CN117199554A - 一种水系电解液和锌离子电池 - Google Patents
一种水系电解液和锌离子电池 Download PDFInfo
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Abstract
本发明提供一种水系电解液和锌离子电池。所述水系电解液包括电解质盐、有机添加剂和水；所述有机添加剂为PolarClean。本发明通过使用含有PolarClean有机添加剂的水系电解液，能够有效提高金属锌负极的可逆性，从而获得高循环稳定性和长使用寿命的水系锌离子电池。
Description
技术领域
本发明属于电解液材料技术领域，具体涉及一种水系电解液和锌离子电池。
背景技术
相比于传统有机电解质，水系锌离子电池具有安全性高以及环保性好等优点，其中，金属锌负极不仅具有高理论比容量(819mAh g-1)、无毒、储量高和成本低廉的优势，而且其具备低电位和高析氢过电位。因此，金属锌负极能够为电池提供更宽的电化学稳定性窗口，并且较宽的电化学稳定性窗口和充放电过程中的双电子转移机制使得水系锌离子电池具有高能量密度。
然而，不稳定的负极/电解质界面和正极/电解质界面严重阻碍了水系锌离子电池的实际应用。一方面，不稳定的负极/电解质界面加剧了负极表面不均匀的锌离子沉积现象，同时采用水为溶剂也引起了不良副反应的发生，使得锌枝晶的生长、表面钝化和析氢现象等副反应更加严重。虽然锌离子的半径(0.074nm)与锂离子的半径(0.076nm)相差不大，但二价的锌离子具有较大的原子质量，和高化学性质，导致其具有较低的库仑效率。
因此，亟需开发一种兼具低成本和成分简单的水系电解液，以此解决上述问题，这对于推进水系锌离子电池的实际应用具有重要意义。
发明内容
针对现有技术的不足，本发明的目的在于提供一种水系电解液和锌离子电池。本发明通过使用含有PolarClean有机添加剂的水系电解液，能够有效提高金属锌负极的可逆性，从而获得高循环稳定性和长使用寿命的水系锌离子电池。
为达到此发明目的，本发明采用以下技术方案：
第一方面，本发明提供一种水系电解液，所述水系电解液包括电解质盐、有机添加剂和水；
所述有机添加剂为PolarClean。
本发明通过在电解液中添加PolarClean有机添加剂，并与其他组分配合使用，添加剂由于水分子强烈的溶剂化作用，在降低水分子电化学活性的同时，起到提高电解液的电化学窗口、降低析氢反应和减少锌溶解的效果，不仅提升了锌离子电池的循环性能，还能够有效解决金属锌枝晶生长等问题，对于推进其在大规模储能领域的应用具有重要意义。
优选地，所述PolarClean包括5-(二甲基氨基)-2-甲基-5-氧代戊酸甲酯和N,N,N′,N′-2-五甲基戊二酰胺。
优选地，所述5-(二甲基氨基)-2-甲基-5-氧代戊酸甲酯和N,N,N′,N′-2-五甲基戊二酰胺的质量比为20:1。
优选地，所述有机添加剂的浓度为0.01～1.5mol/L，优选为0.1～1mol/L，例如可以为0.01mol/L、0.05mol/L、0.08mol/L、0.1mol/L、0.15mol/L、0.25mol/L、0.5mol/L、0.8mol/L、0.9mol/L、1mol/L、1.2mol/L、1.5mol/L等。
在本发明中，通过调控有机添加剂的浓度，使得电池能够稳定循环更长时间，使用寿命更高。本发明中PolarClean有机添加剂的浓度过高，在对称电池Zn//Zn的循环测试中，电池的过电势更高，稳定时间更短；本发明中PolarClean有机添加剂的浓度过低，电池的使用寿命更短。
优选地，所述电解质盐包括锌盐。
优选地，所述锌盐包括硝酸锌、氯化锌、四氟硼酸锌、硫酸锌、高氯酸锌、二氟草酸硼酸锌、三氟甲烷磺酸锌或乙酸锌中的任意一种或至少两种的组合，其中所述组合典型但非限制性实例有：硝酸锌和氯化锌的组合、氯化锌和四氟硼酸锌的组合、乙酸锌和硫酸锌的组合、硫酸锌和三氟甲烷磺酸锌的组合或三氟甲烷磺酸锌和乙酸锌的组合等。
优选地，所述电解质盐的浓度为1～3mol/L，例如可以为1mol/L、1.2mol/L、1.5mol/L、1.6mol/L、1.8mol/L、2mol/L、2.2mol/L、2.4mol/L、2.5mol/L、2.8mol/L、3mol/L等。
进一步优选地，所述电解质盐的浓度为1.5～2.5mol/L，例如可以为1.5mol/L、1.6mol/L、1.8mol/L、2mol/L、2.2mol/L、2.4mol/L、2.5mol/L等。
在本发明中，锌盐的浓度过高使得水系锌离子电池负极一侧的锌枝晶生长过多，并会更早地刺破隔膜，导致电池短路失效，锌盐浓度过低使得水系锌离子电池在充放电过程中，锌离子不能进行长时间稳定地嵌入和脱出，导致电池的循环稳定性变差。当锌盐的浓度控制在1.5～2.5mol/L范围内，水系锌离子的循环性能和使用寿命更长久。
作为本发明优选的技术方案，所述水优选为离子水。
第二方面，本发明提供了一种锌离子电池，所述锌离子电池包括正极片、负极片、隔膜和电解液，所述电解液为根据第一方面所述的水系电解液。
优选地，所述正极片包括正极集流体和涂覆于所述正极集流体上的正极材料，所述正极材料包括导电剂、粘结剂和正极活性材料，所述正极活性材料包括钒酸锌。
作为本发明优选的技术方案，所述导电剂包括Super P或者乙炔黑中的一种或两种的组合，其中所述所用典型但非限制性实例有：Super P和乙炔黑的组合、单独乙炔黑或单独Super P的实施例。
作为本发明优选的技术方案，所述正极集流体包括不锈钢箔和/或钛箔。
作为本发明优选的技术方案，所述正极活性材料包括钒酸锌。
本发明中正极活性材料选用钒酸锌(ZnV2O4)，这是由于合成钒酸锌的原料易获取且反应条件可控制。
在本发明中，可以采用溶胶凝胶法制得钒酸锌，合成方法为将10mmol无水醋酸锌和20mmol偏钒酸铵分别溶于40mL去离子水，然后将醋酸锌溶液加入偏钒酸铵溶液中。混合溶液在95℃下搅拌，直到水蒸发至干，将得到的固体在120℃的烘箱中干燥12h，得到干燥的前体再经退火处理即可得到钒酸锌。
作为本发明优选的技术方案，所述负极片包括锌片。
相对于现有技术，本发明具有以下有益效果：
本发明提供了一种水系电解液，其通过在电解液中添加PolarClean有机添加剂，并与其他组分配合使用，添加剂由于水分子强烈的溶剂化作用，在降低水分子电化学活性的同时，起到提高电解液的电化学窗口、降低析氢反应和减少锌溶解的效果，不仅提升了锌离子电池的循环性能，还能够有效解决金属锌枝晶生长等问题，对于推进其在大规模储能领域的应用具有重要意义。
附图说明
图1是本发明实施例2和对比例1中制备得到的电池的循环性能测试图。
图2是本发明实施例2中制备得到的电池循环50圈后锌片表面形貌。
图3是本发明实施例1-6和对比例1中制备得到的电池的循环性能测试图。
图4是本发明对比例1中制备得到的电池循环50圈后锌片表面形貌。
图5是本发明实施例2和对比例1中制备得到的电池的倍率性能的测试图。
具体实施方式
下面通过结合附图和具体实施方式来进一步说明本发明的技术方案。本领域技术人员应该明了，所述实施例仅仅是帮助理解本发明，不应视为对本发明的具体限制。
实施例1
本实施例提供了一种水系电解液，水系电解液包括锌盐、PolarClean添加剂(组成为质量比为20:1的5-(二甲基氨基)-2-甲基-5-氧代戊酸甲酯和N,N,N′,N′-2-五甲基戊二酰胺)和去离子水。PolarClean添加剂在电解液中的浓度为0.01mol/L，锌盐为硫酸锌，硫酸锌在电解液中的浓度为2mol/L。
本实施例提供一种上述水系电解液的制备方法，所述制备方法包括以下步骤：
制备浓度为2mol/L的硫酸锌溶液，溶剂为去离子水，通过向上述硫酸锌溶液中添加浓度为0.01mol/L的PolarClean，得到水系电解液。
实施例2
本实施例提供了一种水系电解液，水系电解液包括锌盐、PolarClean添加剂(组成为质量比为20:1的5-(二甲基氨基)-2-甲基-5-氧代戊酸甲酯和N,N,N′,N′-2-五甲基戊二酰胺)和去离子水。PolarClean添加剂在电解液中的浓度为0.1mol/L，锌盐为硫酸锌，硫酸锌在电解液中的浓度为2mol/L。
本实施例提供一种上述水系电解液的制备方法，所述制备方法包括以下步骤：
制备浓度为2mol/L的硫酸锌溶液，溶剂为去离子水，通过向上述硫酸锌溶液中添加浓度为0.1mol/L的PolarClean，得到水系电解液。
实施例3
本实施例提供了一种水系电解液，水系电解液包括锌盐、PolarClean添加剂(组成为质量比为20:1的5-(二甲基氨基)-2-甲基-5-氧代戊酸甲酯和N,N,N′,N′-2-五甲基戊二酰胺)和去离子水。PolarClean添加剂在电解液中的浓度为0.2mol/L，锌盐为硫酸锌，硫酸锌在电解液中的浓度为2mol/L。
本实施例提供一种上述水系电解液的制备方法，所述制备方法包括以下步骤：
制备浓度为2mol/L的硫酸锌溶液，溶剂为去离子水，通过向上述硫酸锌溶液中添加浓度为0.2mol/L的PolarClean，得到水系电解液。
实施例4
本实施例与实施例1的区别之处在于，将PolarClean添加剂的浓度替换为0.05mol/L，其他均与实施例1相同。
实施例5
本实施例与实施例1的区别之处在于，将PolarClean添加剂的浓度替换为1mol/L，其他均与实施例1相同。
实施例6
本实施例与实施例1的区别之处在于，将PolarClean添加剂的浓度替换为0.5mol/L外，其他均与实施例1相同。
实施例7
本实施例与实施例2的区别之处在于，硫酸锌在电解液中的浓度为3mol/L，其他均与实施例2相同。
实施例8
本实施例与实施例1的区别之处在于，将PolarClean添加剂的浓度替换为3mol/L外，其他均与实施例1相同。
对比例1
本对比例与实施例1的区别之处在于，电解液仅含有硫酸锌，不添加PolarClean添加剂，其他均与实施例1相同。
对比例2
本对比例与实施例1的区别之处在于，将PolarClean添加剂替换为等浓度的N-甲基吡咯烷酮，其他均与实施例1相同。
应用例1至8以及对比应用例1至2
将实施例1至实施例8以及对比例1至对比例2提供的水系电解液进行锌离子电池的制备，其包括以下步骤：
按照电极结构组装顺序为：正极壳、正极片、隔膜、电解液、负极片和负极壳。对于Zn//Zn电池，隔膜两侧电极均为锌箔，对于Zn//ZnV2O4电池，正极侧为ZnV2O4，负极侧为锌箔，电解液的体积为100μL。
测试条件
将应用例1至应用例8以及对比应用例1至对比应用例2提供的水系锌离子电池进行测试，测试方法如下：
(1)利用蓝电电池测试系统完成了对称电池Zn//Zn的电化学性能测试，在0.5mAcm-2和1mAcm-2的电流密度下测试；
(2)利用蓝电电池测试系统在1mAcm-2电流密度以及1mAcm-2沉积容量下测试电压曲线和循环性能；
(3)利用蓝电电池测试系统测试不同电流密度下电池的倍率性能，电流密度分别为0.5mAcm-2、1mAcm-2、2mAcm-2、5mAcm-2和10mAcm-2。
对应用例2和对比应用例1中制备的水系锌离子电池进行电池性能的测试，测试结果如图1所示，表明应用例2中Zn//Zn对称电池在0.5mAcm-2电流密度以及1mAcm-2沉积容量的测试条件下显示出稳定的电压曲线，并实现3998h的超长循环寿命。对比应用例1中在0.5mAcm-2电流密度以及1mAcm-2沉积容量的测试条件下，锌对称电池的循环寿命不到204h。
实施例2将锌片组装成对称电池运行50圈后观察锌片的表面状况。在1mA cm-2的电流密度下循环50圈，循环后锌片的表面形貌如图2所示，锌片表面没有大量片状物的形成，表明锌片在本发明提供的水系电解液中的化学稳定性较好。
根据对称电池Zn//Zn的循环测试，在1mAcm-2电流密度下比较电压曲线稳定的时间，从而得到锌盐以及PolarClean添加剂的最优浓度，锌盐的最优浓度是2mol/L，PolarClean添加剂的最优浓度是0.1mol/L。在1mAcm-2电流密度下对称电池Zn//Zn的循环测试结果图，其中部分应用例和对比应用例的结果如图3所示。在1mAcm-2电流密度下，对称电池在浓度为0.1mol/L的PolarClean添加剂下，能够循环至1445圈，电池循环寿命达到2890h；而此时纯硫酸锌下的电池循环寿命仅为204h。
对比应用例1中配置得到的电解液组装成对称电池运行50圈后观察锌片的表面状况。在1mAcm-2的电流密度下循环50圈，循环后锌片的表面形貌如图4所示，可以观察到大量突状物形成。通过在电解液中加入PolarClean添加剂，有效抑制了锌片在电解液中的腐蚀，表现出良好的化学稳定性，显示了均匀的锌沉积形貌，有效提高了电池的循环寿命。
从图4可以看出，对比例1中Zn//Zn对称电池在电解液为浓度为2mol/L的硫酸锌，在1mAcm-1电流密度下循环50圈时，锌片表面出现了大量棒状枝晶，这些枝晶是由小颗粒自组装成的。大量棒状枝晶出现后，会刺破隔膜，从而导致电池短路失效。根据对称电池Zn//Zn的倍率性能测试，从图5中可以看出，加入添加剂PolarClean的电池表现出优异的倍率性能，而未加入添加剂的纯硫酸锌电解质电池表现出较差倍率性能。
申请人声明，本发明通过上述实施例来说明本发明的工艺方法，但本发明并不局限于上述工艺步骤，即不意味着本发明必须依赖上述工艺步骤才能实施。所属技术领域的技术人员应该明了，对本发明的任何改进，对本发明所选用原料的等效替换及辅助成分的添加、具体方式的选择等，均落在本发明的保护范围和公开范围之内。
Claims (10)
1.一种水系电解液，其特征在于，所述水系电解液包括电解质盐、有机添加剂和水；
所述有机添加剂为PolarClean。
2.根据权利要求1所述的水系电解液，其特征在于，所述PolarClean包括5-(二甲基氨基)-2-甲基-5-氧代戊酸甲酯和N,N,N′,N′-2-五甲基戊二酰胺。
3.根据权利要求2所述的水系电解液，其特征在于，所述5-(二甲基氨基)-2-甲基-5-氧代戊酸甲酯和N,N,N′,N′-2-五甲基戊二酰胺的质量比为20:1。
4.根据权利要求1所述的水系电解液，其特征在于，所述有机添加剂的浓度为0.01～1.5mol/L。
5.根据权利要求1所述的水系电解液，其特征在于，所述电解质盐包括锌盐。
6.根据权利要求5所述的水系电解液，其特征在于，所述锌盐包括硝酸锌、氯化锌、四氟硼酸锌、硫酸锌、高氯酸锌、二氟草酸硼酸锌、三氟甲烷磺酸锌或乙酸锌中的任意一种或至少两种的组合。
7.根据权利要求1所述的水系电解液，其特征在于，所述电解质盐的浓度为1～3mol/L。
8.根据权利要求7所述的水系电解液，其特征在于，所述电解质盐的浓度为1.5～2.5mol/L。
9.一种锌离子电池，其特征在于，所述锌离子电池包括正极片、负极片、隔膜和电解液，所述电解液为根据权利要求1-8中任一项所述的水系电解液。
10.根据权利要求9所述的锌离子电池，其特征在于，所述正极片包括正极集流体和涂覆于所述正极集流体上的正极材料，所述正极材料包括导电剂、粘结剂和正极活性材料，所述正极活性材料包括钒酸锌。
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| CN202311263705.8A CN117199554A (zh) | 2023-09-27 | 2023-09-27 | 一种水系电解液和锌离子电池 |
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