CN115917846A - 金属端子用粘接性膜、带有金属端子用粘接性膜的金属端子、使用了该金属端子用粘接性膜的蓄电装置和蓄电装置的制造方法 - Google Patents

金属端子用粘接性膜、带有金属端子用粘接性膜的金属端子、使用了该金属端子用粘接性膜的蓄电装置和蓄电装置的制造方法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种具有优异的耐热性和密封性的金属端子用粘接性膜。本发明的金属端子用粘接性膜位于与蓄电装置元件的电极电连接的金属端子和密封上述蓄电装置元件的蓄电装置用外包装材料之间，上述金属端子用粘接性膜含有至少1层树脂层，上述树脂层的熔点为150℃以上270℃以下，上述树脂层含有弹性体。

Description

金属端子用粘接性膜、带有金属端子用粘接性膜的金属端子、使用了该金属端子用粘接性膜的蓄电装置和蓄电装置的制造方法
技术领域
本发明涉及金属端子用粘接性膜、带有金属端子用粘接性膜的金属端子、使用了金属端子用粘接性膜的蓄电装置和蓄电装置的制造方法。
背景技术
以往开发出了各种类型的蓄电装置，但是在所有蓄电装置中，为了密封电极和电解质等蓄电装置元件，蓄电装置用外包装材料都是不可或缺的部件。以往，作为蓄电装置用外包装材料，多采用金属制蓄电装置用外包装材料。但近年来，随着电动汽车、混合动力电动汽车、个人电脑、相机、手机等的高性能化，蓄电装置不仅需要形状多样，而且需要薄型化、轻量化。然而，过去广泛使用的金属制蓄电装置用外包装材料存在着难以追随形状的多样化、而且轻型化也有局限的缺点。
因此，近年来，作为易于加工成各种形状并能够实现薄型化、轻量化的蓄电装置用外包装材料，提出了基材层/粘接层/阻隔层/热熔接性树脂层依次叠层的叠层片材。当使用这种薄膜状蓄电装置用外包装材料时，在使位于蓄电装置用外包装材料最内层的热熔接性树脂层彼此对置的状态下，利用热封使蓄电装置用外包装材料的周缘部热熔接，由此通过蓄电装置用外包装材料将蓄电装置元件密封。
金属端子从蓄电装置用外包装材料的热封部分突出，由蓄电装置用外包装材料密封的蓄电装置元件通过与蓄电装置元件的电极电连接的金属端子而与外部电连接。即，在蓄电装置用外包装材料被热封的部分之中，存在着金属端子的部分在金属端子被热熔接性树脂层夹持的状态下被热封。由于金属端子与热熔接性树脂层由不同材料制成，因此金属端子与热熔接性树脂层的界面处的密合性易于降低。
为此，在金属端子与热熔接性树脂层之间，以提高它们的密合性等为目的，配置有粘接性膜。作为这样的粘接性膜，可以举出例如专利文献1所记载的制品。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2015-79638号公报
发明内容
发明要解决的课题
由于配置在金属端子与热熔接性树脂层之间的粘接性膜在蓄电装置用外包装材料与金属端子之间在高温高压下被热封，因此需要具有优异的耐热性和密封性。
作为使用粘接性膜的蓄电装置，通常是锂离子电池等含有电解液的蓄电装置，但已知也有电解质为固体电解质的全固态电池。由于全固态电池的电解质为固体，所以与使用电解液的蓄电装置相比，能够在高温下实现快速充电，与锂离子电池等相比，有望在更高温的环境下使用。
此外，出于提高固体电解质的离子电导率等目的，全固态电池在其制造过程中是在金属端子已装配至电池的状态下在高温高压(例如温度120℃～150℃、压力100MPa左右)下进行压制，因此，金属端子部分有可能会达到高温。此外，在快速充放电过程中，也有可能因电阻发热使得金属端子的温度达到150℃左右。因此，当将上述的粘接性膜施用于全固态电池时，需要特别优异的耐热性和高密封性。
在这样的状况下，本发明的主要目的在于提供一种具有优异的耐热性和密封性的金属端子用粘接性膜。此外，本发明的目的还在于提供一种采用了该金属端子用粘接性膜的带有金属端子用粘接性膜的金属端子、使用了该金属端子用粘接性膜的蓄电装置和该蓄电装置的制造方法。
用于解决课题的技术方案
本发明的发明人等为解决上述课题进行了深入的研究。结果发现：通过使金属端子用粘接性膜含有至少1层熔点为150℃以上270℃以下的树脂层，并且使该树脂层含有弹性体，表现出了优异的耐热性和密封性。本发明就是基于这些认识，通过进一步反复研究而完成的。
即，本发明提供了下文所述方案的发明。
本发明涉及一种金属端子用粘接性膜，该金属端子用粘接性膜位于与蓄电装置元件的电极电连接的金属端子和密封上述蓄电装置元件的蓄电装置用外包装材料之间，其中，上述金属端子用粘接性膜含有至少1层树脂层，上述树脂层的熔点为150℃以上270℃以下，上述树脂层含有弹性体。
发明效果
根据本发明，能够提供一种面向金属端子的具有优异的耐热性和密封性的金属端子用粘接性膜。而且，本发明的目的还在于提供一种采用了该金属端子用粘接性膜的带有金属端子用粘接性膜的金属端子、使用了该金属端子用粘接性膜的蓄电装置和该蓄电装置的制造方法。
附图说明
图1为本发明的蓄电装置的俯视示意图。
图2为沿图1中的A-A'线的剖面示意图。
图3为沿图1中的B-B'线的剖面示意图。
图4为本发明的金属端子用粘接性膜的剖面示意图。
图5为本发明的金属端子用粘接性膜的剖面示意图。
图6为本发明的金属端子用粘接性膜的剖面示意图。
图7为本发明的金属端子用粘接性膜的剖面示意图。
图8为本发明的蓄电装置用外包装材料的剖面示意图。
具体实施方式
本发明的金属端子用粘接性膜位于与蓄电装置元件的电极电连接的金属端子和密封上述蓄电装置元件的蓄电装置用外包装材料之间，其特征在于：金属端子用粘接性膜含有至少1层树脂层，树脂层的熔点为150℃以上270℃以下，树脂层含有弹性体。本发明的金属端子用粘接性膜因具有这样的构成而表现出优异的耐热性和密封性。
此外，本发明的蓄电装置，其包括：至少具有正极、负极和电解质的蓄电装置元件；用于密封该蓄电装置元件的蓄电装置用外包装材料；和分别与上述正极和上述负极电连接、并且突出到上述蓄电装置用外包装材料的外侧的金属端子，上述蓄电装置的特征在于：在金属端子与蓄电装置用外包装材料之间，设置有本发明的金属端子用粘接性膜。下文将对本发明的金属端子用粘接性膜、带有金属端子用粘接性膜的金属端子、使用了该金属端子用粘接性膜的蓄电装置和蓄电装置的制造方法进行详细说明。
需要说明的是，在本说明书中，关于数值范围，“～”所示的数值范围意为“以上”、“以下”。例如，标记2～15mm意为“2mm以上15mm以下”。
此外，作为金属端子用粘接性膜的MD的确认方法，有一种用电子显微镜观察金属端子用粘接性膜的截面(例如第一树脂层、中间层和第二树脂层的截面)并确认海岛结构的方法。在该方法中，可以将与垂直于金属端子用粘接性膜的厚度方向的岛的形状的直径的平均值为最大的截面平行的方向确定为MD。具体而言，用电子显微镜照片分别观察从金属端子用粘接性膜的长度方向的截面和从与该长度方向的截面平行的方向开始每10度改变一次角度、直至垂直于长度方向的截面为止的各截面(合计10个截面)以确认海岛结构。接着，分别观察各截面中每个岛的形状。关于各个岛的形状，以连接垂直于金属端子用粘接性膜厚度方向的垂直方向的最左端和该垂直方向的最右端的直线距离设为直径y。在各截面中，计算出岛形状中的该直径y值降序排列的前20个的直径y的平均值，将与岛形状的该直径y的平均值为最大的截面平行的方向确定为MD。另外，也可以通过例如测定金属端子用粘接性膜在150℃的环境下放置2分钟后的热收缩率，将具有较大收缩率的方向确定为MD。
1.金属端子用粘接性膜
本发明的金属端子用粘接性膜是位于与蓄电装置元件的电极电连接的金属端子和密封蓄电装置元件的蓄电装置用外包装材料之间的构件。具体而言，例如图1～图3所示，本发明的金属端子用粘接性膜1位于与蓄电装置元件4的电极电连接的金属端子2和密封蓄电装置元件4的蓄电装置用外包装材料3之间。另外，金属端子2突出到蓄电装置用外包装材料3的外侧，其在被热封的蓄电装置用外包装材料3的周缘部3a，借助金属端子用粘接性膜1被蓄电装置用外包装材料3夹持。
如上所述，当考虑到例如全固态电池制造工序中的加热压制工序或快速充电等时达到150℃左右的高温的情形，就需要作为耐用温度为150℃的程度。为此，蓄电装置用外包装材料3需要使用熔点为150℃以上的热熔接性树脂层，在将蓄电装置用外包装材料彼此之间的侧边进行热封时作为加热温度通常设为160～250℃的程度的范围、作为压力通常设为0.5～2.0MPa的程度的范围内的状态下，采用平板状金属制密封条进行密封。对于借助金属端子用粘接性膜将金属端子与蓄电装置用外包装材料热封的侧边，同样地，在通常设为160～250℃的程度的范围、作为压力通常设为0.5～2.0MPa的程度的范围内的状态下，根据需要采用在密封头的相应部分设有用于调节金属端子、金属端子用粘接性膜的厚度所导致的误差的阶梯状部的带有阶梯状部的金属制密封头进行密封。此外，当期望将粘接性膜预先粘接到金属端子的预定位置时，例如，当通过热熔接进行粘接时，通常会采用粘接到金属端子的临时粘接工序和主粘接工序这样的进行多次加热和加压的工艺。临时粘接工序是将金属端子用粘接性膜临时固定到金属端子并除去气泡等的工序，主粘接工序是在比临时粘接工序温度高的条件下进行一次或多次加热、加压，将金属端子用粘接性膜粘接到金属端子的工序。将金属端子用粘接性膜临时粘接到金属端子的临时粘接工序是在例如温度160～230℃的程度、压力0.1～0.5MPa的程度、时间10～20秒的程度、硬度20～50的程度、以厚度为2～5mm程度的耐热橡胶覆盖的金属制密封头执行1～2次的程度的条件下进行，主粘接工序则以金属端子用粘接性膜与金属端子之间的热熔接为目的，是在例如温度180～250℃的程度、压力0.2～1.0MPa的程度、时间10～20秒的程度、硬度20～50的程度、以厚度2～5mm程度的耐热橡胶覆盖的金属制密封头执行1～2次的程度的条件下进行。此外，根据需要，通过在密封头的相应部分设置用于调节金属端子、金属端子用粘接性膜的厚度所导致的误差的阶梯状部，可以实现高效熔接。此外，通过在金属端子用粘接性膜的金属端子侧的表面设置粘接层，就可以在相对较低的温度下将金属端子与金属端子用粘接性膜粘接。例如，将能够与金属粘接的热固性树脂在未完全固化的状态下作为粘接层叠层后，将金属端子与金属端子用粘接性膜热封，然后通过熟化处理进行固化，就能够使之具备耐热性。该情况下的金属端子与金属端子用粘接性膜的密封条件为例如100℃～200℃的程度、压力0.2～3.0MPa的程度、熟化处理条件为40～150℃的程度、数分钟～5天的程度。需要说明的是，当采用了本发明的金属端子用粘接性膜的蓄电装置为全固态电池时，需要对金属端子用粘接性膜施加特别高的高温高压。在此举例说明的金属端子用粘接性膜的装配方法仅为一例，并非限于特定方法，可以根据例如金属端子用粘接性膜的厚度等来适当调节加压时间等。
本发明的金属端子用粘接性膜1是为了提高金属端子2与蓄电装置用外包装材料3之间的密合性而设置。通过提高金属端子2与蓄电装置用外包装材料3之间的密合性，改善了蓄电装置元件4的密封性。如上所述，当将蓄电装置元件4热封时，按照使与蓄电装置元件4的电极电连接的金属端子2突出到蓄电装置元件用外包装材料3的外侧的方式将蓄电装置元件热封。此时，尽管金属端子用粘接性膜1与位于蓄电装置用外包装材料3的最内层的热熔接性树脂层35都需要150℃左右的耐用性，但在它们是由不同材料形成的情况下，在与热熔接性树脂层35的界面处，蓄电装置元件的密封性将易于降低。
本发明的金属端子用粘接性膜1含有熔点为150℃以上270℃以下且含有弹性体的至少1层树脂层(下文亦简称为“树脂层A”)。如图4所示，本发明的金属端子用粘接性膜1可以是单层，也可以如图5～7所示为多层。
当本发明的金属端子用粘接性膜1为单层时，金属端子用粘接性膜1由熔点为150℃以上270℃以下且含有弹性体的树脂层A构成，金属端子侧的表面和蓄电装置用外包装材料的表面由该树脂层A形成。
当本发明的金属端子用粘接性膜1为多层时，只要至少1层由熔点为150℃以上270℃以下且含有弹性体的树脂层A构成即可。例如，如图5所示，当本发明的金属端子用粘接性膜1为二层结构时，金属端子用粘接性膜1为第一树脂层12a和第二树脂层12b的叠层体，这些层中的至少1层由树脂层A构成。在本发明的金属端子用粘接性膜1中，优选为形成蓄电装置用外包装材料侧的表面的树脂与形成金属端子侧的表面的树脂为共同的树脂。
此外，例如图6所示，当本发明的金属端子用粘接性膜1为三层结构时，金属端子用粘接性膜1为第一树脂层12a、中间层11和第二树脂层12b依次叠层的叠层体，在这些层之中，至少1层由树脂层A构成。中间层11优选耐热性优异，当优先需要绝缘性时，中间层11的熔点优选为250℃以上，更优选为250～300℃。另外，当优先需要耐热密封强度时，中间层11优选由与第一树脂层12a和第二树脂层12b两者的密合性高的树脂形成。需要说明的是，这类高密合性树脂的熔点优选为至少为130℃以上。中间层11的熔点为差示扫描量热仪(DSC)测定的吸热峰。
作为与第一树脂层12a和第二树脂层12b两者都具有高密合性的树脂，可举出例如亚胺改性聚烯烃系树脂。亚胺改性聚烯烃系树脂是聚烯烃系树脂被亚胺改性的树脂。作为被亚胺改性的聚烯烃系树脂，可举出聚乙烯、聚丙烯等。亚胺改性优选在自由基引发剂的存在下，通过将具有多个亚氨基的多亚胺化合物对聚烯烃进行接枝处理而得到。亚胺改性聚烯烃优选为对聚丙烯亚胺进行接枝处理而得到的亚胺改性聚丙烯。
本发明的金属端子用粘接性膜1也可以由四层以上构成。例如，可以如图7所示，可以在第一树脂层12a与中间层11之间、第二树脂层12b与中间层11之间分别叠层粘接促进剂层13。
需要说明的是，在本发明中，成为第一树脂层12a配置在金属端子侧、第二树脂层12b配置在蓄电装置用外包装材料3侧的制品。本发明的金属端子用粘接性膜1的金属端子侧的表面具有针对于金属(构成金属端子的金属)的热熔接性，蓄电装置用外包装材料侧的表面具有针对于后述的热熔接性树脂层的热熔接性。蓄电装置用外包装材料侧的表面优选由树脂层A制成。另外，金属端子侧的表面也优选由树脂层A制成。
本发明的金属端子用粘接性膜1中至少含有1层的树脂层A的熔点为150～270℃。从更好地发挥本发明效果的观点出发，树脂层A的熔点优选为180～270℃，更优选为200～270℃，进一步优选为200～250℃。需要说明的是，树脂层A的熔点为用差示扫描量热仪(DSC)测定的吸热峰。
作为树脂层A所含的树脂没有特别限制，但从更好地发挥本发明效果的观点出发，优选可举出聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚缩醛、丙烯酸树脂、均聚或嵌段型聚丙烯、环状聚烯烃、聚甲基戊烯及其与α-烯烃的共聚物、尼龙6、尼龙66、聚偏氯乙烯、聚苯硫醚、乙酰纤维素，ETFE、PCTFE、PFA、FEP等氟树脂，以及这些树脂经马来酸酐、丙烯酸等改性的树脂等，其中优选为嵌段型聚丙烯的马来酸酐改性树脂、聚甲基戊烯及其与α-烯烃的共聚物的马来酸酐改性树脂、环状聚烯烃的马来酸酐改性树脂、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯，且特别优选为聚对苯二甲酸丁二醇酯。树脂层A中所含的树脂可以是一种，也可以是二种以上。树脂层A优选由含有弹性体的聚对苯二甲酸丁二醇酯膜形成。
树脂层A中所含的弹性体，只要能够确保树脂层A的优异的耐热性和密封性，并起到增强该树脂层A的柔软性的作用即可。作为优选的弹性体，可举出选自聚酯系、聚酰胺系、聚氨酯系、聚烯烃系、聚苯乙烯系、聚醚系、丙烯酸系的至少1种以上的热塑性弹性体，或是它们的共聚物的热塑性弹性体。更优选可举出由聚对苯二甲酸丁二醇酯和聚醚的嵌段共聚物形成的热塑性弹性体、由聚甲基戊烯的α-烯烃共聚物形成的热塑性弹性体等。作为弹性体在树脂层A中的含量没有特别限制，只要达到能够确保树脂层A的优异的耐热性和密封性，并增强该树脂层A的柔软性的程度即可，例如可以是约0.1质量％以上、优选为约0.5质量％以上、更优选为约1.0质量％以上、进一步优选为约3.0质量％以上。另外，该含量例如为约10.0质量％以下、约8.0质量％以下、约5.0质量％以下等。作为该含量的优选范围，可以举出0.1～10.0质量％的程度、0.1～8.0质量％的程度、0.1～5.0质量％的程度、0.5～10.0质量％的程度、0.5～8.0质量％的程度、0.5～5.0质量％的程度、1.0～10.0质量％的程度、1.0～8.0质量％的程度、1.0～5.0质量％的程度、3.0～10.0质量％的程度、3.0～8.0质量％的程度、3.0～5.0质量％的程度等。此外，树脂层A中所含的树脂也可以仅为弹性体(即，树脂层A中的弹性体的含量为100质量％)。例如，在弹性体为含有可以与聚对苯二甲酸丁二醇酯共聚且能够构成软链段的树脂X的共聚聚对苯二甲酸丁二醇酯的情况下，可以通过调节树脂X的种类和共聚比率单独使用弹性体。另外，树脂X也可以是组合二种以上的三元体系以上形成的共聚物。
从更好地发挥本发明效果的观点出发，树脂层A的厚度优选为约20μm以上、更优选为约30μm以上、进一步优选为约50μm以上。另外，从同样的观点出发，该厚度优选为约300μm以下，更优选为约200μm以下、优选为约100μm以下。另外，该厚度的优选范围为20～300μm的程度、20～200μm的程度、20～100μm的程度、30～300μm的程度、30～200μm的程度、30～100μm的程度、50～300μm的程度、50～200μm的程度、50～100μm的程度。
本发明的金属端子用粘接性膜1可以含有至少1层不同于树脂层A的其它树脂层。然而，从确保本发明的金属端子用粘接性膜1的优异的耐热性的观点出发，其它树脂层的熔点优选为150℃以上。其它树脂层的熔点优选为150～300℃的程度，更优选为180～280℃的程度。其它树脂层的熔点为用差示扫描量热仪(DSC)测定的吸热峰。
需要说明的是，当含有二层以上的其它树脂层时，各个其它树脂层的组成可以相同也可以不同。当含有二层以上的树脂层A时，同样，各个树脂层A的组成可以相同也可以不同。
从更好地发挥本发明效果的观点出发，其它树脂层的厚度优选为约20μm以上、更优选为约50μm以上、优选为约80μm以上。另外，从同样的观点出发，该厚度优选为约500μm以下，更优选为约200μm以下、优选为约150μm以下。另外，该厚度的优选范围为20～300μm的程度、20～200μm的程度、20～100μm的程度、30～300μm的程度、30～200μm的程度、30～100μm的程度、50～300μm的程度、50～200μm的程度、50～100μm的程度。
当本发明的金属端子用粘接性膜1含有其它树脂层时，作为金属端子用粘接性膜1的叠层结构，可以举出例如：图5中的第一树脂层12a为树脂层A，第二树脂层12b为其它树脂层的叠层体；图5中的第二树脂层12b为树脂层A，第一树脂层12a为其它树脂层的叠层体；图6或图7中的第一树脂层12a为树脂层A，中间层11和第二树脂层12b为其它树脂层的叠层体；图6或图7中的第二树脂层12b为树脂层A，中间层11和第一树脂层12a为其它树脂层的叠层体；图6或图7中的中间层11为树脂层A，第一树脂层12a和第二树脂层12b为其它树脂层的叠层体；图6或图7中的第一树脂层12a和第二树脂层12b为树脂层A，中间层11为其它树脂层的叠层体；图6或图7中的第一树脂层12a和中间层11为树脂层A，第二树脂层12b为其它树脂层的叠层体；图6或图7中的第二树脂层12b和中间层11为树脂层A，第一树脂层12a为其它树脂层的叠层体等。
作为构成其它树脂层的树脂没有特别限制，可以举出聚烯烃系树脂、聚酰胺系树脂、聚酯系树脂、环氧树脂、丙烯酸树脂、氟树脂、有机硅树脂、酚醛树脂、聚醚酰亚胺、聚酰亚胺、聚碳酸酯以及它们的混合物或共聚物等，并且由于耐热性优异，特别优选为聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚苯硫醚、聚醚醚酮、聚酰亚胺等。
树脂层A和其它树脂层还可根据需要分别进一步含有填充剂等添加剂。通过含有填充剂，使填充剂起到了作为隔离层(spacer)的作用，能够有效抑制金属端子2与蓄电装置用外包装材料3的阻隔层33之间的短路。作为填充剂的粒径，可以举出0.1～35μm的程度、优选为5.0～30μm的程度、更优选为10～25μm的程度的范围。另外，作为填充剂的含量，相对于形成树脂层A和其它树脂层的树脂成分100质量份，分别可举出5～30质量份的程度、更优选为10～20质量份的程度。
作为填充剂，无机系、有机系都能够使用。作为无机系填充剂，可举出例如碳(碳、石墨)、二氧化硅、氧化铝、钛酸钡、氧化铁、碳化硅、氧化锆、硅酸锆、氧化镁、氧化钛、铝酸钙、氢氧化钙、氢氧化铝、氢氧化镁、碳酸钙等。另外，作为有机系填充剂，可举出例如氟树脂、酚醛树脂、脲醛树脂、环氧树脂、丙烯酸树脂、苯胍胺-甲醛缩合物、三聚氰胺-甲醛缩合物、聚甲基丙烯酸甲酯交联物、聚乙烯交联物等。从形状稳定性、刚性和耐内容物腐蚀性的观点出发，优选为氧化铝、二氧化硅、氟树脂、丙烯酸树脂、苯胍胺-甲醛缩合物，其中，特别是球形的氧化铝、二氧化硅更优选。作为将填充剂混合到形成树脂层A和其它树脂层的树脂成分中的混合方法，可采用预先用班伯里混炼机等将两者熔融混合，制成预定混合比的母料的方法，或与树脂成分直接混合的方法等。
此外，根据需要，树脂层A和其它树脂层可分别含有颜料。作为颜料，可以使用各种无机颜料。作为颜料的具体例，作为优选例可举出上述填充剂中所例举的碳(碳、石墨)。碳(碳，石墨)是通常用于蓄电装置内部的材料，没有溶出到电解液中的风险。另外，着色效果高，在粘合性不受损的程度下的添加量可以实现充分的着色效果，且不会受热熔融，能够提高所添加的树脂的表观熔融粘度。此外，可以防止热粘接时(热封时)加压部分变薄，赋予蓄电装置用外包装材料与金属端子之间的优异的密封性。
当将颜料添加到树脂层A和其它树脂层时，作为其添加量，例如当使用粒径为约0.03μm的炭黑时，相对于形成树脂层A和其它树脂层的树脂成分100质量份，分别向树脂层A或其它树脂层添加0.05～0.3质量份的程度、优选0.1～0.2质量份的程度的颜料，由此就可以实现能够通过传感器检测或者肉眼检测金属端子用粘接性膜1的有无。
粘接促进剂层13是以将中间层11与第一树脂层12a、以及将中间层11与第二树脂层12b牢固粘接为目的而根据需要设置的层(参照图7)。粘接促进剂层13可以仅设置在中间层11与第一树脂层12a和第二树脂层12b之间的一侧，也可以设置在两侧。
粘接促进剂层13可以使用异氰酸酯系、聚乙烯亚胺系、聚酯系、聚氨酯系、聚丁二烯系等公知的粘接促进剂形成。从获得牢固的紧密贴合强度的观点出发，这些之中优选由异氰酸酯系粘接促进剂形成。作为异氰酸酯系粘接促进剂，由选自三异氰酸酯单体、聚合MDI的异氰酸酯成分形成的粘接促进剂，其层压强度优异，并且高温下的层压强度的降低很少。特别优选为由作为三异氰酸酯单体的三苯基甲烷-4,4',4”-三异氰酸酯、作为聚合MDI的多亚甲基多苯基多异氰酸酯(NCO含有率为约30％，粘度为200～700mPa·s)构成的粘接促进剂形成。另外，还优选为由以作为三异氰酸酯单体的三(对异氰酸酯苯基)硫代磷酸酯、聚乙烯亚胺系化合物等为主剂、以聚碳二亚胺为交联剂的双组分固化型粘接促进剂形成。
粘接促进剂层13可以通过刮涂法、辊涂法、凹版涂布法等公知的涂布法进行涂布和干燥来形成。作为粘接促进剂的涂布量，在是由三异氰酸酯构成的粘接促进剂的情况下，涂布量为20～100mg/m2的程度，优选为40～60mg/m2的程度，在是由聚合MDI构成的粘接促进剂的情况下，涂布量为40～150mg/m2的程度、优选为60～100mg/m2的程度，而在以聚乙烯亚胺为主剂、以聚碳二亚胺为交联剂的双组分固化型粘接促进剂的情况下，涂布量为5～50mg/m2的程度、优选为10～30mg/m2的程度。需要说明的是，三异氰酸酯单体是一种1个分子中具有三个异氰酸酯基的单体，聚合MDI是MDI和MDI聚合后的MDI低聚物的混合物，为由下式表示的化合物。
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作为本发明的金属端子用粘接性膜1的总厚度，从更好地发挥本发明效果的观点出发，优选为约50μm以上、更优选为约80μm以上、进一步优选为约100μm以上。另外，从同样的观点出发，该厚度优选为约500μm以下、更优选为约300μm以下、进一步优选为约200μm以下。另外，该厚度的优选范围为50～500μm的程度、50～300μm的程度、50～200μm的程度、80～500μm的程度、80～300μm的程度、80～200μm的程度、100～500μm的程度、100～300μm的程度、100～200μm的程度。
本发明的金属端子用粘接性膜1可以采用形成树脂层A的树脂，通过挤出层压法、T模法、吹胀法、热层压法等公知的方法成型为薄膜状。在形成多层的情况下，可以通过共挤出型挤出机将各层叠层；在借助粘接促进剂层13将中间层11与第一树脂层12a和第二树脂层12b叠层的情况下，也可以例如利用上述方法将构成粘接促进剂层13的粘接促进剂涂布在中间层11上并干燥，从粘接促进剂层13的上方分别叠层第一树脂层12a、第二树脂层12b。
作为将金属端子用粘接性膜1设置在金属端子2与蓄电装置用外包装材料3之间的方法没有特别限制，可以采用例如图1～3所示的在金属端子2的由蓄电装置用外包装材料3所夹持的部分，在金属端子2上配置金属端子用粘接性膜1。此外，尽管省略了附图，但也可以在金属端子2的由蓄电装置用外包装材料3所夹持的部分，按照金属端子用粘接性膜1横跨2个金属端子2的方式配置在金属端子2的两表面侧。
[金属端子2]
本发明的金属端子用粘接性膜1以设置在金属端子2与蓄电装置用外包装材料3之间的方式使用。金属端子2(凸舌)是与蓄电装置元件4的电极(正极或负极)电连接的导电构件，由金属材料构成。作为构成金属端子2的金属材料没有特别限制，可以举出例如铝、镍、铜等。例如，与锂离子蓄电装置的正极连接的金属端子2通常由铝等构成。并且，与锂离子蓄电装置的负极连接的金属端子2通常由铜、镍等构成，从低电阻和防止表面劣化的观点出发，可以由实施了镀镍的铜、镍与铜的包覆材料等构成。
从提高耐电解液性的观点出发，优选对金属端子2的表面进行化学转化处理。例如，当金属端子2由铝形成时，作为化学转化处理的具体例，可举出形成磷酸盐、铬酸盐、氟化物、三嗪硫醇化合物、丙烯酸盐等耐腐蚀性覆膜的公知方法。在形成耐腐蚀性覆膜的方法中，适合采用由酚醛树脂、氟化铬(III)化合物、磷酸的三成分构成的耐腐蚀性覆膜、由丙烯酸树脂、硝酸铬(III)化合物、磷酸的三成分构成的耐腐蚀性覆膜等的磷酸铬酸盐处理。
金属端子2的大小可根据所使用的蓄电装置的大小等适当设定。作为金属端子2的厚度，可举出优选为50～1000μm的程度、更优选为70～800μm的程度。另外，作为金属端子2的长度，可举出优选为1～200mm的程度、更优选为3～150mm的程度。另外，作为金属端子2的宽度，可举出优选为1～200mm的程度、更优选为3～150mm的程度。
[蓄电装置用外包装材料3]
作为蓄电装置用外包装材料3，可以举出具备至少依次具有基材层31、阻隔层33和热熔接性树脂层35的叠层体组成的叠层结构的制品。在图8中，作为蓄电装置用外包装材料3的截面结构的一例，表示了依次叠层有基材层31、根据需要设置的粘接剂层32、阻隔层33、根据需要设置的粘接层34和热熔接性树脂层35的方式。在蓄电装置用外包装材料3中，基材层31成为外层侧，热熔接性树脂层35成为最内层。在组装蓄电装置时，通过将位于蓄电装置元件4周缘的热熔接性树脂层35表面彼此接触并热熔接来将蓄电装置元件4密封，从而将蓄电装置元件4封装。需要说明的是，虽然图1～图3表示的是采用了利用压花成型等形成的压花型的蓄电装置用外包装材料3时的蓄电装置10，但蓄电装置用外包装材料3也可以是不经成型的软包型。需要说明的是，软包型中包括三边封、四边封、枕型等，但可以使用任意类型。
作为构成蓄电装置用外包装材料3的叠层体的厚度没有特别限制，但从降低成本、提高能量密度等的观点出发，上限优选可举出约180μm以下、约160μm以下、约155μm以下、约140μm以下、约130μm以下、约120μm以下；从维持蓄电装置用外包装材料3的保护蓄电装置元件4这一功能的观点出发，下限优选可举出约35μm以上、约45μm以上、约60μm以上、约80μm以上；优选的范围可举出例如35～180μm的程度、35～160μm的程度、35～155μm的程度、35～140μm的程度、35～130μm的程度、35～120μm的程度、45～180μm的程度、45～160μm的程度、45～155μm的程度、45～140μm的程度、45～130μm的程度、45～120μm的程度、60～180μm的程度、60～160μm的程度、60～155μm的程度、60～140μm的程度、60～130μm的程度、60～120μm的程度、80～180μm的程度、80～160μm的程度、80～155μm的程度、80～140μm的程度、80～130μm的程度、80～120μm的程度。
此外，本发明的金属端子用粘接性膜1可适用于全固态电池用外包装材料，作为构成全固态电池用外包装材料的叠层体的厚度没有特别限制，但从降低成本、提高能量密度等的观点出发，优选可举出约10000μm以下、约8000μm以下、约5000μm以下，从维持全固态电池用外包装材料3的保护电池元件这一功能的观点出发，优选可举出约100μm以上、约150μm以上、约200μm以上，优选的范围可举出例如100～10000μm的程度、100～8000μm的程度、100～5000μm的程度、150～10000μm的程度、150～8000μm的程度、150～5000μm的程度、200～10000μm的程度、200～8000μm的程度、200～5000μm的程度，特别优选为100～500μm的程度。
(基材层31)
在蓄电装置外包装材料3中，基材层31是作为蓄电装置用外包装材料的基材发挥功能的层，是形成最外层侧的层。
形成基材层31的原材料以具有绝缘性的原材料为限度，除此无特别限制。作为形成基材层31的原材料，可举出例如聚酯、聚酰胺、环氧树脂、丙烯酸树脂、氟树脂、聚氨酯、硅树脂、酚醛树脂、聚醚酰亚胺、聚酰亚胺以及它们的混合物、共聚物等。聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯等聚酯因具有耐电解液性优异、不易因电解液的附着而发生白化等优点，因此适合用作基材层31的形成原材料。此外，聚酰胺膜因延伸性优异、可以防止成型时基材层31的树脂开裂所导致的白化的产生，因此适合用作基材层31的形成原材料。
基材层31可以由单向或双向拉伸的树脂膜形成，或也可以由未拉伸的树脂膜形成。其中，由于单向或双向拉伸的树脂膜，特别是双向拉伸的树脂膜因结晶取向而提高了耐热性，因此适合用作基材层31。
其中，作为形成基材层31的树脂膜，优选可举出尼龙、聚酯，更优选可举出双向拉伸尼龙、双向拉伸聚酯。此外，为使全固态电池具有150℃以上的耐用温度，多在200℃以上的高温下进行密封，因此最适合采用双向拉伸聚酯。
为了提高耐针孔性和制成蓄电装置的包装体后的绝缘性，基材层31也可以通过不同原材料的树脂膜叠层而成。具体可举出聚酯膜与尼龙膜叠层的多层结构、双向拉伸聚酯与双向拉伸尼龙叠层的多层结构等。当基材层31成为多层结构时，各树脂膜可以经由粘接剂粘接，或者也可以不经粘接剂直接叠层。例如，当不经由粘接剂进行粘接时，可以举出例如共挤出法、夹层层压法、热层压法等在热熔融状态下粘接的方法。上述多层结构中，为了实现高温密封，优选至少最外层为双向拉伸聚酯。
此外，为了提高成型性，也可以使基材层31低摩擦化。在使基材层31低摩擦化的情况下，对于其表面的摩擦系数没有特别限制，例如可举出1.0以下。为了使基材层31低摩擦化，可以举出例如哑光处理、滑剂薄膜层的形成或它们的组合。
基材层31的厚度可以举出例如10～50μm的程度，优选为15～30μm的程度。
(粘接剂层32)
在蓄电装置用外包装材料3中，粘接剂层32是为赋予基材层31密合性而根据需要配置在基材层31上的层。即，粘接剂层32设置在基材层31与阻隔层33之间。
粘接剂层32由能够将基材层31与阻隔层33粘接的粘接剂形成。粘接剂层32的形成中所使用的粘接剂可以是双组分固化型粘接剂，也可以是单组分固化型粘接剂。此外，对于粘接剂层32的形成中所使用的粘接剂的粘接机理没有特别限制，可以是化学反应型、溶剂挥发型、热熔融型、热压型等中的任意种类。
作为可在粘接剂层32的形成中使用的粘接剂的树脂成分，从延展性、高湿度条件下的耐久性、黄变抑制作用、热封时的热劣化抑制作用等方面的性能优异、可抑制基材层31与阻隔层33之间的层压强度的降低并有效抑制分层的产生的观点出发，优选可举出聚氨酯系双组分固化型粘接剂；聚酰胺、聚酯或它们与改性聚烯烃的掺混树脂。
此外，粘接剂层32也可以由不同的粘接剂成分进行多层化。在利用不同的粘接剂成分使粘接剂层32多层化的情况下，从提高基材层31与阻隔层33之间的层压强度的观点出发，优选作为配置在基材层31侧的粘接剂成分选择与基材层31的粘接性优异的树脂，作为配置在阻隔层33侧的粘接剂成分选择与阻隔层33的粘接性优异的粘接剂成分。在粘接剂层32是由不同的粘接剂成分进行多层化的情况下，具体而言，作为配置在阻隔层33侧的粘接剂成分，优选可举出酸改性聚烯烃、金属改性聚烯烃、聚酯与酸改性聚烯烃的混合树脂、含有共聚聚酯的树脂等。
粘接剂层32的厚度可举出例如2～50μm的程度，优选为3～25μm的程度。
(阻隔层33)
在蓄电装置用外包装材料中，阻隔层33是除了具有提高蓄电装置用外包装材料的强度的功能之外，还具有防止水蒸汽、氧气、光等侵入蓄电装置内部的功能的层。阻隔层33优选为金属层，即由金属形成的层。作为构成阻隔层33的金属，具体可举出铝、不锈钢、钛等，优选可举出铝。阻隔层33可以由例如金属箔、金属蒸镀膜、无机氧化物蒸镀膜、含碳无机氧化物蒸镀膜、设有这些蒸镀膜的膜等形成，优选由金属箔形成，更优选为由铝箔形成。从防止阻隔层33出现褶皱、针孔等的观点出发，在制造蓄电装置用外包装材料时，阻隔层更优选为由例如退火处理完毕的铝(JIS H4160﹕1994A8021H-O、JIS H4160﹕1994A8079H-O、JISH4000﹕2014A8021P-O、JIS H4000﹕2014A8079P-O)等软质铝箔形成。
从使蓄电装置用外包装材料薄型化且即使成型也不易出现针孔的观点出发，阻隔层33的厚度可举出优选为10～200μm的程度、更优选为20～100μm的程度。
此外，为了粘接的稳定化、防止溶解和腐蚀等，优选对阻隔层33的至少一侧表面、更优选为两侧表面进行化学转化处理。在此，化学转化处理是指在阻隔层的表面形成耐腐蚀性覆膜的处理。
(粘接层34)
在蓄电装置用外包装材料3中，粘接层34是为了与热熔接性树脂层35牢固粘接，而在阻隔层33与热熔接性树脂层35之间根据需要设置的层。
粘接层34由能够将阻隔层33与热熔接性树脂层35粘接的粘接剂形成。粘接层的形成中所使用的粘接剂的组成没有特别限制，可以举出例如由聚酯多元醇化合物和脂环式异氰酸酯化合物构成的粘接剂。
粘接层34的厚度可举出例如1～40μm的程度，优选为2～30μm的程度。
(热熔接性树脂层35)
在蓄电装置用外包装材料3中，热熔接性树脂层35对应于最内层，是在组装蓄电装置时，使热熔接性树脂层彼此热熔接，将蓄电装置元件密封的层。
热熔接性树脂层35所使用的树脂成分以能够热熔接为限度，没有特别限制，例如在蓄电装置用外包装材料中，通常可举出聚烯烃、环状聚烯烃。
作为上述聚烯烃，具体可举出低密度聚乙烯、中密度聚乙烯、高密度聚乙烯、线性低密度聚乙烯等聚乙烯；均聚丙烯、聚丙烯的嵌段共聚物(例如丙烯与乙烯的嵌段共聚物)、聚丙烯的无规共聚物(例如，丙烯与乙烯的无规共聚物)等结晶性或非晶性的聚丙烯；乙烯-丁烯-丙烯的三元共聚物等。在这些聚烯烃中，优选可举出聚乙烯和聚丙烯。
上述环状聚烯烃是烯烃与环状单体的共聚物，作为上述环状聚烯烃的结构单体的烯烃，可举出例如乙烯、丙烯、4-甲基-1-戊烯、丁二烯、异戊二烯等。另外，作为上述环状聚烯烃结构单体的环状单体，可举出例如降冰片烯等环状烯烃，具体可举出环戊二烯、双环戊二烯、环己二烯、降冰片二烯等环状二烯等。在这些聚烯烃中，优选可举出环状烯烃，更优选可举出降冰片烯。作为结构单体，还可举出苯乙烯。
在这些树脂成分中，优选为结晶性或非晶性的聚烯烃、环状聚烯烃和它们的掺混聚合物，更优选可举出聚乙烯、聚丙烯、乙烯与降冰片烯的共聚物、以及其中二种以上的掺混聚合物。
热熔接性树脂层35可以单独由一种树脂成分形成，或者也可以由二种以上的树脂成分组合的掺混聚合物形成。另外，热熔接性树脂层35可以仅由一层形成，也可以由相同或不同树脂成分形成二层以上。
另外，作为热熔接性树脂层35的厚度没有特别限制，可以举出2～2000μm的程度、优选为5～1000μm的程度、更优选为10～500μm的程度。
此外，本发明的金属端子用粘接性膜1能够特别适用于全固态电池用外包装材料，全固态电池用外包装材料的热熔接性树脂层35的熔点优选为150～250℃、更优选为180～270℃、进一步优选为200～270℃、更进一步优选为200～250℃。
另外，作为全固态电池用外包装材料的热熔接性树脂层35中所含的树脂，可举出例如聚丙烯、聚乙烯等聚烯烃，酸改性聚丙烯、酸改性聚乙烯等酸改性聚烯烃，聚对苯二甲酸丁二醇酯等。其中，由于聚对苯二甲酸丁二醇酯耐热性优异，因此，在全固态电池用外包装材料中，热熔接性树脂层35优选由聚对苯二甲酸丁二醇酯膜形成。此外，通过使热熔接性树脂层35由聚对苯二甲酸丁二醇酯膜形成，本发明的金属端子用粘接性膜与树脂层A的密合性也很优异。需要说明的是，形成热熔接性树脂层35的聚对苯二甲酸丁二醇酯膜可以通过将预先准备的聚对苯二甲酸丁二醇酯膜与粘接层34叠层形成热熔接性树脂层35，也可以通过将形成聚对苯二甲酸丁二醇酯膜的树脂熔融挤出等来形成膜，并与粘接层34叠层。
聚对苯二甲酸丁二醇酯膜可以是拉伸聚对苯二甲酸丁二醇酯膜、也可以是未拉伸聚对苯二甲酸丁二醇酯膜，优选为未拉伸聚对苯二甲酸丁二醇酯膜。
聚对苯二甲酸丁二醇酯膜优选为除了含有聚对苯二甲酸丁二醇酯之外，还含有弹性体。弹性体是起到确保聚对苯二甲酸丁二醇酯膜在高温环境下的耐久性，并增加其柔软性的功能的制品。作为优选的弹性体，可举出选自聚酯系、聚酰胺系、聚氨酯系、聚烯烃系、聚苯乙烯系、聚醚系中的至少1种以上的热塑性弹性体，或作为这些共聚物的热塑性弹性体等。在聚对苯二甲酸丁二醇酯膜中，作为弹性体的含量，没有特别限制，只要能够确保聚对苯二甲酸丁二醇酯膜在高温环境下的耐久性，并增加其柔软性的程度即可，例如可以是约0.1质量％以上，优选为约0.5质量％以上，更优选为约1.0质量％以上，进一步优选为约3.0质量％以上。另外，该含量例如为约10.0质量％以下、约8.0质量％以下、约5.0质量％以下等。作为该含量的优选范围，可举出0.1～10.0质量％的程度、0.1～8.0质量％的程度、0.1～5.0质量％的程度、0.5～10.0质量％的程度。0.5～8.0质量％的程度、0.5～5.0质量％的程度、1.0～10.0质量％的程度、1.0～8.0质量％的程度、1.0～5.0质量％的程度、3.0～10.0质量％的程度、3.0～8.0质量％的程度、3.0～5.0质量％的程度等。
热熔接性树脂层35可以仅由一层形成，也可以由相同或不同的树脂形成二层以上。当热熔接性树脂层35形成二层以上时，优选至少1层由聚对苯二甲酸丁二醇酯膜形成，且聚对苯二甲酸丁二醇酯膜为全固态电池用外包装材料的最内层。另外，与粘接层34粘接的层优选为聚对苯二甲酸丁二醇酯膜。当热熔接性树脂层35形成二层以上时，不是由聚对苯二甲酸丁二醇酯膜形成的层可以是例如聚丙烯、聚乙烯等聚烯烃，或酸改性聚丙烯、酸改性聚乙烯等酸改性聚烯烃等形成的层。不过，由于聚烯烃和酸改性聚烯烃等与聚对苯二甲酸丁二醇酯相比，高温环境下的耐久性较低，因此优选热熔接性树脂层35仅由聚对苯二甲酸丁二醇酯膜构成。
2.蓄电装置
本发明的蓄电装置10具备：至少具有正极、负极和电解质的蓄电装置元件4；密封该蓄电装置元件4的蓄电装置用外包装材料3；和分别与正极和负极电连接并突出到蓄电装置用外包装材料3的外侧的金属端子2。在本发明的蓄电装置10中，其特征在于：在金属端子2与蓄电装置用外包装材料3之间，设置有本发明的金属端子用粘接性膜1。即，本发明的蓄电装置10可以通过具有将本发明的金属端子用粘接性膜1设置在金属端子2与蓄电装置用外包装材料3之间的工序的方法来制造。
具体而言，本发明通过利用蓄电装置用外包装材料3、在使分别与正极和负极连接的金属端子2突出到外侧的状态下，将本发明的金属端子用粘接性膜1设置在金属端子2与热熔接性树脂层35之间，以在蓄电装置元件4的周缘能够形成蓄电装置用外包装材料的凸缘部(为热熔接性树脂层35彼此接触的区域，为蓄电装置用外包装材料的周缘部3a)的方式包覆至少具有正极、负极和电解质的蓄电装置元件4，将凸缘部的热熔接性树脂层35彼此热封进行密封，由此提供使用了蓄电装置用外包装材料3的蓄电装置10。需要说明的是，在使用蓄电装置用外包装材料3收纳蓄电装置元件4的情况下，按照蓄电装置用外包装材料3的热熔接性树脂层35成为内侧(与蓄电装置元件4接触的面)的方式使用。
本发明的蓄电装置用外包装材料可以适合用于电池(包括电容器(condenser)、电容器(capacitor)等)等蓄电装置。此外，本发明的蓄电装置用外包装材料可以用于一次电池、二次电池中的任一种，优选为二次电池。本发明的蓄电装置用外包装材料所适用的二次电池的种类没有特别限制，可以举出例如锂离子电池、锂离子聚合物电池、全固态电池、铅蓄电池、镍-氢蓄电池、镍-镉蓄电池、镍-铁蓄电池、镍-锌蓄电池、氧化银-锌蓄电池、金属空气电池、多价阳离子电池、电容器(condenser)、电容器(capacitor)等。在这些二次电池中，作为本发明的蓄电装置用外包装材料的适用对象，可举出锂离子电池和锂离子聚合物电池。
其中，本发明的金属端子用粘接性膜1能够很好适用于全固态电池。
实施例
以下示出实施例和比较例详细地说明本发明。然而，本发明并非限于实施例。
<金属端子用粘接性膜的制备>
实施例1
制备含有7.0质量％的弹性体(聚对苯二甲酸丁二醇酯和聚醚的嵌段共聚物)的聚对苯二甲酸丁二醇酯膜(熔点215℃，厚度100μm)，将该聚对苯二甲酸丁二醇酯膜单层用作金属端子用粘接性膜。
实施例2
制备含有2.0质量％的弹性体(聚甲基戊烯的α-烯烃共聚物)的聚对苯二甲酸丁二醇酯膜(熔点215℃，厚度100μm)，将该聚对苯二甲酸丁二醇酯膜单层用作金属端子用粘接性膜。
实施例3
将含有7质量％的弹性体(聚对苯二甲酸丁二醇酯和聚醚的嵌段共聚物)的聚对苯二甲酸丁二醇酯(熔点215℃，厚度30μm)、聚对苯二甲酸乙二醇酯(熔点258℃，厚度40μm)和含有7质量％的弹性体(聚对苯二甲酸丁二醇酯和聚醚的嵌段共聚物)的聚对苯二甲酸丁二醇酯(熔点215℃，厚度30μm)依次叠层的叠层体共挤出成型进行制造，将所得到的叠层体作为金属端子用粘接性膜。
实施例4
将含有7质量％的弹性体(聚对苯二甲酸丁二醇酯和聚醚的嵌段共聚物)的聚对苯二甲酸丁二醇酯(熔点215℃，厚度50μm)和马来酸酐改性嵌段聚丙烯(熔点157℃，厚度50μm)的叠层体共挤出成型进行制造，将所得到的叠层体作为金属端子用粘接性膜。
实施例5
将含有7质量％的弹性体(聚对苯二甲酸丁二醇酯和聚醚的嵌段共聚物)的聚对苯二甲酸丁二醇酯(熔点215℃，厚度50μm)、亚胺改性无规聚丙烯(熔点141℃，厚度20μm)和马来酸酐改性嵌段聚丙烯(熔点157℃，厚度30μm)的叠层体共挤出成型进行制造，将所得到的叠层体作为金属端子用粘接性膜。
实施例6
将含有7质量％的弹性体(聚对苯二甲酸丁二醇酯和聚醚的嵌段共聚物)的聚对苯二甲酸丁二醇酯(熔点215℃，厚度50μm)、亚胺改性无规聚丙烯(熔点141℃，厚度20μm)和马来酸酐改性均聚丙烯(熔点165℃，厚度30μm)的叠层体共挤出成型进行制造，将所得到的叠层体作为金属端子用粘接性膜。
实施例7
将含有7质量％的弹性体(聚对苯二甲酸丁二醇酯和聚醚的嵌段共聚物)的聚对苯二甲酸丁二醇酯(熔点215℃，厚度50μm)、亚胺改性均聚丙烯(熔点160℃，厚度20μm)和马来酸酐改性嵌段聚丙烯(熔点157℃，厚度30μm)的叠层体共挤出成型进行制造，将所得到的叠层体作为金属端子用粘接性膜。
实施例8
将含有7质量％的弹性体(聚对苯二甲酸丁二醇酯和聚醚的嵌段共聚物)的聚对苯二甲酸丁二醇酯(熔点215℃，厚度50μm)、亚胺改性均聚丙烯(熔点160℃，厚度20μm)和马来酸酐改性均聚丙烯(熔点165℃，厚度30μm)的叠层体共挤出成型进行制造，将所得到的叠层体作为金属端子用粘接性膜。
比较例1
制备聚对苯二甲酸丁二醇酯膜(熔点225℃，厚度100μm)，并将该聚对苯二甲酸丁二醇酯膜单层用作金属端子用粘接性膜。
比较例2
制备聚对苯二甲酸乙二醇酯膜(熔点258℃，厚度100μm)，并将该聚对苯二甲酸乙二醇酯膜单层用作金属端子用粘接性膜。
比较例3
制备马来酸酐改性嵌段聚丙烯膜(熔点157℃，厚度100μm)，并将该膜单层用作金属端子用粘接性膜。
(全固态电池用外包装材料的制备)
首先制备全固态电池用外包装材料。作为基材层，制备了在聚对苯二甲酸乙二醇酯膜(25μm)的粘合面侧实施了电晕处理的制品。此外，作为阻隔层，制备了铝合金箔(JISH4160﹕1994A8021H-O，厚度40μm)。此外，作为热熔接性树脂层，制备了含有7质量％的弹性体(聚对苯二甲酸丁二醇酯和聚醚的嵌段共聚物)的未拉伸聚对苯二甲酸丁二醇酯膜(厚度50μm)的粘合面侧实施了电晕处理的制品。采用双组分固化型聚氨酯粘接剂(多元醇化合物和芳香族异氰酸酯化合物)通过干式层压法将基材层与阻隔层粘接，制成基材层(25μm)/粘接剂层(3μm)/阻隔层(40μm)的叠层体。接着，使用含有聚酯多元醇化合物(添加了水解抑制剂的制品)和脂环式异氰酸酯化合物(含有异佛尔酮二异氰酸酯)的树脂组合物，采用干式层压法，将所得到的叠层体的阻隔层侧与热熔接性树脂层粘接，在阻隔层上叠层粘接层(3μm)/热熔接性树脂层(50μm)。接着，将所得到的叠层体在80℃的温度下进行72小时的熟化处理，通过加热，得到基材层(聚对苯二甲酸乙二醇酯膜(25μm))/粘接剂层(双组分固化型聚氨酯粘接剂的固化物(3μm))/阻隔层(铝合金箔(40μm))/粘接层(含有聚酯多元醇化合物和脂环式异氰酸酯化合物的树脂组合物的固化物(3μm))/热熔接性树脂层(含有弹性体的聚对苯二甲酸丁二醇酯膜(50μm))依次叠层的叠层体形成的外包装材料。
(金属端子用粘接性膜的制备)
对于在实施例和比较例中所得到的各金属端子用粘接性膜，在为不对称层结构的情况下，对含有聚对苯二甲酸丁二醇酯的层的一侧的表面进行电晕放电处理，将该表面用作与金属端子密封的表面；在为单层或对称层结构的情况下，对任意表面进行电晕放电处理，并将该表面用作与金属端子密封的表面。只是，对于含有马来酸酐改性嵌段聚丙烯的实施例4和比较例3，不进行电晕放电处理，将马来酸酐改性聚丙烯侧的表面用作与金属端子密封的表面，并将这些薄膜用于后述的评价。
(带有金属端子用粘接性膜的金属端子的制备)
将厚度400μm×宽度45mm×长度60mm的铝合金箔制成金属端子，用由酚醛树脂、氟化铬(III)化合物、磷酸的三成分构成的处理剂对该金属端子进行烘烤处理，制成处理层厚度为约100nm的表面处理金属端子。接着，制备两张裁切成10×55mm尺寸的金属端子用粘接性膜，在该表面处理金属端子的距其端部10mm的位置的两表面，将实施了电晕处理的表面配置在金属端子侧，使用上下均贴有厚度3.0mm、硬度40的硅橡胶的金属头的平板压机，在240℃×0.25MPa(硅橡胶所承受的表面压力)×16秒的条件下进行热封，制成带有金属端子用粘接性膜的金属端子。只是，对于作为金属端子侧的树脂使用了嵌段型马来酸酐改性聚丙烯膜的实施例4和比较例3，是在190℃×0.25MPa(硅橡胶所承受的表面压力)×16秒的条件下制成带有金属端子用粘接性膜的金属端子。
<密封后的金属端子用粘接性膜的厚度残存率的测定(绝缘性评价)>
裁切上述带有金属端子用粘接性膜的金属端子的金属端子用粘接性膜的中央部，使用光学显微镜观察截面来测定金属端子用粘接性膜的厚度，作为密封前厚度。接着，将外包装材料裁切成60×150mm的尺寸后对折，使热熔接性树脂层位于内侧，以将另外制备的带有金属端子用粘接性膜的金属端子在其靠近金属端子用粘接性膜的边抵接着折痕的方式被夹持，用7mm宽的上下金属头的封装机在240℃×1.0MPa×5秒的条件下进行热封。裁切该密封部的中央部，按照与密封前厚度同样的方式测定金属端子用粘接性膜的厚度，作为密封后厚度。根据密封后厚度/密封前厚度(减去金属端子的厚度)计算金属端子用粘接性膜的残存率(％)，评价了绝缘性。
<150℃温度下的密封强度的测定(耐热性评价)>
制备全固态电池用外包装材料，将其裁切成TD30×MD150mm的尺寸。此外，作为带有金属端子用粘接性膜的金属端子，制备了铝箔(JIS H4160﹕1994A8079H-O)(TD22.5mm、MD180mm、厚度400μm)。在金属端子的两表面，分别配置了金属端子用粘接性膜(宽度(TD)20mm，长度(MD)165mm)。此时，按照使金属端子的MD和TD分别与粘接性膜的长度方向(MD)和宽度方向(TD)一致、且金属端子与粘接性膜的中心一致的方式叠层。接着，在温度200℃、表面压力约0.25MPa、16秒的条件下进行热熔接，制成金属端子用粘接性膜/金属端子/金属端子用粘接性膜依次叠层的叠层体。而且，将带有金属端子用粘接性膜的金属端子沿长度方向(MD)6等分，使每个部分的宽度为25mm。接着，将全固态电池用外包装材料(外包装材料)按照使热熔接性树脂层彼此为内侧的方式将长度方向(MD)对折(TD30mm×MD75mm)，并将带有金属端子用粘接性膜的金属端子(宽25mm×长20mm)夹在其间。此时，带有金属端子用粘接性膜的金属端子按照金属端子用粘接性膜的MD与外包装材料的MD正交的方式抵接并被夹持在外包装材料的折痕的内侧部分。在该状态下，用7mm宽的上下金属头的封装机在240℃×1.0MPa×12秒的条件下进行热封。所得到的叠层体的热封部分呈外包装材料/金属端子用粘接性膜/金属端子/金属端子用粘接性膜/外包装材料依次叠层的结构。接着，沿垂直于7mm密封宽度的方向裁切叠层体，得到宽15mm的样品。此时，样品由叠层体的中心部分取得。接着，将样品一侧的外包装材料与金属端子用卡盘夹紧，用带有恒温槽的拉伸测试仪在150℃的环境下，以300mm/min的速度将外包装材料和金属端子沿180℃的方向拉伸，测定了150℃温度下的密封强度。
[表1]
Figure BDA0004038335490000251
实施例1～8的金属端子用粘接性膜含有熔点为215℃的PBT，且该PBT含有弹性体。与PBT中不含弹性体的比较例1相比，实施例1～8的金属端子用粘接性膜具有优异的耐热密封强度。此外，实施例3是含有PET的多层结构，密封后的金属端子用粘接性膜的厚度残存率大于比较例1和实施例1、2的厚度残存率，金属端子与外包装材料的阻隔层之间发生电短路的危险性可以说很低。此外，在实施例4～8中，在制备带有金属端子用粘接性膜的金属端子时，可以在比实施例1～3低约50℃的温度下进行密封，可以实现具有实用性的150℃温度下的耐热性。此外，在实施例5～8中，中间层通过使用亚胺改性聚丙烯，提高了层间的密合性，与实施例4相比，提高了耐热密封强度。由于比较例2为PET单层，虽然密封后的厚度残存率很高，但150℃温度下的密封强度为较低的值。比较例3为单层马来酸酐改性嵌段聚丙烯膜，150℃温度下的密封强度和厚度残存率均为较低的值。
如上所述，本发明提供了下述所揭示的方式的发明。
第1项：一种金属端子用粘接性膜，该金属端子用粘接性膜位于与蓄电装置元件的电极电连接的金属端子和密封上述蓄电装置元件的蓄电装置用外包装材料之间，其中，上述金属端子用粘接性膜含有至少1层树脂层，上述树脂层的熔点为150℃以上270℃以下，上述树脂层含有弹性体。
第2项：根据第1项所述的金属端子用粘接性膜，其中，上述树脂层含有聚对苯二甲酸丁二醇酯。
第3项：根据第1项或第2项所述的金属端子用粘接性膜，其中，上述弹性体含有选自聚酯系、聚酰胺系、聚氨酯系、聚烯烃系、聚苯乙烯系和聚醚系中的至少1种以上的热塑性弹性体、或作为它们的共聚物的热塑性弹性体。
第4项：根据第1～3项中任一项所述的金属端子用粘接性膜，其中，上述弹性体是由聚对苯二甲酸丁二醇酯和聚醚的嵌段共聚物构成的热塑性弹性体。
第5项：根据第4项所述的金属端子用粘接性膜，其中，上述聚醚成分为对苯二甲酸和聚四亚甲基醚二醇的共聚物。
第6项：根据第1～5项中任一项所述的金属端子用粘接性膜，其中，上述弹性体是由聚甲基戊烯的α-烯烃共聚物构成的热塑性弹性体。
第7项：根据第1～6项中任一项所述的金属端子用粘接性膜，其中，上述蓄电装置用外包装材料侧的表面由上述树脂层形成。
第8项：根据第1～7项中任一项所述的金属端子用粘接性膜，其中，形成上述蓄电装置用外包装材料侧的表面的树脂与形成上述金属端子侧的表面的树脂为共同的树脂。
第9项：根据第1项所述的金属端子用粘接性膜，其中，还含有酸改性均聚丙烯层或酸改性嵌段聚丙烯层。
第10项：根据第1～9项中任一项所述的金属端子用粘接性膜，其中，由至少依次具有第一树脂层、中间层和第二树脂层的叠层体构成，上述第一树脂层、上述中间层和上述第二树脂层中的至少1层由上述树脂层构成，上述中间层的熔点为250℃以上。
第11项：根据第1～9项中任一项所述的金属端子用粘接性膜，其中，由至少依次具有第一树脂层、中间层和第二树脂层的叠层体构成，上述第一树脂层、上述中间层和上述第二树脂层中的至少1层由上述树脂层构成，上述中间层由亚胺改性聚烯烃系树脂形成。
第12项：根据第1～9项中任一项所述的金属端子用粘接性膜，其中，由至少依次具有第一树脂层和第二树脂层的叠层体构成，上述第一树脂层和上述第二树脂层中的至少1层由上述树脂层构成。
第13项：根据第1～12项中任一项所述的金属端子用粘接性膜，其中，上述金属端子用粘接性膜的总厚度为50μm以上500μm以下。
第14项：根据第1～13项中任一项所述的金属端子用粘接性膜，其中，上述蓄电装置用外包装材料由从外侧至少依次具有基材层、阻隔层和热熔接性树脂层的叠层体构成，上述热熔接性树脂层的熔点为150℃以上250℃以下。
第15项：根据第1～14项中任一项所述的金属端子用粘接性膜，其中，上述蓄电装置用外包装材料由从外侧至少依次具有基材层、阻隔层和热熔接性树脂层的叠层体构成，上述热熔接性树脂层含有聚对苯二甲酸丁二醇酯。
第16项：根据第1～15项中任一项所述的金属端子用粘接性膜，其中，上述蓄电装置用外包装材料为全固态电池用外包装材料。
第17项：一种带有金属端子用粘接性膜的金属端子，其中，将第1～16项中任一项所述的金属端子用粘接性膜装配在金属端子上而成。
第18项：一种蓄电装置，其包括：至少具有正极、负极和电解质的上述蓄电装置元件；密封该蓄电装置元件的上述蓄电装置用外包装材料；和分别与上述正极和上述负极电连接、并且突出到上述蓄电装置用外包装材料的外侧的上述金属端子，其中：在上述金属端子与上述蓄电装置用外包装材料之间，设置有第1～16项中任一项所述的金属端子用粘接性膜。
第19项：一种蓄电装置的制造方法，上述蓄电装置包括：至少具有正极、负极和电解质的上述蓄电装置元件；密封该蓄电装置元件的上述蓄电装置用外包装材料；和分别与上述正极和上述负极电连接、并且突出到上述蓄电装置用外包装材料的外侧的上述金属端子，其中，上述蓄电装置的制造方法包括：将第1～16项中任一项所述的金属端子用粘接性膜设置在上述金属端子与上述蓄电装置用外包装材料之间、用上述蓄电装置用外包装材料密封上述蓄电装置元件的工序。
符号说明
1金属端子用粘接性膜、2金属端子、3蓄电装置用外包装材料、3a蓄电装置用外包装材料的周缘部、4蓄电装置元件、10蓄电装置、11中间层、12a第一树脂层、12b第二树脂层、13粘接促进剂层、31基材层、32粘接剂层、33阻隔层、34粘接层、35热熔接性树脂层。

Claims (19)

1.一种金属端子用粘接性膜，其位于与蓄电装置元件的电极电连接的金属端子和密封所述蓄电装置元件的蓄电装置用外包装材料之间，所述金属端子用粘接性膜的特征在于：
所述金属端子用粘接性膜含有至少1层树脂层，
所述树脂层的熔点为150℃以上270℃以下，
所述树脂层含有弹性体。
2.根据权利要求1所述的金属端子用粘接性膜，其特征在于：
所述树脂层含有聚对苯二甲酸丁二醇酯。
3.根据权利要求1或2所述的金属端子用粘接性膜，其特征在于：
所述弹性体含有选自聚酯系、聚酰胺系、聚氨酯系、聚烯烃系、聚苯乙烯系、聚醚系中的至少1种以上的热塑性弹性体、或作为它们的共聚物的热塑性弹性体。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的金属端子用粘接性膜，其特征在于：
所述弹性体是由聚对苯二甲酸丁二醇酯和聚醚的嵌段共聚物构成的热塑性弹性体。
5.根据权利要求4所述的金属端子用粘接性膜，其特征在于：
所述聚醚成分为对苯二甲酸和聚四亚甲基醚二醇的共聚物。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的金属端子用粘接性膜，其特征在于：
所述弹性体是由聚甲基戊烯的α-烯烃共聚物构成的热塑性弹性体。
7.根据权利要求1～6中任一项所述的金属端子用粘接性膜，其特征在于：
所述蓄电装置用外包装材料侧的表面由所述树脂层形成。
8.根据权利要求1～7中任一项所述的金属端子用粘接性膜，其特征在于：
形成所述蓄电装置用外包装材料侧的表面的树脂与形成所述金属端子侧的表面的树脂为共同的树脂。
9.根据权利要求1所述的金属端子用粘接性膜，其特征在于：
还含有酸改性均聚丙烯层或酸改性嵌段聚丙烯层。
10.根据权利要求1～9中任一项所述的金属端子用粘接性膜，其特征在于：
由至少依次具有第一树脂层、中间层和第二树脂层的叠层体构成，
所述第一树脂层、所述中间层和所述第二树脂层中的至少1层由所述树脂层构成，
所述中间层的熔点为250℃以上。
11.根据第1～9项中任一项所述的金属端子用粘接性膜，其特征在于：
由至少依次具有第一树脂层、中间层和第二树脂层的叠层体构成，
所述第一树脂层、所述中间层和所述第二树脂层中的至少1层由所述树脂层构成，
所述中间层由亚胺改性聚烯烃系树脂形成。
12.根据权利要求1～9中任一项所述的金属端子用粘接性膜，其特征在于：
由至少依次具有第一树脂层和第二树脂层的叠层体构成，
所述第一树脂层和所述第二树脂层中的至少1层由所述树脂层构成。
13.根据权利要求1～12中任一项所述的金属端子用粘接性膜，其特征在于：
所述金属端子用粘接性膜的总厚度为50μm以上500μm以下。
14.根据权利要求1～13中任一项所述的金属端子用粘接性膜，其特征在于：
所述蓄电装置用外包装材料由从外侧至少依次具有基材层、阻隔层和热熔接性树脂层的叠层体构成，
所述热熔接性树脂层的熔点为150℃以上250℃以下。
15.根据权利要求1～14中任一项所述的金属端子用粘接性膜，其特征在于：
所述蓄电装置用外包装材料由从外侧至少依次具有基材层、阻隔层和热熔接性树脂层的叠层体构成，
所述热熔接性树脂层含有聚对苯二甲酸丁二醇酯。
16.根据权利要求1～15中任一项所述的金属端子用粘接性膜，其特征在于：
所述蓄电装置用外包装材料为全固态电池用外包装材料。
17.一种带有金属端子用粘接性膜的金属端子，其特征在于：
将权利要求1～16中任一项所述的金属端子用粘接性膜装配在金属端子上而成。
18.一种蓄电装置，其包括：至少具有正极、负极和电解质的所述蓄电装置元件；密封该蓄电装置元件的所述蓄电装置用外包装材料；和分别与所述正极和所述负极电连接、并且突出到所述蓄电装置用外包装材料的外侧的所述金属端子，所述蓄电装置的特征在于：
在所述金属端子与所述蓄电装置用外包装材料之间，设置有权利要求1～16中任一项所述的金属端子用粘接性膜。
19.一种蓄电装置的制造方法，所述蓄电装置包括：至少具有正极、负极和电解质的所述蓄电装置元件；密封该蓄电装置元件的所述蓄电装置用外包装材料；和分别与所述正极和所述负极电连接、并且突出到所述蓄电装置用外包装材料的外侧的所述金属端子，所述制造方法的特征在于：
包括将权利要求1～16中任一项所述的金属端子用粘接性膜设置在所述金属端子与所述蓄电装置用外包装材料之间、用所述蓄电装置用外包装材料密封所述蓄电装置元件的工序。
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