CN116463120B - 基于碳量子点-核碱基衍生物的室温圆偏振磷光材料及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种基于碳量子点‑核碱基衍生物组装体系的室温圆偏振磷光材料及其制备方法。本发明将聚丙烯酸和交联剂一起进行水合反应制成碳量子点，利用聚丙烯酸和交联剂的有效交联作用在碳量子内部形成交联框架，从而形成有效的磷光发射中心，然后通过溶液共组装技术将碳量子点与核碱基衍生物组装成具有特定手性的碳量子点‑核碱基衍生物组装体，从而构建在室温下受激可发射左旋/右旋圆偏振磷光发光材料，具有简单高效、环境友好、光学性能优越、磷光偏振旋向可控，室温发射，寿命长等优点，具有广阔的应用前景。
Description
技术领域
本发明涉及圆偏振磷光功能材料技术领域，具体涉及一种基于碳量子点-核碱基衍生物的室温圆偏振磷光材料及其制备方法。
背景技术
碳量子点作为一种新型零维碳基纳米材料，相比于半导体量子点、有机荧光染料、金属配合物等其他发光材料具有许多特殊的物理和化学性质，碳量子点具有高荧光量子产率、窄的荧光发射带宽、可调荧光性质、生物相容性好、稳定性高等优点，在生物医学领域、光电领域、催化领域、传感领域、环境污染治理等领域都有广泛的应用。碳量子点受到了广泛关注。然而，碳量子点在室温圆偏振磷光领域的应用仍然有待拓展。
核碱基及其衍生物作为DNA和RNA分子中的重要成分，广泛存在于生物体内，参与多种生物过程。在药物研发、分子诊断、生物传感器等各种生化过程中发挥重要作用。核碱基通过糖苷键与核糖或脱氧核糖的1位碳原子相连而形成核苷，核苷能够被磷酸化生成核苷单磷酸、环磷酸核苷、核苷二磷酸和核苷三磷酸等衍生物，这些衍生物在核酸和蛋白合成、光学合成、肌肉收缩和胞内信号传导等过程中具有关键作用。同时，核碱基及其衍生物还可以作为功能材料，如DNA纳米线和DNA水凝胶等，被应用于光、电、磁等领域。然而，将核碱基衍生物与碳量子点结合，进一步开发其光学作用尚有待研究。
圆偏振光具有特定的旋转方向，可以有效地避免光信号在传输过程中的损失和干扰，从而提高光学器件的性能，圆偏振光材料在显示器、光通信、光学传感等领域具有重要应用价值。室温圆偏振磷光材料是一类在室温条件下发出圆偏振磷光的发光材料，其特殊的光学性质使其在光学和电子领域具有广泛的应用潜力。然而，目前制备室温圆偏振磷光材料的方法通常涉及复杂的合成过程、高昂的成本和有限的材料选择，这些问题限制了室温圆偏振磷光材料在实际应用中的广泛推广。因此，开发制备过程环保简单、成本低廉且具有优异光学性能的室温圆偏振磷光材料将具有重要的研究价值和应用前景。
发明内容
有鉴于此，本发明的目的在于提供一种基于碳量子点-核碱基衍生物的室温圆偏振磷光材料及其制备方法，所述方法通过溶液共组装技术将碳量子点与核碱基衍生物组装成具有特定手性的碳量子点-核碱基衍生物组装体，从而构建在室温下受激可发射左旋/右旋圆偏振磷光发光材料，具有简单高效、环境友好、光学性能优越、磷光偏振旋向可控，室温发射，寿命长等优点。
为了实现上述目的，本发明提供了如下技术方案：
本发明提供了一种基于碳量子点-核碱基衍生物的室温圆偏振磷光材料的制备方法，所述方法包括如下：
S1：制备碳量子点：
将聚丙烯酸和交联剂以(1～10)：(1～10)的质量比例混合溶解在水中，在150～250℃下水热反应6～15h，选取截留分子量为1000Da的透析袋透析得到碳量子点溶液，冷冻干燥得到碳量子点粉末，其中，交联剂为乙醇胺、乙二胺、1,4-二氨基丁烷、1,3-二氨基丙烷中的一种或几种；
S2：制备室温下受激发射左旋圆偏振磷光材料：
S2.1：将S1得到的碳量子点配置成浓度为50～100mg/mL的溶液，将核碱基衍生物配置成浓度为50～100mM/L的溶液，其中，核碱基衍生物为腺苷单磷酸、鸟苷单磷酸、胸苷单磷酸、胞苷单磷酸、尿苷单磷酸中的一种或几种；
S2.2：将配置好的核碱基衍生物溶液与碳量子点溶液以(1～10)：(1～10)的体积比涡旋混合，加浓度为50～100mM/L的硝酸盐溶液和浓度为50～100mM/L氯化钾溶液制成前驱液，其中，硝酸盐溶液为硝酸锂、硝酸钠、硝酸钾、硝酸镁、硝酸钙、硝酸锶、硝酸钡溶液中的一种或多种，核碱基衍生物溶液与硝酸盐以及氯化钾溶液的体积比为(10～100)：(1～10)：(1～10)；
S2.3：将配制好的前驱液放入冰箱孵育8～12小时使核碱基衍生物与碳量子点共组装沉淀，用超纯水洗涤沉淀，冷冻干燥即得到在室温下受激发射左旋圆偏振磷光材料；
S3：制备室温下受激发射右旋圆偏振磷光材料：
S3.1将S1得到的碳量子点配置成浓度为50～100mg/mL的溶液，将核碱基衍生物配置成浓度为50～100mM/L的溶液，其中，核碱基衍生物为腺苷单磷酸、鸟苷单磷酸、胸苷单磷酸、胞苷单磷酸、尿苷单磷酸中的一种或几种；
S3.2：将配制好的核碱基衍生物溶液与碳量子点溶液以(1～10)：(1～10)的体积比涡旋混合，加浓度为50～100mM/L的硝酸盐溶液制成前驱液，其中，硝酸盐溶液为硝酸锂、硝酸钠、硝酸钾、硝酸镁、硝酸钙、硝酸锶、硝酸钡溶液中的一种或多种，核碱基衍生物溶液与硝酸盐的体积比为(10～100)：(1～10)；
S3.3：将配制好的前驱液放入冰箱孵育8～12小时使核碱基衍生物与碳量子点共组装沉淀，用超纯水洗涤沉淀，冷冻干燥即得到在室温下受激发射右旋圆偏振磷光材料。
作为优选，S1制备碳量子点时，交联剂为乙二胺，聚丙烯酸和乙二胺的质量比为1:1.75，反应条件为200℃水热反应8h。
作为优选，S2制备室温下受激发射左旋圆偏振磷光材料时，碳量子点溶液的浓度为50mg/mL，核碱基衍生物溶液为浓度为50mM/L的鸟苷单磷酸溶液，硝酸盐溶液为浓度为100mM/L硝酸锶溶液，氯化钾溶液浓度为100mM/L，碳量子点溶液、鸟苷单磷酸溶液、硝酸锶溶液、氯化钾溶液的体积比为90：780：80：50。
作为优选，S3中制备制备室温下受激发射右旋圆偏振磷光材料时，碳量子点溶液的浓度为50mg/mL，核碱基衍生物溶液为浓度为50mM/L的鸟苷单磷酸溶液，硝酸盐溶液为浓度为100mM/L硝酸锶溶液，碳量子点溶液、鸟苷单磷酸溶液、硝酸锶溶液的体积比为90：830：80。
本发明的有益效果在于：本发明将聚丙烯酸和交联剂一起进行水合反应制成碳量子点，利用聚丙烯酸和交联剂的有效交联作用在碳量子内部形成交联框架，从而形成有效的磷光发射中心，可以限制发光中心的振动和转动，为有效的系间窜跃提供有利条件。然后通过溶液共组装技术将碳量子点与核碱基衍生物组装成具有特定手性的碳量子点-核碱基衍生物组装体，从而构建在室温下受激可发射左旋/右旋圆偏振磷光发光材料，具有简单高效、环境友好、光学性能优越、磷光偏振旋向可控，室温发射，寿命长等优点，具有广阔的应用前景。
1、简单高效：本发明采用共组装策略，简化了制备过程，提高了制备效率，降低了成本。
2、光学性能优越：本发明通过碳量子点与核碱基衍生物的共组装，形成具有室温圆偏振磷光特性的材料，将非偏振光赋予圆偏振特性，具有光学性能优越、磷光偏振旋向可控，室温发射，寿命长等优点。
3、环境友好：本发明采用生物相容性优良的碳量子点和核碱基衍生物作为原料，制备过程环保，对环境和人体无害。
附图说明
图1为实施例1所获碳量子点粉末的高分辨透射电子显微镜图；
图2为实施例1所获左旋圆偏振磷光材料和实施例2所获右旋圆偏振磷光材料在室温条件下的磷光光谱图结果；
图3为实施例1所获左旋圆偏振磷光材料的磷光寿命测试结果；
图4为实施例1所获左旋圆偏振磷光材料和实施例2所获右旋圆偏振磷光材料的圆偏振发光光谱结果；
图5为实施例1所获左旋圆偏振磷光材料和实施例2所获右旋圆偏振磷光材料的不对称因子测试结果；
图6为实施例2所获右旋圆偏振磷光材料的磷光寿命测试结果。
具体实施方式
下文将结合具体实施例对本发明的技术方案做更进一步的详细说明。应当理解，下列实施例仅为示例性地说明和解释本发明，而不应被解释为对本发明保护范围的限制。凡基于本发明上述内容所实现的技术均涵盖在本发明旨在保护的范围内。除非另有说明，以下实施例中使用的原料和试剂均为市售商品，或者可以通过已知方法制备。
实施例1
(1)碳量子点的制备：
将0.36g聚丙烯酸和0.63g乙二胺溶于50mL水中，超声30min使其充分溶解。将得到的溶液转移至聚四氟乙烯水热釜中，在200℃下水热反应8h，得到黄色溶液。使用分子量为1000Da的透析袋将所得黄色溶液透析3天，冷冻干燥后得到碳量子点粉末0.45g，产率为45％。取样进行高分辨透射电子显微镜检测，结果如图1所示，可见明显的可分辨的晶格条纹，晶面间距为0.21nm，对应石墨碳的(100)晶面，证明了碳量子点的成功制备。
(2)左旋圆偏振磷光材料的制备
在室温条件下，将90μL浓度为50mg/mL的碳量子点溶液加入到780μL浓度为50mM/L的鸟苷单磷酸溶液中，超声30分钟使其充分混合均匀后，加入浓度为100mM/L的氯化钾溶液50μL和100mM/L硝酸锶溶液80μL，得到1mL前驱液，放入冰箱孵育10小时使两者共组装，用超纯水洗涤沉淀三遍，冷冻干燥即得在室温下受激发射左旋圆偏振磷光材料4.2mg。取样进行室温条件下的磷光光谱测试，结果如图2所示，结果表明，其磷光特征发射在524nm。取样进行室温条件下的磷光寿命测试，结果如图3所示，结果表明，其磷光寿命为131.6ms。取样进行圆偏振发光光谱测试，结果如图4所示，结果表明，所获左旋的圆偏振磷光材料在524nm的磷光发射峰位处的圆偏振发光光谱信号＞0；不对称因子结果如图5所示,结果表明，最大不对称因子为0.76×10-3。
实施例2
(1)碳量子点的制备：
按实施例1所述方法制备碳量子点粉末。
(2)右旋圆偏振磷光材料的制备
在室温条件下，将90μL浓度为50mg/mL的碳量子点溶液加入到830μL浓度为50mM/L的鸟苷单磷酸溶液中，超声30分钟使其充分混合均匀后，加入浓度为100mM/L的硝酸锶溶液80μL，得到1mL前驱液，放入冰箱孵育10小时使两者共组装，用超纯水洗涤沉淀三遍，冷冻干燥后即得室温下受激发射右旋圆偏振磷光材料3.8mg。取样进行室温条件下的磷光光谱测试，结果如图2所示，结果表明，其磷光特征发射在517nm。取样进行室温条件下的磷光寿命测试，结果如图6所示，结果表明，其磷光寿命为274.7ms。取样进行圆偏振发光光谱测试，结果如图4所示，结果表明，所获右旋圆偏振磷光材料在517nm的磷光发射峰位处的圆偏振发光光谱信号<0；不对称因子结果如图5所示,结果表明，最大不对称因子为1.02×10-3。
以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内，所有的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (5)
1.基于碳量子点-核碱基衍生物的室温圆偏振磷光材料的制备方法，其特征在于，所述方法包括步骤S1和S2，或步骤S1和S3，其中，S1、S2、S3如下：
S1：制备碳量子点：
将聚丙烯酸和交联剂以(1～10)：(1～10)的质量比例混合溶解在水中，在150～250℃下水热反应6～15h，选取截留分子量为1000Da的透析袋透析得到碳量子点溶液，冷冻干燥得到碳量子点粉末，其中，交联剂为乙醇胺、乙二胺、1,4-二氨基丁烷、1,3-二氨基丙烷中的一种或几种；
S2：制备室温下受激发射左旋圆偏振磷光材料：
S2.1：将S1得到的碳量子点配置成浓度为50～100mg/mL的溶液，将核碱基衍生物配置成浓度为50～100mM/L的溶液，其中，核碱基衍生物为腺苷、腺苷单磷酸、鸟苷、鸟苷单磷酸、胸苷、胸苷单磷酸、胞苷、胞苷单磷酸、尿苷、尿苷单磷酸中的一种或几种；
S2.2：将配置好的核碱基衍生物溶液与碳量子点溶液以(1～10)：(1～10)的体积比涡旋混合，加浓度为50～100mM/L的硝酸盐溶液和浓度为50～100mM/L氯化钾溶液制成前驱液，其中，硝酸盐溶液为硝酸锂、硝酸钠、硝酸钾、硝酸镁、硝酸钙、硝酸锶、硝酸钡溶液中的一种或多种，核碱基衍生物溶液与硝酸盐以及氯化钾溶液的体积比为(10～100)：(1～10)：(1～10)；
S2.3：将配制好的前驱液放入冰箱孵育8～12小时使核碱基衍生物与碳量子点共组装沉淀，用超纯水洗涤沉淀，冷冻干燥即得到在室温下受激发射左旋圆偏振磷光材料；
S3：制备室温下受激发射右旋圆偏振磷光材料：
S3.1将S1得到的碳量子点配置成浓度为50～100mg/mL的溶液，将核碱基衍生物配置成浓度为50～100mM/L的溶液，其中，核碱基衍生物为腺苷、腺苷单磷酸、鸟苷、鸟苷单磷酸、胸苷、胸苷单磷酸、胞苷、胞苷单磷酸、尿苷、尿苷单磷酸中的一种或几种；
S3.2：将配制好的核碱基衍生物溶液与碳量子点溶液以(1～10)：(1～10)的体积比涡旋混合，加浓度为50～100mM/L的硝酸盐溶液制成前驱液，其中，硝酸盐溶液为硝酸锂、硝酸钠、硝酸钾、硝酸镁、硝酸钙、硝酸锶、硝酸钡溶液中的一种或多种，核碱基衍生物溶液与硝酸盐的体积比为(10～100)：(1～10)；
S3.3：将配制好的前驱液放入冰箱孵育8～12小时使核碱基衍生物与碳量子点共组装沉淀，用超纯水洗涤沉淀，冷冻干燥即得到在室温下受激发射右旋圆偏振磷光材料。
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，S1制备碳量子点时，交联剂为乙二胺，聚丙烯酸和乙二胺的质量比为1:1.75，反应条件为200℃水热反应8h。
3.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，S2制备室温下受激发射左旋圆偏振磷光材料时，碳量子点溶液的浓度为50mg/mL，核碱基衍生物溶液为浓度为50mM/L的鸟苷单磷酸溶液，硝酸盐溶液为浓度为100mM/L硝酸锶溶液，氯化钾溶液浓度为100mM/L，碳量子点溶液、鸟苷单磷酸溶液、硝酸锶溶液、氯化钾溶液的体积比为90：780：80：50。
4.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，S3中制备室温下受激发射右旋圆偏振磷光材料时，碳量子点溶液的浓度为50mg/mL，核碱基衍生物溶液为浓度为50mM/L的鸟苷单磷酸溶液，硝酸盐溶液为浓度为100mM/L硝酸锶溶液，碳量子点溶液、鸟苷单磷酸溶液、硝酸锶溶液的体积比为90：830：80。
5.权利要求1-4任一项所述方法制备而成的基于碳量子点-核碱基衍生物的室温圆偏振磷光材料。
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