CN118056321A - 金属端子用粘接性膜、金属端子用粘接性膜的制造方法、带有金属端子用粘接性膜的金属端子、蓄电器件及蓄电器件的制造方法 - Google Patents

金属端子用粘接性膜、金属端子用粘接性膜的制造方法、带有金属端子用粘接性膜的金属端子、蓄电器件及蓄电器件的制造方法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及金属端子用粘接性膜，该金属端子用粘接性膜介于与蓄电器件元件的电极电连接的金属端子和封装上述蓄电器件元件的蓄电器件用外包装材料之间，上述金属端子用粘接性膜由至少具有树脂层A和树脂层B的叠层体构成，上述树脂层A的熔融峰温度为105℃以上130℃以下，上述树脂层B在温度110℃的环境下测得的截面硬度为15N/mm2以上。

Description

金属端子用粘接性膜、金属端子用粘接性膜的制造方法、带有 金属端子用粘接性膜的金属端子、蓄电器件及蓄电器件的制 造方法
技术领域
本发明涉及金属端子用粘接性膜、金属端子用粘接性膜的制造方法、带有金属端子用粘接性膜的金属端子、蓄电器件及蓄电器件的制造方法。
背景技术
目前已开发了各种类型的蓄电器件，在所有的蓄电器件中，为了封装电极和电解质等蓄电器件元件，蓄电器件用外包装材料成为不可或缺的部件。目前，作为蓄电器件用外包装材料，大多使用金属制的蓄电器件用外包装材料，但近年来，随着电动汽车、混合动力电动汽车、个人电脑、照相机、手机等的高性能化，对于蓄电器件，要求各种各样的形状，并且要求薄型化和轻质化。然而，利用目前大多使用的金属制的蓄电器件用外包装材料，存在难以应对形状的多样化、并且轻质化也有极限这样的缺点。
因此，近年来，作为容易加工成各种各样的形状并且能够实现薄型化和轻质化的蓄电器件用外包装材料，提出了基材层/粘接层/阻隔层/热熔接性树脂层依次叠层而成的叠层片。在使用这样的叠层膜状的蓄电器件用外包装材料的情况下，在使蓄电器件用外包装材料的位于最内层的热熔接性树脂层彼此相对的状态下，将蓄电器件用外包装材料的周缘部热封而使其热熔接，由此利用蓄电器件用外包装材料封装蓄电器件元件。
金属端子从蓄电器件用外包装材料的热封部分突出，由蓄电器件用外包装材料封装的蓄电器件元件通过与蓄电器件元件的电极电连接的金属端子与外部电连接。即，在蓄电器件用外包装材料被热封的部分中，存在着金属端子的部分在金属端子被热熔接性树脂层夹持的状态下被热封。由于金属端子与热熔接性树脂层由种类互不相同的材料构成，因此金属端子与热熔接性树脂层的界面处的密合性容易下降。
因此，在金属端子与热熔接性树脂层之间，为了提高它们的密合性等的目的，有时配置粘接性膜。作为这样的粘接性膜，可以举出例如专利文献1所记载的物品。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2015-79638号公报
专利文献2：日本特开2002-8616号公报
发明内容
发明要解决的课题
近年来，随着智能手机的高速大容量数据通信化，所消耗的电量也增大，从而研究蓄电器件的高容量化。然而，电池的高容量化伴随着容器尺寸的增大和反应性物质的增加，蓄电器件发生热失控时(即蓄电器件的高温化时)所产生的气体量也增加，伴随蓄电器件的内压上升，爆炸的风险增大。在使用金属制的外包装材料的蓄电器件(例如金属罐电池等)中，通过安装安全阀来确保产生气体时的安全性(参照专利文献2)。
然而，在使用叠层膜状的外包装材料的蓄电器件中，安装这样的安全阀困难，避免因在达到高温的蓄电器件内部所产生的气体而造成的蓄电器件的膨胀成为技术问题。
在这样的状况下，本发明的主要目的在于提供一种金属端子用粘接性膜，其介于与蓄电器件元件的电极电连接的金属端子和封装上述蓄电器件元件的蓄电器件用外包装材料之间，在蓄电器件达到高温(例如100℃～130℃、优选为110℃～130℃、特别优选为120℃～130℃)之前，将蓄电器件的金属端子与蓄电器件用外包装材料的热熔接性树脂层密合，在蓄电器件达到了该高温(例如100℃～130℃、优选为110℃～130℃、特别优选为120℃～130℃)时，蓄电器件在金属端子用粘接性膜的位置开封，能够将蓄电器件内部所产生的气体释放到外部。本发明的目的还在于提供该金属端子用粘接性膜的制造方法、带有金属端子用粘接性膜的金属端子、蓄电器件以及该蓄电器件的制造方法。
解决课题的技术手段
为了解决上述课题，本发明的发明人进行了深入研究，结果发现：在介于与蓄电器件元件的电极电连接的金属端子和封装上述蓄电器件元件的蓄电器件用外包装材料之间的金属端子用粘接性膜中，通过上述金属端子用粘接性膜由至少具有树脂层A和树脂层B的叠层体构成，并且上述树脂层A的熔融峰温度为105℃以上130℃以下、且上述树脂层B在温度110℃的环境下测得的截面硬度为15N/mm2以上，能够在蓄电器件达到高温(例如100℃～130℃)之前，将蓄电器件的金属端子与蓄电器件外包装材料的热熔接性树脂层密合，在蓄电器件达到了该高温时，蓄电器件在金属端子用粘接性膜的位置(具体是熔融峰温度为105℃以上130℃以下的树脂层A的位置)开封，能够将蓄电器件内部所产生的气体释放到外部。本发明是基于这些认识，通过进一步反复研究而完成的。
即，本发明提供下文所述方式的发明。
一种金属端子用粘接性膜，其介于与蓄电器件元件的电极电连接的金属端子和封装上述蓄电器件元件的蓄电器件用外包装材料之间，上述金属端子用粘接性膜由至少具有树脂层A和树脂层B的叠层体构成，上述树脂层A的熔融峰温度为105℃以上130℃以下，上述树脂层B在温度110℃的环境下测得的截面硬度为15N/mm2以上。
发明的效果
根据本发明，提供一种金属端子用粘接性膜，其介于与蓄电器件元件的电极电连接的金属端子和封装上述蓄电器件元件的蓄电器件用外包装材料之间，在蓄电器件达到高温(例如100℃～130℃、优选为110℃～130℃、特别优选为120℃～130℃)之前，将蓄电器件的金属端子与蓄电器件外包装材料的热熔接性树脂层密合，在蓄电器件达到了该高温时，蓄电器件在金属端子用粘接性膜的位置开封，能够将蓄电器件内部所产生的气体释放到外部。本发明的目的还在于提供该金属端子用粘接性膜的制造方法、带有金属端子用粘接性膜的金属端子、蓄电器件以及该蓄电器件的制造方法。
附图说明
图1是本发明的蓄电器件的俯视示意图。
图2是图1的A-A'线的截面示意图。
图3是图1的B-B'线的截面示意图。
图4是本发明的金属端子用粘接性膜的截面示意图。
图5是用于说明实施例中的开封试验的方法的示意图。
图6是本发明的蓄电器件用外包装材料的截面示意图。
具体实施方式
本发明的金属端子用粘接性膜介于与蓄电器件元件的电极电连接的金属端子和封装蓄电器件元件的蓄电器件用外包装材料之间，其特征在于，上述金属端子用粘接性膜由至少具有树脂层A和树脂层B的叠层体构成，上述树脂层A的熔融峰温度为105℃以上130℃以下，上述树脂层B在温度110℃的环境下测得的截面硬度为15N/mm2以上。
本发明的金属端子用粘接性膜因具有这样的特征，能够在蓄电器件达到高温(例如100℃～130℃、优选为110℃～130℃、特别优选为120℃～130℃)之前，将蓄电器件的金属端子与蓄电器件用外包装材料的热熔接性树脂层密合，在蓄电器件达到了该高温(例如100℃～130℃、优选为110℃～130℃、特别优选为120℃～130℃)时，蓄电器件在金属端子用粘接性膜的位置开封，能够将蓄电器件内部所产生的气体释放到外部。
并且，本发明还提供一种蓄电器件，其特征在于，至少包括具有正极、负极和电解质的蓄电器件元件、封装该蓄电器件元件的蓄电器件用外包装材料、和分别与正极及负极电连接并突出到蓄电器件用外包装材料的外侧的金属端子，在金属端子与蓄电器件用外包装材料之间存在本发明的金属端子用粘接性膜。
并且，本发明还提供一种蓄电器件，其特征在于，其至少包括具有正极、负极和电解质的蓄电器件元件、封装该蓄电器件元件的蓄电器件用外包装材料、和分别与正极及负极电连接并突出到蓄电器件用外包装材料的外侧的金属端子，在金属端子与蓄电器件用外包装材料之间存在金属端子用粘接性膜，金属端子用粘接性膜由至少具有树脂层A和树脂层B的叠层体构成，在温度100℃以上130℃以下的环境下，蓄电器件从金属端子用粘接性膜的树脂层A所叠层的位置开封(即，在温度100℃以上130℃以下的范围内的任意温度环境下，蓄电器件从金属端子用粘接性膜的树脂层A的位置开封)。
下面，对本发明的金属端子用粘接性膜及其制造方法、蓄电器件及其制造方法进行详细说明。
其中，在本说明书中，关于数值范围，“～”所示的数值范围是指“以上”、“以下”。例如，2～15mm的表述是指2mm以上15mm以下。
1.金属端子用粘接性膜
本发明的金属端子用粘接性膜是介于与蓄电器件元件的电极电连接的金属端子和封装蓄电器件元件的蓄电器件用外包装材料之间的构件。具体而言，例如图1～图3所示，本发明的金属端子用粘接性膜1介于与蓄电器件元件4的电极电连接的金属端子2和封装蓄电器件元件4的蓄电器件用外包装材料3之间。另外，金属端子2突出到蓄电器件用外包装材料3的外侧，在被热封了的蓄电器件用外包装材料3的周缘部3a，隔着金属端子用粘接性膜1被蓄电器件用外包装材料3夹持。
其中，在本发明中，金属端子用粘接性膜向金属端子的预粘接工序在例如温度140～160℃左右、压力0.01～1.0MPa左右、时间3～15秒左右、次数3～6次左右的条件下进行，主粘接工序则在例如温度160～240℃左右、压力0.01～1.0MPa左右、时间3～15秒左右、次数1～3次左右的条件下进行。另外，使带有金属端子用粘接性膜的金属端子介于蓄电器件用外包装材料之间，在进行热封时在加热温度通常为180～210℃左右的范围、压力通常为1.0～2.0MPa左右、时间3～15秒左右、次数1次左右的条件下进行。
本发明的金属端子用粘接性膜1为了提高金属端子2与蓄电器件用外包装材料3之间的密合性而设置。通过提高金属端子2与蓄电器件用外包装材料3之间的密合性，能够改善蓄电器件元件4的密封性能。如上所述，当将蓄电器件元件4热封时，以与蓄电器件元件4的电极电连接的金属端子2突出到蓄电器件用外包装材料3的外侧的方式封装蓄电器件元件。此时，由金属形成的金属端子2与位于蓄电器件用外包装材料3的最内层的热熔接性树脂层35(由聚烯烃等热熔接性树脂形成的层)由不同种材料形成，因此，在不采用这种粘接性膜的情况下，在金属端子2与热熔接性树脂层35的界面，蓄电器件元件的密封性容易降低。
本发明的金属端子用粘接性膜1由至少具有树脂层A和树脂层B的叠层体构成。优选树脂层A是金属端子用粘接性膜1的至少一侧的最外层。并且，优选树脂层B不是金属端子用粘接性膜1的最外层。本发明的金属端子用粘接性膜1具备至少具有树脂层A和树脂层B的两层以上的叠层结构，优选为三层以上的叠层结构。
树脂层A是由树脂构成的层。作为构成树脂层A的树脂，可以举出例如聚烯烃系树脂、环氧树脂、丙烯酸树脂、酚醛树脂、聚碳酸酯以及它们的混合物或共聚物等，其中，特别优选为聚烯烃系树脂。
另外，树脂B是由树脂构成的层。作为构成树脂B的树脂，可以举出例如聚烯烃系树脂、聚酰胺系树脂、聚酯系树脂、环氧树脂、丙烯酸树脂、氟树脂、硅树脂、酚醛树脂、聚醚酰亚胺、聚酰亚胺、聚碳酸酯以及它们的混合物或共聚物等，其中，特别优选为聚烯烃系树脂。
从更好地实现本发明效果的角度，树脂层A的厚度分别优选为约10μm以上、更优选为约15μm以上、进一步优选为约20μm以上，且优选为约60μm以下、更优选为约55μm以下、进一步优选为50μm以下、更进一步优选为40μm以下。作为树脂层A的厚度的优选范围，分别可以举出10～60μm左右、10～55μm左右、10～50μm左右、10～40μm左右、15～60μm左右、15～55μm左右、15～50μm左右、15～40μm左右、20～60μm左右、20～55μm左右、20～50μm左右、20～40μm左右。
从更好地实现本发明效果的角度，树脂层B的厚度优选为120μm以下、更优选为110μm以下、进一步优选为约100μm以下、更进一步优选为约90μm以下，且树脂层A的厚度优选为约20μm以上、更优选为约30μm以上、进一步优选为约40μm以上。作为树脂层B的厚度的优选范围，可以举出20～120μm左右、20～110μm左右、20～100μm左右、20～90μm左右、30～120μm左右、30～110μm左右、30～100μm左右、30～90μm左右、40～120μm左右、40～110μm左右、40～100μm左右、40～90μm左右。
例如图4所示，本发明的金属端子用粘接性膜1可以采用至少依次叠层有第一聚烯烃层12a、基材11和第二聚烯烃层12b的结构。在该结构中，优选第一聚烯烃层12a和第二聚烯烃层12b的至少一方为树脂层A。且优选基材11为树脂层B。第一聚烯烃层12a配置在金属端子2侧，而第二聚烯烃层12b配置在蓄电器件用外包装材料3侧。在本发明的金属端子用粘接性膜1中，第一聚烯烃层12a和第二聚烯烃层12b分别位于两侧表面。
以下，以本发明的金属端子用粘接性膜1中第一聚烯烃层12a和第二聚烯烃层12b的至少一方为树脂层A、基材11为树脂层B的情形为例，对本发明的金属端子用粘接性膜1进行详细说明。
从更好地实现本发明效果的角度，优选第一聚烯烃层12a与基材11面接触，且第二聚烯烃层12b与基材11面接触。
在本发明的金属端子用粘接性膜1中，第一聚烯烃层12a和第二聚烯烃层12b分别为含有聚烯烃系树脂的层。作为聚烯烃系树脂，可以举出聚烯烃、酸改性聚烯烃等。第一聚烯烃层12a在聚烯烃系树脂中优选含有酸改性聚烯烃，更优选为由酸改性聚烯烃形成的层。另外，第二聚烯烃层12b在聚烯烃系树脂中优选含有聚烯烃或酸改性聚烯烃，更优选含有聚烯烃，进一步优选为由聚烯烃形成的层。
另外，基材11优选含有聚烯烃系树脂(即具有聚烯烃骨架)，更优选含有聚烯烃，进一步优选为由聚烯烃形成的层。
在第一聚烯烃层12a、第二聚烯烃层12b和基材11中，优选各聚烯烃系树脂为聚丙烯系树脂。聚烯烃优选为聚丙烯，酸改性聚烯烃优选为酸改性聚丙烯。其中，聚烯烃、酸改性聚烯烃等聚烯烃系树脂还可以含有公知的添加剂和后述的填充剂、颜料等。
作为本发明的金属端子用粘接性膜1的优选的叠层构成的具体例，可以举出：由酸改性聚丙烯形成的第一聚烯烃层/由聚丙烯形成的基材/由酸改性聚丙烯形成的第二聚烯烃层依次叠层而成的三层构成、由酸改性聚丙烯形成的第一聚烯烃层/由聚丙烯形成的基材/由聚丙烯形成的第二聚烯烃层依次叠层而成的三层构成等，其中，从蓄电器件用外包装材料3的热熔接性树脂层35与第二聚烯烃层12b的粘接性的角度，特别优选后者的三层构成。
关于构成第一聚烯烃层12a、第二聚烯烃层12b和基材11的原料的详细情况，将在后文说明。
在蓄电器件10的金属端子2与蓄电器件用外包装材料3之间配置本发明的金属端子用粘接性膜1时，由金属构成的金属端子2的表面与蓄电器件用外包装材料3的热熔接性树脂层35(由聚烯烃等热熔接性树脂形成的层)通过金属端子用粘接性膜1接合。金属端子用粘接性膜1的第一聚烯烃层12a配置在金属端子2侧，第二聚烯烃层12b配置在蓄电器件用外包装材料3侧，第一聚烯烃层12a与金属端子2密合，第二聚烯烃层12b与蓄电器件用外包装材料3的热熔接性树脂层35密合。
在本发明的金属端子用粘接性膜1中，在温度110℃的环境下测得的基材11的截面硬度为15N/mm2以上，第一聚烯烃层12a和第二聚烯烃层12b至少一方的熔融峰温度为105℃以上130℃以下。从本发明的金属端子用粘接性膜将蓄电器件的金属端子与蓄电器件用外包装材料的热熔接性树脂层密合，并在蓄电器件达到了高温(例如100℃～130℃、优选为110℃～130℃、特别优选为120℃～130℃)时，蓄电器件在金属端子用粘接性膜的位置开封，将蓄电器件内部所产生的气体释放到外部的角度，只要第一聚烯烃层12a和第二聚烯烃层12b中至少一方的熔融峰温度为105℃以上130℃以下，蓄电器件就能够从该层实现开封。此外，如后所述，当基材11在110℃时截面硬度低于15N/mm2时，即使第一聚烯烃层12a和第二聚烯烃层12b中至少一方的熔融峰温度为105℃以上130℃以下，当蓄电器件达到了高温时，也难以使蓄电器件在金属端子用粘接性膜的位置开封。可以认为其原因是一旦110℃的环境下基材11的截面硬度低，在将蓄电器件用外包装材料与带有金属端子用粘接性膜的金属端子在周缘部3a热封的工序中，不仅金属端子用粘接性膜的第一聚烯烃层12a和第二聚烯烃层12b熔融，而且基材11和蓄电器件用外包装材料的热熔接性树脂层35也会熔融，第一聚烯烃层12a和第二聚烯烃层12b与基材层11混杂，结果导致密封部的耐热性提高，难以实现开封。为了使环境温度110℃时的基材11的截面硬度在约15N/mm2以上，在作为构成基材11的树脂使用聚烯烃系树脂的情况下，优选均聚丙烯、嵌段聚丙烯。而在使用聚酯系树脂的情况下，优选使用聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯，也优选使用工程塑料。另外，树脂的分子量、结晶性、密度也均优选为较大值。在本发明中，基材的截面硬度的测定和熔融峰温度的测定方法分别如下所述。
<树脂B的截面硬度的测定>
作为树脂B(例如基材)的截面硬度，采用马氏硬度。将金属端子用粘接性膜裁成1.5cm×5mm的大小，并利用耐热性的热固化环氧树脂包埋，连同环氧树脂一起研磨使截面露出，制成测试样品。接着，在装配有维氏压头的超微硬度计(例如FISCHER Instruments公司制HM-2000)上设置加热台，将上述截面样品设置在加热台上，加热5分钟直至样品达到110℃。然后将压头以0.1μm/s的压入速度从作为测试样品的测定对象层的树脂层B(基材)的中央压入至1μm的深度，测定树脂层B的截面硬度。测定值采用了测定10次的平均值。
<熔融峰温度的测定>
按照JIS K7121：2012(塑料的玻璃化转变温度测定方法(JIS K7121：1987的补充1))的规定对各测试样品测定熔融峰温度。测定使用差示扫描量热仪(DSC，例如T.A.Instruments公司制的差示扫描量热仪Q200)进行。将测试样品在－50℃保持15分钟后，以10℃/min的升温速度从－50℃升温到210℃，测定第一次的熔融峰温度P(℃)，之后，在210℃保持10分钟。接着，以10℃/min的降温速度从210℃降温至－50℃，保持15分钟。再以10℃/min的升温速度从－50℃升温至210℃，测定第二次的熔融峰温度Q(℃)。其中，氮气流量设为50ml/min。按照上述操作步骤求出第一次测得的熔融峰温度P(℃)和第二次测得的熔融峰温度Q(℃)。采用按照上述操作步骤第一次测得的熔融峰温度P(℃)的值。
从更好地实现本发明效果的角度，作为温度110℃环境下的树脂层B的截面硬度，优选为约20N/mm2以上、更优选为约25N/mm2以上、进一步优选为约30N/mm2以上；基于同样的角度，该截面硬度优选为约60N/mm2以下、更优选为约50N/mm2以下、进一步优选为约45N/mm2以下。作为该截面硬度的优选范围，可以举出15～60N/mm2左右、15～50N/mm2左右、15～45N/mm2左右、20～60N/mm2左右、20～50N/mm2左右、20～45N/mm2左右、25～60N/mm2左右、25～50N/mm2左右、25～45N/mm2左右、30～60N/mm2左右、30～50N/mm2左右、30～45N/mm2左右。在基材11为树脂层B的情况下，基材11的截面硬度也同样。
从更好地实现本发明效果的角度，树脂层B的熔融峰温度例如为约135℃以上、优选为约150℃以上、更优选为约155℃以上、进一步优选为约160℃以上、更进一步优选为约163℃以上；基于同样的角度，基材11的熔融峰温度优选为约180℃以下、更优选为约175℃以下、进一步优选为约170℃以下。作为该熔融峰温度的优选范围，可以举出135～180℃左右、135～175℃左右、135～170℃左右、150～180℃左右、150～175℃左右、150～170℃左右、155～180℃左右、155～175℃左右、155～170℃左右、160～180℃左右、160～175℃、160～170℃左右、163～180℃左右、163～175℃左右、163～170℃左右。在基材11为树脂层B的情况下，基材11的熔融峰温度也同样。
从更好地实现本发明效果的角度，树脂层A的熔融峰温度优选为110℃以上、更优选为约115℃以上、进一步优选为约120℃以上；基于同样的角度，该熔融峰温度为约130℃以下、优选为约128℃以下、更优选为约125℃以下。作为该熔融峰温度的优选范围，可以举出105～130℃左右、105～128℃左右、105～125℃左右、110～130℃左右、110～128℃左右、110～125℃左右、115～130℃左右、115～128℃左右、115～125℃左右、120～130℃左右、120～128℃、120～125℃左右。但如上所述，在配置于金属端子2侧的第一聚烯烃层12a为树脂层A的情况下，第一聚烯烃层12a的熔融峰温度为105℃以上130℃以下；同样，在配置于蓄电器件用外包装材料3侧的第二聚烯烃层12b为树脂层A的情况下，第二聚烯烃层12b的熔融峰温度为105℃以上130℃以下。
另外，第二聚烯烃层12b的熔融峰温度还优选为130℃以上。如后所述，通过配置于金属端子2侧的第一聚烯烃层12a的熔融峰温度为105℃以上130℃以下，配置于蓄电器件用外包装材料3侧的第二聚烯烃层12b的熔融峰温度和蓄电器件用外包装材料3的热熔接性树脂层35的熔融峰温度均为130℃以上，能够在蓄电器件达到高温(例如100℃～130℃、优选为110℃～130℃、特别优选为120℃～130℃)之前，将蓄电器件的金属端子与蓄电器件用外包装材料的热熔接性树脂层密合，在蓄电器件达到了该高温(例如100℃～130℃、优选为110℃～130℃、特别优选为120℃～130℃)时，蓄电器件在金属端子用粘接性膜的位置开封，将蓄电器件内部所产生的气体释放到外部。在这样的技术方案中，第二聚烯烃层12b的熔融峰温度优选为130℃～150℃。
从更好地实现本发明效果的角度，作为金属端子用粘接性膜1的总厚度，例如为约60μm以上、优选为约70μm以上、更优选为约80μm以上；且本发明的金属端子用粘接性膜1的总厚度优选为约150μm以下、更优选为约120μm以下、进一步优选为约100μm以下。作为本发明的金属端子用粘接性膜1的总厚度的优选范围，可以举出60～150μm左右、60～130μm左右、60～100μm左右、70～150μm左右、70～130μm左右、70～100μm左右、80～150μm左右、80～130μm左右、80～100μm左右。
本发明的金属端子用粘接性膜1优选在最外层的至少一侧的表面具有微细的凹凸。由此能够进一步提高与蓄电器件用外包装材料3的热熔接性树脂层35或金属端子2的密合性。其中，作为在金属端子用粘接性膜1的最外层的表面形成微细的凹凸的方法，可以举出在最外层添加微粒等添加剂的方法、将具有凹凸的冷却辊与表面抵接而使其赋型的方法等。作为微细的凹凸，优选最外层表面的十点平均粗糙度优选为约0.1μm以上、更优选为约0.2μm以上，且优选为约35μm以下、更优选为约10μm以下，作为优选的范围，可以举出0.1～35μm左右、0.1～10μm左右、0.2～35μm左右、0.2～35μm左右、0.2～10μm左右。其中，十点平均粗糙度是在按照JIS B0601：1994规定的方法中，使用基恩士制激光显微镜VK-9710，在物镜50倍、无临界值(cut off)的测定条件下测得的值。
下面对构成第一聚烯烃层12a、第二聚烯烃层12b和基材11的材料、厚度等进行详细说明。
[第一聚烯烃层12a和第二聚烯烃层12b]
本发明的金属端子用粘接性膜1如图4所示，在基材11的一个表面的一侧具有第一聚烯烃层12a、另一个表面的一侧具有第二聚烯烃层12b。第一聚烯烃层12a配置在金属端子2侧，而第二聚烯烃层12b配置在蓄电器件用外包装材料3侧。在本发明的金属端子用粘接性膜1中，第一聚烯烃层12a和第二聚烯烃层12b分别位于两侧表面。
在本发明中，第一聚烯烃层12a和第二聚烯烃层12b中的至少一方的熔融峰温度为105℃以上130℃以下。从本发明的金属端子用粘接性膜1将蓄电器件的金属端子2与蓄电器件用外包装材料3的热熔接性树脂层35密合，在蓄电器件达到了高温(例如100℃～130℃、110℃～130℃以及120℃～130℃)时，蓄电器件在金属端子用粘接性膜的位置开封，将蓄电器件内部所产生的气体释放到外部的角度，只要第一聚烯烃层12a和第二聚烯烃层12b中的至少一方的熔融峰温度为105℃以上130℃以下，就能够使蓄电器件从熔融峰温度为105℃以上130℃以下的第一聚烯烃层12a或第二聚烯烃层12b开封。聚烯烃的熔融温度的调节可以通过使丙烯与乙烯共聚来实现。通常，通过使乙烯相对于丙烯以5质量％以下的比例无规共聚，能够使熔融峰温度下降至130℃左右。另外，如果采用日本特表2016-524002号公报记载的方法，则能够制备熔点为100℃左右的聚丙烯。
在本发明的金属端子用粘接性膜1中，第一聚烯烃层12a和第二聚烯烃层12b分别为含有聚烯烃系树脂的层。作为聚烯烃系树脂，可以举出聚烯烃、酸改性聚烯烃等。第一聚烯烃层12a在聚烯烃系树脂中优选含有酸改性聚烯烃，更优选为由酸改性聚烯烃形成的层。另外，第二聚烯烃层12b在聚烯烃系树脂中优选含有聚烯烃或酸改性聚烯烃，更优选含有聚烯烃，进一步优选为由聚烯烃或酸改性聚烯烃形成的层。酸改性聚烯烃与金属的亲和性高。而且，聚烯烃和酸改性聚烯烃各自与聚烯烃等热熔接性树脂的亲和性都高。因此，在本发明的金属端子用粘接性膜1中，通过将由酸改性聚烯烃形成的第一聚烯烃层12a配置在金属端子2侧，能够在金属端子用粘接性膜1与金属端子2的界面表现出更优异的密合性。另外，通过将由聚烯烃或酸改性聚烯烃形成的第二聚烯烃层12b配置在蓄电器件用外包装材料3的热熔接性树脂层35侧，能够在金属端子用粘接性膜1与热熔接性树脂层35的界面表现出更优异的密合性。
如上所述，作为本发明的金属端子用粘接性膜1的优选的叠层构成的具体例，可以举出：由酸改性聚丙烯形成的第一聚烯烃层/由聚丙烯形成的基材/由酸改性聚丙烯形成的第二聚烯烃层依次叠层而成的三层构成；由酸改性聚丙烯形成的第一聚烯烃层/由聚丙烯形成的基材/由聚丙烯形成的第二聚烯烃层依次叠层而成的三层构成等，其中，从蓄电器件用外包装材料3的热熔接性树脂层35与第二聚烯烃层12b的粘接性的角度，特别优选后者的三层构成。
作为酸改性聚烯烃，没有特别限制，只要是经过酸改性的聚烯烃即可，优选举出经不饱和羧酸或其酸酐接枝改性的聚烯烃。
作为被酸改性的聚烯烃，具体可以举出低密度聚乙烯、中密度聚乙烯、高密度聚乙烯、线性低密度聚乙烯等聚乙烯；均聚丙烯、聚丙烯的嵌段共聚物(例如丙烯与乙烯的嵌段共聚物)、聚丙烯的无规共聚物(例如丙烯与乙烯的无规共聚物)等的结晶或非晶聚丙烯；乙烯－丁烯－丙烯的三元共聚物等。这些聚烯烃中，优选举出聚乙烯和聚丙烯，特别优选聚丙烯。
另外，被酸改性的聚烯烃也可以为环状聚烯烃。例如，羧酸改性环状聚烯烃是指构成环状聚烯烃的单体的一部分替换成α,β－不饱和羧酸或其酸酐进行共聚，或者使α,β－不饱和羧酸或其酸酐与环状聚烯烃嵌段聚合或接枝聚合而得到的聚合物。
被酸改性的环状聚烯烃是烯烃与环状单体的共聚物，作为上述环状聚烯烃的构成单体的烯烃，可以举出例如乙烯、丙烯、4－甲基－1－戊烯、丁二烯、异戊二烯等。另外，作为环状聚烯烃的构成单体的环状单体，可以举出例如降冰片烯等环状烯烃，具体可以举出环戊二烯、二环戊二烯、环己二烯、降冰片二烯等环状二烯等。这些聚烯烃中，优选举出环状烯烃，更优选降冰片烯。作为构成单体，也可以举出苯乙烯。
作为酸改性所使用的羧酸或其酸酐，可以举出例如马来酸、丙烯酸、衣康酸、巴豆酸、马来酸酐、衣康酸酐等。第一聚烯烃层12a优选在通过红外光谱法分析时检测出来自马来酸酐的峰。例如，当用红外光谱法对马来酸酐改性聚烯烃进行测定时，能够在波数1760cm﹣1附近和波数1780cm﹣1附近检测到来自马来酸酐的峰。在第一聚烯烃层12a或第二聚烯烃层12b是由马来酸酐改性聚烯烃构成的层的情况下，当用红外光谱法进行测定时，能够检测到来自马来酸酐的峰。但是，当酸改性度低时，有时峰变小而检测不到。此时，可以利用核磁共振光谱法进行分析。
第一聚烯烃层12a和第二聚烯烃层12b各自可以单独由一种树脂成分形成，也可以由两种以上的树脂成分组合而成的掺混聚合物形成。而且，第一聚烯烃层12a和第二聚烯烃层12b各自可以仅由一层形成，也可以利用相同或不同的树脂成分由两层以上形成。从第一聚烯烃层12a和第二聚烯烃层12b的成膜性的角度，这些层优选分别由两种以上的树脂成分组合而成的掺混聚合物形成。在为掺混聚合物的情况下，第一聚烯烃层12a优选以酸改性聚丙烯作为主要成分(50质量％以上的成分)、50质量％以下为其它树脂(从提高柔软性的角度，优选聚乙烯)。另外，第二聚烯烃层12b优选以聚丙烯作为主要成分(50质量％以上的成分)、50质量％以下为其它树脂(从提高柔软性的角度，优选聚乙烯)。另一方面，从第一聚烯烃层12a和第二聚烯烃层12b的耐电解液性的角度，第一聚烯烃层12a优选作为树脂单独含有酸改性聚丙烯，第二聚烯烃层12b优选作为树脂单独含有酸改性聚丙烯或聚丙烯。
而且，第一聚烯烃层12a和第二聚烯烃层12b各自可以根据需要含有填充剂。通过第一聚烯烃层12a和第二聚烯烃层12b含有填充剂，填充剂起到了作为间隔物(spacer)的作用，能够有效抑制金属端子2与蓄电器件用外包装材料3的阻隔层33之间的短路。作为填充剂的粒径，可以举出0.1～35μm左右、优选为5.0～30μm左右、更优选为10～25μm左右的范围。另外，作为填充剂的含量，相对于形成第一聚烯烃层12a和第二聚烯烃层12b的树脂成分100质量份，分别可以举出5～30质量份左右、更优选为10～20质量份左右。
作为填充剂，无机系、有机系均可使用。作为无机系填充剂，例如可以举出碳(炭、石墨)、二氧化硅、氧化铝、钛酸钡、氧化铁、碳化硅、氧化锆、硅酸锆、氧化镁、氧化钛、铝酸钙、氢氧化钙、氢氧化铝、氢氧化镁、碳酸钙等。另外，作为有机系填充剂，例如可以举出氟树脂、酚醛树脂、尿素树脂、环氧树脂、丙烯酸树脂、苯并胍胺/甲醛缩合物、三聚氰胺/甲醛缩合物、聚甲基丙烯酸甲酯交联物、聚乙烯交联物等。从形状的稳定性、刚性、内容物耐受性的角度，优选氧化铝、二氧化硅、氟树脂、丙烯酸树脂、苯并胍胺/甲醛缩合物，特别而言，其中更优选球状的氧化铝、二氧化硅。作为填充剂向形成第一聚烯烃层12a和第二聚烯烃层12b的树脂成分中的混合方法，可以采用预先利用班伯里混合机等将两者熔融共混，进行母料化，将所得到的物料设为规定的混合比的方法；与树脂成分直接混合的方法等。
另外，第一聚烯烃层12a和第二聚烯烃层12b各自还可以根据需要含有颜料。作为颜料，可以使用无机系的各种颜料。作为颜料的具体例，优选例示上述填充剂中所例示的碳(炭、石墨)。碳(炭、石墨)是通常在蓄电器件的内部使用的材料，没有在电解液中溶出的危险，而且着色效果好，能够以不妨碍粘接性的程度的添加量获得充分的着色效果，且不会因热而熔融，能够提升所添加的树脂的表观熔融粘度。并且，还能够防止在热粘接时(热封时)加压部成为薄壁，能够赋予蓄电器件用外包装材料与金属端子之间优异的密封性。
当在第一聚烯烃层12a、第二聚烯烃层12b中添加颜料时，作为其添加量，例如在使用了粒径约为0.03μm的炭黑时，相对于形成第一聚烯烃层12a、第二聚烯烃层12b的树脂成分100质量份，分别可以举出0.05～0.3质量份左右、优选0.1～0.2质量份左右。通过在第一聚烯烃层12a、第二聚烯烃层12b中添加颜料，能够利用传感器检测或者肉眼检查金属端子用粘接性膜1是否存在。另外，在向第一聚烯烃层12a、第二聚烯烃层12b中添加填充剂和颜料时，也可以向第一聚烯烃层12a、第二聚烯烃层12b的同一层中添加填充剂和颜料，但从不妨碍金属端子用粘接性膜1的热熔接性的角度，优选填充剂和颜料分开添加到第一聚烯烃层12a和第二聚烯烃层12b中。
从更好地实现本发明效果的角度，第一聚烯烃层12a和第二聚烯烃层12b的厚度分别优选为约10μm以上、更优选为约15μm以上、进一步优选为约20μm以上，且优选为约60μm以下、更优选为约55μm以下、进一步优选为约50μm以下、更进一步优选为约40μm以下。作为第一聚烯烃层12a和第二聚烯烃层12b的厚度的优选范围，可以举出分别为10～60μm左右、10～55μm左右、10～50μm左右、10～40μm左右、15～60μm左右、15～55μm左右、15～50μm左右、15～40μm左右、20～60μm左右、20～55μm左右、20～50μm左右、20～40μm左右。
基于同样的角度，基材11的厚度与第一聚烯烃层12a和第二聚烯烃层12b的合计厚度之比优选为约0.3以上、更优选为约0.4以上，且优选为约1.0以下、更优选为约0.8以下，作为优选的范围，可以举出0.3～1.0左右、0.3～0.8左右、0.4～1.0左右、0.4～0.8左右。
另外，当将金属端子用粘接性膜1的总厚度设为100％时，作为第一聚烯烃层12a和第二聚烯烃层12b的合计厚度的比例，优选为30～80％左右、更优选为50～70％左右。
[基材11]
在金属端子用粘接性膜1中，基材11是发挥作为金属端子用粘接性膜1的支承体的作用的层。
基材11具有上述的截面硬度。
作为形成基材11的原料，没有特别限制。作为形成基材11的原料，可以举出例如聚烯烃系树脂、聚酰胺系树脂、聚酯系树脂、环氧树脂、丙烯酸树脂、氟树脂、硅树脂、酚醛树脂、聚醚酰亚胺、聚酰亚胺、聚碳酸酯以及它们的混合物或共聚物等。其中，特别优选聚烯烃系树脂。即，形成基材11的原料优选为聚烯烃、酸改性聚烯烃等包含聚烯烃骨架的树脂。构成基材11的树脂包含聚烯烃骨架可以通过例如红外光谱法、气相色谱质谱法等进行分析。
如上所述，基材11优选含有聚烯烃系树脂、更优选含有聚烯烃，进一步优选为由聚烯烃形成的层。由聚烯烃形成的层可以是拉伸聚烯烃膜，也可以是未拉伸聚烯烃膜，优选未拉伸聚烯烃膜。作为聚烯烃，具体可以举出低密度聚乙烯、中密度聚乙烯、高密度聚乙烯、线性低密度聚乙烯等聚乙烯；均聚丙烯、聚丙烯的嵌段共聚物(例如丙烯与乙烯的嵌段共聚物)、聚丙烯的无规共聚物(例如丙烯与乙烯的无规共聚物)等结晶或非晶聚丙烯；乙烯－丁烯－丙烯的三元共聚物等。这些聚烯烃中，优选举出聚乙烯和聚丙烯，更优选举出聚丙烯。另外，由于耐电解液性好，基材11优选含有均聚丙烯，更优选由均聚丙烯形成，进一步优选为未拉伸均聚丙烯膜。
作为聚酰胺，具体可以举出尼龙6、尼龙66、尼龙610、尼龙12、尼龙46、尼龙6与尼龙66的共聚物等脂肪族系聚酰胺；包含来自对苯二甲酸和/或间苯二甲酸的结构单元的尼龙6I、尼龙6T、尼龙6IT、尼龙6I6T(I表示间苯二甲酸，T表示对苯二甲酸)等六亚甲基二胺－间苯二甲酸－对苯二甲酸共聚聚酰胺、聚己二酰间苯二甲胺(MXD6)等包含芳香族的聚酰胺；聚氨基甲基环己基己二酰胺(PACM6)等脂环系聚酰胺；以及使内酰胺成分、或4,4'－二苯基甲烷－二异氰酸酯等异氰酸酯成分共聚而成的聚酰胺、作为共聚聚酰胺与聚酯或聚亚烷基醚二醇的共聚物的聚酯酰胺共聚物或聚醚酯酰胺共聚物；它们的共聚物等。这些聚酰胺可以单独使用1种，也可以将2种以上组合使用。
作为聚酯，具体可以举出聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸丁二醇酯、聚间苯二甲酸乙二醇酯、以对苯二甲酸乙二醇酯为重复单元的主体的共聚聚酯、以对苯二甲酸丁二醇酯为重复单元的主体的共聚聚酯等。另外，作为以对苯二甲酸乙二醇酯为重复单元的主体的共聚聚酯，具体可以举出：以对苯二甲酸乙二醇酯为重复单元的主体并与间苯二甲酸乙二醇酯聚合的共聚物聚酯(以下，仿照聚(对苯二甲酸/间苯二甲酸)乙二醇酯简写)、聚(对苯二甲酸/间苯二甲酸)乙二醇酯、聚(对苯二甲酸/己二酸)乙二醇酯、聚(对苯二甲酸/磺基间苯二甲酸钠)乙二醇酯、聚(对苯二甲酸/间苯二甲酸钠)乙二醇酯、聚(对苯二甲酸/苯基－二甲酸)乙二醇酯、聚(对苯二甲酸/癸烷二甲酸)乙二醇酯等。另外，作为以对苯二甲酸丁二醇酯为重复单元的主体的共聚聚酯，具体可以举出：以对苯二甲酸丁二醇酯为重复单元的主体并与间苯二甲酸丁二醇酯聚合的共聚物聚酯(以下，仿照聚(对苯二甲酸/间苯二甲酸)丁二醇酯简写)、聚(对苯二甲酸/己二酸)丁二醇酯、聚(对苯二甲酸/癸二酸)丁二醇酯、聚(对苯二甲酸/癸烷二甲酸)丁二醇酯、聚萘二甲酸丁二醇酯等。这些聚酯可以单独使用1种，也可以将2种以上组合使用。
另外，基材11也可以由上述树脂所形成的无纺布形成。在基材11为无纺布的情况下，基材11优选由上述的聚烯烃系树脂、聚酰胺树脂等构成。
基材11可以是单层，也可以是多层。在基材11为多层的情况下，只要至少一层包含上述熔融峰温度为135℃以上的层即可。作为多层的具体例，可以举出例如嵌段聚丙烯/均聚丙烯/嵌段聚丙烯依次叠层而成的三层结构等。
另外，通过在基材11中添配着色剂，能够使基材11形成为含有着色剂的层。另外，也可以选择透明度低的树脂来调节透光率。在基材11为膜的情况下，也可以使用着色膜或低透明度膜。另外，在基材11为无纺布的情况下，可以使用采用了包含着色剂的纤维或粘合剂的无纺布、或低透明度无纺布。
在基材11由树脂膜构成的情况下，基材11的表面可以根据需要实施电晕放电处理、臭氧处理、等离子体处理等公知的易粘接处理。
从更好地实现本发明效果的角度，基材11的厚度优选为120μm以下、更优选为110μm以下、进一步优选为约100μm以下、更进一步优选为约90μm以下；且基材11的厚度优选为约20μm以上、更优选为约30μm以上、进一步优选为约40μm以上。作为基材11厚度的优选范围，可以举出20～120μm左右、20～110μm左右、20～100μm左右、20～90μm左右、30～120μm左右、30～110μm左右、30～100μm左右、30～90μm左右、40～120μm左右、40～110μm左右、40～100μm左右、40～90μm左右。
本发明的金属端子用粘接性膜1例如可以通过在基材11的两侧表面上分别叠层第一聚烯烃层12a和第二聚烯烃层12b来制造。基材11与第一聚烯烃层12a和第二聚烯烃层12b的叠层可以通过挤出层压法、T模法、吹胀法、热层压法等公知的方法叠层。
作为使金属端子用粘接性膜1介于金属端子2与蓄电器件用外包装材料3之间的方法，没有特别限制，例如可以如图1～图3所示，在金属端子2由蓄电器件用外包装材料3夹持的部分，在金属端子2上卷绕金属端子用粘接性膜1。此外，尽管省略了图示，但也可以在金属端子2由蓄电器件用外包装材料3夹持的部分，以金属端子用粘接性膜1横跨两条金属端子2的方式配置在金属端子2的两面侧。
本发明的粘接性膜1优选在以下的<开封试验方法>中，测试样品在120℃以上130℃以下开封。
<开封试验方法>
将宽度4mm、厚度70μm、长度40mm的铝板作为金属端子。另外，将金属端子用粘接性膜裁成长度1cm、宽度1cm的尺寸。然后，如图5的示意图所示，以金属端子用粘接性膜与金属端子的长边正交的方式，将金属端子夹在两片金属端子用粘接性膜之间，在压力0.2MPa、温度180℃、时间3秒的条件下将金属端子用粘接性膜与金属端子热熔接，得到带有金属端子用粘接性膜的金属端子。另外，准备基材层(PET(厚度12μm)/粘接剂(厚度2μm)/尼龙(厚度15μm))/粘接剂层(厚度2μm)/阻隔层(铝箔，厚度40μm)/粘接层(马来酸酐改性聚丙烯，厚度25μm)/热熔接性树脂层(聚丙烯，熔融峰温度150℃，厚度25μm)依次叠层而成的总厚度121μm的蓄电器件用外包装材料，裁成8cm×19cm的尺寸。接着，在蓄电器件用外包装材料的短边侧，空开2cm的间隔设置两个带有金属端子用粘接性膜的金属端子，将蓄电器件用外包装材料的长边折叠。接着，在压力0.5MPa、温度190℃、时间3秒、密封宽度3mm的条件下，将配置了带有金属端子用粘接性膜的金属端子的短边侧热封。而且，按照同样的方式对一个长边侧进行热封，向形成为袋状的样品中注入1g水以后，以同样的方式将开口边(长边侧)热封，制成密封有水的测试样品。在测试样品的金属端子部分安装热电偶，放置在烘箱内，以6℃/分钟的升温速度将测试样品温度从室温(25℃)加热至140℃。
本发明的金属端子用粘接性膜1按照以下的密封强度的测定方法测得的25℃时的密封强度优选为80N/15mm以上、更优选为90N/15mm以上、进一步优选为100N/15mm以上，且优选为200N/15mm以下、更优选为180N/15mm以下、进一步优选为160N/15mm以下，作为优选范围，可以举出80～200N/15mm左右、80～180N/15mm左右、80～160N/15mm左右、90～200N/15mm左右、90～180N/15mm左右、90～160N/15mm左右、100～200N/15mm左右、100～180N/15mm左右、100～160N/15mm左右。
本发明的金属端子用粘接性膜1按照以下的密封强度的测定方法测得的60℃时的密封强度优选为40N/15mm以上、更优选为50N/15mm以上、进一步优选为60N/15mm以上，且优选为120N/15mm以下、更优选为110N/15mm以下、进一步优选为100N/15mm以下，作为优选范围，可以举出40～120N/15mm左右、40～110N/15mm左右、40～110N/15mm左右、50～120N/15mm左右、50～110N/15mm左右、50～110N/15mm左右、60～200N/15mm左右、60～110N/15mm左右、60～110N/15mm左右。
本发明的金属端子用粘接性膜1按照以下的密封强度的测定方法测得的100℃时的密封强度优选为10N/15mm以上、更优选为15N/15mm以上、进一步优选为20N/15mm以上，且优选为80N/15mm以下、更优选为70N/15mm以下、进一步优选为60N/15mm以下，作为优选范围，可以举出10～80N/15mm左右、10～70N/15mm左右、10～60N/15mm左右、15～80N/15mm左右、15～70N/15mm左右、15～60N/15mm左右、20～80N/15mm左右、20～70N/15mm左右、20～60N/15mm左右。
本发明的金属端子用粘接性膜1按照以下的密封强度的测定方法测得的120℃时的密封强度优选为3N/15mm以上、更优选为5N/15mm以上、进一步优选为10N/15mm以上，且优选为45N/15mm以下、更优选为40N/15mm以下、进一步优选为35N/15mm以下，作为优选范围，可以举出3～45N/15mm左右、3～40N/15mm左右、3～35N/15mm左右、5～45N/15mm左右、5～40N/15mm左右、5～35N/15mm左右、10～45N/15mm左右、10～40N/15mm左右、10～35N/15mm左右。
本发明的金属端子用粘接性膜1按照以下的密封强度的测定方法测得的130℃时的密封强度优选为2N/15mm以上、更优选为3N/15mm以上、进一步优选为5N/15mm以上，且优选为45N/15mm以下、更优选为40N/15mm以下、进一步优选为35N/15mm以下，作为优选范围，可以举出2～45N/15mm左右、2～40N/15mm左右、2～35N/15mm左右、3～45N/15mm左右、3～40N/15mm左右、3～35N/15mm左右、5～45N/15mm左右、5～40N/15mm左右、5～35N/15mm左右。
<密封强度(25℃、60℃、100℃、120℃和130℃的各测定温度)的测定>
将上述<开封试验方法>中所使用的蓄电器件用外包装材料裁成60mm(TD)×150mm(MD)的尺寸之后，将外包装材料在折痕(MD方向的中间)的位置沿MD方向以热熔接性树脂层为内侧的方式对折，将粘接性膜夹在其间。该粘接性膜的尺寸为30mm×15mm，在对折后的外包装材料(60mm×75mm)的在MD方向上距离折痕10mm左右的位置，将粘接性膜夹在对折后的外包装材料(60mm×75mm)的TD方向的中央位置。在此，使粘接性膜的长边30mm沿着对折后的外包装材料(60mm×75mm)的TD方向，使粘接性膜的短边15mm沿着对折后的外包装材料(60mm×75mm)的MD方向。在该状态下，用7mm宽的上下金属头的密封机在240℃×1.0MPa×5s的条件下进行热封，使得在测试片中形成粘接性膜以长边上为整个宽度、短边上为7mm宽度从两侧与外包装材料的热熔接性树脂层热封的状态。将所得到的叠层体切断，从粘接性膜被热熔接性树脂层夹持的位置的中央部分获取15mm的条状测试片(粘接性膜的两侧表面整体与热熔接性树脂层热熔接)。对于所得到的测试片，按照JIS K7127：1999的规定，分别如下所示测定在25℃环境、60℃环境、100℃环境和120℃环境的各测定温度时的密封强度。用带有恒温槽的拉伸测试仪在25℃、60℃、100℃、120℃或130℃的各测定环境下，以300mm/min的速度将单侧的外包装材料和相对的外包装材料夹紧并拉伸(卡盘间距为50mm)，测定各温度时的密封强度(N/15mm)。
[金属端子2]
本发明的金属端子用粘接性膜1以介于金属端子2与蓄电器件用外包装材料3之间的方式使用。金属端子2(引板)是与蓄电器件元件4的电极(正极或负极)电连接的导电构件，由金属材料构成。作为构成金属端子2的金属材料，没有特别限制，可以举出例如铝、镍、铜等。例如，与锂离子蓄电器件的正极连接的金属端子2通常由铝等构成；而与锂离子蓄电器件的负极连接的金属端子2通常由铜、镍等构成。
从提高耐电解液性的角度，优选金属端子2的表面实施化学法表面处理。例如，当金属端子2由铝形成时，作为化学法表面处理的具体例，可以举出形成磷酸盐、铬酸盐、氟化物、三嗪硫醇化合物等的耐腐蚀性覆膜的公知方法。在形成耐腐蚀性覆膜的方法中，优选采用由酚醛树脂、氟化铬(III)化合物、磷酸这三种成分构成的处理物的磷酸铬酸盐处理。
金属端子2的大小可以根据所使用的蓄电器件的大小等适当设定。作为金属端子2的厚度，优选举出50～1000μm左右、更优选为70～800μm左右。另外，作为金属端子2的长度，优选举出1～200mm左右、更优选为3～150mm左右。另外，作为金属端子2的宽度，优选举出1～200mm左右、更优选为3～150mm左右。
[蓄电器件用外包装材料3]
作为蓄电器件用外包装材料3，可以举出具有由至少依次具有基材层31、阻隔层33和热熔接性树脂层35的叠层体构成的叠层结构的材料。在图6中，作为蓄电器件用外包装材料3的截面结构的一例，表示了依次叠层有基材层31、根据需要设置的粘接剂层32、阻隔层33、根据需要设置的粘接层34和热熔接性树脂层35的方式。在蓄电器件用外包装材料3中，基材层31成为外层侧，热熔接性树脂层35成为最内层。在组装蓄电器件时，通过使位于蓄电器件元件4的周缘的热熔接性树脂层35彼此面接触进行热熔接，将蓄电器件元件4密封，封装蓄电器件元件4。其中，在图1～图3中，图示了使用通过压纹成型等成型的压纹型蓄电器件用外包装材料3时的蓄电器件10，但蓄电器件用外包装材料3也可以是不进行成型的袋型。其中，袋型具有三边密封、四边密封、枕型等，任意类型均可。
作为构成蓄电器件用外包装材料3的叠层体的厚度，没有特别限制，从削减成本、提高能量密度等角度，上限优选举出约180μm以下、约160μm以下、约155μm以下、约140μm以下、约130μm以下、约120μm以下；从维持保护蓄电器件元件4这样的蓄电器件用外包装材料3的功能的角度，下限优选举出约35μm以上、约45μm以上、约60μm以上、约80μm以上；优选的范围可以举出例如35～180μm左右、35～160μm左右、35～155μm左右、35～140μm左右、35～130μm左右、35～120μm左右、45～180μm左右、45～160μm左右、45～155μm左右、45～140μm左右、45～130μm左右、45～120μm左右、60～180μm左右、60～160μm左右、60～155μm左右、60～140μm左右、60～130μm左右、60～120μm左右、80～180μm左右、80～160μm左右、80～155μm左右、80～140μm左右、80～130μm左右、80～120μm左右。
(基材层31)
在蓄电器件用外包装材料3中，基材层31是发挥作为蓄电器件用外包装材料的基材的作用的层，是形成最外层侧的层。
关于形成基材层31的原料，只要具有绝缘性，就没有特别限制。作为形成基材层31的原料，例如可以举出聚酯、聚酰胺、环氧树脂、丙烯酸树脂、氟树脂、聚氨酯、硅树脂、酚醛树脂、聚醚酰亚胺、聚酰亚胺以及它们的混合物或共聚物等。聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯等聚酯具有耐电解液性优异、针对电解液的附着不易发生白化等这样的优点，适合作为基材层31的形成原料使用。另外，聚酰胺膜的拉伸性优异，能够防止在成型时基材层31因树脂裂缝而发生白化，适合作为基材层31的形成材料使用。
基材层31可以由经过单轴拉伸或双轴拉伸的树脂膜形成，也可以由未拉伸的树脂膜形成。其中，经过单轴拉伸或双轴拉伸的树脂膜、特别是经过双轴拉伸的树脂膜因发生取向结晶而使得耐热性提高，因此适合作为基材层31使用。
这些之中，作为形成基材层31的树脂膜，优选举出尼龙、聚酯，更优选举出双轴拉伸尼龙、双轴拉伸聚酯。
关于基材层31，为了提高耐针孔性和制成蓄电器件的包装体时的绝缘性，也可以将不同原料的树脂膜叠层化。具体可以举出聚酯膜和尼龙膜叠层而成的多层结构、或双轴拉伸聚酯和双轴拉伸尼龙叠层而成的多层结构等。在基材层31为多层结构的情况下，各树脂膜可以利用粘接剂粘接，也可以不利用粘接剂而直接叠层。在不利用粘接剂粘接的情况下，例如可以举出共挤出法、夹层层压法、热层压法等在热熔融状态下进行粘接的方法。
另外，基材层31可以为了提高成型性而使其低摩擦化。在使基材层31低摩擦化的情况下，其表面的摩擦系数没有特别限制，例如可以举出1.0以下。在使基材层31低摩擦化时，例如可以举出哑光处理、形成润滑剂的薄膜层、它们的组合等。
基材层31的厚度可以举出例如10～50μm左右，优选为15～30μm左右。
(粘接剂层32)
在蓄电器件用外包装材料3中，粘接剂层32是为了对基材层31赋予密合性而根据需要配置于基材层31上的层。即，粘接剂层32设置于基材层31与阻隔层33之间。
粘接剂层32由能够将基材层31与阻隔层33粘接的粘接剂形成。用于形成粘接剂层32的粘接剂可以为双液固化型粘接剂，也可以为单液固化型粘接剂。另外，关于用于形成粘接剂层32的粘接剂的粘接机理，没有特别限制，可以为化学反应型、溶剂挥发型、热熔融型、热压型等的任意类型。
作为能够用于形成粘接剂层32的粘接剂的树脂成分，从延展性、高湿度条件下的耐久性和黄变抑制作用、热封时的热劣化抑制作用等优异、抑制基材层31与阻隔层33之间的层压强度下降以及有效地抑制发生脱层这样的角度，优选举出：聚氨酯系双液固化型粘接剂；聚酰胺、聚酯或它们与改性聚烯烃的掺混树脂。
另外，粘接剂层32可以利用不同的粘接剂成分进行多层化。在利用不同的粘接剂成分使粘接剂层32多层化的情况下，从提高基材层31与阻隔层33的层压强度这样的角度，作为配置于基材层31侧的粘接剂成分，优选选择与基材层31的粘接性优异的树脂，作为配置于阻隔层33侧的粘接剂成分，优选选择与阻隔层33的粘接性优异的粘接剂成分。在粘接剂层32利用不同的粘接剂成分进行多层化的情况下，具体而言，作为配置于阻隔层33侧的粘接剂成分，优选举出酸改性聚烯烃、金属改性聚烯烃、聚酯与酸改性聚烯烃的混合树脂、包含共聚聚酯的树脂等。
粘接剂层32的厚度可以举出例如2～50μm左右，优选为3～25μm左右。
(阻隔层33)
在蓄电器件用外包装材料3中，阻隔层33是提高蓄电器件用外包装材料的强度、并且具有防止水蒸气、氧气、光等侵入蓄电器件内部的功能的层。阻隔层33优选为金属层、即由金属形成的层。作为构成阻隔层33的金属，具体可以举出铝、不锈钢、钛等，优选举出铝。阻隔层33例如可以由金属箔或金属蒸镀膜、无机氧化物蒸镀膜、含碳无机氧化物蒸镀膜、设置有这些蒸镀膜的膜等形成，优选由金属箔形成，更优选由铝箔形成。在制造蓄电器件用外包装材料时，从防止阻隔层33产生褶皱或针孔的角度，阻隔层更优选由例如经退火处理的铝(JIS H4160：1994A8021H-O、JIS H4160：1994A8079H-O、JIS H4000：2014A8021P-O、JISH4000：2014A8079P-O)等软质铝箔形成。
关于阻隔层33的厚度，从使蓄电器件用外包装材料薄型化并且即使成型也不易产生针孔的角度，优选举出10～200μm左右、更优选为20～100μm左右。
另外，为了粘接的稳定化、防止溶解或腐蚀等，优选对阻隔层33的至少一侧表面、优选两侧表面进行化学法表面处理。在此，化学法表面处理是指在阻隔层的表面形成耐腐蚀性覆膜的处理。
(粘接层34)
在蓄电器件用外包装材料3中，粘接层34是为了使热熔接性树脂层35牢固地粘接而根据需要设置在阻隔层33与热熔接性树脂层35之间的层。
粘接层34由能够将阻隔层33与热熔接性树脂层35粘接的粘接剂形成。关于用于形成粘接层的粘接剂的组成，没有特别限制，例如可以举出含有酸改性聚烯烃的树脂组合物。作为酸改性聚烯烃，可以例示与第一聚烯烃层12a和第二聚烯烃层12b中所例示的物质同样的物质。
粘接层34的厚度可以举出例如1～40μm左右，优选为2～30μm左右。
(热熔接性树脂层35)
在蓄电器件用外包装材料3中，热熔接性树脂层35相当于最内层，是在组装蓄电器件时热熔接性树脂层彼此热熔接而将蓄电器件元件密封的层。
关于热熔接性树脂层35所使用的树脂成分，只要能够进行热熔接，就没有特别限制，例如可以举出聚烯烃、环状聚烯烃。
作为上述聚烯烃，具体可以举出低密度聚乙烯、中密度聚乙烯、高密度聚乙烯、线性低密度聚乙烯等聚乙烯；均聚丙烯、聚丙烯的嵌段共聚物(例如丙烯与乙烯的嵌段共聚物)、聚丙烯的无规共聚物(例如丙烯与乙烯的无规共聚物)等结晶或非晶聚丙烯；乙烯－丁烯－丙烯的三元共聚物等。在这些聚烯烃中，优选举出聚乙烯和聚丙烯。
上述环状聚烯烃是烯烃与环状单体的共聚物，作为上述环状聚烯烃的构成单体的烯烃，例如可以举出乙烯、丙烯、4－甲基－1－戊烯、丁二烯、异戊二烯等。另外，作为上述环状聚烯烃的构成单体的环状单体，例如可以举出降冰片烯等环状烯烃；具体可以举出环戊二烯、二环戊二烯、环己二烯、降冰片二烯等环状二烯等。这些聚烯烃中，优选举出环状烯烃，进一步优选降冰片烯。作为构成单体，也可以举出苯乙烯。
这些树脂成分中，优选举出结晶或非晶的聚烯烃、环状聚烯烃以及它们的掺混聚合物；进一步优选举出聚乙烯、聚丙烯、乙烯与降冰片烯的共聚物以及它们中的2种以上的掺混聚合物。
热熔接性树脂层35可以由1种树脂成分单独形成，也可以由组合2种以上的树脂成分而成的掺混聚合物形成。另外，热熔接性树脂层35可以只由1层形成，也可以利用相同或不同的树脂成分由2层以上形成。当第二聚烯烃层12b和热熔接性树脂层35的树脂通用时，这些层间的密合性提高，因此特别优选。
作为热熔接性树脂层35的熔融峰温度，例如为约120℃以上、优选为约125℃以上、更优选为约130℃以上、进一步优选为130℃以上、更进一步优选为135℃以上，且优选为约160℃以下、更优选为约155℃以下。另外，作为热熔接性树脂层35的熔融峰温度的优选范围，可以举出120～160℃左右、120～155℃左右、125～160℃左右、125～155℃左右、130～160℃左右、130～155℃左右、135～160℃左右、135～155℃左右、140～160℃左右、140～155℃左右。如上所述，通过配置在金属端子2侧的第一聚烯烃层12a的熔融峰温度为105℃以上130℃以下、且配置在蓄电器件用外包装材料3侧的第二聚烯烃层12b的熔融峰温度和蓄电器件用外包装材料3的热熔接性树脂层35的熔融峰温度均为130℃以上，在蓄电器件达到高温(例如100℃～130℃、优选为110℃～130℃、特别优选为120℃～130℃)之前，将蓄电器件的金属端子和蓄电器件用外包装材料的热熔接性树脂层密合，在蓄电器件达到了该高温(例如100℃～130℃、优选为110℃～130℃、特别优选为120℃～130℃)时，蓄电器件在金属端子用粘接性膜的位置开封，能够将蓄电器件内部所产生的气体释放到外部。
另外，作为热熔接性树脂层35的厚度，没有特别限制，可以举出2～2000μm左右、优选为5～1000μm左右、更优选为10～500μm左右。另外，作为热熔接性树脂层35的厚度，可以举出例如约100μm以下、优选为约85μm以下、更优选为15～85μm左右。其中，例如在后述粘接层34的厚度为10μm以上的情况下，作为热熔接性树脂层35的厚度，优选举出约85μm以下、更优选为15～45μm左右，例如在后述粘接层34的厚度低于10μm的情况、或未设置粘接层34的情况下，作为热熔接性树脂层35的厚度，优选举出约20μm以上、更优选为35～85μm左右。
2.蓄电器件
本发明的蓄电器件10至少包括：具有正极、负极和电解质的蓄电器件元件4；封装该蓄电器件元件4的蓄电器件用外包装材料3；以及分别与正极和负极电连接并突出到蓄电器件用外包装材料3的外侧的金属端子2。本发明的蓄电器件10的特征在于，在金属端子2与蓄电器件用外包装材料3之间存在本发明的金属端子用粘接性膜1。即，本发明的蓄电器件10可以通过包括使本发明的金属端子用粘接性膜1介于金属端子2与蓄电器件用外包装材料3之间的工序的方法来制造。
具体而言，对于至少具有正极、负极和电解质的蓄电器件元件4，在使与正极和负极分别连接的金属端子2突出到外侧的状态下，使本发明的金属端子用粘接性膜1介于金属端子2与热熔接性树脂层35之间，利用蓄电器件用外包装材料3以能够在蓄电器件元件4的周缘形成蓄电器件用外包装材料3的凸缘部(热熔接性树脂层35彼此接触的区域，蓄电器件用外包装材料3的周缘部3a)的方式覆盖，将凸缘部的热熔接性树脂层35彼此热封而进行密封，由此能够提供使用了蓄电器件用外包装材料3的蓄电器件10。其中，在使用蓄电器件用外包装材料3收纳蓄电器件元件4的情况下，以蓄电器件用外包装材料3的热熔接性树脂层35成为内侧(与蓄电器件元件4接触的面)的方式使用。
另外，本发明的蓄电器件10也可以至少包括：具有正极、负极和电解质的蓄电器件元件；封装该蓄电器件元件的蓄电器件用外包装材料；以及分别与正极和负极电连接并突出到蓄电器件用外包装材料的外侧的金属端子，金属端子用粘接性膜介于金属端子与蓄电器件用外包装材料之间，金属端子用粘接性膜由至少具有树脂层A和树脂层B的叠层体构成，在温度100℃以上130℃以下的环境(优选为温度111℃以上130℃以下，更优选为温度115℃以上130℃以下，进一步优选为温度120℃以上130℃以下的环境)下，蓄电器件从金属端子用粘接性膜的叠层树脂层A的位置开封。即，在该蓄电器件中，只要蓄电器件从金属端子用粘接性膜1的叠层树脂层A(例如第一聚烯烃层12a或第二聚烯烃层12b)的位置开封，则温度110℃环境下测得的树脂层B(例如基材11)的截面硬度也可以不为15N/mm2以上，且树脂层A(例如第一聚烯烃层12a和第二聚烯烃层12b中的至少一方)的熔融峰温度也可以不为105℃以上130℃以下。如上述的本发明的金属端子用粘接性膜1那样，如果树脂层B在温度110℃环境下测得的截面硬度为15N/mm2以上，且树脂层A的熔融峰温度为105℃以上130℃以下，则能够在温度100℃以上130℃以下、优选110℃以上130℃以下、更优选120℃以上130℃以下的环境下，适当地使蓄电器件从金属端子用粘接性膜1的叠层树脂层A的位置(例如特别是第一聚烯烃层12a与基材11的界面部分，或第二聚烯烃层12b与基材11的界面部分)开封。从优选在111℃以上130℃以下、更优选温度115℃以上130℃以下、进一步优选温度120℃以上130℃以下的环境下，从金属端子用粘接性膜的叠层树脂层A的位置开封的角度，优选金属端子用粘接性膜的树脂层A由聚丙烯形成，更优选金属端子用粘接性膜的树脂层A由聚丙烯形成。在金属端子用粘接性膜的树脂层A由聚乙烯形成的情况下，存在开封温度降低的倾向。
而且，本发明的蓄电器件10还可以至少包括：具有正极、负极和电解质的上述蓄电器件元件；封装该蓄电器件元件的蓄电器件用外包装材料；以及分别与上述正极和上述负极电连接并突出到上述蓄电器件用外包装材料的外侧的上述金属端子，金属端子用粘接性膜介于上述金属端子与上述蓄电器件用外包装材料之间，金属端子用粘接性膜由依次具有配置在上述金属端子侧的第一聚烯烃层、基材、和配置在上述蓄电器件用外包装材料侧的第二聚烯烃层的叠层体构成，上述第一聚烯烃层的熔融峰温度为105℃以上130℃以下，上述第二聚烯烃层的熔融峰温度为130℃以上，上述蓄电器件用外包装材料由至少具有基材层、阻隔层和热熔接性树脂层的叠层体构成，上述热熔接性树脂层的熔融峰温度为130℃以上。即，在该蓄电器件中，配置在金属端子侧的第一聚烯烃层的熔融峰温度为105℃以上130℃以下，配置在蓄电器件用外包装材料侧的第二聚烯烃层的熔融峰温度和蓄电器件用外包装材料的热熔接性树脂层的熔融峰温度均为130℃以上。蓄电器件通过采用这样的结构，能够在蓄电器件达到高温(例如100℃～130℃、优选为110℃～130℃、特别优选为120℃～130℃)之前，将蓄电器件的金属端子与蓄电器件用外包装材料的热熔接性树脂层密合，在蓄电器件达到了该高温(例如100℃～130℃、优选为110℃～130℃、特别优选为120℃～130℃)时，蓄电器件在金属端子用粘接性膜的位置开封，将蓄电器件内部所产生的气体释放到外部。
本发明的蓄电器件用外包装材料适合用于电池(包括元件电容(condenser)、设备电容(capacitor)等)等蓄电器件。此外，本发明的蓄电器件用外包装材料在一次电池、二次电池中均可使用，优选为二次电池。关于能够应用本发明的蓄电器件用外包装材料的二次电池的种类，没有特别限制，可以举出例如锂离子电池、锂离子聚合物电池、全固态电池、半固态电池、准固态电池、聚合物电池、全树脂电池、铅蓄电池、镍/氢蓄电池、镍/镉蓄电池、镍/铁蓄电池、镍/锌蓄电池、氧化银/锌蓄电池、金属空气电池、多价阳离子电池、元件电容、设备电容等。在这些二次电池中，作为本发明的蓄电器件用外包装材料的优选的应用对象，可以举出锂离子电池和锂离子聚合物电池。
实施例
以下，例示实施例和比较例对本发明进行详细说明。但本发明并不限定于实施例。
实施例1
<金属端子用粘接性膜的制造>
使用挤出机和T模流延装置，在作为基材的聚丙烯(PP层，均聚丙烯，熔融峰温度163℃，厚度40μm)的一侧表面和另一侧表面分别以厚度20μm挤出外包装侧的作为第二聚丙烯层的马来酸酐改性聚丙烯(PPa层，熔融峰温度124℃)、和金属端子侧的作为第一聚烯烃层的马来酸酐改性聚丙烯(PPa层，熔融峰温度140℃)，得到依次叠层有第一聚丙烯层(PPa层，熔融峰温度140℃，厚度20μm)/基材(PP层，熔融峰温度163℃，厚度40μm)/第二聚烯烃层(PPa层，熔融峰温度124℃，厚度20μm)的粘接性膜(总厚度80μm)。
<基材的截面硬度的测定>
作为基材的截面硬度，采用马氏硬度。将金属端子用粘接性膜裁成1.5cm×5mm的大小，并利用耐热性的热固化环氧树脂包埋，连同环氧树脂一起研磨使截面露出，制成测试样品。接着，在装配有维氏压头的超微硬度计(FISCHER Instruments公司制HM-2000)上设置加热台，将上述截面样品设置在加热台上，加热5分钟直至样品达到110℃。然后将压头以0.1μm/s的压入速度从测试样品基材的中央压入至1μm的深度，测定基材的截面硬度。测定值采用了测定10次的平均值。测定结果示于表1。
<熔融峰温度的测定>
按照JIS K7121：2012(塑料的玻璃化转变温度测定方法(JIS K7121：1987的补充1))的规定对制得的聚烯烃测定熔融峰温度。测定使用差示扫描量热仪(DSC，T.A.Instruments公司制的差示扫描量热仪Q200)进行。将测试样品在－50℃保持15分钟后，以10℃/min的升温速度从－50℃升温到210℃，测定第一次的熔融峰温度P(℃)，之后，在210℃保持10分钟。接着，以10℃/min的降温速度从210℃降温至－50℃，保持15分钟。再以10℃/min的升温速度从－50℃升温至210℃，测定第二次的熔融峰温度Q(℃)。其中，氮气流量设为50ml/min。按照上述操作步骤求出第一次测得的熔融峰温度P(℃)和第二次测得的熔融峰温度Q(℃)，将第一次测得的熔融峰温度作为熔融峰温度。测定结果示于表1。
<粘接性膜1的最外层表面的十点平均粗糙度>
按照JIS B0601：1994规定的方法，对实施例1、2所得到的各金属端子用粘接性膜的第一聚烯烃层的表面测定十点平均粗糙度。测定使用基恩士制激光显微镜VK-9710，在物镜50倍、无临界值的测定条件下进行测定。其结果，十点平均粗糙度在实施例1中为0.46μm、在实施例2中为0.46μm、在实施例3中为0.44μm、在实施例4中为0.44μm。
<开封试验方法>
将宽度4mm、厚度70μm、长度40mm的铝板作为金属端子。另外，将金属端子用粘接性膜裁成长度1cm、宽度1cm的尺寸。然后，如图5的示意图所示，以金属端子用粘接性膜与金属端子的长边正交的方式，将金属端子夹在两片金属端子用粘接性膜之间，在压力0.2MPa、温度180℃、时间3秒的条件下将金属端子用粘接性膜与金属端子热熔接，得到带有金属端子用粘接性膜的金属端子。另外，准备基材层(PET(厚度12μm)/粘接剂(厚度2μm)/尼龙(厚度15μm))/粘接剂层(厚度2μm)/阻隔层(铝箔，厚度40μm)/粘接层(马来酸酐改性聚丙烯，厚度25μm)/热熔接性树脂层(聚丙烯，熔融峰温度150℃，厚度25μm)依次叠层而成的总厚度121μm的蓄电器件用外包装材料，裁成8cm×19cm的尺寸。接着，在蓄电器件用外包装材料的短边侧，空开2cm的间隔设置两个带有金属端子用粘接性膜的金属端子，将蓄电器件用外包装材料的长边折叠。接着，在压力0.5MPa、温度190℃、时间3秒、密封宽度3mm的条件下，将配置了带有金属端子用粘接性膜的金属端子的短边侧热封。而且，按照同样的方式对一个长边侧进行热封，向形成为袋状的样品中注入1g水以后，以同样的方式将开口边(长边侧)热封，制成密封有水的测试样品。在测试样品的金属端子部分安装热电偶，放置在烘箱内，以6℃/分钟的升温速度将测试样品温度从室温(25℃)加热至140℃。在120℃以上130℃以下的区间开封的情况评级为A，在100℃以上且低于120℃时开封的情况评级为B，高于130℃且在140℃以下开封、或者高于130℃即使到140℃也不开封的情况评级为C。结果示于表1。
<密封强度(25℃、60℃、100℃和120℃的各测定温度)的测定>
将上述<开封试验方法>中所使用的蓄电器件用外包装材料裁成60mm(TD)×150mm(MD)的尺寸之后，将外包装材料在折痕(MD方向的中间)的位置沿MD方向以热熔接性树脂层为内侧的方式对折，将粘接性膜夹在其间。该粘接性膜的尺寸为30mm×15mm，在对折后的外包装材料(60mm×75mm)的在MD方向上距离折痕10mm左右的位置，将粘接性膜夹在对折后的外包装材料(60mm×75mm)的TD方向的中央位置。在此，使粘接性膜的长边30mm沿着对折后的外包装材料(60mm×75mm)的TD方向，使粘接性膜的短边15mm沿着对折后的外包装材料(60mm×75mm)的MD方向。在该状态下，用7mm宽的上下金属头的密封机在240℃×1.0MPa×5s的条件下进行热封，使得在测试片中形成粘接性膜以长边上为整个宽度、短边上为7mm宽度从两侧与外包装材料的热熔接性树脂层热封的状态。将所得到的叠层体切断，从粘接性膜被热熔接性树脂层夹持的位置的中央部分获取15mm的条状测试片(粘接性膜的两侧表面整体与热熔接性树脂层热熔接)。对于所得到的测试片，按照JIS K7127：1999的规定，分别如下所示测定在25℃环境、60℃环境、100℃环境和120℃环境的各测定温度时的密封强度。用带有恒温槽的拉伸测试仪在25℃、60℃、100℃或120℃的各测定环境下，将单侧的外包装材料和相对的外包装材料以300mm/min的速度夹紧并拉伸(卡盘间距为50mm)，测定各温度时的密封强度(N/15mm)。结果示于表1。另外，根据60℃的测定温度时的密封强度，按照以下基准对60℃时的密封强度进行评级。结果示于表1。
A+：51N/15mm以上
A：11N/15mm以上50N/15mm以下
B：10N/15mm以下
实施例2
使用挤出机和T模流延装置，在作为基材的聚丙烯(PP层，熔融峰温度163℃，厚度40μm)的一侧表面以厚度20μm挤出金属端子侧的作为第一聚烯烃层的马来酸酐改性聚丙烯(PPa层，熔融峰温度124℃)，得到叠层有第一聚丙烯层(PPa层，熔融峰温度124℃，厚度20μm)/基材(PP层，熔融峰温度163℃，厚度40μm)的金属端子用粘接性膜(总厚度60μm)。对该金属端子用粘接性膜与实施例1同样进行评价。
实施例3
使用挤出机和T模流延装置，在作为基材的聚丙烯(PP层，熔融峰温度133℃，厚度50μm)的一侧表面和另一侧表面分别以厚度50μm挤出外包装侧的作为第二聚丙烯层的马来酸酐改性聚丙烯(PPa层，熔融峰温度124℃)、和金属端子侧的作为第一聚烯烃层的马来酸酐改性聚丙烯(PPa层，熔融峰温度140℃)，得到依次叠层有第一聚丙烯层(PPa层，熔融峰温度140℃，厚度50μm)/基材(PP层，熔融峰温度133℃，厚度50μm)/第二聚烯烃层(PPa层，熔融峰温度124℃，厚度50μm)的金属端子用粘接性膜(总厚度150μm)。对该金属端子用粘接性膜与实施例1同样进行评价。
实施例4
使用挤出机和T模流延装置，在作为基材的聚丙烯(PP层，熔融峰温度133℃，厚度50μm)的一侧表面以厚度50μm挤出金属端子侧的作为第一聚烯烃层的马来酸酐改性聚丙烯(PPa层，熔融峰温度124℃)，得到叠层有第一聚丙烯层(PPa层，熔融峰温度124℃，厚度50μm)/基材(PP层，熔融峰温度133℃，厚度50μm)的金属端子用粘接性膜(总厚度100μm)。对该金属端子用粘接性膜与实施例1同样进行评价。
比较例1
单独将未拉伸聚丙烯膜(CPP，均聚丙烯，熔融峰温度163℃，厚度50μm)作为金属端子用粘接性膜，与实施例1同样进行评价。结果示于表1。
比较例2
使用挤出机和T模流延装置，在作为基材的聚丙烯(PP层，熔融峰温度133℃，厚度50μm)的一侧表面和另一侧表面分别以厚度50μm挤出外包装侧的作为第二聚丙烯层的马来酸酐改性聚丙烯(PPa层，熔融峰温度140℃)、和金属端子侧的作为第一聚烯烃层的马来酸酐改性聚丙烯(PPa层，熔融峰温度140℃)，得到依次叠层有第一聚丙烯层(PPa层，熔融峰温度140℃，厚度50μm)/基材(PP层，熔融峰温度133℃，厚度50μm)/第二聚烯烃层(PPa层，熔融峰温度140℃，厚度50μm)的金属端子用粘接性膜(总厚度150μm)。对该金属端子用粘接性膜与实施例1同样进行评价。
[表1]
如上所述，本发明提供以下方式的发明。
第1项：一种金属端子用粘接性膜，其介于与蓄电器件元件的电极电连接的金属端子和封装上述蓄电器件元件的蓄电器件用外包装材料之间，其中，上述金属端子用粘接性膜由至少具有树脂层A和树脂层B的叠层体构成，上述树脂层A的熔融峰温度为105℃以上130℃以下，上述树脂层B在温度110℃的环境下测得的截面硬度为15N/mm2以上。
第2项：根据第1项所述的金属端子用粘接性膜，其中，上述树脂层A为上述金属端子用粘接性膜的至少一侧的最外层。
第3项：根据第1项或第2项所述的金属端子用粘接性膜，其中，上述树脂层B不为上述金属端子用粘接性膜的最外层。
第4项：根据第1～3项中任一项所述的金属端子用粘接性膜，其中，上述金属端子用粘接性膜由依次具有配置在上述金属端子侧的第一聚烯烃层、基材、和配置在上述蓄电器件用外包装材料侧的第二聚烯烃层的叠层体构成，上述第一聚烯烃层和上述第二聚烯烃层的至少一方为上述树脂层A。
第5项：根据第4项所述的金属端子用粘接性膜，其中，上述基材为上述树脂层B。
第6项：根据第4项或第5项所述的金属端子用粘接性膜，其中，上述第一聚烯烃层和上述第二聚烯烃层的至少一方含有酸改性聚烯烃。
第7项：根据第4～6项中任一项所述的金属端子用粘接性膜，其中，上述基材包含聚烯烃骨架。
第8项：根据第4～7项中任一项所述的金属端子用粘接性膜，其中，上述第一聚烯烃层与上述基材面接触，且上述第二聚烯烃层与上述基材面接触。
第9项：一种金属端子用粘接性膜的制造方法，上述金属端子用粘接性膜介于与蓄电器件元件的电极电连接的金属端子和封装上述蓄电器件元件的蓄电器件用外包装材料之间，上述金属端子用粘接性膜由至少具有树脂层A和树脂层B的叠层体构成，上述树脂层A的熔融峰温度为105℃以上130℃以下，上述树脂层B在温度110℃的环境下测得的截面硬度为15N/mm2以上。
第10项：一种将上述第1～8项中任一项所述的金属端子用粘接性膜装配在上述金属端子上而形成的带有金属端子用粘接性膜的金属端子。
第11项：一种蓄电器件，其至少包括具有正极、负极和电解质的蓄电器件元件、封装该蓄电器件元件的蓄电器件用外包装材料、和分别与上述正极及上述负极电连接并突出到上述蓄电器件用外包装材料的外侧的金属端子，在上述金属端子与上述蓄电器件用外包装材料之间存在第1～8项中任一项所述的金属端子用粘接性膜。
第12项：一种蓄电器件，其至少包括具有正极、负极和电解质的蓄电器件元件、封装该蓄电器件元件的蓄电器件用外包装材料、和分别与上述正极及上述负极电连接并突出到上述蓄电器件用外包装材料的外侧的金属端子，在上述金属端子与上述蓄电器件用外包装材料之间存在金属端子用粘接性膜，上述金属端子用粘接性膜由至少具有树脂层A和树脂层B的叠层体构成，在温度100℃以上130℃以下的环境下，上述蓄电器件从上述金属端子用粘接性膜的叠层上述树脂层A的位置开封。
第13项：一种蓄电器件，其至少包括具有正极、负极和电解质的蓄电器件元件、封装该蓄电器件元件的蓄电器件用外包装材料、和分别与上述正极及上述负极电连接并突出到上述蓄电器件用外包装材料的外侧的金属端子，在上述金属端子与上述蓄电器件用外包装材料之间存在金属端子用粘接性膜，上述金属端子用粘接性膜由至少具有树脂层A和树脂层B的叠层体构成，上述树脂层A的熔融峰温度为105℃以上130℃以下，上述树脂层B在温度110℃的环境下测得的截面硬度为15N/mm2以上，上述蓄电器件用外包装材料由至少具有基材层、阻隔层和热熔接性树脂层的叠层体构成，上述热熔接性树脂层的熔融峰温度为130℃以上。
第14项：一种用于蓄电器件的蓄电器件用外包装材料，其中，上述蓄电器件至少包括具有正极、负极和电解质的蓄电器件元件、封装该蓄电器件元件的上述蓄电器件用外包装材料、和分别与上述正极及上述负极电连接并突出到上述蓄电器件用外包装材料的外侧的金属端子，在上述金属端子与上述蓄电器件用外包装材料之间存在金属端子用粘接性膜，上述金属端子用粘接性膜由至少具有树脂层A和树脂层B的叠层体构成，具备在温度100℃以上130℃以下的环境下从叠层上述树脂层A的位置开封的性能，上述蓄电器件用外包装材料由至少具有基材层、阻隔层和热熔接性树脂层的叠层体构成，上述热熔接性树脂层的熔融峰温度比上述金属端子用粘接性膜的上述树脂层A的熔融峰温度高且为130℃以上。
第15项：一种用于蓄电器件的金属端子用粘接性膜，其中，上述蓄电器件至少包括具有正极、负极和电解质的蓄电器件元件、封装该蓄电器件元件的蓄电器件用外包装材料、和分别与上述正极及上述负极电连接并突出到上述蓄电器件用外包装材料的外侧的金属端子，在上述金属端子与上述蓄电器件用外包装材料之间存在上述金属端子用粘接性膜，上述金属端子用粘接性膜由至少具有树脂层A和树脂层B的叠层体构成，具备在温度100℃以上130℃以下的环境下从叠层上述树脂层A的位置开封的性能，上述蓄电器件用外包装材料由至少具有基材层、阻隔层和热熔接性树脂层的叠层体构成，上述热熔接性树脂层的熔融峰温度比上述金属端子用粘接性膜的上述树脂层A的熔融峰温度高且为130℃以上。
第16项：一种蓄电器件的制造方法，其中，上述蓄电器件至少包括具有正极、负极和电解质的蓄电器件元件、封装该蓄电器件元件的蓄电器件用外包装材料、和分别与上述正极及上述负极电连接并突出到上述蓄电器件用外包装材料的外侧的金属端子，上述制造方法包括使第1～8项中任一项所述的金属端子用粘接性膜介于上述金属端子与上述蓄电器件用外包装材料之间，并用上述蓄电器件用外包装材料封装上述蓄电器件元件的工序。
第17项：一种组件，其包括用于蓄电器件的蓄电器件用外包装材料、和第1～8项中任一项所述的金属端子用粘接性膜，其中，上述蓄电器件至少包括具有正极、负极和电解质的蓄电器件元件、封装该蓄电器件元件的上述蓄电器件用外包装材料、和分别与上述正极及上述负极电连接并突出到上述蓄电器件用外包装材料的外侧的金属端子，在使用时，使上述金属端子用粘接性膜介于上述金属端子与上述蓄电器件用外包装材料之间使用。
附图标记说明
1：金属端子用粘接性膜；2：金属端子；3：蓄电器件用外包装材料；3a：蓄电器件用外包装材料的周缘部；4：蓄电器件元件；10：蓄电器件；11：基材；12a：第一聚烯烃层；12b：第二聚烯烃层；31：基材层；32：粘接剂层；33：阻隔层；34：粘接层；35：热熔接性树脂层。

Claims (17)

1.一种金属端子用粘接性膜，其特征在于，
所述金属端子用粘接性膜介于与蓄电器件元件的电极电连接的金属端子和封装所述蓄电器件元件的蓄电器件用外包装材料之间，
所述金属端子用粘接性膜由至少具有树脂层A和树脂层B的叠层体构成，
所述树脂层A的熔融峰温度为105℃以上130℃以下，
所述树脂层B在温度110℃的环境下测得的截面硬度为15N/mm2以上。
2.根据权利要求1所述的金属端子用粘接性膜，其特征在于，
所述树脂层A为所述金属端子用粘接性膜的至少一侧的最外层。
3.根据权利要求1或2所述的金属端子用粘接性膜，其特征在于，
所述树脂层B不为所述金属端子用粘接性膜的最外层。
4.根据权利要求1或2所述的金属端子用粘接性膜，其特征在于，
所述金属端子用粘接性膜由依次具有配置在所述金属端子侧的第一聚烯烃层、基材、和配置在所述蓄电器件用外包装材料侧的第二聚烯烃层的叠层体构成，
所述第一聚烯烃层和所述第二聚烯烃层的至少一方为所述树脂层A。
5.根据权利要求4所述的金属端子用粘接性膜，其特征在于，
所述基材为所述树脂层B。
6.根据权利要求4所述的金属端子用粘接性膜，其特征在于，
所述第一聚烯烃层和所述第二聚烯烃层的至少一方含有酸改性聚烯烃。
7.根据权利要求4所述的金属端子用粘接性膜，其特征在于，
所述基材包含聚烯烃骨架。
8.根据权利要求4所述的金属端子用粘接性膜，其特征在于，
所述第一聚烯烃层与所述基材面接触，且所述第二聚烯烃层与所述基材面接触。
9.一种金属端子用粘接性膜的制造方法，其特征在于，
使所述金属端子用粘接性膜介于与蓄电器件元件的电极电连接的金属端子和封装所述蓄电器件元件的蓄电器件用外包装材料之间，
所述金属端子用粘接性膜由至少具有树脂层A和树脂层B的叠层体构成，
所述树脂层A的熔融峰温度为105℃以上130℃以下，
所述树脂层B在温度110℃的环境下测得的截面硬度为15N/mm2以上。
10.一种带有金属端子用粘接性膜的金属端子，其特征在于，
所述带有金属端子用粘接性膜的金属端子通过将权利要求1或2所述的金属端子用粘接性膜装配在所述金属端子上而成。
11.一种蓄电器件，其特征在于，
至少包括具有正极、负极和电解质的蓄电器件元件、封装该蓄电器件元件的蓄电器件用外包装材料、和分别与所述正极及所述负极电连接并突出到所述蓄电器件用外包装材料的外侧的金属端子，
在所述金属端子与所述蓄电器件用外包装材料之间存在权利要求1或2所述的金属端子用粘接性膜。
12.一种蓄电器件，其特征在于，
至少包括具有正极、负极和电解质的蓄电器件元件、封装该蓄电器件元件的蓄电器件用外包装材料、和分别与所述正极及所述负极电连接并突出到所述蓄电器件用外包装材料的外侧的金属端子，
在所述金属端子与所述蓄电器件用外包装材料之间存在金属端子用粘接性膜，
所述金属端子用粘接性膜由至少具有树脂层A和树脂层B的叠层体构成，
在温度100℃以上130℃以下的环境下，所述蓄电器件从所述金属端子用粘接性膜的叠层所述树脂层A的位置开封。
13.一种蓄电器件，其特征在于，
至少包括具有正极、负极和电解质的蓄电器件元件、封装该蓄电器件元件的蓄电器件用外包装材料、和分别与所述正极及所述负极电连接并突出到所述蓄电器件用外包装材料的外侧的金属端子，
在所述金属端子与所述蓄电器件用外包装材料之间存在金属端子用粘接性膜，
所述金属端子用粘接性膜由至少具有树脂层A和树脂层B的叠层体构成，
所述树脂层A的熔融峰温度为105℃以上130℃以下，
所述树脂层B在温度110℃的环境下测得的截面硬度为15N/mm2以上，
所述蓄电器件用外包装材料由至少具有基材层、阻隔层和热熔接性树脂层的叠层体构成，
所述热熔接性树脂层的熔融峰温度为130℃以上。
14.一种蓄电器件用外包装材料，其用于蓄电器件，该蓄电器件用外包装材料的特征在于，
所述蓄电器件至少包括具有正极、负极和电解质的蓄电器件元件、封装该蓄电器件元件的所述蓄电器件用外包装材料、和分别与所述正极及所述负极电连接并突出到所述蓄电器件用外包装材料的外侧的金属端子，
在所述金属端子与所述蓄电器件用外包装材料之间存在金属端子用粘接性膜，
所述金属端子用粘接性膜由至少具有树脂层A和树脂层B的叠层体构成，具备在温度100℃以上130℃以下的环境下从叠层所述树脂层A的位置开封的性能，
所述蓄电器件用外包装材料由至少具有基材层、阻隔层和热熔接性树脂层的叠层体构成，所述热熔接性树脂层的熔融峰温度比所述金属端子用粘接性膜的所述树脂层A的熔融峰温度高且为130℃以上。
15.一种金属端子用粘接性膜，其用于蓄电器件，该金属端子用粘接性膜的特征在于，
所述蓄电器件至少包括具有正极、负极和电解质的蓄电器件元件、封装该蓄电器件元件的蓄电器件用外包装材料、和分别与所述正极及所述负极电连接并突出到所述蓄电器件用外包装材料的外侧的金属端子，
在所述金属端子与所述蓄电器件用外包装材料之间存在所述金属端子用粘接性膜，
所述金属端子用粘接性膜由至少具有树脂层A和树脂层B的叠层体构成，具备在温度100℃以上130℃以下的环境下从叠层所述树脂层A的位置开封的性能，
所述蓄电器件用外包装材料由至少具有基材层、阻隔层和热熔接性树脂层的叠层体构成，所述热熔接性树脂层的熔融峰温度比所述金属端子用粘接性膜的所述树脂层A的熔融峰温度高且为130℃以上。
16.一种蓄电器件的制造方法，其特征在于，
所述蓄电器件至少包括具有正极、负极和电解质的蓄电器件元件、封装该蓄电器件元件的蓄电器件用外包装材料、和分别与所述正极及所述负极电连接并突出到所述蓄电器件用外包装材料的外侧的金属端子，
所述制造方法包括使权利要求1或2所述的金属端子用粘接性膜介于所述金属端子与所述蓄电器件用外包装材料之间，并用所述蓄电器件用外包装材料封装所述蓄电器件元件的工序。
17.一种组件，其特征在于，
包括用于蓄电器件的蓄电器件用外包装材料、和权利要求1或2所述的金属端子用粘接性膜，
所述蓄电器件至少包括具有正极、负极和电解质的蓄电器件元件、封装该蓄电器件元件的所述蓄电器件用外包装材料、和分别与所述正极及所述负极电连接并突出到所述蓄电器件用外包装材料的外侧的金属端子，
在使用时，使所述金属端子用粘接性膜介于所述金属端子与所述蓄电器件用外包装材料之间使用。
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