CN116324537A - 光学膜、圆偏振片、有机电致发光显示装置 - Google Patents

光学膜、圆偏振片、有机电致发光显示装置 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种光学膜、圆偏振片及有机EL显示装置，所述光学膜的耐久性优异且在作为圆偏振片用于有机EL显示装置中时，抑制正面方向及倾斜方向上的黑色的着色。本发明的光学膜包括光学各向异性层(A)、光学各向异性层(B)及光学各向异性层(C)，光学各向异性层(A)为聚合物膜，光学各向异性层(B)为将液晶化合物固定而成的层，光学各向异性层(C)为将垂直取向的棒状液晶化合物固定而成的层，所述光学膜依次具有光学各向异性层(A)、光学各向异性层(B)及光学各向异性层(C)。

Description

光学膜、圆偏振片、有机电致发光显示装置
技术领域
本发明涉及一种光学膜、圆偏振片及有机电致发光显示装置。
背景技术
具有折射率各向异性的光学各向异性层适用于有机电致发光(EL)显示装置的防反射膜及液晶显示装置的光学补偿膜等各种用途中。
近年来，正在进行针对可见光区域的光线混合存在的合成波即白色光，能够与所有波长的光线对应地赋予同样的效果的偏振片(所谓的宽带偏振片)的开发。
针对这种要求，例如在专利文献1的实施例9中，公开有如下相位差片：利用逆波长色散性的聚合性液晶化合物作为用于形成光学各向异性层的聚合性化合物，而且将显示规定的光学特性的不同种类的光学各向异性层层叠而成的相位差片。
以往技术文献
专利文献
专利文献1：国际公开第2018/216812号
发明内容
发明要解决的技术课题
本发明人等对专利文献1中所记载的具有将含有化合物(聚合性液晶化合物)的聚合性液晶组合物聚合而获得的光学各向异性层的偏振片进行研究的结果，确认到对作为碱性的亲核物质的氨的耐久性非常弱。以下，将对氨的耐久性简称为“耐久性”。
另外，已知有从某种部件等产生氨，需要提高上述耐久性。
并且，近年来，作为光学各向异性层的用途，有机EL显示装置的防反射膜受到关注，在将包括光学各向异性层的圆偏振片适用于有机EL显示装置中时，还要求更进一步抑制正面方向及倾斜方向上的黑色的着色。
本发明的课题在于提供一种光学膜，所述光学膜的耐久性优异且在作为圆偏振片用于有机EL显示装置中时，抑制正面方向及倾斜方向上的黑色的着色。
并且，本发明的课题还在于提供一种圆偏振片及有机EL显示装置。
用于解决技术课题的手段
本发明人等发现了通过以下结构能够解决上述课题。
[1]一种光学膜，其包括光学各向异性层(A)、光学各向异性层(B)及光学各向异性层(C)，光学各向异性层(A)为聚合物膜，
光学各向异性层(B)为将液晶化合物固定而成的层，
光学各向异性层(C)为将垂直取向的棒状液晶化合物固定而成的层，
所述光学膜依次具有光学各向异性层(A)、光学各向异性层(B)及光学各向异性层(C)。
[2]根据[1]所述的光学膜，其中，光学各向异性层(A)为拉伸膜。
[3]根据[1]或[2]所述的光学膜，其中，光学各向异性层(A)为包含固有双折射为负的树脂的膜。
[4]根据[1]至[3]中任一项所述的光学膜，其中，光学各向异性层(B)为将以厚度方向为螺旋轴的扭曲取向的棒状液晶化合物固定而成的层。
[5]根据[1]至[4]中任一项所述的光学膜，其依次具有光学各向异性层(A)、将以厚度方向为螺旋轴的扭曲取向的棒状液晶化合物固定而成的光学各向异性层(B)及光学各向异性层(C)，其中，
光学各向异性层(A)的面内慢轴与光学各向异性层(B)的光学各向异性层(A)侧的表面中的面内慢轴平行，
光学各向异性层(B)中的扭曲取向的液晶化合物的扭曲角度在90±30°的范围内，
光学各向异性层(A)的波长550nm下的面内延迟为140～220nm，
在波长550nm下测量的光学各向异性层(B)的折射率各向异性Δn与光学各向异性层(B)的厚度d之积Δnd的值为140～220nm，
光学各向异性层(C)的波长550nm下的面内延迟为0～10nm，并且光学各向异性层(C)的波长550nm下的厚度方向的延迟为-140～-20nm。
[6]一种圆偏振片，其具有[1]至[5]中任一项所述的光学膜和偏振器，
光学各向异性层(A)比光学各向异性层(B)及光学各向异性层(C)更靠偏振器侧配置而成。
[7]根据[6]所述的圆偏振片，其以如下的方式配置，即，在从光学各向异性层(C)侧朝向光学各向异性层(A)侧观察圆偏振片时，在以光学各向异性层(B)的光学各向异性层(A)侧的表面中的面内慢轴为基准，光学各向异性层(B)的与光学各向异性层(A)侧相反的一侧的表面中的面内慢轴顺时针旋转的情况下，以偏振器的吸收轴为基准，光学各向异性层(A)的面内慢轴顺时针旋转5～55°，
并且以如下的方式配置而成，即，在从光学各向异性层(C)侧朝向光学各向异性层(A)侧观察圆偏振片时，在以光学各向异性层(B)的光学各向异性层(A)侧的表面中的面内慢轴为基准，光学各向异性层(B)的与光学各向异性层(A)侧相反的一侧的表面中的面内慢轴逆时针旋转的情况下，以偏振器的吸收轴为基准，光学各向异性层(A)的面内慢轴逆时针旋转5～55°。
[8]根据[6]所述的圆偏振片，其以如下的方式配置，即，在从光学各向异性层(C)侧朝向光学各向异性层(A)侧观察圆偏振片时，在以光学各向异性层(B)的光学各向异性层(A)侧的表面中的面内慢轴为基准，光学各向异性层(B)的与光学各向异性层(A)侧相反的一侧的表面中的面内慢轴顺时针旋转的情况下，以偏振器的吸收轴为基准，光学各向异性层(A)的面内慢轴逆时针旋转40～85°，
并且以如下的方式配置而成，即，在从光学各向异性层(C)侧朝向光学各向异性层(A)侧观察圆偏振片时，在以光学各向异性层(B)的光学各向异性层(A)侧的表面中的面内慢轴为基准，光学各向异性层(B)的与光学各向异性层(A)侧相反的一侧的表面中的面内慢轴逆时针旋转的情况下，以偏振器的吸收轴为基准，光学各向异性层(A)的面内慢轴顺时针旋转40～85°。
[9]一种有机电致发光显示装置，其具有[1]至[5]中任一项所述的光学膜或[6]至[8]中任一项所述的圆偏振片。
发明效果
根据本发明，能够提供一种光学膜，所述光学膜的耐久性优异且在作为圆偏振片用于有机EL显示装置中时，抑制正面方向及倾斜方向上的黑色的着色。并且，根据本发明，能够提供一种圆偏振片及有机EL显示装置。
附图说明
图1是表示本发明的光学膜的实施方式的一例的示意性剖视图。
图2是表示本发明的圆偏振片的实施方式的一例的示意性剖视图。
具体实施方式
以下，对本发明进行详细说明。另外，在本说明书中，用“～”表示的数值范围表示将“～”前后所记载的数值作为下限值及上限值而包含的范围。首先，对本说明书中所使用的术语进行说明。
除非另有特别说明，则慢轴为在550nm下的定义。
在本发明中，Re(λ)及Rth(λ)分别表示波长λ下的面内的延迟及厚度方向的延迟。除非另有特别记载，则波长λ设为550nm。
在本发明中，Re(λ)及Rth(λ)为利用AxoScan(Axometrics公司制)在波长λ下进行测量而获得的值。通过在AxoScan中输入平均折射率((nx+ny+nz)/3)和膜厚(d(μm))来计算
慢轴方向(°)
Re(λ)＝R0(λ)
Rth(λ)＝((nx+ny)/2-nz)×d。
另外，R0(λ)显示为利用AxoScan计算的数值，但是表示Re(λ)。
在本说明书中，关于折射率nx、ny及nz，使用阿贝折射仪(NAR-4T、AT AGO CO.,LTD.制)，并使用钠灯(λ＝589nm)作为光源进行测量。并且，在测量波长依赖性的情况下，能够利用多波长阿贝折射仪DR-M2(ATAGO CO.,LTD.制)与干涉滤光器组合而进行测量。
并且，能够使用聚合物手册(JOHN WILEY&SONS,INC)及各种光学膜的目录的值。将主要光学膜的平均折射率的值例示于以下：纤维素酰化物(1.48)、环烯烃聚合物(1.52)、聚碳酸酯(1.59)、聚甲基丙烯酸甲酯(1.49)及聚苯乙烯(1.59)。
本说明书中的“光”表示活化光线或放射线，例如表示汞灯的明线光谱、以准分子激光为代表的远紫外线、极紫外线(EUV光：Extreme Ultraviolet)、X射线、紫外线及电子束(EB：Electron Beam)等。其中，优选为紫外线。
在本说明书中，“可见光”是指380～780nm的光。并且，在本说明书中，在对折射率等各种参数的测量波长没有特别说明的情况下，测量波长为550nm。
并且，在本说明书中，角度的关系(例如“正交”、“平行”等)包含在本发明所属的技术领域中允许的误差的范围。具体而言，表示在严格的角度小于±10°的范围内，与严格的角度的误差优选在±5°以下的范围内，更优选在±3°以下的范围内。
在本说明书中，棒状液晶化合物的垂直取向是指棒状液晶化合物的长轴相对于层表面垂直且在同一方位上排列的状态。
其中，垂直并不严格要求为垂直，而是表示层内的液晶化合物的平均分子轴与层表面所形成的倾斜角为70～90°的取向。
并且，同一方位并不严格要求为同一方位，而是表示在面内的任意20处的位置上测量了慢轴的方位时，20处的慢轴的方位中慢轴方位的最大差(20个慢轴方位中差最大的2个慢轴方位的差)小于10°。
在本说明书中，将液晶化合物固定而成的层优选为将取向的液晶化合物的取向状态固定而成的层。
另外，“固定了”的状态为液晶化合物的取向被保持的状态。具体而言，优选为在通常为0～50℃、更严酷的条件下为-30～70℃的温度范围内，在层中没有流动性，并且在不会因外场或外力而使取向形态发生变化的情况下能够稳定地保持被固定的取向形态的状态。
本发明的光学膜中所包括的光学各向异性层(C)优选为将垂直取向的棒状液晶化合物固定而成的层。
从能够用作圆偏振片和显示装置的补偿层的有用性的观点考虑，将垂直取向的棒状液晶化合物固定而成的层优选为正C板。
其中，正C板(正的C板)如下定义。
在将膜面内的慢轴方向(在面内的折射率最大的方向)的折射率设为nx、将在面内与面内的慢轴正交的方向的折射率设为ny、将厚度方向的折射率设为nz时，正C板满足式(C1)的关系。另外，正C板的Rth表示负的值。
式(C1)nz＞nx≈ny
另外，上述“≈”不仅包括两者完全相同的情况，还包括两者实际上相同的情况。
“实际上相同”是指，例如(nx-ny)×d(其中，d为膜的厚度)的绝对值为0～10nm、优选为0～5nm的情况也包含在“nx≈ny”中。
作为本发明的光学膜的特征点，可以举出包括3层光学各向异性层(A)、光学各向异性层(B)及光学各向异性层(C)的特征点。
在专利文献1中，光学各向异性层使用显示逆波长色散性的聚合性液晶化合物(以下，也简称为“特定液晶化合物”。)，从而抑制了作为圆偏振片用于有机EL显示装置中时的黑色的着色。然而，存在如下倾向：显示逆波长色散性的聚合性液晶化合物容易受到基于水及氨等亲核物种的分解，尤其在作为碱性化合物的氨存在的情况下，该问题变得显著。相对于此，在本发明中，将光学各向异性层(A)设为聚合物膜且将光学各向异性层(B)及光学各向异性层(C)设为使用液晶化合物而形成的层，从而实现了高耐久性。并且，通过上述结构，在将本发明的光学膜作为圆偏振片适用于有机EL显示装置中时，抑制正面方向及倾斜方向上的黑色的着色。
而且，在光学各向异性层(A)、光学各向异性层(B)及光学各向异性层(C)满足后述规定的光学特性的情况下，在作为圆偏振片适用于有机EL显示装置中时，进一步抑制正面方向及倾斜方向上的黑色的着色。
以下，参考附图对本发明的光学膜的一实施方式进行说明。在图1中示出本发明的光学膜的一实施方式的概略剖视图。
光学膜10依次具有光学各向异性层(A)1a、光学各向异性层(B)1b及光学各向异性层(C)1c。
光学各向异性层(A)1a为聚合物膜，优选为拉伸后的聚合物膜(拉伸膜)，更优选为将包含固有双折射为负的树脂的材料拉伸后的聚合物膜。即，更优选为包含固有双折射为负的树脂的拉伸膜。
光学各向异性层(B)1b为将液晶化合物固定而成的层，优选为将以厚度方向为螺旋轴的扭曲取向的棒状液晶化合物固定而成的层。
并且，光学各向异性层(C)1c为将垂直取向的棒状液晶化合物固定而成的层。
＜光学各向异性层(A)＞
本发明的光学膜中所包括的光学各向异性层(A)为聚合物膜(包含聚合物的膜)。
通常，光学补偿膜中所使用的树脂根据拉伸时的光学表现性的不同而分类为固有双折射为正的树脂和固有双折射为负的树脂。固有双折射为正的树脂为拉伸方向成为慢轴的树脂。换言之，固有双折射为正的树脂为拉伸方向的折射率大于与拉伸方向正交的方向的折射率的树脂。并且，固有双折射为负的树脂为拉伸方向和垂直方向成为慢轴的树脂。换言之，固有双折射为负的树脂为拉伸方向的折射率小于与拉伸方向正交的方向的折射率的树脂。
光学各向异性层(A)可以包含固有双折射为正的树脂及固有双折射为负的树脂中的任一种，优选包含固有双折射为负的树脂。
作为固有双折射为正的树脂，可以举出聚乙烯及聚丙烯等聚烯烃；聚对苯二甲酸乙二醇酯及聚对苯二甲酸丁二醇酯等聚酯；聚苯硫醚等聚芳硫醚；聚乙烯醇；聚碳酸酯；聚芳酯；纤维素酰化物等纤维素酯聚合物、聚醚砜；聚砜；聚芳砜；聚氯乙烯；降冰片烯聚合物等环状烯烃聚合物；棒状液晶聚合物等。并且，聚合物可以为均聚物，也可以为共聚物。
并且，作为固有双折射为负的树脂，可以举出包含苯乙烯或苯乙烯衍生物的均聚物(例如，聚苯乙烯、氟化聚苯乙烯)及苯乙烯或苯乙烯衍生物与任意单体的共聚物的聚苯乙烯系聚合物；聚丙烯腈聚合物；聚甲基丙烯酸甲酯等(甲基)丙烯酸系聚合物；聚酯系树脂；或它们的多元共聚物(multi-componentcopolymer)；以及纤维素酯等纤维素化合物等。更具体而言，有聚甲基丙烯酸甲酯、聚苯乙烯、氟化聚苯乙烯、聚乙烯萘及富马酸酯系树脂等。
另外，作为苯乙烯衍生物，可以举出苯乙烯所具有的乙烯基的1个以上的氢原子经取代基取代的单体及苯乙烯所具有的苯基的1个以上的氢原子经取代基取代的单体，优选为在苯基上具有取代基的苯乙烯系单体。作为上述取代基，可以举出烷基、卤原子、烷氧基、乙酰氧基、氨基、硝基、氰基、芳基、羟基、羰基等。另外，取代基的数量可以为1个，也可以为2个以上。而且，取代基可以进一步具有取代基，也可以不具有。
并且，苯乙烯衍生物可以为苯基与其他芳香环稠合而成的衍生物，并且可以为如取代基形成除了苯基以外的环的茚类、茚满类，也可以为具有交联环的结构。
在本发明中，也能够使用任意的聚合物膜，但是优选为包含固有双折射为负的树脂的聚合物膜。并且，聚合物膜可以包含2种以上的树脂。
另外，作为聚合物膜，如上所述，优选为拉伸后的聚合物膜(拉伸膜)，更优选为包含固有双折射为负的树脂的拉伸膜。
另外，从进一步抑制从将本发明的光学膜适用作圆偏振片的有机EL显示装置的正面方向或倾斜方向可见时的黑色的着色的观点(以下，也简称为“进一步抑制黑色的着色的观点”。)而言，聚合物膜中的固有双折射为负的树脂的含量相对于聚合物膜总质量优选为50～100质量％，更优选为75～100质量％。
光学各向异性层(A)的波长550nm下的面内延迟并无特别限制，但是优选为140～220nm，从进一步抑制黑色的着色的观点而言，更优选为150～200nm。
光学各向异性层(A)的波长550nm下的厚度方向的延迟并无特别限制，但是从进一步抑制黑色的着色的观点而言，优选为140～180nm，更优选为150～170nm。
光学各向异性层(A)的厚度并无特别限制，但是从薄型化与使用性的平衡的观点而言，优选为20～50μm，更优选为30～40μm。
＜光学各向异性层(B)＞
光学各向异性层(B)为将液晶化合物固定而成的层。
另外，“固定了”的状态的含义如上所述。
关于液晶化合物的种类，并无特别限制。通常，液晶化合物能够根据其形状分类为棒状类型(棒状液晶化合物)和圆盘状类型(盘状液晶化合物)。而且，液晶化合物能够分类为低分子类型和高分子类型。高分子通常是指聚合度为100以上的化合物(高分子物理/相变动力学，土井正男著，2页，岩波书店，1992)。在本发明中，也能够使用任意的液晶化合物，但是优选使用棒状液晶化合物。可以使用2种以上的棒状液晶化合物或棒状液晶化合物与盘状液晶化合物的混合物。
另外，作为棒状液晶化合物，例如能够优选使用日本特表平11-513019号公报的权利要求1或日本特开2005-289980号公报的0026～0098段中所记载的棒状液晶化合物。
作为盘状液晶化合物，例如能够优选使用日本特开2007-108732号公报的0020～0067段或日本特开2010-244038号公报的0013～0108段中所记载的盘状液晶化合物。
液晶化合物优选具有聚合性基团。
液晶化合物所具有的聚合性基团的种类并无特别限制，优选为能够进行加成聚合反应的官能团，更优选为聚合性烯属不饱和基团或环聚合性基团，进一步优选为(甲基)丙烯酰基、乙烯基、苯乙烯基或烯丙基。
液晶化合物可以为正波长色散性的液晶化合物，也可以为逆波长色散性的液晶化合物，但是在液晶化合物为正波长色散性的液晶化合物的情况下，从光学膜的制造成本降低且耐久性也提高的观点而言较为优选。
在本说明书中，正波长色散性的液晶化合物是指如下化合物：在测量使用该液晶化合物制作的光学各向异性层的可见光范围内的面内的延迟(Re)值时，随着测量波长变大而Re值变小。另一方面，逆波长色散性的液晶化合物是指如下化合物：在同样地测量Re值时，随着测量波长变大而Re值变大。
光学各向异性层(B)优选为将以厚度方向为螺旋轴的扭曲取向的液晶化合物固定而成的层。优选为将具有所谓的螺旋结构的手征丝状相固定而成的层。另外，在形成上述相时，优选使用将显示向列型液晶相的液晶化合物与后述手性试剂混合而成的混合物。
作为液晶化合物的扭曲取向形成中所使用的手性试剂，能够利用公知的各种手性试剂。手性试剂具有引起液晶化合物的螺旋结构的功能。由于通过化合物扭转的螺旋的旋向或螺旋节距不同，因此手性试剂只要根据目的选择即可。
手性试剂优选具有肉桂酰基。作为手性试剂的例，例示出液晶器件手册(第3章4-3项、TN、STN用手性试剂、199页、Japan Society for the Promot ion of Science第142委员会编、1989)以及日本特开2003-287623号公报、日本特开2002-302487号公报、日本特开2002-80478号公报、日本特开2002-80851号公报、日本特开2010-181852号公报及日本特开2014-034581号公报等中所记载的化合物。
手性试剂通常包含不对称碳原子，但是不包含不对称碳原子的轴向不对称化合物或表面不对称化合物也能够用作手性试剂。在轴向不对称化合物或表面不对称化合物的例中，包含联萘、螺烯、对二甲苯二聚体及它们的衍生物。手性试剂可以具有聚合性基团。
在手性试剂和液晶化合物均具有聚合性基团的情况下，能够通过聚合性手性试剂与聚合性液晶化合物的聚合反应而形成具有从聚合性液晶化合物衍生的重复单元及从手性试剂衍生的重复单元的聚合物。在该方式中，聚合性手性试剂所具有的聚合性基团优选为与聚合性液晶化合物所具有的聚合性基团相同的基团。因此，手性试剂的聚合性基团也优选为不饱和聚合性基团、环氧基或吖丙啶基，更优选为不饱和聚合性基团，进一步优选为烯属不饱和聚合性基团。
并且，手性试剂也可以为液晶化合物。
作为手性试剂，优选为异山梨醇衍生物、异甘露糖醇衍生物或联萘衍生物。关于异山梨醇衍生物，可以使用BASF公司制的LC-756等的市售品。
光学各向异性层(B)中的手性试剂的含量相对于液晶化合物的含量优选为0.01～200摩尔％，更优选为1～30摩尔％。
光学各向异性层(B)可以包含除了上述材料以外的其他材料。
作为其他材料，例如可以举出在后述光学各向异性层(B)的制造方法中使用的表面活性剂、取向控制剂及聚合物等。
在波长550nm下测量的光学各向异性层(B)的折射率各向异性Δn与光学各向异性层(B)的厚度d之积Δnd的值并无特别限制，但是优选为140～220nm，从进一步抑制黑色的着色的观点而言，更优选为150～210nm，进一步优选为160～200nm。
另外，折射率各向异性Δn表示光学各向异性层的折射率各向异性(面内慢轴中的折射率与面内快轴中的折射率之差)。
关于上述Δnd的测量方法，使用Axometrics公司的AxoScan(偏振计)装置，并使用Axometrics公司的装置分析软件进行测量。
在光学各向异性层(B)为将以厚度方向为螺旋轴的扭曲取向的液晶化合物固定而成的层的情况下，液晶化合物的扭曲角度(液晶化合物的取向方向的扭曲角度)优选在90±30°的范围内(60～120°的范围内)，从进一步抑制黑色的着色的观点而言，更优选在90±20°的范围内(70～110°的范围内)，进一步优选在90±10°的范围内(80～100°的范围内)。
另外，关于扭曲角度的测量方法，使用Axometrics公司的AxoScan(偏振计)装置，并使用Axometrics公司的装置分析软件进行测量。
并且，液晶化合物扭曲取向是指以光学各向异性层(B)的厚度方向为轴，液晶化合物从光学各向异性层(B)的一个主表面扭曲至另一个主表面。与此同时，液晶化合物的取向方向(面内慢轴方向)根据光学各向异性层(B)的厚度方向的位置而不同。
光学各向异性层(B)的厚度并无特别限制，但是从薄型化与使用性的平衡的观点而言，优选为1.5～3.0μm，更优选为1.0～2.0μm。
光学各向异性层(A)的面内慢轴与光学各向异性层(B)的光学各向异性层(A)侧的表面中的面内慢轴优选平行。
并且，光学各向异性层(B)的光学各向异性层(A)侧的表面中的面内慢轴与光学各向异性层(B)的与光学各向异性层(A)侧相反的一侧的表面中的面内慢轴优选形成上述扭曲角度(90±30°的范围内)。
＜光学各向异性层(C)＞
光学各向异性层(C)为将垂直取向的棒状液晶化合物固定而成的层。
作为棒状液晶化合物，可以举出用于形成上述光学各向异性层(B)的棒状液晶化合物等。作为棒状液晶化合物，优选为正波长色散性的液晶化合物。
光学各向异性层(C)可以包含除了上述材料以外的其他材料。
作为其他材料，例如可以举出在后述光学各向异性层(C)的制造方法中使用的表面活性剂、取向控制剂及聚合物等。
光学各向异性层(C)的波长550nm下的面内延迟并无特别限制，但是优选为0～10nm，从进一步抑制黑色的着色的观点而言，更优选为0～5nm。
光学各向异性层(C)的波长550nm下的厚度方向的延迟并无特别限制，但是优选为-140～-20nm，从进一步抑制黑色的着色的观点而言，更优选为-130～-30nm，进一步优选为-120～-40nm。
优选依次层叠光学各向异性层(A)、光学各向异性层(B)及光学各向异性层(C)。
＜其他部件＞
光学膜还可以包括其他部件。
光学膜可以包括基板。另外，如后述，在形成光学各向异性层(B)或光学各向异性层(C)时，优选根据需要在基板上形成能够成为光学各向异性层(B)或光学各向异性层(C)的组合物层。
作为基板，优选为透明基板。另外，透明基板是指可见光的透射率为60％以上的基板，其透射率优选为80％以上，更优选为90％以上。
基板的波长550nm下的厚度方向的延迟值(Rth(550))并无特别限制，但是优选为-110～110nm，更优选为-80～80nm。
基板的波长550nm下的面内的延迟值(Re(550))并无特别限制，但是优选为0～50nm，更优选为0～30nm，进一步优选为0～10nm。
作为形成基板的材料，优选为光学性能透明性、机械的强度、热稳定性、水分屏蔽性及各向同性等优异的聚合物。
作为能够用作基板的聚合物膜，例如可以举出纤维素酰化物膜(例如，三醋酸纤维素膜(折射率1.48)、二醋酸纤维素膜、醋酸丁酸纤维素膜及醋酸丙酸纤维素膜)、聚乙烯及聚丙烯等聚烯烃膜、聚对苯二甲酸乙二醇酯及聚萘二甲酸乙二醇酯等聚酯膜、聚醚砜膜、聚甲基丙烯酸甲酯等聚丙烯膜、聚氨酯膜、聚碳酸酯膜、聚砜膜、聚醚膜、聚甲基戊烯膜、聚醚酮膜、(甲基)丙烯腈膜以及具有脂环式结构的聚合物的膜(降冰片烯系树脂(ARTON：产品名称、JSR Corporation.制、非晶质聚烯烃(ZEONEX：产品名称、Zeon Corporat ion制)))。
其中，作为聚合物膜的材料，优选为三乙酰纤维素、聚对苯二甲酸乙二醇酯或具有脂环式结构的聚合物，更优选为三乙酰纤维素。
基板可以包含各种添加剂(例如，光学的各向异性调整剂、波长色散调整剂、微粒、增塑剂、防紫外线剂、劣化抑制剂、剥离剂等)。
基板的厚度并无特别限制，但是优选为10～200μm，更优选为10～100μm，进一步优选为20～90μm。并且，基板可以由多片层叠而形成。为了改善基板与设置于基板上的层的粘接，可以对基板的表面实施表面处理(例如，辉光放电处理、电晕放电处理、紫外线(UV)处理、火焰处理)。
并且，可以在基板上设置粘接层(底涂层)。
并且，为了对基板赋予输送工序中的滑动性，或者防止卷取之后的背面与表面的粘贴，可以在基板的单侧配置聚合物层，所述聚合物层将平均粒径为10～100nm左右的无机粒子以固体成分质量比混合5～40质量％而形成。
基板也可以为所谓的伪支撑体。即，在实施本发明的制造方法之后，可以将基板从光学各向异性层剥离。
并且，可以对基板的表面直接实施摩擦处理。即，可以使用已实施摩擦处理的基板。摩擦处理的方向并无特别限制，根据欲使液晶化合物取向的方向，适当选择最佳的方向。
摩擦处理能够适用作为LCD(liquid crystal display：液晶显示器)的液晶取向处理工序而被广泛采用的处理方法。即，能够使用通过使用纸、纱布、毛毡、橡胶、尼龙纤维或聚酯纤维等向一定方向摩擦基板的表面而获得取向的方法。
在基板上可以配置有取向膜。
取向膜能够利用如有机化合物(优选为聚合物)的摩擦处理、无机化合物的倾斜蒸镀、具有微槽的层的形成或基于朗缪尔-布洛杰特法(LB膜)的有机化合物(例如，ω-二十三烷酸、双十八烷基甲基氯化铵、硬脂酸甲酯)的累积的方法而形成。
而且，也已知有通过赋予电场、赋予磁场或光照射(优选为偏振光)而产生取向功能的取向膜。
并且，光学膜可以在各层之间配置密合层。作为密合层，可以举出公知的粘合剂层及粘接剂层。
＜光学膜的制造方法＞
上述光学膜的制造方法并无特别限制，能够采用公知的方法。
例如，分别制作显示规定的光学特性的光学各向异性层(A)～光学各向异性层(C)，并将这些光学各向异性层和支撑体经由密合层(例如，粘合层或粘接层)按规定顺序贴合，从而能够制造光学膜。
并且，可以将后述聚合性液晶组合物涂布于光学各向异性层(A)上而形成光学各向异性层(B)之后，将聚合性液晶组合物涂布于光学各向异性层(B)上而形成光学各向异性层(C)。
并且，可以组合贴合上述光学各向异性层的方法与使用聚合性液晶组合物而形成光学各向异性层的方法。更具体而言，可以举出如下方法等：将聚合性液晶组合物涂布于基板上而形成光学各向异性层(C)之后，将聚合性液晶组合物涂布于光学各向异性层(C)上而形成光学各向异性层(B)以获得层叠体之后，进一步贴合另外制作的光学各向异性层(A)和层叠体，从而制造光学膜。
以下，对各层的制造方法进行详细叙述。
在光学各向异性层(A)为拉伸膜的情况下，能够通过对包含规定的树脂的膜实施拉伸处理来制造拉伸膜。拉伸处理的方法并无特别限制，可以举出公知的方法。
光学各向异性层(B)及光学各向异性层(C)优选分别使用聚合性液晶组合物而形成。更具体而言，优选为如下：涂布聚合性液晶组合物而形成组合物层，使组合物层中的液晶化合物取向之后，实施固化处理，从而形成规定的光学各向异性层。
聚合性液晶组合物为包含具有聚合性基团的液晶化合物的组合物。关于聚合性液晶组合物中所包含的各种成分，将在后段进行详细叙述。
以下，对上述步骤进行详细叙述。
形成上述组合物层的步骤并无特别限制，例如可以举出将聚合性液晶组合物涂布于被涂布物上并根据需要实施干燥处理的方法。
涂布方法并无特别限制，例如可以举出线棒涂布法、挤出涂布法、直接凹版涂布法、逆向凹版涂布法及模涂法。
组合物层的膜厚并无特别限制，但是优选为0.1～20μm，更优选为0.2～15μm，进一步优选为0.5～10μm。
接着，对所形成的组合物层实施取向处理以使组合物层中的聚合性液晶化合物取向。
取向处理能够通过在室温下干燥涂膜或加热涂膜来进行。在热致性液晶化合物的情况下，通过取向处理而形成的液晶相通常能够通过温度或压力的变化而转变。在溶致性液晶化合物的情况下，也能够通过溶剂量等的组成比而转变。
另外，加热组合物层时的条件并无特别限制，但是作为加热温度，优选为50～250℃，更优选为50～150℃，作为加热时间，优选为10秒钟～10分钟。
并且，在加热组合物层之后，并且在后述固化处理(光照射处理)之前，可以根据需要冷却涂膜。作为冷却温度，优选为20～200℃，更优选为30～150℃。
接着，对聚合性液晶化合物取向的组合物层实施固化处理。
对聚合性液晶化合物取向的组合物层实施固化处理的方法并无特别限制，例如可以举出光照射处理及加热处理。其中，从制造适用性的观点考虑，优选为光照射处理，更优选为紫外线照射处理。
光照射处理的照射条件并无特别限制，但是优选为50～1000mJ/cm2的照射量。
光照射处理时的环境并无特别限制，但是优选为氮气环境。
另外，在上述对涂布聚合性液晶组合物而形成组合物层的方法进行了叙述，但是也可以另外形成组合物层而转印于规定的基板上。
上述中所使用的聚合性液晶组合物包含上述具有聚合性基团的液晶化合物及除此以外根据需要使用的其他成分(例如，手性试剂、聚合引发剂、聚合性单体、表面活性剂、聚合物及溶剂等)。
组合物中的各成分的含量优选调整为上述组合物层中的各成分的含量。
聚合性液晶组合物中的液晶化合物的含量并无特别限制，但是从容易控制液晶化合物的取向状态的观点而言，相对于聚合性液晶组合物中的总固体成分优选为60质量％以上，更优选为70质量％以上。上限并无特别限制，但是优选为99质量％以下，更优选为97质量％以下。
另外，固体成分表示能够形成去除了溶剂的光学各向异性层的成分，其性状即使为液体状，也设为固体成分。
聚合性液晶组合物可以包含除了液晶化合物以外的其他成分。
例如，聚合性液晶组合物可以包含聚合引发剂。在聚合性液晶组合物包含聚合引发剂的情况下，更有效地进行具有聚合性基团的液晶化合物的聚合。
作为聚合引发剂，可以举出公知的聚合引发剂，可以举出光聚合引发剂及热聚合引发剂，优选为光聚合引发剂。
聚合性液晶组合物中的聚合引发剂的含量并无特别限制，但是相对于聚合性液晶组合物中的总固体成分优选为0.01～20质量％，更优选为0.5～10质量％。
聚合性液晶组合物可以包含光敏剂。
光敏剂的种类并无特别限制，可以举出公知的光敏剂。
聚合性液晶组合物中的光敏剂的含量并无特别限制，但是相对于聚合性液晶组合物中的总固体成分优选为0.01～20质量％，更优选为0.5～10质量％。
聚合性液晶组合物可以包含与具有聚合性基团的液晶化合物不同的聚合性单体。作为聚合性单体，可以举出自由基聚合性化合物及阳离子聚合性化合物，优选为多官能性自由基聚合性单体。作为聚合性单体，例如可以举出日本特开2002-296423号公报中的0018～0020段中所记载的聚合性单体。
聚合性液晶组合物中的聚合性单体的含量并无特别限制，但是相对于液晶化合物的总质量优选为1～50质量％，更优选为5～30质量％。
聚合性液晶组合物可以包含表面活性剂。作为表面活性剂，可以举出以往公知的化合物，优选为氟系化合物。具体而言，例如可以举出日本特开2001-330725号公报中的0028～0056段中所记载的化合物及日本专利申请2003-295212号公报中的0069～0126段中所记载的化合物。
聚合性液晶组合物可以包含聚合物。作为聚合物，可以举出纤维素酯。作为纤维素酯，可以举出日本特开2000-155216号公报中的0178段中所记载的纤维素酯。
聚合性液晶组合物中的聚合物的含量并无特别限制，但是相对于液晶化合物的总质量优选为0.1～10质量％，更优选为0.1～8质量％。
除了上述以外，聚合性液晶组合物还可以包含促进水平取向或垂直取向的添加剂(取向控制剂)以使液晶化合物成为水平取向状态或垂直取向状态。
聚合性液晶组合物可以包含光取向性聚合物。光取向性聚合物为具有光取向性基团的聚合物。在光取向性聚合物具有后述具有式(1)或式(2)所表示的氟原子或硅原子的重复单元的情况下或在光取向性聚合物为裂解型光取向性聚合物的情况下，在使用聚合性液晶组合物而形成组合物层时，光取向性聚合物容易不均匀地分布在组合物层表面上。在使用这种组合物层而形成的光学各向异性层中，光取向性聚合物不均匀地分布在表面附近，因此若实施光取向处理，则形成具有规定的取向限制力的表面形状。作为结果，能够在不另外设置取向膜的情况下进一步将聚合性液晶组合物涂布于光学各向异性层上而制造所期望的光学各向异性层。
光取向性聚合物所具有的光取向性基团是指具有通过具有各向异性的光(例如，平面偏振光等)的照射而诱发重组或各向异性的化学反应的光取向功能的基团，从取向的均匀性优异且热稳定性及化学稳定性也变得良好的理由考虑，优选为通过光的作用而产生二聚化及异构化中的至少一种的光取向性基团。
作为通过光的作用进行二聚化的基团，具体而言，例如可以优选举出具有选自包括肉桂酸衍生物、香豆素衍生物、查耳酮衍生物、马来酰亚胺衍生物及二苯甲酮衍生物的组中的至少1种衍生物的骨架的基团等。
另一方面，作为通过光的作用进行异构化的基团，具体而言，例如可以优选举出具有选自包括偶氮苯化合物、芪化合物、螺吡喃化合物、肉桂酸化合物及亚肼基-β-酮酯化合物的组中的至少1种化合物的骨架的基团等。
在这些光取向性基团中，从即使在较少的曝光量下形成于包含光取向性聚合物的光学各向异性层的上层上的光学各向异性层的液晶取向性变得更加良好的理由考虑，优选为选自包括肉桂酰基、偶氮苯基、查耳酮基及香豆素基的组中的基团。
光取向性聚合物优选为包含具有光取向性基团的重复单元和具有氟原子或硅原子的重复单元的光取向性聚合物。
并且，从形成于包含光取向性聚合物的光学各向异性层的上层上的光学各向异性层的液晶取向性变得更加良好的理由考虑，光取向性聚合物优选为具有包含通过选自包括光、热、酸及碱的组中的至少1种作用进行分解而产生极性基团的裂解基团的重复单元A，重复单元A在侧链具有裂解基团且在侧链的比裂解基团更靠末端侧具有氟原子或硅原子的光取向性聚合物(以下，也简称为“裂解型光取向性聚合物”。)。
其中，重复单元A所包含的“极性基团”是指具有至少1原子以上的杂原子的基团，具体而言，例如可以举出羟基、羰基、羧基、氨基、硝基、铵基及氰基等。其中，优选为羟基、羰基或羧基。
并且，“产生极性基团的裂解基团”是指通过裂解而产生上述极性基团的基团，但是在本发明中，还包含在自由基裂解后与氧分子进行反应而生成极性基团的基团。
作为这种裂解型光取向性聚合物，例如可以举出专利文献1(国际公开第2018/216812号)的[0014]～[0049]段中所记载的光取向性聚合物，这些段中的记载内容被编入本说明书中。
作为包含具有氟原子或硅原子的重复单元的光取向性聚合物的另一例，可以优选举出具有下述具有式(1)或式(2)所表示的氟原子或硅原子的重复单元和具有光取向性基团的重复单元的共聚物(以下，也简称为“特定共聚物”。)。
另外，下述具有式(1)或式(2)所表示的氟原子或硅原子的重复单元为包含通过选自包括光、热、酸及碱的组中的至少1种作用进行分解而产生极性基团的裂解基团的重复单元。
[化学式1]
Figure BDA0004126259380000191
上述式(1)及(2)中，r及s分别独立地表示1以上的整数。
并且，RB1及RB2分别独立地表示氢原子或取代基。
并且，Y1及Y2分别独立地表示-O-或-NRZ-。其中，RZ表示氢原子或取代基。
并且，LB1表示r+1价的连接基团。
并且，LB2表示s+1价的连接基团。
并且，B1表示下述式(B1)所表示的基团。其中，下述式(B1)中的*表示与LB1的键合位置，在r为2以上的整数的情况下，多个B1可以分别相同，也可以不同。
并且，B2表示下述式(B2)所表示的基团。其中，下述式(B2)中的*表示与LB2的键合位置，在s为2以上的整数的情况下，多个B2可以分别相同，也可以不同。
[化学式2]
Figure BDA0004126259380000192
上述式(B1)及(B2)中，*表示键合位置。
并且，n表示1以上的整数。
并且，m表示2以上的整数。
并且，Rb1表示氢原子或取代基。
并且，Rb2、Rb3及Rb4分别独立地表示氢原子或取代基。其中，2个Rb3可以彼此键合而形成环，多个Rb2可以分别相同，也可以不同，多个Rb3可以分别相同，也可以不同，多个Rb4可以分别相同，也可以不同。
并且，Lb1表示n+1价的连接基团。其中，多个Lb1可以分别相同，也可以不同。
并且，Lb2表示m+1价的连接基团。其中，多个Lb2可以分别相同，也可以不同。
并且，Z表示具有氟原子的脂肪族烃基或有机硅氧烷基。其中，上述脂肪族烃基可以具有氧原子，多个Z可以分别相同，也可以不同。
上述式(1)中，作为RB1所表示的取代基，可以举出公知的取代基。其中，优选为碳原子数1～12的烷基，更优选为甲基。
上述式(1)中，Y1分别独立地表示-O-或-NRZ-，RZ表示氢原子或取代基。作为RZ的取代基，可以举出公知的取代基，优选为甲基。Y1优选表示-O-或-NH-，更优选表示-O-。
上述式(1)中，LB1表示r+1价的连接基团。作为r+1价的连接基团，优选为可以具有取代基的碳原子数1～24的r+1价的烃基且构成烃基的碳原子的一部分可以经杂原子取代的烃基，更优选为碳原子数1～10的可以包含氧原子或氮原子的脂肪族烃基。作为r+1价的连接基团，优选为2～3价的连接基团，更优选为2价的连接基团。
上述式(1)中，r表示1以上的整数。其中，从合成适用性的观点考虑，优选为1～3的整数，更优选为1～2的整数，进一步优选为1。
上述式(2)中，作为RB2所表示的取代基，可以举出公知的取代基。其中，优选为碳原子数1～12的烷基，更优选为甲基。
上述式(2)中，Y2表示-O-或-NRZ-。其中，RZ表示氢原子或取代基。作为RZ的取代基，可以举出公知的取代基，优选为甲基。Y2优选表示-O-或-NH-，更优选表示-O-。
上述式(2)中，LB2表示s+1价的连接基团。作为s+1价的连接基团，优选为可以具有取代基的碳原子数1～24的s+1价的烃基且构成烃基的碳原子的一部分可以经杂原子取代的烃基，更优选为碳原子数1～10的可以包含氧原子或氮原子的脂肪族烃基。
作为s+1价的连接基团，优选为2价的连接基团。
上述式(2)中，s表示1以上的整数。其中，从合成适用性的观点考虑，优选为1～2的整数，更优选为1。
上述式(B1)中，作为Rb1所表示的取代基，优选为碳原子数1～18的脂肪族烃基，更优选为碳原子数1～12的烷基，进一步优选为甲基。Rb1优选为取代基。
上述式(B1)中，作为Rb2所表示的取代基，可以举出公知的取代基，可以举出上述式(B1)中的Rb1的取代基中所例示的基团。并且，Rb2优选表示氢原子。
上述式(B1)中，Lb1表示n+1价的连接基团，作为n+1价的连接基团，优选为可以具有取代基的碳原子数1～24的n+1价的烃基且构成烃基的碳原子的一部分可以经杂原子取代的烃基，更优选为碳原子数1～10的可以包含氧原子或氮原子的脂肪族烃基。
作为n+1价的连接基团，优选为2～4价的连接基团，更优选为2～3价的连接基团，进一步优选为2价的连接基团。
上述式(B1)中，n表示1以上的整数。其中，从合成适用性的观点考虑，优选为1～5的整数，更优选为1～3的整数，进一步优选为1。
上述式(B1)及上述式(B2)中，Z表示具有氟原子的脂肪族烃基或有机硅氧烷基。其中，上述脂肪族烃基可以具有氧原子，多个Z可以分别相同，也可以不同。
作为具有氟原子的脂肪族烃基，例如可以举出含氟原子的烷基、构成含氟原子的烷基的-CH2-的1个以上经-O-取代的基团及含氟原子的烯基等。具有氟原子的脂肪族烃基的碳原子数并无特别限定，优选为1～30，更优选为3～20，进一步优选为3～10。
具有氟原子的脂肪族烃基中所包含的氟原子数并无特别限定，优选为1～30，更优选为5～25，进一步优选为7～20。
上述式(B2)中，作为Rb3及Rb4所表示的取代基，可以举出公知的取代基，可以举出上述式(B1)中的Rb1所表示的取代基中所例示的基团。并且，Rb3优选2个Rb3彼此键合而形成环，更优选2个Rb3彼此键合而形成环己烷环。并且，Rb4优选表示氢原子。
上述式(B2)中，Lb2表示m+1价的连接基团。
作为m+1价的连接基团，优选为可以具有取代基的碳原子数1～24的m+1价的烃基且构成烃基的碳原子的一部分可以经杂原子取代的烃基，更优选为碳原子数1～10的可以包含氧原子或氮原子的脂肪族烃基。作为m+1价的连接基团，优选为3～4价的连接基团，更优选为4价的连接基团。
上述式(B2)中，m表示2以上的整数。其中，从合成适用性的观点考虑，优选为2～4的整数，更优选为2～3的整数。
作为包含上述式(B1)所表示的基团的重复单元的具体例，可以举出下述式B-1～B-22所表示的重复单元，作为包含上述式(B2)所表示的基团的重复单元的具体例，可以举出下述式B-23～B-24所表示的重复单元。
[化学式3]
Figure BDA0004126259380000221
/>
Figure BDA0004126259380000231
/>
Figure BDA0004126259380000241
光取向性聚合物中的具有式(1)或式(2)所表示的氟原子或硅原子的重复单元的含量并无特别限定，从提高风斑的抑制效果的理由考虑，相对于光取向性聚合物的所有重复单元优选为3质量％以上，更优选为5质量％以上，进一步优选为10质量％以上，尤其优选为20质量％以上，并且优选为95质量％以下，更优选为80质量％以下，进一步优选为70质量％以下，尤其优选为60质量％以下，最优选为50质量％以下。
具有光取向性基团的重复单元的主链的结构并无特别限定，可以举出公知的结构，例如优选为选自包括(甲基)丙烯酸系、苯乙烯系、硅氧烷系、环烯烃系、甲基戊烯系、酰胺系及芳香族酯系的组中的骨架。
这些之中，更优选为选自包括(甲基)丙烯酸系、硅氧烷系及环烯烃系的组中的骨架，进一步优选为(甲基)丙烯酸系骨架。
作为具有光取向性基团的重复单元的具体例，可以举出以下。
[化学式4]
Figure BDA0004126259380000242
/>
Figure BDA0004126259380000251
光取向性聚合物中的具有光取向性基团的重复单元的含量并无特别限定，从形成于上层上的光学各向异性层的液晶取向性变得更加良好的理由考虑，相对于光取向性聚合物的所有重复单元优选为5～60质量％，更优选为10～50质量％，进一步优选为15～40质量％。
特定共聚物除了上述具有式(1)或式(2)所表示的氟原子或硅原子的重复单元及具有光取向性基团的重复单元以外，还可以具备具有交联性基团的重复单元。
交联性基团的种类并无特别限定，可以举出公知的交联性基团。其中，可以举出环氧基、环氧环己基、氧杂环丁基、丙烯酰基、甲基丙烯酰基、乙烯基、苯乙烯基及烯丙基。
具有交联性基团的重复单元的主链的结构并无特别限定，可以举出公知的结构，例如优选为选自包括(甲基)丙烯酸系、苯乙烯系、硅氧烷系、环烯烃系、甲基戊烯系、酰胺系及芳香族酯系的组中的骨架。
这些之中，更优选为选自包括(甲基)丙烯酸系、硅氧烷系及环烯烃系的组中的骨架，进一步优选为(甲基)丙烯酸系骨架。
作为具有交联性基团的重复单元的具体例，可以举出以下。
[化学式5]
Figure BDA0004126259380000261
特定共聚物中的具有交联性基团的重复单元的含量并无特别限定，从形成于上层上的光学各向异性层的液晶取向性变得更加良好的理由考虑，相对于光取向性聚合物的所有重复单元优选为10～60质量％，更优选为20～50质量％。
作为形成除了上述以外的其他重复单元的单体(自由基聚合性单体)，例如可以举出丙烯酸酯化合物、甲基丙烯酸酯化合物、马来酰亚胺化合物、丙烯酸酰胺化合物、丙烯腈、马来酸酐、苯乙烯化合物及乙烯基化合物。
光取向性聚合物的合成法并无特别限定，例如能够通过将形成上述具有式(1)或式(2)所表示的氟原子或硅原子的重复单元的单体、形成上述具有光取向性基团的重复单元的单体及形成任意的其他重复单元的单体进行混合，并在有机溶剂中，使用自由基聚合引发剂进行聚合而合成。
光取向性聚合物的重均分子量(Mw)并无特别限定，但是从形成于上层上的光学各向异性层的液晶取向性变得更加良好的理由考虑，优选为25000以上，更优选为25000～500000，进一步优选为25000～300000，尤其优选为30000～150000。
其中，光取向性聚合物及表面活性剂中的重均分子量为通过凝胶渗透色谱(GPC)法在以下所示的条件下测量的值。
·溶剂(洗脱液)：THF(四氢呋喃)
·装置名称：TOSOH HLC-8320GPC
·管柱：连接3根TOSOH TSKgel Super HZM-H(4.6mm×15cm)而使用
·管柱温度：40℃
·试样浓度：0.1质量％
·流速：1.0ml/min
·校准曲线：使用基于直至TOSOH制TSK标准聚苯乙烯Mw＝2800000～1050(Mw/Mn＝1.03～1.06)的7个样品的校准曲线
＜圆偏振片＞
上述光学膜可以与偏振器组合而用作圆偏振片。
作为圆偏振片的一实施方式，如图2所示，本发明的圆偏振片20包括偏振器2和光学膜10。偏振器2配置于光学膜10的与光学各向异性层(C)1c侧相反的一侧。换言之，在圆偏振片20中，光学各向异性层(A)1a比光学各向异性层(B)1b及光学各向异性层(C)1c更靠偏振器20侧配置。
偏振器只要为具有将自然光转换成特定的直线偏振光的功能的部件即可，例如可以举出吸收型偏振器。
偏振器的种类并无特别限制，能够利用通常使用的偏振器，例如可以举出碘系偏振器、利用了二色性染料的染料系偏振器及多烯系偏振器。碘系偏振器及染料系偏振器通常通过使碘或二色性染料吸附于聚乙烯醇上并拉伸来制作。
另外，在偏振器的单面或两面上可以配置有保护膜。
圆偏振片的制造方法并无特别限制，能够采用公知的方法。例如，可以举出经由密合层贴合光学膜及偏振器的方法。
从进一步抑制黑色的着色的观点而言，圆偏振片优选满足以下的必要条件1或必要条件2。
必要条件1：以如下的方式配置，即，在从光学各向异性层(C)侧朝向光学各向异性层(A)侧观察圆偏振片时，在以光学各向异性层(B)的光学各向异性层(A)侧的表面中的面内慢轴为基准，光学各向异性层(B)的与光学各向异性层(A)侧相反的一侧的表面中的面内慢轴顺时针旋转的情况下，以偏振器的吸收轴为基准，光学各向异性层(A)的面内慢轴顺时针旋转5～55°(优选为10～30°)，
并且以如下的方式配置而成，即，在从光学各向异性层(C)侧朝向光学各向异性层(A)侧观察圆偏振片时，在以光学各向异性层(B)的光学各向异性层(A)侧的表面中的面内慢轴为基准，光学各向异性层(B)的与光学各向异性层(A)侧相反的一侧的表面中的面内慢轴逆时针旋转的情况下，以偏振器的吸收轴为基准，光学各向异性层(A)的面内慢轴逆时针旋转5～55°(优选为10～30°)。
必要条件2：以如下的方式配置，即，在从光学各向异性层(C)侧朝向光学各向异性层(A)侧观察圆偏振片时，在以光学各向异性层(B)的光学各向异性层(A)侧的表面中的面内慢轴为基准，光学各向异性层(B)的与光学各向异性层(A)侧相反的一侧的表面中的面内慢轴顺时针旋转的情况下，以偏振器的吸收轴为基准，光学各向异性层(A)的面内慢轴逆时针旋转40～85°(优选为60～80°)，
并且以如下的方式配置而成，即，在从光学各向异性层(C)侧朝向光学各向异性层(A)侧观察圆偏振片时，在以光学各向异性层(B)的光学各向异性层(A)侧的表面中的面内慢轴为基准，光学各向异性层(B)的与光学各向异性层(A)侧相反的一侧的表面中的面内慢轴逆时针旋转的情况下，以偏振器的吸收轴为基准，光学各向异性层(A)的面内慢轴顺时针旋转40～85°(优选为60～80°)。
＜有机EL显示装置＞
本发明的有机EL显示装置具有上述光学膜(或圆偏振片)。通常，圆偏振片设置于有机EL显示装置的有机EL显示面板上。即，本发明的有机EL显示装置具有有机EL显示面板和上述圆偏振片。
作为有机EL显示装置的一例，依次具有有机EL显示面板、光学膜及偏振器。
有机EL显示面板为在阳极及阴极这一对电极之间形成发光层或包括发光层的多个有机化合物薄膜的部件，除了发光层以外还可以具有空穴注入层、空穴传输层、电子注入层、电子传输层及保护层等，并且这些各层可以分别具备其他功能。关于各层的形成，能够分别使用各种材料。
实施例
以下举出实施例和比较例对本发明的特征进一步进行具体地说明。以下实施例所示的材料、使用量、比例、处理内容及处理步骤，只要不脱离本发明的宗旨，则能够适当变更。因此，本发明的范围不应被以下所示的具体例做限定性地解释。
＜实施例1＞
(纤维素酰化物膜(基板)的制作)
将下述组合物投入至混合罐中并进行搅拌，进一步在90℃下加热了10分钟。之后，利用平均孔径34μm的滤纸及平均孔径10μm的烧结金属过滤器过滤所获得的组合物，从而制备了掺杂液。掺杂液的固体成分浓度为23.5质量％，增塑剂的添加量为与纤维素酰化物的比例，掺杂液的溶剂为二氯甲烷/甲醇/丁醇＝81/18/1(质量比)。
Figure BDA0004126259380000291
Figure BDA0004126259380000301
[化学式6]
Figure BDA0004126259380000302
/>
Figure BDA0004126259380000303
[化学式7]
Figure BDA0004126259380000304
(R＝乙酰基/异丁酰基＝2/6)
使用滚筒制膜机流延了以上述方式制作的掺杂液。从模具流延掺杂液以使其与冷却至0℃的金属支撑体接触之后，将所获得的料片(膜)从滚筒剥离。另外，滚筒为SUS制。
在将流延而获得的料片(膜)从滚筒剥离之后进行膜输送时，在30～40℃下，使用用夹子夹住料片的两端并进行输送的拉幅机装置，在拉幅机装置内干燥了20分钟。随后，一边辊输送料片一边通过区域加热而进行了后干燥。对所获得的料片实施滚花处理之后，进行了卷取。
所获得的纤维素酰化物膜的膜厚为40μm，波长550nm下的面内延迟Re(550)为1nm，波长550nm下的厚度方向的延迟Rth(550)为26nm。
(光学各向异性层(A)的形成)
根据日本特表2018-510921号公报的实施例1中所记载的聚(甲基丙烯酸甲酯)(PMMA)及聚(α,β,β-三氟苯乙烯)(PTFS)固体的总重量，以PMM A/PTFS＝20质量％/80质量％的比例制备了共混聚合物(polymer blend)溶液。
使用刮板铸造方法将上述调整的共混聚合物溶液涂布于平坦的玻璃基板上。将所获得的涂膜在空气中干燥一夜，然后在室温下，在真空烘箱中放置8小时。干燥后，将膜从玻璃基板上剥离。
之后，在110℃下将所获得的膜以30％的拉伸率进行拉伸，从而形成了对应于光学各向异性层(A)的光学各向异性层(1a)。
光学各向异性层(1a)的厚度为37μm。并且，波长550nm下的面内延迟Re为166.5nm，波长550nm下的厚度方向的延迟Rth为-148nm。并且，若将上述拉伸方向设为0°，则光学各向异性层(1a)的面内慢轴的角度为90°。
(光学各向异性层(C)及光学各向异性层(B)的层叠体形成)
(光学各向异性层(1c)的形成)
使用模头涂布机将包含下述组成的棒状液晶化合物的光学各向异性层形成用组合物(1c)涂布于上述所制作的纤维素酰化物膜上，从而形成了组合物层。然后，保持膜的两端，在膜的形成有涂膜的面的一侧以使与膜的距离成为5mm的方式设置冷却板(9℃)，在膜的与形成有涂膜的面相反的一侧以使与膜的距离成为5mm的方式设置加热器(75℃)，并干燥了2分钟。
接着，利用暖风在60℃下加热1分钟，一边以氧浓度成为100体积ppm以下的环境的方式进行氮气吹扫，一边使用365nm的UV-LED照射了照射量100mJ/cm2的紫外线。之后，利用暖风在120℃下退火1分钟，从而形成了前体层。
在室温下，向所获得的前体层以7.9mJ/cm2(波长：313nm)照射穿过了线栅偏振器的UV光(超高压汞灯；UL750；HOYACorporation制)，从而形成了在表面上具有取向控制能力的光学各向异性层(1c)。
另外，所形成的光学各向异性层(1c)的膜厚为0.5μm。波长550nm下的面内延迟Re为0nm，波长550nm下的厚度方向的延迟Rth为-68nm。棒状液晶化合物的长轴方向相对于膜面的平均倾斜角为90°，确认到相对于膜面垂直取向。
以上述方式形成了对应于光学各向异性层(C)的光学各向异性层(1c)。
Figure BDA0004126259380000321
棒状液晶化合物(A)(以下，化合物的混合物)
[化学式8]
Figure BDA0004126259380000322
/>
聚合引发剂S-1
[化学式9]
Figure BDA0004126259380000331
光产酸剂D-1
[化学式10]
Figure BDA0004126259380000332
聚合物M-1
[化学式11]
Figure BDA0004126259380000333
垂直取向剂S01
[化学式12]
Figure BDA0004126259380000334
光取向性聚合物A-1(各重复单元中所记载的数值表示各重复单元相对于所有重复单元的含量(质量％)，从左侧的重复单元开始为25质量％、40质量％、35质量％。并且，重均分子量为80,000。)
[化学式13]
Figure BDA0004126259380000335
表面活性剂B-1(重均分子量为2200。)
[化学式14]
Figure BDA0004126259380000341
(光学各向异性层(1b)的形成)
接着，使用模头涂布机将包含下述组成的棒状液晶化合物的光学各向异性层形成用组合物(1b)涂布于上述所制作的光学各向异性层(1c)上，并利用80℃的暖风加热了60秒钟。接着，在80℃下对所获得的组合物层进行UV照射(500mJ/cm2)以使液晶化合物的取向固定化，从而形成了对应于光学各向异性层(B)的光学各向异性层(1b)。
光学各向异性层(1b)的厚度为1.2μm，波长550nm下的Δnd为164nm，液晶化合物的扭曲角度为81°。在从光学各向异性层(1b)侧观察时，若将膜的长度方向设为0°(将逆时针旋转设为正)，则液晶化合物的取向轴角度在空气侧为14°，在与光学各向异性层(1c)接触的一侧为95°。
Figure BDA0004126259380000342
左扭曲手性试剂(L1)
[化学式15]
Figure BDA0004126259380000351
含氟化合物A(各重复单元中的数值表示相对于所有重复单元的含量(质量％)，左侧的重复单元的含量为25质量％，中间的重复单元的含量为25质量％，右侧的重复单元的含量为50质量％。)
[化学式16]
Figure BDA0004126259380000352
通过上述步骤，制作了光学各向异性层(1c)和光学各向异性层(1b)直接层叠于长条状的纤维素酰化物膜上而获得的层叠体(1c-1b)。
(光学各向异性层(A)、光学各向异性层(B)及光学各向异性层(C)的层叠体形成)
使用紫外线固化型粘接剂，将上述所制作的光学各向异性层(1a)和形成于上述所制作的纤维素酰化物膜上的层叠体(1c-1b)的光学各向异性层(1b)的表面侧以使光学各向异性层(1a)的面内慢轴与光学各向异性层(1b)的空气侧的取向轴平行的方式进行贴合。
以上述方式获得了光学各向异性层(1b)、光学各向异性层(1c)依次层叠于光学各向异性层(1a)上而获得的光学膜(1c-1b-1a)。
(直线偏振片的制作)
对三醋酸纤维素膜TJ25(Fujifilm Corporation制：厚度25μm)的支撑体表面进行了碱皂化处理。具体而言，将支撑体在55℃的1.5规定的氢氧化钠水溶液中浸渍2分钟之后，将支撑体在室温的水洗浴槽中进行清洗，进一步使用30℃的0.1规定的硫酸进行了中和。进行中和之后，将支撑体在室温的水洗浴槽中进行清洗，进一步利用100℃的暖风进行干燥，从而获得了偏振器保护膜。
将厚度60μm的辊状聚乙烯醇(PVA)膜在碘水溶液中沿长度方向连续拉伸并进行干燥，从而获得了厚度13μm的偏振器。此时，偏振器的吸收轴方向与长度方向一致。
使用下述PVA粘接剂将上述偏振器保护膜贴合于上述偏振器的一个表面上，从而制作了直线偏振片。
(PVA粘接剂的制备)
在30℃的温度条件下，将具有乙酰乙酰基的聚乙烯醇系树脂(平均聚合度：1200，皂化度：98.5摩尔％，乙酰乙酰化度：5摩尔％)100质量份及羟甲基三聚氰胺20质量份溶解于纯水中而作为固体成分浓度调整为3.7质量％的水溶液，从而制备了PVA粘接剂。
(圆偏振片的制作)
使用紫外线固化型粘接剂，将上述所制作的光学膜(1c-1b-1a)的光学各向异性层(1a)的表面和上述所制作的直线偏振片的偏振器的表面(偏振器保护膜的相反的一侧的面)在从直线偏振片侧观察时，以偏振器的吸收轴为基准使光学各向异性层(1a)的慢轴成为逆时针14°的方式进行贴合。接着，剥离光学各向异性层(1c)侧的纤维素酰化物膜以使光学各向异性层(1c)的与纤维素酰化物膜接触的面露出。
以上述方式制作了由光学膜(1c-1b-1a)和直线偏振片构成的圆偏振片(P1)。此时，依次层叠有偏振器保护膜、偏振器、光学各向异性层(1a)、光学各向异性层(1b)及光学各向异性层(1c)。
＜比较例1＞
以与实施例1相同的方式在纤维素酰化物膜上形成了光学各向异性层(1c)。
接着，使用专利文献1的实施例9中所记载的组合物A-1在上述所制作的光学各向异性层(1c)上形成了包含逆波长色散液晶化合物的光学各向异性层(1h)。波长550nm下的延迟为138nm。逆波长色散液晶化合物的长轴方向相对于膜面的平均倾斜角为0°，确认到相对于膜面水平取向。并且，若将膜的长度方向设为0°，则在从光学各向异性层(1h)侧观察时，慢轴为45°。
以上述方式制作了包含垂直取向的棒状液晶化合物的光学各向异性层(1c)和包含水平取向的逆波长色散液晶化合物的光学各向异性层(1h)直接层叠而获得的层叠体。
使用所获得的层叠体来代替光学膜(1c-1b-1a)，除此以外，按照与实施例1相同的步骤制作了圆偏振片(C1)。
＜比较例2＞
以与实施例1相同的方式在长条状的纤维素酰化物膜上形成了光学各向异性层(1c)。
接着，使用包含下述组成的棒状液晶化合物的光学各向异性层形成用组合物(2a)在上述所制作的光学各向异性层(1c)上形成了光学各向异性层(2h)。波长550nm下的延迟为138nm。棒状液晶化合物的长轴方向相对于膜面的平均倾斜角为0°，确认到相对于膜面水平取向。并且，若将膜的长度方向设为0°，则在从光学各向异性层(2h)侧观察时，慢轴为45°。
以上述方式制作了包含垂直取向的棒状液晶化合物的光学各向异性层(1c)和包含水平取向的棒状液晶化合物的光学各向异性层(2h)直接层叠而获得的层叠体。
使用所获得的层叠体来代替光学膜(1c-1b-1a)，除此以外，按照与实施例1相同的步骤制作了圆偏振片(C2)。
Figure BDA0004126259380000371
＜耐久性评价＞
在上述圆偏振片的制作中，使用压敏型粘合剂贴合玻璃板和切割成40mm见方的光学各向异性层来代替使用紫外线固化型粘接剂贴合直线偏振片和光学各向异性层。即，将光学膜(1c-1b-1a)配置于玻璃板上。此时，光学各向异性层(1a)为玻璃板侧。通过将带玻璃板的光学膜配置于加入有氨2mol％的甲醇溶液的螺旋盖瓶上而在氨中暴露了60分钟。此时，配置成使暴露面成为光学各向异性层(1c)。
使用Axometrics公司的Axoscan测量了波长450nm、波长550nm及波长650nm下的带玻璃板的光学膜的面内延迟Re(450)、Re(550)及Re(650)。将结果示于后述表1中。
在设为H＝Re(450)/Re(550)时，将氨暴露前的H设为H0且将氨暴露后的H设为H1，并以ΔH(％)＝|H1-H0|/H0×100为指标，如下进行了评价。将结果示于表1中。
A：ΔH小于1％
B：ΔH为1％以上且小于2％
C：ΔH为2％以上
＜有机EL显示装置的制作＞
(在显示装置上的安装)
将搭载有机EL面板的Samsung Electronics Co.,Ltd.制GALAXY S4进行分解，并剥离圆偏振片，使用压敏型粘合剂在其上将上述所制作的圆偏振片以使偏振器保护膜配置于外侧的方式贴合于显示装置上。
(显示性能的评价)
(正面方向)
在所制作的有机EL显示装置上显示黑色，在明光下从正面方向观察，并以下述基准对着色进行了评价。将结果示于表1中。
A：着色完全不可见或虽然可见，但是轻微。(允许)
B：稍微可见着色，但是反射光小，使用上没有问题。(允许)
C：可见着色，反射光也大，无法允许。
(倾斜方向)
在所制作的有机EL显示装置上显示黑色，在明光下从极角45°投射荧光灯，从全方位观察了反射光。以下述基准对色调变化的方位角依赖性进行了评价。将结果示于表1中。
A：色差完全不可见或虽然可见，但是非常轻微。(允许)
B：稍微可见色差，但是反射光小，使用上没有问题。(允许)
C：可见色差，反射光也大，无法允许。
在表1中，在“光学各向异性层种类”一栏中，“拉伸膜”表示光学各向异性层为拉伸膜，“棒状液晶”表示光学各向异性层为使用棒状液晶化合物而形成的层，“逆波长色散”表示光学各向异性层为使用逆波长色散性的液晶化合物而形成的层。
在“取向状态”一栏中，“水平”在为拉伸膜的情况下表示树脂水平取向，并且在为使用液晶化合物而形成的层的情况下表示液晶化合物水平取向。“扭曲”表示液晶化合物扭曲取向。“垂直”表示液晶化合物垂直取向。
[表1]
Figure BDA0004126259380000391
从上述表1所示的结果，确认到如下：本发明的光学膜的氨耐久性均优异，并且在作为圆偏振片用于有机EL显示装置中时，能够抑制正面方向及倾斜方向上的黑色的着色。
另一方面，比较例的光学膜为如下中的任一种：氨耐久性差，或者在作为圆偏振片用于有机EL显示装置中时，正面方向及倾斜方向上的黑色的着色的抑制差。
符号说明
10-光学膜，20-圆偏振片，1a-光学各向异性层(A)，1b-光学各向异性层(B)，1c-光学各向异性层(C)，2-偏振器。

Claims (9)

1.一种光学膜，其包括光学各向异性层(A)、光学各向异性层(B)及光学各向异性层(C)，
所述光学各向异性层(A)为聚合物膜，
所述光学各向异性层(B)为将液晶化合物固定而成的层，
所述光学各向异性层(C)为将垂直取向的棒状液晶化合物固定而成的层，
所述光学膜依次具有所述光学各向异性层(A)、所述光学各向异性层(B)及所述光学各向异性层(C)。
2.根据权利要求1所述的光学膜，其中，
所述光学各向异性层(A)为拉伸膜。
3.根据权利要求1或2所述的光学膜，其中，
所述光学各向异性层(A)为包含固有双折射为负的树脂的膜。
4.根据权利要求1至3中任一项所述的光学膜，其中，
所述光学各向异性层(B)为将以厚度方向为螺旋轴的扭曲取向的棒状液晶化合物固定而成的层。
5.根据权利要求1至4中任一项所述的光学膜，其依次具有所述光学各向异性层(A)、将以厚度方向为螺旋轴的扭曲取向的棒状液晶化合物固定而成的所述光学各向异性层(B)及所述光学各向异性层(C)，其中，
所述光学各向异性层(A)的面内慢轴与所述光学各向异性层(B)的所述光学各向异性层(A)侧的表面中的面内慢轴平行，
所述光学各向异性层(B)中的所述扭曲取向的液晶化合物的扭曲角度在90±30°的范围内，
所述光学各向异性层(A)的波长550nm下的面内延迟为140～220nm，
在波长550nm下测量的所述光学各向异性层(B)的折射率各向异性Δn与所述光学各向异性层(B)的厚度d之积Δnd的值为140～220nm，
所述光学各向异性层(C)的波长550nm下的面内延迟为0～10nm，并且所述光学各向异性层(C)的波长550nm下的厚度方向的延迟为-140～-20nm。
6.一种圆偏振片，其具有权利要求1至5中任一项所述的光学膜和偏振器，
所述光学各向异性层(A)比所述光学各向异性层(B)及所述光学各向异性层(C)更靠所述偏振器侧配置而成。
7.根据权利要求6所述的圆偏振片，其以如下的方式配置，即，在从所述光学各向异性层(C)侧朝向所述光学各向异性层(A)侧观察所述圆偏振片时，在以所述光学各向异性层(B)的所述光学各向异性层(A)侧的表面中的面内慢轴为基准，所述光学各向异性层(B)的与所述光学各向异性层(A)侧相反的一侧的表面中的面内慢轴顺时针旋转的情况下，以所述偏振器的吸收轴为基准，所述光学各向异性层(A)的面内慢轴顺时针旋转5～55°，
并且以如下的方式配置而成，即，在从所述光学各向异性层(C)侧朝向所述光学各向异性层(A)侧观察所述圆偏振片时，在以所述光学各向异性层(B)的所述光学各向异性层(A)侧的表面中的面内慢轴为基准，所述光学各向异性层(B)的与所述光学各向异性层(A)侧相反的一侧的表面中的面内慢轴逆时针旋转的情况下，以所述偏振器的吸收轴为基准，所述光学各向异性层(A)的面内慢轴逆时针旋转5～55°。
8.根据权利要求6所述的圆偏振片，其以如下的方式配置，即，在从所述光学各向异性层(C)侧朝向所述光学各向异性层(A)侧观察所述圆偏振片时，在以所述光学各向异性层(B)的所述光学各向异性层(A)侧的表面中的面内慢轴为基准，所述光学各向异性层(B)的与所述光学各向异性层(A)侧相反的一侧的表面中的面内慢轴顺时针旋转的情况下，以所述偏振器的吸收轴为基准，所述光学各向异性层(A)的面内慢轴逆时针旋转40～85°，
并且以如下的方式配置而成，即，在从所述光学各向异性层(C)侧朝向所述光学各向异性层(A)侧观察所述圆偏振片时，在以所述光学各向异性层(B)的所述光学各向异性层(A)侧的表面中的面内慢轴为基准，所述光学各向异性层(B)的与所述光学各向异性层(A)侧相反的一侧的表面中的面内慢轴逆时针旋转的情况下，以所述偏振器的吸收轴为基准，所述光学各向异性层(A)的面内慢轴顺时针旋转40～85°。
9.一种有机电致发光显示装置，其具有权利要求1至5中任一项所述的光学膜或权利要求6至8中任一项所述的圆偏振片。
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