CN117380265A - 一种基于碳化氮网络结构的光催化材料及其制备方法与应用 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种基于碳化氮网络结构的光催化材料及其制备方法与应用。涉及光催化技术领域。上述光催化材料的结构式如下：其中，R1、R2和R3分别独立选自式I所示的结构和/或式II所示的结构： 本发明制备的光催化材料在光催化反应中，光生电子和空穴的分离效率明显提升，对可见光的吸收增强，比表面积扩大到了109.1m2/g。促进了光催化产氢性能的显著提升，本发明制备的所述光催化材料在产氢效率是常规光催化材料的11.5倍。
Description
技术领域
本发明涉及光催化技术领域，尤其是涉及一种基于碳化氮网络结构的光催化材料及其制备方法与应用。
背景技术
当今工业社会存在能源和环境两大问题。氢气具有无污染、可储存、可运输的特点，以氢气作为燃料和未来主要的替代能源的观点已日益被人们认同。以地球上最为丰富、廉价易得的水作为制氢的主要原料，不存在像化石燃料可能耗尽那样的威胁，因此从水中制取氢气是大规模制氢的主要途径之一。1971年Fujishima和Honda报道了利用Ti0单晶电极通过光分解水产生氢气，开辟了一条光分解水制氢的便捷途径。由于利用半导体电极光解水系统结构复杂，组成简单的光催化系统，其建造和维护成本相对较低，引起了人们的强烈兴趣。
石墨化氮化碳(Graphitic carbon nitride，g-C3N4)是一种通过碳氮sp2杂化连接的非金属共轭聚合物，构建了一类新的多功能纳米平台，用于电子、光催化、非线性光学和储能应用。由于其化学稳定性、热稳定性、组成元素和前驱体的丰度以及制备的方便性，被认为是一种极具吸引力的光催化剂。近年来取得了很大的进展，特别是在其潜在的应用和制备方法方面。
然而，g-C3N4在2.7eV左右的大带隙使得其吸收峰在459nm附近，导致近红外激光吸收较差。此外，g-C3N4相对较小的比表面积、较低的电子-空穴对分离效率和光诱导载流子的快速重组也限制了其在光学领域的实际应用。为了解决这些问题，已经开发了多种方法，例如化学掺杂，异质结构构建，贵金属加载和形态控制。在各种修饰方法中，杂原子掺杂已被证明是最有效的方法之一。对于CN网络结构，接枝碳芳杂环能增强g-C3N4中π-电子体系的离域，一般来说，离域π键的形成会导致带隙的减小。同时，π-电子离域的增强可以提高材料的导电性，有利于光生电子-空穴对的分离。
因此，提出了将规则的芳香环结构纳入CN网络，进一步验证了离域的作用。该研究为通过调节π-电子体系的离域来设计和制备高效的g-C3N4基光催化剂提供了一种有用的方法。
发明内容
本发明所要解决的第一个技术问题是：
提供一种光催化材料。
本发明所要解决的第二个技术问题是：
提供一种所述光催化材料的制备方法。
本发明所要解决的第三个技术问题是：
所述光催化材料的应用。
为了解决所述第一个技术问题，本发明采用的技术方案为：
一种光催化材料，所述光催化材料的结构式如下：
其中，R1、R2和R3分别独立选自式I所示的结构和/或式II所示的结构：
根据本发明的实施方式，所述技术方案中的一个技术方案至少具有如下优点或有益效果之一：
本发明在石墨相碳化氮结构中引入了有机单体1,3,5-三氨基苯三盐酸盐，使得1,3,5-三氨基苯三盐酸盐嫁接于石墨相碳化氮网络结构后得到所述光催化材料。
其中，1,3,5-三氨基苯三盐酸盐通过席夫碱反应嫁接到石墨相碳化氮网络中，形成的-C＝N-以及1,3,5-三氨基苯三盐酸盐结构中的芳香环均能使得材料的π电子离域性增强，有利于增强光吸收及光生电子的快速迁移；与石墨相氮化碳相比，制备的UCN-xTAB光催化材料在光催化反应中，光生电子和空穴的分离效率明显提升，对可见光的吸收增强，比表面积扩大到了109.1m2/g。促进了光催化产氢性能的显著提升，本发明制备的所述光催化材料在产氢效率是常规光催化材料的11.5倍。
根据本发明的一种实施方式，所述光催化材料的结构式为：
根据本发明的一种实施方式，一种光催化材料，包括以下原料：
尿素和1,3,5-三氨基苯三盐酸盐。
尿素是一种有机化合物，化学式为NH2CONH2。它是一种无色结晶固体，广泛用作肥料、医药和化学工业中的原材料。尿素在植物中是一种重要的氮源，因为它可以被水解成氨和二氧化碳，进而提供植物所需的氮元素。
1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB，Tris(2-aminoethyl)amine trihydrochloride)是一种有机化合物，其分子式为C6H18N4·3HCl。它是一种具有重要应用的有机试剂，尤其在催化和合成领域。TAB分子由一个苯环上的1、3、5位置分别连接着三个氨基乙基(-NHCH2CH2NH2)基团组成。每个氨基乙基基团都含有两个氨基和一个乙基链，这种结构使得TAB具有多个反应中心，可以在化学反应中发挥多种角色。
为了解决所述第二个技术问题，本发明采用的技术方案为：
一种制备所述光催化材料的方法，包括以下步骤：
混合尿素和1,3,5-三氨基苯三盐酸盐，经煅烧，得到所述光催化材料。
根据本发明的实施方式，所述技术方案中的一个技术方案至少具有如下优点或有益效果之一：
通过该制备方法制备所述光催化材料能够改善石墨相碳化氮的光催化性能，将石墨相碳化氮光响应范围由460nm拓宽到了550nm，并且提高了石墨相碳化氮电子空穴分离率；该方法通过煅烧，利用高温一步热聚法制得可见光响应的1,3,5-三氨基苯三盐酸盐嫁接石墨相碳化氮网络结构的所述光催化材料，该方法具有操作简单、反应效率高和制备材料性能好等优点。
根据本发明的一种实施方式，所述尿素和1,3,5-三氨基苯三盐酸盐的质量比为20000-25000：3-6。由于所述尿素(Urea)和所述1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB)的质量占比不同，会影响所述光催化材料的结构，从而影响所述光催化材料的光催化效率、制氢产率和催化稳定性，因此，在本发明中，将所述光催化材料命名为UCN-xTAB，其中，x＝3-6。
根据本发明的一种实施方式，先加热所述尿素(Urea)至熔融，再将尿素(Urea)和1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB)混合。所述尿素(Urea)熔融状态时，通过聚合反应热解制备石墨相碳化氮。
根据本发明的一种实施方式，所述聚合反应为热缩聚合法。热缩聚合法是通过富氮前驱体经过热解处理制备石墨相碳化氮。该方法具有原材料便宜、制备过程简单、产物晶型较好的特点。
在尿素(Urea)加热至熔融后，通过聚合反应可以得到石墨相氮化碳，所述石墨相氮化碳拥有三-s-三嗪的结构单元；而石墨相氮化碳和1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB)进行席夫碱反应能够得到的1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB)嫁接于三-s-三嗪的所述光催化材料。
所述席夫碱反应是一平衡反应，即水的存在会将烯胺水解成对应的醛和胺，在反应中不断除去水，最终中间物脱水形成所述光催化材料。
根据本发明的一种实施方式，所述煅烧的温度为550-600℃。不同的有机单体，以及不同的所述尿素(Urea)与所述1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB)的质量比，会影响热解温度，从而影响煅烧的温度。要想通过煅烧，得到所述光催化材料，需要此温度范围内，温度过高或者过低都有影响产物的结构。
根据本发明的一种实施方式，所述煅烧的时间为4小时。不同的煅烧温度，要求相同的煅烧的时间。
根据本发明的一种实施方式，所述煅烧的升温速率为10℃/min。以升温速率为10℃/min的程序升温到达指定的煅烧温度。所述升温速率确保反应进行。
根据本发明的一种实施方式，所述煅烧的装置包括马弗炉。
根据本发明的一种实施方式，还包括将煅烧后的产物进行研磨的步骤。通过研磨，将产物研磨散，以利于分装。
本发明的另一个方面，还涉及所述光催化材料在可见光下光分解水制氢反应中的应用。包括如上述第1方面实施例所述的光催化材料。由于该应用采用了上述光催化材料的全部技术方案，因此至少具有上述实施例的技术方案所带来的所有有益效果。
本发明的其它特征和优点将在随后的说明书中阐述，并且，部分地从说明书中变得显而易见，或者通过实施本发明而了解。
附图说明
本发明的上述和/或附加的方面和优点从结合下面附图对实施例的描述中将变得明显和容易理解，其中：
图1为实施例3制备光催化材料的反应过程图。
图2为实施例1-4和对比例得到的光催化材料的紫外可见漫反射光谱测试图。
图3为实施例1-4和对比例得到的光催化材料的光催化产氢速率测试图。
图4为实施例1-4和对比例所得样品的光致发光光谱图。
图5为实施例3所得样品UCN-5TAB的光催化稳定性测试图。
具体实施方式
在本发明的描述中，如果有描述到第一、第二等只是用于区分技术特征为目的，而不能理解为指示或暗示相对重要性或者隐含指明所指示的技术特征的数量或者隐含指明所指示的技术特征的先后关系。
在本发明的描述中，需要理解的是，涉及到方位描述，例如上、下等指示的方位或位置关系为基于实施例所示的方位或位置关系，仅是为了便于描述本发明和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本发明的限制。
本发明中的词语“优选地”、“更优选地”等是指，在某些情况下可提供某些有益效果的本发明实施方案。然而，在相同的情况下或其他情况下，其他实施方案也可能是优选的。此外，对一个或多个优选实施方案的表述并不暗示其他实施方案不可用，也并非旨在将其他实施方案排除在本发明的范围之外。
当本文中公开一个数值范围时，上述范围视为连续，且包括该范围的最小值及最大值，以及这种最小值与最大值之间的每一个值。进一步地，当范围是指整数时，包括该范围的最小值与最大值之间的每一个整数。此外，当提供多个范围描述特征或特性时，可以合并该范围。换言之，除非另有指明，否则本文中所公开之所有范围应理解为包括其中所归入的任何及所有的子范围。
下面将结合本发明实施例，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明的范围。
本发明所采用的试剂、方法和设备，如无特殊说明，均为本技术领域常规试剂、方法和设备。
实施例1
制备光催化材料的方法，包括以下步骤：
(1)称取20g尿素(Urea)加热至熔融状态，加入3mg的1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB)搅拌，冷却至室温后，将原料研磨至粉状颗粒混合均匀，获得二者混合物；
(2)混合物置于100ml带盖的氧化铝坩埚中，再将坩埚放置在马弗炉中，以10℃/min的升温速率逐渐升温至590℃，再在590℃恒温加热4h；
(3)自然冷却至室温，将所得样品再次研磨充分。
通过上述步骤制备得到一种光催化材料，样品命名为UCN-3TAB。
实施例2
制备光催化材料的方法，包括以下步骤：
(1)称取20g尿素(Urea)加热至熔融状态，加入4mg的1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB)搅拌，冷却至室温后，将原料研磨至粉状颗粒混合均匀，获得二者混合物；
(2)混合物置于100ml带盖的氧化铝坩埚中，再将坩埚放置在马弗炉中，以10℃/min的升温速率逐渐升温至590℃，再在590℃恒温加热4h；
(3)自然冷却至室温，将所得样品再次研磨充分。
与实施例1相比，区别仅为1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB)的加入量为4mg，制备得到的样品命名为UCN-4TAB。
实施例3
制备光催化材料的方法，制备流程示意图如图1所示，具体的，包括以下步骤：
(1)称取20g尿素(Urea)加热至熔融状态，加入5mg的1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB)搅拌，冷却至室温后，将原料研磨至粉状颗粒混合均匀，获得二者混合物；
(2)混合物置于100ml带盖的氧化铝坩埚中，再将坩埚放置在马弗炉中，以10℃/min的升温速率逐渐升温至590℃，再在590℃恒温加热4h；
(3)自然冷却至室温，将所得样品再次研磨充分。
与实施例1相比，区别仅为1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB)的加入量为5mg，制备得到的样品命名为UCN-5TAB。
1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB)的加入量会对产物的电子结构产生影响，嫁接入的1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB)可以增强材料的π电子离域性，这有助于提高光催化材料的电子结构调控能力。当用量为5mg时，这种调控可能最适合，能促进电子的离域和分离，从而提高电子-空穴对的分离效率。此外，1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB)结构中的芳香环有助于增强材料的π电子离域性，进一步促进了光吸收和电子传输，在1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB)用量为5mg时，这种芳香环的效应得到了最优化，芳香环由具有共轭π电子体系的碳-碳双键组成。这些π电子在芳香环中可以自由移动，形成电子云。当这些电子吸收光子能量时，它们可能会产生激发态，从而促使材料参与光催化反应，适度的1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB)用量可能使芳香环嫁接到石墨相碳化氮(g-C3N4)网络上，提供了最佳的电子传输通道。这意味着激发的电子能够在芳香环内自由移动，并在材料中传输，而不易受到复合的影响，即一旦光催化材料吸收了光子，芳香环中的π电子可能进入激发态。因为1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB)用量为5mg，芳香环的数量适中，电子在芳香环之间可以相对自由地移动，从而降低了电子复合的可能性。在此过程中，电子可能被传输到其他部分的材料中，这有助于促进光催化反应，此外，香环可能具有适当的电子亲和性，从而能够有效地捕获光激发的电子。在1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB)用量为5mg的情况下，芳香环中的电子亲和性达到了最佳平衡，这有助于在光激发后将电子从该区域传输到其他地方，提高电子-空穴分离的效率。
实施例4
制备光催化材料的方法，包括以下步骤：
(1)称取20g尿素(Urea)加热至熔融状态，加入6mg的1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB)搅拌，冷却至室温后，将原料研磨至粉状颗粒混合均匀，获得二者混合物；
(2)混合物置于100ml带盖的氧化铝坩埚中，再将坩埚放置在马弗炉中，以10℃/min的升温速率逐渐升温至590℃，再在590℃恒温加热4h；
(3)自然冷却至室温，将所得样品再次研磨充分。
与实施例1相比，区别仅为1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB)的加入量为6mg，制备得到的样品命名为UCN-6TAB。
1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB)的加入量会影响到产物的荧光猝灭。荧光猝灭是由于光激发能量从一个发射荧光的分子传递到另一个分子而引起的。在光催化材料中，1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB)作为吸收荧光的能量受体，将能量从光激发的状态转移到该分子。这种过程被称为荧光共振能量转移(FRET)，会导致发射荧光的分子的荧光信号减弱或猝灭。如果当1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB)的加入量为6mg时，光催化材料的吸收光谱和发射荧光的光谱存在最佳的波长匹配，那么1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB)的激发态能级可能与发射荧光时的能级相匹配。因此，1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB)的加入量为6mg的情况下，光催化材料中的荧光猝灭现象最为显著，因为能量会以荧光的形式传递给1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB)分子，从而导致荧光发射减弱。此外，当1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB)的加入量为6mg，产物会形成了适宜的分子排列，从而增强能量传递过程，即1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB)被引入，与石墨相碳化氮(g-C3N4)相互作用。这种交互作用可能会产生一个能量传递路径，其中光激发的电子或激子从g-C3N4分子传递到与之相互作用的1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB)。这种能量传递路径可能导致1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB)处于激发态，而g-C3N4分子则处于基态。这种分子间的能量传递导致g-C3N4的荧光信号减弱，因为能量被传递到1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB)而不是以荧光的形式发射出来。这种现象会在荧光光谱分析中观察到。
实施例5
制备光催化材料的方法，包括以下步骤：
(1)称取20g尿素(Urea)加热至熔融状态，加入3mg的1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB)搅拌，冷却至室温后，将原料研磨至粉状颗粒混合均匀，获得二者混合物；
(2)混合物置于100ml带盖的氧化铝坩埚中，再将坩埚放置在马弗炉中，以10℃/min的升温速率逐渐升温至550℃，再在550℃恒温加热4h；
(3)自然冷却至室温，将所得样品再次研磨充分。
与实施例1相比，区别仅为煅烧温度与恒温温度为550℃。
实施例6
制备光催化材料的方法，包括以下步骤：
(1)称取20g尿素(Urea)加热至熔融状态，加入3mg的1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB)搅拌，冷却至室温后，将原料研磨至粉状颗粒混合均匀，获得二者混合物；
(2)混合物置于100ml带盖的氧化铝坩埚中，再将坩埚放置在马弗炉中，以5℃/min的升温速率逐渐升温至580℃，再在580℃恒温加热4h；
(3)自然冷却至室温，将所得样品再次研磨充分。
与实施例1相比，区别仅为煅烧温度与恒温温度为580℃。
实施例7
制备光催化材料的方法，包括以下步骤：
(1)称取20g尿素(Urea)加热至熔融状态，加入3mg的1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB)搅拌，冷却至室温后，将原料研磨至粉状颗粒混合均匀，获得二者混合物；
(2)混合物置于100ml带盖的氧化铝坩埚中，再将坩埚放置在马弗炉中，以10℃/min的升温速率逐渐升温至600℃，再在600℃恒温加热4h；
(3)自然冷却至室温，将所得样品再次研磨充分。
与实施例1相比，区别仅为煅烧温度与恒温温度为600℃。
通过上述实施例制备得到的有机单体1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB)嫁接石墨相氮化碳结构后得到的上述光催化材料，其氮缺陷结构及π电子离域性增强，有利于吸光性的增强及光生电子的快速迁移。
此外，相对于纯石墨烯碳化氮，上述光催化材料，电子与空穴的复合率降低，进而抑制了光生载流子的快速复合，促进了光催化产氢性能的显著提升，使得光催化产氢速率可以达到7.04mmol h-1g-1。
本发明通过调控原料的用量比，再通过共聚合反应对纳米片层的共轭结构进行调控，在增强催化剂表面传质过程的同时，降低半导体带隙宽度，促进光生载流子分离与迁移，使得光响应范围扩展到了550nm，上述光催化材料提高了太阳能利用率，在光催化领域有广泛的应用前景。
本发明的上述光催化材料，相对于纯石墨烯碳化氮，比表面积扩大到了109.1m2/g。比表面积的扩大，导致上述光催化材料表面的活性位点增加，进一步增强了光催化效果。
对比例
一种纯相g-C3N4光催化剂的制备方法，包括以下步骤：
称取20g尿素(Urea)加热至熔融状态，冷却至室温后，将尿素(Urea)研磨至粉状颗粒置于100ml带盖的氧化铝坩埚中，再将坩埚放置在马弗炉中，以10℃/min的升温速率逐渐升温至590℃，再在590℃恒温加热4h；自然冷却至室温，将所得样品再次研磨充分。
与实施例1相比，区别仅为不加入1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB)，制备得到的样品命名为UCN。
性能测试：
测试例1
紫外可见漫反射实验：
将实施例1-4和对比例得到的光催化材料进行紫外可见漫反射光谱，表征样品对于光的吸收范围和能力，测试结果如图2所示。
可见漫反射光谱测试(Hitachi U-3010UV–vis spectrometer，使用BaSO4作参比)：
由图2可以看出，明显的，随着1,3,5-三氨基苯三盐酸盐浓度的逐渐提升，光催化材料样品对可见光吸收逐渐增强而呈现出红移的现象，在420-550nm处都出现了较强的吸收峰，样品对可见光的响应增强。制备得到的样品对可见光的吸收范围逐渐变宽，这将大大有利于材料的光催化产氢性能的提升。
测试例2
光催化产氢速率实验：
其中，具体实验条件和方法为：使用北京泊菲莱科技有限公司的Labsolar-6A光催化在线分析系统。
其中，具体反应溶液：光催化材料30mg加入含有10mL牺牲剂三乙醇胺的100mL水溶液中，并使用3wt％的Pt作为助催化剂，光源PLS-SXE 300/300UV，光强：100mW/cm2，λ>420nm。
通过上述实验条件和方法测试实施例1-4和对比例得到的光催化材料的光催化产氢速率，结果如图3所示，其中，图3的纵坐标为产氢速率。
由图3可以看出，比较于原始的样品UCN(对比例所制备得到的材料)，几乎所有的1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB)嫁接于石墨相氮化碳得到的复合材料：UCN-xTAB均有明显的光催化制氢性能的提升。
详细来说，对比例制备得到的样品UCN的产氢速率为0.6mmol h-1g-1，
实施例1制备得到的UCN-3TAB的产氢速率为3.27mmol h-1g-1，高于对比例制备得到的样品UCN的产氢速率；
实施例2制备得到的UCN-4TAB的产氢速率为4.77mmol h-1g-1，高于实施例1制备得到的UCN-3-TAB的产氢速率。
实施例3制备得到的UCN-5TAB的产氢速率为7.04mmol h-1g-1，高于实施例2制备得到的UCN-5-TAB的产氢速率。
实施例4制备得到的UCN-6TAB的的产氢速率为4.4mmol h-1g-1，低于实施例3制备得到的UCN-5TAB的产氢速率。
综上，对于产氢速率：实施例3制备得到的UCN-5TAB＞实施例2制备得到的UCN-4TAB＞实施例4制备得到的UCN-6TAB＞实施例1制备得到的UCN-3TAB＞对比例制备得到的样品UCN。
综上，适量1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB)嫁接石墨相氮化碳网络结构获得的样品UCN-5TAB拥有最高的光催化制氢性能，即实施例3制备得到的光催化材料的光催化产氢速率最佳。而随着1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB)的用量的进一步增加，制备得到光催化材料样品的制氢性能又会逐渐下降，这可能是由于过度的掺杂，会损坏半导体的一些特性而影响材料的光催化性能。
测试例3
光致发光光谱测试：
其中，具体实验条件为：室温条件下，使用FLS-980荧光分光光谱仪。
实施例1-4和对比例所得样品的光致发光光谱如图4所示。
由图4可以看出，1,3,5-三氨基苯三盐酸盐量(TAB)增加到5mg，观察到样品存在明显的荧光猝灭，随着1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB)量的加入，1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB)嫁接石墨相氮化碳网络结构后得到的光催化材料，能有效促进样品光生电子和光生空穴的分离。这应该是由于随着有机单体1,3,5-三氨基苯三盐酸盐(TAB)嫁接石墨相氮化碳的网络结构，使得π电子离域性的增强，光生电子的快速迁移导致的。从而抑制光生空穴与光生电子的快速复合，促进催化剂的光催化产氢活性。
测试例4
光催化稳定性实验：
实施例3所得样品UCN-5TAB的光催化稳定性测试如图5所示。
由图5可以看出，连续光照20h测试5个循环后(每4h将产生的氢气抽真空排出，算一个循环)，样品UCN-5TAB的产氢活性基本没有发生衰减，证明催化剂具有良好的稳定性，在实际应用中具有良好的应用前景。
以上仅为本发明的实施例，并非因此限制本发明的专利范围，凡是利用本发明说明书内容所作的等同变换，或直接或间接运用在相关的技术领域，均同理包括在本发明的专利保护范围内。
Claims (10)
1.一种光催化材料，其特征在于：所述光催化材料的结构式如下：
其中，R1、R2和R3分别独立选自式I所示的结构和/或式II所示的结构：
2.根据权利要求1所述的一种光催化材料，其特征在于：所述光催化材料的结构式为：
3.一种制备如权利要求1至2任一项所述的一种光催化材料的方法，其特征在于：包括以下步骤：
混合尿素和1,3,5-三氨基苯三盐酸盐，经煅烧，得到所述光催化材料。
4.根据权利要求3所述的方法，其特征在于：所述尿素和1,3,5-三氨基苯三盐酸盐的质量比为20000-25000：3-6。
5.根据权利要求4所述的方法，其特征在于：所述煅烧的温度为550-600℃。
6.根据权利要求4所述的方法，其特征在于：所述煅烧的时间为4小时。
7.根据权利要求4所述的方法，其特征在于：所述煅烧的升温速率为10℃/min。
8.根据权利要求4所述的方法，其特征在于：所述煅烧的装置包括马弗炉。
9.根据权利要求4所述的方法，其特征在于：还包括将煅烧后的产物进行研磨的步骤。
10.如权利要求1或2任一项所述的一种光催化材料在可见光下光分解水制氢反应中的应用。
Priority Applications (1)
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|---|---|---|---|
| CN202311239945.4A CN117380265A (zh) | 2023-09-22 | 2023-09-22 | 一种基于碳化氮网络结构的光催化材料及其制备方法与应用 |
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Cited By (1)
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|---|---|---|---|---|
| CN116496300A (zh) * | 2023-04-07 | 2023-07-28 | 五邑大学 | 一种光催化复合材料及其制备方法与应用 |
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2023
- 2023-09-22 CN CN202311239945.4A patent/CN117380265A/zh active Pending
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