CN117895041A - 一种锌溴液流电池电解液 - Google Patents
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Abstract
本申请公开了一种锌溴液流电池电解液，锌溴液流电池电解液由钾盐、锌盐和添加剂组成，添加剂含有噻唑类化合物。本申请的锌溴液流电池电解液中的添加剂可以有效地将液流电池正极充电过程中生成的溴络合，防止其扩散和挥发，对电池系统和环境造成伤害，从而实现锌溴液流电池长期稳定的循环使用。
Description
技术领域
本申请涉及液流电池领域，具体地涉及一种锌溴液流电池电解液。
背景技术
开发和利用可再生能源是降低碳排放和确保人类社会可持续发展的重要手段。然而，可再生能源的间歇性和不稳定性阻碍了可再生能源的广泛应用，我们需要在可再生能源的波峰期对能源进行储存，并在波谷期进行能量的输出。储能装置在保持可再生能源发电的稳定输出方面发挥着至关重要的作用。液流电池储能技术具有安全可靠、寿命长、环境友好等优势，成为规模储能的首选技术之一。
锌溴液流电池因其成本竞争力和相对较高的能量密度而成为最有前途的液流电池储能系统之一，这归因于所使用的低成本氧化还原的材料和高电池电势。锌溴液流电池的电解质主要由溶解在蒸馏水中的溴化锌盐水溶液组成，储存在两个连接到单独流体回路的外部罐中。在充电过程中，溴化锌盐经历两种不同的相变，转变成金属锌和元素溴。放电时，镀在负极上的金属锌溶解在负极电解液中，并可在下一个充电周期再次电镀。在锌溴液流电池中，负极反应是锌的可逆溶解/电镀层。相反，在正极，溴会可逆地还原为溴化物。
相对于其他类型的液流电池，锌溴液流电池具有更低的成本和更高的能量密度，为大规模储能应用提供了极具吸引力的解决方案。然而，在充电过程中存在明显的问题，例如正极生成的溴具有挥发性以及溴物质穿过膜的扩散，这些问题显著影响电池的性能和耐久性。此外，正极半电池电解质中存在过量的溴会增加该溶液的腐蚀性，从而缩短电池组件的寿命。
为了解决这些困难，许多研究报告了使用溴络合剂作为锌溴液流电池电解质中的支撑材料。锌溴液流电池使用季铵溴化物与溴分子结合形成多溴化物复合相，充电期间形成的多溴化物相被表征为“溴熔盐”。溴络合剂提升锌溴液流电池性能的思路主要是将充电时正极生成的溴络合，防止其挥发及自扩散而造成电极活性物质的损失。因此，合适的溴络合剂应降低水性溴含量，同时，在放电过程中，溴应容易从溴络合物中释放出来，以最大限度地减少电压损失并使电池完全放电。
传统的溴络合剂MEP(N-乙基-N-甲基溴化吡咯烷)自上世纪90年代起就因其价格低廉且与溴络合强度较高而备受学者们的青睐，但随着技术的进步，越来越多的高效溴络合剂被开发和挖掘。MEP在电池低温运行过程中会有沉淀生成，阻塞循环管路，影响电池的稳定性，而高温下由于溴的扩散速度加快，导致电池性能下降。因此，需要有效络合正极充电过程中生成的溴，防止其扩散、挥发而对电池系统和环境造成危害，最终实现锌溴液流电池长期稳定的循环。
发明内容
本申请的目的在于提供一种锌溴液流电池电解液，抑制溴扩散。
为达到以上目的，本申请采用的技术方案为：一种锌溴液流电池电解液，所述电解液由钾盐、锌盐和添加剂组成，所述添加剂含有噻唑类化合物。
作为一种优选，所述添加剂为噻唑类溴化物。
作为一种优选，所述添加剂的浓度为0.2～2mol/L。
作为一种优选，所述添加剂的浓度为0.5mol/L。
作为另一种优选，所述钾盐是氯化钾。
作为另一种优选，所述钾盐的浓度为2～5mol/L。
作为另一种优选，所述锌盐为溴化锌。
作为另一种优选，所述锌盐浓度为2～5mol/L。
进一步优选，所述添加剂为3-乙基-5-(2-羟乙基)-4-甲基噻唑溴化物。
与现有技术相比，本申请的有益效果在于：
(1)本申请的添加剂可以有效地将液流电池正极充电过程中生成的溴络合，防止其扩散和挥发，对电池系统和环境造成伤害，从而实现液流电池长期稳定的循环；
(2)本申请添加剂中的羟基提升了溴络合产物的水溶性，降低了电解液的极化，促进锌溴液流电池在储能领域的商业化应用。
附图说明
图1为实施例1中溴侧CV曲线图；
图2为实施例1中锌侧CV曲线图；
图3为对比例1中溴侧CV曲线图；
图4为对比例1中锌侧CV曲线图。
具体实施方式
下面，结合具体实施方式，对本申请做进一步描述，需要说明的是，在不相冲突的前提下，以下描述的各实施例之间或各技术特征之间可以任意组合形成新的实施例。
本申请的说明书和权利要求书中的术语“包括”和“具有”以及他们的任何变形，意图在于覆盖不排他的包含，例如，包含了一系列步骤或单元的过程、方法、系统、产品或设备不必限于清楚地列出的那些步骤或单元，而是可包括没有清楚地列出的或对于这些过程、方法、产品或设备固有的其他步骤或单元。
本申请提供一种锌溴液流电池电解液，包括钾盐、溴盐和添加剂。将添加剂添加在锌溴液流电池电解液中，能够对液流电池充电过程中溴正极产物的溴进行有效络合，从而显著提升锌溴液流电池的安全性和有效性。
在一些实施例中，添加剂为噻唑类化合物。
含有S和N原子的五环结构称为噻唑。在现有的研究中，噻唑类化合物具有特殊的生物活性：第一，噻唑类化合物一般具有防治植物危害的极高转化性，如三环唑和噻瘟唑只对防治稻瘟病有高的活性；第二，一般具有极强的选择性，可以被植物吸收和输导，对植物安全；第三，或多或少地表现作用于寄主与病原菌的早期互作过程，防治植物病害的原理主要是化学保护作用。如三环唑和噻瘟唑只对防治稻瘟病菌的孢子侵入过程有抑制作用；叶枯唑在水稻上防治白叶枯病的实际浓度也低于离体下抑制生长的浓度。
在一些实施例中，添加剂为噻唑类溴化物。
本申请的锌溴液流电池电解液的添加剂是3-乙基-5-(2-羟乙基)-4-甲基噻唑溴化物，其结构式如下所示。
本申请锌溴液流电池电解液中的添加剂选用3-乙基-5-(2-羟乙基)-4-甲基噻唑溴化物，噻唑环中的硫原子相比于碳原子电负性更高，对氮正原子周围电子的相互作用更强，这削弱了氮正原子与溴反离子之间的相互作用，使得溴反离子更容易参与溴单质的键合，从而提升添加剂将络合溴的能力。
此外，添加剂3-乙基-5-(2-羟乙基)-4-甲基噻唑溴化物中含有羟基，在其与溴络合形成溴络合产物之后，提升了溴络合产物的水溶性，并且降低电解液的极化。添加剂3-乙基-5-(2-羟乙基)-4-甲基噻唑溴化物能够促进锌溴液流电池在储能领域的商业化应用。
在一些实施例中，钾盐是氯化钾。
在一些实施例中，溴盐为溴化锌。
本申请还提供一种3-乙基-5-(2-羟乙基)-4-甲基噻唑溴化物作为添加剂在锌溴液流电池电解液中的应用方法：将溴化锌和钾盐与3-乙基-5-(2-羟乙基)-4-甲基噻唑溴化物配置成溶液，用于锌溴液流电池的电解液。
在一些实施例中，溴化锌的浓度为2～5mol/L。
在一些优选的实施例中，氯化钾浓度为2～5mol/L。
在一些实施例中，添加剂3-乙基-5-(2-羟乙基)-4-甲基噻唑溴化物的浓度为0.2～2mol/L。
在一些优选的实施例中，添加剂3-乙基-5-(2-羟乙基)-4-甲基噻唑溴化物的浓度为0.5mol/L。
本申请使用3-乙基-5-(2-羟乙基)-4-甲基噻唑溴化物作为锌溴液流电池电解液中的溴络合剂，对锌溴液流电池电解液进行改性，工艺简单，成本低廉。
3-乙基-5-(2-羟乙基)-4-甲基噻唑溴化物通过对充电过程中溴正极的产物溴有效络合，能够抑制当前锌溴液流电池面临的溴扩散、溴挥发以及库伦效率低下等问题的发生。
实施例1
称取56.3g ZnBr2、22.4g KCl、12.6085g的3-乙基-5-(2-羟乙基)-4-甲基噻唑溴化物溶解在去离子水中，配置成为100mL混合溶液，混合溶液在超声中混合均匀，得到锌溴液流电池电解液待用。
对比例1
称取56.3g ZnBr2和22.4g KCl溶解在去离子水中，配置成为100mL混合溶液，混合溶液在超声中混合均匀，得到锌溴液流电池电解液待用。
性能检测
锌溴液流电池电解液性能循环伏安法(CV)测试三电极体系的构建：使用玻碳电极作为工作电极、石墨片电极作为对电极，饱和甘汞电极作为参比电极。在烧杯中倒入各实施例和各对比例配置好的锌溴液流电池电解液，将上述三电极体系接入电化学工作站。
在扫描范围为-0.2～-1.2V、扫速为10mV/s条件下分别对溴侧和锌侧进行扫描测试。
图1为实施例1中使用添加剂3-乙基-5-(2-羟乙基)-4-甲基噻唑溴化物的溴侧CV曲线图，图2为实施例1中使用添加剂3-乙基-5-(2-羟乙基)-4-甲基噻唑溴化物的锌侧CV曲线图。图3为对比例1中未使用添加剂的溴侧CV曲线图，图4为对比例1中未使用添加剂的锌侧CV曲线图。
图1中正扫的氧化峰代表了溴离子氧化为溴单质，还原峰表示溴单质还原为溴离子。加入3-乙基-5-(2-羟乙基)-4-甲基噻唑溴化物作为添加剂后，电解液峰值电流更高，表明电化学反应活性更高，即3-乙基-5-(2-羟乙基)-4-甲基噻唑溴化物对氧化反应具有催化作用。并且图1中的还原峰十分明显突出，表明3-乙基-5-(2-羟乙基)-4-甲基噻唑溴化物的加入能够有效抑制溴在电解液中的挥发和扩散，能够提高电池性能。而图1与图3对比，图3的还原峰几乎没有，则表明溶液中存在溴挥发和溴扩散的问题，导致电解液中活性物质损失，对液流电池的性能造成影响。
由图2氧化峰对应锌的剥离，还原峰则对应锌的电镀。图2和图4对比可知，无论是锌的电镀还是剥离，加入3-乙基-5-(2-羟乙基)-4-甲基噻唑溴化物的CV曲线峰值电流要显著更高，这表明了此溴络合剂对电化学反应的促进作用。此外NOP(沉积过电位)更小，这表明其电极表面更易镀锌以及剥离锌，这也体现了3-乙基-5-(2-羟乙基)-4-甲基噻唑溴化物对锌溴液流电池锌侧的积极作用。
综上，本发明提出了一种用于锌溴液流电池的电解液溴络合剂，3-乙基-5-(2-羟乙基)-4-甲基噻唑溴化物通过对充电过程中溴正极的产物溴进行有效络合，有效抑制当前锌溴液流电池面临的溴扩散，溴挥发，库伦效率低下等问题的发生，从而显著的提升锌溴液流电池的安全性与有效性，促进了锌溴液流电池的商业化。
以上描述了本申请的基本原理、主要特征和本申请的优点。本行业的技术人员应该了解，本申请不受上述实施例的限制，上述实施例和说明书中描述的只是本申请的原理，在不脱离本申请精神和范围的前提下本申请还会有各种变化和改进，这些变化和改进都落入要求保护的本申请的范围内。本申请要求的保护范围由所附的权利要求书及其等同物界定。
Claims (9)
1.一种锌溴液流电池电解液，其特征在于，所述电解液由钾盐、锌盐和添加剂组成，所述添加剂含有噻唑类化合物。
2.如权利要求1所述的锌溴液流电池电解液，其特征在于，所述添加剂为噻唑类溴化物。
3.如权利要求1所述的锌溴液流电池电解液，其特征在于，所述添加剂的浓度为0.2～2mol/L。
4.如权利要求3所述的锌溴液流电池电解液，其特征在于，所述添加剂的浓度为0.5mol/L。
5.如权利要求1所述的锌溴液流电池电解液，其特征在于，所述钾盐是氯化钾。
6.如权利要求5所述的锌溴液流电池电解液，其特征在于，所述钾盐的浓度为2～5mol/L。
7.如权利要求1所述的锌溴液流电池电解液，其特征在于，所述锌盐为溴化锌。
8.如权利要求7所述的锌溴液流电池电解液，其特征在于，所述锌盐浓度为2～5mol/L。
9.如权利要求1～8任一所述的锌溴液流电池电解液，其特征在于，所述添加剂为3-乙基-5-(2-羟乙基)-4-甲基噻唑溴化物。
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| JP2013173905A (ja) * | 2012-01-27 | 2013-09-05 | Sumitomo Chemical Co Ltd | 高分子電解質組成物、高分子電解質膜、触媒組成物、膜電極接合体、固体高分子形燃料電池および含硫黄複素環芳香族化合物 |
| US20180316064A1 (en) * | 2015-10-21 | 2018-11-01 | Research Foundation Of The City University Of New New York | Additive for Increasing Lifespan of Rechargeable Zinc-Anode Batteries |
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Patent Citations (5)
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Non-Patent Citations (1)
| Title |
|---|
| MENG, JIANING 等: "Cyclotetrabenzil Derivatives for Electrochemical Lithium-Ion Storage", ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION, vol. 62, no. 29, 17 July 2023 (2023-07-17) * |
Also Published As
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