CN116234519A - 齿科用被加工体 - Google Patents
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Abstract
本发明提供无需复杂的结构和繁杂的制造工序且用于制作齿科用修补物的齿科用被加工体，所述齿科用修补物在从极近距离进行观察的情况下，看上去在牙釉质下存在牙本质而对外观造成影响，忠实地再现出天然齿。本发明涉及齿科用被加工体，其为用于制作齿科用修补物的齿科用被加工体，在从前述齿科用被加工体的一端P朝向另一端Q的第一方向上延伸的直线上，将处于从前述一端P起至全长的25％为止的区间内的第一点的基于L*a*b*表色系且在黑色背景下的最终L*记作L1，将处于从前述另一端Q起至全长的25％为止的区间内的第二点的基于L*a*b*表色系且在黑色背景下的最终L*记作L2，在从前述第一点连接至前述第二点而得到的直线上，将处于前述第一点与前述第二点之间的第三点的基于L*a*b*表色系且在黑色背景下的最终L*记作L3时，L3＞L1，L3＞L2。
Description
技术领域
本发明涉及齿科用被加工体。
近年来，应用CAD/CAM系统的例子正在增加，所述CAD/CAM系统利用计算机进行设计，并利用磨削装置进行机械加工来制作嵌体、冠体等齿科用修补物。在这种系统中，供给具有适当大小的长方体、圆柱、盘等形状的块体，通过将其安装于机械加工机并进行切削，从而得到齿冠形状、齿列形状的修复物。作为块体的原材料，提出了氧化锆、玻璃陶瓷、钛、丙烯酸类树脂、包含聚合物树脂和无机填充材料的复合材料等各种材料。
其中，氧化锆因高强度的特性而在齿科领域中常年用作框架用材料，近年来随着氧化锆材料的透光性的提高，仅利用氧化锆来制作齿科用修补物的情况也变多。在齿科领域中，氧化锆材料因高强度的特性而被用作框架用材料。另外，当初齿科用氧化锆仅为单色，但为了追求美观性而研究了各种具有层叠结构的物质。专利文献1和2中公开了每层的色调不同的3层或4层的氧化锆烧结体，并记载了：与单色的氧化锆烧结体相比能够得到更近似天然齿的外观。
另外，专利文献3中，作为与天然齿相同的结构，公开了向内部导入有炮弹型形状的层叠氧化锆预煅烧体。并记载了：通过制成与天然齿的结构(在位于内部的不透明的牙本质的外表面覆盖透明的牙釉质的结构)相同的结构，从而能够得到与天然齿相同的外观。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：国际公开第2019/131782号
专利文献2：日本特开2017-185163号公报
专利文献3：日本特开2020-058648号公报
发明内容
发明所要解决的问题
如上所述那样，近年来仅利用氧化锆来制作齿科用修补物的情况也变多，需要尽可能与天然齿没有差别、表现出优异美观性的齿科用修补物。
专利文献1和2中记载的氧化锆与单色的氧化锆相比能够得到近似天然齿的美观性。例如，在专利文献1中，在应用于门牙的情况下，颜色从门牙的切端部起至齿颈部缓缓变深，能够得到近似天然齿的美观性。另一方面，天然齿的牙釉质是半透明的，与在牙釉质下几乎不存在牙本质的部位(切端部)不同，在牙釉质下存在牙本质的部位(除切端部之外)，牙本质的颜色(乳白色)因牙釉质的半透明性而对牙齿的外观造成影响。
专利文献1和2中记载的氧化锆是沿着水平方向层叠有多个层(板状、膜状)的层叠结构，其与天然齿的结构完全不同，因此，看上去像是存在于牙釉质下的牙本质的颜色浮现出来，无法更忠实地再现出天然齿。因此，将专利文献1和2中记载的氧化锆用作齿科用修补物时，在从较远处进行观察时能够得到美观性，但在与装配有齿科用修补物的人物相近的距离(例如1m以下或50cm以下的极近距离)进行观察时(面对面时或使用照相机进行拍摄时)，从看上去像是存在于牙釉质下的牙本质的颜色浮现出来这一点出发，尚有进一步改善的余地。
另外，在专利文献3中，利用更近似天然齿结构这一结构特征，能够得到具有与天然齿相同的高美观性的齿科用修补物，所述天然齿在牙釉质下存在牙本质而对外观造成影响。然而，专利文献3中记载的氧化锆预煅烧体因其复杂结构而与单纯的层叠体(专利文献1和2)相比工序繁杂，其结果，还存在制造成本大幅上升的课题。另外，在加工成齿冠形状时，存在加工物的位置设定等也繁杂、能够应用的症例也受限的课题。
因而，寻求无需复杂的结构和繁杂的制造工序且用于制作齿科用修补物的齿科用被加工体，所述齿科用修补物在从极近距离进行观察的情况下，看上去在牙釉质下存在牙本质而对外观造成影响，忠实地再现出天然齿。
用于解决问题的方法
本发明人等为了解决上述课题而着眼于明度(L*)的变动，并反复进行深入研究，结果发现：在具备平板状层的层叠结构的多层结构体中，通过使从切端部朝着齿颈部显示出不断减少这一倾向的L*从切端部朝着中间部增加且从中间部朝着齿颈部减少，从而能够解决上述课题，并根据该见解进一步推进研究，由此完成本发明。
即，本发明包括以下的技术方案。
[1]齿科用被加工体，其为用于制作齿科用修补物的齿科用被加工体，
在从前述齿科用被加工体的一端P朝向另一端Q的第一方向上延伸的直线上，
将处于从前述一端P起至全长的25％为止的区间内的第一点的基于L*a*b*表色系且在黑色背景下的最终L*记作L1，
将处于从前述另一端Q起至全长的25％为止的区间内的第二点的基于L*a*b*表色系且在黑色背景下的最终L*记作L2，
在从前述第一点连接至前述第二点的直线上，将处于前述第一点与前述第二点之间的第三点的基于L*a*b*表色系且在黑色背景下的最终L*记作L3时，
L3＞L1，
L3＞L2；
[2]根据[1]所述的齿科用被加工体，其中，
L3-L1为0.2以上且5.0以下，
L3-L2为0.2以上且4.0以下；
[3]根据[1]或[2]所述的齿科用被加工体，其中，
从前述第一点朝向前述第三点，基于L*a*b*表色系且在黑色背景下的最终L*显示出增加倾向，
从前述第三点朝向前述第二点，基于L*a*b*表色系且在黑色背景下的最终L*显示出减少倾向；
[4]根据[1]～[3]中任一项所述的齿科用被加工体，其中，
从前述第一点朝向前述第三点，不存在基于L*a*b*表色系且在黑色背景下的最终L*减少0.5以上的区间，
从前述第三点朝向前述第二点，不存在基于L*a*b*表色系且在黑色背景下的最终L*增加0.5以上的区间；
[5]根据[1]～[4]中任一项所述的齿科用被加工体，其中，
将前述第一点的基于L*a*b*表色系且在黑色背景下的最终a*记作a1、b*记作b1，
将前述第二点的基于L*a*b*表色系且在黑色背景下的最终a*记作a2、b*记作b2，
将前述第三点的基于L*a*b*表色系且在黑色背景下的最终a*记作a3、b*记作b3时，
a1＜a3＜a2，
b1＜b3＜b2；
[6]根据[1]～[5]中任一项所述的齿科用被加工体，其为多层结构体，所述多层结构体具备组成不同的至少3层的层叠结构；
[7]根据[6]所述的齿科用被加工体，其中，前述多层结构体为圆盘状或棱柱状；
[8]根据[6]或[7]所述的齿科用被加工体，其中，前述组成不同的至少3层分别为包含前述第一点的层、包含前述第二点的层、包含前述第三点的层；
[9]根据[1]～[8]中任一项所述的齿科用被加工体，其中，前述齿科用被加工体为含有氧化锆和能够抑制氧化锆相变的稳定剂的氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体；
[10]根据[9]所述的齿科用被加工体，其中，前述氧化锆的主要晶系为单斜晶系；
[11]根据[9]或[10]所述的齿科用被加工体，其中，前述稳定剂的至少一部分未固溶于氧化锆；
[12]根据[9]～[11]中任一项所述的齿科用被加工体，其具备至少2层稳定剂相对于氧化锆与稳定剂的总摩尔的含有率大致相同的层；
[13]根据[12]所述的齿科用被加工体，其中，稳定剂的含有率大致相同的全部层包含着色成分，且该层中的前述着色成分的组成互不相同；
[14]根据[9]～[13]中任一项所述的齿科用被加工体，其具备至少2层前述稳定剂相对于氧化锆与稳定剂的总摩尔的含有率互不相同的层；
[15]根据[9]～[13]中任一项所述的齿科用被加工体，其中，前述稳定剂相对于氧化锆与稳定剂的总摩尔的含有率在全部层中大致相同；
[16]根据[9]～[15]中任一项所述的齿科用被加工体，其中，前述稳定剂为氧化钇；
[17]根据[16]所述的齿科用被加工体，其中，包含前述一端P的层的氧化钇的含有率相对于氧化锆与氧化钇的总摩尔为3.5mol％以上且6.5mol％以下，
包含前述另一端Q的层的氧化钇的含有率相对于氧化锆与氧化钇的总摩尔为2.5mol％以上且小于4.5mol％，
包含前述一端P的层的氧化钇的含有率多于包含前述另一端Q的层的氧化钇的含有率。
发明效果
根据本发明，无需复杂的结构和繁杂的制造工序即可制作齿科用修补物，所述齿科用修补物在从极近距离进行观察的情况下，看上去在牙釉质下存在牙本质而对外观造成影响，忠实地再现出天然齿。
附图说明
图1为齿科用被加工体的示意图。
具体实施方式
使用图1作为示意图来说明本发明的齿科用被加工体。在图1所示的从齿科用被加工体10的一端P朝向另一端Q的第一方向Y上延伸的直线上，将处于从一端P起至全长X的25％为止的区间的第一点A的基于L*a*b*表色系且在黑色背景下的最终L*记作L1，将处于从另一端Q起至全长X的25％为止的区间的第二点C的基于L*a*b*表色系且在黑色背景下的最终L*记作L2，在从第一点A连接至第二点C而得到的直线上，将处于第一点A与第二点C之间的第三点B的基于L*a*b*表色系且在黑色背景下的最终L*记作L3时，为了在从极近距离对齿科用修补物进行观察的情况下看上去在牙釉质下存在牙本质而对外观造成影响，忠实地再现出与天然齿相同的外观，使L3＞L1、L3＞L2。
在本发明中，最终L*是指：在将通过对齿科用被加工体进行加工并煅烧而制作的齿科用修补物装配于患者时，该齿科用修补物表现出的L*的值。最终L*根据齿科用被加工体的材质的不同，存在与被加工体自身的L*相同的情况和不同的情况。详情在后述被加工体的原材料的记载中进行说明。另外，在本发明中，表示明度的L*使用黑色背景下的值。通常使用白色背景下的明度值的情况也较多，但在本发明中，通过使用黑色背景下的值，从而能够更准确地掌握L*的变动，所述L*用于在从极近距离(例如1m以下或50cm以下)对齿科用修补物进行观察的情况下，看上去像是在牙釉质下存在牙本质而对外观造成影响，忠实地再现出天然齿的外观。L*的测定方法的详情在后述实施例中进行详细说明。
针对用于再现出与天然齿相同外观的明度(L*)的变动进行说明。天然齿具有如下结构：不透明且色度高的牙本质位于内部，在其外表面覆盖有透明且色度低的牙釉质。从利用水平方向的多层结构体(具有平板状层的层叠结构的多层结构体)再现出基于该结构的外观的观点出发，着眼于各层的明度而进行详细研究。沿着水平方向(从齿颈部起至切端部为止的截面方向)观察天然齿时，最上部(切端部)大体上由牙釉质形成，因此透光性变高。将其置换成多层结构体的最上层时，可明确：作为最上层的黑色背景下的适当的L*，成为较低的值(比中间层低的值)。另一方面，在天然齿的中间部(切端部与齿颈部的中间部)，在内部的牙本质上覆盖有牙釉质，因此，因内部的牙本质的影响而导致透光性与最上部相比变低。将其置换成多层结构体的中间层时，可明确：作为中间层的黑色背景下的适当的L*，与最上层相比变高。另外，天然齿的最下部(齿颈部)也与中间部同样地呈现在牙本质上覆盖有牙釉质的结构，但内部的牙本质的厚度增加，尤其在色度方面，牙本质对天然齿的最下部(齿颈部)的外观造成影响。如上所述那样，最下部与中间部相比内部的牙本质的厚度增加，因牙本质的影响而导致透光性与中间部相比变低。将其置换成多层结构体的最下层时，可明确：出于与色度的组合之间的关系，作为最下层在黑色背景下的适当的L*，与中间层相比变低。天然齿的切端部大体上由牙釉质形成，因此透光性高，作为多层结构体所述的最上层的黑色背景下的L*，还研究了高数值。然而，关于黑色背景下的各层的L*，通过将最上层的L*设为较低数值(比中间层低的值)，从而在与比最上层高的中间层的L*、比中间层低的最下层的L*加以组合时成为一体，在从极近距离对由作为多层结构体的齿科用被加工体得到的齿科用修补物进行观察时，看上去宛如在牙釉质下存在牙本质而对外观造成影响，能够表现出与天然齿相同的外观。因而，通过使多层结构体在黑色背景下的L*具备从多层结构体的最上层起至中间层增加且从中间层起至最下层减少的倾向，从而在从极近距离进行观察的情况下，看上去宛如在牙釉质下存在牙本质而对外观造成影响，能够表现出与天然齿相同的外观。
本发明的齿科用被加工体为了在从极近距离进行观察的情况下看上去在牙釉质下存在牙本质而对外观造成影响，更忠实地再现出与天然齿相同的外观，L3-L1优选为0.2以上、更优选为0.5以上、进一步优选为0.7以上。另外，L3-L1优选为5.0以下、更优选为4.0以下、进一步优选为3.0以下。另外，L3-L2优选为0.2以上、更优选为0.4以上、进一步优选为0.6以上。另外，L3-L2优选为4.0以下、更优选为3.0以下、进一步优选为2.5以下。L1、L2和L3还要考虑患者希望的齿科用修补物的色调来进行变更，因此，只要满足上述关系就没有特别限定，作为L1，例如优选为61～81、更优选为63～79、进一步优选为66～76。作为L3，优选为64～83、更优选为66～81、进一步优选为69～78。作为L2，优选为62～82、更优选为64～80、进一步优选为67～77。需要说明的是，在本发明的齿科用被加工体中，L1涉及的第一点A对应于切端部，L2涉及的第二点C对应于齿颈部。
本发明的齿科用被加工体中，为了再现出与天然齿相同的外观，在从第一点A朝着第二点C的连续明度变动方面，优选的是：从第一点A朝向第三点B，基于L*a*b*表色系且在黑色背景下的最终L*显示出增加倾向，更优选不存在减少0.5以上的区间，进一步优选不减少0.3以上。另外，优选的是：从第三点B朝向第二点C，基于L*a*b*表色系且在黑色背景下的最终L*显示出减少倾向，更优选不存在增加0.5以上的区间，进一步优选不增加0.3以上。
本发明的齿科用被加工体具有与天然齿相同的色调，因此，将第一点A的基于L*a*b*表色系且在黑色背景下的最终a*记作a1、b*记作b1，将第二点C的基于L*a*b*表色系且在黑色背景下的最终a*记作a2、b*记作b2，将第三点B的基于L*a*b*表色系且在黑色背景下的最终a*记作a3、b*记作b3时，优选的是：a1＜a3＜a2且b1＜b3＜b2。a1、a2、a3、b1、b2和b3还要考虑患者希望的齿科用修补物的色调来进行变更，因此，只要满足上述关系就没有特别限定，作为a1，例如优选为-4.5～2，更优选为-3.5～1.5，进一步优选为-3.5～1。作为a3，例如优选为-4.5～3，更优选为-3.5～2，进一步优选为-3.5～1.5。作为a2，例如优选为-4.5～4，更优选为-3.5～3，进一步优选为一3.5～2.5。作为b1，例如优选为-2～17，更优选为-1～15，进一步优选为-1～12。作为b3，例如优选为-1～23，更优选为0～21，进一步优选为0～18。作为b2，例如优选为1～25，更优选为2～23，进一步优选为3～20。
本发明的齿科用被加工体的原材料没有特别限定，可以使用氧化锆、玻璃陶瓷、氧化铝、丙烯酸类树脂、包含聚合物树脂和无机填充材料的复合材料等。此处，最终L*、a*、b*是指：将所制作的齿科用修补物装配于患者时表现出的L*的值、a*的值、b*的值，根据前述齿科用被加工体的原材料的不同，存在与被加工体自身的L*相同的情况和不同的情况。例如，在氧化锆的情况下，最终L*、a*、b*是指烧结后的L*的值、a*的值、b*的值，在机械加工后需要热处理的玻璃陶瓷的情况下，最终L*、a*、b*是指热处理后的L*的值、a*的值、b*的值。
本发明的齿科用被加工体不特别限定于具备层叠结构，可以由具备组成不同的至少3层的层叠结构的多层结构体来制作。另外，在某个适合的实施方式中，多层结构体所具有的层叠结构由大致平行的层构成。在由这种大致平板状层构成的层叠结构中，通过将各层的L*设定为前述关系，从而即便不制成炮弹型等复杂的层结构，在从极近距离对齿科用修补物进行观察的情况下，看上去也是在牙釉质下存在牙本质而对外观造成影响，能够忠实地再现出天然齿。在前述适合的实施方式中，多层结构体所具有的各层只要是大致平板状的层即可，只要发挥出本发明的效果，则也包括具有略微凹凸的平板状层。需要说明的是，组成不同的至少3层可分别设为包含第一点A的层、包含第二点C的层、包含第三点B的层，只要发挥出本发明的效果，则也可以在各层之间进一步包含其它层。前述多层结构体所具备的大致平板状的层的数量只要为3以上就没有特别限定，可以为4层以上，也可以为5层以上。另外，层的数量没有特别限定，可以为10层以下。在某个适合的实施方式中，具备层叠结构的多层结构体具有3层结构，第一层为包含第一点A的层，第二层为包含第三点B的层，第三层为包含第二点C的层。各层的厚度没有特别限定，例如，在具备3层结构的层叠结构的多层结构体中，各层可以为大致相同的厚度。
“组成不同的”是指：只要各层中包含的所有成分的有无及其含量之中的至少一者不同即可。例如，可以是仅所使用的着色成分的种类不同，也可以是所使用的着色成分相同但其任意者的含量不同。另外，可以是仅微量添加成分不同的情况，当然，也可以是具有主成分明显不同的多个层叠结构的情况。
本发明的齿科用被加工体优选含有着色成分。作为着色成分，只要发挥出本发明的效果就没有特别限定，可列举出颜料、复合颜料、荧光剂和乳浊剂等。
作为前述颜料，可列举出例如选自Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Zn、Y、Zr、Sn、Sb、Bi、Ce、Pr、Sm、Eu、Gd、Tb和Er的组中的至少1种元素的氧化物，优选包含选自Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Pr、Tb和Er的组中的至少1种元素的氧化物。作为前述复合颜料，可列举出例如(Zr,V)O2、Fe(Fe,Cr)2O4、(Ni，Co,Fe)(Fe，Cr)2O4·ZrSiO4、(Co,Zn)Al2O4等，优选包含(Zr,V)O2。作为荧光剂，可列举出例如Y2SiO5：Ce、Y2SiO5：Tb、(Y,Gd，Eu)BO3、Y2O3：Eu、YAG：Ce、ZnGa2O4：Zn、BaMgAl10O17：Eu等。作为乳浊剂，可列举出例如硅酸锆、氧化锡、氧化锆、氧化锌、氧化铈、氧化钛(TiO2)、氧化铝等。
本发明的齿科用被加工体优选为含有氧化锆和能够抑制氧化锆相变的稳定剂的氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体。通过将氧化锆用作齿科用被加工体的原材料，从而能够具备作为齿科用修补物而适合的透光性，且兼具优异的强度。本发明中的氧化锆成形体是由未经煅烧、即未经烧结的氧化锆形成的成形体。本发明中的氧化锆成形体可以为部分稳定化氧化锆或完全稳定化氧化锆。本发明中，“未经烧结”是指氧化锆粉末的颗粒彼此接触的部分相互未发生反应的状态。本发明中的氧化锆预煅烧体在氧化锆颗粒(粉末)未完全烧结的状态下呈现结块化。
能够抑制氧化锆相变的稳定剂优选能够形成部分稳定化氧化锆。作为该稳定剂，可列举出例如氧化钙(CaO)、氧化镁(MgO)、氧化钇(三氧化二钇；Y2O3)、氧化铈(CeO2)、氧化钪(Sc2O3)、氧化铌(Nb2O5)、氧化镧(La2O3)、氧化饵(Er2O3)、氧化镨(Pr6O11)、氧化钐(Sm2O3)、氧化铕(Eu2O3)和氧化铥(Tm2O3)等氧化物，优选为氧化钇。本发明的氧化锆预煅烧体及其烧结体中的稳定剂的含有率可通过例如电感耦合等离子体(ICP；Inductively CoupledPlasma)发光分光分析、荧光X射线分析等来进行测定。本发明的氧化锆预煅烧体及其烧结体中，该稳定剂的含有率相对于氧化锆与稳定剂的总摩尔优选为0.1～18mol％，更优选为1～15mol％，进一步优选为1.5～10mol％。
从达成作为齿科用途(尤其在齿科医院中的使用)而适合的色调、透光性和强度的观点出发，本发明的齿科用被加工体为氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体时，氧化锆的主要晶系优选为单斜晶系。本发明中，“主要晶系为单斜晶系”是指：相对于氧化锆中的全部晶系(单斜晶系、正方晶系和立方晶系)的总量，利用以下的数学式(1)算出的氧化锆中的单斜晶系的比例fm占据50％以上的比例。本发明的氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体中，利用以下的数学式(1)算出的氧化锆中的单斜晶系的比例fm相对于单斜晶系、正方晶系和立方晶系的总量优选为55％以上，从显示出作为齿科用途(尤其在齿科医院中的使用)而更适合的色调、透光性和优异强度的观点出发，更优选为60％以上、进一步优选为70％以上、更进一步优选为75％以上、特别优选为80％以上、更特别优选为85％以上、最优选为90％以上。单斜晶系的比例fm可根据基于CuKα射线的X射线衍射(XRD；X-Ray Diffraction)图案的峰，并由以下的数学式(1)进行计算。需要说明的是，可以认为：氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体中的主要晶系有助于收缩温度的高温化和煅烧时间的缩短化。
在本发明的齿科用被加工体为氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体的情况下，可以实质上检测不到正方晶系和立方晶系的峰。即，可以将单斜晶系的比例fm设为100％。
[数学式1]
在数学式(1)中，Im(111)和Im(11-1)分别表示氧化锆的单斜晶系的(111)面和(11-1)面的峰强度。It(111)表示氧化锆的正方晶系的(111)面的峰强度。Ic(111)表示氧化锆的立方晶系的(111)面的峰强度。
在本发明的齿科用被加工体为氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体的情况下，前述稳定剂优选以氧化锆的晶系之中的至少一部分为单斜晶系的方式存在。即，优选该稳定剂的至少一部分未固溶于氧化锆。稳定剂的一部分未固溶于氧化锆可通过例如XRD图案来确认。在氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体的XRD图案中确认到源自稳定剂的峰时，在氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体中存在未固溶于氧化锆的稳定剂。在稳定剂全部发生固溶的情况下，基本上在XRD图案中确认不到源自稳定剂的峰。其中，根据稳定剂的结晶状态等条件的不同，即便在XRD图案中不存在稳定剂的峰的情况下，稳定剂有时也可能未固溶于氧化锆。在氧化锆的主要晶系为正方晶系和/或立方晶系，且XRD图案中不存在稳定剂的峰的情况下，可以认为稳定剂的大部分、基本上全部固溶于氧化锆。在氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体中，可以是该稳定剂全部未固溶于氧化锆。需要说明的是，在本发明中，稳定剂发生固溶是指例如稳定剂中包含的元素(原子)固溶于氧化锆。
在本发明的齿科用被加工体为氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体的情况下，从达成作为齿科用途(尤其在齿科医院中使用)而适合的色调、透光性和强度的观点出发，关于在从前述氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体的一端P朝向另一端Q的第一方向Y上延伸的直线上稳定剂的含有率互不相同的层，从一端P朝向另一端Q利用上述数学式(1)而算出的氧化锆中的单斜晶系的比例fm的增减倾向优选不变。换言之，氧化锆中的单斜晶系的比例fm优选单调增加或单调减少。另外，在某个实施方式中，在与稳定剂的含有率之间的关系方面，从达成作为齿科用途(尤其在齿科医院中使用)而适合的色调、透光性和强度的观点出发，在从一端P朝向另一端Q的直线上，稳定剂的含有率存在减少倾向的情况下，优选的是：在从前述一端P朝向另一端Q的直线上，氧化锆中的单斜晶系的比例fm存在增加倾向。
在本发明的齿科用被加工体为氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体的情况下，优选具备至少2层的稳定剂相对于氧化锆与稳定剂的总摩尔的含有率互不相同的层(以下也简称为“稳定剂的含有率互不相同的层”)。稳定剂的含有率互不相同的层只要为2层以上就没有特别限定，可以为3层，也可以为4层，还可以为5层以上。进而，在本发明的齿科用被加工体为氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体的情况下，优选具备至少2层的稳定剂相对于氧化锆与稳定剂的总摩尔的含有率大致相同的层(以下也简称为“稳定剂的含有率大致相同的层”)。“稳定剂的含有率大致相同”是指：层间的稳定剂的含有率之差优选小于0.1mol％、更优选小于0.05mol％、进一步优选小于0.03mol％。作为某个适合的实施方式，在前述齿科用被加工体为氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体的情况下，可列举出如下的齿科用被加工体：该齿科用被加工体是具备组成不同的至少3层的层叠结构(例如3层～6层)的多层结构体，在前述层叠结构中，各层含有氧化锆和能够抑制氧化锆相变的稳定剂，稳定剂相对于氧化锆与稳定剂的总摩尔的含有率在全部层中大致相同。进而，优选的是：稳定剂的含有率大致相同的全部层包含着色成分，且该层中的着色成分的组成互不相同。在本发明的齿科用被加工体为氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体的情况下，通过具备稳定剂的含有率互不相同的层，且具备稳定剂的含有率大致相同的层，进而，稳定剂的含有率大致相同的全部层包含着色成分，且该层中的着色成分的组成互不相同，从而在齿科用被加工体中能够达成L3＞L1且L3＞L2，看上去宛如在牙釉质下存在牙本质而对外观造成影响，能够忠实地再现出与天然齿相同的外观。
以下，以稳定剂为氧化钇的情况为例，针对氧化锆烧结体中的明度(L*)的变动进一步加以说明。在具备层叠结构的氧化锆烧结体中，随着层中包含的氧化钇的含有率变少，层的透射率降低，黑色背景下的明度(L*)上升。另外，在使用包含相同氧化钇含有率(例如为2.5mol％以上且6.5mol％以下、优选为3.0mol％以上且6.0mol％以下)的氧化锆(氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体)的情况下，通过增加所配混的颜料而导致明度(L*)基本降低。换言之，通过从最上层(切端部侧)朝向中间层减少与作为基质的氧化锆一同包含的氧化钇的含有率，从而能够使中间层的明度(L*)相对于最上层的明度而言发生上升。进而，在从中间层朝向最下层(齿颈部侧)使得与作为基质的氧化锆一同包含的氧化钇的含有率相同或者将氧化钇的含有率的减少量限制为最小限度的基础上，通过从中间层朝着最下层增量地添加颜料，从而能够从中间层朝向最下层(齿颈部侧)地减少明度(L*)。通过这样地设定各层的明度(L*)，从而从极近距离进行观察的情况下，看上去在牙釉质下存在牙本质而对外观造成影响，能够忠实地再现出与天然齿相同的外观。需要说明的是，如上所述那样，不限定于使各层中的氧化钇的含有率、颜料的添加量发生变化，为了达成本发明中的L*的变动，可以适当调整各层的组成。例如，通过适当调整颜料和乳浊剂，也能够再现出本发明中的L*的变动。
另外，“着色成分的组成互不相同”是指包括：仅各层中包含的着色成分的种类不同的情况、仅各层中的着色成分的含量不同的情况、以及各层中包含的着色成分的种类和着色成分的含量这两者不同的情况。需要说明的是，着色成分只要包含在氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体的至少1层中即可。针对氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体通过同时具备稳定剂的含有率不同的层和稳定剂的含有率相同但着色成分的量不同的层而得到的氧化锆烧结体，能够在一种材料中分别适当地设定各部位(层)所需的透光性、色调、强度。各层的厚度没有特别限定，可以为0.5mm～3cm左右。
在本发明的齿科用被加工体为氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体的情况下，稳定剂的含有率互不相同的层与稳定剂的含有率大致相同的层可以一部分层发生重叠。以下列举出具体例来进行说明。作为某个适合的实施方式(X-1)，可列举出：具备含有氧化锆和能够抑制氧化锆相变的稳定剂的3层层叠结构，且氧化锆的主要晶系为单斜晶系，第一层与第二层的稳定剂的含有率互不相同，第二层与第三层的稳定剂的含有率大致相同的氧化锆预煅烧体。作为其它适合的实施方式(X-2)，可列举出：具备含有氧化锆和能够抑制氧化锆相变的稳定剂的4层层叠结构，且氧化锆的主要晶系为单斜晶系，第一层、第二层和第三层的稳定剂的含有率互不相同，第三层与第四层的稳定剂的含有率大致相同的氧化锆预煅烧体。另外，作为其它适合的实施方式(X-3)，可列举出：具备含有氧化锆和能够抑制氧化锆相变的稳定剂的四层层叠结构，且氧化锆的主要晶系为单斜晶系，第一层与第二层的稳定剂的含有率互不相同，第二层、第三层和第四层的稳定剂的含有率大致相同的氧化锆预煅烧体。进而，作为其它适合的实施方式(X-4)，可列举出：具备含有氧化锆和能够抑制氧化锆相变的稳定剂的至少三层的层叠结构(例如为3层～6层、适合为3层或4层)的层叠结构，且氧化锆的主要晶系为单斜晶系，稳定剂相对于氧化锆与稳定剂的总摩尔的含有率在全部层中大致相同的氧化锆预煅烧体。如上所述那样，在各适合的实施方式(X-1)～(X-4)中，优选的是：稳定剂的含有率大致相同的全部层包含着色成分，且该层中的着色成分的组成互不相同。另外，在本发明的氧化锆预煅烧体中，具备稳定剂的含有率互不相同的层时，稳定剂的含有率最高的层优选为存在于端面的1层。例如，在图1的齿科用被加工体10为氧化锆成形体或预煅烧体的情况下，在从一端P朝向另一端Q的第一方向Y上延伸的直线上，包含一端P的层可以是稳定剂的含有率最高的层。在某个适合的实施方式中，从得到作为齿科用途而适合的色调这一点出发，可列举出仅在层叠结构中包含1层稳定剂的含有率最高的层的氧化锆预煅烧体。在本发明的齿科用被加工体为氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体的情况下，稳定剂的含有率最高的层可以包含着色成分。在稳定剂的含有率最高的层包含着色成分的情况下，该层中包含的着色成分的组成优选与其它层中包含的着色成分的组成互不相同。
在本发明的齿科用被加工体为氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体的情况下，从达成作为齿科用途而适合的色调、透光性和强度的观点出发，优选的是：在从前述氧化锆预煅烧体的一端P朝向另一端Q的第一方向Y上延伸的直线上，包含从前述一端P朝向另一端Q的稳定剂(适合为氧化钇)相对于氧化锆与稳定剂的总摩尔的含有率相同的多个层，且整体上其增减倾向没有变化。换言之，稳定剂(适合为氧化钇)的含有率优选单调增加或单调减少。以下，使用图1作为齿科用被加工体的示意图来进行说明。在图1的齿科用被加工体10为氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体的情况下，优选的是：在从一端P朝向另一端Q的第一方向Y上延伸的直线上，稳定剂的含有率的增加倾向或减少倾向不会朝着相反方向发生变化。即，在从一端P朝向另一端Q的直线上的稳定剂含有率存在减少倾向的情况下，优选的是：包含稳定剂(适合为氧化钇)的含有率相同的多个层，且不存在稳定剂的含有率实质增加的区间。
在本发明的齿科用被加工体为氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体的情况下，从由氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体制作的氧化锆烧结体的强度和透光性的观点出发，稳定剂优选为氧化钇。以下，说明稳定剂为氧化钇时的实施方式。在图1的齿科用被加工体10为氧化锆成形体或预煅烧体的情况下，包含一端P的层的氧化钇的含有率相对于氧化锆与氧化钇的总摩尔优选为3.5mol％以上，更优选为3.7mol％以上，进一步优选为3.8mol％以上，特别优选为4.0mol％以上，另外，优选为6.5mol％以下，更优选为6.0mol％以下，进一步优选为5.8mol％以下，特别优选为5.5mol％以下。在包含前述一端P的层中的氧化钇的含有率为3.5mol％以上且6.5mol％以下的情况下，能够提高氧化锆烧结体的透光性，能够得到作为齿科用修补物的切端部而适当的透光性。另外，在齿科用被加工体10为氧化锆成形体或预煅烧体的情况下，包含另一端Q的层的氧化钇的含有率相对于氧化锆与氧化钇的总摩尔优选为2.5mol％以上，更优选为3.0mol％以上，进一步优选为3.3mol％以上，特别优选为3.5mol％以上，另外，优选小于4.5mol％，更优选为4.2mol％以下，进一步优选为4.1mol％以下，特别优选为4.0mol％以下。在包含前述另一端Q的层中的氧化钇的含有率为2.5mol％以上且小于4.5mol％的情况下，能够提高氧化锆烧结体的强度，能够得到作为齿科用修补物的齿颈部而适当的强度。进而，在包含前述另一端Q的层中的氧化钇的含有率为2.5mol％以上且小于4.5mol％的情况下，透光性不会过高，能够得到作为齿科用修补物的齿颈部而适当的透光性。另外，从与各层的黑色背景下的L*成为一体，在从极近距离进行观察的情况下，看上去在牙釉质下存在牙本质而对外观造成影响，能够忠实地再现出天然齿的观点出发，优选包含前述一端P的层的氧化钇的含有率多于包含前述另一端Q的层的氧化钇的含有率。换言之，优选为(包含前述一端P的层的氧化钇的含有率)/(包含前述另一端Q的层的氧化钇的含有率)＞1。需要说明的是，在本发明的齿科用被加工体为氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体的情况下，在包含一端P的层和包含另一端Q的层之间，包含至少1个氧化钇的含有率与包含一端P的层或包含另一端Q的层中任意者的含有率不同的层来作为中间层。由此，在从齿颈部至切端部之间，透光性阶段性地过渡，能够得到与天然齿相同的透光性。另外，针对在从前述氧化锆预煅烧体的一端P朝向另一端Q的第-方向Y上延伸的直线上的氧化钇含有率互不相同的层，更优选的是：从前述一端P朝向另一端Q，氧化钇相对于氧化锆与氧化钇的总摩尔的含有率的增减倾向不发生变化，前述各层的氧化钇的含有率分别处于规定范围内。
在本发明的齿科用被加工体为氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体的情况下，相对于氧化锆与氧化钇的总摩尔，齿科用被加工体10中的包含一端P的层与包含另一端Q的层的氧化钇的含有率之差优选为3.0mol％以下、更优选为2.5mol％以下、进一步优选为2.0mol％以下。另外，该氧化钇的含有率之差优选为0.3mol％以上、更优选为0.5mol％以上、进一步优选为1.0mol％以上。在齿科用被加工体10的包含一端P的层与包含另一端Q的层的氧化钇的含有率之差为3.0mol％以下的情况下，由齿科用被加工体10制作的齿科用修补物的切端部与齿颈部的透光性之差不会过大，能够得到作为齿科用修补物而适当的透光性。进而，在该氧化钇的含有率之差为3.0mol％以下的情况下，能够将包含一端P的层与包含另一端Q的层的煅烧收缩率之差设为0.3％以内，能够在由齿科用被加工体10制作齿科用修补物时防止裂纹的发生和变形。在本发明的齿科用被加工体为氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体的情况下，在包含一端P的层与包含另一端Q的层之间包含至少1个氧化钇的含有率与包含一端P的层或包含另一端Q的层中任意者的含有率不同的层来作为中间层。中间层与氧化钇含有率不同于中间层的层(例如包含一端P的层或包含另一端Q的层)的氧化钇含有率之差优选为2.0mol％以下、更优选为1.5mol％以下、进一步优选为1.0mol％以下。另外，该氧化钇含有率之差优选为0.1mol％以上、更优选为0.3mol％以上、进一步优选为0.5mol％以上。
在本发明的齿科用被加工体为氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体的情况下，未固溶于氧化锆的氧化钇(以下有时称为“未固溶氧化钇”)的存在率fy可根据以下的数学式(2)来计算。
[数学式2]
在数学式(2)中，Iy(111)表示基于CuKα射线的XRD图案中的2θ＝29°附近的氧化钇的(111)面的峰强度。Im(111)和Im(11-1)表示氧化锆的单斜晶系的(111)面和(11-1)面的峰强度。It(111)表示氧化锆的正方晶系的(111)面的峰强度。Ic(111)表示氧化锆的立方晶系的(111)面的峰强度。
在本发明的齿科用被加工体为氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体的情况下，从显示出作为齿科用途(尤其在齿科医院中使用)而更适合的色调、透光性和优异强度的观点出发，未固溶氧化钇的存在率fy优选大于0％，更优选为1％以上，进一步优选为2％以上。未固溶氧化钇的存在率fy的上限例如可以为13％以下，适合取决于氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体中的氧化钇的含有率。在图1的齿科用被加工体10的包含一端P的层、即氧化钇的含有率为3.5mol％以上且6.5mol％以下的层中，fy可以设为13％以下。在图1的齿科用被加工体10的包含另一端Q的层、即氧化钇的含有率为2.5mol％以上且小于4.5mol％的层中，fy可以设为7％以下。在图1的齿科用被加工体10的包含一端P的层、即氧化钇的含有率为3.5mol％以上且6.5mol％以下的层中，fy优选为1％以上，更优选为2％以上，进一步优选为3％以上。在图1的齿科用被加工体10的包含另一端Q的层、即氧化钇的含有率为2.5mol％以上且小于4.5mol％的层中，fy优选为0.5％以上，更优选为1％以上，进一步优选为2％以上。
需要说明的是，上述数学式(2)也可以通过代入其它峰来代替Iy(111)，从而用于计算除氧化钇之外的稳定剂的未固溶存在率。
在本发明的齿科用被加工体为氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体的情况下，从达成作为齿科用途(尤其在齿科医院中使用)而适合的色调、透光性和强度的观点出发，优选的是：关于在从前述氧化锆预煅烧体的一端朝向另一端的第一方向上延伸的直线上的氧化钇含有率互不相同的层，从前述一端朝向另一端，利用上述数学式(2)而算出的氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体中的未固溶氧化钇的存在率fy的增减倾向不发生变化。换言之，关于氧化钇的含有率互不相同的层，优选的是：氧化钇的含有率单调增加或单调减少，氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体中的未固溶氧化钇的存在率fy单调增加或单调减少。以下，使用图1作为齿科用被加工体的示意图来进行说明。关于在从图1的齿科用被加工体10的一端P朝向另一端Q的第一方向Y上延伸的直线上的氧化钇含有率互不相同的层，优选的是：氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体中的未固溶氧化钇的存在率fy的增加倾向或减少倾向不会朝着相反方向发生变化。即，关于在从一端P朝向另一端Q的直线上的氧化钇含有率互不相同的层，优选的是：随着氧化钇的含有率单调增加或单调减少，在氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体中的未固溶氧化钇的存在率fy存在减少倾向的情况下，不存在氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体中的未固溶氧化钇的存在率fy实质增加的区间。另外，在某个实施方式中，在与稳定剂的含有率之间的关系方面，从达成作为齿科用途(尤其在齿科医院中使用)而适合的色调、透光性和强度的观点出发，关于在从一端P朝向另一端Q的直线上的氧化钇含有率互不相同的层，优选的是：在氧化锆预煅烧体中的未固溶氧化钇的存在率fy存在减少倾向的情况下，前述在从一端P朝向另一端Q的直线上，氧化锆中的单斜晶系的比例fm存在增加倾向。
以上，使用图1的示意图进行了说明，但在本发明中，齿科用被加工体具有圆盘状或长方体等六面体形状时，上述“一端”和“另一端”优选是指上表面和下表面(底面)上的一点。该一点可以是端面上的一点，也可以是截面上的一点。
需要说明的是，在本发明中，“从一端朝向另一端的第一方向”是指L*的值发生变化的方向。例如，第一方向优选是指后述制造方法中的粉末的层叠方向。
在本发明的齿科用被加工体为氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体的情况下，只要发挥出本发明的效果，就可以含有除氧化锆、稳定剂和着色成分之外的添加物。另外，稳定剂的含有率最高的层可以包含着色成分，也可以不含。作为该添加物，可列举出例如氧化铝(Al2O3)、氧化钛(TiO2)、二氧化硅(SiO2)等。
在本发明的齿科用被加工体为氧化锆预煅烧体的情况下，可以将由包含氧化锆颗粒、稳定剂和着色成分的原料粉末形成的氧化锆成形体在氧化锆颗粒不发生烧结的温度下进行煅烧(即预煅烧)来制作(预煅烧工序)。稳定剂的含有率最高的层可以包含着色成分，也可以不含。氧化锆成形体没有特别限定，可使用包含氧化锆颗粒和稳定剂的原料粉末，并使用公知方法(例如加压成形等)来制造。为了可靠地进行结块化，预煅烧温度例如优选为800℃以上，更优选为900℃以上，进一步优选为950℃以上。另外，为了提高尺寸精度，煅烧温度例如优选为1200℃以下，更优选为1150℃以下，进一步优选为1100℃以下。即，作为氧化锆预煅烧体的制造方法，优选为800℃～1200℃。可以认为：如果为这种煅烧温度，则稳定剂不会进行固溶。
为了确保能够进行机械加工的强度，本发明的氧化锆预煅烧体的弯曲强度优选为15MPa以上。另外，为了容易进行机械加工，氧化锆预煅烧体的弯曲强度优选为70MPa以下，更优选为60MPa以下。前述弯曲强度可通过对氧化锆成形体进行预煅烧来获得。
前述弯曲强度可按照ISO 6872：2015进行测定，仅变更试验片的大小的条件，使用大小为5mm×10mm×50mm的试验片来进行测定。该试验片的面和C面利用600号的砂纸朝着长度方向进行面精磨。该试验片以最宽的面朝向铅直方向(载荷方向)的方式进行配置。在弯曲试验测定中，跨距设为30mm，交叉头速度设为0.5mm/分钟。
本发明的齿科用被加工体可以为具有规定形状的成形体。例如，氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体可以具有盘(圆盘)状、棱柱状(例如长方体状等)。
在本发明的齿科用被加工体为氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体的情况下，可利用以下的制造方法来获得氧化锆烧结体。氧化锆烧结体可通过在氧化锆颗粒不发生烧结的温度下对氧化锆预煅烧体进行煅烧来制作(烧结工序)。烧结工序中的煅烧温度例如优选为1400℃以上，更优选为1450℃以上。另外，该煅烧温度例如优选为1650℃以下，更优选为1600℃以下。升温速度和降温速度优选为300℃/分钟以下。即，作为本发明的氧化锆烧结体的制造方法，优选将氧化锆预煅烧体在1400℃～1650℃的最高煅烧温度下进行煅烧。
在烧结工序中，只要发挥出本发明的效果，在可烧结温度(例如最高煅烧温度)下的保持时间就没有特别限定，例如可以设为120分钟。另外，在氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体的氧化锆的主要晶系为单斜晶系的情况下，在可烧结温度下的保持时间例如可以设为小于120分钟、为90分钟以下、60分钟以下、30分钟以下、15分钟以下。通过缩短煅烧时间，从而能够提高生产效率且降低能量成本。
只要发挥出本发明的效果，烧结工序中的升温速度和降温速度就没有特别限定，优选以烧结工序所需的时间变短的方式进行设定。例如，升温速度可根据煅烧炉的性能以在最短时间内到达最高煅烧温度的方式进行设定。至最高煅烧温度为止的升温速度可以设为例如10℃/分钟以上、50℃/分钟以上、100℃/分钟以上、120℃/分钟以上、150℃/分钟以上或200℃/分钟以上。降温速度优选设定为烧结体不产生裂纹等缺陷那样的速度。例如，在加热结束后，可以将烧结体在室温下自然冷却。最高煅烧温度是指：在烧结工序中达到的最高温度。
本发明的齿科用被加工体可适合地用于齿科用制品。作为齿科用制品，可列举出例如内冠、支架、冠体、冠体牙桥、基牙、人工齿根、人工齿根螺丝、人工齿根固定件、人工齿根牙桥、人工齿根棒、支托、假牙床、嵌体、高嵌体、矫正用铁丝、层压饰面等。另外，作为其制造方法，可根据各用途来选择适当的方法，在例如本发明的齿科用被加工体为氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体的情况下，可通过在机械加工后进行烧结来获得齿科用制品。需要说明的是，在该机械加工中，优选使用CAD/CAM系统。
本发明只要发挥出本发明的效果，就包括在本发明的技术思想范围内将上述构成加以各种组合的实施方式。
实施例
以下，列举出实施例，更具体地说明本发明，但本发明完全不限定于这些实施例，具有本领域公知常识的人员可以在本发明的技术思想范围内进行多种变形。
[氧化锆预煅烧体的制作]
作为各实施例和比较例的齿科用被加工体，按照以下的步骤来制作氧化锆预煅烧体。
针对为了制作实施例1～5和比较例1、2的氧化锆预煅烧体而使用的原料粉末的制作方法进行说明。首先，使用单斜晶系的氧化锆粉末和氧化钇粉末，以形成表1所述组成的方式制作混合物。接着，向水中添加该混合物来制作浆料，用球磨机湿式粉碎混合至平均粒径成为0.13μm以下。利用喷雾干燥器使粉碎后的浆料发生干燥，将所得粉末在950℃下煅烧2小时，制作粉末(一次粉末)。需要说明的是，前述平均粒径可通过激光衍射散射法来求出。具体而言，激光衍射散射法可通过例如利用激光衍射式粒径分布测定装置(SALD-2300：株式会社岛津制作所制)，将0.2％六偏磷酸钠水溶液用于分散介质，并按照体积基准来进行测定。
对于所得的一次粉末，按照表1中记载的组成来添加着色成分(颜料、乳浊剂(TiO2))。其后，将添加有着色成分的粉末添加至水中，制作浆料，利用球磨机湿式粉碎混合至平均粒径成为0.13μm以下。在向粉碎后的浆料中添加粘结剂后，利用喷雾干燥器使其干燥，制作粉末(二次粉末)。以所制作的二次粉末作为原料粉末，用于后述氧化锆预煅烧体的制造。
接着，针对氧化锆预煅烧体的制造方法进行说明。首先，向内部尺寸为20mm×25mm的模具中以构成各层的方式按照表1记载的顺序填充前述原料粉末，利用单螺杆加压成形机，在表面压力为300kg/cm2的条件下进行90秒钟的一次加压成形，得到一次加压成形体。将所得一次加压成形体以1700kg/cm2进行5分钟的CIP成形，制作层叠结构的成形体。需要说明的是，在成形体为具有4层层叠结构的多层结构体的实施例4中，各层的填充量为7.5g，在成形体为具有3层层叠结构的多层结构体的实施例1～3、5和比较例1中，各层的填充量为10g，在成形体由1层形成的比较例2中，以30g的填充量进行制作。将所得成形体在1000℃下煅烧2小时来制作氧化锆预煅烧体。
[表1]
[氧化锆烧结体的美观性评价]
使用各实施例和比较例的氧化锆预煅烧体，按照以下的方法来制作氧化锆烧结体，从与天然齿的外观加以比较的观点出发，通过目视来评价美观性。在评价时，可以使用具有与天然齿相同外观的市售的选牙色板。具体而言，市售的选牙色板可列举出例如VITA公司制的选牙色板VITA Classical(商品名)。
首先，使用CAD/CAM系统(“カタナ(注册商标)CAD/CAM系统”、クラレノリタケデンタル公司)，将利用前述方法而制作的实施例和比较例的氧化锆预煅烧体机械加工成门牙的齿冠形状。将所得机械加工后的氧化锆预煅烧体在1550℃下煅烧120分钟，制作氧化锆烧结体。另外，层叠方向的氧化锆烧结体的长度(厚度)均为约8mm。关于所得门牙的齿冠形状的氧化锆烧结体，按照以下的基准并通过目视进行评价。在判断4人之中的3人以上满足某一基准的情况下，判断为满足该基准。在表1中示出结果。需要说明的是，观察者在自眼睛起为30cm的距离处目视观察氧化锆烧结体。
<评价基准>
○：存在透光性、色调的渐变，看上去在牙釉质下存在牙本质而对外观造成影响，能够忠实地再现出与天然齿相同的外观。
△：存在透光性、色调的渐变，但看上去不像在牙釉质下存在牙本质，无法说其能够忠实地再现出与天然齿相同的外观。
×：没有透光性、色调的渐变，无法说其再现出与天然齿相同的外观。
(实施例1～5和比较例1、2)
在实施例1～5中，任意的氧化锆烧结体均形成从图1所示的齿科用被加工体10的与包含一端P的层(第一层；相当于切端部的层)相当的区域朝向与包含另一端Q的层(与齿颈部相当的层)相当的区域的透光性缓缓降低、色调变深的渐变，进而，看上去在牙釉质下存在牙本质而对外观造成影响，能够利用多层结构体忠实地再现出基于天然齿结构的外观，呈现与天然齿没有差异的外观。可确认：上述评价为“○”的试样即便在极近距离进行观察，也能够再现出尤其是从切端部起至中间层的明度感。
另一方面，在与专利文献1相当的比较例1中，形成从图1所示的齿科用被加工体10的与包含一端P的层相当的区域朝向与包含另一端Q的层相当的区域的透光性缓缓降低、色调变深的渐变，但看上去不像在牙釉质下存在牙本质，无法说能够利用多层结构体忠实地再现出基于天然齿结构的外观，无法说呈现与天然齿没有差异的外观。另外，在比较例2中，无法说从一端P朝向另一端Q的透光性、色调均匀，并呈现与天然齿相同的外观。
[氧化锆烧结体的色调评价]
关于各实施例和比较例的氧化锆烧结体的各层中的色调，利用以下的方法来制作各层各自单独的氧化锆烧结体，基于L*a*b*表色系(JIS Z 8781-4：2013测色-第四部分：CIE1976L*a*b*色空间)来测定(L*，a*，b*)。
首先，以获得厚度1.2mm的氧化锆烧结体的方式预先调整尺寸并进行加压成形，由此制作由各实施例和比较例的各层中的原料粉末形成的成形体。接着，将该成形体在1000℃下煅烧2小时来制作氧化锆预煅烧体。接着，在1550℃下将该氧化锆预煅烧体煅烧120分钟，制作氧化锆烧结体。将所得氧化锆烧结体的两面利用#600的研磨纸进行研磨加工，制成厚度1.2mm的氧化锆烧结体后，使用コニカミノルタジヤパン公司制的分光测色计CM-3610A，在D65光源、测定模式SCI、测定直径/照明直径＝
黑色背景的条件下测定色调。
根据表1，在实施例1～5的氧化锆烧结体中示出如下的L*的变动：L*从最上层(第一层)朝着中间层(第二层)发生增加，其后，从中间层朝着最下层(在实施例1～3和5中是第三层，在实施例4中为第四层)发生减少，看上去在牙釉质下存在牙本质而对外观造成影响，能够忠实地再现出与天然齿相同的外观。另一方面，在比较例1的氧化锆烧结体中未示出如下的L*的变动：L*从最上层(第一层)朝着最下层(第三层)一直减少，能够忠实地再现出天然齿的外观。另外，比较例2为单层的氧化锆烧结体，因此L*是恒定的，未示出能够忠实地再现出天然齿外观的L*的变动。
[氧化锆烧结体的弯曲强度的测定]
使用实施例4的第四层的原料粉末，按照前述预煅烧体的制造方法来制作氧化锆预煅烧体，其后，在1550℃下进行120分钟的煅烧，得到氧化锆烧结体。按照ISO 6872：2015，在样品尺寸为1.2mm×4.0mm×16.0mm、支点间距离(跨距)为12mm、交叉头速度为0.5mm/分钟的条件下测定弯曲强度的结果，为1150MPa，具有作为齿科用修补物的齿颈部而需要的强度。
关于本说明书中记载的数值范围，即便在没有另行记载的情况下，也应该解释为在本说明书中具体记载了该范围内包括的任意数值～范围。
产业利用性
本发明的齿科用被加工体可利用于制作齿科用修补物(例如门牙用修补物)等齿科用制品。
附图标记说明
10 齿科用被加工体
P 一端
Q 另一端
X 全长
Y 第一方向
A 第一点
B 第三点
C 第二点
Claims (17)
1.齿科用被加工体，其为用于制作齿科用修补物的齿科用被加工体，
在从所述齿科用被加工体的一端P朝向另一端Q的第一方向上延伸的直线上，
将处于从所述一端P起至全长的25％为止的区间内的第一点的基于L*a*b*表色系且在黑色背景下的最终L*记作L1，
将处于从所述另一端Q起至全长的25％为止的区间内的第二点的基于L*a*b*表色系且在黑色背景下的最终L*记作L2，
在从所述第一点连接至所述第二点而得到的直线上，将处于所述第一点与所述第二点之间的第三点的基于L*a*b*表色系且在黑色背景下的最终L*记作L3时，
L3＞L1，
L3＞L2。
2.根据权利要求1所述的齿科用被加工体，其中，
L3-L1为0.2以上且5.0以下，
L3-L2为0.2以上且4.0以下。
3.根据权利要求1或2所述的齿科用被加工体，其中，
从所述第一点朝向所述第三点，基于L*a*b*表色系且在黑色背景下的最终L*显示出增加倾向，
从所述第三点朝向所述第二点，基于L*a*b*表色系且在黑色背景下的最终L*显示出减少倾向。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的齿科用被加工体，其中，
从所述第一点朝向所述第三点，不存在基于L*a*b*表色系且在黑色背景下的最终L*减少0.5以上的区间，
从所述第三点朝向所述第二点，不存在基于L*a*b*表色系且在黑色背景下的最终L*增加0.5以上的区间。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的齿科用被加工体，其中，
将所述第一点的基于L*a*b*表色系且在黑色背景下的最终a*记作a1、b*记作b1，
将所述第二点的基于L*a*b*表色系且在黑色背景下的最终a*记作a2、b*记作b2，
将所述第三点的基于L*a*b*表色系且在黑色背景下的最终a*记作a3、b*记作b3时，
a1＜a3＜a2，
b1＜b3＜b2。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的齿科用被加工体，其为多层结构体，所述多层结构体具备组成不同的至少3层的层叠结构。
7.根据权利要求6所述的齿科用被加工体，其中，所述多层结构体为圆盘状或棱柱状。
8.根据权利要求6或7所述的齿科用被加工体，其中，所述组成不同的至少3层分别为包含所述第一点的层、包含所述第二点的层、包含所述第三点的层。
9.根据权利要求1～8中任一项所述的齿科用被加工体，其中，所述齿科用被加工体为含有氧化锆和能够抑制氧化锆相变的稳定剂的氧化锆成形体或氧化锆预煅烧体。
10.根据权利要求9所述的齿科用被加工体，其中，所述氧化锆的主要晶系为单斜晶系。
11.根据权利要求9或10所述的齿科用被加工体，其中，所述稳定剂的至少一部分未固溶于氧化锆。
12.根据权利要求9～11中任一项所述的齿科用被加工体，其具备至少2层稳定剂相对于氧化锆与稳定剂的总摩尔的含有率大致相同的层。
13.根据权利要求12所述的齿科用被加工体，其中，稳定剂的含有率大致相同的全部层包含着色成分，且该层中的所述着色成分的组成互不相同。
14.根据权利要求9～13中任一项所述的齿科用被加工体，其具备至少2层所述稳定剂相对于氧化锆与稳定剂的总摩尔的含有率互不相同的层。
15.根据权利要求9～13中任一项所述的齿科用被加工体，其中，所述稳定剂相对于氧化锆与稳定剂的总摩尔的含有率在全部层中大致相同。
16.根据权利要求9～15中任一项所述的齿科用被加工体，其中，所述稳定剂为氧化钇。
17.根据权利要求16所述的齿科用被加工体，其中，包含所述一端P的层的氧化钇的含有率相对于氧化锆与氧化钇的总摩尔为3.5mol％以上且6.5mol％以下，
包含所述另一端Q的层的氧化钇的含有率相对于氧化锆与氧化钇的总摩尔为2.5mol％以上且小于4.5mol％，
包含所述一端P的层的氧化钇的含有率多于包含所述另一端Q的层的氧化钇的含有率。
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