CN117178383A - 非水电解质二次电池和非水电解质二次电池的制造方法 - Google Patents
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Abstract
提供放电特性得以提高的非水电解质二次电池。作为本申请的一个方式的非水电解质二次电池具备具有集电体和合剂层的电极,所述合剂层形成于集电体的表面且包含活性物质,集电体在与合剂层接触的面具有电子导电层,所述电子导电层具有空隙,在电子导电层的内部存在电解液。
Description
技术领域
本申请涉及非水电解质二次电池和非水电解质二次电池的制造方法。
背景技术
二次电池中,有时使用在由金属箔形成的集电体的表面形成有合剂层的电极。专利文献1中公开了为了降低由充放电导致的负极膨胀收缩的影响而在负极集电体的与合剂层接触的面的相反侧的面上设置有网眼状突起的负极。
现有技术文献
专利文献
专利文献1:日本特开2003-297369号公报
发明内容
发明要解决的问题
近年来,从高容量化的观点出发,研究了合剂层的厚膜化。本发明人等进行深入研究的结果发现:若加厚合剂层,则合剂层中的锂离子的移动迟滞,在高速率下的放电特性容易降低。专利文献1中公开的技术并未考虑到由合剂层的厚膜化导致的放电特性降低,尚有改善的余地。
本申请的目的是提供放电特性得以提高的非水电解质二次电池。
用于解决问题的方案
作为本申请的一个方式的非水电解质二次电池的特征在于,其具备具有集电体和合剂层的电极,所述合剂层形成于集电体的表面且包含活性物质,集电体在与合剂层接触的面具有电子导电层,所述电子导电层具有空隙,在电子导电层的内部存在电解液。
作为本申请的一个方式的非水电解质二次电池的制造方法是上述非水电解质二次电池的制造方法,其特征在于,包括如下步骤:将包含活性物质的粘土状的合剂浆料涂布于电子导电层,使其干燥并压延,从而制作电极。
作为本申请的一个方式的非水电解质二次电池的制造方法是上述非水电解质二次电池的制造方法,其特征在于,包括如下步骤:将包含活性物质的原材料进行干式混合并压延,制作片状的合剂层;以及,通过将合剂层贴合于电子导电层而制作电极。
发明的效果
根据作为本申请的一个方式的非水电解质二次电池,能够提高放电特性。
附图说明
图1是作为实施方式的一例的圆筒形的二次电池的轴向剖视图。
图2是实施方式的一例中的电极的截面的一部分的放大图。
图3是实施例1~3和比较例中的放电曲线的示意图。
图4是实施例4~8和比较例中的放电曲线的示意图。
图5是实施例9、10和比较例中的放电曲线的示意图。
图6是实施例11和比较例中的放电曲线的示意图。
具体实施方式
以下,针对本申请所述的非水电解质二次电池的实施方式的一例进行详细说明。以下,例示出在圆筒形外包装体内收纳有卷绕型电极体的圆筒形电池,但电极体不限定于卷绕型,可以是多个正极与多个负极隔着分隔件交替地一片片层叠而成的层叠型。另外,外包装体不限定于圆筒形,可以为例如方形、硬币形等。可以是由包含金属层和树脂层的层压片构成的软包袋型。
图1是作为实施方式的一例的圆筒形的二次电池10的轴向剖视图。图1所示的二次电池10中,电极体14和非水电解质(未图示)收纳在外包装体15内。电极体14具有正极11和负极12隔着分隔件13卷绕而成的卷绕型结构。需要说明的是,以下为了便于说明,以封口体16侧为“上”、以外包装体15的底部侧为“下”来进行说明。
外包装体15的开口端部被封口体16封堵,由此,二次电池10的内部被密闭。在电极体14的上下分别设置绝缘板17、18。正极引线19穿过绝缘板17的贯通孔向上方延伸,并焊接于封口体16的底板即局部开口的金属板22的下表面。在二次电池10中,与局部开口的金属板22电连接的封口体16的顶板即盖体26成为正极端子。另一方面,负极引线20穿过绝缘板18的贯通孔向外包装体15的底部侧延伸,并焊接于外包装体15的底部内表面。在二次电池10中,外包装体15成为负极端子。需要说明的是,在负极引线20设置于终端部的情况下,负极引线20穿过绝缘板18的外侧而向外包装体15的底部侧延伸,并焊接于外包装体15的底部内表面。
外包装体15例如为有底的圆筒形状的金属制外包装罐。在外包装体15与封口体16之间设置有垫片27,确保二次电池10内部的密闭性。外包装体15具有例如从外侧对侧面部进行加压而形成的、用于支承封口体16的凹槽部21。凹槽部21优选沿着外包装体15的圆周方向而形成为环状,在其上表面隔着垫片27支承封口体16。
封口体16具有从电极体14侧起依次层叠的局部开口的金属板22、下阀塞23、绝缘构件24、上阀塞25和盖体26。构成封口体16的各构件例如具有圆板形状或环形状,除绝缘构件24之外的各构件彼此电连接。下阀塞23与上阀塞25在各自的中央部彼此连接,在各自的边缘部之间夹设有绝缘构件24。若因异常放热而导致电池的内压上升,则例如下阀塞23发生断裂,由此,上阀塞25向盖体26侧膨胀而自下阀塞23离开,由此阻断两者的电连接。若内压进一步上升,则上阀塞25发生断裂,从盖体26的开口部26a排出气体。
以下,针对构成电极体14的电极30(正极11和负极12)、分隔件13和非水电解质进行详述。
[电极]
首先,参照图2,针对电极30进行说明。图2是实施方式的一例中的电极的截面的一部分的放大图。电极30具有集电体32和形成于集电体32表面的合剂层38。合剂层38可以仅形成于集电体32的一个面,优选形成于集电体32的两面。
电极30可以为正极11、负极12中的任一者。即,可以是仅正极11具有电极30的构成,也可以是仅负极12具有电极30的构成,还可以是正极11和负极12这两者具有电极30的构成。
集电体32具有基部34和电子导电层36。基部34可以使用金属箔、在表面形成有金属层的薄膜等。在正极11的情况下,基部34可以使用以铝为主成分的金属箔。在负极12的情况下,基部34可以使用以铜为主成分的金属箔。在本说明书中,主成分是指质量比率最高的构成成分。基部34可以是铝实质为100%的铝箔,可以是铜实质为100%的铜箔。需要说明的是,集电体32可以不具有基部而仅由电子导电层36构成。在集电体32具有基部的情况下,基部34的厚度例如为5μm~20μm。
集电体32在与合剂层38接触的面具有电子导电层36。在集电体32的两面形成合剂层38的情况下,集电体32在集电体32的至少任一面具有电子导电层36。电子导电层36具有空隙,在内部存在电解液。由此,导通电子且促进电解液的循环,放电特性提高。
电子导电层36例如为金属网。金属网的网眼的细度只要电解液能够循环就没有特别限定,例如为80~200目。此处,目表示1英寸(25.4mm)中存在的网眼数。形成网眼的线的粗度例如为20μm~90μm。另外,金属网的厚度例如为40μm~180μm。
金属网的材质只要相对于电解液具有耐久性就没有特别限定,例如为铂(Pt)、不锈钢。从耐久性的观点出发,不锈钢优选为SUS316。
电子导电层36可以重叠有多个金属网。由此能够调整目。
电子导电层36例如为金属纤维片。金属纤维片的厚度例如为10μm~200μm,金属纤维片的孔隙率例如为50%以上。金属纤维片的孔隙率可以为95%以下。金属纤维片的孔隙率可根据例如金属纤维片的表观体积、重量和金属纤维的真密度来计算。
金属纤维片的材质只要相对于电解液具有耐久性就没有特别限定,例如为不锈钢。从耐久性的观点出发,不锈钢优选为SUS316。
电子导电层36可以是在集电体32的与合剂层38接触的面上所形成的凸部。即,可以利用形成于基部34表面的凸部来构成电子导电层36。凸部优选沿着纵横方向均等配置于基部34的表面。凸部的纵横方向的间隔没有特别限定,例如为1mm~10mm。另外,凸部的宽度例如为50μm~150μm,凸部的高度例如为20μm~200μm。
合剂层38包含活性物质。从高容量化的观点出发,合剂层38的厚度优选为50μm~250μm,更优选为80μm~220μm,特别优选为100μm~200μm。合剂层38的厚度越大,则本实施方式的效果越显著。合剂层38可以在包含活性物质的基础上,还包含导电剂、粘结剂。
正极的活性物质(正极活性物质)通常使用锂过渡金属复合氧化物。作为锂过渡金属复合氧化物中含有的金属元素,可列举出Ni、Co、Mn、Al、B、Mg、Ti、V、Cr、Fe、Cu、Zn、Ga、Sr、Zr、Nb、In、Sn、Ta、W等。其中,优选含有Ni、Co、Mn中的至少1种。负极的活性物质(负极活性物质)可以使用例如鳞片状石墨、块状石墨、土状石墨等天然石墨;块状人造石墨(MAG)、石墨化中间相碳微珠(MCMB)等人造石墨等碳系活性物质。另外,负极活性物质可以使用与锂发生合金化的Si系活性物质等。活性物质是合剂层38的主成分,合剂层38中的活性物质的含有率适合为85质量%~99质量%,更适合为90质量%~99质量%。
正极活性物质是例如多个一次颗粒聚集而成的二次颗粒。构成二次颗粒的一次颗粒的粒径例如为0.05μm~1μm。一次颗粒的粒径通过在利用扫描型电子显微镜(SEM)观察到的颗粒图像中以外切圆的直径的形式进行测定。正极活性物质的二次颗粒是体积基准的中值粒径(D50)例如为3μm~30μm、优选为5μm~25μm、特别优选为7μm~15μm的颗粒。D50是指体积基准的粒度分布中的频率累积从粒径小的一侧起达到50%的粒径,也被称为中值粒径。正极活性物质的粒度分布可使用激光衍射式的粒度分布测定装置(例如MICROTRAC-BEL公司制、MT3000II)并将水设为分散介质来测定。
作为合剂层38中包含的导电剂,可例示出炭黑(CB)、乙炔黑(AB)、科琴黑、碳纳米管(CNT)、石墨等碳材料。它们可以单独使用,也可以组合使用2种以上。
作为合剂层38中包含的粘结剂,可例示出聚四氟乙烯(PTFE)、聚偏二氟乙烯(PVdF)等氟树脂;聚丙烯腈(PAN)、聚酰亚胺树脂、丙烯酸类树脂、聚烯烃树脂等。它们可以单独使用,也可以组合使用2种以上。这些树脂与羧甲基纤维素(CMC)或其盐等纤维素衍生物、聚环氧乙烷(PEO)等组合使用。
电极30的制造方法包括如下步骤:例如,对于电子导电层36,将包含活性物质的粘土状合剂块放置至电子导电层36上,进行压延而制作电极。合剂块可通过将活性物质与导电剂、粘结剂等进行混炼来制作。
另外,其它电极30的制造方法包括:例如合剂层制作步骤,将包含活性物质的原材料进行干式混合,进行压延而制作片状的合剂层38;以及贴合步骤,通过将合剂层38贴合于电子导电层36而制作电极30。原材料优选包含纤维状粘结剂。纤维状粘结剂是例如经原纤化的聚四氟乙烯(PTFE)。纤维状粘结剂是干燥状态的粉末,不是分散至水等分散体这一状态的粉末。由此,能够通过包括干式混合在内的干式工艺来制作合剂层38。此处,干式工艺是指将活性物质、粘结剂、导电剂等混合时不使用溶剂地进行混合的工艺,换言之,将活性物质、粘结剂、导电剂等在固体成分浓度实质为100%的状态下进行混合。需要说明的是,合剂层38可以在包含纤维状粘结剂的基础上,还包含未经原纤化的聚偏二氟乙烯(PVdF)等粘结剂。
合剂层制作步骤中,通过将活性物质与纤维状粘结剂混合,制作固体成分浓度实质为100%的合剂颗粒后,将合剂颗粒压延而成形为片状,由此制作合剂层38。在贴合步骤中,通过将合剂层38贴合于电子导电层36来制作电极30。在贴合步骤中,例如,在使电子导电层36与合剂层38相对的状态下,使集电体32和合剂层38穿过两个辊之间,施加线压,由此制作电极30。
[分隔件]
分隔件13可使用具有离子透过性和绝缘性的多孔性片。作为多孔性片的具体例,可列举出微多孔薄膜、织布、非织造布等。作为分隔件13的材质,适合为聚乙烯、聚丙烯等聚烯烃、纤维素等。分隔件13可以为单层结构,也可以具有层叠结构。另外,可以在分隔件13的表面设置有芳族聚酰胺树脂等耐热性高的树脂层、包含无机化合物填料的填料层。
[非水电解质]
非水电解质(电解液)包含非水溶剂和溶解于非水溶剂的电解质盐。非水溶剂可以使用例如酯类、醚类、乙腈等腈类、二甲基甲酰胺等酰胺类、以及它们中的2种以上的混合溶剂等。非水溶剂可以含有将这些溶剂的至少一部分氢原子用氟等卤素原子取代而得到的卤素取代物。作为卤素取代物,可列举出氟代碳酸亚乙酯(FEC)等氟代环状碳酸酯、氟代链状碳酸酯、氟代丙酸甲酯(FMP)等氟代链状羧酸酯等。
作为上述酯类的例子,可列举出碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚丙酯(PC)、碳酸亚丁酯等环状碳酸酯;碳酸二甲酯(DMC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸甲基丙基酯、碳酸乙基丙基酯、碳酸甲基异丙基酯等链状碳酸酯;γ-丁内酯(GBL)、γ-戊内酯(GVL)等环状羧酸酯;乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丙酯、丙酸甲酯(MP)、丙酸乙酯等链状羧酸酯等。
作为上述醚类的例子,可列举出1,3-二氧戊环、4-甲基-1,3-二氧戊环、四氢呋喃、2-甲基四氢呋喃、环氧丙烷、1,2-环氧丁烷、1,3-二噁烷、1,4-二噁烷、1,3,5-三噁烷、呋喃、2-甲基呋喃、1,8-桉树脑、冠醚等环状醚;1,2-二甲氧基乙烷、二乙基醚、二丙基醚、二异丙基醚、二丁基醚、二己基醚、乙基乙烯基醚、丁基乙烯基醚、甲基苯基醚、乙基苯基醚、丁基苯基醚、戊基苯基醚、甲氧基甲苯、苄基乙基醚、二苯基醚、二苄基醚、邻二甲氧基苯、1,2-二乙氧基乙烷、1,2-二丁氧基乙烷、二乙二醇二甲基醚、二乙二醇二乙基醚、二乙二醇二丁基醚、1,1-二甲氧基甲烷、1,1-二乙氧基乙烷、三乙二醇二甲基醚、四乙二醇二甲基醚等链状醚等。
电解质盐优选为锂盐。作为锂盐的例子,可列举出LiBF4、LiClO4、LiPF6、LiAsF6、LiSbF6、LiAlCl4、LiSCN、LiCF3SO3、LiCF3CO2、Li(P(C2O4)F4)、LiPF6-x(CnF2n+1)x(1<x<6,n为1或2)、LiB10Cl10、LiCl、LiBr、LiI、氯硼烷锂、低级脂肪族羧酸锂、Li2B4O7、Li(B(C2O4)F2)等硼酸盐类;LiN(SO2CF3)2、LiN(C1F2l+1SO2)(CmF2m+1SO2){l、m为0以上的整数}等酰亚胺盐类等。锂盐可以单独使用它们中的1种,也可以混合使用多种。这些之中,从离子传导性、电化学稳定性等观点出发,优选使用LiPF6。锂盐的浓度例如相对于非水溶剂1L优选设为0.8摩尔~1.8摩尔。
实施例
以下,通过实施例来进一步说明本申请,但本申请不限定于这些实施例。
<实施例1>
[正极集电体的制作]
准备兼作基部和电子导电层的Pt网,制成正极集电体。Pt网的网眼的细度为80目,Pt网的厚度为170μm。
[正极合剂层的制作]
将由LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2形成的正极活性物质颗粒、炭黑(CB)和聚四氟乙烯(PTFE)以98:1:1的质量比投入至混合机中,进行混合处理,制作正极合剂颗粒。其后,使正极合剂颗粒穿过两个辊之间来进行压延,制作厚度100μm的正极合剂层。
[正极的制作]
在将上述正极合剂层配置至上述正极集电体上的状态下,使用两个辊对正极集电体和正极合剂层进行加压后,切割成规定的电极尺寸,得到正极。
[负极的制作]
将锂箔切割成规定的电极尺寸,得到负极。
[电解液]
将碳酸亚乙酯(EC)、碳酸二甲酯(DMC)和碳酸甲乙酯(EMC)以20:75:5的体积比进行混合,得到非水溶剂。使LiPF6以1.3mol/L的浓度溶解于该非水溶剂,由此得到电解液。
[试验电池单元]
将以上述正极与上述负极隔着聚丙烯制分隔件彼此相对的方式配置的电极体和上述电解液收纳在杯形状的电池壳体内,配置于电池壳体的开口部,隔着垫片将电池壳体用封口板密封,由此制作试验电池单元。
<实施例2>
在正极集电体中,将Pt网贴合2片来制作正极集电体,除此之外,与实施例1同样操作,制作试验电池单元。
<实施例3>
在正极集电体中,将Pt网贴合3片来制作正极集电体,除此之外,与实施例1同样操作,制作试验电池单元。
<实施例4>
在正极集电体中,将SUS网(材质:SUS316)用作正极集电体,除此之外,与实施例1同样操作,制作试验电池单元。需要说明的是,SUS网的网眼的细度为150目,SUS网的厚度为110μm。
<实施例5>
在正极集电体中,将所用的SUS网的网眼的细度设为200目,除此之外,与实施例4同样操作,制作试验电池单元。
<实施例6>
在正极集电体中,将所用的SUS网的网眼的细度设为300目,除此之外,与实施例4同样操作,制作试验电池单元。
<实施例7>
在正极集电体中,将所用的SUS网的网眼的细度设为400目,除此之外,与实施例4同样操作,制作试验电池单元。
<实施例8>
在正极集电体中,将所用的SUS网的网眼的细度设为635目,除此之外,与实施例4同样操作,制作试验电池单元。
<实施例9>
将在Al箔的单面贴合有SUS纤维片(材质:SUS316)的物质用作正极集电体,除此之外,与实施例1同样操作,制作试验电池单元。需要说明的是,SUS纤维的厚度为20μm,SUS纤维的孔隙率为63%。
<实施例10>
在正极集电体中,将所用的SUS纤维片的厚度设为100μm,将孔隙率设为89%,除此之外,与实施例9同样操作,制作试验电池单元。
<实施例11>
作为正极集电体,使用基部上以条纹状形成有作为电子导电层的凸部的SUS316箔,除此之外,与实施例1同样操作,制作试验电池单元。需要说明的是,凸部的高度为30μm,条纹的间隔为5mm,基部的厚度为30μm。
<比较例>
作为正极集电体,使用平板状的SUS316板,除此之外,与实施例1同样操作,制作试验电池单元。
[放电特性的评价]
将实施例和比较例的各试验电池单元在25℃的温度环境下、0.05C的恒定电流下进行充电,直至电池电压达到4.5V为止。其后,以0.7C的恒定电流进行放电,直至电池电压达到2.5V为止。
针对实施例和比较例的各试验电池单元,将放电特性的评价结果分别示于图3~图6。图3表示使用Pt网得到的集电体的相关结果,图4表示使用SUS网得到的集电体的相关结果,图5表示使用SUS纤维片得到的集电体的相关结果,图6表示具有凸部的集电体的相关结果。在图3~图6中,为了加以对比而均记载了比较例的数据。
由图3~图6可知那样:与比较例相比,实施例1~11均是放电容量提高,电压值也变高,可确认:利用电子导电层而使放电特性提高。
附图标记说明
10二次电池、11正极、12负极、13分隔件、14电极体、15外包装体、16封口体、17,18绝缘板、19正极引线、20负极引线、21凹槽部、22局部开口的金属板、23下阀塞、24绝缘构件、25上阀塞、26盖体、26a开口部、27垫片、30电极、32集电体、34基部、36电子导电层、38合剂层。
Claims (8)
1.一种非水电解质二次电池,其具备具有集电体和合剂层的电极,
所述合剂层形成于所述集电体的表面且包含活性物质,
所述集电体在与所述合剂层接触的面具有电子导电层,所述电子导电层具有空隙,
在所述电子导电层的内部存在电解液。
2.根据权利要求1所述的非水电解质二次电池,其中,所述电子导电层为金属网。
3.根据权利要求2所述的非水电解质二次电池,其中,所述金属网的网眼的细度为80~200目。
4.根据权利要求1所述的非水电解质二次电池,其中,所述电子导电层为金属纤维片。
5.根据权利要求4所述的非水电解质二次电池,其中,所述金属纤维片的厚度为10μm~200μm,所述金属纤维片的孔隙率为50%以上。
6.根据权利要求1所述的非水电解质二次电池,其中,所述电子导电层是在所述集电体的与所述合剂层接触的面上所形成的凸部。
7.权利要求1~6中任一项所述的非水电解质二次电池的制造方法,其包括如下步骤:
在所述电子导电层上放置包含所述活性物质的粘土状合剂块,进行压延,制作所述电极。
8.权利要求1~6中任一项所述的非水电解质二次电池的制造方法,其包括如下步骤:
将包含所述活性物质的原材料进行干式混合并压延,制作片状的所述合剂层;以及
通过将所述合剂层贴合于所述电子导电层而制作所述电极。
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