CN118056322A - 粘接性膜、粘接性膜的制造方法、蓄电器件和蓄电器件的制造方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种粘接性膜,该粘接性膜用于蓄电器件,上述蓄电器件具有在由蓄电器件用外包装材料形成的包装体中收纳有蓄电器件元件的结构,蓄电器件用外包装材料由从外侧起至少依次具有基材层、阻隔层和热熔接性树脂层的叠层体构成,通过使上述蓄电器件用外包装材料的上述热熔接性树脂层彼此热熔接,上述蓄电器件元件被收纳在上述包装体中,上述粘接性膜以在上述热熔接性树脂层彼此热熔接的位置、介于上述热熔接性树脂层之间的方式使用,上述粘接性膜至少包含树脂层(A)和粘接层(P),上述树脂层(A)的熔融峰温度为135℃以上,上述粘接层(P)的熔融峰温度为100℃以下。
Description
技术领域
本发明涉及粘接性膜、粘接性膜的制造方法、蓄电器件和蓄电器件的制造方法。
背景技术
目前,开发出了各种类型的蓄电器件,但在所有蓄电器件中,为了封装电极和电解质等蓄电器件元件,蓄电器件用外包装材料成为不可或缺的部件。以往,作为蓄电器件用外包装材料,多采用金属制的蓄电器件用外包装材料,但近年来,随着电动汽车、混合动力电动汽车、个人电脑、照相机、手机等的高性能化,对于蓄电器件,不仅要求形状多样,而且要求薄型化和轻质化。然而,目前常用的金属制蓄电器件用外包装材料存在难以应对形状的多样化、且轻质化也有局限这样的缺点。
因此,近年来,作为容易加工成各种各样的形状并且能够实现薄型化和轻质化的蓄电器件用外包装材料,提出了依次叠层有基材层/粘接层/阻隔层/热熔接性树脂层的叠层片。在使用这样的叠层膜状蓄电器件用外包装材料的情况下,在使位于蓄电器件用外包装材料的最内层的热熔接性树脂层彼此对置的状态下,利用热封将蓄电器件用外包装材料的周缘部热熔接,由此利用蓄电器件用外包装材料将蓄电器件元件封装。
现有技术文献
专利文献
专利文献1:日本特开2015-79638号公报
专利文献2:日本特开2002-8616号公报
发明内容
发明所要解决的技术问题
例如,近年来,随着智能手机的大容量数据高速通信的趋势,消耗的电量也有所增加,正在研究蓄电器件的高容量化。但是,电池的高容量化伴随着容器尺寸的增加和反应性物质的增加,在蓄电器件热失控时(即蓄电器件变成高温时)产生的气体量也增加,伴随蓄电器件的内部压力上升的爆炸风险也增大。在使用了金属制外包装材料的蓄电器件(例如金属罐电池等)中,通过安装安全阀来确保气体产生时的安全性(参照专利文献2)。
但是,在使用了叠层膜状的外包装材料的蓄电器件中难以装配这样的安全阀,对已成高温的蓄电器件内部所产生的气体导致的蓄电器件的膨胀规避就成为一个课题。
在该状况下,本发明的主要目的在于:提供一种粘接性膜,该粘接性膜在蓄电器件的外包装材料的热熔接部中、介于热熔接性树脂层之间,在蓄电器件达到高温(例如100℃~130℃、优选为110℃~130℃、特别优选为120℃~130℃)之前,将蓄电器件密封,在蓄电器件达到该高温(例如100℃~130℃、优选为110℃~130℃、特别优选为120℃~130℃)时,在粘接性膜的位置,蓄电器件开封,能够将蓄电器件内部产生的气体释放到外部。此外,本发明的目的还在于提供该粘接性膜的制造方法、应用了该粘接性膜的蓄电器件以及该蓄电器件的制造方法。
用于解决技术问题的技术方案
本发明的发明人为了解决上述技术问题进行了深入研究。其结果发现:在蓄电器件用外包装材料的热熔接部,使包含具有规定熔融峰温度的树脂层A和粘接层P的粘接性膜介于蓄电器件用外包装材料的热熔接性树脂层之间,由此在蓄电器件达到高温(例如100℃~130℃、优选为110℃~130℃、特别优选为120℃~130℃)之前将蓄电器件密封,在蓄电器件达到该高温(例如100℃~130℃、优选为110℃~130℃、特别优选为120℃~130℃)时,在粘接性膜的位置(具体是在熔融峰温度为100℃以下的粘接层的位置),蓄电器件开封,能够使蓄电器件内部产生的气体释放到外部。本发明是基于这样的见解进一步反复研究而完成的发明。
即,本发明提供了下述所示方式的发明:
一种粘接性膜,该粘接性膜用于蓄电器件,
上述蓄电器件具有在由蓄电器件用外包装材料形成的包装体中收纳有蓄电器件元件的结构,
蓄电器件用外包装材料由从外侧起至少依次具有基材层、阻隔层和热熔接性树脂层的叠层体构成,
通过使上述蓄电器件用外包装材料的上述热熔接性树脂层彼此热熔接,上述蓄电器件元件被收纳在上述包装体中,
上述粘接性膜以在上述热熔接性树脂层彼此热熔接的位置、介于上述热熔接性树脂层之间的方式使用,
上述粘接性膜至少包含树脂层A和粘接层P,
上述树脂层A的熔融峰温度为135℃以上,
上述粘接层P的熔融峰温度为100℃以下。
发明效果
根据本发明,能够提供一种在蓄电器件的外包装材料的热熔接部介于热熔接性树脂层之间的粘接性膜,在蓄电器件达到高温(例如100℃~130℃、优选为110℃~130℃、特别优选为120℃~130℃)之前将蓄电器件密封,在蓄电器件达到该高温(例如100℃~130℃、优选为110℃~130℃、特别优选为120℃~130℃)时,在粘接性膜的位置,蓄电器件开封,能够将蓄电器件内部产生的气体释放到外部。而且本发明还能够提供该粘接性膜的制造方法、应用了该粘接性膜的蓄电器件和该蓄电器件的制造方法。
附图说明
图1为本发明的蓄电器件的俯视简图。
图2为图1的A-A'线的截面简图。
图3为本发明的粘接性膜的截面简图。
图4为本发明的粘接性膜的截面简图。
图5为本发明的蓄电器件用外包装材料的截面简图。
具体实施方式
本发明的粘接性膜的特征在于:其是用于蓄电器件的粘接性膜,蓄电器件具有在由蓄电器件用外包装材料形成的包装体中收纳有蓄电器件元件的结构,蓄电器件用外包装材料由从外侧起至少依次具有基材层、阻隔层和热熔接性树脂层的叠层体构成,通过使蓄电器件用外包装材料的热熔接性树脂层彼此热熔接,蓄电器件元件被收纳在包装体中,粘接性膜以在热熔接性树脂层彼此热熔接的位置、介于热熔接性树脂层之间的方式使用,粘接性膜至少包含树脂层A和粘接层P,树脂层A的熔融峰温度为135℃以上,粘接层P的熔融峰温度为100℃以下。
由于本发明的粘接性膜具有上述特征,在蓄电器件的外包装材料的热熔接部,介于热熔接性树脂层之间,由此在蓄电器件达到高温(例如100℃~130℃、优选为110℃~130℃、特别优选为120℃~130℃)之前将蓄电器件密封,在蓄电器件达到该高温(例如100℃~130℃、优选为110℃~130℃、特别优选为120℃~130℃)时,在粘接性膜的位置,蓄电器件开封,能够将蓄电器件内部产生的气体释放到外部。
另外,本发明的蓄电器件的特征在于:具有在由蓄电器件用外包装材料形成的包装体中收纳有蓄电器件元件的结构,蓄电器件用外包装材料由从外侧起至少依次具有基材层、阻隔层和热熔接性树脂层的叠层体构成,通过使蓄电器件用外包装材料的热熔接性树脂层彼此热熔接,蓄电器件元件被收纳在包装体中,以在热熔接性树脂层彼此热熔接的位置、介于热熔接性树脂层之间的方式配置有粘接性膜,粘接性膜至少包含树脂层A和粘接层P,树脂层A的熔融峰温度为135℃以上,粘接层P的熔融峰温度为100℃以下。
即,本发明的蓄电器件利用了本发明的粘接性膜,在蓄电器件达到高温(例如100℃~130℃、优选为110℃~130℃、特别优选为120℃~130℃)之前将蓄电器件密封,在蓄电器件达到该高温(例如100℃~130℃、优选为110℃~130℃、特别优选为120℃~130℃)时,在粘接性膜的位置,蓄电器件开封,能够将蓄电器件内部产生的气体释放到外部。
以下,对本发明的粘接性膜及其制造方法、蓄电器件及其制造方法进行详细说明。
需要说明的是,在本说明书中,关于数值范围,以“~”表示的数值范围意为“以上”、“以下”。例如,2~15mm这一表述意为2mm以上15mm以下。
1.粘接性膜
本发明的粘接性膜是用于蓄电器件的粘接性膜。本发明的粘接性膜以在蓄电器件用外包装材料的热熔接性树脂层彼此热熔接的位置、介于热熔接性树脂层之间的方式使用。例如,如图1和图2所示,在本发明的蓄电器件元件10中,本发明的粘接性膜1在为了封装蓄电器件元件4使热熔接性树脂层彼此热熔接的、蓄电器件用外包装材料3的周缘部3a的位置,介于彼此对置的热熔接性树脂层之间。粘接性膜与其两侧的热熔接性树脂层在用蓄电器件用外包装材料3封装蓄电器件元件4时被热熔接。即,粘接性膜的两侧表面能够分别与热熔接性树脂层热熔接。
本发明的粘接性膜1在蓄电器件10达到高温(例如100℃~130℃、优选为110℃~130℃、特别优选为120℃~130℃)之前将蓄电器件10密封,在蓄电器件达到该高温(例如100℃~130℃、优选为110℃~130℃、特别优选为120℃~130℃)时,在热熔接性树脂层之间的粘接性膜的位置,蓄电器件开封,能够将蓄电器件内部产生的气体释放到外部。通过将粘接性膜1配置在蓄电器件用外包装材料的热熔接性树脂层彼此热熔接的位置的一部分,能够从配置了粘接性膜1的特定位置选择性将气体排放到外部。即,能够将排放气体的位置设定在热熔接性树脂层彼此的热熔接部的任意位置。
作为配置本发明的粘接性膜的位置,只要是蓄电器件用外包装材料的热熔接性树脂层彼此热熔接的位置,就没有特别限制,例如,如果蓄电器件俯视为长方形状,则也可以配置在被热熔接的蓄电器件用外包装材料3的周缘部3a中的长边和短边中的任一边上。此外,本发明的粘接性膜还可以配置在蓄电器件用外包装材料的热熔接性树脂层彼此热熔接的位置中的至少一处,也可以配置在两处以上。
作为粘接性膜的尺寸,只要开封时能够适当地排出气体,就没有特别限制。例如,如图1所示,在蓄电器件俯视为矩形,且沿矩形的一边配置粘接性膜的情况下(在图1的例子中,为沿z方向配置粘接性膜的情况),粘接性膜的长度相对于该一边的长度的比例可以为3~98%左右。另外,关于粘接性膜的宽度方向(垂直于长度方向和厚度方向的方向,在图1的例子中,为沿着x方向的方向)的尺寸,以热熔接的长度为基准100%时,可以为5~30%左右。
需要说明的是,在蓄电器件10中,金属端子2与蓄电器件元件4电连接并突出到蓄电器件用外包装材料3的外侧。本发明的粘接性膜优选以不处于金属端子2与蓄电器件用外包装材料3(热熔接性树脂层)之间的位置的方式配置。而且,本发明的粘接性膜1优选不与金属端子2接触。
如图3和图4所示,本发明的粘接性膜1具有多层结构。具体而言,本发明的粘接性膜1至少包含树脂层A和粘接层P。在本发明中,树脂层A是熔融峰温度为135℃以上的树脂层。另外,粘接层P是熔融峰温度为100℃以下的粘接层。
树脂层A可以构成粘接性膜1的最外层,也可以构成内侧的层。另一方面,粘接层P优选构成粘接性膜1的内侧的层(即最外层以外的层)。粘接性膜1所包含的树脂层A可以是一层,也可以是两层以上。另外,粘接性膜1所包含的粘接层P可以是一层,也可以是两层以上。
本发明的粘接性膜1例如图3所示,具有依次叠层有第一聚烯烃层11、第一粘接层21、第二聚烯烃层12的结构(三层结构)。在图3中,第二聚烯烃层12构成树脂层A,第一粘接层21构成粘接层P。
另外,本发明的粘接性膜1例如图4所示,具有依次叠层有第一聚烯烃层11、第一粘接层21、中间层13、第二粘接层22、第二聚烯烃层12的结构(五层结构)。在图4中,中间层13构成树脂层A,第一粘接层21和第二粘接层分别构成粘接层P。
在本发明中,从与蓄电器件用外包装材料的热熔接性树脂层的密合性优异的方面考虑,粘接性膜1的最外层优选含有聚烯烃骨架。
作为树脂层A所包含的树脂,只要熔融峰温度为135℃以上,就没有特别限制,可以举出聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚缩醛、丙烯酸树脂、均聚或嵌段型的聚丙烯、环状聚烯烃、聚甲基戊烯或其与α-烯烃的共聚物、尼龙6、尼龙66、聚偏氯乙烯、聚苯硫醚、乙酰纤维素、ETFE、PCTFE、PFA、FEP等氟系树脂、以及这些树脂用马来酸酐或丙烯酸等改性后的树脂等,从与蓄电器件用外包装材料的热熔接性树脂层的密合性优异的方面考虑,优选含有聚烯烃骨架。
此外,作为形成粘接层P的接合剂,只要固化后的粘接层P的熔融峰温度为100℃以下即可,例如可以举出聚酯多元醇、聚醚多元醇以及丙烯酸多元醇、多元醇化合物与异氰酸酯化合物预先反应形成的聚氨酯化合物通过与空气中等的水分反应而固化的聚氨酯粘接剂等。作为多元醇化合物,优选使用除了重复单元末端的羟基之外,侧链也具有羟基的聚酯多元醇。
以下,以本发明的粘接性膜1具有至少依次叠层有第一聚烯烃层11、第一粘接层21和第二聚烯烃层12的叠层结构的情况为例,详细说明本发明的粘接性膜1。
第一聚烯烃层11和第二聚烯烃层12分别是含有聚烯烃系树脂的层。作为聚烯烃系树脂,可以举出聚烯烃、酸改性聚烯烃等。第一聚烯烃层11优选在聚烯烃系树脂中包含酸改性聚烯烃,更优选为由酸改性聚烯烃形成的层。另外,第二聚烯烃层12优选在聚烯烃系树脂中包含聚烯烃或酸改性聚烯烃,更优选包含聚烯烃,进一步优选为由聚烯烃形成的层。
此外,可以在第一聚烯烃层11和第二聚烯烃层12之间设置例如中间层13。中间层13优选含有聚烯烃系树脂(即具有聚烯烃骨架),优选含有聚烯烃,更优选为由聚烯烃形成的层。
另外,第一粘接层21优选为含有酸改性聚烯烃和固化剂的树脂组合物的固化物。此外,可以在中间层13和第二聚烯烃层12之间设置第二粘接层22。第二粘接层22优选为含有酸改性聚烯烃和固化剂的树脂组合物的固化物。
在第一聚烯烃层11、第二聚烯烃层12、第一粘接层21、第二粘接层22和中间层13中,各聚烯烃系树脂优选为聚丙烯系树脂。聚烯烃优选为聚丙烯,酸改性聚烯烃优选为酸改性聚丙烯。需要说明的是,聚烯烃、酸改性聚烯烃等聚烯烃系树脂中还可以含有公知的添加剂、后述的填充剂、颜料等。
作为本发明的粘接性膜1的优选叠层结构的具体例,可以例示以下的叠层结构。需要说明的是,在以下的叠层结构中,在具有中间层的情况下,优选中间层构成树脂层A;在没有中间层的情况下,第一聚烯烃层和第二聚烯烃层中的至少一者构成树脂层A。
由酸改性聚丙烯形成的第一聚烯烃层/由含有酸改性聚丙烯和固化剂的树脂组合物的固化物形成的第一粘接层/由酸改性聚丙烯形成的第二聚烯烃层依次叠层而成的三层结构(叠层结构1);
由酸改性聚丙烯形成的第一聚烯烃层/由含有酸改性聚丙烯和固化剂的树脂组合物的固化物形成的第一粘接层/由聚丙烯形成的第二聚烯烃层依次叠层而成的三层结构(叠层结构2);
由酸改性聚丙烯形成的第一聚烯烃层/由聚丙烯形成的中间层/由含有酸改性聚丙烯和固化剂的树脂组合物的固化物形成的第二粘接层/由酸改性聚丙烯形成的第二聚烯烃层依次叠层而成的四层结构(叠层结构3);
由酸改性聚丙烯形成的第一聚烯烃层/由聚丙烯形成的中间层/由含有酸改性聚丙烯和固化剂的树脂组合物的固化物形成的第二粘接层/由聚丙烯形成的第二聚烯烃层依次叠层而成的四层结构(叠层结构4);
由酸改性聚丙烯形成的第一聚烯烃层/由含有酸改性聚丙烯和固化剂的树脂组合物的固化物形成的第一粘接层/由聚丙烯形成的中间层/由含有酸改性聚丙烯和固化剂的树脂组合物的固化物形成的第二粘接层/由酸改性聚丙烯形成的第二聚烯烃层依次叠层而成的五层结构(叠层结构5);
由酸改性聚丙烯形成的第一聚烯烃层/由含有酸改性聚丙烯和固化剂的树脂组合物的固化物形成的第一粘接层/由聚丙烯形成的中间层/由含有酸改性聚丙烯和固化剂的树脂组合物的固化物形成的第二粘接层/由聚丙烯形成的第二聚烯烃层依次叠层而成的五层结构(叠层结构6)。
在这些叠层结构中,从更好地实现本发明的效果的观点考虑,特别优选叠层结构5和叠层结构6。
构成第一聚烯烃层11、第二聚烯烃层12、第一粘接层21、第二粘接层22和中间层13的原材料的详细情况将在后文说明。
在本发明的粘接性膜1中,树脂层A的熔融峰温度为135℃以上,粘接层P的至少一者的熔融峰温度为100℃以下。即,本发明的粘接性膜1在仅具有第一粘接层21的情况下,第一粘接层21的熔融峰温度为100℃以下;在仅具有第二粘接层22的情况下,第二粘接层22的熔融峰温度为100℃以下;在具有第一粘接层21和第二粘接层22两者的情况下,第一粘接层21和第二粘接层22中的至少一者的熔融峰温度为100℃以下。从实现本发明的效果的观点考虑,本发明的粘接性膜只要第一粘接层21和第二粘接层22中的至少一者的熔融峰温度为100℃以下,就能够从熔融峰温度为100℃以下的第一粘接层21或第二粘接层22处开封蓄电器件。需要说明的是,当树脂层A的熔融峰温度低于135℃时,即使第一粘接层21和第二粘接层22中的至少一者的熔融峰温度为100℃以下,在蓄电器件变成高温的情况下,也难以在粘接性膜的位置开封蓄电器件。在本发明中,熔融峰温度的测定方法如下所述。
<熔融峰温度的测定>
关于构成粘接性膜的各层,按照JIS K7121:2012(塑料的转变温度测定方法(JISK7121:1987的补充1))的规定测定熔融峰温度。测定使用差示扫描量热计进行。将测定样品在-50℃保持15分钟后,以10℃/分钟的升温速度从-50℃升温到210℃,测定第一次的熔融峰温度P(℃)之后,在210℃保持10分钟。接着,以10℃/分钟的降温速度从210℃降温至-50℃,并保持15分钟。再以10℃/分钟的升温速度从-50℃升温至210℃,测定第二次的熔融峰温度Q(℃)。需要说明的是,氮气的流量为50ml/分钟。按照上述操作步骤,求得第一次测定的熔融峰温度P(℃)和第二次测定的熔融峰温度Q(℃),并将第一次测定的熔融峰温度作为熔融峰温度。另外,在对样品的熔融峰温度高的样品进行测定时,可以以相同的升温速度测定从-50℃至500℃的范围。
从更好地实现本发明的效果的观点考虑,树脂层A的熔融峰温度优选为约150℃以上、更优选为约155℃以上、进一步优选为约160℃以上、更进一步优选为约163℃以上。从同样的观点考虑,树脂层A的熔融峰温度优选为约180℃以下、更优选为约175℃以下、进一步优选为约170℃以下。作为该熔融峰温度的优选范围,可以举出135~180℃左右、135~175℃左右、135~170℃左右、150~180℃左右、150~175℃左右、150~170℃左右、155~180℃左右、155~175℃左右、155~170℃左右、160~180℃左右、160~175℃左右、160~170℃左右、163~180℃左右、163~175℃左右、163~170℃左右。
从更好地实现本发明的效果的观点考虑,粘接层P的熔融峰温度优选为约99℃以下、更优选为约97℃以下。从同样的观点考虑,该熔融峰温度分别优选为约80℃以上、更优选为约83℃以上、进一步优选为约85℃以上。作为该熔融峰温度的优选范围,分别可以举出80~100℃左右、80~99℃左右、80~97℃左右、83~100℃左右、83~99℃左右、83~97℃左右、85~100℃左右、85~99℃左右、85~97℃左右。如上所述,只要第一粘接层21和第二粘接层22中的至少一者的熔融峰温度为100℃以下,第一粘接层21或第二粘接层22的一者也可以高于100℃且为130℃以下。
从更好地实现本发明的效果的观点考虑,第一聚烯烃层11的熔融峰温度优选为约110℃以上、更优选为约115℃以上、进一步优选为约120℃以上。从同样的观点考虑,该熔融峰温度优选为约160℃以下、更优选为约150℃以下。作为该熔融峰温度的优选范围,可以举出110~160℃左右、110~150℃左右、115~160℃左右、115~150℃左右、120~160℃左右、120~150℃左右。当第一聚烯烃层11的熔融峰温度为135℃以上时,第一聚烯烃层11构成树脂层A。
另外,从更好地实现本发明的效果的观点考虑,第二聚烯烃层12的熔融峰温度优选为约110℃以上、更优选为约115℃以上、进一步优选为约120℃以上。从同样的观点考虑,该熔融峰温度优选为约160℃以下、更优选为约150℃以下。作为该熔融峰温度的优选范围,可以举出110~160℃左右、110~150℃左右、115~160℃左右、115~150℃左右、120~160℃左右、120~150℃左右。当第一聚烯烃层11的熔融峰温度为135℃以上时,第二聚烯烃层12构成树脂层A。
作为使用粘接性膜1的蓄电器件用外包装材料3的热熔接性树脂层35的熔融峰温度与粘接性膜1的最外层(例如第一聚烯烃层11和第二聚烯烃层12中的至少一者)的熔融峰温度之差的绝对值,可以举出优选为0~5℃左右、0~3℃左右。该熔融峰值温度差的绝对值越小(即该差的绝对值越接近0℃),在使粘接性膜介于蓄电器件用外包装材料进行热封时,越易于通过蓄电器件用外包装材料3的热熔接性树脂层35与第一聚烯烃层11或第二聚烯烃层12一起熔融来提高与热熔接性树脂层35的密合性。
另外,从更好地实现本发明的效果的观点考虑,作为环境温度110℃时的树脂层A的截面硬度,优选为约15N/mm2以上、更优选为约20N/mm2以上、进一步优选为约25N/mm2以上、更进一步优选为约30N/mm2以上。从同样的观点考虑,该截面硬度优选为约60N/mm2以下、更优选为约50N/mm2以下、进一步优选为约45N/mm2以下。作为该截面硬度的优选范围,可以举出15~60N/mm2左右、15~50N/mm2左右、15~45N/mm2左右、20~60N/mm2左右、20~50N/mm2左右、20~45N/mm2左右、25~60N/mm2左右、25~50N/mm2左右、25~45N/mm2左右、30~60N/mm2左右、30~50N/mm2左右、30~45N/mm2左右。为了使环境温度110℃时的树脂层A的截面硬度为约15N/mm2以上,在作为构成树脂层A的树脂使用聚烯烃系树脂的情况下,优选均聚丙烯、嵌段聚丙烯,在使用聚酯系树脂的情况下,优选聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯,还优选使用工程塑料。另外,树脂的分子量、结晶性、密度分别优选为较大者。110℃时的树脂层A的截面硬度的测定方法如下所述。
<截面硬度的测定>
作为截面硬度,采用马氏硬度。将粘接性膜裁成1.5cm×5mm的大小,用耐热性的热固化环氧树脂包埋,连同环氧树脂一起研磨使截面露出,制成测定样品。接着,给装配有维氏压头的超微硬度计设置加热台,在加热台上设置上述截面样品进行5分钟加热,直至样品达到110℃。然后将压头以0.1μm/s的压入速度向测定样品的需要测定截面硬度的层的中央压入至1μm的深度,对各层的截面硬度进行测定。测定值采用了测定10次的平均值。
从更好地实现本发明的效果的观点考虑,作为粘接性膜1的总厚度,例如为约20μm以上、优选为约30μm以上、更优选为约50μm以上。另外,本发明的粘接性膜1的总厚度优选为约500μm以下、更优选为约300μm以下、进一步优选为约200μm以下。作为本发明的粘接性膜1的总厚度的优选范围,可以举出20~500μm左右、20~300μm左右、20~200μm左右、30~500μm左右、30~300μm左右、30~200μm左右、50~500μm左右、50~300μm左右、50~200μm左右。
从更好地实现本发明的效果的观点考虑,作为树脂层A的合计相对于粘接性膜1的总厚度(100%)的比例,可以举出例如为约5%以上、优选为约10%以上、更优选为约20%以上,另外,例如为约95%以下、优选为约90%以下、更优选为约85%以下,作为优选范围,可以举出10~90%左右。另外,树脂层L的厚度分别可以举出优选为约5μm以上、更优选为约10μm以上、进一步优选为约15μm以上,另外,优选为约200μm以下、更优选为约100μm以下、进一步优选为约50μm以下、更进一步优选为约40μm以下,作为优选范围,分别可以举出10~200μm左右、10~100μm左右、10~50μm左右、10~40μm左右、15~200μm左右、15~100μm左右、15~50μm左右、15~40μm左右、20~200μm左右、20~100μm左右、20~50μm左右、20~40μm左右。
从更好地实现本发明的效果的观点考虑,作为粘接层P的合计相对于粘接性膜1的总厚度(100%)的比例,可以举出例如为约0.5%以上、优选为约1%以上、更优选为约1.5%以上,另外,例如为约95%以下、优选为约60%以下、更优选为约30%以下,作为优选范围,可以举出0.5~95%左右、0.5~60%左右、0.5~30%左右、1~95%左右、1~60%左右、1~30%左右、1.5~95%左右、1.5~60%左右、1.5~30%左右。另外,粘接层P的厚度分别可以举出优选为约0.1μm以上、更优选为约1μm以上、进一步优选为约2μm以上,另外,优选为约5μm以下、更优选为约3μm以下,作为优选范围,分别可以举出0.1~5μm左右、0.1~3μm左右、1~5μm左右、1~3μm左右、2~5μm左右、2~3μm左右。
本发明的粘接性膜1优选在最外层的至少一者的表面具有微细的凹凸。由此能够进一步提高与蓄电器件用外包装材料3的热熔接性树脂层35的密合性。需要说明的是,作为在粘接性膜1的最外层的表面形成微细的凹凸的方法,可以举出向最外层添加微粒等添加剂的方法、使表面具有凹凸的冷却辊与其抵接进行赋形的方法等。作为微细的凹凸,优选最外层的表面的十点平均粗糙度为约0.1μm以上、更优选为约0.2μm以上,另外,优选为约35μm以下、更优选为约10μm以下,作为优选范围,可以举出0.1~35μm左右、0.1~10μm左右、0.2~35μm左右、0.2~35μm左右、0.2~10μm左右。需要说明的是,十点平均粗糙度是在按照JISB0601:1994的规定的方法中,使用基恩士制激光显微镜VK-9710,在物镜50倍、无截止(cutoff)的测定条件下测得的值。
以下对构成第一聚烯烃层11、第二聚烯烃层12、第一粘接层21、第二粘接层22和中间层13的材料、厚度等进行详细说明。
[第一聚烯烃层11和第二聚烯烃层12]
图3所示的本发明的粘接性膜1具有第一聚烯烃层11和第二聚烯烃层12作为最外层,第一聚烯烃层11和第二聚烯烃层12利用第一粘接层21粘接。另外,图4所示的本发明的粘接性膜1具有第一聚烯烃层11和第二聚烯烃层12作为最外层,在中间层13的一侧具有第一聚烯烃层11,在另一侧具有第二聚烯烃层12。在这些本发明的粘接性膜1中,第一聚烯烃层11和第二聚烯烃层12分别位于最外层(即两侧表面)。
从更好地实现本发明的效果的观点考虑,优选第一聚烯烃层11和第二聚烯烃层12分别具有上述的熔融峰温度。
在本发明的粘接性膜1中,第一聚烯烃层11和第二聚烯烃层12分别为含有聚烯烃系树脂的层。作为聚烯烃系树脂,可以举出聚烯烃、酸改性聚烯烃等。第一聚烯烃层11优选在聚烯烃系树脂中包含酸改性聚烯烃,更优选为由酸改性聚烯烃形成的层。另外,第二聚烯烃层12优选在聚烯烃系树脂中包含聚烯烃或酸改性聚烯烃,更优选包含聚烯烃,进一步优选由聚烯烃或酸改性聚烯烃形成的层。聚烯烃和酸改性聚烯烃均与聚烯烃等热熔接性树脂的亲和性高。因此,通过将由聚烯烃或酸改性聚烯烃形成的第一聚烯烃层11和第二聚烯烃层12配置在蓄电器件用外包装材料3的热熔接性树脂层35一侧,能够在粘接性膜1与热熔接性树脂层35的界面发挥更优异的密合性。
作为本发明的粘接性膜1的优选叠层结构的具体例如上所述。
作为酸改性聚烯烃,只要是被酸改性的聚烯烃,就没有特别限制,优选可以举出被不饱和羧酸或其酸酐接枝改性的聚烯烃。
作为被酸改性的聚烯烃,具体可以举出低密度聚乙烯、中密度聚乙烯、高密度聚乙烯、线状低密度聚乙烯等聚乙烯;均聚丙烯、聚丙烯的嵌段共聚物(例如丙烯与乙烯的嵌段共聚物、丙烯与丁烯的嵌段共聚物)、聚丙烯的无规共聚物(例如丙烯与乙烯的无规共聚物、丙烯与丁烯的无规共聚物)等结晶性或非晶性的聚丙烯;乙烯-丁烯-丙烯的三元聚合物等。这些聚烯烃中,优选可以举出聚乙烯和聚丙烯,特别优选为聚丙烯。
另外,被酸改性的聚烯烃也可以是环状聚烯烃。例如,羧酸改性环状聚烯烃是指将构成环状聚烯烃的单体的一部分置换成α,β-不饱和羧酸或其酸酐进行共聚或者用α,β-不饱和羧酸或其酸酐对环状聚烯烃进行嵌段聚合或接枝聚合而得到的聚合物。
被酸改性的环状聚烯烃是烯烃与环状单体的共聚物,作为上述环状聚烯烃的结构单体的烯烃,可以举出例如乙烯、丙烯、4-甲基-1-戊烯、丁二烯、异戊二烯等。另外,作为上述环状聚烯烃的结构单体的环状单体,可以举出例如降冰片烯等环状烯烃,具体为环戊二烯、二环戊二烯、环己二烯、降冰片二烯等的环状二烯等。这些聚烯烃中,优选可以举出环状烯烃,更优选为降冰片烯。作为结构单体,还可以举出苯乙烯。
作为酸改性所使用的羧酸或其酸酐,可以举出例如马来酸、丙烯酸、衣康酸、巴豆酸、马来酸酐、衣康酸酐等。第一聚烯烃层11优选利用红外光谱法分析时可以检测出来自马来酸酐的峰。例如,当利用红外光谱法测定马来酸酐改性聚烯烃时,在波数1760cm-1附近和波数1780cm-1附近可以检测到来自马来酸酐的峰。在第一聚烯烃层11或第二聚烯烃层12是由马来酸酐改性聚烯烃构成的层的情况下,当利用红外光谱法测定时,能够检测到来自马来酸酐的峰。然而,当酸改性度低时,峰变小,有时检测不到。在该情况下,可以利用核磁共振光谱法进行分析。
第一聚烯烃层11和第二聚烯烃层12可以分别由一种树脂成分单独形成,或者也可以由组合两种以上的树脂成分而成的掺混聚合物形成。而且,第一聚烯烃层11和第二聚烯烃层12可以分别仅由一层形成,也可以由相同或不同的树脂成分形成为两层以上。从第一聚烯烃层11和第二聚烯烃层12的成膜性的观点考虑,这些层优选为分别由组合两种以上的树脂成分而成的掺混聚合物形成。在形成掺混聚合物的情况下,第一聚烯烃层11优选以酸改性聚丙烯作为主要成分(50质量%以上的成分)、且50质量%以下为其他树脂(从提高柔软性的观点考虑,优选为聚乙烯)。另外,第二聚烯烃层12优选以聚丙烯作为主要成分(50质量%以上的成分)、且50质量%以下为其他树脂(从提高柔软性的观点考虑,优选为聚乙烯)。另一方面,从第一聚烯烃层11和第二聚烯烃层12的耐电解液性的观点考虑,第一聚烯烃层11优选单独含有酸改性聚丙烯作为树脂,第二聚烯烃层12优选单独含有酸改性聚丙烯或聚丙烯作为树脂。
而且,第一聚烯烃层11和第二聚烯烃层12还可以根据需要分别含有填充剂。作为填充剂的粒径,可以举出0.1~35μm左右、优选为5.0~30μm左右、更优选为10~25μm左右的范围。另外,作为填充剂的含量,相对于形成第一聚烯烃层11和第二聚烯烃层12的树脂成分100质量份,分别可以举出5~30质量份左右、更优选为10~20质量份左右。
作为填充剂,可以使用无机系、有机系中的任一种。作为无机系填充剂,可以举出例如碳(碳、石墨)、二氧化硅、氧化铝、钛酸钡、氧化铁、碳化硅、氧化锆、硅酸锆、氧化镁、氧化钛、铝酸钙、氢氧化钙、氢氧化铝、氢氧化镁、碳酸钙等。另外,作为有机系填充剂,可以举出例如氟树脂、酚醛树脂、脲醛树脂、环氧树脂、丙烯酸树脂、苯并胍胺-甲醛缩合物、三聚氰胺-甲醛缩合物、聚甲基丙烯酸甲酯交联物、聚乙烯交联物等。从形状的稳定性、刚性和内容物耐受性的观点考虑,优选为氧化铝、二氧化硅、氟树脂、丙烯酸树脂、苯并胍胺-甲醛缩合物,其中,特别优选球状的氧化铝、二氧化硅。作为将填充剂混合到形成第一聚烯烃层11和第二聚烯烃层12的树脂成分中的混合方法,可以采用预先利用班伯里混炼机等将两者熔融掺混,将母料化的材料设成规定混合比的方法、与树脂成分直接混合的方法等。
另外,根据需要,第一聚烯烃层11和第二聚烯烃层12可以分别含有颜料。作为颜料,可以使用无机系的各种颜料。作为颜料的具体例,优选例示上述填充剂中举例说明的碳(碳、石墨)。碳(碳、石墨)是通常用于蓄电器件内部的材料,没有溶出到电解液中的风险。另外,着色效果高,以不损害粘接性的程度的添加量能够得到充分的着色效果,并且不会受热熔融,能够提高所添加的树脂的表观熔融粘度。此外,还可以防止热粘接时(热封时)加压部分变薄,能够很好地密封蓄电器件用外包装材料。
在第一聚烯烃层11、第二聚烯烃层12中添加颜料时,作为其添加量,例如当使用了粒径约为0.03μm的炭黑时,相对于形成第一聚烯烃层11、第二聚烯烃层12的树脂成分100质量份,分别可以举出0.05~0.3质量份左右、优选为0.1~0.2质量份左右。通过在第一聚烯烃层11、第二聚烯烃层12中添加颜料,能够通过传感器检测到或者目视检测出是否存在粘接性膜1。需要说明的是,在第一聚烯烃层11、第二聚烯烃层12中添加填充剂和颜料时,可以在同一的第一聚烯烃层11、第二聚烯烃层12中添加填充剂和颜料,但从不妨碍粘接性膜1的热熔接性的观点考虑,优选填充剂和颜料分开添加到第一聚烯烃层11、第二聚烯烃层12。
从更好地实现本发明的效果的观点考虑,第一聚烯烃层11和第二聚烯烃层12的厚度分别优选为约10μm以上、更优选为约15μm以上、进一步优选为约20μm以上,另外,优选为约60μm以下、更优选为约55μm以下、进一步优选为约50μm以下、更进一步优选为约40μm以下。作为第一聚烯烃层11和第二聚烯烃层12的厚度的优选范围,可以举出分别为10~60μm左右、10~55μm左右、10~50μm左右、10~40μm左右、15~60μm左右、15~55μm左右、15~50μm左右、15~40μm左右、20~60μm左右、20~55μm左右、20~50μm左右、20~40μm左右。
从同样的观点考虑,作为中间层13的厚度相对于第一聚烯烃层11和第二聚烯烃层12的合计厚度之比,优选为约0.3以上、更优选为约0.4以上,另外,优选为约1.0以下、更优选为约0.8以下,作为优选范围,可以举出0.3~1.0左右、0.3~0.8左右、0.4~1.0左右、0.4~0.8左右。
另外,在将粘接性膜1的总厚度设为100%时,作为第一聚烯烃层11和第二聚烯烃层12的合计厚度的比例,优选为30~80%左右、更优选为50~70%左右。
[中间层13]
在粘接性膜1中,中间层13是作为粘接性膜1的支承体发挥功能的层。
中间层13优选构成树脂层A。另外,从更好地表现本发明的效果的观点考虑,中间层13优选具有上述的截面硬度。
关于形成中间层13的原材料,没有特别限制。作为形成中间层13的原材料,可以举出例如聚烯烃系树脂、聚酰胺系树脂、聚酯系树脂、环氧树脂、丙烯酸树脂、氟树脂、硅树脂、酚醛树脂、聚醚酰亚胺、聚酰亚胺、聚碳酸酯以及它们的混合物、共聚物等,其中,特别优选聚烯烃系树脂。即,形成中间层13的原材料优选聚烯烃、酸改性聚烯烃等含有聚烯烃骨架的树脂。构成中间层13的树脂含有聚烯烃骨架这一点可以通过例如红外光谱法、气相色谱质谱法等进行分析。
如上所述,中间层13优选含有聚烯烃系树脂,优选含有聚烯烃,进一步优选为由聚烯烃形成的层。由聚烯烃形成的层可以是拉伸聚烯烃膜,也可以是未拉伸聚烯烃膜,但优选为未拉伸聚烯烃膜。作为聚烯烃,具体可以举出低密度聚乙烯、中密度聚乙烯、高密度聚乙烯、线状低密度聚乙烯等聚乙烯;均聚丙烯、聚丙烯的嵌段共聚物(例如丙烯和乙烯的嵌段共聚物)、聚丙烯的无规共聚物(例如丙烯和乙烯的无规共聚物)等结晶性或非晶性的聚丙烯;乙烯-丁烯-丙烯的三元聚合物等。这些聚烯烃中,优选可以举出聚乙烯和聚丙烯,更优选可以举出聚丙烯。另外,从耐电解液性优异的方面考虑,中间层13优选含有均聚丙烯,更优选为由均聚丙烯形成,进一步优选为未拉伸均聚丙烯膜。
作为聚酰胺,具体可以举出尼龙6、尼龙66、尼龙610、尼龙12、尼龙46、尼龙6和尼龙66的共聚物等脂肪族系聚酰胺;含有来自对苯二甲酸和/或间苯二甲酸的结构单元的尼龙6I、尼龙6T、尼龙6IT、尼龙6I6T(I表示间苯二甲酸、T表示对苯二甲酸)等六亚甲基二胺-间苯二甲酸-对苯二甲酸共聚聚酰胺、聚己二酰间苯二甲胺(MXD6)等含有芳香族的聚酰胺;聚氨基甲基环己基己二酰胺(PACM6)等脂环系聚酰胺;以及使内酰胺成分、4,4'-二苯基甲烷-二异氰酸酯等异氰酸酯成分共聚得到的聚酰胺、作为共聚聚酰胺与聚酯或聚亚烷基醚二醇等的共聚物的聚酯酰胺共聚物、聚醚酯酰胺共聚物;以及它们的共聚物等。这些聚酰胺可以单独使用一种,或者也可以组合使用两种以上。
作为聚酯,具体可以举出聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸丁二醇酯、聚间苯二甲酸乙二醇酯、以对苯二甲酸乙二醇酯为重复单元的主体的共聚聚酯、以对苯二甲酸丁二醇酯为重复单元的主体的共聚聚酯等。另外,作为以对苯二甲酸乙二醇酯为重复单元的主体的共聚聚酯,具体可以举出以对苯二甲酸乙二醇酯为重复单元的主体且与间苯二甲酸乙二醇酯聚合的共聚物聚酯(以下仿照聚(对苯二甲酸/间苯二甲酸)乙二醇酯进行简写)、聚(对苯二甲酸/间苯二甲酸)乙二醇酯、聚(对苯二甲酸/己二酸)乙二醇酯、聚(对苯二甲酸/磺基间苯二甲酸钠)乙二醇酯、聚(对苯二甲酸/间苯二甲酸钠)乙二醇酯、聚(对苯二甲酸/苯基二羧酸)乙二醇酯、聚(对苯二甲酸/癸烷二羧酸)乙二醇酯等。另外,作为以对苯二甲酸丁二醇酯为重复单元的主体的共聚聚酯,具体可以举出以对苯二甲酸丁二醇酯为重复单元的主体且与间苯二甲酸丁二醇酯聚合的共聚物聚酯(以下仿照聚(对苯二甲酸/间苯二甲酸)丁二醇酯进行简写)、聚(对苯二甲酸/己二酸)丁二醇酯、聚(对苯二甲酸/癸二酸)丁二醇酯、聚(对苯二甲酸/癸烷二羧酸)丁二醇酯、聚萘二甲酸丁二醇酯等。这些聚酯可以单独使用一种,或者也可以组合使用两种以上。
另外,中间层13也可以利用由上述树脂形成的无纺布而形成。在中间层13为无纺布的情况下,中间层13优选为由上述的聚烯烃系树脂、聚酰胺树脂等构成。
中间层13可以是单层,也可以是多层。在中间层13为多层的情况下,只要至少一层包含上述熔融峰温度为135℃以上的层即可。作为多层的具体例,可以举出例如嵌段聚丙烯/均聚丙烯/嵌段聚丙烯或者无规聚丙烯/嵌段聚丙烯/无规聚丙烯依次叠层而成的三层结构等。
另外,通过在中间层13中配合着色剂,也能够使中间层13成为含有着色剂的层。另外,也能够选择透明度低的树脂来调节透光率。在中间层13为膜的情况下,也可以使用着色膜、低透明度的膜。另外,在中间层13为无纺布的情况下,可以使用采用了包含着色剂的纤维和粘合剂的无纺布、低透明度的无纺布。
在中间层13由树脂膜构成的情况下,对中间层13的表面可以根据需要实施电晕放电处理、臭氧处理、等离子体处理等公知的易粘接处理。
从更好地实现本发明的效果的观点考虑,中间层13的厚度优选为120μm以下、更优选为110μm以下、进一步优选为约100μm以下、更进一步优选为约90μm以下。另外,中间层13的厚度优选为约20μm以上、更优选为约30μm以上、进一步优选为约40μm以上。作为中间层13的厚度的优选范围,可以举出20~120μm左右、20~110μm左右、20~100μm左右、20~90μm左右、30~120μm左右、30~110μm左右、30~100μm左右、30~90μm左右、40~120μm左右、40~110μm左右、40~100μm左右、40~90μm左右。
[第一粘接层21和第二粘接层22]
如图3所示,在粘接性膜1没有中间层13的情况下,第一粘接层21是配置在第一聚烯烃层11和第二聚烯烃层12之间将两者的层间进行粘接的层。另外,如图4所示,在粘接性膜1具有中间层13的情况下,第一粘接层21是配置在第一聚烯烃层11和中间层13之间的层,另外,第二粘接层22是配置在第二聚烯烃层12和中间层13之间的层。在本发明中,优选第一粘接层21和第二粘接层22中的至少一者构成粘接层P(即熔融峰温度为100℃以下的粘接层)。在本发明的粘接性膜1中,只要第一粘接层21和第二粘接层22中的至少一者的熔融峰温度为100℃以下,就能够使蓄电器件从作为熔融峰温度100℃以下的粘接层P的第一粘接层21或第二粘接层22开封。即,在本发明的粘接性膜1仅具有第一粘接层21和第二粘接层22中的第一粘接层21时,第一粘接层21的熔融峰温度为100℃以下,从第一粘接层21开封。另外,在仅具有第二粘接层22时,第二粘接层22的熔融峰温度为100℃以下,从第二粘接层22开封。另外,在具有第一粘接层21和第二粘接层22两者时,第一粘接层21和第二粘接层22中的至少一者的熔融峰温度为100℃以下,从熔融峰温度为100℃以下的层开封。
粘接层P优选为含有酸改性聚烯烃和固化剂的树脂组合物的固化物。第一粘接层21和第二粘接层22也分别优选为含有酸改性聚烯烃和固化剂的树脂组合物的固化物。
作为酸改性聚烯烃,只要是具有能够溶解在烃系溶剂中的程度的分子量的被酸改性的聚烯烃,就没有特别限制,优选可以举出被不饱和羧酸或其酸酐接枝改性的聚烯烃。作为被酸改性的聚烯烃以及酸改性所使用的羧酸或其酸酐,可以分别例示与上述的[第一聚烯烃层11和第二聚烯烃层12]栏中举例说明的物质相同的物质。酸改性聚烯烃可以按照WO2015/033703中所记载的方法合成。
第一粘接层21和第二粘接层22分别优选为包含酸改性聚烯烃和选自具有异氰酸酯基的化合物、具有噁唑啉基的化合物以及具有环氧基的化合物中的至少一种的树脂组合物的固化物,特别优选为包含酸改性聚烯烃和选自具有异氰酸酯基的化合物以及具有环氧基的化合物中的至少一种的树脂组合物的固化物。
作为具有异氰酸酯基的化合物,没有特别限制,优选可以举出多官能异氰酸酯化合物。多官能异氰酸酯化合物只要是具有两个以上异氰酸酯基的化合物,就没有特别限定。作为多官能异氰酸酯系固化剂的具体例,可以举出戊二异氰酸酯(PDI)、异佛尔酮二异氰酸酯(IPDI)、六亚甲基二异氰酸酯(HDI)、甲苯二异氰酸酯(TDI)、二苯基甲烷二异氰酸酯(MDI)、将它们聚合物化或脲酸酯体而得到的物质、它们的混合物或与其它聚合物的共聚物等。此外,还可以举出加成体、缩二脲体、异氰脲酸酯体等。
作为第一粘接层21和第二粘接层22中具有异氰酸酯基的化合物的含量,分别优选在构成第一粘接层21和第二粘接层22的树脂组合物中处于0.1~50质量%的范围,更优选处于0.5~40质量%的范围。
具有噁唑啉基的化合物,只要是具有噁唑啉骨架的化合物,就没有特别限定。作为具有噁唑啉基的化合物的具体例,可以举出具有聚苯乙烯主链的化合物、具有丙烯酸主链的化合物等。另外,作为市售品,可以举出例如株式会社日本触媒制的EPOCROS系列等。
作为第一粘接层21和第二粘接层22中具有噁唑啉基的化合物的比例,分别优选在构成第一粘接层21和第二粘接层22的树脂组合物中处于0.1~50质量%的范围,更优选处于0.5~40质量%的范围。
作为具有环氧基的化合物,可以举出例如环氧树脂。作为环氧树脂,只要是能够通过分子内存在的环氧基形成交联结构的树脂,就没有特别限制,可以采用公知的环氧树脂。作为环氧树脂的重均分子量,可以举出优选为50~2000左右、更优选为100~1000左右、进一步优选为200~800左右。需要说明的是,在本发明中,环氧树脂的重均分子量是在使用聚苯乙烯作为标准样品的条件下通过凝胶渗透色谱(GPC)测得的值。
作为环氧树脂的具体例,可以举出三羟甲基丙烷的缩水甘油醚衍生物、双酚A二缩水甘油醚、改性双酚A二缩水甘油醚、双酚F型缩水甘油醚、酚醛清漆缩水甘油醚、甘油聚缩水甘油醚、聚甘油聚缩水甘油醚等。环氧树脂可以单独使用一种,也可以组合使用两种以上。
作为第一粘接层21和第二粘接层22中环氧树脂的比例,分别优选在构成第一粘接层21和第二粘接层22的树脂组合物中处于0.1~50质量%的范围,更优选处于0.5~40质量%的范围。
从更好地实现本发明的效果的观点考虑,第一粘接层21和第二粘接层22的厚度分别优选为约0.1μm以上、更优选为约1μm以上、进一步优选为约2μm以上,另外,优选为约5μm以下、更优选为约3μm以下。作为第一粘接层21和第二粘接层22的厚度的优选范围,分别可以举出0.1~5μm左右、0.1~3μm左右、1~5μm左右、1~3μm左右、2~5μm左右、2~3μm左右。
第一粘接层21和第二粘接层22可以采用干式层压法、棒涂法、辊涂法、凹版涂布法等公知涂布法涂布并干燥而形成。作为形成第一粘接层21和第二粘接层22的粘接剂(树脂、固化剂和溶剂的混合液)的涂布量,可以按照形成上述厚度的方式适当调节,例如可以设为0.05~3.0mg/m2左右、优选为0.1~2.0mg/m2左右。
本发明的粘接性膜1可以通过例如在中间层13的两侧表面上分别利用第一粘接层21和第二粘接层22叠层第一聚烯烃层11和第二聚烯烃层12来制造。利用第一粘接层21和第二粘接层22的、中间层13与第一聚烯烃层11及第二聚烯烃层12的叠层可以通过干式层压法等公知方法进行叠层。
本发明的粘接性膜1优选在以下的<开封试验方法>中试验样品在100℃以上且低于130℃的温度下开封。
<开封试验方法>
准备基材层(PET(厚度12μm)/粘接剂(厚度2μm)/尼龙(厚度15μm))/粘接剂层(厚度2μm)/阻隔层(铝合金箔,厚度40μm)/粘接层(马来酸酐改性聚丙烯,厚度25μm)/热熔接性树脂层(聚丙烯,熔融峰温度140℃,厚度25μm)依次叠层而成的总厚度121μm的蓄电器件用外包装材料,裁成横向(z方向)8cm×纵向(x方向)19cm的尺寸。接着,如图1和图2的示意图所示,在蓄电器件用外包装材料的热熔接性树脂层彼此热熔接的周缘部3a的短边侧的位置,在热熔接性树脂层之间配置粘接性膜。粘接性膜的尺寸设为横向(z方向)3cm×纵向(x方向)1.5cm。需要说明的是,虽然图1的示意图中描绘了金属端子,但在开封试验方法中不使用金属端子。接着,在压力0.5MPa、温度190℃、3秒、密封宽度3mm的条件下,将蓄电器件用外包装材料的配置了粘接性膜的短边和与之对向的短边热封。此时,粘接性膜的两侧表面与热熔接性树脂层热熔接。进一步而言,按照同样的方式对一个长边侧进行热封,形成了袋状,向所形成的袋状的样品中注入1g水以后,以同样的方式将开口边(长边侧)热封,制成密封有水的试验样品。在试样样品上安装热电偶,设置在烘箱内,将试验样品温度以6℃/分钟的升温速度从室温(25℃)加热至140℃。
[蓄电器件用外包装材料3]
作为蓄电器件用外包装材料3,可以举出具有由至少依次具有基材层31、阻隔层33和热熔接性树脂层35的叠层体构成的叠层结构的制品。图5表示了作为蓄电器件用外包装材料3的截面结构的一例,依次叠层有基材层31、根据需要设置的粘接剂层32、阻隔层33、根据需要设置的粘接层34和热熔接性树脂层35的形态。在蓄电器件用外包装材料3中,基材层31成为外层侧,热熔接性树脂层35成为最内层。在组装蓄电器件时,通过使位于蓄电器件元件4的周缘的热熔接性树脂层35彼此面接触进行热熔接,将蓄电器件元件4密封,从而将蓄电器件元件4封装。需要说明的是,在图1和图2中,表示了使用通过压花成型等成型的压花型的蓄电器件用外包装材料3时的蓄电器件10,但也可以是蓄电器件用外包装材料3未经成型的袋型。需要说明的是,袋型包括三向密封、四向密封、枕型等,何种类型均可。
作为构成蓄电器件用外包装材料3的叠层体的厚度,没有特别限制,关于上限,从削减成本、提高能量密度等观点考虑,可以举出优选为约180μm以下、约160μm以下、约155μm以下、约140μm以下、约130μm以下、约120μm以下;关于下限,从维持保护蓄电器件元件4这样的蓄电器件用外包装材料3的功能的观点考虑,优选可以举出约35μm以上、约45μm以上、约60μm以上、约80μm以上。作为优选范围,可以举出例如35~180μm左右、35~160μm左右、35~155μm左右、35~140μm左右、35~130μm左右、35~120μm左右、45~180μm左右、45~160μm左右、45~155μm左右、45~140μm左右、45~130μm左右、45~120μm左右、60~180μm左右、60~160μm左右、60~155μm左右、60~140μm左右、60~130μm左右、60~120μm左右、80~180μm左右、80~160μm左右、80~155μm左右、80~140μm左右、80~130μm左右、80~120μm左右。
(基材层31)
在蓄电器件用外包装材料3中,基材层31是作为蓄电器件用外包装材料的基材发挥功能的层,是形成最外层侧的层。
形成基材层31的原材料只要具有绝缘性,就没有特别限制。作为形成基材层31的原材料,可以举出例如聚酯、聚酰胺、环氧树脂、丙烯酸树脂、氟树脂、聚氨酯、硅树脂、酚醛树脂、聚醚酰亚胺、聚酰亚胺以及它们的混合物、共聚物等。聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯等聚酯因具有耐电解液性优异、电解液附着后不易产生白化等优点而适于用作基材层31的形成原材料。另外,聚酰胺膜的拉伸性好,能够防止成型时的基材层31因树脂裂纹而产生白化,适于用作基材层31的形成原材料。
基材层31可以由单轴拉伸或双轴拉伸的树脂膜形成,另外也可以由未拉伸的树脂膜形成。其中,单轴拉伸或双轴拉伸的树脂膜、特别是双轴拉伸的树脂膜通过取向结晶化进一步提高了耐热性,因此适合用作基材层31。
其中,作为形成基材层31的树脂膜,优选可以举出尼龙、聚酯,更优选为双轴拉伸尼龙、双轴拉伸聚酯。
为了提高耐针孔性和形成蓄电器件的包装体后的绝缘性,基材层31也可以将不同的原材料的树脂膜叠层。具体可以举出使聚酯膜和尼龙膜叠层而成的多层结构、使双轴拉伸聚酯和双轴拉伸尼龙叠层而成的多层结构等。在基材层31形成多层结构的情况下,各树脂膜可以利用粘接剂粘接,也可以不利用粘接剂直接叠层。在不利用粘接剂而粘接的情况下,可以举出通过例如共挤出法、夹层层压法、热层压法等在热熔融状态下粘接的方法。
另外,为了提高成型性,可以使基材层31低摩擦化。在使基材层31低摩擦化的情况下,其表面的摩擦系数没有特别限制,可以举出例如1.0以下。为了使基材层31低摩擦化,可以举出例如哑光(mat)处理、滑爽剂的薄膜层的形成以及它们的组合等。
关于基材层31的厚度,可以举出例如10~50μm左右、优选为15~30μm左右。
(粘接剂层32)
在蓄电器件用外包装材料3中,粘接剂层32是为了赋予基材层31密合性而根据需要设置在基材层31之上的层。即,粘接剂层32设置在基材层31与阻隔层33之间。
粘接剂层32由能够将基材层31和阻隔层33粘接的粘接剂形成。粘接剂层32的形成中所使用的粘接剂可以是双液固化型粘接剂,或者也可以是单液固化型粘接剂。另外,粘接剂层32的形成中所使用的粘接剂的粘接机理也没有特别限制,可以是化学反应型、溶剂挥发型、热熔融型、热压型等中的任一类型。
作为粘接剂层32的形成中能够使用的粘接剂的树脂成分,从延展性、高湿度条件下的耐久性、黄变抑制作用、热封时的热劣化抑制作用等优异,抑制基材层31和阻隔层33之间的层压强度的降低,有效抑制分层的产生的观点考虑,优选可以举出聚氨酯系双液固化型粘接剂;聚酰胺、聚酯或它们与改性聚烯烃的掺混树脂。
另外,粘接剂层32也可以由不同的粘接剂成分形成多层。在由不同的粘接剂成分使粘接剂层32形成多层的情况下,从提高基材层31与阻隔层33的层压强度的观点考虑,优选作为配置在基材层31侧的粘接剂成分,选择与基材层31的粘接性优异的树脂,作为配置在阻隔层33侧的粘接剂成分,选择与阻隔层33的粘接性优异的粘接剂成分。在由不同的粘接剂成分使粘接剂层32形成多层的情况下,具体而言,作为配置在阻隔层33侧的粘接剂成分,优选可以举出酸改性聚烯烃、金属改性聚烯烃、聚酯与酸改性聚烯烃的混合树脂、含有共聚聚酯的树脂等。
关于粘接剂层32的厚度,可以举出例如0.5~50μm左右、优选为1~25μm左右。
(阻隔层33)
在蓄电器件用外包装材料3中,阻隔层33是除了提高外包装材料的强度以外,还具有防止水蒸汽、氧、光等侵入蓄电器件内部的功能的层。阻隔层33优选为金属层、即由金属形成的层。作为构成阻隔层33的金属,具体可以举出铝、不锈钢、钛等,优选可以举出铝。阻隔层33可以由例如金属箔、金属蒸镀膜、无机氧化物蒸镀膜、含碳无机氧化物蒸镀膜、设有这些蒸镀膜的膜等形成,优选由金属箔形成,更优选为由铝箔形成。在制造蓄电器件用外包装材料时,从防止阻隔层33产生褶皱、针孔等的观点考虑,阻隔层更优选为例如由经过退火处理的铝(JIS H4160:1994A8021H-O、JIS H4160:1994A8079H-O、JIS H4000:2014A8021P-O、JIS H4000:2014A8079P-O)等软质铝箔形成。
关于阻隔层33的厚度,从使蓄电器件用外包装材料薄型化、经过成型也不易产生针孔的观点考虑,优选可以举出10~200μm左右、更优选为20~100μm左右。
另外,为了使粘接稳定、防止溶解和腐蚀等,优选对阻隔层33的至少一侧表面、更优选对两侧表面进行化学法表面处理。其中,化学法表面处理是指在阻隔层的表面形成耐腐蚀性覆膜的处理。
(粘接层34)
在蓄电器件用外包装材料3中,粘接层34是为了牢固粘接热熔接性树脂层35而在阻隔层33与热熔接性树脂层35之间根据需要设置的层。
粘接层34由能够将阻隔层33与热熔接性树脂层35粘接的粘接剂形成。作为粘接层的形成所使用的粘接剂的组成没有特别限制,可以举出例如含有酸改性聚烯烃的树脂组合物。作为酸改性聚烯烃,可以举出与第一聚烯烃层11和第二聚烯烃层12中举例说明的酸改性聚烯烃相同的例子。
粘接层34的厚度可以举出例如1~40μm左右、优选为2~30μm左右。
(热熔接性树脂层35)
在蓄电器件用外包装材料3中,热熔接性树脂层35相当于最内层,是在组装蓄电器件时热熔接性树脂层彼此热熔接而将蓄电器件元件密封的层。
如上所述,作为使用本发明的粘接性膜1的蓄电器件用外包装材料3的热熔接性树脂层35的熔融峰温度mp3与粘接性膜1的最外层(例如第一聚烯烃层11或第二聚烯烃层12)的熔融峰温度mp1之差的绝对值,优选可以举出0~5℃左右、0~3℃左右。该熔融峰温度差的绝对值越小(即该差的绝对值越接近0℃),在使粘接性膜介于蓄电器件用外包装材料进行热封时,越易于通过蓄电器件用外包装材料3的热熔接性树脂层35与粘接性膜1的最外层一起熔融来提高粘接性膜的最外层与热熔接性树脂层35的密合性。
关于热熔接性树脂层35所使用的树脂成分,只要能够进行热熔接,就没有特别限制,例如可以举出聚烯烃、环状聚烯烃。
另外,如上所述,使用本发明的粘接性膜1的蓄电器件用外包装材料3的热熔接性树脂层35的熔体质量流动速率(MFR)T4与粘接性膜1的最外层(例如第一聚烯烃层11或第二聚烯烃层12)的熔体质量流动速率(MFR)T2之差的绝对值优选为0~5g/10min左右、0~3g/10min左右。熔体质量流动速率(MFR)T4与熔体质量流动速率(MFR)T2之差的绝对值越小(即该差的绝对值越接近0g/10min),在使粘接性膜介于蓄电器件用外包装材料3进行热封时,越易于通过蓄电器件用外包装材料3的热熔接性树脂层35与粘接性膜1的最外层一起熔融来提高粘接性膜1的最外层与热熔接性树脂层35的密合性。需要说明的是,MFR在比作为测定对象的树脂的熔点高的温度下进行测定,例如,如果是聚丙烯则在230℃进行测定,如果是聚对苯二甲酸丁二醇酯则在250℃进行测定。
作为上述聚烯烃,具体可以举出低密度聚乙烯、中密度聚乙烯、高密度聚乙烯、线状低密度聚乙烯等聚乙烯;均聚丙烯、聚丙烯的嵌段共聚物(例如丙烯和乙烯的嵌段共聚物)、聚丙烯的无规共聚物(例如丙烯和乙烯的无规共聚物)等结晶性或非晶性的聚丙烯;乙烯-丁烯-丙烯的三元聚合物等。这些聚烯烃中,优选可以举出聚乙烯和聚丙烯。
上述环状聚烯烃是烯烃与环状单体的共聚物,作为上述环状聚烯烃的结构单体的烯烃,可以举出例如乙烯、丙烯、4-甲基-1-戊烯、丁二烯、异戊二烯等。另外,作为上述环状聚烯烃的结构单体的环状单体,可以举出例如降冰片烯等环状烯烃,具体为环戊二烯、二环戊二烯、环己二烯、降冰片二烯等的环状二烯等。这些聚烯烃中,优选可以举出环状烯烃,更优选为降冰片烯。作为结构单体,还可以举出苯乙烯。
这些树脂成分中,优选可以举出结晶性或非晶性的聚烯烃、环状聚烯烃以及它们的掺混聚合物,更优选为聚乙烯、聚丙烯、乙烯和降冰片烯的共聚物以及这些中的两种以上的掺混聚合物。
热熔接性树脂层35可以由一种树脂成分单独形成,或者也可以由组合两种以上的树脂成分而成的掺混聚合物形成。而且,热熔接性树脂层35可以仅由一层形成,也可以由相同或不同的树脂成分形成两层以上。在粘接性膜1的最外层与热熔接性树脂层35的树脂通用时,能够提高两者的层间密合性,因此特别优选。
作为热熔接性树脂层35的熔融峰温度,例如为约120℃以上、优选为约125℃以上、更优选为约130℃以上、进一步优选为约135℃以上、更进一步优选为140℃以上,另外,优选为约160℃以下、更优选为约155℃以下。另外,作为热熔接性树脂层35的熔融峰温度的优选范围,可以举出120~160℃左右、120~155℃左右、125~160℃左右、125~155℃左右、130~160℃左右、130~155℃左右、135~160℃左右、135~155℃左右、140~160℃左右、140~155℃左右。如上所述,通过使配置在蓄电器件用外包装材料3一侧的第二聚烯烃层12的熔融峰温度与蓄电器件用外包装材料3的热熔接性树脂层35的熔融峰温度均在130℃以上,在蓄电器件达到高温(例如100℃~130℃、优选为110℃~130℃、特别优选为120℃~130℃)之前将蓄电器件密封,在蓄电器件达到该高温(例如100℃~130℃、优选为110℃~130℃、特别优选为120℃~130℃)时,在粘接性膜的位置,蓄电器件开封,能够将蓄电器件内部产生的气体释放到外部。从同样的观点考虑,优选热熔接性树脂层35的熔融峰温度高于粘接性膜1的最外层的至少一者的熔融峰温度。
另外,作为热熔接性树脂层35的厚度,没有特别限制,可以举出2~2000μm左右、优选为5~1000μm左右、更优选为10~500μm左右。另外,作为热熔接性树脂层35的厚度,可以举出例如约100μm以下、优选为约85μm以下、更优选为15~85μm左右。需要说明的是,在例如后述的粘接层34的厚度为10μm以上的情况下,作为热熔接性树脂层35的厚度,可以举出优选为约85μm以下、更优选为15~45μm左右,例如在后述的粘接层34的厚度低于10μm的情况下或未设置粘接层34的情况下,作为热熔接性树脂层35的厚度,可以举出优选为约20μm以上、更优选为35~85μm左右。
2.蓄电器件
本发明的蓄电器件10是具有在由蓄电器件用外包装材料3形成的包装体中收纳有蓄电器件元件4的结构的蓄电器件。蓄电器件用外包装材料3由从外侧起至少依次具有基材层31、阻隔层33和热熔接性树脂层35的叠层体构成,通过使蓄电器件用外包装材料3的热熔接性树脂层35彼此热熔接,蓄电器件元件4被收纳在包装体中。以在热熔接性树脂层35彼此热熔接的位置、介于热熔接性树脂层35之间的方式配置有粘接性膜1。如上所述,粘接性膜1至少包含树脂层A和粘接层P,树脂层A的熔融峰温度为135℃以上,粘接层P的熔融峰温度为100℃以下。即,本发明的蓄电器件10能够通过包括如下的收纳工序的方法制造,该收纳工序以在蓄电器件用外包装材料3的热熔接性树脂层35彼此热熔接的位置、介于热熔接性树脂层35之间的方式配置粘接性膜1,经由粘接性膜1使热熔接性树脂层35彼此热熔接,由此将蓄电器件元件4收纳在包装体中。
具体而言,对于至少具有正极、负极和电解质的蓄电器件元件4,在分别与正极和负极连接的金属端子2突出到外侧的状态下,按照在蓄电器件元件4的周缘能够形成蓄电器件用外包装材料的凸缘部(热熔接性树脂层35彼此接触的区域,蓄电器件用外包装材料3的周缘部3a)的方式,利用蓄电器件用外包装材料3包覆蓄电器件元件4,将凸缘部的热熔接性树脂层35彼此热封来进行密封。在该情况下,通过在进行热封的位置的一部分,在热熔接性树脂层35之间配置粘接性膜1进行热封,能够得到利用了粘接性膜1的蓄电器件10。需要说明的是,在使用蓄电器件用外包装材料3收纳蓄电器件元件4的情况下,按照使蓄电器件用外包装材料3的热熔接性树脂层35为内侧(与蓄电器件元件4相接的表面)的方式使用。
本发明的蓄电器件10所使用的本发明的粘接性膜1的详细情况如上所述。
如上所述,在蓄电器件10中,粘接性膜1以在蓄电器件用外包装材料3的热熔接性树脂层35彼此热熔接的位置、介于热熔接性树脂层35之间的方式配置。例如图1和图2所示,在本发明的蓄电器件10中,本发明的粘接性膜1在用于封装蓄电器件元件4而使热熔接性树脂层35彼此热熔接的、蓄电器件用外包装材料3的周缘部3a的位置,介于彼此对置的热熔接性树脂层之间。粘接性膜1与位于其两侧的热熔接性树脂层35在利用蓄电器件用外包装材料3将蓄电器件元件4封装时进行热熔接。
本发明的蓄电器件10在蓄电器件达到高温(例如100℃~130℃、优选为110℃~130℃、特别优选为120℃~130℃)之前将蓄电器件密封,在蓄电器件达到该高温(例如100℃~130℃、优选为110℃~130℃、特别优选为120℃~130℃)时,在粘接性膜的位置,蓄电器件开封,能够将蓄电器件内部产生的气体释放到外部。通过将粘接性膜1配置在蓄电器件用外包装材料3的热熔接性树脂层35彼此热熔接的位置的一部分,能够从配置有粘接性膜1的特定位置选择性将气体排放到外部。即,在本发明的蓄电器件10中,可以将通过开封而排放气体的位置设定在热熔接性树脂层35彼此的热熔接部的任意位置。
如上所述,作为配置有粘接性膜1的位置,只要是蓄电器件用外包装材料3的热熔接性树脂层35彼此热熔接的位置,就没有特别限制,例如,当蓄电器件10俯视为长方形状时,可以配置在被热熔接的蓄电器件用外包装材料3的周缘部3a中的长边或短边中的任一边上。另外,在蓄电器件用外包装材料3的热熔接性树脂层35彼此热熔接的位置中的至少一处配置粘接性膜1即可,但也可以配置在两处以上。
另外,如上所述,在本发明的蓄电器件10中,作为粘接性膜1的尺寸,只要开封时能够适当地排出气体,就没有特别限制。例如,如图1所示,在蓄电器件10俯视为矩形,且沿矩形的一边配置有粘接性膜1的情况下(在图1的例子的情况下,为沿z方向配置有粘接性膜的情况),粘接性膜1的长度相对于该一边的长度的比例可以为3~98%左右。另外,关于粘接性膜1的宽度方向(垂直于长度方向和厚度方向的方向,在图1的例子中,为沿着x方向的方向)的尺寸,在将长度设为基准100%时,可以为20~300%左右。
需要说明的是,在蓄电器件元件10中,金属端子2与蓄电器件元件4电连接并突出到蓄电器件用外包装材料3的外侧。本发明的粘接性膜优选以不位于金属端子2与蓄电器件用外包装材料3(热熔接性树脂层35)之间的方式进行配置。而且,本发明的粘接性膜1优选不与金属端子2接触。
本发明的蓄电器件可以制成电池(包括电容器(condenser)、电容(capacitor)等)等蓄电器件。另外,本发明的蓄电器件可以是一次电池、二次电池中的任一种,优选为二次电池。对于二次电池的种类没有特别限制,可以举出例如锂离子电池、锂离子聚合物电池、全固态电池、半固态电池、准固态电池、聚合物电池、全树脂电池、铅蓄电池、镍/氢蓄电池、镍/镉蓄电池、镍/铁蓄电池、镍/锌蓄电池、氧化银/锌蓄电池、金属空气电池、多价阳离子电池、电容器、电容等。这些二次电池中,更适用于锂离子电池和锂离子聚合物电池。
[金属端子2]
金属端子2(极耳)是与蓄电器件元件4的电极(正极或负极)电连接的导电部件,由金属材料构成。作为构成金属端子2的金属材料,没有特别限制,可以举出例如铝、镍、铜等。例如,与锂离子蓄电器件的正极连接的金属端子2通常由铝等构成。另外,与锂离子蓄电器件的负极连接的金属端子2通常由铜、镍等构成。
从提高耐电解液性的观点考虑,优选对金属端子2的表面进行化学法表面处理。例如,在金属端子2由铝形成时,作为化学法表面处理的具体例,可以举出形成磷酸盐、铬酸盐、氟化物、三嗪硫醇化合物等的耐腐蚀性覆膜的公知方法。在形成耐腐蚀性覆膜的方法中,适合采用由酚醛树脂、氟化铬(III)化合物、磷酸这三成分构成的材料的磷酸铬酸盐处理。
金属端子2的大小可以根据所使用的蓄电器件的大小等适当设定。作为金属端子2的厚度,可以举出优选为50~1000μm左右、更优选为70~800μm左右。另外,作为金属端子2的长度,可以举出优选为1~200mm左右、更优选为3~150mm左右。另外,作为金属端子2的宽度,可以举出优选为1~200mm左右、更优选为3~150mm左右。
实施例
以下,举出实施例和比较例详细说明本发明。但本发明并非限定于实施例。
实施例1
<粘接性膜的制造>
作为酸改性聚烯烃,参考WO2015/033703,得到马来酸酐改性丙烯-丁烯共聚物(酸值20mgKOH/g树脂,重均分子量70000)。接着,使用甲基环己烷,制备10%溶解液,添加作为固化剂的旭化成株式会社制的多官能异氰酸酯化合物(TAP100)1.5%,形成粘接剂。接着,准备未拉伸聚丙烯膜(CPP,均聚丙烯,熔融峰温度163℃,厚度50μm)作为中间层,在一侧表面以3g/m2的涂布量涂布粘接剂(含有马来酸酐改性聚丙烯-丁烯共聚物和固化剂的树脂组合物),使用层压机在120℃的温度下层压了马来酸酐改性聚丙烯膜(PPa,熔融峰温度120℃,厚度40μm)。而且,对于中间层的相反侧表面同样层压了马来酸酐改性聚丙烯膜(PPa,熔融峰温度140℃,厚度50μm),在80℃、进行72小时的熟化处理,得到了第一聚烯烃层(PPa层,熔融峰温度120℃,厚度40μm)/第一粘接层(PPa固化层,熔融峰温度93℃,厚度3μm)/中间层(CPP层,熔融峰温度163℃,厚度50μm)/第二粘接层(PPa固化层,熔融峰温度93℃,厚度3μm)/第二聚烯烃层(PPa层,熔融峰温度140℃,厚度50μm)依次叠层而成的粘接性膜。在粘接性膜中,中间层构成熔融峰温度为135℃以上的树脂层A,第一粘接层和第二粘接层分别构成熔融峰温度为100℃以下的粘接层P。
<熔融峰温度测定>
按照JIS K7121:2012(塑料的转变温度测定方法(JIS K7121:1987的补充1))的规定测定了构成粘接性膜的各层的熔融峰温度。测定使用差示扫描量热计(DSC,T.A.Instruments公司制的差示扫描量热计Q200)进行。将测定样品在-50℃保持15分钟后,以10℃/分钟的升温速度从-50℃升温到210℃,测定第一次的熔融峰温度P(℃)之后,在210℃保持10分钟。接着,以10℃/分钟的降温速度从210℃降温至-50℃,并保持15分钟。再以10℃/分钟的升温速度从-50℃升温至210℃,进行了第二次的熔融峰温度Q(℃)的测定。需要说明的是,氮气的流量为50ml/分钟。按照上述操作步骤,求得第一次测定的熔融峰温度P(℃)和第二次测定的熔融峰温度Q(℃),并将第一次测定的熔融峰温度作为熔融峰温度。需要说明的是,对样品的熔融峰温度高的样品进行测定时,也可以按照同样的升温速度测定-50℃~500℃的范围。将测定结果示于表1。
<截面硬度的测定>
作为截面硬度,采用了马氏硬度。将粘接性膜裁成1.5cm×5mm的大小,用耐热性的热固化环氧树脂包埋,连同环氧树脂一起研磨使截面露出,制成测定样品。接着,给装配有维氏压头的超微硬度计(Fischer Instruments Ltd.制的HM2000)设置加热台,在加热台上设置上述截面样品进行5分钟加热,直至样品达到110℃。然后将压头以0.1μm/s的压入速度向测定样品的需要测定截面硬度的层的中央压入至1μm的深度,对各层的截面硬度进行测定。测定值采用了测定10次的平均值。将测定结果示于表1。
<粘接性膜1的最外层表面的十点平均粗糙度>
通过按照JIS B0601:1994的规定的方法测定了实施例1~3所得到的各粘接性膜的第一聚烯烃层的表面的十点平均粗糙度。测定使用基恩士制激光显微镜VK-9710,在物镜50倍、无截止的测定条件下进行了测定。其结果表明:实施例1的十点平均粗糙度为0.67μm,实施例2的十点平均粗糙度为0.64μm,实施例3的十点平均粗糙度为0.68μm。
<开封试验方法>
准备基材层(PET(厚度12μm)/粘接剂(厚度2μm)/尼龙(厚度15μm))/粘接剂层(厚度2μm)/阻隔层(铝合金箔,厚度40μm)/粘接层(马来酸酐改性聚丙烯,厚度25μm)/热熔接性树脂层(聚丙烯,熔融峰温度140℃,厚度25μm)依次叠层而成的总厚度121μm的蓄电器件用外包装材料,裁成横向(z方向)8cm×纵向(x方向)19cm的尺寸。接着,如图1和图2的示意图所示,在蓄电器件用外包装材料的热熔接性树脂层彼此热熔接的周缘部3a的短边侧的位置,在热熔接性树脂层之间配置粘接性膜。粘接性膜的尺寸设为横向(z方向)3cm×纵向(x方向)1.5cm。需要说明的是,虽然图1的示意图中描绘了金属端子,但在开封试验方法中不使用金属端子。接着,在压力0.5MPa、温度190℃、3秒、密封宽度3mm的条件下,将配置了蓄电器件用外包装材料的粘接性膜的短边和与之对向的短边热封。此时,粘接性膜的两侧表面与热熔接性树脂层热熔接。进一步而言,按照同样的方式对一个长边侧进行热封,形成了袋状,向所形成的袋状的样品中注入1g水以后,以同样的方式将开口边(长边侧)热封,制成密封有水的试验样品。在试验样品上安装热电偶,设置在烘箱内,将试验样品温度以6℃/分钟的升温速度从室温(25℃)加热至140℃。按照以下的基准对开封温度进行了评价。将结果表示在表1中。
A:试验样品在100℃以上且低于130℃的温度下开封。
B:试验样品在低于100℃的温度下开封。
C:试验样品在130℃以上的温度下开封。
实施例2
作为第二聚烯烃层,使用了马来酸酐改性聚丙烯膜(PPa,熔融峰温度140℃,厚度40μm),除此以外,与实施例1同样制备样品并进行了评价。将结果示于表1。在粘接性膜中,中间层构成熔融峰温度为135℃以上的树脂层A,第一粘接层和第二粘接层分别构成熔融峰温度为100℃以下的粘接层P。
实施例3
作为第一聚烯烃层,使用了马来酸酐改性聚丙烯膜(PPa,熔融峰温度140℃,厚度50μm),除此以外,与实施例1同样制备样品并进行了评价。将结果示于表1。在粘接性膜中,中间层构成熔融峰温度为135℃以上的树脂层A,第一粘接层和第二粘接层分别构成熔融峰温度为100℃以下的粘接层P。
比较例1
将未拉伸聚丙烯膜(CPP,均聚丙烯,熔融峰温度163℃,厚度50μm)单独作为粘接性膜,与实施例1同样进行了评价。将结果示于表1。
比较例2
对于未使用粘接性膜的情况,与实施例1同样进行了开封评价。将结果示于表1。
比较例3
按照在聚丙烯(PP,均聚丙烯,熔融峰温度160℃)的两侧叠层聚丙烯(PP,熔融峰温度140℃)的方式,共挤出三层,由此制备第一聚烯烃层(PP层,熔融峰温度140℃,厚度6μm)/中间层(PP层,熔融峰温度160℃,厚度28μm)/第二聚烯烃层(PP层,熔融峰温度140℃,厚度6μm)依次叠层而成的叠层膜,与实施例1同样进行了评价。将结果示于表1。
比较例4
按照在聚丙烯(PP,熔融峰温度133℃)的两侧叠层聚丙烯(PP,熔融峰温度140℃)的方式,共挤出三层,由此制备第一聚烯烃层(PP层,熔融峰温度140℃,厚度10μm)/中间层(PP层,熔融峰温度133℃,厚度20μm)/第二聚烯烃层(PP层,熔融峰温度140℃,厚度10μm)依次叠层而成的叠层膜,与实施例1同样进行了评价。将结果示于表1。
[表1]
如上所述,本发明提供了下述所示方式的发明。
第1项:一种粘接性膜,其用于蓄电器件,
上述蓄电器件具有在由蓄电器件用外包装材料形成的包装体中收纳有蓄电器件元件的结构,
上述蓄电器件用外包装材料由从外侧起至少依次具有基材层、阻隔层和热熔接性树脂层的叠层体构成,
通过使上述蓄电器件用外包装材料的上述热熔接性树脂层彼此热熔接,上述蓄电器件元件被收纳在上述包装体中,
上述粘接性膜以在上述热熔接性树脂层彼此热熔接的位置、介于上述热熔接性树脂层之间的方式使用,
上述粘接性膜至少包含树脂层A和粘接层P,
上述树脂层A的熔融峰温度为135℃以上,
上述粘接层P的熔融峰温度为100℃以下。
第2项:如第1项所述的粘接性膜,其中,上述粘接层P不是上述粘接性膜的最外层。
第3项:如第1项或第2项所述的粘接性膜,其中,上述树脂层A是上述粘接性膜的最外层的至少一者。
第4项:如第1~3项中任一项所述的粘接性膜,其中,上述粘接性膜的最外层包含聚烯烃骨架。
第5项:如第1~4项中任一项所述的粘接性膜,其中,在温度110℃环境下测定的上述树脂层A的截面硬度为15N/mm2以上。
第6项:如第1~5项中任一项所述的粘接性膜,其中,上述粘接性膜依次具有第一聚烯烃层、中间层和第二聚烯烃层,
上述粘接性膜是在上述第一聚烯烃层和上述中间层之间具有第一粘接层、或者在上述第二聚烯烃层和上述中间层之间具有第二粘接层、或者同时具有上述第一粘接层和第二粘接层中的任一种方式,
上述中间层构成上述树脂层A,
上述第一粘接层和上述第二粘接层中的至少一者构成上述粘接层P。
第7项:如第6项所述的粘接性膜,其中,上述第一聚烯烃层和上述第二聚烯烃层中的至少一者包含酸改性聚烯烃。
第8项:如第6项或第7项所述的粘接性膜,其中,上述第一粘接层和上述第二粘接层分别为含有酸改性聚烯烃和固化剂的树脂组合物的固化物。
第9项:一种粘接性膜的制造方法,上述粘接性膜用于蓄电器件,
上述蓄电器件具有在由蓄电器件用外包装材料形成的包装体中收纳有蓄电器件元件的结构,
上述蓄电器件用外包装材料具有从外侧起至少依次具有基材层、阻隔层和热熔接性树脂层的叠层体构成,
通过使上述蓄电器件用外包装材料的上述热熔接性树脂层彼此热熔接,上述蓄电器件元件被收纳在上述包装体中,
上述粘接性膜以在上述热熔接性树脂层彼此热熔接的位置、介于上述热熔接性树脂层之间的方式使用,
上述粘接性膜至少包含树脂层A和粘接层P,
上述树脂层A的熔融峰温度为135℃以上,
上述粘接层P的熔融峰温度为100℃以下。
第10项:一种蓄电器件,上述蓄电器件具有在由蓄电器件用外包装材料形成的包装体中收纳有蓄电器件元件的结构,
上述蓄电器件用外包装材料由从外侧起至少依次具有基材层、阻隔层和热熔接性树脂层的叠层体构成,
通过使上述蓄电器件用外包装材料的上述热熔接性树脂层彼此热熔接,上述蓄电器件元件被收纳在上述包装体中,
以在上述热熔接性树脂层彼此热熔接的位置、介于上述热熔接性树脂层之间的方式配置有第1~8项中任一项所述的粘接性膜。
第11项:如第10项所述的蓄电器件,其中,上述蓄电器件用外包装材料的上述热熔接性树脂层的熔融峰温度为130℃以上。
第12项:如第10项或第11项所述的蓄电器件,其中,上述蓄电器件用外包装材料的上述热熔接性树脂层的熔融峰温度高于上述粘接性膜的最外层中的至少一者的熔融峰温度。
第13项:一种蓄电器件,上述蓄电器件具有在由蓄电器件用外包装材料形成的包装体中收纳有蓄电器件元件的结构,
上述蓄电器件用外包装材料由从外侧起至少依次具有基材层、阻隔层和热熔接性树脂层的叠层体构成,
通过使上述蓄电器件用外包装材料的上述热熔接性树脂层彼此热熔接,上述蓄电器件元件被收纳在上述包装体中,
以在上述热熔接性树脂层彼此热熔接的位置、介于上述热熔接性树脂层之间的方式配置有粘接性膜,
在温度100℃以上130℃以下的环境下,上述蓄电器件从具有上述粘接性膜的粘接层的位置开封。
第14项:一种蓄电器件的制造方法,其中,上述蓄电器件具有在由蓄电器件用外包装材料形成的包装体中收纳有蓄电器件元件的结构,
上述蓄电器件用外包装材料由从外侧起至少依次具有基材层、阻隔层和热熔接性树脂层的叠层体构成,
上述蓄电器件的制造方法包括以下的收纳工序,
该收纳工序以在上述蓄电器件用外包装材料的上述热熔接性树脂层彼此热熔接的位置、介于上述热熔接性树脂层之间的方式配置第1~8项中任一项所述的粘接性膜,经由上述粘接性膜使上述热熔接性树脂层彼此热熔接,由此将上述蓄电器件元件收纳在上述包装体中。
第15项:一种组件,其包含用于蓄电器件的蓄电器件用外包装材料和第1~8项中任一项所述的粘接性膜,
上述蓄电器件用外包装材料由从外侧起至少依次具有基材层、阻隔层和热熔接性树脂层的叠层体构成,
在使用时,以在上述蓄电器件用外包装材料的上述热熔接性树脂层彼此热熔接的位置、介于上述热熔接性树脂层之间的方式配置上述粘接性膜,经由上述粘接性膜使上述热熔接性树脂层彼此热熔接,由此以收纳在上述包装体中的方式使用上述蓄电器件元件。
符号说明
1:粘接性膜;2:金属端子;3:蓄电器件用外包装材料;3a:蓄电器件用外包装材料的周缘部;4:蓄电器件元件;10:蓄电器件;11:第一聚烯烃层;12:第二聚烯烃层;13:中间层;21:第一粘接层;22:第二粘接层;31:基材层;32:粘接剂层;33:阻隔层;34:粘接层;35:热熔接性树脂层。
Claims (15)
1.一种粘接性膜,其特征在于:
所述粘接性膜用于蓄电器件,
所述蓄电器件具有在由蓄电器件用外包装材料形成的包装体中收纳有蓄电器件元件的结构,
所述蓄电器件用外包装材料由从外侧起至少依次具有基材层、阻隔层和热熔接性树脂层的叠层体构成,
通过使所述蓄电器件用外包装材料的所述热熔接性树脂层彼此热熔接,所述蓄电器件元件被收纳在所述包装体中,
所述粘接性膜以在所述热熔接性树脂层彼此热熔接的位置、介于所述热熔接性树脂层之间的方式使用,
所述粘接性膜至少包含树脂层A和粘接层P,
所述树脂层A的熔融峰温度为135℃以上,
所述粘接层P的熔融峰温度为100℃以下。
2.如权利要求1所述的粘接性膜,其特征在于:
所述粘接层P不是所述粘接性膜的最外层。
3.如权利要求1或2所述的粘接性膜,其特征在于:
所述树脂层A是所述粘接性膜的最外层的至少一者。
4.如权利要求1或2所述的粘接性膜,其特征在于:
所述粘接性膜的最外层包含聚烯烃骨架。
5.如权利要求1或2所述的粘接性膜,其特征在于:
在温度110℃环境下测定的所述树脂层A的截面硬度为15N/mm2以上。
6.如权利要求1或2所述的粘接性膜,其特征在于:
所述粘接性膜依次具有第一聚烯烃层、中间层和第二聚烯烃层,
所述粘接性膜是在所述第一聚烯烃层和所述中间层之间具有第一粘接层、或者在所述第二聚烯烃层和所述中间层之间具有第二粘接层、或者同时具有所述第一粘接层和所述第二粘接层中的任一种方式,
所述中间层构成所述树脂层A,所述第一粘接层和所述第二粘接层中的至少一者构成所述粘接层P。
7.如权利要求6所述的粘接性膜,其特征在于:
所述第一聚烯烃层和所述第二聚烯烃层中的至少一者包含酸改性聚烯烃。
8.如权利要求6所述的粘接性膜,其特征在于:
所述第一粘接层和所述第二粘接层分别为含有酸改性聚烯烃和固化剂的树脂组合物的固化物。
9.一种粘接性膜的制造方法,其特征在于:
所述粘接性膜用于蓄电器件,
所述蓄电器件具有在由蓄电器件用外包装材料形成的包装体中收纳有蓄电器件元件的结构,
所述蓄电器件用外包装材料由从外侧起至少依次具有基材层、阻隔层和热熔接性树脂层的叠层体构成,
通过使所述蓄电器件用外包装材料的所述热熔接性树脂层彼此热熔接,所述蓄电器件元件被收纳在所述包装体中,
所述粘接性膜以在所述热熔接性树脂层彼此热熔接的位置、介于所述热熔接性树脂层之间的方式使用,
所述粘接性膜至少包含树脂层A和粘接层P,
所述树脂层A的熔融峰温度为135℃以上,
所述粘接层P的熔融峰温度为100℃以下。
10.一种蓄电器件,其特征在于:
所述蓄电器件具有在由蓄电器件用外包装材料形成的包装体中收纳有蓄电器件元件的结构,
所述蓄电器件用外包装材料由从外侧起至少依次具有基材层、阻隔层和热熔接性树脂层的叠层体构成,
通过使所述蓄电器件用外包装材料的所述热熔接性树脂层彼此热熔接,所述蓄电器件元件被收纳在所述包装体中,
以在所述热熔接性树脂层彼此热熔接的位置、介于所述热熔接性树脂层之间的方式配置有权利要求1或2所述的粘接性膜。
11.如权利要求10所述的蓄电器件,其特征在于:
所述蓄电器件用外包装材料的所述热熔接性树脂层的熔融峰温度为130℃以上。
12.如权利要求10所述的蓄电器件,其特征在于:
所述蓄电器件用外包装材料的所述热熔接性树脂层的熔融峰温度高于所述粘接性膜的最外层的至少一者的熔融峰温度。
13.一种蓄电器件,其特征在于:
所述蓄电器件具有在由蓄电器件用外包装材料形成的包装体中收纳有蓄电器件元件的结构,
所述蓄电器件用外包装材料由从外侧起至少依次具有基材层、阻隔层和热熔接性树脂层的叠层体构成,
通过使所述蓄电器件用外包装材料的所述热熔接性树脂层彼此热熔接,所述蓄电器件元件被收纳在所述包装体中,
以在所述热熔接性树脂层彼此热熔接的位置、介于所述热熔接性树脂层之间的方式配置有粘接性膜,
在温度100℃以上130℃以下的环境下,所述蓄电器件从具有所述粘接性膜的粘接层的位置开封。
14.一种蓄电器件的制造方法,其特征在于:
所述蓄电器件具有在由蓄电器件用外包装材料形成的包装体中收纳有蓄电器件元件的结构,
所述蓄电器件用外包装材料由从外侧起至少依次具有基材层、阻隔层和热熔接性树脂层的叠层体构成,
所述蓄电器件的制造方法包括以下的收纳工序,
该收纳工序以在所述蓄电器件用外包装材料的所述热熔接性树脂层彼此热熔接的位置、介于所述热熔接性树脂层之间的方式配置权利要求1或2所述的粘接性膜,经由所述粘接性膜使所述热熔接性树脂层彼此热熔接,由此将所述蓄电器件元件收纳在所述包装体中。
15.一种组件,其特征在于:
包含用于蓄电器件的蓄电器件用外包装材料和权利要求1或2所述的粘接性膜,
所述蓄电器件用外包装材料由从外侧起至少依次具有基材层、阻隔层和热熔接性树脂层的叠层体构成,
在使用时,以在所述蓄电器件用外包装材料的所述热熔接性树脂层彼此热熔接的位置、介于所述热熔接性树脂层之间的方式配置所述粘接性膜,经由所述粘接性膜使所述热熔接性树脂层彼此热熔接,由此以收纳在所述包装体中的方式使用所述蓄电器件元件。
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PB01 | Publication | ||
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