链烷基的(甲基)丙烯酸酯，进一步优选具有碳原子数为1～12的直链烷基的(甲基)丙烯酸酯，更进一步优选具有碳原子数为4～12的直链烷基的(甲基)丙烯酸酯。作为所述具有直链烷基的(甲基)丙烯酸酯，可列举：(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸正丙酯、(甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸正己酯、(甲基)丙烯酸正辛酯、(甲基)丙烯酸正壬酯、(甲基)丙烯酸正癸酯、(甲基)丙烯酸正月桂基酯、(甲基)丙烯酸正硬质基酯等(甲基)丙烯酸直链烷基酯。
作为所述具有支链烷基的(甲基)丙烯酸酯，优选具有碳原子数为3～20的支链烷基的(甲基)丙烯酸酯，更优选具有碳原子数为3～12的支链烷基的(甲基)丙烯酸酯，进一步优选具有碳原子数为3～10的支链烷基的(甲基)丙烯酸酯。作为所述具有支链烷基的(甲基)丙烯酸酯，可列举：(甲基)丙烯酸异丙酯、(甲基)丙烯酸异丁酯、(甲基)丙烯酸仲丁酯、(甲基)丙烯酸叔丁酯、(甲基)丙烯酸异辛酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸异壬酯、(甲基)丙烯酸异癸酯等(甲基)丙烯酸支链烷基酯。
作为所述具有烷氧基的(甲基)丙烯酸酯，可列举：(甲基)丙烯酸甲氧基乙酯、(甲基)丙烯酸乙氧基乙酯等(甲基)丙烯酸烷氧基烷基酯。
作为所述具有脂环式烃基的(甲基)丙烯酸酯，可列举：具有环状烷基的(甲基)丙烯酸酯、具有多环结构的(甲基)丙烯酸酯。作为所述具有环状烷基的(甲基)丙烯酸酯，优选具有碳原子数为6～12的环状烷基的(甲基)丙烯酸酯。作为环状烷基，可列举具有单环结构的环状烷基(例如环烷基)，此外也可以具有链状部分。作为具有单环结构环状烷基的(甲基)丙烯酸酯的实例，可列举：(甲基)丙烯酸环己酯、(甲基)丙烯酸甲基环己酯、(甲基)丙烯酸环十二烷基酯等(甲基)丙烯酸环状烷基酯。
作为所述具有多环结构的(甲基)丙烯酸酯，优选具有碳原子数为6～12的多环结构的(甲基)丙烯酸酯。作为多环结构，可列举具有桥环结构的环状烷基(例如金刚烷基、降冰片基、异冰片基)，此外也可以具有链状部分。作为具有多环结构的(甲基)丙烯酸酯的实例，可列举：(甲基)丙烯酸冰片酯、(甲基)丙烯酸异冰片酯、(甲基)丙烯酸1-金刚烷基酯、(甲基)丙烯酸2-金刚烷基酯、(甲基)丙烯酸2-甲基-2-金刚烷基酯、(甲基)丙烯酸2-乙基-2-金刚烷基酯、(甲基)丙烯酸降冰片酯、(甲基)丙烯酸双环戊酯、(甲基)丙烯酸双环戊烯酯、(甲基)丙烯酸双环戊基氧基乙酯、(甲基)丙烯酸双环戊烯基氧基乙酯等。
作为所述具有芳香族基的(甲基)丙烯酸酯，优选具有碳原子数为6～12的芳香族基的(甲基)丙烯酸酯。作为芳香族基，可列举芳基等，此外也可以如烷基芳基、芳烷基、芳氧基烷基等那样具有链状部分。作为所述具有芳香族基的(甲基)丙烯酸酯，可列举：芳基直接键合在(甲基)丙烯酰氧基上的化合物、芳烷基直接键合在(甲基)丙烯酰氧基上的化合物、烷基芳基直接键合在(甲基)丙烯酰氧基上的化合物。所述芳基的碳原子数优选6～12。所述芳烷基的碳原子数优选6～12。所述烷基芳基的碳原子数优选6～12。作为具有芳香族基的(甲基)丙烯酸酯，可列举：(甲基)丙烯酸苄酯、(甲基)丙烯酸苯酯、(甲基)丙烯酸苯氧基乙酯等。
作为所述具有叔胺基的(甲基)丙烯酸酯，可列举：(甲基)丙烯酸2-(二甲基氨基)乙酯、(甲基)丙烯酸N,N-二甲基氨基丙酯等。
作为所述(甲基)丙烯酰胺类，可列举：N,N-二甲基(甲基)丙烯酰胺、N,N-二乙基(甲基)丙烯酰胺、N,N-二异丙基(甲基)丙烯酰胺、(甲基)丙烯酰胺、N-甲基(甲基)丙烯酰胺、N-乙基(甲基)丙烯酰胺、N-异丙基(甲基)丙烯酰胺、N-叔丁基(甲基)丙烯酰胺、N-辛基(甲基)丙烯酰胺、N-甲氧基甲基(甲基)丙烯酰胺、N-乙氧基甲基(甲基)丙烯酰胺、N-丙氧基甲基(甲基)丙烯酰胺、N-丁氧基甲基(甲基)丙烯酰胺、二丙酮丙烯酰胺、4-(甲基)丙烯酰吗啉等。所述(甲基)丙烯酰胺类是(甲基)丙烯酸基单体，但不包含在(甲基)丙烯酸酯单体中。
作为所述(b2)具有能够成为第一反应性基团的官能团的(甲基)丙烯酸基单体，可列举：具有羟基的(甲基)丙烯酸基单体(优选(甲基)丙烯酸酯单体)、具有羧基的(甲基)丙烯酸基单体(优选(甲基)丙烯酸)、具有环氧基的(甲基)丙烯酸基单体(优选(甲基)丙烯酸酯单体)等。其中，优选具有羟基的(甲基)丙烯酸基单体和/或具有羧基的(甲基)丙烯酸基单体，更优选具有羟基的(甲基)丙烯酸基单体。
作为所述具有羟基的(甲基)丙烯酸基单体，可列举：(甲基)丙烯酸2-羟基乙酯、(甲基)丙烯酸3-羟基丙酯、(甲基)丙烯酸2-羟基丙酯、(甲基)丙烯酸4-羟基丁酯、(甲基)丙烯酸6-羟基己酯、(甲基)丙烯酸8-羟基辛酯、(甲基)丙烯酸10-羟基癸酯、(甲基)丙烯酸12-羟基月桂基酯等(甲基)丙烯酸羟基烷基酯；(甲基)丙烯酸(4-羟甲基环己基)甲酯等(甲基)丙烯酸羟烷基环烷基酯；(甲基)丙烯酸羟烷基酯的己内酯加成产物等。其中，优选(甲基)丙烯酸羟烷基酯，更优选具有碳原子数为1～5的羟烷基的(甲基)丙烯酸酯。
作为所述具有羧基的(甲基)丙烯酸基单体，可列举：(甲基)丙烯酸羧基乙酯、(甲基)丙烯酸羧基戊酯、琥珀酸2-(甲基)丙烯酰氧基乙酯、马来酸2-(甲基)丙烯酰氧基乙酯、苯二甲酸2-(甲基)丙烯酰氧基乙酯等使马来酸酐、琥珀酸酐、苯二甲酸酐等酸酐与具有羟基的(甲基)丙烯酸酯反应而得到的单体(例如，琥珀酸氢2-丙烯酰氧基乙酯、琥珀酸氢2-甲基丙烯酰氧基乙酯、六氢苯二甲酸氢2-(丙烯酰氧基)乙酯、六氢苯二甲酸氢2-(甲基丙烯酰氧基乙酯)、苯二甲酸1-(2-丙烯酰氧基乙酯)、苯二甲酸1-(2-甲基丙烯酰氧基乙酯))、(甲基)丙烯酸等。其中，优选(甲基)丙烯酸。
作为所述具有环氧基的(甲基)丙烯酸酯，可列举：(甲基)丙烯酸缩水甘油酯、(甲基)丙烯酸3,4-环氧基环己基甲酯等。
作为所述(甲基)丙烯酸基单体以外的乙烯基单体，可列举：(b3)不具有能够成为第一反应性基团的官能团的(甲基)丙烯酸基单体以外的乙烯基单体、(b4)具有能够成为第一反应性基团的官能团的(甲基)丙烯酸基单体以外的乙烯基单体。这些单体可以单独使用，也可以合用两种以上。
作为所述(b3)不具有能够成为第一反应性基团的官能团的(甲基)丙烯酸基单体以外的乙烯基单体，可列举：芳香族乙烯基单体、含有杂环的乙烯基单体、羧酸乙烯酯、含有叔胺基的乙烯基单体、乙烯基酰胺类、α-烯烃、二烯类、卤代乙烯基单体等。
作为所述芳香族乙烯基单体，可列举：苯乙烯、α-甲基苯乙烯、4-甲基苯乙烯、2-甲基苯乙烯、3-甲基苯乙烯、4-甲氧基苯乙烯、1-乙烯基萘等。
作为所述含有杂环的乙烯基单体，可列举：2-乙烯基噻吩、N-甲基-2-乙烯基吡咯、2-乙烯基吡啶、4-乙烯基吡啶等。
作为所述羧酸乙烯酯，可列举：乙酸乙烯酯、特戊酸乙烯酯、苯甲酸乙烯酯等。
作为所述含有叔胺基的乙烯基单体，可列举：N,N-二甲基烯丙基胺等。
作为所述乙烯基酰胺类，可列举：N-乙烯基甲酰胺、N-乙烯基乙酰胺、N-乙烯基-2-吡咯烷酮、N-乙烯基-ε-己内酰胺等。
作为所述α-烯烃，可列举：1-己烯、1-辛烯、1-癸烯等。
作为所述二烯类，可列举：丁二烯、异戊二烯、4-甲基-1,4-己二烯、7-甲基-1,6-辛二烯等。
作为所述卤代乙烯基单体，可列举：氟化乙烯、偏二氟乙烯、三氟乙烯、三氟氯乙烯、四氟乙烯、六氟丙烯、四氟丙烯、偏二氯乙烯、氯化乙烯、1-氯-1-氟乙烯、1,2-二氯-1,2-二氟乙烯等。
作为所述(b4)具有能够成为第一反应性基团的官能团的(甲基)丙烯酸基单体以外的乙烯基单体，可列举：具有羟基的乙烯基单体、具有羧基的乙烯基单体、含有环氧基的乙烯基单体等。
作为所述具有羟基的乙烯基单体，可列举：对羟基苯乙烯、烯丙醇等。
作为所述具有羧基的乙烯基单体，可列举：巴豆酸、马来酸、衣康酸、柠康酸、桂皮酸等。
作为所述含有环氧基的乙烯基单体，可列举：2-烯丙基环氧乙烷、缩水甘油基乙烯基醚、3,4-环氧基环己基乙烯基醚等。
所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)中，来自具有碳原子数1～12的烷基的(甲基)丙烯酸酯的结构单元的含有率优选70质量％以上，更优选80质量％以上，进一步优选90质量％以上，优选99质量％以下，更优选97质量％以下，进一步优选96质量％以下。作为具有碳原子数1～12的烷基的(甲基)丙烯酸酯，优选具有碳原子数1～12的直链烷基的(甲基)丙烯酸酯、具有碳原子数1～12的支链烷基的(甲基)丙烯酸酯。
作为聚合所述单体组合物时的聚合法，可以采用自由基聚合法(free radicalpolymerization method)、活性自由基聚合法(living radical polymerization method)中的任一种。所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)的聚合法优选活性自由基聚合法。即，作为所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)，优选由活性自由基聚合法聚合得到的聚合物。此外，所述(甲基)丙烯酸系聚合物(B)的聚合法优选活性自由基聚合法。即，作为所述(甲基)丙烯酸系聚合物(B)，优选由活性自由基聚合法聚合得到的聚合物。活性自由基聚合法在保持以往的自由基聚合法的简便性和通用性的同时，不易发生终止反应或链转移，可不受使生长末端失活的副反应的妨碍进行生长，因此从精密控制分子量分布、容易制备组成均匀的聚合物方面而言是优选的。
(活性自由基聚合法(living radical polymerization method))
活性自由基聚合法中，根据使聚合生长末端稳定化的方法的不同，有如下方法：使用可生成氮氧自由基的化合物的方法(氮氧法：NMP法)；使用铜或钌等金属络合物并以卤代化合物为聚合引发化合物，从该聚合引发化合物活性地聚合的方法(ATRP法)；使用二硫代羧酸酯或黄原酸酯化合物的方法(RAFT法)；使用有机碲化合物的方法(TERP法)；使用有机碘化物的方法(ITP法)；使用碘化合物作为聚合引发化合物并使用磷化合物、氮化合物、氧化合物或烃等有机化合物作为催化剂的方法(可逆链转移催化聚合：RTCP法、可逆络合介导聚合：RCMP法)等。这些方法之中，从可以使用的单体的多样性、在高分子区域的分子量控制、组成均匀或者着色的观点出发，优选使用TERP法。
TERP法是指将有机碲化合物用作链转移剂使自由基聚合性化合物(乙烯基单体)聚合的方法，例如，国际公开第2004/14848号、国际公开第2004/14962号、国际公开第2004/072126号和国际公开第2004/096870号中记载的方法。
作为TERP法的具体聚合法，可列举下述(a)～(d)。
(a)使用式(1)表示的有机碲化合物，对乙烯基单体进行聚合的方法。
(b)使用式(1)表示的有机碲化合物与偶氮系聚合引发剂的混合物，对乙烯基单体进行聚合的方法。
(c)使用式(1)表示的有机碲化合物与式(2)表示的有机二碲化物的混合物，对乙烯基单体进行聚合的方法。
(d)使用式(1)表示的有机碲化合物、偶氮系聚合引发剂及式(2)表示的有机二碲化物的混合物，对乙烯基单体进行聚合的方法。
R1Te—Te—R1(2)
[式(1)中，R1表示碳原子数1～8的烷基、芳基或芳香族杂环基，R2和R3分别独立地表示氢原子或碳原子数1～8的烷基，R4表示碳原子数1～8的烷基、芳基、取代芳基、芳香族杂环基、烷氧基、酰基、酰胺基、氧羰基、氰基、烯丙基或炔丙基。式(2)中，R1表示碳原子数1～8的烷基、芳基或芳香族杂环基。]
式(1)表示的有机碲化合物，具体可列举：乙基-2-甲基-2-正丁基碲基-丙酸酯、乙基-2-正丁基碲基-丙酸酯、(2-羟乙基)-2-甲基-甲基碲基-丙酸酯等、国际公开第2004/14848号、国际公开第2004/14962号、国际公开第2004/072126号和国际公开第2004/096870号中记载的有机碲化合物。作为式(2)表示的有机二碲化物的实例，可列举：二甲基二碲化物、二丁基二碲化物等。偶氮系聚合引发剂只要是在通常的自由基聚合中使用的偶氮系聚合引发剂，就可无特别限制地使用。例如可列举：2,2’-偶氮双(异丁腈)(AIBN)、2,2’-偶氮双(2,4-二甲基戊腈)(ADVN)、1,1’-偶氮双(1-环己甲腈)(ACHN)、2,2’-偶氮双(4-甲氧基-2,4-二甲基戊腈)(V-70)等。
聚合工序中，在用惰性气体置换后的容器内，根据乙烯基单体的种类，以促进反应、控制分子量和分子量分布等为目的，在乙烯基单体和式(1)表示的有机碲化合物中进一步混合偶氮系聚合引发剂和/或式(2)表示的有机二碲化合物。此时，作为惰性气体，可列举：氮气、氩气、氦气等。优选氩气、氮气。所述(a)、(b)、(c)和(d)中乙烯基单体的用量根据目标聚合物的物性适当调节即可。
聚合反应也可以在无溶剂下进行，但也可以使用自由基聚合中通常使用的非质子性溶剂或质子性溶剂并对所述混合物进行搅拌来进行。作为可以使用的非质子性溶剂，例如可列举：乙腈、甲乙酮、苯甲醚、苯、甲苯、丙二醇单甲基醚乙酸酯、乙酸乙酯、四氢呋喃(THF)、N,N-二甲基甲酰胺(DMF)、二甲基亚砜(DMSO)、N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)、丙酮、二恶烷、氯仿、四氯化碳等。此外，作为质子性溶剂，例如可列举：水、甲醇、乙醇、异丙醇、正丁醇、乙基溶纤剂、丁基溶纤剂、1-甲氧基-2-丙醇、六氟异丙醇、双丙酮醇等。溶剂可单独使用，也可合用两种以上。作为溶剂的用量，适当调节即可，例如相对于每克乙烯基单体，优选0.01ml～50ml。反应温度、反应时间可根据得到的聚合物成分的分子量或分子量分布进行适当调节，但通常在0℃～150℃下搅拌1分钟～100小时。此时，关于压力，通常在常压下进行，但也可以加压或者减压。聚合反应结束后，可以通过通常的分离纯化手段，从得到的反应混合物中除去使用的溶剂、残留的乙烯基单体等，来分离目标聚合物。
通过聚合反应得到的聚合物的生长末端是来自碲化合物的-TeR1(式中，R1同上)的形态，虽然碲原子通过聚合反应结束后的空气中的操作不断失活，但有时仍会残留。由于末端残留有碲原子的聚合物发生着色或者热稳定性差，因此优选除去碲原子。作为除去碲原子的方法，可列举：自由基还原方法；用活性炭等吸附的方法；用离子交换树脂等吸附金属的方法等，还可组合使用这些方法。予以说明，由聚合反应得到的聚合物的另一端(与生长末端相反侧的末端)为来自碲化合物的-CR2R3R4(式中，R2、R3和R4与式(1)中的R2、R3和R4相同)的形态。
(自由基聚合法(free radical polymerization method))
自由基聚合法采用以往公知的方法即可。作为自由基聚合中使用的聚合引发剂，可列举：偶氮系聚合引发剂、过氧化物系聚合引发剂等。作为所述偶氮系聚合引发剂，例如可列举：2,2’-偶氮双(异丁腈)(AIBN)、2,2’-偶氮双(2-甲基丁腈)(AMBN)、2,2’-偶氮双(2,4-二甲基戊腈)(ADVN)、1,1’-偶氮双(1-环己甲腈)(ACHN)、二甲基-2,2’-偶氮双异丁酸酯(MAIB)、4,4’-偶氮双(4-氰基戊酸)(ACVA)、1,1’-偶氮双(1-乙酰氧基-1-苯基乙烷)、2,2’-偶氮双(2-甲基丁酰胺)、2,2’-偶氮双(4-甲氧基-2,4-二甲基戊腈)(V-70)、2,2’-偶氮双(2-甲基脒基丙烷)二盐酸盐、2,2’-偶氮双[2-(2-咪唑啉-2-基)丙烷]、2,2’-偶氮双[2-甲基-N-(2-羟基乙基)丙酰胺]、2,2’-偶氮双(2,4,4-三甲基戊烷)、2-氰基-2-丙基偶氮甲酰胺、2,2’-偶氮双(N-丁基-2-甲基丙酰胺)或2,2’-偶氮双(N-环己基-2-甲基丙酰胺)等。
聚合反应也可以在无溶剂下进行，但也可以使用自由基聚合中通常使用的非质子性溶剂或质子性溶剂并对所述混合物进行搅拌来进行。作为可以使用的非质子性溶剂，例如可列举：乙腈、苯甲醚、苯、甲苯、N,N-二甲基甲酰胺(DMF)、二甲基亚砜(DMSO)、N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)、丙酮、2-丁酮(甲基乙基酮)、二恶烷、丙二醇单甲基醚乙酸酯、氯仿、四氯化碳、四氢呋喃(THF)、乙酸乙酯、丙二醇单甲基醚乙酸酯或三氟甲基苯等。此外，作为质子性溶剂，例如可列举：水、甲醇、乙醇、异丙醇、正丁醇、乙基溶纤剂、丁基溶纤剂、1-甲氧基-2-丙醇、六氟异丙醇或双丙酮醇等。
作为溶剂的用量，适当调节即可，例如相对于每克乙烯基单体，优选0.01ml以上，更优选0.05ml以上，进一步优选0.1ml以上，优选50ml以下，更优选10ml以下，进一步优选1ml以下。
反应温度、反应时间可根据得到的聚合物成分的分子量或分子量分布进行适当调节，但通常在0℃～150℃下搅拌1分钟～100小时。此时，关于压力，通常在常压下进行，但也可以加压或者减压。聚合反应结束后，可以通过通常的分离纯化手段，从得到的反应混合物中除去使用的溶剂、残留的乙烯基单体等，来分离目标聚合物。
(交联剂)
所述粘合组合物含有交联剂。所述交联剂是一分子中具有两个以上的与上述的(甲基)丙烯酸系聚合物具有的第一反应性基团反应的第二反应性基团的化合物。对所述交联剂没有特别限定，例如可列举：异氰酸酯系交联剂、环氧系交联剂、氮丙啶系交联剂、金属螯合系交联剂、三聚氰胺树脂系交联剂、尿素树脂系交联剂等。所述交联剂可以单独使用一种，也可以两种以上合用。其中，优选异氰酸酯系交联剂、环氧系交联剂。
所述交联剂在一分子中具有的第二反应性基团的平均个数为2以上，优选8以下，更优选6以下。所述交联剂的分子量优选200以上，更优选300以上，进一步优选400以上，优选1500以下，更优选1000以下，进一步优选700以下。
交联剂的第二反应性基团的含量优选1.5mmol/g以上，更优选3mmol/g以上，进一步优选3.7mmol/g以上，优选10mmol/g以下，更优选8mmol/g以下。交联剂的第二反应性基团的含量如果在该范围内，则交联剂的价数变低，交联点在粘合材料内均匀分布，平均交联点间距离变长。因此，得到的粘合材料的初期应力变低，并且显示高复原性。
作为所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)和(甲基)丙烯酸系聚合物(B)具有的第一反应性基团与交联剂具有的第二反应性基团的组合，例如可列举下述的组合。
所述交联剂的第二反应性基团为异氰酸酯基的情况下，作为第一反应性基团，可列举羟基。
所述交联剂的第二反应性基团为环氧基的情况下，作为第一反应性基团，可列举羧基。
作为所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)和(甲基)丙烯酸系聚合物(B)具有的第一反应性基团与交联剂具有的第二反应性基团的组合，优选如下组合：(1)第一反应性基团为羟基且第二反应性基团为异氰酸酯基的组合；(2)第一反应性基团为羧基且第二反应性基团为环氧基的组合。
(异氰酸酯系交联剂)
异氰酸酯系交联剂是一分子中具有两个以上的异氰酸酯基(包括将异氰酸酯基通过阻封剂或多聚化等进行临时保护的异氰酸酯再生型官能团)作为第二反应性基团的化合物。所述异氰酸酯系交联剂可以单独使用，也可以合用两种以上。
作为异氰酸酯系交联剂，可列举：脂肪族多异氰酸酯、脂环族多异氰酸酯、芳香族多异氰酸酯以及这些多异氰酸酯与各种多元醇的加成产物、用异氰脲酸酯键、缩二脲键、脲基甲酸酯键等多官能化的多异氰酸酯等。具体可列举：一分子中具有两个异氰酸酯基(包括将异氰酸酯基通过阻封剂或多聚化等进行临时保护的异氰酸酯再生型官能团)的化合物(二官能异氰酸酯系交联剂)、或者一分子中具有三个异氰酸酯基(包括将异氰酸酯基通过阻封剂或多聚化等进行临时保护的异氰酸酯再生型官能团)的化合物(三官能异氰酸酯系交联剂)、或者一分子中具有六个异氰酸酯基(包括将异氰酸酯基通过阻封剂或多聚化等进行临时保护的异氰酸酯再生型官能团)的化合物(六官能异氰酸酯系交联剂)等。
作为二官能的异氰酸酯系交联剂，可列举：脂肪族二异氰酸酯化合物、脂环族二异氰酸酯化合物、芳香族二异氰酸酯化合物等二异氰酸酯化合物，也可使用这些二异氰酸酯化合物与二元醇化合物的加成产物。二异氰酸酯化合物是指由通式“O＝C＝N-X-N＝C＝O”(X为二价的脂肪族基、二价的脂环族基、二价的芳香族基等)表示的化合物。二元醇化合物是指用通式“HO-Y-OH”(Y为二价的脂肪族基、二价的脂环族基、二价的芳香族基等)表示的化合物。
作为脂肪族二异氰酸酯化合物，可列举：亚乙基二异氰酸酯、四亚甲基二异氰酸酯、五亚甲基二异氰酸酯、六亚甲基二异氰酸酯、2-甲基-1,5-戊烷二异氰酸酯、3-甲基-1,5-戊烷二异氰酸酯、2,2,4-三甲基-1,6-六亚甲基二异氰酸酯等，其中优选碳原子数4～30的脂肪族二异氰酸酯化合物，更优选碳原子数4～10的脂肪族二异氰酸酯化合物。
作为脂环族二异氰酸酯化合物，可列举：异氟尔酮二异氰酸酯、环戊基二异氰酸酯、环己基二异氰酸酯、氢化二甲苯二异氰酸酯、氢化甲苯二异氰酸酯、氢化二苯基甲烷二异氰酸酯、氢化四甲基二甲苯二异氰酸酯等，其中优选碳原子数7～30的脂环族二异氰酸酯化合物。
作为芳香族二异氰酸酯化合物，可列举：苯二异氰酸酯、甲苯二异氰酸酯、二甲苯二异氰酸酯、萘二异氰酸酯、二苯基醚二异氰酸酯、二苯基甲烷二异氰酸酯、二苯基丙烷二异氰酸酯等，优选碳原子数8～30的芳香族二异氰酸酯化合物。
作为所述二元醇化合物，可列举：2-甲基-1,3-丙二醇、2,2-二甲基-1,3-丙二醇、2-甲基-2-丙基-1,3-丙二醇、2-乙基-2-丁基-1,3-丙二醇、3-甲基-1,5-戊二醇、1,6己二醇、聚乙二醇、聚丙二醇等脂肪族二元醇化合物，其中优选碳原子数3～10的脂肪族二元醇化合物。
作为所述三官能的异氰酸酯系交联剂、六官能的异氰酸酯系交联剂，可列举：所述二异氰酸酯化合物的加合物、二异氰酸酯化合物的缩二脲产物、二异氰酸酯化合物的异氰脲酸酯产物(二异氰酸酯化合物类的环状多聚物)等。
所述异氰酸酯系交联剂优选不具有芳香环。作为所述异氰酸酯系交联剂，特别优选：选自由脂肪族二异氰酸酯化合物和脂肪族二异氰酸酯化合物与脂肪族二元醇化合物的加成产物组成的组中的二官能异氰酸酯系交联剂；选自由脂肪族二异氰酸酯化合物类的加合物、脂肪族二异氰酸酯化合物的缩二脲产物和脂肪族二异氰酸酯化合物的异氰脲酸酯产物组成的组中的三官能或六官能的异氰酸酯系交联剂。
(环氧系交联剂)
环氧系交联剂是指一分子中具有两个以上的环氧基作为第二反应性基团的化合物。所述环氧系交联剂可以单独使用，也可以合用两种以上。
作为环氧系交联剂，可列举：脂肪族环氧化合物、脂环式环氧化合物、芳香族环氧化合物、杂环式环氧化合物等。
作为所述脂肪族环氧化合物，可列举：乙二醇二缩水甘油醚、二乙二醇二缩水甘油醚、三羟甲基丙烷二缩水甘油醚、三羟甲基丙烷聚缩水甘油醚、二缩水甘油胺、新戊二醇二缩水甘油醚、丙二醇二缩水甘油醚、聚乙二醇二缩水甘油醚、聚丙二醇二缩水甘油醚、山梨醇聚缩水甘油醚、甘油聚缩水甘油醚、季戊四醇聚缩水甘油醚、甘油二缩水甘油醚、甘油三缩水甘油醚、聚甘油聚缩水甘油醚、己二酸二缩水甘油酯、1,3-双(N,N-二缩水甘油基氨基甲基)环己烷等。
作为所述脂环式环氧化合物，可列举：1,3-双(N,N’-二缩水甘油基氨基甲基)环己烷、1,6-己二醇二缩水甘油醚、N,N,N’,N’-四缩水甘油基-间二甲苯二胺等。
作为所述芳香族环氧化合物，可列举：双酚A表氯醇型的环氧树脂、二缩水甘油基苯胺、邻苯二甲酸二缩水甘油酯、间苯二酚二缩水甘油醚、双酚-S-二缩水甘油醚等。
作为所述杂环式环氧化合物，可列举：三缩水甘油基-三(2-羟乙基)异氰脲酸酯、1,3,5-三-(2,3-环氧丁基)-异氰脲酸酯、1,3,5-三-(3,4-环氧丁基)-异氰脲酸酯、1,3,5-三-(4,5-环氧戊基)-异氰脲酸酯、失水山梨醇聚缩水甘油醚等。
作为所述环氧系交联剂，优选一分子中具有两个环氧基的化合物(二官能环氧系交联剂)、一分子中具有三个环氧基的化合物(三官能环氧系交联剂)或一分子中具有四个环氧基的化合物(四官能环氧系交联剂)。交联剂如果为二官能环氧系交联剂、三官能环氧系交联剂或四官能环氧系交联剂，则交联点在粘合材料内均匀分布，平均交联点间距离变长。因此，得到的粘合材料的初期应力变低，并且显示高复原性。
粘合组合物优选仅含有异氰酸酯系交联剂或仅含有环氧系交联剂作为交联剂。仅含有异氰酸酯系交联剂作为交联剂的情况下，优选仅含有一分子中具有两个异氰酸酯基的二官能异氰酸酯系交联剂、一分子中具有三个异氰酸酯基的三官能异氰酸酯系交联剂或一分子中具有六个异氰酸酯基的六官能异氰酸酯系交联剂。此外，仅含有环氧系交联剂作为交联剂的情况下，优选仅含有一分子中具有两个环氧基的二官能环氧系交联剂、一分子中具有三个环氧基的三官能环氧系交联剂或一分子中具有四个环氧基的四官能环氧系交联剂。
所述粘合组合物中的交联剂的含量，相对于聚合物成分合计100质量份，优选0.05质量份以上，更优选0.07质量份以上，优选0.4质量份以下，更优选0.3质量份以下。交联剂的含量如果在上述范围内，则柔软性和复原性成为合适的范围。
所述聚合物成分中的(甲基)丙烯酸系聚合物具有的第一反应性基团与所述交联剂具有的第二反应性基团的摩尔比(第一反应性基团的摩尔量/第二反应性基团的摩尔量)为1以上，优选1.5以上，更优选2.0以上，优选80以下，更优选50以下，进一步优选30以下，特别优选20以下。所述摩尔比如果为1以上，则交联剂以合适的量发生反应，第二反应性基团没有剩余，体现高的柔软性，如果为80以下，则反应充分进行，体现高复原性。
(其他添加剂)
除了上述聚合物成分、交联剂以外，所述粘合组合物中还可以配入其他添加剂使用。作为其他添加剂，可列举：交联促进剂、交联延迟剂、增粘树脂(增粘剂)、聚合性化合物、光聚合引发剂、硅烷偶联剂、增塑剂、软化剂、剥离助剂、染料、颜料、色素、荧光增白剂、抗静电剂、润湿剂、表面活性剂、增稠剂、防霉剂、防腐剂、氧吸收剂、紫外线吸收剂、抗氧剂、近红外线吸收剂、水溶性消光剂、香料、金属失活剂、成核剂、烷基化剂、阻燃剂、润滑剂、加工助剂等。这些可根据粘合材料的用途或使用目的而适当选择配入使用。
(交联促进剂)
所述粘合组合物中可以根据需要配入交联促进剂使用。作为交联促进剂，可列举：有机锡化合物、金属螯合物等。所述交联促进剂可以单独使用，也可以合用两种以上。
作为所述有机锡化合物，可列举：二月桂酸二丁基锡、二月桂酸二辛基锡、二辛酸二丁基锡等。所述金属螯合物是指具有两个以上配位原子的配位体形成环并与中心金属键合的络合物。
粘合组合物中的交联促进剂的含量，相对于所述聚合物成分100质量份，优选0.01质量份以上，更优选0.02质量份以上，进一步优选0.04质量份以上，优选0.5质量份以下，更优选0.4质量份以下，进一步优选0.3质量份以下。通过将交联促进剂的含量设定在上述范围内，能够获得优异的交联促进效果。
(交联延迟剂)
所述粘合组合物中可以根据需要配入交联延迟剂使用。所述交联延迟剂是指能够在含有交联剂的粘合组合物中通过阻封交联剂具有的官能团来抑制粘合组合物过度的粘度上升的化合物。对交联延迟剂的种类没有特别限制，例如可使用乙酰丙酮、已烷-2,4-二酮、庚烷-2,4-二酮、辛烷-2,4-二酮等β-二酮类；乙酰乙酸甲酯、乙酰乙酸乙酯、乙酰乙酸丙酯、乙酰乙酸丁酯、乙酰乙酸辛酯、乙酰乙酸油基酯、乙酰乙酸月桂酯、乙酰乙酸硬脂酯等β-酮酯类；苯甲酰丙酮等。作为所述交联延迟剂，优选可发挥螯合剂作用的交联延迟剂，优选β-二酮类、β-酮酯类。
粘合组合物中可以配入的交联延迟剂的含量，相对于聚合物成分100质量份，优选0.1质量份以上，更优选0.2质量份以上，进一步优选0.5质量份以上，优选4.0质量份以下，更优选3.0质量份以下，进一步优选1.5质量份以下。通过将所述交联延迟剂的含量调节在上述范围内，在将所述交联剂配入粘合组合物中后，能够抑制粘合组合物过度的粘度上升或凝胶化，延长粘合组合物的储存稳定性(存放时间)。
(增粘树脂)
所述粘合组合物中可以根据需要配入增粘树脂(不包括上述聚合物成分)使用。作为增粘树脂，没有特别限制，例如可列举：松香系增粘树脂、萜系增粘树脂、酚系增粘树脂、烃系增粘树脂等。
作为松香系增粘树脂，例如可列举：脂松香(gum rosin)、木松香(wood rosin)、塔尔油松香(tall oil rosin)等未改性松香(生松香)和通过聚合、歧化、氢化等将这些未改性松香改性的改性松香(聚合松香、稳定化松香、歧化松香、完全氢化松香、部分氢化松香、其他化学修饰的松香等)、以及各种松香衍生物等。
作为所述松香衍生物，例如可列举：通过用酸催化剂在松香类(未改性松香、改性松香)上加成酚并热聚合而得到的松香酚系树脂；用醇类酯化未改性松香而得到的松香的酯化合物(未改性松香酯)、用醇类酯化改性松香而得到的改性松香的酯化合物(聚合松香酯、稳定化松香酯、歧化松香酯、完全氢化松香酯、部分氢化松香酯等)等松香酯系树脂；用不饱和脂肪酸对未改性松香或改性松香进行改性而得到的不饱和脂肪酸改性松香系树脂；用不饱和脂肪酸对松香酯系树脂进行改性而得到的不饱和脂肪酸改性松香酯系树脂；对未改性松香、改性松香、不饱和脂肪酸改性松香系树脂或不饱和脂肪酸改性松香酯系树脂中的羧基进行还原处理而得到的松香醇系树脂；未改性松香、改性松香等松香系树脂(尤其是松香酯系树脂)的金属盐等。
作为萜系增粘树脂，例如可列举：α-蒎烯聚合物、β-蒎烯聚合物、二戊烯聚合物等萜系树脂、对这些萜系树脂进行改性(酚改性、芳香族改性、氢化改性、烃改性等)而得到的改性萜系树脂(例如萜酚系树脂、苯乙烯改性萜系树脂、芳香族改性萜系树脂、氢化萜系树脂)。
作为酚系增粘树脂，例如可列举：各种酚类(例如苯酚、间甲酚、3,5-二甲酚、对烷基酚、间苯二酚)与甲醛的缩合物(例如烷基酚醛系树脂、二甲苯甲醛系树脂)、用碱催化剂使所述酚类与甲醛发生加成反应而得到的甲阶酚醛树脂、用酸催化剂使所述酚类与甲醛发生缩合反应而得到的线型酚醛树脂等。
作为烃系增粘树脂(石油系增粘树脂)，例如可列举：脂肪族系烃树脂[碳原子数4～5的烯烃或二烯(丁烯-1、异丁烯、戊烯-1等烯烃；丁二烯、1,3-戊二烯、异戊二烯等二烯)等脂肪烃的聚合物等]、脂肪族系环烃树脂[所谓的将“C4石油馏分”或“C5石油馏分”环化二聚化后聚合而成的脂环烃系树脂、环状二烯化合物(环戊二烯、二环戊二烯、亚乙基降冰片烯、二戊烯等)的聚合物或其氢化物、将下述的芳香烃树脂或脂肪族·芳香族系石油树脂的芳香环进行氢化而得到的脂环烃系树脂等]、芳香烃树脂[碳原子数8～10的含乙烯基的芳香族系烃(苯乙烯、乙烯基甲苯、α-甲基苯乙烯、茚、甲基茚等)的聚合物等]、脂肪族·芳香族系石油树脂(苯乙烯-烯烃系共聚物等)、脂肪族·脂环族系石油树脂、氢化烃树脂、香豆酮系树脂、香豆酮茚系树脂等。
在粘合组合物中能够配入的增粘树脂的含量，相对于所述聚合物成分100质量份，优选5质量份以上，更优选10质量份以上，进一步优选20质量份以上，优选60质量份以下，更优选50质量份以下，进一步优选40质量份以下。通过将所述增粘树脂的含量调节在上述范围内，能够确保与被粘物充分的密合性。
(聚合性化合物)
所述粘合组合物也可以配入聚合性化合物。通过配入聚合性化合物并使粘合材料中的聚合性化合物聚合，能够赋予粘合材料以柔软性。
作为所述聚合性化合物，可列举一分子内具有两个以上的可聚合的基团的化合物。作为可聚合的基团，例如可列举烯属不饱和基团等。予以说明，所述聚合性化合物能够单独使用或者两种以上合用。作为所述聚合性化合物，可列举具有两个以上的(甲基)丙烯酰基的化合物，优选多官能单体、多官能低聚物。所述聚合性化合物一分子中的烯属不饱和基团的数目优选2个以上，优选4个以下，更优选3个以下。
作为所述具有两个以上的(甲基)丙烯酰基的化合物，例如可列举：己二醇二(甲基)丙烯酸酯、丁二醇二(甲基)丙烯酸酯、(聚)乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、(聚)丙二醇二(甲基)丙烯酸酯、新戊二醇二(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇二(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇三(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇六(甲基)丙烯酸酯、三羟甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、四羟甲基甲烷三(甲基)丙烯酸酯、异氰脲酸环氧乙烷改性三(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酸烯丙基酯、(甲基)丙烯酸乙烯基酯和聚氨酯(甲基)丙烯酸酯等。
在所述粘合组合物中配入聚合性化合物的情况下，所述聚合性化合物的含量，相对于所述聚合物成分100质量份，优选0.1质量份以上，更优选2.5质量份以上，优选100质量份以下，更优选50质量份以下。
(光聚合引发剂)
将所述聚合性化合物通过活性能量射线固化的情况下，优选在所述粘合组合物中配入光聚合引发剂。通过配入光聚合引发剂，能够使活性能量射线照射时的反应稳定。所述光聚合引发剂只要是通过光的作用产生自由基的光聚合引发剂就没有特别限定，例如可列举苯乙酮类、苯偶姻类、二苯甲酮类、噻吨酮类、酰基氧化膦类等光聚合引发剂。这些光聚合引发剂能够单独使用或者两种以上合用。此外，这些光聚合引发剂之中，从能够在分子间或分子内有效交联的方面出发，优选夺氢型的二苯甲酮类、分子内断裂型的苯乙酮类光聚合引发剂。
在粘合组合物中配入光聚合引发剂的情况下，光聚合引发剂的含量，相对于所述聚合物成分100质量份，优选0.01质量份以上，更优选0.1质量份以上，进一步优选0.5质量份以上，优选10质量份以下，更优选5质量份以下，进一步优选2质量份以下。所述光聚合引发剂的含量如果在上述范围内，则固化速度提高，能够抑制固化变得不充分。
此外，所述粘合组合物也可配入所述光聚合引发剂的助剂。作为所述助剂，例如可合用三乙醇胺、三异丙醇胺、4,4'-二甲基氨基二苯甲酮(米希勒酮)、4,4'-二乙基氨基二苯甲酮、2-二甲基氨基乙基苯甲酸、4-二甲基氨基苯甲酸乙酯、4-二甲基氨基苯甲酸(正丁氧基)乙酯、4-二甲基氨基苯甲酸异戊酯、4-二甲基氨基苯甲酸2-乙基己酯、2,4-二乙基噻吨酮、2,4-二异丙基噻吨酮等。这些助剂可以单独使用，也可以两种以上合用。
(硅烷偶联剂)
所述粘合组合物中能够根据需要配入硅烷偶联剂使用。作为所述硅烷偶联剂，没有特别限制，例如可列举3-缩水甘油氧基丙基三甲氧基硅烷、3-缩水甘油氧基丙基三乙氧基硅烷、3-缩水甘油氧基丙基甲基二乙氧基硅烷、2-(3,4环氧基环己基)乙基三甲氧基硅烷等含环氧基的硅烷偶联剂；3-氨基丙基三甲氧基硅烷、N-2-(氨基乙基)-3-氨基丙基甲基二甲氧基硅烷、3-三乙氧基甲硅烷基-N-(1,3-二甲基亚丁基)丙基胺、N-苯基-γ-氨基丙基三甲氧基硅烷等含氨基的硅烷偶联剂；3-丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷等含(甲基)丙烯酸基的硅烷偶联剂；3-异氰酸酯丙基三乙氧基硅烷等含异氰酸酯基的硅烷偶联剂等。
在粘合组合物中能够配入的硅烷偶联剂的含量，相对于聚合物成分100质量份，优选0.01质量份以上，更优选0.02质量份以上，优选1质量份以下，更优选0.8质量份以下，进一步优选0.6质量份以下。通过将所述硅烷偶联剂的含量调节在上述范围内，能够提高将粘合材料应用于玻璃等亲水性被粘物的情况下在界面的耐水性。
(增塑剂)
所述粘合组合物中能够根据需要配入增塑剂。作为所述增塑剂，没有特别限制，例如可列举：石蜡油、加工油等油；液状聚异戊二烯、液状聚丁二烯、液状乙烯-丙烯橡胶等液状橡胶；四氢苯二甲酸、壬二酸、苯甲酸、苯二甲酸、偏苯三酸、均苯四酸、己二酸、癸二酸、富马酸、马来酸、衣康酸、柠檬酸及这些的衍生物；苯二甲酸二辛酯(DOP)、苯二甲酸二丁酯(DBP)、己二酸二辛酯、己二酸二异壬酯(DINA)、琥珀酸异癸酯等。所述增塑剂可以单独使用一种，也可合用两种以上。其中，优选液状橡胶。
所述液状橡胶的重均分子量(Mw)优选5,000以上，更优选10,000以上，优选60,000以下，更优选50,000以下。通过将所述液状橡胶的Mw调节在上述范围内，能够形成柔软性优异的粘合材料。重均分子量(Mw)的测定方法见后述。
在所述粘合组合物中配入增塑剂的情况下，增塑剂的含量，相对于聚合物成分100质量份，优选1质量份以上，更优选5质量份以上，进一步优选10质量份以上，优选50质量份以下，更优选40质量份以下，进一步优选30质量份以下。通过将所述增塑剂的含量调节在上述范围内，能够形成粘合力和复原性优异的粘合材料。
(粘合组合物的制备方法)
所述粘合组合物可以通过混合所述聚合物成分、交联剂以及根据需要使用的其他添加剂来制备。所述粘合剂组合物可以含有来自制备聚合物成分的溶剂，还可为通过进一步添加适当溶剂而稀释为粘度适于形成粘合材料层的溶液。
作为所述溶剂，例如可列举：己烷、庚烷等脂肪烃；甲苯、二甲苯等芳香烃；亚甲基氯、氯化乙烯等卤代烃；丙酮、甲乙酮、2-戊酮、异氟尔酮、环己酮等酮；乙酸乙酯、乙酸丁酯等酯；乙基溶纤剂等溶纤剂系溶剂；丙二醇单甲醚等二醇醚系溶剂等。这些溶剂可以单独使用一种，也可以混合两种以上使用。
适当调节溶剂的用量以使粘合组合物成为适于涂布的粘度即可，没有特别限制，但从涂布性的观点出发，例如，溶剂的用量优选1质量％～90质量％，更优选10质量％～80质量％，进一步优选20质量％～70质量％。
本发明的粘合材料可以通过涂布并干燥所述粘合组合物来形成。此外，为了促进交联结构的形成，也可以根据需要加热涂膜。
[粘合片]
本发明的粘合片具有基材片和形成在所述基材片的至少一个面上的粘合层，其特征在于，所述粘合层为上述粘合材料。所述粘合层形成在基材片的至少单面或者至少一部分上。所述粘合层可以为单层，也可以制成多层结构。
一般而言，“片”在JIS的定义上是指薄的、一般其厚度比长度和宽度小的平板状制品。一般而言，“膜”是指厚度与长度和宽度相比极小的、最大厚度任意限定的薄的平板状制品，通常以成卷方式供给(日本工业规格JIS K6900)。例如，就厚度而言，狭义上，有时将100μm以上的称为片，将小于100μm的称作膜。但片与膜并没有严格区分，本发明中语言上没有必要区分二者，因此本发明中即使称作“片”时也包括“膜”，称作“膜”时也包括“片”。
(基材片)
作为所述基材片，可以根据粘合片的用途而适当选择使用。作为基材片，可列举由下述高分子材料构成的片：聚酰亚胺树脂；聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)树脂、聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)树脂等聚酯树脂；聚碳酸酯树脂；聚(甲基)丙烯酸酯树脂；聚苯乙烯树脂；聚酰胺树脂；聚丙烯腈树脂；聚丙烯树脂、聚乙烯树脂、聚环烯烃树脂、环烯烃共聚物树脂等聚烯烃树脂；聚苯硫醚树脂；聚砜树脂；聚醚砜树脂；聚醚醚酮树脂；聚芳酯树脂；聚醚酰亚胺树脂；三乙酰基纤维素(TAC)树脂、二乙酰基纤维素树脂等纤维素树脂；聚氯乙烯树脂；聚偏氯乙烯树脂；聚乙烯醇树脂；聚乙酸乙烯酯树脂；氟树脂等。所述高分子材料可以单独使用或者组合两种以上使用。其中，从机械强度或尺寸稳定性优异的方面出发，优选PET树脂。此外，从耐热性优异的方面出发，优选聚酰亚胺树脂。即，作为所述基材片，优选PET片(尤其是双轴拉伸的PET片)、聚酰亚胺片。
所述基材片的厚度没有特别限制，可以适当选定，但通常优选5μm以上，更优选10μm以上，进一步优选20μm以上，优选200μm以下，更优选100μm以下，进一步优选50μm以下。厚度如果比5μm薄，则基材片强度不足而发生剥离时片破损等问题。此外，基材片的厚度如果比200μm厚，则发生片本身变得高价等问题。
出于提高与设置在其表面上的层的密合性的目的，可以根据期望通过氧化法、凹凸化法等对所述基材片的单面或双面实施表面处理。作为所述氧化法，可列举：电晕放电处理、等离子体处理、铬酸处理(湿式)、火焰处理、热风处理、臭氧/紫外线照射处理等。作为所述凹凸化法，可列举：喷砂法、溶剂处理法等。这些表面处理法根据基材片的种类而适当选择，但一般从效果和操作性等方面出发，优选使用电晕放电处理法。此外，作为所述基材片，也可以使用在单面或双面上实施了底漆处理(primer treatment)的基材片。
基材片上形成的粘合材料(粘合层)的厚度，例如可以根据粘合片所要求的粘合力等而适当设定。作为粘合层的厚度，一般优选1μm以上，更优选5μm以上，进一步优选10μm以上，优选100μm以下，更优选70μm以下，进一步优选50μm以下。
(粘合层的形成)
作为所述粘合层的形成方法，没有特别限定，例如可列举如以下(1)和(2)的方法那样涂布并干燥粘合组合物的方法。
(1)使用各种涂布装置在基材片的单面或双面上涂布粘合组合物，干燥除去溶剂，根据需要进行养护的方法。
(2)在表面实施了剥离处理的剥离片的剥离面上，使用各种涂布装置涂布粘合组合物，干燥除去溶剂，转印到基材片的单面或双面上后，根据需要进行养护的方法。
作为所述涂布装置，可列举：逆转辊涂布机、凹板涂布机、正向辊涂布机、气刀涂布机、线棒涂布机、刮刀涂布机、槽模涂布机、帘幕涂布机、浸渍涂布机等。
干燥除去所述溶剂时的干燥温度优选40℃以上，更优选60℃以上，优选150℃以下，更优选140℃以下，进一步优选130℃以下。干燥时间优选5秒～20分，更优选10秒～10分。作为干燥的方式，可列举：热风、近红外线、红外线、高频波等。此外，作为所述养护的条件，例如可列举：30℃～60℃下3天～7天左右。
(剥离片)
所述粘合片可以使用前在粘合层的表面上具有剥离片(隔离物)。也可以为如下粘合片：不另外使用剥离片，在基材片的与粘合层层叠面相反的面上设置剥离层，以所述粘合层的露出面侧与该剥离层的表面相接的方式卷成卷状或者层叠成层积状而成的粘合片。剥离片可以用作粘合层的保护材料，在将本发明的粘合片粘贴到被粘物时被剥掉。
作为所述剥离片，例如可列举：在玻璃纸、涂布纸、层压纸等纸和各种塑料片上涂布了硅酮树脂等剥离剂的片等。作为用于所述剥离片的塑料片，可以适当使用作为基材片而列举的片。作为剥离片的厚度，没有特别限制，但通常为10μm～150μm。
(粘合材料的用途)
本发明的粘合材料优选用于能够反复弯曲伸展使用的柔性显示器中使用的粘合层(粘合材料)。作为所述能够反复弯曲伸展使用的柔性显示器，例如可列举：可折叠的折叠式显示器和可卷成筒状的卷轴式显示器等。柔性显示器有望应用于智能手机和平板终端等移动终端、可收纳的固定型显示器等。
[柔性显示器用粘合材料、柔性显示器用粘合片]
作为柔性显示器用粘合材料，适合于用于贴合构成柔性显示器的一个柔性部件与另一个柔性部件的柔性显示器用粘合材料。
柔性显示器用粘合片具有用于贴合构成柔性显示器的一个柔性部件与另一个柔性部件的粘合层和粘贴在所述粘合层的至少一个面上的柔性片部件，其中，所述粘合层由上述粘合材料形成。
作为所述柔性显示器用粘合片的构成，可列举：具有粘合层和粘贴在该粘合层的一个表面上的第一柔性片部件的方式；具有粘合层、粘贴在所述粘合层的一个表上的第一柔性片部件和粘贴在所述粘合层的另一个面上的第二柔性片部件的方式。
图1中示出了本发明的柔性显示器用粘合片的一个例子。图1的柔性显示器用粘合片10由粘合层12、夹持该粘合层12的第一柔性片部件14和第二柔性片部件16构成。粘合层12与第一柔性片部件14和第二柔性片部件16的具有离型性的面相接。
(粘合层)
粘合层由上述粘合材料形成。从充分确保与被粘物的接合性等观点出发，所述粘合层的厚度优选1μm以上，更优选5μm以上，进一步优选10μm以上。此外，从抑制粘合层挤出等观点出发，粘合层的厚度优选100μm以下，更优选70μm以下，进一步优选50μm以下。
(柔性片部件)
作为所述柔性片部件，可列举具有弯曲性的基材片、剥离片等。所述基材片是支撑粘合层的片部件，该片部件也可为功能性片部件。作为所述功能性片部件，可列举：覆盖膜、屏蔽膜、偏光膜、相位差膜、光学补偿膜、辉度提高膜、扩散膜、防反射膜等。所述剥离片是将粘合层粘贴在被粘物之前保护粘合层的片，将粘合层粘贴在被粘物时从粘合层上剥离下来。
作为所述柔性片部件，可列举：高分子材料的片、玻璃片等。柔性片部件的厚度没有特别限定，但从操作性优异等观点出发，优选2μm～500μm，更优选2μm～200μm。
作为所述高分子材料，可列举：聚酰亚胺树脂；聚对苯二甲酸乙二醇酯树脂、聚萘二甲酸乙二醇酯树脂等聚酯树脂；聚碳酸酯树脂；聚(甲基)丙烯酸酯树脂；聚苯乙烯树脂；聚酰胺树脂；聚丙烯腈树脂；聚丙烯树脂、聚乙烯树脂、聚环烯烃树脂、环烯烃共聚物树脂等聚烯烃树脂；聚苯硫醚树脂；聚氯乙烯树脂；聚偏氯乙烯树脂；聚乙烯醇树脂等。所述高分子材料可以单独使用或者组合两种以上使用。
所述柔性片部件可由单层构成，也可由两层以上的层构成，所述单层由含有一种或两种以上的上述高分子材料的层构成，所述两层以上的层由含有一种或两种以上的上述高分子材料的层和含有一种或两种以上的与该层不同的高分子材料的层等构成。
所述柔性片部件优选为与粘合层相接的面上实施了离型处理的剥离片。作为离型处理中使用的离型剂，例如可列举：硅酮系、氟系、醇酸系、不饱和聚酯系、聚烯烃系、蜡系等离型剂。
所述柔性显示器用粘合片优选具有粘贴在所述粘合层一个面上的第一柔性片部件和粘贴在所述粘合层另一个面上的第二柔性片部件，所述第一柔性片部件为第一剥离片，所述第二柔性片部件为第二剥离片，所述第一剥离片和第二剥离片以各自的剥离面与粘合层相接的方式进行粘贴。予以说明，用两片剥离片夹持粘合层时，优选一个剥离片为剥离力大的重剥离型剥离片，另一个剥离片为剥离力小的轻剥离型剥离片。
柔性显示器用粘合片例如可通过如下方法制备：将上述的粘合组合物涂布在柔性片部件上，根据需要通过干燥加热处理进行固化，形成粘合层。
粘合组合物的涂布，例如可采用反向凹版涂布法、直接凹版涂布法、模头涂布法、棒式涂布法、线棒涂布法、辊式涂布法、旋转涂布法、浸渍涂布法、喷雾涂布法、刮刀涂布法、接触涂布法等各种涂布法；喷墨法；胶版印刷、丝网印刷、柔版印刷等各种印刷法。此外，涂布粘合组合物前，还可以在剥离片的表面上实施电晕处理、等离子处理、热风处理、臭氧处理、紫外线处理等表面处理。
干燥加热工序只要能够除去粘合组合物中使用的溶剂等使其固化就没有特别限制，但优选在60℃～150℃的温度下进行20秒～600秒左右。加热温度特别优选100℃～150℃。
在粘合层的一个面上配置第一柔性片部件，在另一个面上配置第二柔性片部件时，在第一柔性片部件上涂布粘合组合物而在第一柔性片部件上形成粘合层后，在该粘合层上粘贴第二柔性片部件即可。进一步，粘合层还可根据需要进行养护。作为所述养护的条件，例如可列举：60℃下3天～7天左右。
[柔性层叠部件]
本发明的柔性层叠部件具备：第一柔性部件、第二柔性部件和将所述第一柔性部件与所述第二柔性部件相互贴合的粘合层，其特征在于，所述粘合层由上述粘合材料构成。由于柔性层叠部件的粘合层由上述粘合材料形成，因此即使在使柔性层叠部件反复弯曲的情况下，也可抑制弯曲部位起皱而被看出等外观不良。
图2中示出了本发明的柔性层叠部件的一个例子。图2的柔性层叠部件20具备：第一柔性部件22、第二柔性部件24和位于所述第一柔性部件22与第二柔性部件24之间的贴合这些柔性部件的粘合层12。
作为所述柔性层叠部件的构成，例如可列举：第一柔性部件和第二柔性部件二者都为弯曲性装置的构成部件的构成；第二柔性部件为弯曲性装置，第一柔性部件为贴合于所述弯曲性装置的功能性片部件的构成。作为所述弯曲性装置，例如可列举：可折叠的折叠式显示器、可卷成筒状的卷轴式显示器。作为所述功能性片部件，可列举：覆盖膜、屏蔽膜、偏光膜、相位差膜、光学补偿膜、辉度提高膜、扩散膜、防反射膜、透明导电膜、金属网膜、缓冲膜等。
所述第一柔性部件和第二柔性部件是能够反复弯折(bent or curved)使用的部件。作为所述第一柔性部件和第二柔性部件，例如可列举：柔性基板材料、功能性片部件、显示元件(有机EL组件、电子纸组件等)等。优选所述第一柔性部件和第二柔性部件中的至少一个为显示元件。所述柔性层叠部件能够用于柔性显示器。
(柔性层叠部件的制备方法)
作为本发明的柔性层叠部件的制备方法，没有特别限制，例如可列举如下(1)至(4)的方法。
方法(1)：剥离粘贴在粘合片的一个面上的剥离片，将露出的粘合层粘贴在第一柔性部件上后，剥离粘贴在粘合片的另一个面上的剥离片，将露出的粘合层与第二柔性部件粘贴，得到柔性层叠部件。
方法(2)：在第一柔性部件的一个面上涂布粘合组合物，根据需要通过干燥加热处理进行固化形成粘合层后，在该粘合层上粘贴剥离片的具有离型性的表面。将对剥离片进行剥离而露出的粘合层与第二柔性部件粘贴，得到柔性层叠部件。
方法(3)：在第一柔性部件的一个面上涂布粘合组合物，根据需要通过干燥加热处理进行固化形成粘合层后，在该粘合层上粘贴第二柔性部件，得到柔性层叠部件。
方法(4)：在剥离片的具有离型性的面上涂布粘合组合物，根据需要通过干燥加热处理进行固化形成粘合层后，在该粘合层上粘贴第一柔性部件。将对剥离片进行剥离而露出的粘合层与第二柔性部件粘贴，得到柔性层叠部件。
予以说明，在上述方法(1)至(4)的任何情形中，使用第一柔性部件和第二柔性部件的顺序可替换。
粘合层的形成可使用与制备粘合片同样的各种涂布法或各种印刷法，干燥加热工序中也同样。此外，还可根据需要进行养护。此外，制备柔性层叠部件时使用的剥离片，可使用与粘合片中使用的剥离片同样的剥离片。
实施例
下面根据具体实施例进一步详细说明本发明。本发明不受下述实施例的任何限制，在不改变其宗旨的范围内可适当变化进行实施。予以说明，聚合物的聚合率、重均分子量(Mw)和分子量分布(Mw/Mn)、粘合层厚度、以及粘合材料的评价和溶胶成分的分析根据下述方法进行评价。
予以说明，简略语的含义如下。EHA：丙烯酸2-乙基己酯、LA：丙烯酸正月桂基酯、HA：丙烯酸正己酯、BA：丙烯酸正丁酯、VP：N-乙烯基-2-吡咯烷酮、ACMO：丙烯酰吗啉、AA：丙烯酸、HBA：丙烯酸4-羟基丁酯、BTEE：乙基-2-甲基-2-正丁基碲基-丙酸酯、AIBN：偶氮双异丁腈、AcOEt：乙酸乙酯(聚合率)
使用核磁共振(NMR)测定装置(Bruker BioSpin公司制，型号：AVANCE500(频率500MHz))测定1H-NMR(溶剂：CDCl3，内标：三甲基硅烷(TMS))。从得到的NMR光谱求出来自单体的信号与来自聚合物的信号的积分比，计算单体的聚合率。
(重均分子量(Mw)和分子量分布(Mw/Mn))
使用高效液相色谱仪(东曹株式会社制，型号：HLC-8320GPC)，进行凝胶渗透色谱(GPC)。色谱柱使用两根TSKgel Super HZM-H(东曹株式会社制)，流动相使用四氢呋喃溶液，检测器使用差示折射仪。测定条件设为：柱温40℃、样品浓度0.5mg/ml、样品注入量10μl、流速0.6ml/分钟。聚苯乙烯(分子量9,840,000、5,480,000、2,890,000、1,090,000、775,000、427,000、190,000、96,400、37,900、10,200、2,630、440)用作标准物质，制作标准曲线(校准曲线)，测定重均分子量(Mw)、数均分子量(Mn)。从该测定值算出分子量分布(Mw/Mn)。
(粘合材料厚度(膜厚))
使用厚度测定机(检测器产业株式会社(Tester Sangyo Co,.Ltd.)制，“TH-104”)，测定粘合片整体的总厚度，从该总厚度中减去剥离片的厚度，求出粘合材料的厚度。
(动态粘弹性试验)
用手压辊(hand roller)使构成粘合片的粘合层(粘合材料)贴合层叠，制备厚度600μm的层叠物，将该层叠物作为试验片。使用动态粘弹性测定装置(安东帕(Anton Paar)公司制，MCR702)，用直径8mm的平行板(parallel-plate)夹持样品进行测定。测定条件设为：温度范围-60℃～150℃、升温速度3℃/分、频率1Hz。根据弹性模量分阶段变化应变，从测定开始时至10MPa设为0.1％，从测定开始时至0.5MPa设为0.2％，从测定开始时至0.09MPa设为0.5％，从测定开始时至0.05MPa设为1.5％，小于0.05MPa设为3％。
(玻璃化转变温度Tg)
从动态粘弹性测定结果，将损耗正接(tanδ)变为极大的温度作为粘合材料的玻璃化转变温度Tg。
(剪切储能弹性模量G’)
从动态粘弹性测定结果，读取25℃下的剪切储能弹性模量G’。
(胶凝分率)
测定切割成宽50mm、长120mm大小的金属网(400目)的质量M2。从粘合片摘取80mg～120mg的粘合层(粘合材料)，测定质量M1。以粘合材料不脱落的方式用金属网包裹，制备试验片。将试验片放入玻璃瓶中，注入40g乙酸乙酯轻轻振荡后，常温(25℃)下静置72小时。静置后，从玻璃瓶中取出试验片，室温放置12小时，再在100℃的真空炉中干燥4小时。将干燥后的试验片冷却至室温，测定质量M3，根据下式计算凝胶分率：胶凝分率(质量％)＝(M3-M2)/M1×100
(溶胶成分)
从玻璃瓶中取出胶凝分率测定用试验片后，将包含提取的溶胶成分的乙酸乙酯溶液干燥，用作测定用样品。用四氢呋喃稀释玻璃瓶中的固体，将样品浓度调整为0.5mg/ml。使用该样品，与上述重均分子量(Mw)的测定同样地进行凝胶渗透色谱法(GPC)。从测定的分子量重量分布曲线测定重均分子量(Mw)、数均分子量(Mn)，从该重均分子量(Mw)和数均分子量(Mn)算出分子量分布(Mw/Mn)。将分子量分布曲线变为极大的分子量作为峰值分子量(Mp)。
此外，算出分子量1万以上且小于10万的峰面积相对于分子量1万至3000万的峰面积的比例(W1)、分子量10万以上且小于56万的峰面积相对于分子量1万至3000万的峰面积的比例(W2)、分子量56万以上的峰面积相对于分子量1万至3000万的峰面积的比例(W3)、分子量10万以上且小于15万的峰面积相对于分子量1万至3000万的峰面积的比例(W2a)、分子量15万以上且小于56万的峰面积相对于分子量1万至3000万的峰面积的比例(W2b)。
(400％应变时的应力弛豫时间、400％应变后的复原率)
用手压辊使构成粘合片的粘合层(粘合材料)贴合层叠，制备厚度600μm的层叠物，将该层叠物作为试验片。使用粘弹性测定装置(安东帕公司制，MCR302)，用直径8mm的平行板(用240号砂纸将接合面变粗糙)夹持样品，在25℃氛围下进行测定。
测定中，在用1N的轴向力压缩试验片的状态下静置10分钟后，将轴向力变为0.05N，立刻施加剪切应力使之应变至400％。接着，在应变400％的状态下保持10分钟，测定剪切应力的变化，测定应力弛豫时间。然后，解除剪切应力(0kPa)并放置10分钟，测定经过10分钟后的最终应变，求出复原率。
将应变变为400％后，剪切应力变为初期应力的0.368倍的时间作为应力弛豫时间。予以说明，将开始施加剪切应力起0.1秒后的剪切应力值作为初期应力。
复原率基于下面的公式进行计算：复原率(％)＝{(400-最终应变)/400}×100(20kPa应力时的应变、施加20kPa应力后的复原率)
用手压辊使构成粘合片的粘合层(粘合材料)贴合层叠，制备厚度600μm的层叠物，将该层叠物作为试验片。使用粘弹性测定装置(安东帕公司制，MCR302)，用直径8mm的平行板(用240号砂纸将接合面变粗糙)夹持样品，在25℃氛围下进行测定。
测定中，在用1N的轴向力压缩试验片的状态下静置10分钟后，将轴向力变为0.05N，施加20kPa的剪切应力进行10分钟的蠕变试验，测定经过10分钟后的应变(20kPa应变)。然后，解除剪切应力(0kPa)并放置10分钟，测定经过10分钟后的最终应变，求出复原率。
复原率基于下面的公式进行计算：复原率(％)＝{(20kPa应变-最终应变)/20kPa应变}×100
(粘合力的测定)
将粘合片的一个剥离片从粘合层剥离，在粘合层面上贴合聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)膜(东洋纺ESTEL(注册商标)膜E5100：东洋纺株式会社制，厚度50μm)的电晕处理面，切割成宽25mm、长100mm的大小，制作带基材的粘合片。根据JIS Z 0237(2009)的方法测定该带基材的粘合片对作为被粘物的聚酰亚胺膜或玻璃的粘合力。
具体而言，将剥离片从粘合层剥离，使2kg的辊往复两次将粘合层面压接在聚酰亚胺(PI)膜(Kapton(注册商标)100V：东丽杜邦公司制，厚度25μm)或白板玻璃(S9112，松浪硝子工业株式会社制，厚度1.0～1.2mm)上。压接在聚酰亚胺(PI)膜上的样品，进一步进行60℃、5atm、30分钟的高压灭菌处理。接着，使用岛津制作所制的精密万能试验机“AUTOGRAPH(注册商标)AGS-1kNX，50N载荷传感器”，以剥離速度300mm/min、剥離角度180°的条件，测定粘合层的粘合力。
<(甲基)丙烯酸系聚合物的制备>
(合成例1：聚合物No.1)在带氩气导管和搅拌机的烧瓶中装入EHA(278.4g)、LA(240.0g)、HA(60.0g)、AA(18.0g)、HBA(3.6g)、AIBN(17.4mg)、AcOEt(400.0g)，氩气置换后，加入BTEE(105.8mg)，60℃下反应65小时进行聚合。聚合率为89％。反应结束后，反应溶液中加入AcOEt，得到含有聚合物No.1的溶液。得到的聚合物No.1的Mw为1,532,000，Mw/Mn为1.86。
(合成例2～10、13～21：聚合物No.2～10、13～21)与聚合物No.1的制备方法同样地制作聚合物No.2～10和13～21。表1、2中给出了使用的单体、有机碲化合物、偶氮系聚合引发剂、溶剂、反应条件、聚合率。
(合成例11：聚合物No.11)在带氩气导管和搅拌机的烧瓶中装入EHA(1,425.0g)、LA(1,000.0g)、AA(75.0g)、AcOEt(1,666.7g)，氩气置换后，升温至82℃，花费2小时滴加溶解在AcOEt(50g)中的AIBN(1,094.7mg)后，再反应4小时进行聚合。反应结束后，在反应溶液中加入AcOEt，得到含有聚合物No.11的溶液。
(合成例12：聚合物No.12)在带氩气导管和搅拌机的烧瓶中装入BA(380.0g)、AA(20.0g)、AcOEt(533.3g)，氩气置换后，升温至80℃，花费4小时滴加溶解在AcOEt(266.7g)中的AIBN(86.7mg)后，再反应2.5小时进行聚合。反应结束后，在反应溶液中加入AcOEt，得到含有聚合物No.12的溶液。
表1、2中给出了各聚合物的聚合条件等。予以说明，羧基量、羟基量和玻璃化转变温度是根据用于聚合反应的单体的投料比率和聚合率计算出来的。
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<粘合组合物的制备>
(粘合组合物No.1)
合成例1中得到的聚合物No.1的溶液(聚合物成分100质量份)、相对于合成例11中得到的聚合物No.11的溶液(聚合物成分100质量份)加入交联剂(多耐德(Duranate)(注册商标)D101)0.222质量份和乙酸丁酯并搅拌，得到固体成分24质量％的粘合组合物No.1。粘合组合物No.1中，(甲基)丙烯酸系聚合物(A)(共聚物No.1)具有的第一反应性基团为羟基，交联剂具有的第二反应性基团为异氰酸酯基。
(粘合组合物No.2～35)
除了如表3～5所记载的那样改变配比以外，与粘合组合物No.1同样地制作粘合组合物No.2～35。予以说明，表3～5所示的交联剂的配入量是换算成固体成分后的配入量。固体成分是指溶剂以外的成分。粘合组合物No.2～24、30～35中，(甲基)丙烯酸系聚合物(A)具有的第一反应性基团为羟基，交联剂具有的第二反应性基团为异氰酸酯基。粘合组合物No.25～29中，(甲基)丙烯酸系聚合物(A)具有的第一反应性基团为羧基，交联剂具有的第二反应性基团为环氧基。
[表5]
交联剂A：多耐德(注册商标)D101(旭化成制，异氰酸酯系交联剂(六亚甲基二异氰酸酯-1,6-己二醇加成产物、官能团数2、固体成分浓度100质量％、NCO量4.7mmol/g(固体成分换算)))
交联剂B：D178NL(三井化学制，异氰酸酯系交联剂(六亚甲基二异氰酸酯的脲基甲酸酯产物、官能团数2、固体成分浓度100质量％、NCO量4.6mmol/g(固体成分换算)))
交联剂C：多耐德(注册商标)TPA-100(旭化成制，异氰酸酯系交联剂(六亚甲基二异氰酸酯环状三聚物、官能团数3、固体成分浓度100质量％、NCO量5.5mmol/g(固体成分换算)))
交联剂D：多耐德(注册商标)MHG-80B(旭化成制，异氰酸酯系交联剂(六亚甲基二异氰酸酯的异氰脲酸酯产物、官能团数6、固体成分浓度80质量％、NCO量4.5mmol/g(固体成分换算)))
交联剂E：TETRAD(注册商标)-C(三菱瓦斯化学制，环氧系交联剂(1,3-双(N,N-二缩水甘油基氨基甲基)环己烷、官能团数4、固体成分浓度100质量％、环氧基量9.8mmol/g(固体成分换算))
<粘合片的制作>
使用烘焙式涂布器，在第一剥离片(表面实施了离型处理的PET膜，Clean Sepa(注册商标)HY-US20：东山薄膜制，厚度75μm)的离型面上以干燥后的膜厚成为50μm的方式涂布粘合组合物后，使用恒温干燥器在60℃下加热4分钟，接着在150℃下加热5分钟。然后，在形成在第一剥离片上的粘合层上贴合第二剥离片(表面实施了离型处理的PET膜，Clean Sepa(注册商标)HY-S10：东山薄膜制，厚度38μm)的离型面后，在60℃下熟化3天，制作被两张剥离片夹持的粘合层。由各粘合组合物形成的粘合层(粘合材料)的评价结果如表6～8所示。
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[表8]
粘合材料No.1～29是在温度25℃下的剪切储能弹性模量为0.15MPa以下，玻璃化转变温度为0℃以下，胶凝分率为50质量％～95质量％，并且溶胶成分的微分分子量分布曲线满足(1)、(2)和(3)的条件的情形。这些粘合材料No.1～29的应变至400％后的复原率和施加剪切应力20kPa时的应变量均良好，而且对玻璃和PI膜的粘合力也均良好。
粘合材料No.30是胶凝分率大于95质量％，溶胶成分的含量过少的情形。该粘合材料No.30对玻璃和PI膜的粘合力均差。
粘合材料No.31和32是胶凝分率小于50质量％的情形。这些粘合材料No.31和32的应变至400％后的复原率和施加剪切应力20kPa时的复原率均差。
粘合材料No.33是在温度25℃下的剪切储能弹性模量大于0.15MPa的情形。该粘合材料No.33的应变至400％后的复原率差。
粘合材料No.34和35是溶胶成分的微分分子量分布曲线不满足(2)和(3)的条件的情形。这些粘合材料No.34和35的施加剪切应力20kPa时的复原率差，而且对玻璃和PI膜的粘合力也均差。
本发明包含下述的实施方式。
(实施方式1)一种粘合材料，其含有具有交联结构的聚合物(X)，其特征在于，其在温度25℃下的剪切储能弹性模量为0.15MPa以下，玻璃化转变温度为0℃以下，胶凝分率为50质量％～95质量％，并且溶胶成分的微分分子量分布曲线满足(1)、(2)和(3)的条件。
(1)分子量1万以上且小于10万的峰面积相对于分子量1万至3000万的峰面积的比例(W1)为20％以下。
(2)分子量10万以上且小于56万的峰面积相对于分子量1万至3000万的峰面积的比例(W2)为40％以上。
(3)分子量56万以上的峰面积相对于分子量1万至3000万的峰面积的比例(W3)为40％以下。
(实施方式2)根据实施方式1所述的粘合材料，其中，所述溶胶成分的微分分子量分布曲线还满足(2a)和(2b)的条件。
(2a)分子量10万以上且小于15万的峰面积相对于分子量1万至3000万的峰面积的比例(W2a)为15％以上。
(2b)分子量15万以上且小于56万的峰面积相对于分子量1万至3000万的峰面积的比例(W2b)为20％以上。
(实施方式3)根据实施方式2所述的粘合材料，其中，在所述溶胶成分的微分分子量分布曲线中，分子量10万以上且小于15万的峰面积的比例(W2a)与分子量10万以上且小于56万的峰面积的比例(W2)的比率(W2a/W2)为0.30～0.60。
(实施方式4)根据实施方式1～3中任一项所述的粘合材料，其中，所述溶胶成分的重均分子量(Mw)为10万～56万。
(实施方式5)根据实施方式1～4中任一项所述的粘合材料，其中，在所述溶胶成分的微分分子量分布曲线的峰值分子量之中，在分子量1万至3000万中最高的峰值分子量(Mp)为10万～50万。
(实施方式6)根据实施方式1～5中任一项所述的粘合材料，其中，所述具有交联结构的聚合物(X)是使粘合组合物发生交联反应而得到的，所述粘合组合物含有重均分子量为60万以上且300万以下的具有第一反应性基团的(甲基)丙烯酸系聚合物(A)、重均分子量(Mw)为10万以上且80万以下的(甲基)丙烯酸系聚合物(B)和具有与所述第一反应性基团反应的第二反应性基团的交联剂。
(实施方式7)根据实施方式6所述的粘合材料，其中，所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)具有的第一反应性基团的含量为0.002mmol/g～1.0mmol/g。
(实施方式8)根据实施方式6或7所述的粘合材料，其中，所述粘合组合物中的所述第一反应性基团与所述第二反应性基团的摩尔比(第一反应性基团的摩尔量/第二反应性基团的摩尔量)为1～80。
(实施方式9)根据实施方式6～8中任一项所述的粘合材料，其中，所述第一反应性基团与所述第二反应性基团的组合为：所述第一反应性基团为羟基且所述第二反应性基团为异氰酸酯基的组合、或者所述第一反应性基团为羧基且所述第二反应性基团为环氧基的组合。
(实施方式10)根据实施方式6～9中任一项所述的粘合材料，其中，在所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)中，来自具有碳原子数1～12的烷基的(甲基)丙烯酸酯的结构单元的含有率为70质量％～99质量％。
(实施方式11)一种粘合片，其具有基材片和形成在所述基材片的至少一个面上的粘合层，其特征在于，所述粘合层为实施方式1～10中任一项所述的粘合材料。
(实施方式12)一种柔性显示器用粘合材料，其用于贴合构成柔性显示器的一个柔性部件与另一个柔性部件，其特征在于，所述粘合材料为实施方式1～10中任一项所述的粘合材料。
(实施方式13)一种柔性显示器用粘合片，其具有用于贴合构成柔性显示器的一个柔性部件与另一个柔性部件的粘合层和粘贴在所述粘合层的至少一个面上的柔性片部件，其特征在于，所述粘合层由实施方式1～10中任一项所述的粘合材料形成。
(实施方式14)根据实施方式13所述的柔性显示器用粘合片，其中，所述粘合片具有粘贴在所述粘合层的一个面上的第一柔性片部件和粘贴在所述粘合层的另一个面上的第二柔性片部件，所述第一柔性片部件为第一剥离片，所述第二柔性片部件为第二剥离片，所述第一剥离片和第二剥离片以各自的剥离面与粘合层相接的方式进行粘贴。
(实施方式15)一种柔性层叠部件，其具备第一柔性部件、第二柔性部件和将所述第一柔性部件与所述第二柔性部件相互贴合的粘合层，其特征在于，所述粘合层由实施方式1～10中任一项所述的粘合材料构成。

Claims (15)

1.一种粘合材料，其含有具有交联结构的聚合物(X)，其特征在于，
所述粘合材料在温度25℃下的剪切储能弹性模量为0.15MPa以下，
所述粘合材料的玻璃化转变温度为0℃以下，
所述粘合材料的胶凝分率为50质量％～95质量％，并且
所述粘合材料的溶胶成分的微分分子量分布曲线满足(1)、(2)和(3)的条件：
(1)分子量1万以上且小于10万的峰面积相对于分子量1万至3000万的峰面积的比例(W1)为20％以下；
(2)分子量10万以上且小于56万的峰面积相对于分子量1万至3000万的峰面积的比例(W2)为40％以上；
(3)分子量56万以上的峰面积相对于分子量1万至3000万的峰面积的比例(W3)为40％以下。
2.根据权利要求1所述的粘合材料，其中，所述溶胶成分的微分分子量分布曲线还满足(2a)和(2b)的条件：
(2a)分子量10万以上且小于15万的峰面积相对于分子量1万至3000万的峰面积的比例(W2a)为15％以上；
(2b)分子量15万以上且小于56万的峰面积相对于分子量1万至3000万的峰面积的比例(W2b)为20％以上。
3.根据权利要求2所述的粘合材料，其中，在所述溶胶成分的微分分子量分布曲线中，分子量10万以上且小于15万的峰面积的比例(W2a)与分子量10万以上且小于56万的峰面积的比例(W2)的比率(W2a/W2)为0.30～0.60。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的粘合材料，其中，所述溶胶成分的重均分子量(Mw)为10万～56万。
5.根据权利要求1～3中任一项所述的粘合材料，其中，在所述溶胶成分的微分分子量分布曲线的峰值分子量之中，在分子量1万至3000万中最高的峰值分子量(Mp)为10万～50万。
6.根据权利要求1～3中任一项所述的粘合材料，其中，所述具有交联结构的聚合物(X)是使粘合组合物发生交联反应而得到的，所述粘合组合物含有重均分子量为60万以上且300万以下的具有第一反应性基团的(甲基)丙烯酸系聚合物(A)、重均分子量(Mw)为10万以上且80万以下的(甲基)丙烯酸系聚合物(B)和具有与所述第一反应性基团反应的第二反应性基团的交联剂。
7.根据权利要求6所述的粘合材料，其中，所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)具有的第一反应性基团的含量为0.002mmol/g～1.0mmol/g。
8.根据权利要求6所述的粘合材料，其中，所述粘合组合物中的所述第一反应性基团与所述第二反应性基团的摩尔比(第一反应性基团的摩尔量/第二反应性基团的摩尔量)为1～80。
9.根据权利要求6所述的粘合材料，其中，所述第一反应性基团与所述第二反应性基团的组合为：所述第一反应性基团为羟基且所述第二反应性基团为异氰酸酯基的组合、或者所述第一反应性基团为羧基且所述第二反应性基团为环氧基的组合。
10.根据权利要求6所述的粘合材料，其中，在所述(甲基)丙烯酸系聚合物(A)中，来自具有碳原子数1～12的烷基的(甲基)丙烯酸酯的结构单元的含有率为70质量％～99质量％。
11.一种粘合片，其具有基材片和形成在所述基材片的至少一个面上的粘合层，其特征在于，所述粘合层为权利要求1～3中任一项所述的粘合材料。
12.一种柔性显示器用粘合材料，其用于贴合构成柔性显示器的一个柔性部件与另一个柔性部件，其特征在于，所述粘合材料为权利要求1～3中任一项所述的粘合材料。
13.一种柔性显示器用粘合片，其具有用于贴合构成柔性显示器的一个柔性部件与另一个柔性部件的粘合层和粘贴在所述粘合层的至少一个面上的柔性片部件，其特征在于，所述粘合层由权利要求1～3中任一项所述的粘合材料形成。
14.根据权利要求13所述的柔性显示器用粘合片，其中，所述粘合片具有粘贴在所述粘合层的一个面上的第一柔性片部件和粘贴在所述粘合层的另一个面上的第二柔性片部件，
所述第一柔性片部件为第一剥离片，所述第二柔性片部件为第二剥离片，
所述第一剥离片和第二剥离片以各自的剥离面与粘合层相接的方式进行粘贴。
15.一种柔性层叠部件，其具备第一柔性部件、第二柔性部件和将所述第一柔性部件与所述第二柔性部件相互贴合的粘合层，其特征在于，所述粘合层由权利要求1～3中任一项所述的粘合材料构成。
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