CN117766875A - 一种宽电位水系镁离子电解液及其应用 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及水系二次电池技术领域,公开了一种宽电位水系镁离子电解液及其应用,其中电解液包括氯化镁、水和聚乙二醇,聚乙二醇与水的质量百分比为1%~99.5%。本发明还公开了利用该电解液制备的水系镁离子电池,其中可以选用TiO2(B)等低电位材料作为负极材料。本发明解决了现有负极为TiO2(B)等材料的二次电池由于电位较低没有适配工作电解液的技术问题。
Description
技术领域
本发明涉及水系二次电池技术领域,具体涉及一种宽电位水系镁离子电解液及其应用。
背景技术
二次电池如可充电锂离子电池、水系镁离子电池等因其高能量密度、长循环寿命、高电压等特性而成为研究和应用的热点。其中可充电锂离子电池已经商业化,并在可充放电储能装置的市场中占据了较大的份额。然而,近年来由于锂离子电池中的有机电解液的易燃性导致锂离子电池引起的安全事故频发并且其要求较高的生产环境(如水氧含量低于0.1ppm等)等因素限制了锂离子电池在大规模储能装置上的应用。
水系镁离子电池使用水系电解液,同时其可以避免使用易燃的有机电解液,因此具有较高的安全性和良好的离子电导率。现有技术中如公开号为CN113078373A公开了一种水系金属离子二次电池及水系电解液,其中水系金属离子二次电池包括正极、负极和水系电解液,水系电解液包括电解质、水、有机化合物,电解质包括镁盐或铝盐。有机化合物包括醚类化合物、醇类化合物中的一种或多种。有机化合物与水的质量百分比包括5%~99.5%。该种电解液适用于金属镁或金属铝负极,且多种盐均可满足要求,因此应用比较宽泛。
但是上述现有技术存在一下问题,当负极选用电位较低的材料如bronze相TiO2(B)时,现有的电解液无法满足负极对电极电位的要求,因此研发一种新的具有宽电位的水系可充镁离子电池电解液就显得尤为重要。
发明内容
本发明意在提供一种宽电位水系镁离子电解液及其应用,以解决现有负极为TiO2(B)等材料的二次电池由于电位较低没有适配工作电解液的技术问题。
为达到上述目的,本发明采用如下技术方案:一种宽电位水系镁离子电解液,包括氯化镁、水和聚乙二醇,所述聚乙二醇与水的质量百分比为1%~99.5%。
本发明还公开了一种宽电位水系镁离子电解液在水系镁离子电池中的应用,所述水系镁离子电池包括正极、负极和电解液。
本方案的原理及优点是:
水系电解液较窄的电化学稳定性窗口不仅限制了水系镁离子电池的能量密度,还限制了电极材料的选择。在1.8V(1.8V~3.6Vvs.Mg2+/Mg)的电化学稳定性窗口中,大部分电极材料无法正常工作,尤其是负极材料。TiO2负极材料具有不会形成枝晶等方面的优点,是二次电池中非常有潜力的负极材料,特别是bronze相TiO2(B)在水系可充金属离子电池中表现出了较好的电化学性能。但TiO2(B)由于电位较低而对电解液的要求较高,导致现有常规的电解液无法满足负极对电极电位的要求。
本申请发明人针对上述问题,选用氯化镁作为电解质,相比于其他镁盐如硝酸镁和高氯酸镁,氯离子的稳定性较强,进一步拓宽电解液的电化学稳定性窗口;氯离子对镁离子的吸附作用也能降低镁离子扩散的界面阻力。而硝酸根和高氯酸根的氧化性较强,在低电位下会发生分解,在电极表面形成固态电解质膜,导致镁离子无法嵌入。
选用聚乙二醇作为有机添加物,抑制了氢析出和氧析出副反应的发生,拓宽水系电解液的电化学稳定性窗口。同时聚乙二醇破坏了水系电解液中水分子的氢键网络,降低水分子的活性,减少电极材料的溶解。再者,聚乙二醇可以与镁离子形成配位,减少镁离子的溶剂化鞘结构中的水分子并且降低了镁离子的去溶剂化能,这样即降低镁离子电池中电极/电解液界面处的能磊,提高电池的电压稳定性和循环寿命的稳定性,也改善了界面处缓慢的去溶剂化过程。
优选的,作为一种改进,所述聚乙二醇包括聚乙二醇400、聚乙二醇300和聚乙二醇200中的任意一种。
本申请中,选用分子量较低的聚乙二醇可以提高离子电导率,提高离子的扩散系数。若分子量较高则会导致电解液粘度增加,导致离子的电导率和扩散系数下降。
优选的,作为一种改进,所述氯化镁浓度为0.01~5mol·kg-1。
本申请中,氯化镁作为电解液,其浓度范围维持了较宽的电池的电化学稳定性窗口。若氯化镁浓度较低,则电池电解液无法工作;若氯化镁浓度较高,其相对于电池电容量下降。
优选的,作为一种改进,所述聚乙二醇与水的质量百分比为1%、33%、50%、75%、83%、90%。
本申请中,聚乙二醇与水的质量百分比可以根据电解质浓度进行适应性调配,以上为实验中较优的数值。
优选的,作为一种改进,所述水系镁离子电池正极的材料包括V2O5或锰镁氧化物。
本申请中,大部分二次电池的正极材料均可适用于本申请中,以上两种材料制成的正极为最优实施方式。
优选的,作为一种改进,水系镁离子电池负极的材料包括TiO2(B)或VO2。
本申请中,TiO2(B)或VO2均是电位较低的电极材料,特别是TiO2(B)作为负极材料时,其在镁离子电池中的充放电电压平台约为0.6V(vs.Mg2+/Mg),这样的电位下对电解液的要求极高,其成功应用拓宽了现有二次电池负极材料的选用范围。
附图说明
图1为本发明实施例1中TiO2(B)在50mAg-1电流密度下前三圈的恒流充放电曲线图;
图2为本发明实施例1中TiO2(B)在100mA g-1电流密度下循环曲线图;
图3为本发明实施例1中TiO2(B)循环稳定性测试图;
图4为本发明实施例1中水系镁离子电池的CV(循环伏安)曲线图;
图5为本发明对比例1中水系镁离子电池的CV曲线图;
图6为本发明对比例2中水系镁离子电池的CV曲线图;
图7为本发明对比例3中水系镁离子电池的CV曲线图;
图8为本发明对比例4中水系镁离子电池的CV曲线图;
图9为本发明实验例1中电解液的线性扫描伏安曲线图;
图10为本发明实施例2中TiO2(B)循环稳定性测试图。
具体实施方式
下面通过具体实施方式进一步详细说明:
实施例1
一种宽电位水系镁离子电解液,包括氯化镁的水与聚乙二醇,其中氯化镁的浓度为2mol·kg-1,聚乙二醇与水的重量百分比为75%。具体的,将0.2mol的六水合氯化镁加入到由25g水和75g的聚乙二醇400组成的混合溶剂中,搅拌8h制备得到电解液。本实施例中聚乙二醇选用聚乙二醇400,选用较小分子量的聚乙二醇可以提高离子电导率,提高离子的扩散系数。
本实施例还提供了一种宽电位水系镁离子电解液在水系镁离子电池中的应用,其中水系镁离子电池的负极材料为TiO2(B),正极材料为V2O5,电解液为上述电解液,采用碳布作为正负极集流体,将正极、电解液、负极采用叠片形式组装成二次电池后进行性能测试。测试结果如附图1-4所示。
实施例2
本实施例与实施例1的区别在于,电解液中氯化镁浓度为4mol·kg-1,其他均与实施例1相同,实验结果详见附图10。
对比例1
本对比例与实施例1的区别在于,电解液中使用硝酸镁替换氯化镁作为电解液,其他均与实施例1相同,实验结果详见附图5。
对比例2
本对比例与实施例1的区别在于,电解液中使用高氯酸镁替换氯化镁作为电解液,其他均与实施例1相同,实验结果详见附图6。
对比例3
本对比例与实施例1的区别在于,使用硝酸镁+氯化镁的混合溶液替换氯化镁作为电解液,混合溶液中镁离子浓度为2mol·kg-1,其他均与实施例1相同,实验结果详见附图7。
对比例4
本对比例与实施例1的区别在于,使用高氯酸镁+氯化镁的混合溶液替换氯化镁作为电解液,混合溶液中镁离子浓度为2mol·kg-1,其他均与实施例1相同,实验结果详见附图8。
实验例一:电解液中聚乙二醇与水的重量百分比对电化学稳定性窗口的影响
实验方法:分别配置聚乙二醇400与水的重量百分比为0%、33%、50%、75%、83%和90%的电解液,电解液的其他成分与实施例1相同,测试电解液的线性扫描伏安曲线图,实验结果如附图9所示。
实验结果分析:
本申请实施例1中所制备的水系镁离子电池如附图1和4所示,循环伏安曲线中有多对氧化还原峰,对应着镁离子在电极材料中的嵌入和脱出过程。同时,在整个充放电过程中未发生氢析出和氧析出副反应。
如附图2所示,在充放电过程中存在多个电压平台,平台处的电压值与图1中的氧化还原峰的峰位置相一致,都对应于镁离子在电极材料中的嵌入和脱出。
如附图3所示实施例1中所制备的水系镁离子电池在经过100次循环之后,库伦效率依然接近100%,几乎未衰减。位于图下方的曲线表示该二次电池的比容量变化,该二次电池,在100次循环之后,比容量依然接近60mAh g-1。由此可见,该二次电池在100次循环之后,比容量和库伦效率几乎都未衰减。
附图5-8分别对于对比例1-4的CV图,可以看出当电解液中电解质更换成其他镁盐和混合镁盐,均没有氧化还原峰的出现,对应的也就没有镁离子的嵌入和脱出过程,无法充当电池的电解液。
附图9显示了当电解液中有机添加剂中有机添加物与水的重量比发生变化时,其均可以可以形成较宽的电位,当选用电位较低的负极材料时也可以满足其工作要求。
以上所述的仅是本发明的实施例,方案中公知的具体技术方案和/或特性等常识在此未作过多描述。应当指出,对于本领域的技术人员来说,在不脱离本发明技术方案的前提下,还可以作出若干变形和改进,这些也应该视为本发明的保护范围,这些都不会影响本发明实施的效果和专利的实用性。本申请要求的保护范围应当以其权利要求的内容为准,说明书中的具体实施方式等记载可以用于解释权利要求的内容。
Claims (7)
1.一种宽电位水系镁离子电解液,其特征在于:包括氯化镁、水和聚乙二醇,所述聚乙二醇与水的质量百分比为1%~99.5%。
2.根据权利要求1所述的一种宽电位水系镁离子电解液,其特征在于:所述聚乙二醇包括聚乙二醇400、聚乙二醇300和聚乙二醇200中的任意一种。
3.根据权利要求2所述的一种宽电位水系镁离子电解液,其特征在于:所述氯化镁浓度为0.01~5mol·kg-1。
4.根据权利要求3所述的一种宽电位水系镁离子电解液,其特征在于:所述聚乙二醇与水的质量百分比为1%、33%、50%、75%、83%、90%。
5.权利要求1-4任意一项中所述的一种宽电位水系镁离子电解液的应用,其特征在于:使用一种宽电位水系镁离子电解液制备水系镁离子电池,所述水系镁离子电池还包括正极、和负极。
6.根据权利要求5所述的一种宽电位水系镁离子电解液的应用,其特征在于:所述水系镁离子电池正极的材料包括V2O5或锰镁氧化物。
7.根据权利要求6所述的一种宽电位水系镁离子电解液的应用,其特征在于:水系镁离子电池负极的材料包括TiO2(B)或VO2。
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