CN116947490A - 一种低温烧结致密块体陶瓷材料及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种低温烧结致密块体陶瓷材料及其制备方法，涉及陶瓷材料技术领域。制备方法包括以无机陶瓷粉体和前驱体溶液/粉体为原料，经混合分散后，制得混合粉体，其中，前驱体溶液/粉体占混合粉体的重量百分比为10‑40wt％；将混合粉体在保护气氛下进行低温烧结，得到低温烧结致密块体陶瓷材料。本发明中，前驱体溶液/粉体在高温下发生裂解生成无机非晶陶瓷相，均匀包覆和填充在原有无机陶瓷粉体表面与空隙中，在烧结过程这些无机非晶陶瓷网络结构为原有无机陶瓷粉体颗粒的重排提供了驱动力，进而实现无机陶瓷粉体的低温烧结致密化得到致密的块体陶瓷材料。本发明所制备的块体陶瓷材料具有高的致密度,高的强度和良好的抗氧化性能。

Description

一种低温烧结致密块体陶瓷材料及其制备方法
技术领域
本发明涉及陶瓷材料技术领域，具体而言，涉及一种低温烧结致密块体陶瓷材料及其制备方法。
背景技术
陶瓷材料因具有高硬度、高强度及高化学稳定性等优异的性能，广泛应用在结构材料和功能材料中。但由于陶瓷材料中的强共价键作用导致其存在烧结困难等问题，尤其低温制备大块的致密块体陶瓷，这在一定程度上限制了陶瓷材料的应用领域。现有技术中普遍采用聚合物转化陶瓷技术，以在较低温度下制备陶瓷材料。但聚合物转化陶瓷技术是一种将有机物前驱体进行交联固化、高温裂解、烧结等过程来获得无机或纳米陶瓷材料的技术，聚合物前驱体在交联裂解过程中会产生大量气体，在陶瓷化过程中由于体积收缩会造成制备的陶瓷中出现大量的孔洞和微裂纹，从而降低陶瓷质量。为了解决因前驱体裂解释放大量气体而影响陶瓷质量的问题，现有技术还选择在前驱体中添加填料，但填料的分散又具有较高的要求。
发明内容
本发明所要解决的问题是如何低温烧结制备高致密高强度的块体陶瓷材料，现有技术中采用聚合物转化陶瓷技术存在因前驱体裂解产生大量气体而影响陶瓷质量的问题。
为解决上述问题，本发明提供一种低温烧结致密块体陶瓷材料的制备方法，包括：
以无机陶瓷粉体和前驱体溶液/粉体为原料，经混合分散后，制得混合粉体，其中，所述前驱体溶液/粉体占所述混合粉体的重量百分比为10-40wt％；
将所述混合粉体在保护气氛下进行低温烧结，得到低温烧结致密块体陶瓷材料。
较佳地，所述前驱体溶液/粉体为前驱体溶液或前驱体粉体，所述前驱体溶液包括聚硅烷、聚硅氮烷、聚碳硅烷、聚硅氧烷、聚硼氮烷和聚硼硅氮烷中的一种或多种，所述前驱体粉体包括聚硅烷、聚硅氮烷、聚碳硅烷、聚硅氧烷、聚硼氮烷和聚硼硅氮烷中的一种或多种。
较佳地，所述以无机陶瓷粉体和前驱体溶液/粉体为原料，经混合分散后，制得混合粉体包括：
将所述无机陶瓷粉体和所述前驱体溶液在溶剂中均匀分散，得到混合溶液；
加热搅拌所述混合溶液，使所述溶剂蒸发至所述混合溶液成糊状；
将糊状的混合溶液进行干燥、固化处理，粉碎后制得所述混合粉体。
较佳地，所述加热搅拌所述混合溶液，使所述溶剂蒸发至所述混合溶液成糊状包括：
将所述混合溶液置于磁力搅拌器上，于50-55℃下蒸干所述溶剂，直至所述混合溶液成糊状。
较佳地，所述将糊状的混合溶液进行干燥、固化处理包括：
将所述糊状的混合溶液先在80-90℃下干燥4-5h，充分去除所述溶剂后，升温至170-180℃，固化处理4-6h。
较佳地，所述以无机陶瓷粉体和前驱体溶液/粉体为原料，经混合分散后，制得混合粉体包括：
将所述前驱体粉体在保护气氛下固化处理，得到前驱体块体；
将所述前驱体块体粉碎后，得到前驱体粉末，将所述前驱体粉末与所述无机陶瓷粉体经球磨后制得所述混合粉体；或者，将所述前驱体块体与所述无机陶瓷粉体混合后进行粉碎，制得所述混合粉体。
较佳地，所述将所述无机陶瓷粉体和所述前驱体溶液在溶剂中均匀分散，得到混合溶液包括：
将所述前驱体溶液溶于所述溶剂中，超声搅拌10-15min，加入所述无机陶瓷粉体，继续超声搅拌20-30min，得到所述混合溶液。
较佳地，所述低温烧结包括放电等离子烧结，所述放电等离子烧结时的升温速率为50-150℃/min，烧结温度为1500-1700℃，施加压力为40-50MPa，保温时间为3-10min。
较佳地，所述低温烧结包括热压烧结，所述热压烧结时的升温速率为5-30℃/min，烧结温度为1500-1700℃，轴向压力为50-60MPa，保温时间为30-120min。
本发明的低温烧结致密块体陶瓷材料的制备方法相较于现有技术的优势在于：
本发明以无机陶瓷粉体为原料，向无机陶瓷粉体中加入少量前驱体溶液或者粉体，经混合分散后,制得混合粉体，而后混合粉体在保护气氛下经低温烧结得到致密块体陶瓷材料。低温烧结过程中，前驱体溶液或粉体作为助烧剂，发生裂解生成无机非晶陶瓷相，均匀包覆和填充在原有无机陶瓷粉体的表面与空隙中。在烧结过程中，前驱体溶液或粉体裂解生成的这些无机非晶陶瓷相网络结构为原有无机陶瓷粉体颗粒的重排提供了驱动力，进而实现无机陶瓷粉体的低温烧结致密化，得到致密的块体陶瓷材料。本发明通过少量前驱体相促进无机陶瓷粉体的烧结，所制备的块体陶瓷材料具有较高的致密度、较高的强度和良好的抗氧化性能。
本发明还提供一种低温烧结致密块体陶瓷材料，基于所述的低温烧结致密块体陶瓷材料的制备方法制得。
本发明的低温烧结致密块体陶瓷材料相较于现有技术的优势在于：
所述致密块体陶瓷材料的组成包括前驱体衍生陶瓷相和原无机陶瓷相；所述衍生陶瓷相是前驱体在高温下裂解得到的；前驱体衍生陶瓷相均匀包覆和填充在无机陶瓷相的表面与空隙中。本发明的陶瓷材料的优势与制备方法相较于现有技似的优势相同，在此不再赘述。
附图说明
图1为本发明实施例中低温烧结致密块体陶瓷材料的制备方法流程图；
图2为本发明实施例1与对比例制备的陶瓷材料的断口微观形貌图。
具体实施方式
为使本发明的上述目的、特征和优点能够更为明显易懂，下面结合附图对本发明的具体实施例做详细的说明。
本发明实施例的一种低温烧结致密块体陶瓷材料的制备方法，包括：
以无机陶瓷粉体和前驱体溶液/粉体为原料，经混合分散后，制得混合粉体，其中，所述前驱体溶液/粉体占所述混合粉体的重量百分比为10-40wt％；
将所述混合粉体在保护气氛下进行低温烧结，得到低温烧结致密块体陶瓷材料。
陶瓷材料由于其中的强共价键作用具有较高的强度和稳定性，但同时也存在难以烧结、精加工等问题，使其应用领域受到限制。聚合物转化陶瓷是一种将硅基聚合物前驱体经交联固化、高温裂解、结晶转化为陶瓷的技术，具有能耗低、加工成型性好等优点，因此现有技术中普遍采用聚合物转化陶瓷技术，将聚合物前驱体转化为陶瓷，但同时，该技术也存在诸多缺陷，例如，其需要将前驱体先高温裂解后再与无机陶瓷混合进行烧结，由于前驱体在高温裂解过程中已经裂解成无机陶瓷粉体，使得其在后续的烧结过程中活性降低，且裂解过程中产生的大量气体例如氢气、氦气等还会影响陶瓷烧结质量。
本发明实施例提供了一种通过固相反应烧结制备致密块体陶瓷材料的方法，其采用无机陶瓷粉体作为主相，以前驱体溶液/粉体作为助烧剂，经混合分散后进行烧结，通过添加少量的前驱体溶液/粉体，实现促进无机陶瓷粉体烧结的目的，制备具有高致密性、高强度的块体陶瓷材料。其中，前驱体溶液/粉体表示前驱体溶液或者前驱体粉体，当采用前驱体溶液作为原料时，无机陶瓷粉体与前驱体溶液为固液混合，无机陶瓷粉体不能进行塑性变形，而前驱体溶液为液体，因此加入前驱体溶液后，可以加速无机陶瓷粉体的流动和扩散，使之产生塑性流动，这就类似于在颗粒中加入水，水可以带动颗粒流动。当采用前驱体粉体作为原料时，无机陶瓷粉体与前驱体粉体为固固混合，这种方式由于是颗粒之间的混合，相比固液混合时液体包覆在粉体表面，混合效果略差，但也能够促进烧结。因此，当无机陶瓷粉体与前驱体溶液/粉体混合后，在烧结过程中，前驱体发生裂解生成无机非晶陶瓷相，均匀包覆和填充在无机陶瓷粉体的表面与空隙中，这些无机非晶陶瓷网络结构为无机陶瓷粉体颗粒的重排提供了驱动力，使无机陶瓷粉体实现低温烧结致密化，从而得到致密块体陶瓷材料。由此，通过前驱体对无机粉体的均匀包覆，不会损失前驱体的烧结活性，相比现有技术中采用的一元或多元氧化物陶瓷作为烧结助剂，本实施例非常有利于烧结和提高产品的致密度、纯度，无需进行繁琐的提纯处理。
与现有技术中需将前驱体进行高温裂解处理的聚合物转化陶瓷技术比较，本实施例的前驱体溶液/粉体无需提前进行高温裂解，降低其烧结活性，而是作为一种烧结助剂，与无机陶瓷粉体充分混合后一起烧结，在烧结过程中，前驱体裂解为无定形网络结构，均匀包覆在无机陶瓷粉体表面或填充在无机陶瓷粉体空隙中，这些无定形网络结构可以为原有的无机陶瓷粉体的运动提供驱动力，进行无机陶瓷粉体颗粒的重排，使得制备的陶瓷材料具有较高的致密度，同时由于前驱体保留较高的烧结活性，也使得制备的陶瓷材料具有较高的强度和良好的抗氧化性能。
其中一些实施方式中，所述无机陶瓷粉体包括无机SiBCN陶瓷粉体、无机BN陶瓷粉体、无机Si3N4陶瓷粉体、无机SiC陶瓷粉体、无机BC4陶瓷粉体等。本实施例的方法对难烧结强共价键陶瓷粉体均适用。
所述前驱体溶液/粉体为前驱体溶液或前驱体粉体，所述前驱体溶液包括聚硅烷、聚硅氮烷、聚碳硅烷、聚硅氧烷、聚硼氮烷和聚硼硅氮烷中的一种或多种，所述前驱体粉体包括聚硅烷、聚硅氮烷、聚碳硅烷、聚硅氧烷、聚硼氮烷和聚硼硅氮烷中的一种或多种。
其中一些实施方式中，所述以无机陶瓷粉体和前驱体溶液/粉体为原料，经混合分散后，制得混合粉体包括：
将所述无机陶瓷粉体和所述前驱体溶液在溶剂中均匀分散，得到混合溶液；
加热搅拌所述混合溶液，使所述溶剂蒸发至所述混合溶液成糊状；
将糊状的混合溶液进行干燥、固化处理，粉碎后制得所述混合粉体。
本实施例中，当采用前驱体溶液作为添加助剂时，采用固液混合方式，将无机陶瓷粉体与前驱体溶液混合，得到混合溶液，再将混合溶液在搅拌条件下加热蒸发溶剂，搅拌条件下，可以保证无机陶瓷粉体与前驱体溶液均匀分散，蒸发溶剂至溶液成糊状后，对糊状溶液进行干燥，以充分去除溶剂，再通过固化处理得到块状前驱体，经粉碎后得到所述的混合粉体。通过这种混合方式，可以实现无机陶瓷粉体与前驱体溶液的均匀分散，使得前驱体能够均匀包覆或填充在无机陶瓷粉体表面或空隙，后续烧结过程中为无机陶瓷粉体颗粒重排提供驱动力，使得前驱体裂解产生的无机非晶陶瓷相与原有的无机陶瓷粉体均匀、致密结合。
由于前驱体溶液为液体，因此现有技术中一般会首年对其进行交联固化，固化后变成块体，将块体粉碎成粉末，并将固化后的产物在高温下先进行裂解处理。而本实施例的方案，对前驱体既不固化也并进行裂解，而是直接将液体的前驱体与无机陶瓷粉体混合，既能够实现前驱体对无机陶瓷粉体的均匀包覆，也不损失前驱体的烧结活性，因为如果将前驱体先进行裂解，裂解后相当于陶瓷粉体了，在后续的烧结过程中就无法起到促进烧结的作用或者促进作用不明显。
其中一些实施方式中，所述加热搅拌所述混合溶液，使所述溶剂蒸发至所述混合溶液成糊状包括：
将所述混合溶液置于磁力搅拌器上，于50-55℃下蒸干所述溶剂，直至所述混合溶液成糊状。
本实施例中，采用磁力搅拌器对混合溶液进行磁力搅拌，使混合溶液处于均匀分散状态，使得溶剂蒸发过程中，得无机陶瓷粉体与前驱体均匀分布。
其中一些实施方式中，所述将糊状的混合溶液进行干燥、固化处理包括：
将所述糊状的混合溶液先在80-90℃下干燥4-5h，充分去除所述溶剂后，升温至170-180℃，固化处理4-6h。
示例性地，将糊状的混合溶液转移至真空干燥箱中，去除溶剂，而后升温进行真空固化处理。
其中一些实施方式中，所述以无机陶瓷粉体和前驱体溶液/粉体为原料，经混合分散后，制得混合粉体包括：
将所述前驱体粉体在保护气氛下固化处理，得到前驱体块体；
将所述前驱体块体粉碎后，得到前驱体粉末，将所述前驱体粉末与所述无机陶瓷粉体经球磨后制得所述混合粉体；或者，将所述前驱体块体与所述无机陶瓷粉体混合后进行粉碎，制得所述混合粉体。
本实施例中，当采用前驱体粉体作为添加助剂时，先将前驱体固化处理变成块体，再粉碎变成粉末，或者与无机陶瓷粉体混合后再进行粉碎，进行固固混合。这种方式虽然略差于前述的固液混合所带来的一系列效果，但这种方式相比现有中先裂解在烧结的技术，仍具有优势，即不会降低前驱体的烧结活性，使得制备的陶瓷材料具有较高的强度和致密度。
其中一些实施方式中，所述将所述无机陶瓷粉体和所述前驱体溶液在溶剂中均匀分散，得到混合溶液包括：
将所述前驱体溶液溶于所述溶剂中，超声搅拌10-15min，加入所述无机陶瓷粉体，继续超声搅拌20-30min，得到所述混合溶液。
其中一些实施方式中，所述保护气氛包括氩气、氮气、氨气、氢气中的一种或者多种；所述烧结方式包括加压烧结和无压烧结，加压烧结包括热压烧结、气压烧结、热等静压烧结、放电等离子烧结、高压烧结；无压烧结前素坯的成型方式包括冷压和冷等静压成型。
具体地，当采用加压烧结方式时，将所述混合粉体在保护气氛下进行低温烧结，得到低温烧结致密块体陶瓷材料包括：
将混合粉体置于模具中，在保护气氛下烧结，在800-1000℃时开始对模具加压，施加的压力为40-80MPa，达到最高烧结温度时,保温2-120min，卸压冷却至室温。
其中，当烧结方式为放电等离子烧结时，升温速率为50-150℃/min，烧结温度为1500-1700℃，施加压力为40-50MPa，保温时间为3-10min。
其中，当烧结方式为热压烧结时，升温速率为5-30℃/min，烧结温度为1500-1700℃，轴向压力为50-60MPa，保温时间为30-120min。
经实验发现，在上述条件下，可以获得更优的技术效果。
本发明实施例还提供一种低温烧结致密块体陶瓷材料，基于前述的低温烧结致密块体陶瓷材料的制备方法制得。本实施例的陶瓷材料，由两部分组成，分别是前驱体衍生陶瓷相和原无机陶瓷相，所谓原无机陶瓷相是无机陶瓷粉体烧结后得到的，所述衍生陶瓷相是前驱体在烧结温度下裂解得到的，前驱体衍生陶瓷相均匀包覆和填充在无机陶瓷相的表面与空隙中。
下面通过具体实施例对本发明作进一步说明。
实施例1
如图1中所示流程，本实施例为致密SiBCN块体的制备方法，包括有机-无机混合粉体的制备、致密SiBCN块体的烧结，具体步骤如下:
(1)有机-无机混合粉体的制备:
首先分别称取聚硼硅氮烷液体3g和机械合金化制备的非晶SiBCN粉体7g；其次把聚硼硅氮烷溶于150mL丙酮溶液中，超声搅拌10min(120W,300r/min)；随后缓慢加入非晶SiBCN粉体，同时继续超声搅拌20min；将有机-无机混合溶液转移至磁力搅拌器上蒸干(55℃)丙酮溶剂至糊状；最后将得到的糊状有机-无机混合前驱体转移至真空干燥箱中，先80℃干燥4h充分移除丙酮溶剂，而后升至170℃真空固化4h；取出研磨过200目筛得到有机-无机混合粉体。
(2)致密SiBCN块体的制备：
称取8g步骤(1)中制得的有机-无机混合粉末，置于内径为30mm的石墨模具中，在氮气保护下，采用热压烧结，升温速率为20℃/min，烧结温度为1700℃，轴向压力为60MPa，保温1h。高温下,有机聚硼硅氮烷裂解生成无定形SiBCN，这些无定形的SiBCN网络结构重组为机械合金化制备的非晶SiBCN颗粒的运动提供了驱动力，使其机械合金化生产的粉体实现低温烧结致密化，得到相应的致密块体。
对比例
与实施例1的区别在于，未添加前驱体溶液/粉体，直接将无机陶瓷粉体进行热压烧结，升温速率为20℃/min，烧结温度为1800℃，轴向压力为60MPa，保温1h。
图2为对比例与实施例1的纯无机陶瓷粉体和有机-无机混合粉体烧结后块体陶瓷断口的微观形貌，其中，图2(a)为纯无机陶瓷粉体烧结得到的块体陶瓷断口的微观形貌，图2(b)为采用有机-无机混合粉体烧结后得到的块体陶瓷断口的微观形貌。可以看出，图2(b)的陶瓷材料更加致密。可见，通过本发明实施例1制备的陶瓷材料具有更高的致密度。
另外，对比例(未引入前驱体的纯无机法生产的SiBCN粉体，采用热压烧结工艺，氮气气氛条件下，1800℃，60MPa，保温1h)制备的致密块体的体积密度仅为1.98g/cm3，弯曲强度仅68MPa。而实施例1中，在无机SiBCN粉体中引入30wt％的聚硼硅氮烷后，在1700℃烧结后块体的体积密度达2.37g/cm3；弯曲强度更是由68MPa提高到185MPa。通常对于SiBCN块体而言，组元相同块体的致密度越高，越有利于其抗氧化。因此，这里引入前驱体也有利于提高SiBCN块体的致密度和弯曲性能。
实施例2
本实施例提供一种致密SiBCN块体的制备方法，包括有机-无机混合粉体的制备、致密SiBCN块体的烧结，具体步骤如下:
(1)有机-无机混合粉体的制备:
称取20g聚硼硅氮烷前驱体置于氧化铝方舟中，在氮气气氛保护下，170℃固化4h，冷却取出粉碎研磨过筛。分别称取固化粉碎研磨后的聚硼硅氮烷粉体3g和机械合金化制备的非晶SiBCN粉体7g；置于高能球磨罐中，400r/min球磨30min，过200目筛得到有机-无机混合粉体。
(2)致密SiBCN块体的制备：
称取3.5g步骤(1)中制得的有机-无机混合粉末，置于内径为20mm的石墨模具中，在氮气保护下，采用放电等离子体烧结，升温速率为100℃/min，烧结温度为1700℃，轴向压力为50MPa，保温5min。高温下，有机聚硼硅氮烷裂解生成无定形SiBCN,这些无定形的SiBCN网络结构重组为机械合金化制备的非晶SiBCN颗粒的运动提供了驱动力，使其机械合金化生产的粉体实现低温烧结致密化，得到相应的致密块体。
实施例3
本实施例提供一种致密SiBCN块体的制备方法，包括有机-无机混合粉体的制备、致密SiBCN块体的烧结，具体步骤如下:
(1)有机-无机混合粉体的制备:
称取16g聚硅氮烷前驱体置于氧化铝方舟中，在氮气气氛保护下，150℃固化4h，冷却取出粉碎研磨过筛。分别称取固化粉碎研磨后的聚硅氮烷粉体4g和机械合金化制备的非晶SiBCN粉体6g；置于高能球磨罐中，400r/min球磨30min，过200目筛得到有机-无机混合粉体。
(2)致密SiBCN块体的制备：
称取3.5g步骤(1)中制得的有机-无机混合粉末，置于内径为15mm的石英玻璃套中，在氮气保护下，采用热等静压进行烧结，烧结时升温速率为5℃/min，烧结温度为1600℃，施加压力为40MPa。高温下，有机聚硼硅氮烷裂解生成无定形SiBCN，这些无定形的SiBCN网络结构重组为机械合金化制备的非晶SiBCN颗粒的运动提供了驱动力，使其机械合金化生产的粉体实现低温烧结致密化，得到相应的致密块体。
实施例4
本实施例与实施例3的区别在于，在进行热等静压进行烧结时，升温速率为5℃/min，烧结温度为1600℃，施加压力为40MPa。
实施例5
本实施例提供一种致密BN块体的制备方法，包括有机-无机复合粉体的制备、致密BN块体的烧结，具体步骤如下:
(1)有机-无机混合粉体的制备:
称取20g聚硼氮烷前驱体置于氧化铝方舟中，在氮气气氛保护下，220℃固化4h，冷却取出粉碎研磨过筛。分别称取固化粉碎研磨后的聚硼氮烷粉体3g和无机BN粉体7g；置于球磨罐中，400r/min球磨10h,过200目筛得到有机-无机混合粉体。
(2)致密BN块体的制备：
称取3.5g步骤(1)中制得的有机-无机混合粉末，置于内径为20mm的石墨模具中，在氮气保护下，采用放电等离子体烧结，升温速率为100℃/min,烧结温度为1700℃，轴向压力为50MPa，保温5min。高温下,有机聚硼氮烷裂解生成无定形BN，这些无定形的BN网络结构重组为无机BN颗粒的运动提供了驱动力，使其实现低温烧结致密化，得到相应的致密块体。
虽然本发明披露如上，但本发明的保护范围并非仅限于此。本领域技术人员在不脱离本发明的精神和范围的前提下，可进行各种变更与修改，这些变更与修改均将落入本发明的保护范围。

Claims (10)

1.一种低温烧结致密块体陶瓷材料的制备方法，其特征在于，包括：
以无机陶瓷粉体和前驱体溶液/粉体为原料，经混合分散后，制得混合粉体，其中，所述前驱体溶液/粉体占所述混合粉体的重量百分比为10-40wt％；
将所述混合粉体在保护气氛下进行低温烧结，得到低温烧结致密块体陶瓷材料。
2.根据权利要求1所述的低温烧结致密块体陶瓷材料的制备方法，其特征在于，所述前驱体溶液/粉体为前驱体溶液或前驱体粉体，所述前驱体溶液包括聚硅烷、聚硅氮烷、聚碳硅烷、聚硅氧烷、聚硼氮烷和聚硼硅氮烷中的一种或多种，所述前驱体粉体包括聚硅烷、聚硅氮烷、聚碳硅烷、聚硅氧烷、聚硼氮烷和聚硼硅氮烷中的一种或多种。
3.根据权利要求2所述的低温烧结致密块体陶瓷材料的制备方法，其特征在于，所述以无机陶瓷粉体和前驱体溶液/粉体为原料，经混合分散后，制得混合粉体包括：
将所述无机陶瓷粉体和所述前驱体溶液在溶剂中均匀分散，得到混合溶液；
加热搅拌所述混合溶液，使所述溶剂蒸发至所述混合溶液成糊状；
将糊状的混合溶液进行干燥、固化处理，粉碎后制得所述混合粉体。
4.根据权利要求3所述的低温烧结致密块体陶瓷材料的制备方法，其特征在于，所述加热搅拌所述混合溶液，使所述溶剂蒸发至所述混合溶液成糊状包括：
将所述混合溶液置于磁力搅拌器上，于50-55℃下蒸干所述溶剂，直至所述混合溶液成糊状。
5.根据权利要求3所述的低温烧结致密块体陶瓷材料的制备方法，其特征在于，所述将糊状的混合溶液进行干燥、固化处理包括：
将所述糊状的混合溶液先在80-90℃下干燥4-5h，充分去除所述溶剂后，升温至170-180℃，固化处理4-6h。
6.根据权利要求1所述的低温烧结致密块体陶瓷材料的制备方法，其特征在于，所述以无机陶瓷粉体和前驱体溶液/粉体为原料，经混合分散后，制得混合粉体包括：
将所述前驱体粉体在保护气氛下固化处理，得到前驱体块体；
将所述前驱体块体粉碎后，得到前驱体粉末，将所述前驱体粉末与所述无机陶瓷粉体经球磨后制得所述混合粉体；或者，将所述前驱体块体与所述无机陶瓷粉体混合后进行粉碎，制得所述混合粉体。
7.根据权利要求3所述的低温烧结致密块体陶瓷材料的制备方法，其特征在于，所述将所述无机陶瓷粉体和所述前驱体溶液在溶剂中均匀分散，得到混合溶液包括：
将所述前驱体溶液溶于所述溶剂中，超声搅拌10-15min，加入所述无机陶瓷粉体，继续超声搅拌20-30min，得到所述混合溶液。
8.根据权利要求1所述的低温烧结致密块体陶瓷材料的制备方法，其特征在于，所述低温烧结包括放电等离子烧结，所述放电等离子烧结时的升温速率为50-150℃/min，烧结温度为1500-1700℃，施加压力为40-50MPa，保温时间为3-10min。
9.根据权利要求1所述的低温烧结致密块体陶瓷材料的制备方法，其特征在于，所述低温烧结包括热压烧结，所述热压烧结时的升温速率为5-30℃/min，烧结温度为1500-1700℃，轴向压力为50-60MPa，保温时间为30-120min。
10.一种低温烧结致密块体陶瓷材料，其特征在于，基于权利要求1-9任一项所述的低温烧结致密块体陶瓷材料的制备方法制得。
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