CN116902929A - 一种高纯度氮化硅粉体的制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种高纯度氮化硅粉体的制备方法，属于无机非金属材料制备领域。本发明以淀粉作为碳源，通过将糊化后的淀粉与二氧化硅进行高能球磨，一方面利用高能球磨对原料进行机械力活化处理，降低合成温度，降低二氧化硅的氮化温度、缩短氮化时间，从而抑制氮化反应副产物的生成，另一方面在高能球磨下糊化的淀粉能够包覆在二氧化硅表面，促进二者的接触，避免反应过程中生成的氮化硅导致二氧化硅残留；通过添加烧结助剂使反应体系在较低温度下形成液相，同时在高压氮气下提高原料的溶解度，促进原料充分接触，避免二氧化硅残留；通过流动的高压氮气带走反应过程中产生的CO，抑制氧氮化硅的生成，制备的产物纯度可达99.6％。
Description
技术领域
本发明涉及于无机非金属材料制备技术领域，尤其涉及一种高纯度氮化硅粉体的制备方法。
背景技术
氮化硅陶瓷材料具有硬度高、弹性模量好、高温力学性能好以及热稳定性、化学稳定性和电绝缘性好等特点，已广泛应用于汽车、机械、冶金和化学工程等领域，并逐渐渗透到空间技术、海洋开发、电子技术、医疗卫生、自动控制等多个尖端学科领域。氮化硅粉体是制备高性能氮化硅陶瓷的基础，氮化硅粉体的性能对于氮化硅陶瓷的结构和性能具有十分重要的影响。
目前，氮化硅粉体的制备方法主要有硅粉直接氮化法、碳热还原法、热分解法、溶胶凝胶法、化学气相沉积和自蔓延法。其中碳热还原法因其成本低、反应速度快、制备的粉体粒度小以及适合大规模生产的优势，被广泛应用。但是这种方法制备的氮化硅粉体中常伴有碳化硅和氧氮化硅的残留，导致粉体的纯度不高，影响了产品的质量和应用。
因此，如何提高碳热还原氮化法制备的氮化硅粉体的纯度，成为本领域亟待解决的技术问题。
发明内容
鉴于此，本发明的目的在于提供一种高纯度氮化硅粉体的制备方法。本发明提供的制备方法采用碳热还原氮化法，制备的氮化硅粉体纯度高。
为了实现上述发明目的，本发明提供以下技术方案：
本发明提供了一种高纯度氮化硅粉体的制备方法，包括以下步骤：
(1)将淀粉与水混合后进行糊化，得到糊化物；
(2)将所述步骤(1)得到的糊化物与二氧化硅和烧结助剂混合后进行高能球磨，得到前驱体；
(3)将所述步骤(2)得到的前驱体在流动的高压氮气中进行碳热还原反应，得到粉体；
(4)将所述步骤(3)得到的粉体进行脱碳，得到高纯度氮化硅粉体。
优选地，所述步骤(1)中糊化的温度为60～80℃，糊化的时间为30～40min。
优选地，所述步骤(1)中的淀粉与所述步骤(2)中的二氧化硅的质量比为(0.8～1.2):1。
优选地，所述步骤(2)中的二氧化硅为非晶态二氧化硅。
优选地，所述步骤(2)中的烧结助剂为碱金属的氧化物、碱金属的氟化物、碱土金属的氧化物以及碱土金属的氟化物中的一种。
优选地，所述步骤(2)中烧结助剂与二氧化硅的质量比为1％～10％。
优选地，所述步骤(2)中高能球磨的转速为500～800r/min，高能球磨的时间为1～3h。
优选地，所述步骤(3)中高压氮气的压力为1～3MPa。
优选地，所述步骤(3)中高压氮气的流速为2.5～5L/min。
优选地，所述步骤(3)中碳热还原反应的温度为1200～1500℃，碳热还原反应的时间为1～8h。
本发明提供了一种高纯度氮化硅粉体的制备方法，包括：将淀粉与水混合后进行糊化，得到糊化物；将所述糊化物与二氧化硅和烧结助剂混合后进行高能球磨，得到前驱体；将所述前驱体在流动的高压氮气中进行碳热还原反应，得到粉体；将所述粉体进行脱碳，得到高纯度氮化硅粉体。本发明以淀粉作为碳源，通过将糊化后的淀粉与二氧化硅进行高能球磨，一方面利用高能球磨对原料进行机械力活化处理，降低合成温度，降低二氧化硅的氮化温度、缩短氮化时间，从而抑制氮化反应副产物的生成，另一方面在高能球磨下糊化的淀粉能够包覆在二氧化硅表面，促进二者的接触，避免反应过程中生成的氮化硅阻碍二氧化硅反应，提高产物纯度；通过添加烧结助剂使反应体系在较低温度下形成液相，同时在高压氮气下提高原料的溶解度，促进原料充分接触，避免二氧化硅残留；通过流动的高压氮气带走反应过程中产生的CO，抑制氧氮化硅的生成，提高产物纯度。实验结果表明，本发明提供的制备方法制备的氮化硅粉体纯度可达99.6％。
具体实施方式
本发明提供了一种高纯度氮化硅粉体的制备方法，包括以下步骤：
(1)将淀粉与水混合后进行糊化，得到糊化物；
(2)将所述步骤(1)得到的糊化物与二氧化硅和烧结助剂混合后进行高能球磨，得到前驱体；
(3)将所述步骤(2)得到的前驱体在流动的高压氮气中进行碳热还原反应，得到粉体；
(4)将所述步骤(3)得到的粉体进行脱碳，得到高纯度氮化硅粉体。
如无特殊说明，本发明对所用原料的来源没有特殊的限定，采用本领域技术人员熟知的市售产品即可。
本发明将淀粉与水混合后进行糊化，得到糊化物。本发明以淀粉作为碳源，通过糊化使淀粉能够充分包裹在二氧化硅表面，促进原料之间的充分接触，提高产物纯度。
在本发明对所述淀粉的种类没有特殊的限定，采用本领域技术人员熟知的淀粉即可。
在本发明中，所述淀粉与水的质量比优选为1:(2～4)，更优选为1:3。本发明将淀粉和水的比例控制在上述范围，有利于得到稠度合适的糊化淀粉。
在本发明中，所述糊化的温度优选为60～80℃，更优选为65～75℃；所述糊化的时间优选为30～40min，更优选为35min。
得到糊化物后，本发明将所述糊化物与二氧化硅和烧结助剂混合后进行高能球磨，得到前驱体。
在本发明中，所述淀粉与二氧化硅的质量比优选为(0.8～1.2):1，更优选为1:1。本发明通过控制淀粉与二氧化硅的质量比，进一步保证二氧化硅被充分还原。
在本发明中，所述二氧化硅优选为非晶态二氧化硅。本发明选择非晶态二氧化硅作为硅源，具有较低的熔融温度，在较低的烧结温度下实现碳热还原氮化，从而抑制氮化反应副产物的生成，进一步提高产物纯度。
在本发明中，所述二氧化硅的粒径优选为1～5μm，更优选为2～3μm。本发明通过控制二氧化硅的粒径，能够避免其团聚，有利于高能球磨过程中的分散和包覆。
在本发明中，所述烧结助剂优选为碱金属的氧化物、碱金属的氟化物、碱土金属的氧化物以及碱土金属的氟化物中的一种，更优选为氧化钾、氧化钙和氟化钙中的一种。本发明通过添加烧结助剂，使反应体系在较低温度下形成液相，同时在高压氮气下提高原料的溶解度，促进原料充分接触，避免二氧化硅残留。
在本发明中，所述烧结助剂与二氧化硅的质量比优选为1％～10％，更优选为2％～8％，最优选为3％～6％。本发明通过控制烧结助剂的用量，能够降低反应温度，进一步提高产物纯度。
本发明对所述糊化物与二氧化硅和烧结助剂的混合的操作没有特殊的限定，能够将各组分混合均匀即可。
在本发明中，所述高能球磨的转速优选为500～800r/min，更优选为600～700r/min；所述高能球磨的时间优选为1～3h，更优选为2h。本发明将糊化后的淀粉与二氧化硅进行高能球磨，一方面利用高能球磨对原料进行机械力活化处理，降低合成温度，降低二氧化硅的氮化温度、缩短氮化时间，从而抑制氮化反应副产物的生成，另一方面在高能球磨下糊化的淀粉能够包覆在二氧化硅表面，促进二者的接触，避免反应过程中生成的氮化硅阻碍二氧化硅反应，提高产物纯度；通过控制高能球磨的转速和时间，能够实现原料的充分活化与混合，以进一步产物提高纯度。
高能球磨完成后，本发明优选将所述高能球磨的产物进行干燥，得到前驱体。本发明所述干燥的操作没有特殊的限定，能够去除多余的水分即可。
得到前驱体后，本发明将所述前驱体在流动的高压氮气中进行碳热还原反应，得到粉体。
在本发明中，所述高压氮气的压力优选为1～3MPa，更优选为2MPa。本发明利用高压氮气提高原料以及氮化硅在液相中的溶解度，促进原料充分接触，避免反应产生的氮化硅包覆二氧化硅形成残留；通过控制氮气的压力，改变氮化速率，进一步提高产物纯度。
在本发明中，所述高压氮气的流速优选为2.5～5L/min，更优选为3～4L/min。本发明在流动的氮气环境中进行碳热还原反应，利用流动的高压氮气带走反应过程中产生的CO，抑制氧氮化硅的生成，提高产物纯度；通过控制高压氮气的流速，避免氧氮化硅的生成，进一步提高产物纯度。
在本发明中，所述碳热还原反应的温度优选为1200～1500℃，更优选为1250～1450℃，最优选为1300～1400℃；所述碳热还原反应的时间优选为1～8h，更优选为2～7h，最优选为3～6h。在本发明中，所述碳热还原反应过程中，二氧化硅与碳和氮气反应，生成氮化硅和二氧化碳/一氧化碳；通过控制碳热还原反应的温度和时间，与氮气的压力和流速配合，能够避免副反应的发生，进一步提高产物的纯度。
在本发明中，所述碳热还原反应优选在高压管式炉中进行。
得到粉体后，本发明将所述粉体进行脱碳，得到高纯度氮化硅粉体。
在本发明中，所述脱碳的温度优选为700～800℃，更优选为750℃；所述脱碳的时间优选为1～3h，更优选为2h。本发明通过控制脱碳的温度和时间，使未反应完全的淀粉充分去除，进一步提高产物纯度。
本发明以淀粉作为碳源，通过将糊化后的淀粉与二氧化硅进行高能球磨，一方面利用高能球磨对原料进行机械力活化处理，降低合成温度，降低二氧化硅的氮化温度、缩短氮化时间，从而抑制氮化反应副产物的生成，另一方面在高能球磨下糊化的淀粉能够包覆在二氧化硅表面，促进二者的接触，避免反应过程中生成的氮化硅阻碍二氧化硅反应，提高产物纯度；通过添加烧结助剂使反应体系在较低温度下形成液相，同时在高压氮气下提高原料的溶解度，促进原料充分接触，避免二氧化硅残留；通过流动的高压氮气带走反应过程中产生的CO，抑制氧氮化硅的生成，提高产物纯度。
下面将结合本发明中的实施例，对本发明中的技术方案进行清楚、完整地描述。所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
实施例1
一种高纯度氮化硅粉体的制备方法，由以下步骤组成：
(1)将淀粉与水混合后进行糊化，得到糊化物；所述淀粉与水的质量比为1:2；糊化的温度为60℃，糊化的时间为40min；
(2)将所述步骤(1)得到的糊化物与二氧化硅和烧结助剂混合后进行高能球磨后干燥，得到前驱体；所述二氧化硅为非晶态二氧化硅，粒径2～3μm；所述烧结助剂为氧化钙；所述淀粉与二氧化硅的质量比为1.2:1；所述烧结助剂与二氧化硅的质量比为10％；所述高能球磨的转速为800r/min，时间为3h；
(3)将所述步骤(2)得到的前驱体在流动的高压氮气中进行碳热还原反应，得到粉体；所述高压氮气的压力为3MPa，流速为3L/min；所述碳热还原反应在高压管式炉中进行，碳热还原反应的温度为1350℃，时间为2h；
(4)将所述步骤(3)得到的粉体进行脱碳，得到高纯度氮化硅粉体；所述脱碳的温度为800℃，时间为1h。
对本实施例制备的高纯度氮化硅粉体进行检测，纯度为99.6％。
实施例2
一种高纯度氮化硅粉体的制备方法，由以下步骤组成：
(1)将淀粉与水混合后进行糊化，得到糊化物；所述淀粉与水的质量比为1:2；糊化的温度为60℃，糊化的时间为40min；
(2)将所述步骤(1)得到的糊化物与二氧化硅和烧结助剂混合后进行高能球磨后干燥，得到前驱体；所述二氧化硅为非晶态二氧化硅，粒径2～3μm；所述烧结助剂为氧化钙；所述淀粉与二氧化硅的质量比为1.2:1；所述烧结助剂与二氧化硅的质量比为10％；所述高能球磨的转速为800r/min，时间为3h；
(3)将所述步骤(2)得到的前驱体在流动的高压氮气中进行碳热还原反应，得到粉体；所述高压氮气的压力为2MPa，流速为4L/min；所述碳热还原反应在高压管式炉中进行，碳热还原反应的温度为1400℃，时间为2h；
(4)将所述步骤(3)得到的粉体进行脱碳，得到高纯度氮化硅粉体；所述脱碳的温度为800℃，时间为1h。
对本实施例制备的高纯度氮化硅粉体进行检测，纯度为99.5％。
实施例3
一种高纯度氮化硅粉体的制备方法，由以下步骤组成：
(1)将淀粉与水混合后进行糊化，得到糊化物；所述淀粉与水的质量比为1:2；糊化的温度为60℃，糊化的时间为40min；
(2)将所述步骤(1)得到的糊化物与二氧化硅和烧结助剂混合后进行高能球磨后干燥，得到前驱体；所述二氧化硅为非晶态二氧化硅，粒径2～3μm；所述烧结助剂为氧化钙；所述淀粉与二氧化硅的质量比为1.2:1；所述烧结助剂与二氧化硅的质量比为10％；所述高能球磨的转速为800r/min，时间为3h；
(3)将所述步骤(2)得到的前驱体在流动的高压氮气中进行碳热还原反应，得到粉体；所述高压氮气的压力为2MPa，流速为5L/min；所述碳热还原反应在高压管式炉中进行，碳热还原反应的温度为1450℃，时间为2h；
(4)将所述步骤(3)得到的粉体进行脱碳，得到高纯度氮化硅粉体；所述脱碳的温度为800℃，时间为1h。
对本实施例制备的高纯度氮化硅粉体进行检测，纯度为99.5％。
实施例4
一种高纯度氮化硅粉体的制备方法，由以下步骤组成：
(1)将淀粉与水混合后进行糊化，得到糊化物；所述淀粉与水的质量比为1:2；糊化的温度为60℃，糊化的时间为40min；
(2)将所述步骤(1)得到的糊化物与二氧化硅和烧结助剂混合后进行高能球磨后干燥，得到前驱体；所述二氧化硅为非晶态二氧化硅，粒径2～3μm；所述烧结助剂为氧化钙；所述淀粉与二氧化硅的质量比为1.2:1；所述烧结助剂与二氧化硅的质量比为10％；所述高能球磨的转速为800r/min，时间为3h；
(3)将所述步骤(2)得到的前驱体在流动的高压氮气中进行碳热还原反应，得到粉体；所述高压氮气的压力为1MPa，流速为5L/min；所述碳热还原反应在高压管式炉中进行，碳热还原反应的温度为1500℃，时间为2h；
(4)将所述步骤(3)得到的粉体进行脱碳，得到高纯度氮化硅粉体；所述脱碳的温度为800℃，时间为1h。
对本实施例制备的高纯度氮化硅粉体进行检测，纯度为99.4％。
实施例5
一种高纯度氮化硅粉体的制备方法，由以下步骤组成：
(1)将淀粉与水混合后进行糊化，得到糊化物；所述淀粉与水的质量比为1:2；糊化的温度为60℃，糊化的时间为40min；
(2)将所述步骤(1)得到的糊化物与二氧化硅和烧结助剂混合后进行高能球磨后干燥，得到前驱体；所述二氧化硅为非晶态二氧化硅，粒径2～3μm；所述烧结助剂为氧化钙；所述淀粉与二氧化硅的质量比为1.2:1；所述烧结助剂与二氧化硅的质量比为10％；所述高能球磨的转速为800r/min，时间为3h；
(3)将所述步骤(2)得到的前驱体在流动的高压氮气中进行碳热还原反应，得到粉体；所述高压氮气的压力为3MPa，流速为2L/min；所述碳热还原反应在高压管式炉中进行，碳热还原反应的温度为1300℃，时间为2h；
(4)将所述步骤(3)得到的粉体进行脱碳，得到高纯度氮化硅粉体；所述脱碳的温度为800℃，时间为1h。
对本实施例制备的高纯度氮化硅粉体进行检测，纯度为99.5％。
由以上实施例可以看出，本发明提供的碳热还原氮化法制备的氮化硅具有很高的纯度。
以上所述仅是本发明的优选实施方式，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以做出若干改进和润饰，这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。
Claims (10)
1.一种高纯度氮化硅粉体的制备方法，包括以下步骤：
(1)将淀粉与水混合后进行糊化，得到糊化物；
(2)将所述步骤(1)得到的糊化物与二氧化硅和烧结助剂混合后进行高能球磨，得到前驱体；
(3)将所述步骤(2)得到的前驱体在流动的高压氮气中进行碳热还原反应，得到粉体；
(4)将所述步骤(3)得到的粉体进行脱碳，得到高纯度氮化硅粉体。
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述步骤(1)中糊化的温度为60～80℃，糊化的时间为30～40min。
3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述步骤(1)中的淀粉与所述步骤(2)中的二氧化硅的质量比为(0.8～1.2):1。
4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述步骤(2)中的二氧化硅为非晶态二氧化硅。
5.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述步骤(2)中的烧结助剂为碱金属的氧化物、碱金属的氟化物、碱土金属的氧化物以及碱土金属的氟化物中的一种。
6.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述步骤(2)中烧结助剂与二氧化硅的质量比为1％～10％。
7.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述步骤(2)中高能球磨的转速为500～800r/min，高能球磨的时间为1～3h。
8.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述步骤(3)中高压氮气的压力为1～3MPa。
9.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述步骤(3)中高压氮气的流速为2.5～5L/min。
10.根据权利要求1、8或9所述的制备方法，其特征在于，所述步骤(3)中碳热还原反应的温度为1200～1500℃，碳热还原反应的时间为1～8h。
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