WO2022014706A1 - 金属端子用接着性フィルム、金属端子用接着性フィルム付き金属端子、当該金属端子用接着性フィルムを用いた蓄電デバイス、及び蓄電デバイスの製造方法 - Google Patents

金属端子用接着性フィルム、金属端子用接着性フィルム付き金属端子、当該金属端子用接着性フィルムを用いた蓄電デバイス、及び蓄電デバイスの製造方法 Download PDF

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洋一 望月
翼 加賀田
潤 田中
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    • Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/10—Energy storage using batteries

Definitions

  • the present disclosure relates to an adhesive film for metal terminals, a metal terminal with an adhesive film for metal terminals, a power storage device using the adhesive film for metal terminals, and a method for manufacturing the power storage device.
  • the exterior material for the power storage device is an indispensable member for sealing the power storage device elements such as electrodes and electrolytes.
  • metal exterior materials for power storage devices have been widely used as exterior materials for power storage devices.
  • the metal exterior material for a power storage device which has been widely used in the past, has a drawback that it is difficult to keep up with the diversification of shapes and there is a limit to weight reduction.
  • a base material layer / adhesive layer / barrier layer / heat-sealing resin layer have been sequentially laminated as an exterior material for a power storage device that can be easily processed into various shapes and can be made thinner and lighter.
  • Laminated sheets have been proposed.
  • the peripheral edge of the exterior material for the power storage device is heated with the heat-sealing resin layers located in the innermost layer of the exterior material for the power storage device facing each other.
  • the power storage device element is sealed by the exterior material for the power storage device.
  • a metal terminal protrudes from the heat-sealed portion of the exterior material for the power storage device, and the power storage device element sealed by the exterior material for the power storage device is externally connected by the metal terminal electrically connected to the electrode of the power storage device element. Is electrically connected to. That is, of the portions where the exterior material for the power storage device is heat-sealed, the portion where the metal terminals are present is heat-sealed with the metal terminals sandwiched between the heat-sealing resin layers. Since the metal terminal and the heat-sealing resin layer are made of different materials, the adhesion tends to decrease at the interface between the metal terminal and the heat-sealing resin layer.
  • an adhesive film may be arranged between the metal terminal and the heat-sealing resin layer for the purpose of enhancing their adhesion.
  • Examples of such an adhesive film include those described in Patent Document 1.
  • the adhesive film arranged between the metal terminal and the heat-sealing resin layer is heat-sealed at high temperature and high pressure between the exterior material for the power storage device and the metal terminal, so that it has excellent heat resistance and sealing. Gender is required.
  • an adhesive film As a power storage device in which an adhesive film is used, a device containing an electrolytic solution such as a lithium ion battery is generally used, but an all-solid-state battery in which the electrolyte is a solid electrolyte is also known. Since the all-solid-state battery has a solid electrolyte, it can be charged at a high temperature at a high temperature compared to a power storage device using an electrolytic solution, and can be used in a higher temperature environment than a lithium-ion battery or the like. It is supposed.
  • a high temperature and high pressure for example, a temperature of 120 ° C. to 150 ° C. and a pressure of about 100 MPa
  • a metal terminal attached to the cell.
  • the metal terminal may reach a high temperature.
  • the temperature of the metal terminal may reach about 150 ° C. due to heat generation due to resistance. Therefore, when the above-mentioned adhesive film is applied to an all-solid-state battery, particularly excellent heat resistance and high sealing property are required.
  • the main purpose of the present disclosure is to provide an adhesive film for metal terminals having excellent heat resistance and sealing property. Further, the present disclosure also provides a metal terminal with an adhesive film for a metal terminal using the adhesive film for the metal terminal, a power storage device using the adhesive film for the metal terminal, and a method for manufacturing the power storage device. The purpose.
  • the adhesive film for metal terminals contains at least one resin layer having a melting point of 150 ° C. or higher and 270 ° C. or lower, and the resin layer contains an elastomer, thereby exhibiting excellent heat resistance and sealing properties. I found that. This disclosure has been completed by further studies based on such findings.
  • An adhesive film for metal terminals interposed between a metal terminal electrically connected to an electrode of a power storage device element and an exterior material for a power storage device that seals the power storage device element.
  • the adhesive film for metal terminals contains at least one resin layer and contains at least one resin layer.
  • the resin layer has a melting point of 150 ° C. or higher and 270 ° C. or lower.
  • the resin layer is an adhesive film for metal terminals containing an elastomer.
  • the present disclosure it is possible to provide an adhesive film for a metal terminal having excellent heat resistance and sealing property for the metal terminal. Further, the present disclosure also provides a metal terminal with an adhesive film for a metal terminal using the adhesive film for the metal terminal, a power storage device using the adhesive film for the metal terminal, and a method for manufacturing the power storage device. The purpose.
  • FIG. 3 is a schematic cross-sectional view taken along the line AA'in FIG.
  • FIG. 3 is a schematic cross-sectional view taken along the line BB'in FIG. 1.
  • It is a schematic sectional view of the adhesive film for metal terminals of this disclosure.
  • It is a schematic sectional view of the adhesive film for metal terminals of this disclosure.
  • It is a schematic sectional view of the adhesive film for metal terminals of this disclosure.
  • the adhesive film for a metal terminal of the present disclosure is a metal terminal interposed between a metal terminal electrically connected to an electrode of a power storage device element and an exterior material for a power storage device that seals the power storage device element.
  • the adhesive film for metal terminals includes at least one resin layer, the resin layer has a melting point of 150 ° C. or higher and 270 ° C. or lower, and the resin layer contains an elastomer. It is characterized by.
  • the adhesive film for metal terminals of the present disclosure exhibits excellent heat resistance and sealing property by having such a configuration.
  • the power storage device of the present disclosure includes at least a power storage device element provided with a positive electrode, a negative electrode, and an electrolyte, an exterior material for the power storage device that seals the power storage device element, and electrical to each of the positive electrode and the negative electrode.
  • an adhesive film for metal terminals, a metal terminal with an adhesive film for metal terminals, a power storage device using the adhesive film for metal terminals, and a method for manufacturing the power storage device will be described in detail.
  • the numerical range indicated by “-” means “greater than or equal to” and “less than or equal to”.
  • the notation of 2 to 15 mm means 2 mm or more and 15 mm or less.
  • the cross section of the adhesive film for metal terminals (for example, the cross section of the first resin layer, the intermediate layer, and the second resin layer) is observed with an electron microscope. There is a way to check the sea island structure.
  • the direction parallel to the cross section in which the average diameter of the island shape in the direction perpendicular to the thickness direction of the adhesive film for metal terminals is maximum can be determined as MD.
  • the angle is changed by 10 degrees from the cross section of the adhesive film for metal terminals in the length direction and the direction parallel to the cross section in the length direction to the direction perpendicular to the cross section in the length direction.
  • each cross section (10 cross sections in total) is observed with an electron micrograph to confirm the sea-island structure.
  • the shape of each island is observed.
  • the diameter y is the linear distance connecting the leftmost end in the direction perpendicular to the thickness direction of the adhesive film for metal terminals and the rightmost end in the vertical direction.
  • the average of the top 20 diameters y is calculated in descending order of the diameter y of the island shape.
  • the direction parallel to the cross section in which the average of the diameter y of the island shape is the largest is determined to be MD.
  • the heat shrinkage rate after the adhesive film for metal terminals is left in an environment of 150 ° C. for 2 minutes can be measured, and the one having the larger shrinkage rate can be determined to be MD.
  • Adhesive film for metal terminals The adhesive film for metal terminals of the present disclosure is interposed between a metal terminal electrically connected to an electrode of a power storage device element and an exterior material for a power storage device that seals the power storage device element. Is to be done.
  • the adhesive film 1 for metal terminals of the present disclosure includes a metal terminal 2 electrically connected to an electrode of a power storage device element 4 and a power storage device. It is interposed between the exterior material 3 for a power storage device that seals the element 4.
  • the metal terminal 2 protrudes to the outside of the power storage device exterior material 3, and is used for the power storage device at the peripheral edge portion 3a of the heat-sealed power storage device exterior material 3 via the metal terminal adhesive film 1. It is sandwiched between the exterior materials 3.
  • the temperature will be as high as about 150 ° C during the heating press process in the manufacturing process of the all-solid-state battery or during quick charging, and the durable temperature is required to be about 150 ° C. Therefore, it is necessary to use a heat-sealing resin layer having a melting point of 150 ° C. or higher for the exterior material 3 for the power storage device, and the heating temperature when heat-sealing the sides of the exterior materials for the power storage device is set.
  • the pressure is usually in the range of about 0.5 to 2.0 MPa, and the seal is sealed using a flat metal seal bar.
  • the side where the metal terminal and the exterior material for the power storage device are heat-sealed via the adhesive film for the metal terminal is usually in the range of about 160 to 250 ° C., and the pressure is usually 0.5 to 2.0 MPa.
  • Seal using a metal seal head with a step which is provided with a step to adjust the difference depending on the thickness of the metal terminal or the adhesive film for the metal terminal in the corresponding part of the seal head as needed.
  • it is desirable that the adhesive film is bonded to a predetermined position of the metal terminal in advance. For example, in the case of bonding by heat welding, a plurality of times such as a temporary bonding step and a main bonding step to the metal terminal. It is common that heating and pressurization are performed.
  • the temporary bonding process is a process of temporarily fixing the metal terminal to the adhesive film for metal terminals and removing air bubbles
  • the main bonding process is a process of heating and applying once or multiple times under higher temperature conditions than the temporary bonding process.
  • This is a process of applying pressure to bond the adhesive film for metal terminals to the metal terminals.
  • the process of temporarily adhering the adhesive film for metal terminals to metal terminals is, for example, a temperature of about 160 to 230 ° C., a pressure of about 0.1 to 0.5 MPa, a time of about 10 to 20 seconds, a hardness of about 20 to 50, and a thickness.
  • a metal seal head coated with heat-resistant rubber having a temperature of about 180 to 250 ° C., a pressure of about 0.2 to 1.0 MPa, a time of about 10 to 20 seconds, a hardness of about 20 to 50, and a thickness of about 2 to 5 mm. It is performed once or twice under the condition of. Further, if necessary, it is possible to efficiently weld by providing a step for adjusting the difference due to the thickness of the metal terminal or the adhesive film for the metal terminal in the corresponding portion of the seal head.
  • the metal terminal and the adhesive film for metal terminals are heat-sealed, and then cured by aging to provide heat resistance. Things are possible.
  • the sealing conditions between the metal terminal and the adhesive film for the metal terminal are, for example, about 100 ° C. to 200 ° C. and a pressure of about 0.2 to 3.0 MPa, and the aging condition is about 40 to 150 ° C. for several minutes. It takes about 5 days.
  • the power storage device to which the adhesive film for metal terminals of the present disclosure is applied is an all-solid-state battery, particularly high temperature and high pressure are applied to the adhesive film for metal terminals.
  • the method for attaching the adhesive film for metal terminals exemplified here is an example and is not limited to a specific method.
  • the pressurizing time or the like is appropriately adjusted depending on the thickness of the adhesive film for metal terminals or the like.
  • the adhesive film 1 for metal terminals of the present disclosure is provided to enhance the adhesion between the metal terminal 2 and the exterior material 3 for a power storage device.
  • the sealing property of the power storage device element 4 is improved. As described above, when the power storage device element 4 is heat-sealed, the metal terminal 2 electrically connected to the electrode of the power storage device element 4 is projected to the outside of the power storage device exterior material 3 so that the power storage device element 4 is heat-sealed. The element is sealed.
  • both the adhesive film 1 for the metal terminal and the heat-sealing resin layer 35 located in the innermost layer of the exterior material 3 for the power storage device are required to have a durability of about 150 ° C., but these are formed of different materials. If this is the case, the sealing performance of the power storage device element tends to be low at the interface with the heat-sealing resin layer 35.
  • the adhesive film 1 for metal terminals of the present disclosure has a melting point of 150 ° C. or higher and 270 ° C. or lower, and contains at least one resin layer (hereinafter, may be referred to as “resin layer A”) containing an elastomer. I'm out.
  • the adhesive film 1 for metal terminals of the present disclosure may be a single layer, or may be a plurality of layers as shown in FIGS. 5 to 7.
  • the adhesive film 1 for metal terminals of the present disclosure When the adhesive film 1 for metal terminals of the present disclosure is a single layer, the adhesive film 1 for metal terminals has a melting point of 150 ° C. or higher and 270 ° C. or lower, is composed of a resin layer A containing an elastomer, and is made of metal. The surface on the terminal side and the surface of the exterior material for the power storage device are formed by the resin layer A.
  • the adhesive film 1 for metal terminals of the present disclosure is a plurality of layers, at least one layer may have a melting point of 150 ° C. or higher and 270 ° C. or lower, and may be composed of a resin layer A containing an elastomer.
  • the adhesive film 1 for metal terminals of the present disclosure has a two-layer structure, the adhesive film 1 for metal terminals is a laminate of a first resin layer 12a and a second resin layer 12b. It is a body, and at least one of these layers is composed of the resin layer A.
  • the resin forming the surface on the exterior material side for the power storage device and the resin forming the surface on the metal terminal side are common resins.
  • the adhesive film 1 for metal terminals of the present disclosure has a first resin layer 12a, an intermediate layer 11, and a second layer.
  • the resin layers 12b of the above are laminated in this order, and at least one of these layers is composed of the resin layer A.
  • the intermediate layer 11 is preferably excellent in heat resistance, and when insulation is preferentially required, the melting point of the intermediate layer 11 is preferably 250 ° C. or higher, more preferably 250 to 300 ° C. be.
  • the intermediate layer 11 is preferably formed of a resin having high adhesion to both the first resin layer 12a and the second resin layer 12b. ..
  • the melting point of such a highly adhesive resin is preferably at least 130 ° C. or higher.
  • the melting point of the intermediate layer 11 is an endothermic peak measured by a differential scanning calorimeter (DSC).
  • Examples of the resin having high adhesion to both the first resin layer 12a and the second resin layer 12b include imine-modified polyolefin-based resins.
  • the imine-modified polyolefin-based resin is a resin obtained by modifying the polyolefin-based resin with imine.
  • Examples of the imine-modified polyolefin resin include polyethylene and polypropylene.
  • the imine denaturation is preferably obtained by grafting a polyimine compound having a plurality of imino groups in the polyolefin in the presence of a radical generator.
  • the imine-modified polyolefin is preferably imine-modified polypropylene obtained by grafting polypropylene imine.
  • the adhesive film 1 for metal terminals of the present disclosure may be composed of four or more layers.
  • an adhesion accelerator layer 13 is laminated between the first resin layer 12a and the intermediate layer 11 and between the second resin layer 12b and the intermediate layer 11, respectively. May be.
  • the first resin layer 12a is arranged on the metal terminal side and the second resin layer 12b is arranged on the exterior material 3 side for the power storage device.
  • the surface of the adhesive film 1 for metal terminals of the present disclosure on the metal terminal side has heat fusion property to metal (metal constituting the metal terminal), and the surface on the exterior material side for a power storage device is heat described later. It has a heat-sealing property to a fusion-sensitive resin layer. It is preferable that the surface of the exterior material for the power storage device is made of the resin layer A. It is also preferable that the surface on the metal terminal side is made of the resin layer A.
  • the resin layer A contained in at least one layer of the adhesive film 1 for metal terminals of the present disclosure has a melting point of 150 to 270 ° C. From the viewpoint of more preferably exerting the effects of the present disclosure, the melting point of the resin layer A is preferably 180 to 270 ° C, more preferably 200 to 270 ° C, still more preferably 200 to 250 ° C.
  • the melting point of the resin layer A is an endothermic peak measured by a differential scanning calorimeter (DSC).
  • the resin contained in the resin layer A is not particularly limited, but is preferably polyethylene terephthalate, polybutylene terephthalate, polyacetal, acrylic resin, homo or block type polypropylene, and annular resin from the viewpoint of more preferably exhibiting the effects of the present disclosure.
  • Examples thereof include resins modified with maleic anhydride and acrylic acid, and among these, block-type polypropylene anhydrous maleic acid-modified resin, polymethylpentene and its ⁇ -olefin copolymerized anhydrous maleic acid-modified resin, and the like. Cyclic polyolefin anhydrous maleic acid-modified resin, polyethylene terephthalate, and polybutylene terephthalate are preferable, and polybutylene terephthalate is particularly preferable.
  • the resin contained in the resin layer A may be one kind or two or more kinds.
  • the resin layer A is preferably formed of a polybutylene terephthalate film containing an elastomer.
  • the elastomer contained in the resin layer A may play a role of enhancing the flexibility of the resin layer A while ensuring the excellent heat resistance and sealing property of the resin layer A.
  • Preferred elastomers include at least one thermoplastic elastomer selected from polyester-based, polyamide-based, polyurethane-based, polyolefin-based, polystyrene-based, polyether-based, and acrylic-based, or thermoplastic elastomers which are copolymers thereof. Can be mentioned.
  • thermoplastic elastomer composed of a block copolymer of polybutylene terephthalate and a polyether, a thermoplastic elastomer composed of an ⁇ -olefin copolymer of polymethylpentene, and the like can be mentioned.
  • the content of the elastomer in the resin layer A is not particularly limited as long as the flexibility can be enhanced while ensuring the excellent heat resistance and sealing property of the resin layer A, for example, about 0.1 mass. % Or more, preferably about 0.5% by mass or more, more preferably about 1.0% by mass or more, still more preferably about 3.0% by mass or more.
  • the content is, for example, about 10.0% by mass or less, about 8.0% by mass or less, about 5.0% by mass or less, and the like.
  • the preferable range of the content is about 0.1 to 10.0% by mass, about 0.1 to 8.0% by mass, about 0.1 to 5.0% by mass, and 0.5 to 10.0% by mass. %, 0.5 to 8.0% by mass, 0.5 to 5.0% by mass, 1.0 to 10.0% by mass, 1.0 to 8.0% by mass, 1.0 Examples thereof include about 5.0% by mass, about 3.0 to 10.0% by mass, about 3.0 to 8.0% by mass, and about 3.0 to 5.0% by mass.
  • the resin contained in the resin layer A may be only an elastomer (that is, the content of the elastomer in the resin layer A is 100% by mass).
  • the elastomer can be used alone by adjusting the type and copolymerization ratio of the resin X.
  • the resin X may be a copolymer composed of a ternary system or more by combining two or more kinds.
  • the thickness of the resin layer A is preferably about 20 ⁇ m or more, more preferably about 30 ⁇ m or more, still more preferably about 50 ⁇ m or more, from the viewpoint of preferably exerting the effects of the present disclosure. From the same viewpoint, the thickness is preferably about 300 ⁇ m or less, more preferably about 200 ⁇ m or less, and preferably about 100 ⁇ m or less. The preferred range of the thickness is about 20 to 300 ⁇ m, about 20 to 200 ⁇ m, about 20 to 100 ⁇ m, about 30 to 300 ⁇ m, about 30 to 200 ⁇ m, about 30 to 100 ⁇ m, about 50 to 300 ⁇ m, about 50 to 200 ⁇ m, 50. It is about 100 ⁇ m.
  • the adhesive film 1 for metal terminals of the present disclosure can include at least one other resin layer, which is different from the resin layer A.
  • the melting point of the other resin layer is preferably 150 ° C. or higher.
  • the melting point of the other resin layer is preferably about 150 to 300 ° C, more preferably about 180 to 280 ° C.
  • the melting point of the other resin layer is an endothermic peak measured by a differential scanning calorimeter (DSC).
  • composition of each of the other resin layers may be the same or different.
  • composition of each resin layer A may be the same or different.
  • the thickness of the other resin layer is preferably about 20 ⁇ m or more, more preferably about 50 ⁇ m or more, and preferably about 80 ⁇ m or more from the viewpoint of preferably exerting the effects of the present disclosure. From the same viewpoint, the thickness is preferably about 500 ⁇ m or less, more preferably about 200 ⁇ m or less, and preferably about 150 ⁇ m or less.
  • the preferred range of the thickness is about 20 to 300 ⁇ m, about 20 to 200 ⁇ m, about 20 to 100 ⁇ m, about 30 to 300 ⁇ m, about 30 to 200 ⁇ m, about 30 to 100 ⁇ m, about 50 to 300 ⁇ m, about 50 to 200 ⁇ m, 50. It is about 100 ⁇ m.
  • the first resin layer 12a in FIG. 5 is the resin layer A as the laminated structure of the adhesive film 1 for metal terminals.
  • the second resin layer 12b in FIG. 6 or FIG. 7 is A laminate in which the resin layer A is the intermediate layer 11 and the first resin layer 12a is another resin layer; the intermediate layer 11 in FIG. 6 or FIG.
  • the resin constituting the other resin layer is not particularly limited, and is not particularly limited, and is not particularly limited, and is a polyolefin resin, a polyamide resin, a polyester resin, an epoxy resin, an acrylic resin, a fluorine resin, a silicon resin, a phenol resin, a polyetherimide, a polyimide, or a polycarbonate. , A mixture thereof, a copolymer and the like, and are particularly preferable because they are excellent in heat resistance, such as polyethylene terephthalate, polyethylene naphthalate, polyphenylene sulfide, polyether ether ketone, and polyimide.
  • the resin layer A and the other resin layers may each further contain an additive such as a filler, if necessary.
  • a filler By including the filler, since the filler functions as a spacer, it is possible to effectively suppress a short circuit between the metal terminal 2 and the barrier layer 33 of the exterior material 3 for the power storage device. ..
  • the particle size of the filler may be in the range of about 0.1 to 35 ⁇ m, preferably about 5.0 to 30 ⁇ m, and more preferably about 10 to 25 ⁇ m.
  • the content of the filler is about 5 to 30 parts by mass, more preferably about 10 to 20 parts by mass, respectively, with respect to 100 parts by mass of the resin component forming the resin layer A and the other resin layer. Be done.
  • the filler either an inorganic type or an organic type can be used.
  • the inorganic filler include carbon (carbon, graphite), silica, aluminum oxide, barium titanate, iron oxide, silicon carbide, zirconium oxide, zirconium silicate, magnesium oxide, titanium oxide, calcium aluminium, and calcium hydroxide.
  • the organic filler include fluororesin, phenol resin, urea resin, epoxy resin, acrylic resin, benzoguanamine / formaldehyde condensate, melamine / formaldehyde condensate, polymethylmethacrylate crosslinked product, polyethylene crosslinked product and the like. Can be mentioned.
  • Aluminum oxide, silica, fluororesin, acrylic resin, and benzoguanamine / formaldehyde condensate are preferable from the viewpoint of shape stability, rigidity, and content resistance, and among these, spherical aluminum oxide and silica are more preferable.
  • a method of mixing the filler with the resin component forming the resin layer A and the other resin layer a method of melt-blending both of them with a Banbury mixer or the like in advance and making a masterbatch into a predetermined mixing ratio, a resin component.
  • a direct mixing method with and the like can be adopted.
  • the resin layer A and the other resin layers may each contain a pigment, if necessary.
  • the pigment various inorganic pigments can be used.
  • carbon (carbon, graphite) exemplified in the above-mentioned filler can be preferably exemplified.
  • Carbon (carbon, graphite) is a material generally used inside a power storage device, and there is no risk of elution with respect to the electrolytic solution.
  • a sufficient coloring effect can be obtained with an addition amount such that the coloring effect is large and the adhesiveness is not impaired, and the added resin is not melted by heat, and the apparent melt viscosity of the added resin can be increased. Further, it is possible to prevent the pressurized portion from becoming thin at the time of heat bonding (heat sealing), and to impart excellent sealing property between the exterior material for the power storage device and the metal terminal.
  • the addition amount thereof is, for example, when carbon black having a particle size of about 0.03 ⁇ m is used, the resin component forming the resin layer A and the other resin layer.
  • the pigment By adding the pigment to the resin layer A or another resin layer having about 0.05 to 0.3 parts by mass, preferably about 0.1 to 0.2 parts by mass, respectively, with respect to 100 parts by mass.
  • the presence or absence of the adhesive film 1 for metal terminals can be detected by a sensor, or can be visually inspected.
  • the adhesion accelerator layer 13 is a layer provided as necessary for the purpose of firmly adhering the intermediate layer 11 and the first resin layer 12a, and the intermediate layer 11 and the second resin layer 12b (as needed). See FIG. 7).
  • the adhesion accelerator layer 13 may be provided only on one side between the intermediate layer 11 and the first resin layer 12a and the second resin layer 12b, or may be provided on both sides.
  • the adhesion promoter layer 13 can be formed by using a known adhesion promoter such as isocyanate-based, polyethyleneimine-based, polyester-based, polyurethane-based, and polybutadiene-based. From the viewpoint of obtaining strong adhesion strength, among these, it is preferable that the material is formed of an isocyanate-based adhesion promoter.
  • a known adhesion promoter such as isocyanate-based, polyethyleneimine-based, polyester-based, polyurethane-based, and polybutadiene-based. From the viewpoint of obtaining strong adhesion strength, among these, it is preferable that the material is formed of an isocyanate-based adhesion promoter.
  • the isocyanate-based adhesion accelerator one composed of an isocyanate component selected from a triisocyanate monomer and a polypeptide MDI has excellent laminating strength and little decrease in laminating strength at high temperatures.
  • triphenylmethane-4,4', 4 "-triisocyanate which is a triisocyanate monomer
  • polymethylenepolyphenylpolyisocyanate which is a polypeptide MDI (NCO content is about 30%, viscosity is 200 to 700 mPa ⁇ s).
  • NCO content is about 30%, viscosity is 200 to 700 mPa ⁇ s.
  • the adhesion accelerator layer 13 can be formed by applying and drying by a known coating method such as a bar coating method, a roll coating method, or a gravure coating method.
  • the amount of the adhesion promoter applied is about 20 to 100 mg / m 2 in the case of the adhesion promoter made of triisocyanate, preferably about 40 to 60 mg / m 2 and in the case of the adhesion promoter made of polypeptide MDI. , 40 to 150 mg / m 2 , preferably about 60 to 100 mg / m 2 , and in the case of a two-component curable adhesion accelerator containing polyethyleneimine as a main agent and polycarbodiimide as a cross-linking agent, 5 to 50 mg.
  • the triisocyanate monomer is a monomer having three isocyanate groups in one molecule
  • the polypeptide MDI is a mixture of MDI and an MDI oligomer obtained by polymerizing MDI, and is represented by the following formula.
  • the total thickness of the adhesive film 1 for metal terminals of the present disclosure is preferably about 50 ⁇ m or more, more preferably about 80 ⁇ m or more, still more preferably about 100 ⁇ m or more, from the viewpoint of preferably exhibiting the effects of the present disclosure. From the same viewpoint, the thickness is preferably about 500 ⁇ m or less, more preferably about 300 ⁇ m or less, and preferably about 200 ⁇ m or less. The preferred range of the thickness is about 50 to 500 ⁇ m, about 50 to 300 ⁇ m, about 50 to 200 ⁇ m, about 80 to 500 ⁇ m, about 80 to 300 ⁇ m, about 80 to 200 ⁇ m, about 100 to 500 ⁇ m, about 100 to 300 ⁇ m, 100. It is about 200 ⁇ m.
  • the adhesive film 1 for metal terminals of the present disclosure can be formed into a film by a known method such as an extrusion laminating method, a T-die method, an inflation method, a thermal laminating method, etc., using a resin forming a resin layer A. can.
  • each layer may be laminated by a coextruding type extruder, or the intermediate layer 11 and the first resin layer 12a and the second resin layer 12b are connected via the adhesion accelerator layer 13.
  • laminating for example, the adhesion promoter constituting the adhesion promoter layer 13 is applied and dried on the intermediate layer 11 by the above method, and the first resin layer 12a is applied from above the adhesion promoter layer 13.
  • the second resin layer 12b may be laminated respectively.
  • the method of interposing the adhesive film 1 for the metal terminal between the metal terminal 2 and the exterior material 3 for the power storage device is not particularly limited, and for example, as shown in FIGS. 1 to 3, the metal terminal 2 is the power storage device.
  • the adhesive film 1 for metal terminals may be arranged on the metal terminals 2 in the portion sandwiched by the exterior material 3. Further, although not shown, both sides of the metal terminal 2 are arranged so that the adhesive film 1 for the metal terminal crosses the two metal terminals 2 in the portion where the metal terminal 2 is sandwiched by the exterior material 3 for the power storage device. It may be placed on the side.
  • the adhesive film 1 for metal terminals of the present disclosure is used by interposing it between the metal terminal 2 and the exterior material 3 for a power storage device.
  • the metal terminal 2 (tab) is a conductive member electrically connected to an electrode (positive electrode or negative electrode) of the power storage device element 4, and is made of a metal material.
  • the metal material constituting the metal terminal 2 is not particularly limited, and examples thereof include aluminum, nickel, and copper.
  • the metal terminal 2 connected to the positive electrode of the lithium ion power storage device is usually made of aluminum or the like.
  • the metal terminal 2 connected to the negative electrode of the lithium ion power storage device is usually composed of copper, nickel or the like, and from the viewpoint of low resistance and prevention of surface deterioration, nickel-plated copper or nickel and copper. It is composed of the clad material of.
  • the surface of the metal terminal 2 is preferably subjected to chemical conversion treatment from the viewpoint of enhancing the electrolyte resistance.
  • the chemical conversion treatment include known methods for forming a corrosion-resistant film such as phosphate, chromate, fluoride, triazinethiol compound, and acrylate. Can be mentioned.
  • the methods for forming a corrosion-resistant film those composed of three components of phenol resin, chromium (III) fluoride compound and phosphoric acid, and those composed of acrylic resin, chromium (III) nitrate compound and phosphoric acid. Phosphoric acid chromate treatment using a compound or the like is suitable.
  • the size of the metal terminal 2 may be appropriately set according to the size of the power storage device used and the like.
  • the thickness of the metal terminal 2 is preferably about 50 to 1000 ⁇ m, more preferably about 70 to 800 ⁇ m.
  • the length of the metal terminal 2 is preferably about 1 to 200 mm, more preferably about 3 to 150 mm.
  • the width of the metal terminal 2 is preferably about 1 to 200 mm, more preferably about 3 to 150 mm.
  • Examples of the exterior material 3 for a power storage device include those having a laminated structure composed of a laminated body having at least a base material layer 31, a barrier layer 33, and a heat-sealing resin layer 35 in this order.
  • FIG. 8 shows, as an example of the cross-sectional structure of the exterior material 3 for a power storage device, a base material layer 31, an adhesive layer 32 provided as needed, a barrier layer 33, an adhesive layer 34 provided as needed, and heat melting. The embodiment in which the adhesive resin layer 35 is laminated in this order is shown.
  • the base material layer 31 is on the outer layer side
  • the heat-sealing resin layer 35 is the innermost layer.
  • FIGS. 1 to 3 show the power storage device 10 when the embossed type exterior material for power storage device 3 formed by emboss molding or the like is used, but the exterior material 3 for power storage device is molded. It may be a pouch type that is not embossed.
  • the pouch type includes a three-way seal, a four-way seal, a pillow type, and the like, but any type may be used.
  • the thickness of the laminate constituting the exterior material 3 for the power storage device is not particularly limited, but the upper limit is preferably about 180 ⁇ m or less, about 160 ⁇ m or less, and about 155 ⁇ m or less from the viewpoint of cost reduction, energy density improvement, and the like. , About 140 ⁇ m or less, about 130 ⁇ m or less, about 120 ⁇ m or less, and the lower limit is preferably about 35 ⁇ m or more, about 35 ⁇ m or more, from the viewpoint of maintaining the function of the exterior material 3 for the power storage device of protecting the power storage device element 4.
  • the adhesive film 1 for metal terminals of the present disclosure can be suitably applied to an exterior material for an all-solid-state battery, and the thickness of the laminate constituting the exterior material for an all-solid-state battery is not particularly limited. However, from the viewpoints of cost reduction, energy density improvement, etc., preferably about 10,000 ⁇ m or less, about 8,000 ⁇ m or less, about 5,000 ⁇ m or less, and from the viewpoint of maintaining the function of the exterior material 3 for an all-solid-state battery to protect the battery element.
  • Preferably about 100 ⁇ m or more, about 150 ⁇ m or more, and about 200 ⁇ m or more, and the preferable ranges are, for example, about 100 to 10000 ⁇ m, about 100 to 8000 ⁇ m, about 100 to 5000 ⁇ m, about 150 to 10000 ⁇ m, and 150 to 8000 ⁇ m.
  • the base material layer 31 is a layer that functions as a base material for the power storage device exterior material, and is a layer that forms the outermost layer side.
  • the material forming the base material layer 31 is not particularly limited as long as it has an insulating property.
  • Examples of the material forming the base material layer 31 include polyester, polyamide, epoxy, acrylic, fluororesin, polyurethane, silicon resin, phenol, polyetherimide, polyimide, and mixtures and copolymers thereof.
  • Polyesters such as polyethylene terephthalate and polybutylene terephthalate have an advantage that they have excellent electrolytic solution resistance and are less likely to cause whitening due to adhesion of the electrolytic solution, and are suitably used as a material for forming the base material layer 31.
  • the polyamide film has excellent stretchability, can prevent whitening due to resin cracking of the base material layer 31 during molding, and is suitably used as a material for forming the base material layer 31.
  • the base material layer 31 may be formed of a uniaxially or biaxially stretched resin film, or may be formed of an unstretched resin film. Among them, a uniaxially or biaxially stretched resin film, particularly a biaxially stretched resin film, has improved heat resistance due to orientation crystallization, and is therefore preferably used as a base material layer 31.
  • examples of the resin film forming the base material layer 31 include nylon and polyester, and more preferably biaxially stretched nylon and biaxially stretched polyester. Further, since the all-solid-state battery has a durable temperature of 150 ° C. or higher, it is often sealed at a high temperature of 200 ° C. or higher, and biaxially stretched polyester is most suitable.
  • the base material layer 31 can be laminated with resin films made of different materials in order to improve pinhole resistance and insulation when used as a package for a power storage device. Specific examples thereof include a multilayer structure in which a polyester film and a nylon film are laminated, and a multilayer structure in which a biaxially stretched polyester and a biaxially stretched nylon are laminated.
  • each resin film may be adhered via an adhesive, or may be directly laminated without an adhesive.
  • a method of adhering in a heat-melted state such as a coextrusion method, a sand laminating method, and a thermal laminating method can be mentioned.
  • the base material layer 31 may be kept at low friction in order to improve moldability.
  • the friction coefficient of the surface thereof is not particularly limited, and examples thereof include 1.0 or less.
  • Examples of reducing the friction of the base material layer 31 include matting treatment, formation of a thin film layer of a slip agent, and a combination thereof.
  • the thickness of the base material layer 31 is, for example, about 10 to 50 ⁇ m, preferably about 15 to 30 ⁇ m.
  • the adhesive layer 32 is a layer arranged on the base material layer 31 as necessary in order to impart adhesion to the base material layer 31. That is, the adhesive layer 32 is provided between the base material layer 31 and the barrier layer 33.
  • the adhesive layer 32 is formed by an adhesive capable of adhering the base material layer 31 and the barrier layer 33.
  • the adhesive used to form the adhesive layer 32 may be a two-component curable adhesive or a one-component curable adhesive.
  • the adhesive mechanism used for forming the adhesive layer 32 is not particularly limited, and may be any of a chemical reaction type, a solvent volatilization type, a heat melting type, a thermal pressure type and the like.
  • the resin component of the adhesive that can be used for forming the adhesive layer 32, it is excellent in spreadability, durability under high humidity conditions, yellowing suppressing action, heat deterioration suppressing action at the time of heat sealing, etc. From the viewpoint of suppressing the decrease in the lamination strength between the barrier layer 33 and effectively suppressing the occurrence of delamination, a polyurethane-based two-component curable adhesive; polyamide, polyester, or a modified polyolefin thereof is preferable. Examples include blended resins.
  • the adhesive layer 32 may be multi-layered with different adhesive components.
  • the base layer is used as an adhesive component arranged on the base layer 31 side from the viewpoint of improving the lamination strength between the base layer 31 and the barrier layer 33. It is preferable to select a resin having excellent adhesiveness to 31 and to select an adhesive component having excellent adhesiveness to the barrier layer 33 as an adhesive component arranged on the barrier layer 33 side.
  • the adhesive component arranged on the barrier layer 33 side is preferably an acid-modified polyolefin, a metal-modified polyolefin, a polyester and an acid-modified polyolefin. Examples thereof include a resin mixed with and a resin containing a copolymerized polyester.
  • the thickness of the adhesive layer 32 is, for example, about 2 to 50 ⁇ m, preferably about 3 to 25 ⁇ m.
  • the barrier layer 33 is a layer having a function of improving the strength of the exterior material for the power storage device and preventing water vapor, oxygen, light, etc. from entering the inside of the power storage device.
  • the barrier layer 33 is preferably a metal layer, that is, a layer made of metal. Specific examples of the metal constituting the barrier layer 33 include aluminum, stainless steel, titanium, and the like, preferably aluminum.
  • the barrier layer 33 can be formed of, for example, a metal foil, a metal vapor deposition film, an inorganic oxide vapor deposition film, a carbon-containing inorganic oxide vapor deposition film, a film provided with these vapor deposition films, or the like, and is formed of a metal foil.
  • the barrier layer may be, for example, annealed aluminum (JIS H4160: 1994 A8021HO, JIS H4160). : 1994 A8079H-O, JIS H4000: 2014 A8021P-O, JIS H4000: 2014 A8079P-O) and the like are more preferably formed from soft aluminum foil.
  • the thickness of the barrier layer 33 is preferably about 10 to 200 ⁇ m, more preferably about 20 to 100 ⁇ m, from the viewpoint of making the exterior material for the power storage device thinner and making it difficult for pinholes to occur even by molding. Be done.
  • the barrier layer 33 is subjected to chemical conversion treatment in order to stabilize adhesion, prevent dissolution and corrosion, and the like.
  • the chemical conversion treatment refers to a treatment for forming a corrosion-resistant film on the surface of the barrier layer.
  • the adhesive layer 34 In the exterior material 3 for a power storage device, the adhesive layer 34 is provided as necessary between the barrier layer 33 and the heat-sealing resin layer 35 in order to firmly bond the heat-sealing resin layer 35. Is.
  • the adhesive layer 34 is formed by an adhesive capable of adhering the barrier layer 33 and the heat-sealing resin layer 35.
  • the composition of the adhesive used to form the adhesive layer is not particularly limited, and examples thereof include an adhesive composed of a polyester polyol compound and an alicyclic isocyanate compound.
  • the thickness of the adhesive layer 34 is, for example, about 1 to 40 ⁇ m, preferably about 2 to 30 ⁇ m.
  • the heat-sealing resin layer 35 corresponds to the innermost layer, and is a layer in which the heat-sealing resin layers are heat-sealed to seal the power storage device element when the power storage device is assembled. ..
  • the resin component used in the heat-fusing resin layer 35 is not particularly limited as long as it can be heat-fused, but for example, in the exterior material for a power storage device, polyolefins and cyclic polyolefins are generally mentioned. Be done.
  • polystyrene resin examples include polyethylene such as low-density polyethylene, medium-density polyethylene, high-density polyethylene, and linear low-density polyethylene; homopolypropylene, a block copolymer of polypropylene (for example, a block copolymer of propylene and ethylene), and polypropylene.
  • Polypropylene or amorphous polypropylene such as random copolymers of polyethylene (eg, random copolymers of propylene and ethylene); polyethylene-butene-propylene tarpolymers and the like.
  • polyethylene and polypropylene are preferable.
  • the cyclic polyolefin is a copolymer of an olefin and a cyclic monomer
  • examples of the olefin which is a constituent monomer of the cyclic polyolefin include ethylene, propylene, 4-methyl-1-pentene, butadiene, and isoprene. Be done.
  • Examples of the cyclic monomer which is a constituent monomer of the cyclic polyolefin include cyclic alkenes such as norbornene; specifically, cyclic diene such as cyclopentadiene, dicyclopentadiene, cyclohexadiene, norbornadiene and the like.
  • cyclic alkene is preferable, and norbornene is more preferable.
  • Examples of the constituent monomer include styrene.
  • these resin components preferably crystalline or amorphous polyolefins, cyclic polyolefins, and blend polymers thereof; more preferably polyethylene, polypropylene, ethylene and norbornene copolymers, and two or more of them. Blended polymers of.
  • the heat-sealing resin layer 35 may be formed of one type of resin component alone, or may be formed of a blended polymer in which two or more types of resin components are combined. Further, the heat-sealing resin layer 35 may be formed of only one layer, but may be formed of two or more layers with the same or different resin components.
  • the thickness of the heat-sealing resin layer 35 is not particularly limited, but may be about 2 to 2000 ⁇ m, preferably about 5 to 1000 ⁇ m, and more preferably about 10 to 500 ⁇ m.
  • the adhesive film 1 for metal terminals of the present disclosure can be particularly preferably applied to an exterior material for an all-solid-state battery, and the melting point of the heat-sealing resin layer 35 of the exterior material for an all-solid-state battery is set. It is preferably 150 to 250 ° C, more preferably 180 to 270 ° C, still more preferably 200 to 270 ° C, still more preferably 200 to 250 ° C.
  • Examples of the resin contained in the heat-sealing resin layer 35 of the exterior material for an all-solid-state battery include polyolefins such as polypropylene and polyethylene, acid-modified polyolefins such as acid-modified polypropylene and acid-modified polyethylene, and polybutylene terephthalate. Can be mentioned. Among these, polybutylene terephthalate is excellent in heat resistance, so that the heat-sealing resin layer 35 is preferably formed of a polybutylene terephthalate film in the exterior material for an all-solid-state battery.
  • the heat-sealing resin layer 35 is formed of the polybutylene terephthalate film, the adhesion of the adhesive film for metal terminals of the present disclosure to the resin layer A is also excellent.
  • the polybutylene terephthalate film forming the heat-sealing resin layer 35 may be formed by laminating a polybutylene terephthalate film prepared in advance with the adhesive layer 34 to form the heat-sealing resin layer 35, or the polybutylene terephthalate film may be used.
  • the resin to be formed may be melt-extruded to form a film, and may be laminated with the adhesive layer 34.
  • the polybutylene terephthalate film may be a stretched polybutylene terephthalate film, an unstretched polybutylene terephthalate film, and is preferably an unstretched polybutylene terephthalate film.
  • the polybutylene terephthalate film preferably contains an elastomer in addition to polybutylene terephthalate.
  • the elastomer plays a role of increasing the flexibility of the polybutylene terephthalate film while ensuring its durability in a high temperature environment.
  • Preferred elastomers include at least one thermoplastic elastomer selected from polyester-based, polyamide-based, polyurethane-based, polyolefin-based, polystyrene-based, and polyether-based, or thermoplastic elastomers which are copolymers thereof. Be done.
  • the content of the elastomer is not particularly limited as long as the durability of the polybutylene terephthalate film in a high temperature environment can be ensured and the flexibility thereof can be enhanced, for example, about 0.1 mass. % Or more, preferably about 0.5% by mass or more, more preferably about 1.0% by mass or more, still more preferably about 3.0% by mass or more.
  • the content is, for example, about 10.0% by mass or less, about 8.0% by mass or less, about 5.0% by mass or less, and the like.
  • the preferable range of the content is about 0.1 to 10.0% by mass, about 0.1 to 8.0% by mass, about 0.1 to 5.0% by mass, and 0.5 to 10.0% by mass.
  • % 0.5 to 8.0% by mass, 0.5 to 5.0% by mass, 1.0 to 10.0% by mass, 1.0 to 8.0% by mass, 1.0 Examples thereof include about 5.0% by mass, about 3.0 to 10.0% by mass, about 3.0 to 8.0% by mass, and about 3.0 to 5.0% by mass.
  • the heat-sealing resin layer 35 may be formed of only one layer, but may be formed of two or more layers with the same or different resins.
  • the heat-sealing resin layer 35 is formed of two or more layers, at least one layer is formed of a polybutylene terephthalate film, and the polybutylene terephthalate film is the innermost layer of the exterior material for an all-solid-state battery. Is preferable.
  • the layer to be adhered to the adhesive layer 34 is preferably a polybutylene terephthalate film.
  • the layer not formed of the polybutylene terephthalate film may be, for example, a polyolefin such as polypropylene or polyethylene, or an acid-modified polypropylene or acid-modified polyethylene. It may be a layer formed of acid-modified polyolefin or the like.
  • a polyolefin such as polypropylene or polyethylene
  • an acid-modified polypropylene or acid-modified polyethylene it may be a layer formed of acid-modified polyolefin or the like.
  • the heat-sealing resin layer 35 is composed of only polybutylene terephthalate film.
  • the power storage device 10 of the present disclosure includes, at least, a power storage device element 4 having a positive electrode, a negative electrode, and an electrolyte, an exterior material 3 for the power storage device that seals the power storage device element 4, and a positive electrode and a negative electrode, respectively. It is electrically connected and has a metal terminal 2 protruding to the outside of the exterior material 3 for a power storage device.
  • the power storage device 10 of the present disclosure is characterized in that the adhesive film 1 for metal terminals of the present disclosure is interposed between the metal terminal 2 and the exterior material 3 for the power storage device. That is, the power storage device 10 of the present disclosure can be manufactured by a method including a step of interposing the adhesive film 1 for the metal terminal of the present disclosure between the metal terminal 2 and the exterior material 3 for the power storage device.
  • the power storage device element 4 having at least a positive electrode, a negative electrode, and an electrolyte is provided with an exterior material 3 for the power storage device, with the metal terminals 2 connected to each of the positive electrode and the negative electrode protruding outward.
  • the adhesive film 1 for metal terminals of the present disclosure is interposed between the metal terminal 2 and the heat-sealing resin layer 35, and the flange portion (heat-sealing resin) of the exterior material for the power storage device is placed on the peripheral edge of the power storage device element 4.
  • a power storage device 10 using the power storage device exterior material 3 is provided.
  • the heat-sealing resin layer 35 of the power storage device exterior material 3 is set to be inside (the surface in contact with the power storage device element 4). Used.
  • the exterior material for a power storage device of the present disclosure can be suitably used for a power storage device such as a battery (including a capacitor, a capacitor, etc.). Further, the exterior material for the power storage device of the present disclosure may be used for either a primary battery or a secondary battery, but is preferably a secondary battery.
  • the type of the secondary battery to which the exterior material for the power storage device of the present disclosure is applied is not particularly limited, and for example, a lithium ion battery, a lithium ion polymer battery, an all-solid-state battery, a lead storage battery, a nickel / hydrogen storage battery, and a nickel / hydrogen storage battery.
  • Examples thereof include a cadmium storage battery, a nickel / iron storage battery, a nickel / zinc storage battery, a silver oxide / zinc storage battery, a metal air battery, a polyvalent cation battery, a condenser, and a capacitor.
  • a cadmium storage battery a nickel / iron storage battery, a nickel / zinc storage battery, a silver oxide / zinc storage battery, a metal air battery, a polyvalent cation battery, a condenser, and a capacitor.
  • lithium ion batteries and lithium ion polymer batteries can be mentioned as suitable application targets of the exterior materials for power storage devices of the present disclosure.
  • the adhesive film 1 for metal terminals of the present disclosure can be suitably applied to an all-solid-state battery.
  • Example 1 A polybutylene terephthalate film (melting point 215 ° C., thickness 100 ⁇ m) containing 7.0% by mass of an elastomer (block copolymer of polybutylene terephthalate and polyether) was prepared, and the polybutylene terephthalate film single layer was bonded to metal terminals. It was made into a sex film.
  • an elastomer block copolymer of polybutylene terephthalate and polyether
  • Example 2 A polybutylene terephthalate film (melting point 215 ° C., thickness 100 ⁇ m) containing 2.0% by mass of an elastomer ( ⁇ -olefin copolymer of polymethylpentene) was prepared, and the polybutylene terephthalate film single layer had adhesiveness for metal terminals. It was made into a film.
  • Example 3 Polybutylene terephthalate (melting point 215 ° C., thickness 30 ⁇ m) containing 7% by mass of elastomer (polybutylene terephthalate and polyether block copolymer), polyethylene terephthalate (melting point 258 ° C., thickness 40 ⁇ m), and elastomer (polybutylene).
  • Polybutylene terephthalate (melting point 215 ° C., thickness 30 ⁇ m) containing 7% by mass of terephthalate and a block copolymer of polyether) was laminated in this order to produce a laminate obtained by coextrusion molding. Was used as an adhesive film for metal terminals.
  • Example 4 Polybutylene terephthalate (melting point 215 ° C., thickness 50 ⁇ m) containing 7% by mass of an elastomer (block copolymer of polybutylene terephthalate and polyether) and maleic anhydride-modified block polyprolene (melting point 157 ° C., thickness 50 ⁇ m).
  • the laminate was manufactured by coextrusion molding, and the obtained laminate was used as an adhesive film for metal terminals.
  • Example 5 Polybutylene terephthalate (melting point 215 ° C., thickness 50 ⁇ m) containing 7% by mass of elastomer (block copolymer of polybutylene terephthalate and polyether), imine-modified random polypropylene (melting point 141 ° C., thickness 20 ⁇ m), and maleic anhydride.
  • elastomer block copolymer of polybutylene terephthalate and polyether
  • imine-modified random polypropylene melting point 141 ° C., thickness 20 ⁇ m
  • maleic anhydride maleic anhydride
  • Example 6 Polybutylene terephthalate (melting point 215 ° C., thickness 50 ⁇ m) containing 7% by mass of elastomer (block copolymer of polybutylene terephthalate and polyether), imine-modified random polypropylene (melting point 141 ° C., thickness 20 ⁇ m), and maleic anhydride.
  • elastomer block copolymer of polybutylene terephthalate and polyether
  • imine-modified random polypropylene melting point 141 ° C., thickness 20 ⁇ m
  • maleic anhydride maleic anhydride
  • Example 7 Polybutylene terephthalate (melting point 215 ° C., thickness 50 ⁇ m) containing 7% by mass of elastomer (block copolymer of polybutylene terephthalate and polyether), imine-modified homopolypropylene (melting point 160 ° C., thickness 20 ⁇ m), and maleic anhydride.
  • elastomer block copolymer of polybutylene terephthalate and polyether
  • imine-modified homopolypropylene melting point 160 ° C., thickness 20 ⁇ m
  • maleic anhydride maleic anhydride
  • Example 8 Polybutylene terephthalate (melting point 215 ° C., thickness 50 ⁇ m) containing 7% by mass of elastomer (block copolymer of polybutylene terephthalate and polyether), imine-modified homopolypropylene (melting point 160 ° C., thickness 20 ⁇ m), and maleic anhydride.
  • elastomer block copolymer of polybutylene terephthalate and polyether
  • imine-modified homopolypropylene melting point 160 ° C., thickness 20 ⁇ m
  • maleic anhydride maleic anhydride
  • Comparative Example 1 A polybutylene terephthalate film (melting point 225 ° C., thickness 100 ⁇ m) was prepared, and the polybutylene terephthalate film single layer was used as an adhesive film for metal terminals.
  • Comparative Example 2 A polyethylene terephthalate film (melting point 258 ° C., thickness 100 ⁇ m) was prepared, and the polyethylene terephthalate film single layer was used as an adhesive film for metal terminals.
  • Comparative Example 3 A maleic anhydride-modified block polypropylene film (melting point 157 ° C., thickness 100 ⁇ m) was prepared, and the single layer of the film was used as an adhesive film for metal terminals.
  • an exterior material for an all-solid-state battery was prepared.
  • a base material layer a polyethylene terephthalate film (25 ⁇ m) having a corona treatment on the bonded surface side was prepared.
  • an aluminum alloy foil JIS H4160: 1994 A8021HO, thickness 40 ⁇ m was prepared.
  • corona treatment was applied to the bonded surface side of an unstretched polybutylene terephthalate film (thickness 50 ⁇ m) containing 7% by mass of an elastomer (block copolymer of polybutylene terephthalate and polyether). I prepared something.
  • a two-component curable urethane adhesive (polyol compound and aromatic isocyanate compound) is used to bond the base material layer and the barrier layer by the dry laminating method, and the base material layer (25 ⁇ m) / adhesive layer (3 ⁇ m) / barrier A laminated body of layers (40 ⁇ m) was prepared.
  • a resin composition containing a polyester polyol compound (with a hydrolysis inhibitor added) and an alicyclic isocyanate compound (including isophorone diisocyanate) was used, and the barrier layer side of the laminate obtained by the dry laminating method was used.
  • the heat-sealing resin layer were adhered to each other, and the adhesive layer (3 ⁇ m) / heat-sealing resin layer (50 ⁇ m) was laminated on the barrier layer.
  • the obtained laminate was aged at 80 ° C. for 72 hours and heated to obtain a base material layer (polyester terephthalate film (25 ⁇ m)) / adhesive layer (cured product of a two-component curable urethane adhesive (3 ⁇ m)).
  • Example 4 and Comparative Example 3 containing maleic anhydride-modified block polypropylene the surface metal terminal on the maleic anhydride-modified polypropylene side was used as a surface to be sealed without corona discharge treatment, and these films were evaluated later. Dedicated to.
  • An aluminum alloy foil with a thickness of 400 ⁇ m ⁇ width of 45 mm ⁇ length of 60 mm is metal-terminaled, and this is treated with a treatment agent consisting of a phenol resin, a chromium (III) fluoride (III) compound, and a phosphoric acid, and the thickness of the treated layer is about 100 nm.
  • a surface-treated metal terminal baked so as to be the same was produced.
  • Example 4 For metal terminals, heat-seal at 240 ° C x 0.25 MPa (surface pressure applied to silicon rubber) x 16 seconds with a flat plate press machine with a metal head affixed with silicon rubber with a thickness of 3.0 mm and a hardness of 40 on both the top and bottom.
  • a metal terminal with an adhesive film was prepared.
  • Example 4 and Comparative Example 3 in which a block-type maleic anhydride-modified polypropylene film was used as the resin on the metal terminal side, the conditions were 190 ° C. ⁇ 0.25 MPa (surface pressure applied to silicon rubber) ⁇ 16 seconds.
  • a metal terminal with an adhesive film for metal terminals was prepared.
  • the MD and TD of the metal terminals coincide with the length direction (MD) and the width direction (TD) of the adhesive film, respectively, and the metal terminals and the center of the adhesive film are laminated so as to coincide with each other.
  • heat fusion was performed under the conditions of a temperature of 200 ° C., a surface pressure of about 0.25 MPa, and 16 seconds to prepare a laminated body in which an adhesive film for metal terminals / a metal terminal / an adhesive film for metal terminals were laminated in this order.
  • the metal terminals with the adhesive film for metal terminals were divided into 6 equal parts in the length direction (MD) so as to have a width of 25 mm each.
  • the heat-sealing resin layers of the exterior material (exterior material) for the all-solid-state battery are placed inside, and the length direction (MD) is folded in half (TD30 mm ⁇ MD75 mm), with an adhesive film for metal terminals in between.
  • a metal terminal (width 25 mm x length 20 mm) was sandwiched.
  • the metal terminal with the adhesive film for the metal terminal is sandwiched so that the MD of the adhesive film for the metal terminal and the MD of the exterior material are orthogonal to each other and abut against the inner portion of the crease of the exterior material. is.
  • heat-sealing was performed under the conditions of 240 ° C.
  • the heat-sealed portion of the obtained laminate has a structure in which an exterior material / an adhesive film for metal terminals / a metal terminal / an adhesive film for metal terminals / an exterior material are laminated in this order.
  • the laminate was cut in a direction perpendicular to the seal width of 7 mm to obtain a sample having a width of 15 mm. At this time, the sample was obtained from the central portion of the laminate.
  • the adhesive film for metal terminals of Example 1-8 contains PBT having a melting point of 215 ° C., and the PBT contains an elastomer.
  • the adhesive film for metal terminals of Example 1-8 had excellent heat-resistant sealing strength as compared with Comparative Example 1 in which PBT did not contain an elastomer.
  • Example 3 has a multi-layer structure including PET, and the residual thickness of the adhesive film for metal terminals after sealing is larger than that of Comparative Examples 1 and 1 and 2, and the barrier between the metal terminals and the exterior material is large. It can be said that the risk of electrical short circuit with the layer is low.
  • Examples 4 to 8 when the metal terminal with the adhesive film for the metal terminal is manufactured, it is possible to seal at a temperature about 50 ° C lower than that of Examples 1-3, but the heat resistance at 150 ° C is practical. I was able to get it. Further, in Examples 5 to 8, by using imine-modified polypolypropylene for the intermediate layer, the adhesion between the layers was enhanced, and the heat-resistant seal strength was improved as compared with Example 4. Since Comparative Example 2 was a PET single layer, the residual thickness after sealing was large, but the sealing strength at 150 ° C. was low. Comparative Example 3 was a single layer of a maleic anhydride-modified block polypropylene film, which had low seal strength and thickness residual ratio at 150 ° C.
  • Item 1 An adhesive film for metal terminals interposed between a metal terminal electrically connected to an electrode of a power storage device element and an exterior material for a power storage device that seals the power storage device element.
  • the adhesive film for metal terminals contains at least one resin layer and contains at least one resin layer.
  • the resin layer has a melting point of 150 ° C. or higher and 270 ° C. or lower.
  • the resin layer is an adhesive film for metal terminals containing an elastomer.
  • Item 2. The adhesive film for metal terminals according to Item 1, wherein the resin layer contains polybutylene terephthalate.
  • the term comprises the above-mentioned elastomer including at least one thermoplastic elastomer selected from polyester-based, polyamide-based, polyurethane-based, polyolefin-based, polystyrene-based, and polyether-based, or a thermoplastic elastomer which is a copolymer thereof.
  • the adhesive film for metal terminals according to 1 or 2. Item 4.
  • Item 6. The adhesive film for metal terminals according to any one of Items 1 to 3, wherein the elastomer is a thermoplastic elastomer composed of a block copolymer of polybutylene terephthalate and polyether.
  • the adhesive film for metal terminals according to Item 4 wherein the polyether component is a copolymer of terephthalic acid and polytetramethylene ether glycol.
  • Item 6. The adhesive film for metal terminals according to any one of Items 1 to 5, wherein the elastomer is a thermoplastic elastomer made of an ⁇ -olefin copolymer of polymethylpentene.
  • Item 7. Item 2. The adhesive film for metal terminals according to any one of Items 1 to 6, wherein the surface of the exterior material for the power storage device is formed of the resin layer.
  • Item 11 It is composed of a laminate having at least a first resin layer, an intermediate layer, and a second resin layer in this order. At least one of the first resin layer, the intermediate layer, and the second resin layer is composed of the resin layer.
  • Item 2. The adhesive film for metal terminals according to any one of Items 1 to 9, wherein the intermediate layer is formed of an imine-modified polyolefin resin.
  • Item 12. It is composed of a laminate having at least a first resin layer and a second resin layer in this order.
  • Item 2. The adhesive film for metal terminals according to any one of Items 1 to 9, wherein at least one of the first resin layer and the second resin layer is composed of the resin layer.
  • Item 13. Item 2.
  • the exterior material for a power storage device is composed of a laminate having a base material layer, a barrier layer, and a heat-sealing resin layer in this order, at least from the outside.
  • the exterior material for a power storage device is composed of a laminate having a base material layer, a barrier layer, and a heat-sealing resin layer in this order, at least from the outside.
  • Item 2. The adhesive film for metal terminals according to any one of Items 1 to 14, wherein the heat-sealing resin layer contains polybutylene terephthalate.
  • Item 16. The adhesive film for metal terminals according to any one of Items 1 to 15, wherein the exterior material for a power storage device is an exterior material for an all-solid-state battery.
  • the power storage device element provided with at least a positive electrode, a negative electrode, and an electrolyte, an exterior material for the power storage device that seals the power storage device element, and the positive electrode and the negative electrode are electrically connected to each other.
  • a power storage device provided with the metal terminal projecting to the outside of the exterior material.
  • a power storage device comprising the adhesive film for metal terminals according to any one of Items 1 to 16 interposed between the metal terminal and the exterior material for the power storage device. Item 19.
  • the power storage device element provided with at least a positive electrode, a negative electrode, and an electrolyte, an exterior material for the power storage device that seals the power storage device element, and the positive electrode and the negative electrode are electrically connected to each other.
  • the metal terminal adhesive film according to any one of Items 1 to 16 is interposed between the metal terminal and the power storage device exterior material, and the power storage device element is used as the power storage device exterior material.
  • Adhesive film for metal terminals Metal terminals 3 Exterior material for power storage device 3a Peripheral part of exterior material for power storage device 4 Power storage device element 10 Power storage device 11 Intermediate layer 12a First resin layer 12b Second resin layer 13 Adhesive promotion Agent layer 31 Base material layer 32 Adhesive layer 33 Barrier layer 34 Adhesive layer 35 Heat-sealing resin layer

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Abstract

優れた耐熱性とシール性を備える、金属端子用接着性フィルムを提供する。　蓄電デバイス素子の電極に電気的に接続された金属端子と、前記蓄電デバイス素子を封止する蓄電デバイス用外装材との間に介在される、金属端子用接着性フィルムであって、　前記金属端子用接着性フィルムは、少なくとも１層の樹脂層を含んでおり、　前記樹脂層は、融点が１５０℃以上２７０℃以下であり、　前記樹脂層は、エラストマーを含む、金属端子用接着性フィルム。

Description

金属端子用接着性フィルム、金属端子用接着性フィルム付き金属端子、当該金属端子用接着性フィルムを用いた蓄電デバイス、及び蓄電デバイスの製造方法
　本開示は、金属端子用接着性フィルム、金属端子用接着性フィルム付き金属端子、金属端子用接着性フィルムを用いた蓄電デバイス、及び蓄電デバイスの製造方法に関する。
　従来、様々なタイプの蓄電デバイスが開発されているが、あらゆる蓄電デバイスにおいて電極や電解質等の蓄電デバイス素子を封止するために蓄電デバイス用外装材が不可欠な部材になっている。従来、蓄電デバイス用外装材として金属製の蓄電デバイス用外装材が多用されていたが、近年、電気自動車、ハイブリッド電気自動車、パソコン、カメラ、携帯電話等の高性能化に伴い、蓄電デバイスには、多様な形状が要求されると共に、薄型化や軽量化が求められている。しかしながら、従来多用されていた金属製の蓄電デバイス用外装材では、形状の多様化に追従することが困難であり、しかも軽量化にも限界があるという欠点がある。
　そこで、近年、多様な形状に加工が容易で、薄型化や軽量化を実現し得る蓄電デバイス用外装材として、基材層／接着層／バリア層／熱融着性樹脂層が順次積層された積層シートが提案されている。このようなフィルム状の蓄電デバイス用外装材を用いる場合、蓄電デバイス用外装材の最内層に位置する熱融着性樹脂層同士を対向させた状態で、蓄電デバイス用外装材の周縁部をヒートシールにて熱融着させることにより、蓄電デバイス用外装材によって蓄電デバイス素子が封止される。
　蓄電デバイス用外装材のヒートシール部分からは、金属端子が突出しており、蓄電デバイス用外装材によって封止された蓄電デバイス素子は、蓄電デバイス素子の電極に電気的に接続された金属端子によって外部と電気的に接続される。すなわち、蓄電デバイス用外装材がヒートシールされた部分のうち、金属端子が存在する部分は、金属端子が熱融着性樹脂層に挟持された状態でヒートシールされている。金属端子と熱融着性樹脂層とは、互いに異種材料により構成されているため、金属端子と熱融着性樹脂層との界面において、密着性が低下しやすい。
　このため、金属端子と熱融着性樹脂層との間には、これらの密着性を高めることなどを目的として、接着性フィルムが配されることがある。このような接着性フィルムとしては、例えば特許文献１に記載されたものが挙げられる。
特開２０１５－７９６３８号公報
　金属端子と熱融着性樹脂層との間に配される接着性フィルムは、蓄電デバイス用外装材と金属端子との間において、高温・高圧でヒートシールされるため、優れた耐熱性及びシール性が要求される。
　接着性フィルムが使用される蓄電デバイスとしては、リチウムイオン電池などの電解液を含むものが一般的であるが、電解質が固体電解質である全固体電池も知られている。全固体電池は、電解質が固体であるため、電解液を使用した蓄電デバイスと比較して、高温での高速充電が可能であり、リチウムイオン電池などと比較して、より高温環境での使用が想定されている。
　また、全固体電池は、固体電解質のイオン伝導度を高めることなどを目的として、その製造過程において、セルに金属端子が取り付けられた状態で高温高圧（例えば温度１２０℃から１５０℃、圧力１００ＭＰａ程度）でプレスされることがあるため、金属端子部が高温に達する虞がある。また、急速充放電時には抵抗発熱により金属端子の温度が１５０℃程度にまで到達することがある。したがって、前述した接着性フィルムを全固体電池に適用する場合には、特に優れた耐熱性と高いシール性が要求される。
　このような状況下、本開示は、優れた耐熱性とシール性を備える、金属端子用接着性フィルムを提供することを主な目的とする。さらに、本開示は、当該金属端子用接着性フィルムを利用した金属端子用接着性フィルム付き金属端子、当該金属端子用接着性フィルムを用いた蓄電デバイス及び当該蓄電デバイスの製造方法を提供することも目的とする。
　本開示の発明者等は、上記の課題を解決すべく鋭意検討を行った。その結果、金属端子用接着性フィルムは、融点が１５０℃以上２７０℃以下の樹脂層を少なくとも１層含み、かつ、当該樹脂層がエラストマーを含むことにより、優れた耐熱性とシール性を発揮することを見出した。本開示は、かかる知見に基づいて更に検討を重ねることにより完成したものである。
　即ち、本開示は、下記に掲げる態様の発明を提供する。
　蓄電デバイス素子の電極に電気的に接続された金属端子と、前記蓄電デバイス素子を封止する蓄電デバイス用外装材との間に介在される、金属端子用接着性フィルムであって、
　前記金属端子用接着性フィルムは、少なくとも１層の樹脂層を含んでおり、
　前記樹脂層は、融点が１５０℃以上２７０℃以下であり、
　前記樹脂層は、エラストマーを含む、金属端子用接着性フィルム。
　本開示によれば、金属端子に対して、優れた耐熱性とシール性を有する金属端子用接着性フィルムを提供することができる。さらに、本開示は、当該金属端子用接着性フィルムを利用した金属端子用接着性フィルム付き金属端子、当該金属端子用接着性フィルムを用いた蓄電デバイス及び当該蓄電デバイスの製造方法を提供することも目的とする。
本開示の蓄電デバイスの略図的平面図である。 図１の線Ａ－Ａ’における略図的断面図である。 図１の線Ｂ－Ｂ’における略図的断面図である。 本開示の金属端子用接着性フィルムの略図的断面図である。 本開示の金属端子用接着性フィルムの略図的断面図である。 本開示の金属端子用接着性フィルムの略図的断面図である。 本開示の金属端子用接着性フィルムの略図的断面図である。 本開示の蓄電デバイス用外装材の略図的断面図である。
　本開示の金属端子用接着性フィルムは、蓄電デバイス素子の電極に電気的に接続された金属端子と、前記蓄電デバイス素子を封止する蓄電デバイス用外装材との間に介在される、金属端子用接着性フィルムであって、金属端子用接着性フィルムは、少なくとも１層の樹脂層を含んでおり、樹脂層は、融点が１５０℃以上２７０℃以下であり、樹脂層は、エラストマーを含むことを特徴とする。本開示の金属端子用接着性フィルムは、このような構成を備えていることにより、優れた耐熱性とシール性とを発揮する。
　また、本開示の蓄電デバイスは、少なくとも、正極、負極、及び電解質を備えた蓄電デバイス素子と、当該蓄電デバイス素子を封止する蓄電デバイス用外装材と、前記正極及び前記負極のそれぞれに電気的に接続され、前記蓄電デバイス用外装材の外側に突出した金属端子とを備える蓄電デバイスであって、金属端子と蓄電デバイス用外装材との間に、本開示の金属端子用接着性フィルムが介在されてなることを特徴とする。以下、本開示の金属端子用接着性フィルム、金属端子用接着性フィルム付き金属端子、当該金属端子用接着性フィルムを用いた蓄電デバイス、及び蓄電デバイスの製造方法について詳述する。
　なお、本明細書において、数値範囲については、「～」で示される数値範囲は「以上」、「以下」を意味する。例えば、２～１５ｍｍとの表記は、２ｍｍ以上１５ｍｍ以下を意味する。
　また、金属端子用接着性フィルムのＭＤの確認方法として、金属端子用接着性フィルムの断面（例えば、第１の樹脂層、中間層、及び第２の樹脂層の断面）を電子顕微鏡で観察し海島構造を確認する方法がある。当該方法においては、金属端子用接着性フィルムの厚み方向に対して垂直な方向の島の形状の径の平均が最大であった断面と平行な方向を、ＭＤと判断することができる。具体的には、金属端子用接着性フィルムの長さ方向の断面と、当該長さ方向の断面と平行な方向から１０度ずつ角度を変更し、長さ方向の断面に対して垂直な方向までの各断面（合計１０の断面）について、それぞれ、電子顕微鏡写真で観察して海島構造を確認する。次に、各断面において、それぞれ、個々の島の形状を観察する。個々の島の形状について、金属端子用接着性フィルムの厚み方向に対して垂直方向の最左端と、当該垂直方向の最右端とを結ぶ直線距離を径ｙとする。各断面において、島の形状の当該径ｙが大きい順に上位２０個の径ｙの平均を算出する。島の形状の当該径ｙの平均が最も大きかった断面と平行な方向をＭＤと判断する。また、例えば、１５０℃環境下に金属端子用接着性フィルムを２分間放置した後の熱収縮率を測定し、収縮率がより大きい方をＭＤと判断することもできる。
１．金属端子用接着性フィルム
　本開示の金属端子用接着性フィルムは、蓄電デバイス素子の電極に電気的に接続された金属端子と、蓄電デバイス素子を封止する蓄電デバイス用外装材との間に介在されるものである。具体的には、例えば図１から図３に示されるように、本開示の金属端子用接着性フィルム１は、蓄電デバイス素子４の電極に電気的に接続されている金属端子２と、蓄電デバイス素子４を封止する蓄電デバイス用外装材３との間に介在されている。また、金属端子２は、蓄電デバイス用外装材３の外側に突出しており、ヒートシールされた蓄電デバイス用外装材３の周縁部３ａにおいて、金属端子用接着性フィルム１を介して、蓄電デバイス用外装材３に挟持されている。
　前述したように、例えば全固体電池の製造工程での加熱プレス工程や、急速充電時などに１５０℃程度の高温となることが想定され、耐用温度として１５０℃程度が求められる。このため、蓄電デバイス用外装材３には、融点が１５０℃以上の熱融着性樹脂層を使用する必要があり、蓄電デバイス用外装材同士からなる辺をヒートシールする際の加熱温度としては、通常１６０～２５０℃程度の範囲、圧力としては、通常０．５～２．０ＭＰａ程度の範囲で、平板状の金属製のシールバーを用いてシールする。金属端子用接着性フィルムを介して金属端子と蓄電デバイス用外装材とをヒートシールする辺については、同様に、通常１６０～２５０℃程度の範囲、圧力としては、通常０．５～２．０ＭＰａ程度の範囲で、必要に応じてシールヘッドの該当部分に金属端子や金属端子用接着性フィルムの厚みによる差分を調整する段差を設けた、段差付きの金属性のシールヘッドを用いてシールする。また、接着性フィルムはあらかじめ金属端子の所定の位置に接着しておくことが望ましく、例えば、熱溶着により接着する場合においては、金属端子への仮接着工程及び本接着工程というように、複数回の加熱及び加圧が行われることが一般的である。仮接着工程は、金属端子への金属端子用接着性フィルムへの仮止めや気泡抜きを行う工程であり、本接着工程は、仮接着工程よりも高温条件で１回又は複数回の加熱・加圧を行って金属端子用接着性フィルムを金属端子に接着させる工程である。金属端子用接着性フィルムの金属端子への仮接着工程は、例えば、温度１６０～２３０℃程度、圧力０．１～０．５ＭＰａ程度、時間１０～２０秒間程度、硬度２０～５０程度、厚さ２～５ｍｍ程度の耐熱ゴムで被覆した金属製のシールヘッドで１～２回程度の条件で行われ、本接着工程は、金属端子用接着性フィルムと金属端子と間の熱融着を目的とし、例えば、温度１８０～２５０℃程度、圧力０．２～１．０ＭＰａ程度、時間１０～２０秒間程度、硬度２０～５０程度、厚さ２～５ｍｍ程度の耐熱ゴムで被覆した金属製のシールヘッドで１～２回程度の条件で行われる。また、必要に応じて、シールヘッドの該当部分に金属端子や金属端子用接着性フィルムの厚みによる差分を調整する段差を設けることで、効率的に溶着することが可能である。また、金属端子用接着性フィルムの金属端子側の表面に接着層を設けることで、比較的低温で金属端子と金属端子用接着性フィルムを接着することが可能である。例えば、接着層として金属接着可能な熱硬化性樹脂を硬化が未完全の状態で積層した後、金属端子と金属端子用接着性フィルムを熱シールした後、エージングにより硬化させて耐熱性を持たせる事が可能である。この場合の金属端子と金属端子用接着性フィルムのシール条件は、例えば、１００℃～２００℃程度、圧力０．２～３．０ＭＰａ程度であり、エージング条件は４０～１５０℃程度、数分～５日程度である。なお、本開示の金属端子用接着性フィルムが適用される蓄電デバイスが、全固体電池である場合には、金属端子用接着性フィルムに対して特に高温・高圧が加えられることになる。ここに例示した金属端子用接着性フィルムの取付け方法は一例であって、特定方法に限定されるものではなく、例えば金属端子用接着性フィルムの厚み等によって加圧時間等を適宜調整する。
　本開示の金属端子用接着性フィルム１は、金属端子２と蓄電デバイス用外装材３との密着性を高めるために設けられている。金属端子２と蓄電デバイス用外装材３との密着性が高められることにより、蓄電デバイス素子４の密封性が向上する。上述のとおり、蓄電デバイス素子４をヒートシールする際には、蓄電デバイス素子４の電極に電気的に接続された金属端子２が蓄電デバイス用外装材３の外側に突出するようにして、蓄電デバイス素子が封止される。このとき、金属端子用接着性フィルム１と、蓄電デバイス用外装材３の最内層に位置する熱融着性樹脂層３５は共に１５０℃程度の耐用性が求められるが、これらが異種材料により形成されている場合は、熱融着性樹脂層３５との界面において、蓄電デバイス素子の密封性が低くなりやすい。
　本開示の金属端子用接着性フィルム１は、融点が１５０℃以上２７０℃以下であり、エラストマーを含む、少なくとも１層の樹脂層（以下、「樹脂層Ａ」と表記することがある）を含んでいる。図４に示すように、本開示の金属端子用接着性フィルム１は単層であってもよいし、図５～７に示すように複層であってよい。
　本開示の金属端子用接着性フィルム１が単層である場合、金属端子用接着性フィルム１は、融点が１５０℃以上２７０℃以下であり、エラストマーを含む樹脂層Ａにより構成されており、金属端子側の表面と蓄電デバイス用外装材の表面は、当該樹脂層Ａによって形成されている。
　本開示の金属端子用接着性フィルム１が複層である場合、少なくとも１層が、融点が１５０℃以上２７０℃以下であり、エラストマーを含む樹脂層Ａにより構成されていればよい。例えば図５に示すように、本開示の金属端子用接着性フィルム１が２層構造である場合、金属端子用接着性フィルム１は、第１の樹脂層１２ａと第２の樹脂層１２ｂの積層体であり、これらの層のうち、少なくとも一方が、樹脂層Ａにより構成されている。本開示の金属端子用接着性フィルム１において、蓄電デバイス用外装材側の表面を形成する樹脂と、金属端子側の表面を形成する樹脂とが、共通する樹脂であることが好ましい。
　また、例えば図６に示すように、本開示の金属端子用接着性フィルム１が３層構造である場合、金属端子用接着性フィルム１は、第１の樹脂層１２ａと中間層１１と第２の樹脂層１２ｂとがこの順に積層された積層体であり、これらの層のうち、少なくとも１層が、樹脂層Ａにより構成されている。中間層１１は、耐熱性に優れていることが好ましく、絶縁性が優先的に求められる場合においては、中間層１１の融点は、好ましくは２５０℃以上であり、より好ましくは２５０～３００℃である。また、耐熱シール強度が優先的に求められる場合においては、中間層１１は、第１の樹脂層１２ａ及び第２の樹脂層１２ｂの両方との密着性の高い樹脂により形成されていることが好ましい。なお、このような密着性の高い樹脂の融点については、少なくとも１３０℃以上であることが好ましい。中間層１１の融点は、示差走査熱量計（ＤＳＣ）で測定される吸熱ピークである。
　第１の樹脂層１２ａ及び第２の樹脂層１２ｂの両方との密着性の高い樹脂としては、例えばイミン変性ポリオレフィン系樹脂が挙げられる。イミン変性ポリオレフィン系樹脂は、ポリオレフィン系樹脂がイミン変性された樹脂である。イミン変性されるポリオレフィン系樹脂としては、ポリエチレン、ポリプロピレンなどが挙げられる。イミン変性は、ポリオレフィンにイミノ基を複数有するポリイミン化合物を、ラジカル発生剤の存在下でグラフト処理することによって得ることが好ましい。イミン変性ポリオレフィンは、ポリプロピレンイミンをグラフト処理した、イミン変性ポリプロピレンであることが好ましい。
　本開示の金属端子用接着性フィルム１は、４層以上により構成されていてもよい。例えば、図７に示されるように、第１の樹脂層１２ａと中間層１１との間、第２の樹脂層１２ｂと中間層１１との間には、それぞれ、接着促進剤層１３が積層されていてもよい。
　なお、本開示においては、第１の樹脂層１２ａが金属端子側に配置され、第２の樹脂層１２ｂが蓄電デバイス用外装材３側に配置されるものとする。本開示の金属端子用接着性フィルム１の金属端子側の表面は、金属（金属端子を構成する金属）に対する熱融着性を備えており、蓄電デバイス用外装材側の表面は、後述する熱融着性樹脂層に対する熱融着性を備えている。蓄電デバイス用外装材側の表面は、樹脂層Ａにより構成されていることが好ましい。また、金属端子側の表面が、樹脂層Ａにより構成されていることも好ましい。
　本開示の金属端子用接着性フィルム１に少なくとも１層含まれる樹脂層Ａは、融点が１５０～２７０℃である。本開示の効果をより好適に発揮する観点から、樹脂層Ａの融点は、好ましくは１８０～２７０℃、より好ましくは２００～２７０℃、さらに好ましくは２００～２５０℃である。なお、樹脂層Ａの融点は、示差走査熱量計（ＤＳＣ）で測定される吸熱ピークである。
　樹脂層Ａに含まれる樹脂としては、特に制限されないが、本開示の効果をより好適に発揮する観点から、好ましくはポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリアセタール、アクリル樹脂、ホモまたはブロックタイプのポリプロピレン、環状ポリオレフィン、ポリメチルペンテンやそのα－オレフィンとの共重合体、６ナイロン、６６ナイロン、ポリ塩化ビニリデン、ポリフェニレンサルファイド、アセチルセルロース、ＥＴＦＥ、ＰＣＴＦＥ、ＰＦＡ、ＦＥＰなどのフッ素系樹脂、および、これらの樹脂を無水マレイン酸やアクリル酸で変性した樹脂などが挙げられ、これらの中でもブロックタイプのポリプロピレンの無水マレイン酸変性樹脂、ポリメチルペンテンやそのα－オレフィンとの共重合体の無水マレイン酸変性樹脂、環状ポリオレフィンの無水マレイン酸変性樹脂、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレートが好ましく、さらにはポリブチレンテレフタレートが特に好ましい。樹脂層Ａに含まれる樹脂は、１種類であってもよいし、２種類以上であってもよい。樹脂層Ａは、エラストマーを含むポリブチレンテレフタレートフィルムにより形成されていることが好ましい。
　樹脂層Ａに含まれるエラストマーは、樹脂層Ａの優れた耐熱性及びシール性を担保しつつ、その柔軟性を高める役割を果たすものであればよい。好ましいエラストマーとしては、ポリエステル系、ポリアミド系、ポリウレタン系、ポリオレフィン系、ポリスチレン系、ポリエーテル系、アクリル系から選ばれる少なくとも１種以上の熱可塑性エラストマー、または、これらの共重合体である熱可塑性エラストマーが挙げられる。さらに好ましくは、ポリブチレンテレフタレートとポリエーテルのブロック共重合体からなる熱可塑性エラストマー、ポリメチルペンテンのα－オレフィン共重合体からなる熱可塑性エラストマーなどが挙げられる。樹脂層Ａにおいて、エラストマーの含有量としては、樹脂層Ａの優れた耐熱性及びシール性を担保しつつ、その柔軟性を高められる程度であれば、特に制限はなく、例えば約０．１質量％以上、好ましくは約０．５質量％以上、より好ましくは約１．０質量％以上、さらに好ましくは約３．０質量％以上である。また、当該含有量は、例えば約１０．０質量％以下、約８．０質量％以下、約５．０質量％以下などである。当該含有量の好ましい範囲としては、０．１～１０．０質量％程度、０．１～８．０質量％程度、０．１～５．０質量％程度、０．５～１０．０質量％程度、０．５～８．０質量％程度、０．５～５．０質量％程度、１．０～１０．０質量％程度、１．０～８．０質量％程度、１．０～５．０質量％程度、３．０～１０．０質量％程度、３．０～８．０質量％程度、３．０～５．０質量％程度などが挙げられる。また、樹脂層Ａに含まれる樹脂はエラストマーのみ（すなわち、樹脂層Ａにおけるエラストマーの含有量が１００質量％）であってもよい。例えば、エラストマーが、ポリブチレンテレフタレートと共重合可能でありソフトセグメントを構成可能な樹脂Ｘを含む共重合ポリブチレンテレフタレートの場合、樹脂Ｘの種類や共重合比率を調整することでエラストマー単独での使用が可能となる。また、樹脂Ｘは２種以上を組み合わせて３元系以上から成る共重合体としても良い。
　樹脂層Ａの厚みは、本開示の効果を好適に発揮する観点から、好ましくは約２０μｍ以上、より好ましくは約３０μｍ以上、さらに好ましくは約５０μｍ以上である。また、同様の観点から、当該厚みは、好ましくは約３００μｍ以下、より好ましくは約２００μｍ以下、好ましくは約１００μｍ以下である。また、当該厚みの好ましい範囲は、２０～３００μｍ程度、２０～２００μｍ程度、２０～１００μｍ程度、３０～３００μｍ程度、３０～２００μｍ程度、３０～１００μｍ程度、５０～３００μｍ程度、５０～２００μｍ程度、５０～１００μｍ程度である。
　本開示の金属端子用接着性フィルム１は、樹脂層Ａとは異なる、他の樹脂層を少なくとも１層含むことができる。ただし、本開示の金属端子用接着性フィルム１の優れた耐熱性を担保する観点から、他の樹脂層は、融点が１５０℃以上であることが好ましい。他の樹脂層の融点は、好ましくは１５０～３００℃程度、より好ましくは１８０～２８０℃程度である。他の樹脂層の融点は、示差走査熱量計（ＤＳＣ）で測定される吸熱ピークである。
　なお、他の樹脂層が２層以上含まれる場合、それぞれの他の樹脂層の組成は同一であってもよいし、異なっていてもよい。樹脂層Ａが２層以上含まれる場合も、それぞれの樹脂層Ａの組成は同一であってもよいし、異なっていてもよい。
　他の樹脂層の厚みとしては、本開示の効果を好適に発揮する観点から、好ましくは約２０μｍ以上、より好ましくは約５０μｍ以上、好ましくは約８０μｍ以上である。また、同様の観点から、当該厚みは、好ましくは約５００μｍ以下、より好ましくは約２００μｍ以下、好ましくは約１５０μｍ以下である。また、当該厚みの好ましい範囲は、２０～３００μｍ程度、２０～２００μｍ程度、２０～１００μｍ程度、３０～３００μｍ程度、３０～２００μｍ程度、３０～１００μｍ程度、５０～３００μｍ程度、５０～２００μｍ程度、５０～１００μｍ程度である。
　本開示の金属端子用接着性フィルム１が他の樹脂層を含む場合、金属端子用接着性フィルム１の積層構成としては、例えば、図５の第１の樹脂層１２ａが樹脂層Ａであり、第２の樹脂層１２ｂが他の樹脂層である積層体；図５の第２の樹脂層１２ｂが樹脂層Ａであり、第１の樹脂層１２ａが他の樹脂層である積層体；図６又は図７の第１の樹脂層１２ａが樹脂層Ａであり、中間層１１及び第２の樹脂層１２ｂが他の樹脂層である積層体；図６又は図７の第２の樹脂層１２ｂが樹脂層Ａであり、中間層１１及び第１の樹脂層１２ａが他の樹脂層である積層体；図６又は図７の中間層１１が樹脂層Ａであり、第１の樹脂層１２ａ及び第２の樹脂層１２ｂが他の樹脂層である積層体；図６又は図７の第１の樹脂層１２ａ及び第２の樹脂層１２ｂが樹脂層Ａであり、中間層１１が他の樹脂層である積層体；図６又は図７の第１の樹脂層１２ａ及び中間層１１が樹脂層Ａであり、第２の樹脂層１２ｂが他の樹脂層である積層体；図６又は図７の第２の樹脂層１２ｂ及び中間層１１が樹脂層Ａであり、第１の樹脂層１２ａが他の樹脂層である積層体などが挙げられる。
　他の樹脂層を構成する樹脂としては、特に制限されず、ポリオレフィン系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリエステル系樹脂、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、フッ素樹脂、珪素樹脂、フェノール樹脂、ポリエーテルイミド、ポリイミド、ポリカーボネート及びこれらの混合物や共重合物等が挙げられ、耐熱性に優れることから、特に好ましくはポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリイミド、などである。
　樹脂層Ａ及び他の樹脂層は、それぞれ、必要に応じて充填剤等の添加剤をさらに含んでいてもよい。充填剤を含むことにより、充填剤がスペーサー（Ｓｐａｃｅｒ）として機能するために、金属端子２と蓄電デバイス用外装材３のバリア層３３との間の短絡を効果的に抑制することが可能となる。充填剤の粒径としては、０．１～３５μｍ程度、好ましくは５．０～３０μｍ程度、さらに好ましくは１０～２５μｍ程度の範囲が挙げられる。また、充填剤の含有量としては、樹脂層Ａ及び他の樹脂層を形成する樹脂成分１００質量部に対して、それぞれ、５～３０質量部程度、より好ましくは１０～２０質量部程度が挙げられる。
　充填剤としては、無機系、有機系のいずれも用いることができる。無機系充填剤としては、例えば、炭素（カーボン、グラファイト）、シリカ、酸化アルミニウム、チタン酸バリウム、酸化鉄、シリコンカーバイド、酸化ジルコニウム、珪酸ジルコニウム、酸化マグネシウム、酸化チタン、アルミ酸カルシウム、水酸化カルシウム、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、炭酸カルシウム等が挙げられる。また、有機系充填剤としては、例えば、フッ素樹脂、フェノール樹脂、ユリア樹脂、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、ベンゾグアナミン・ホルムアルデヒド縮合物、メラミン・ホルムアルデヒド縮合物、ポリメタクリル酸メチル架橋物、ポリエチレン架橋物等が挙げられる。形状の安定性、剛性、内容物耐性の点から、酸化アルミニウム、シリカ、フッ素樹脂、アクリル樹脂、ベンゾグアナミン・ホルムアルデヒド縮合物が好ましく、特にこの中でも球状の酸化アルミニウム、シリカがより好ましい。樹脂層Ａ及び他の樹脂層を形成する樹脂成分への充填剤の混合方法としては、予めバンバリーミキサー等で両者をメルトブレンドし、マスターバッチ化したものを所定の混合比にする方法、樹脂成分との直接混合方法などを採用することができる。
　また、樹脂層Ａ及び他の樹脂層は、それぞれ、必要に応じて顔料を含んでいてもよい。顔料としては、無機系の各種顔料を用いることができる。顔料の具体例としては、上記充填剤で例示した炭素（カーボン、グラファイト）が好ましく例示できる。炭素（カーボン、グラファイト）は、一般に蓄電デバイスの内部に使用されている材料であり、電解液に対する溶出の虞がない。また、着色効果が大きく接着性を阻害しない程度の添加量で充分な着色効果を得られると共に、熱で溶融することがなく、添加した樹脂の見かけの溶融粘度を高くすることができる。さらに、熱接着時（ヒートシール時）に加圧部が薄肉となることを防止して、蓄電デバイス用外装材と金属端子の間における優れた密封性を付与できる。
　樹脂層Ａ及び他の樹脂層に顔料を添加する場合、その添加量としては、たとえば、粒径が約０．０３μｍのカーボンブラックを使用した場合樹脂層Ａ及び他の樹脂層を形成する樹脂成分１００質量部に対して、それぞれ、０．０５～０．３質量部程度、好ましくは０．１～０．２質量部程度が挙げられる樹脂層Ａ又は他の樹脂層に顔料を添加することにより、金属端子用接着性フィルム１の有無をセンサーで検知可能なもの、または目視で検査可能なものとすることができる。
　接着促進剤層１３は、中間層１１と第１の樹脂層１２ａ、及び中間層１１と第２の樹脂層１２ｂとを強固に接着することを目的として、必要に応じて設けられる層である（図７を参照）。接着促進剤層１３は、中間層１１と第１の樹脂層１２ａ及び第２の樹脂層１２ｂとの間の一方側のみに設けられていてもよいし、両側に設けられていてもよい。
　接着促進剤層１３は、イソシアネート系、ポリエチレンイミン系、ポリエステル系、ポリウレタン系、ポリブタジエン系等の公知の接着促進剤を用いて形成することができる。強固な密着強度を得る観点からは、これらの中でも、イソシアネート系の接着促進剤により形成されていることが好ましい。イソシアネート系の接着促進剤としては、トリイソシアネートモノマー、ポリメリックＭＤＩから選ばれたイソシアネート成分からなるものが、ラミネート強度に優れ、かつ、高温下でのラミネート強度の低下が少ない。特に、トリイソシアネートモノマーであるトリフェニルメタン－４，４’，４”－トリイソシアネートやポリメリックＭＤＩであるポリメチレンポリフェニルポリイソシアネート（ＮＣＯ含有率が約３０％、粘度が２００～７００ｍＰａ・ｓ）からなる接着促進剤によって形成することが特に好ましい。また、トリイソシアネートモノマーであるトリス（ｐ－イソシアネートフェニル）チオホスフェートや、ポリエチレンイミン系を主剤とし、ポリカルボジイミドを架橋剤とした２液硬化型の接着促進剤により形成することも好ましい。
　接着促進剤層１３は、バーコート法、ロールコート法、グラビアコート法等の公知の塗布法で塗布・乾燥することにより形成することができる。接着促進剤の塗布量としては、トリイソシアネートからなる接着促進剤の場合は、２０～１００ｍｇ／ｍ2程度、好ましくは４０～６０ｍｇ／ｍ2程度であり、ポリメリックＭＤＩからなる接着促進剤の場合は、４０～１５０ｍｇ／ｍ2程度、好ましくは６０～１００ｍｇ／ｍ2程度であり、ポリエチレンイミン系を主剤とし、ポリカルボジイミドを架橋剤とした２液硬化型の接着促進剤の場合は、５～５０ｍｇ／ｍ2程度、好ましくは１０～３０ｍｇ／ｍ2程度である。なお、トリイソシアネートモノマーは、１分子中にイソシアネート基を３個持つモノマーであり、ポリメリックＭＤＩは、ＭＤＩおよびＭＤＩが重合したＭＤＩオリゴマーの混合物であり、下記式で示されるものである。
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　本開示の金属端子用接着性フィルム１の総厚みとしては、本開示の効果を好適に発揮する観点から、好ましくは約５０μｍ以上、より好ましくは約８０μｍ以上、さらに好ましくは約１００μｍ以上である。また、同様の観点から、当該厚みは、好ましくは約５００μｍ以下、より好ましくは約３００μｍ以下、好ましくは約２００μｍ以下である。また、当該厚みの好ましい範囲は、５０～５００μｍ程度、５０～３００μｍ程度、５０～２００μｍ程度、８０～５００μｍ程度、８０～３００μｍ程度、８０～２００μｍ程度、１００～５００μｍ程度、１００～３００μｍ程度、１００～２００μｍ程度である。
　本開示の金属端子用接着性フィルム１は、樹脂層Ａを形成する樹脂を用いて、押出ラミネート法、Ｔダイ法、インフレーション法、サーマルラミネート法などの公知の方法によりフィルム状に成形することができる。複層とする場合には共押出し型の押し出し機によって各層を積層してもよいし、中間層１１と第１の樹脂層１２ａ及び第２の樹脂層１２ｂとを、接着促進剤層１３を介して積層する場合には、例えば、接着促進剤層１３を構成する接着促進剤を上記の方法で中間層１１の上に塗布・乾燥し、接着促進剤層１３の上から第１の樹脂層１２ａ、第２の樹脂層１２ｂをそれぞれ積層すればよい。
　金属端子用接着性フィルム１を金属端子２と蓄電デバイス用外装材３との間に介在させる方法としては、特に制限されず、例えば、図１～３に示すように、金属端子２が蓄電デバイス用外装材３によって挟持される部分において、金属端子２に金属端子用接着性フィルム１を配置してもよい。また、図示を省略するが、金属端子２が蓄電デバイス用外装材３によって挟持される部分において、金属端子用接着性フィルム１が２つの金属端子２を横断するようにして、金属端子２の両面側に配置してもよい。
［金属端子２］
　本開示の金属端子用接着性フィルム１は、金属端子２と蓄電デバイス用外装材３との間に介在させて使用される。金属端子２（タブ）は、蓄電デバイス素子４の電極（正極または負極）に電気的に接続される導電部材であり、金属材料により構成されている。金属端子２を構成する金属材料としては、特に制限されず、例えば、アルミニウム、ニッケル、銅などが挙げられる。例えば、リチウムイオン蓄電デバイスの正極に接続される金属端子２は、通常、アルミニウムなどにより構成されている。また、リチウムイオン蓄電デバイスの負極に接続される金属端子２は、通常、銅、ニッケルなどにより構成されており、低抵抗と表面劣化防止の観点からはニッケルメッキを施した銅や、ニッケルと銅のクラッド材などにより構成される。
　金属端子２の表面は、耐電解液性を高める観点から、化成処理が施されていることが好ましい。例えば、金属端子２がアルミニウムにより形成されている場合、化成処理の具体例としては、リン酸塩、クロム酸塩、フッ化物、トリアジンチオール化合物、アクリル酸塩などの耐食性皮膜を形成する公知の方法が挙げられる。耐食性皮膜を形成する方法の中でも、フェノール樹脂、フッ化クロム（ＩＩＩ）化合物、リン酸の３成分から構成されたものや、アクリル樹脂、硝酸クロム（ＩＩＩ）化合物、リン酸の３成分から構成されたものなどを用いるリン酸クロメート処理が好適である。
　金属端子２の大きさは、使用される蓄電デバイスの大きさなどに応じて適宜設定すればよい。金属端子２の厚さとしては、好ましくは５０～１０００μｍ程度、より好ましくは７０～８００μｍ程度が挙げられる。また、金属端子２の長さとしては、好ましくは１～２００ｍｍ程度、より好ましくは３～１５０ｍｍ程度が挙げられる。また、金属端子２の幅としては、好ましくは１～２００ｍｍ程度、より好ましくは３～１５０ｍｍ程度が挙げられる。
［蓄電デバイス用外装材３］
　蓄電デバイス用外装材３としては、少なくとも、基材層３１、バリア層３３、及び熱融着性樹脂層３５をこの順に有する積層体からなる積層構造を有するものが挙げられる。図８に、蓄電デバイス用外装材３の断面構造の一例として、基材層３１、必要に応じて設けられる接着剤層３２、バリア層３３、必要に応じて設けられる接着層３４、及び熱融着性樹脂層３５がこの順に積層されている態様について示す。蓄電デバイス用外装材３においては、基材層３１が外層側になり、熱融着性樹脂層３５が最内層になる。蓄電デバイスの組み立て時に、蓄電デバイス素子４の周縁に位置する熱融着性樹脂層３５同士を接面させて熱融着することにより蓄電デバイス素子４が密封され、蓄電デバイス素子４が封止される。なお、図１から図３には、エンボス成形などによって成形されたエンボスタイプの蓄電デバイス用外装材３を用いた場合の蓄電デバイス１０を図示しているが、蓄電デバイス用外装材３は成形されていないパウチタイプであってもよい。なお、パウチタイプには、三方シール、四方シール、ピロータイプなどが存在するが、何れのタイプであってもよい。
　蓄電デバイス用外装材３を構成する積層体の厚みとしては、特に制限されないが、上限については、コスト削減、エネルギー密度向上等の観点からは、好ましくは約１８０μｍ以下、約１６０μｍ以下、約１５５μｍ以下、約１４０μｍ以下、約１３０μｍ以下、約１２０μｍ以下が挙げられ、下限については、蓄電デバイス素子４を保護するという蓄電デバイス用外装材３の機能を維持する観点からは、好ましくは約３５μｍ以上、約４５μｍ以上、約６０μｍ以上、約８０μｍ以上が挙げられ、好ましい範囲については、例えば、３５～１８０μｍ程度、３５～１６０μｍ程度、３５～１５５μｍ程度、３５～１４０μｍ程度、３５～１３０μｍ程度、３５～１２０μｍ程度、４５～１８０μｍ程度、４５～１６０μｍ程度、４５～１５５μｍ程度、４５～１４０μｍ程度、４５～１３０μｍ程度、４５～１２０μｍ程度、６０～１８０μｍ程度、６０～１６０μｍ程度、６０～１５５μｍ程度、６０～１４０μｍ程度、６０～１３０μｍ程度、６０～１２０μｍ程度、８０～１８０μｍ程度、８０～１６０μｍ程度、８０～１５５μｍ程度、８０～１４０μｍ程度、８０～１３０μｍ程度、８０～１２０μｍ程度が挙げられる。
　また、本開示の金属端子用接着性フィルム１は、全固体電池用外装材に対して好適に適用することができ、全固体電池用外装材を構成する積層体の厚みとしては、特に制限されないが、コスト削減、エネルギー密度向上等の観点からは、好ましくは約１００００μｍ以下、約８０００μｍ以下、約５０００μｍ以下が挙げられ、電池素子を保護するという全固体電池用外装材３の機能を維持する観点からは、好ましくは約１００μｍ以上、約１５０μｍ以上、約２００μｍ以上が挙げられ、好ましい範囲については、例えば、１００～１００００μｍ程度、１００～８０００μｍ程度、１００～５０００μｍ程度、１５０～１００００μｍ程度、１５０～８０００μｍ程度、１５０～５０００μｍ程度、２００～１００００μｍ程度、２００～８０００μｍ程度、２００～５０００μｍ程度が挙げられ、特に１００～５００μｍ程度が好ましい。
（基材層３１）
　蓄電デバイス用外装材３において、基材層３１は、蓄電デバイス用外装材の基材として機能する層であり、最外層側を形成する層である。
　基材層３１を形成する素材については、絶縁性を備えるものであることを限度として特に制限されるものではない。基材層３１を形成する素材としては、例えば、ポリエステル、ポリアミド、エポキシ、アクリル、フッ素樹脂、ポリウレタン、珪素樹脂、フェノール、ポリエーテルイミド、ポリイミド、及びこれらの混合物や共重合物等が挙げられる。ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレートなどのポリエステルは、耐電解液性に優れ、電解液の付着に対して白化等が発生し難いという利点があり、基材層３１の形成素材として好適に使用される。また、ポリアミドフィルムは延伸性に優れており、成形時の基材層３１の樹脂割れによる白化の発生を防ぐことができ、基材層３１の形成素材として好適に使用される。
　基材層３１は、１軸又は２軸延伸された樹脂フィルムで形成されていてもよく、また未延伸の樹脂フィルムで形成してもよい。中でも、１軸又は２軸延伸された樹脂フィルム、とりわけ２軸延伸された樹脂フィルムは、配向結晶化することにより耐熱性が向上しているので、基材層３１として好適に使用される。
　これらの中でも、基材層３１を形成する樹脂フィルムとして、好ましくはナイロン、ポリエステル、更に好ましくは２軸延伸ナイロン、２軸延伸ポリエステルが挙げられる。また、全固体電池は１５０℃以上の耐用温度にする為、２００℃以上の高温でシールする場合が多く、２軸延伸ポリエステルが最も適している。
　基材層３１は、耐ピンホール性及び蓄電デバイスの包装体とした時の絶縁性を向上させるために、異なる素材の樹脂フィルムを積層化することも可能である。具体的には、ポリエステルフィルムとナイロンフィルムとを積層させた多層構造や、２軸延伸ポリエステルと２軸延伸ナイロンとを積層させた多層構造等が挙げられる。基材層３１を多層構造にする場合、各樹脂フィルムは接着剤を介して接着してもよく、また接着剤を介さず直接積層させてもよい。接着剤を介さず接着させる場合には、例えば、共押出し法、サンドラミネート法、サーマルラミネート法等の熱溶融状態で接着させる方法が挙げられる。上記、高温シールの為、少なくとも最外層は２軸延伸ポリエステルであることが望ましい。
　また、基材層３１は、成形性を向上させるために低摩擦化させておいてもよい。基材層３１を低摩擦化させる場合、その表面の摩擦係数については特に制限されないが、例えば１．０以下が挙げられる。基材層３１を低摩擦化するには、例えば、マット処理、スリップ剤の薄膜層の形成、これらの組み合わせ等が挙げられる。
　基材層３１の厚さについては、例えば、１０～５０μｍ程度、好ましくは１５～３０μｍ程度が挙げられる。
（接着剤層３２）
　蓄電デバイス用外装材３において、接着剤層３２は、基材層３１に密着性を付与させるために、必要に応じて、基材層３１上に配置される層である。即ち、接着剤層３２は、基材層３１とバリア層３３の間に設けられる。
　接着剤層３２は、基材層３１とバリア層３３とを接着可能である接着剤によって形成される。接着剤層３２の形成に使用される接着剤は、２液硬化型接着剤であってもよく、また１液硬化型接着剤であってもよい。また、接着剤層３２の形成に使用される接着剤の接着機構についても、特に制限されず、化学反応型、溶剤揮発型、熱溶融型、熱圧型等のいずれであってもよい。
　接着剤層３２の形成に使用できる接着剤の樹脂成分としては、展延性、高湿度条件下における耐久性や黄変抑制作用、ヒートシール時の熱劣化抑制作用等が優れ、基材層３１とバリア層３３との間のラミネート強度の低下を抑えてデラミネーションの発生を効果的に抑制するという観点から、好ましくはポリウレタン系２液硬化型接着剤；ポリアミド、ポリエステル、又はこれらと変性ポリオレフィンとのブレンド樹脂が挙げられる。
　また、接着剤層３２は異なる接着剤成分で多層化してもよい。接着剤層３２を異なる接着剤成分で多層化する場合、基材層３１とバリア層３３とのラミネート強度を向上させるという観点から、基材層３１側に配される接着剤成分として基材層３１との接着性に優れる樹脂を選択し、バリア層３３側に配される接着剤成分としてバリア層３３との接着性に優れる接着剤成分を選択することが好ましい。接着剤層３２は異なる接着剤成分で多層化する場合、具体的には、バリア層３３側に配置される接着剤成分としては、好ましくは、酸変性ポリオレフィン、金属変性ポリオレフィン、ポリエステルと酸変性ポリオレフィンとの混合樹脂、共重合ポリエステルを含む樹脂等が挙げられる。
　接着剤層３２の厚さについては、例えば、２～５０μｍ程度、好ましくは３～２５μｍ程度が挙げられる。
（バリア層３３）
　蓄電デバイス用外装材において、バリア層３３は、蓄電デバイス用外装材の強度向上の他、蓄電デバイス内部に水蒸気、酸素、光などが侵入することを防止する機能を有する層である。バリア層３３は、金属層、すなわち、金属で形成されている層であることが好ましい。バリア層３３を構成する金属としては、具体的には、アルミニウム、ステンレス、チタンなどが挙げられ、好ましくはアルミニウムが挙げられる。バリア層３３は、例えば、金属箔や金属蒸着膜、無機酸化物蒸着膜、炭素含有無機酸化物蒸着膜、これらの蒸着膜を設けたフィルムなどにより形成することができ、金属箔により形成することが好ましく、アルミニウム箔により形成することがさらに好ましい。蓄電デバイス用外装材の製造時に、バリア層３３にしわやピンホールが発生することを防止する観点からは、バリア層は、例えば、焼きなまし処理済みのアルミニウム（ＪＩＳ　Ｈ４１６０：１９９４　Ａ８０２１Ｈ－Ｏ、ＪＩＳ　Ｈ４１６０：１９９４　Ａ８０７９Ｈ－Ｏ、ＪＩＳ　Ｈ４０００：２０１４　Ａ８０２１Ｐ－Ｏ、ＪＩＳ　Ｈ４０００：２０１４　Ａ８０７９Ｐ－Ｏ）など軟質アルミニウム箔により形成することがより好ましい。
　バリア層３３の厚さについては、蓄電デバイス用外装材を薄型化しつつ、成形によってもピンホールの発生し難いものとする観点から、好ましくは１０～２００μｍ程度、より好ましくは２０～１００μｍ程度が挙げられる。
　また、バリア層３３は、接着の安定化、溶解や腐食の防止などのために、少なくとも一方の面、好ましくは両面が化成処理されていることが好ましい。ここで、化成処理とは、バリア層の表面に耐食性皮膜を形成する処理をいう。
（接着層３４）
　蓄電デバイス用外装材３において、接着層３４は、熱融着性樹脂層３５を強固に接着させるために、バリア層３３と熱融着性樹脂層３５の間に、必要に応じて設けられる層である。
　接着層３４は、バリア層３３と熱融着性樹脂層３５を接着可能である接着剤によって形成される。接着層の形成に使用される接着剤の組成については、特に制限されないが、例えば、ポリエステルポリオール化合物と脂環式イソシアネート化合物からなる接着剤が挙げられる。
　接着層３４の厚さについては、例えば、１～４０μｍ程度、好ましくは２～３０μｍ程度が挙げられる。
（熱融着性樹脂層３５）
　蓄電デバイス用外装材３において、熱融着性樹脂層３５は、最内層に該当し、蓄電デバイスの組み立て時に熱融着性樹脂層同士が熱融着して蓄電デバイス素子を密封する層である。
　熱融着性樹脂層３５に使用される樹脂成分については、熱融着可能であることを限度として特に制限されないが、例えば、蓄電デバイス用外装材においては、一般には、ポリオレフィン、環状ポリオレフィンが挙げられる。
　前記ポリオレフィンとしては、具体的には、低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン等のポリエチレン；ホモポリプロピレン、ポリプロピレンのブロックコポリマー（例えば、プロピレンとエチレンのブロックコポリマー）、ポリプロピレンのランダムコポリマー（例えば、プロピレンとエチレンのランダムコポリマー）等の結晶性又は非晶性のポリプロピレン；エチレン－ブテン－プロピレンのターポリマー等が挙げられる。これらのポリオレフィンの中でも、好ましくはポリエチレン及びポリプロピレンが挙げられる。
　前記環状ポリオレフィンは、オレフィンと環状モノマーとの共重合体であり、前記環状ポリオレフィンの構成モノマーであるオレフィンとしては、例えば、エチレン、プロピレン、４－メチル－１－ペンテン、ブタジエン、イソプレン、等が挙げられる。また、前記環状ポリオレフィンの構成モノマーである環状モノマーとしては、例えば、ノルボルネン等の環状アルケン；具体的には、シクロペンタジエン、ジシクロペンタジエン、シクロヘキサジエン、ノルボルナジエン等の環状ジエン等が挙げられる。これらのポリオレフィンの中でも、好ましくは環状アルケン、さらに好ましくはノルボルネンが挙げられる。構成モノマーとしては、スチレンも挙げられる。
　これらの樹脂成分の中でも、好ましくは結晶性又は非晶性のポリオレフィン、環状ポリオレフィン、及びこれらのブレンドポリマー；さらに好ましくはポリエチレン、ポリプロピレン、エチレンとノルボルネンの共重合体、及びこれらの中の２種以上のブレンドポリマーが挙げられる。
　熱融着性樹脂層３５は、１種の樹脂成分単独で形成してもよく、また２種以上の樹脂成分を組み合わせたブレンドポリマーにより形成してもよい。さらに、熱融着性樹脂層３５は、１層のみで形成されていてもよいが、同一又は異なる樹脂成分によって２層以上形成されていてもよい。
　また、熱融着性樹脂層３５の厚さとしては、特に制限されないが、２～２０００μｍ程度、好ましくは５～１０００μｍ程度、さらに好ましくは１０～５００μｍ程度が挙げられる。
　また、本開示の金属端子用接着性フィルム１は、全固体電池用外装材に対して特に好適に適用することができ、全固体電池用外装材の熱融着性樹脂層３５の融点は、好ましくは１５０～２５０℃であり、より好ましくは１８０～２７０℃、さらに好ましくは２００～２７０℃、さらに好ましくは２００～２５０℃である。
　また、全固体電池用外装材の熱融着性樹脂層３５に含まれる樹脂としては、例えば、ポリプロピレン、ポリエチレン等のポリオレフィンや、酸変性ポリプロピレン、酸変性ポリエチレンなどの酸変性ポリオレフィン、ポリブチレンテレフタレートなどが挙げられる。これらの中でも、ポリブチレンテレフタレートは耐熱性に優れているため、全固体電池用外装材において、熱融着性樹脂層３５は、好ましくはポリブチレンテレフタレートフィルムにより形成されている。また、熱融着性樹脂層３５がポリブチレンテレフタレートフィルムにより形成されることにより、本開示の金属端子用接着性フィルムの樹脂層Ａとの密着性も優れている。なお、熱融着性樹脂層３５を形成するポリブチレンテレフタレートフィルムは、予め用意したポリブチレンテレフタレートフィルムを接着層３４と積層して熱融着性樹脂層３５としてもよいし、ポリブチレンテレフタレートフィルムを形成する樹脂を溶融押出しするなどしてフィルムとすると共に、接着層３４と積層してもよい。
　ポリブチレンテレフタレートフィルムは、延伸ポリブチレンテレフタレートフィルムであってもよいし、未延伸ポリブチレンテレフタレートフィルムであってもよく、未延伸ポリブチレンテレフタレートフィルムであることが好ましい。
　ポリブチレンテレフタレートフィルムは、ポリブチレンテレフタレートに加えて、さらに、エラストマーを含むことが好ましい。エラストマーは、ポリブチレンテレフタレートフィルムの高温環境における耐久性を担保しつつ、その柔軟性を高める役割を果たすものである。好ましいエラストマーとしては、ポリエステル系、ポリアミド系、ポリウレタン系、ポリオレフィン系、ポリスチレン系、ポリエーテル系から選ばれる少なくとも１種以上の熱可塑性エラストマー、または、これらの共重合体である熱可塑性エラストマーなどが挙げられる。ポリブチレンテレフタレートフィルムにおいて、エラストマーの含有量としては、ポリブチレンテレフタレートフィルムの高温環境における耐久性を担保しつつ、その柔軟性を高められる程度であれば、特に制限はなく、例えば約０．１質量％以上、好ましくは約０．５質量％以上、より好ましくは約１．０質量％以上、さらに好ましくは約３．０質量％以上である。また、当該含有量は、例えば約１０．０質量％以下、約８．０質量％以下、約５．０質量％以下などである。当該含有量の好ましい範囲としては、０．１～１０．０質量％程度、０．１～８．０質量％程度、０．１～５．０質量％程度、０．５～１０．０質量％程度、０．５～８．０質量％程度、０．５～５．０質量％程度、１．０～１０．０質量％程度、１．０～８．０質量％程度、１．０～５．０質量％程度、３．０～１０．０質量％程度、３．０～８．０質量％程度、３．０～５．０質量％程度などが挙げられる。
　熱融着性樹脂層３５は、１層のみで形成されていてもよいが、同一又は異なる樹脂によって２層以上で形成されていてもよい。熱融着性樹脂層３５が２層以上で形成されている場合、少なくとも１層が、ポリブチレンテレフタレートフィルムにより形成されており、ポリブチレンテレフタレートフィルムは、全固体電池用外装材の最内層であることが好ましい。また、接着層３４と接着する層は、ポリブチレンテレフタレートフィルムであることが好ましい。熱融着性樹脂層３５が２層以上で形成されている場合、ポリブチレンテレフタレートフィルムにより形成されていない層については、例えば、ポリプロピレン、ポリエチレン等のポリオレフィンや、酸変性ポリプロピレン、酸変性ポリエチレンなどの酸変性ポリオレフィンなどにより形成された層であってもよい。ただし、ポリオレフィンや酸変性ポリオレフィンは、ポリブチレンテレフタレートと比較すると、高温環境下における耐久性が低いため、熱融着性樹脂層３５は、ポリブチレンテレフタレートフィルムのみによって構成されていることが好ましい。
２．蓄電デバイス
　本開示の蓄電デバイス１０は、少なくとも、正極、負極、及び電解質を備えた蓄電デバイス素子４と、当該蓄電デバイス素子４を封止する蓄電デバイス用外装材３と、正極及び負極のそれぞれに電気的に接続され、蓄電デバイス用外装材３の外側に突出した金属端子２とを備えている。本開示の蓄電デバイス１０においては、金属端子２と蓄電デバイス用外装材３との間に、本開示の金属端子用接着性フィルム１が介在されてなることを特徴とする。すなわち、本開示の蓄電デバイス１０は、金属端子２と蓄電デバイス用外装材３との間に、本開示の金属端子用接着性フィルム１が介在する工程を備える方法により製造することができる。
　具体的には、少なくとも正極、負極、及び電解質を備えた蓄電デバイス素子４を、蓄電デバイス用外装材３で、正極及び負極の各々に接続された金属端子２を外側に突出させた状態で、本開示の金属端子用接着性フィルム１を金属端子２と熱融着性樹脂層３５との間に介在させ、蓄電デバイス素子４の周縁に蓄電デバイス用外装材のフランジ部（熱融着性樹脂層３５同士が接触する領域であり、蓄電デバイス用外装材の周縁部３ａ）が形成できるようにして被覆し、フランジ部の熱融着性樹脂層３５同士をヒートシールして密封させることによって、蓄電デバイス用外装材３を使用した蓄電デバイス１０が提供される。なお、蓄電デバイス用外装材３を用いて蓄電デバイス素子４を収容する場合、蓄電デバイス用外装材３の熱融着性樹脂層３５が内側（蓄電デバイス素子４と接する面）になるようにして用いられる。
　本開示の蓄電デバイス用外装材は、電池（コンデンサー、キャパシター等を含む）などの蓄電デバイスに好適に使用することができる。また、本開示の蓄電デバイス用外装材は、一次電池、二次電池のいずれに使用してもよいが、好ましくは二次電池である。本開示の蓄電デバイス用外装材が適用される二次電池の種類については、特に制限されず、例えば、リチウムイオン電池、リチウムイオンポリマー電池、全固体電池、鉛蓄電池、ニッケル・水素蓄電池、ニッケル・カドミウム蓄電池、ニッケル・鉄蓄電池、ニッケル・亜鉛蓄電池、酸化銀・亜鉛蓄電池、金属空気電池、多価カチオン電池、コンデンサー、キャパシター等が挙げられる。これらの二次電池の中でも、本開示の蓄電デバイス用外装材の好適な適用対象として、リチウムイオン電池及びリチウムイオンポリマー電池が挙げられる。
　これらの中でも、本開示の金属端子用接着性フィルム１は、全固体電池に対して好適に適用することができる。
　以下に実施例及び比較例を示して本開示を詳細に説明する。但し、本開示は実施例に限定されるものではない。
＜金属端子用接着性フィルムの調製＞
実施例１
　エラストマー（ポリブチレンテレフタレートとポリエーテルのブロック共重合体）を７．０質量％含むポリブチレンテレフタレートフィルム（融点２１５℃、厚さ１００μｍ）を用意し、当該ポリブチレンテレフタレートフィルム単層を金属端子用接着性フィルムとした。
実施例２
　エラストマー（ポリメチルペンテンのα－オレフィン共重合体）を２．０質量％含むポリブチレンテレフタレートフィルム（融点２１５℃、厚さ１００μｍ）を用意し、当該ポリブチレンテレフタレートフィルム単層を金属端子用接着性フィルムとした。
実施例３
　エラストマー（ポリブチレンテレフタレートとポリエーテルのブロック共重合体）を７質量％含むポリブチレンテレフタレート（融点２１５℃、厚さ３０μｍ）と、ポリエチレンテレフタレート（融点２５８℃、厚さ４０μｍ）と、エラストマー（ポリブチレンテレフタレートとポリエーテルのブロック共重合体）を７質量％含むポリブチレンテレフタレート（融点２１５℃、厚さ３０μｍ）とがこの順に積層された積層体を共押出成形により製造して、得られた積層体を金属端子用接着性フィルムとした。
実施例４
　エラストマー（ポリブチレンテレフタレートとポリエーテルのブロック共重合体）を７質量％含むポリブチレンテレフタレート（融点２１５℃、厚さ５０μｍ）と、無水マレイン酸変性ブロックポリプロレン（融点１５７℃、厚さ５０μｍ）の積層体を共押出成形により製造して、得られた積層体を金属端子用接着性フィルムとした。
実施例５
　エラストマー（ポリブチレンテレフタレートとポリエーテルのブロック共重合体）を７質量％含むポリブチレンテレフタレート（融点２１５℃、厚さ５０μｍ）と、イミン変性ランダムポリプロピレン（融点１４１℃、厚み２０μｍ）と、無水マレイン酸変性ブロックポリプロレン（融点１５７℃、厚さ３０μｍ）の積層体を共押出成形により製造して、得られた積層体を金属端子用接着性フィルムとした。
実施例６
　エラストマー（ポリブチレンテレフタレートとポリエーテルのブロック共重合体）を７質量％含むポリブチレンテレフタレート（融点２１５℃、厚さ５０μｍ）と、イミン変性ランダムポリプロピレン（融点１４１℃、厚み２０μｍ）と、無水マレイン酸変性ホモポリプロレン（融点１６５℃、厚さ３０μｍ）の積層体を共押出成形により製造して、得られた積層体を金属端子用接着性フィルムとした。
実施例７
　エラストマー（ポリブチレンテレフタレートとポリエーテルのブロック共重合体）を７質量％含むポリブチレンテレフタレート（融点２１５℃、厚さ５０μｍ）と、イミン変性ホモポリプロピレン（融点１６０℃、厚み２０μｍ）と、無水マレイン酸変性ブロックポリプロレン（融点１５７℃、厚さ３０μｍ）の積層体を共押出成形により製造して、得られた積層体を金属端子用接着性フィルムとした。
実施例８
　エラストマー（ポリブチレンテレフタレートとポリエーテルのブロック共重合体）を７質量％含むポリブチレンテレフタレート（融点２１５℃、厚さ５０μｍ）と、イミン変性ホモポリプロピレン（融点１６０℃、厚み２０μｍ）と、無水マレイン酸変性ホモポリプロレン（融点１６５℃、厚さ３０μｍ）の積層体を共押出成形により製造して、得られた積層体を金属端子用接着性フィルムとした。
比較例１
　ポリブチレンテレフタレートフィルム（融点２２５℃、厚さ１００μｍ）を用意し、当該ポリブチレンテレフタレートフィルム単層を金属端子用接着性フィルムとした。
比較例２
　ポリエチレンテレフタレートフィルム（融点２５８℃、厚さ１００μｍ）を用意し、当該ポリエチレンテレフタレートフィルム単層を金属端子用接着性フィルムとした。
比較例３
　無水マレイン酸変性ブロックポリプロピレンフィルム（融点１５７℃、厚さ１００μｍ）を用意し、当該フィルム単層を金属端子用接着性フィルムとした。
（全固体電池用外装材の調製）
　まず、全固体電池用外装材を準備した。基材層として、ポリエチレンテレフタレートフィルム（２５μｍ）の貼り合わせ面側にコロナ処理を施したものを用意した。また、バリア層として、アルミニウム合金箔（ＪＩＳ　Ｈ４１６０：１９９４　Ａ８０２１Ｈ－Ｏ、厚さ４０μｍ）を用意した。また、熱融着性樹脂層として、エラストマー（ポリブチレンテレフタレートとポリエーテルのブロック共重合体）７質量％含む未延伸ポリブチレンテレフタレートフィルム（厚さ５０μｍ）の貼り合わせ面側にコロナ処理を施したものを用意した。２液硬化型ウレタン接着剤（ポリオール化合物と芳香族イソシアネート化合物）を用い、ドライラミネート法により、基材層とバリア層とを接着し、基材層（２５μｍ）／接着剤層（３μｍ）／バリア層（４０μｍ）の積層体を作製した。次に、ポリエステルポリオール化合物（加水分解抑制剤を添加したもの）と脂環式イソシアネート化合物（イソホロンジイソシアネートを含む）を含む樹脂組成物を用い、ドライラミネート法により、得られた積層体のバリア層側と、熱融着性樹脂層とを接着し、バリア層の上に接着層（３μｍ）／熱融着性樹脂層（５０μｍ）を積層させた。次に、得られた積層体を８０℃で７２時間エージングし、加熱することにより、基材層（ポリエチレンテレフタレートフィルム（２５μｍ））／接着剤層（２液硬化型ウレタン接着剤の硬化物（３μｍ））／バリア層（アルミニウム合金箔（４０μｍ））／接着層（ポリエステルポリオール化合物と脂環式イソシアネート化合物を含む樹脂組成物の硬化物（３μｍ））／熱融着性樹脂層（エラストマーを含むポリブチレンテレフタレートフィルム（５０μｍ））がこの順に積層された積層体からなる外装材を得た。
（金属端子用接着性フィルムの調製）
　実施例及び比較例で得られた各金属端子用接着性フィルムについて、非対称の層構成の場合は、ポリブチレンテレフタレートを含む層側の面にコロナ放電処理を施し、この面を金属端子とシールする面とした。単層や対称の層構成の場合は、任意の面にコロナ放電処理を施し、この面を金属端子とシールする面とした。ただし、無水マレイン酸変性ブロックポリプロピレンを含む実施例４と比較例３については、コロナ放電処理を行わず、無水マレイン酸変性ポリプロピレン側の面金属端子とシールする面とし、これらのフィルムを後述の評価に供した。
（金属端子用接着性フィルム付き金属端子の調製）
　厚さ４００μｍ×幅４５ｍｍ×長さ６０ｍｍのアルミニウム合金箔を金属端子し、これを、フェノール樹脂、フッ化クロム（ＩＩＩ）化合物、リン酸の３成分からなる処理剤で処理層が約１００ｎｍの厚さとなるように焼き付けた表面処理金属端子を作製した。次に１０×５５ｍｍのサイズにカットした金属端子用接着性フィルムを２枚用意し、この表面処理金属端子の端から１０ｍｍの位置の両面に、コロナ処理を施した面を金属端子側に配し、上下とも厚さ３．０ｍｍ、硬度４０のシリコンゴムを貼った金属ヘッドの平板プレス機で２４０℃×０．２５ＭＰａ（シリコンゴムにかかる面圧）×１６秒の条件で熱シールし金属端子用接着性フィルム付き金属端子を調製した。ただし、金属端子側の樹脂としてブロックタイプの無水マレイン酸変性ポリプロピレンフィルムを用いた実施例４および比較例３については、１９０℃×０．２５ＭＰａ（シリコンゴムにかかる面圧）×１６秒の条件で金属端子用接着性フィルム付き金属端子を調製した。
＜シール後の金属端子用接着性フィルムの厚みの残存率の測定（絶縁性の評価）＞
　上記金属端子用接着性フィルム付き金属端子の金属端子用接着性フィルム中央部をカットし、光学顕微鏡での断面観察により金属端子用接着性フィルムの厚さを測定し、シール前厚さとした。次に、外装材を６０×１５０ｍｍのサイズにカットした後、熱融着性樹脂層を内側にして二つ折りにし、その間に別に用意した金属端子用接着性フィルム付き金属端子を金属端子用接着性フィルムに近い辺を折り目に当てて挟み、７ｍｍ幅の上下金属ヘッドのシール機で２４０℃×１．０ＭＰａ×５秒の条件でヒートシールした。このシール部の中央部をカットし、シール前厚さと同様に金属端子用接着性フィルムの厚さを測定しシール後厚さとした。シール後厚さ／シール前厚さ（金属端子の厚さは差し引く）から、金属端子用接着性フィルムの残存率（％）を計算し、絶縁性の評価とした。
＜１５０℃でのシール強度の測定（耐熱性の評価）＞
　全固体電池用外装材を用意し、ＴＤ３０×ＭＤ１５０ｍｍのサイズにカットした。また、金属端子用接着性フィルム付き金属端子として、アルミニウム箔（ＪＩＳ　Ｈ４１６０：１９９４　Ａ８０７９Ｈ－Ｏ）（ＴＤ２２．５ｍｍ、ＭＤ１８０ｍｍ、厚み４００μｍ）を用意した。金属端子の両面に、それぞれ、金属端子用接着性フィルム（幅（ＴＤ）２０ｍｍ、長さ（ＭＤ）１６５ｍｍ）を配置した。この時、金属端子のＭＤ及びＴＤが、それぞれ、接着性フィルムの長さ方向（ＭＤ）及び幅方向（ＴＤ）と一致し、金属端子と接着性フィルムの中心が一致するように積層した。次に、温度２００℃、面圧約０．２５ＭＰａ、１６秒間の条件で熱融着させ、金属端子用接着性フィルム／金属端子／金属端子用接着性フィルムが順に積層された積層体を作製した。さらに、金属端子用接着性フィルム付き金属端子を、それぞれ幅２５ｍｍとなるようにして、長さ方向（ＭＤ）に６等分した。次に、全固体電池用外装材（外装材）の熱融着性樹脂層同士を内側にして長さ方向（ＭＤ）を二つ折りにし（ＴＤ３０ｍｍ×ＭＤ７５ｍｍ）、その間に金属端子用接着性フィルム付き金属端子（幅２５ｍｍ×長さ２０ｍｍ）を挟んだ。このとき、金属端子用接着性フィルム付き金属端子は、金属端子用接着性フィルムのＭＤと、外装材のＭＤとが直交するようにして、外装材の折り目の内側部分に突き当てるようにして挟んだ。この状態で、７ｍｍ幅の上下金属ヘッドのシール機で２４０℃×１．０ＭＰａ×１２秒の条件でヒートシールした。得られた積層体のヒートシール部は、外装材／金属端子用接着性フィルム／金属端子／金属端子用接着性フィルム／外装材が順に積層された構成となっている。次に、シール幅７ｍｍと直角方向に積層体を裁断して、幅１５ｍｍのサンプルを取得した。このとき、サンプルは積層体の中心部分から取得した。次に、サンプルの片側の外装材と、金属端子をチャックし、恒温槽付きの引張試験機で１５０℃環境下、３００ｍｍ／ｍｉｎの速度で外装材と金属端子を１８０℃方向に引っ張り、１５０℃でのシール強度を測定した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　実施例１－８の金属端子用接着性フィルムは、融点が２１５℃のＰＢＴを含み、かつ、当該ＰＢＴがエラストマーを含む。実施例１－８の金属端子用接着性フィルムは、ＰＢＴにエラストマーを含まない比較例１と比べ、優れた耐熱シール強度を備えていた。また、実施例３はＰＥＴを含む多層構成であり、シール後の金属端子用接着性フィルムの厚さ残存率が比較例１や実施例１、２と比べて大きく、金属端子と外装材のバリア層との電気的短絡の危険性が低いと言える。また、実施例４～８においては金属端子用接着性フィルム付き金属端子の作製時に実施例１－３よりも約５０℃低い温度でシール可能でありながら、実用的な１５０℃での耐熱性を得ることができた。また、実施例５～８においては、中間層にイミン変性ポリポリプロピレンを用いることによって層間の密着が高まり、実施例４と比べて耐熱シール強度が向上した。比較例２はＰＥＴ単層であるため、シール後の厚さ残存率は大きいものの１５０℃でのシール強度は低い値であった。比較例３は無水マレイン酸変性ブロックポリプロピレンフィルム単層であり、１５０℃でのシール強度、厚さ残存率ともに低い値であった。
　以上のとおり、本開示は、下記に掲げる態様の発明を提供する。
項１．　蓄電デバイス素子の電極に電気的に接続された金属端子と、前記蓄電デバイス素子を封止する蓄電デバイス用外装材との間に介在される、金属端子用接着性フィルムであって、
　前記金属端子用接着性フィルムは、少なくとも１層の樹脂層を含んでおり、
　前記樹脂層は、融点が１５０℃以上２７０℃以下であり、
　前記樹脂層は、エラストマーを含む、金属端子用接着性フィルム。
項２．　前記樹脂層が、ポリブチレンテレフタレートを含む、項１に記載の金属端子用接着性フィルム。
項３．　前記エラストマーが、ポリエステル系、ポリアミド系、ポリウレタン系、ポリオレフィン系、ポリスチレン系、ポリエーテル系から選ばれる少なくとも１種以上の熱可塑性エラストマー、または、これらの共重合体である熱可塑性エラストマーを含む、項１又は２に記載の金属端子用接着性フィルム。
項４．　前記エラストマーが、ポリブチレンテレフタレートとポリエーテルのブロック共重合体からなる熱可塑性エラストマーである、項１～３のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
項５．　前記ポリエーテル成分が、テレフタル酸とポリテトラメチレンエーテルグリコールの共重合体である、項４に記載の金属端子用接着性フィルム。
項６．　前記エラストマーが、ポリメチルペンテンのα－オレフィン共重合体からなる熱可塑性エラストマーである、項１～５のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
項７．　前記蓄電デバイス用外装材側の表面が、前記樹脂層により形成されている、項１～６のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
項８．　前記蓄電デバイス用外装材側の表面を形成する樹脂と、前記金属端子側の表面を形成する樹脂とが、共通する樹脂である、項１～７のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
項９．　酸変性ホモポリプロピレン層または酸変性ブロックポリプロピレン層をさらに含む、項１に記載の金属端子用接着性フィルム。
項１０．　少なくとも、第１の樹脂層、中間層、及び第２の樹脂層をこの順に備える積層体から構成されており、
　前記第１の樹脂層、前記中間層、及び前記第２の樹脂層のうち、少なくとも１層が、前記樹脂層により構成されており、
　前記中間層の融点が２５０℃以上である、項１～９のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
項１１．　少なくとも、第１の樹脂層、中間層、及び第２の樹脂層をこの順に備える積層体から構成されており、
　前記第１の樹脂層、前記中間層、及び前記第２の樹脂層のうち、少なくとも１層が、前記樹脂層により構成されており、
　前記中間層は、イミン変性ポリオレフィン系樹脂により形成されている、項１～９のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
項１２．　少なくとも、第１の樹脂層及び第２の樹脂層をこの順に備える積層体から構成されており、
　前記第１の樹脂層及び前記第２の樹脂層のうち、少なくとも一方が、前記樹脂層により構成されている、項１～９のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
項１３．　前記金属端子用接着性フィルムの総厚みが、５０μｍ以上５００μｍ以下である、項１～１２のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
項１４．　前記蓄電デバイス用外装材が、少なくとも、外側から、基材層、バリア層、及び熱融着性樹脂層をこの順に備える積層体から構成されており、
　前記熱融着性樹脂層の融点が１５０℃以上２５０℃以下である、項１～１３のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
項１５．　前記蓄電デバイス用外装材が、少なくとも、外側から、基材層、バリア層、及び熱融着性樹脂層をこの順に備える積層体から構成されており、
　前記熱融着性樹脂層がポリブチレンテレフタレートを含む、項１～１４のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
項１６．　前記蓄電デバイス用外装材が、全固体電池用外装材である、項１～１５のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
項１７．　金属端子に、項１～１６のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルムが取り付けられてなる、金属端子用接着性フィルム付き金属端子。
項１８．　少なくとも、正極、負極、及び電解質を備えた前記蓄電デバイス素子と、当該蓄電デバイス素子を封止する前記蓄電デバイス用外装材と、前記正極及び前記負極のそれぞれに電気的に接続され、前記蓄電デバイス用外装材の外側に突出した前記金属端子とを備える蓄電デバイスであって、
　前記金属端子と前記蓄電デバイス用外装材との間に、項１～１６のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルムが介在されてなる、蓄電デバイス。
項１９．　少なくとも、正極、負極、及び電解質を備えた前記蓄電デバイス素子と、当該蓄電デバイス素子を封止する前記蓄電デバイス用外装材と、前記正極及び前記負極のそれぞれに電気的に接続され、前記蓄電デバイス用外装材の外側に突出した前記金属端子とを備える蓄電デバイスの製造方法であって、
　前記金属端子と前記蓄電デバイス用外装材との間に、項１～１６のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルムを介在させて、前記蓄電デバイス素子を前記蓄電デバイス用外装材で封止する工程を備える、蓄電デバイスの製造方法。
１　金属端子用接着性フィルム
２　金属端子
３　蓄電デバイス用外装材
３ａ　蓄電デバイス用外装材の周縁部
４　蓄電デバイス素子
１０　蓄電デバイス
１１　中間層
１２ａ　第１の樹脂層
１２ｂ　第２の樹脂層
１３　接着促進剤層
３１　基材層
３２　接着剤層
３３　バリア層
３４　接着層
３５　熱融着性樹脂層

Claims (19)

  1. 　蓄電デバイス素子の電極に電気的に接続された金属端子と、前記蓄電デバイス素子を封止する蓄電デバイス用外装材との間に介在される、金属端子用接着性フィルムであって、
    　前記金属端子用接着性フィルムは、少なくとも１層の樹脂層を含んでおり、
    　前記樹脂層は、融点が１５０℃以上２７０℃以下であり、
    　前記樹脂層は、エラストマーを含む、金属端子用接着性フィルム。
  2. 　前記樹脂層が、ポリブチレンテレフタレートを含む、請求項１に記載の金属端子用接着性フィルム。
  3. 　前記エラストマーが、ポリエステル系、ポリアミド系、ポリウレタン系、ポリオレフィン系、ポリスチレン系、ポリエーテル系から選ばれる少なくとも１種以上の熱可塑性エラストマー、または、これらの共重合体である熱可塑性エラストマーを含む、請求項１又は２に記載の金属端子用接着性フィルム。
  4. 　前記エラストマーが、ポリブチレンテレフタレートとポリエーテルのブロック共重合体からなる熱可塑性エラストマーである、請求項１～３のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
  5. 　前記ポリエーテル成分が、テレフタル酸とポリテトラメチレンエーテルグリコールの共重合体である、請求項４に記載の金属端子用接着性フィルム。
  6. 　前記エラストマーが、ポリメチルペンテンのα－オレフィン共重合体からなる熱可塑性エラストマーである、請求項１～５のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
  7. 　前記蓄電デバイス用外装材側の表面が、前記樹脂層により形成されている、請求項１～６のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
  8. 　前記蓄電デバイス用外装材側の表面を形成する樹脂と、前記金属端子側の表面を形成する樹脂とが、共通する樹脂である、請求項１～７のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
  9. 　酸変性ホモポリプロピレン層または酸変性ブロックポリプロピレン層をさらに含む、請求項１に記載の金属端子用接着性フィルム。
  10. 　少なくとも、第１の樹脂層、中間層、及び第２の樹脂層をこの順に備える積層体から構成されており、
    　前記第１の樹脂層、前記中間層、及び前記第２の樹脂層のうち、少なくとも１層が、前記樹脂層により構成されており、
    　前記中間層の融点が２５０℃以上である、請求項１～９のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
  11. 　少なくとも、第１の樹脂層、中間層、及び第２の樹脂層をこの順に備える積層体から構成されており、
    　前記第１の樹脂層、前記中間層、及び前記第２の樹脂層のうち、少なくとも１層が、前記樹脂層により構成されており、
    　前記中間層は、イミン変性ポリオレフィン系樹脂により形成されている、請求項１～９のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
  12. 　少なくとも、第１の樹脂層及び第２の樹脂層をこの順に備える積層体から構成されており、
    　前記第１の樹脂層及び前記第２の樹脂層のうち、少なくとも一方が、前記樹脂層により構成されている、請求項１～９のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
  13. 　前記金属端子用接着性フィルムの総厚みが、５０μｍ以上５００μｍ以下である、請求項１～１２のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
  14. 　前記蓄電デバイス用外装材が、少なくとも、外側から、基材層、バリア層、及び熱融着性樹脂層をこの順に備える積層体から構成されており、
    　前記熱融着性樹脂層の融点が１５０℃以上２５０℃以下である、請求項１～１３のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
  15. 　前記蓄電デバイス用外装材が、少なくとも、外側から、基材層、バリア層、及び熱融着性樹脂層をこの順に備える積層体から構成されており、
    　前記熱融着性樹脂層がポリブチレンテレフタレートを含む、請求項１～１４のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
  16. 　前記蓄電デバイス用外装材が、全固体電池用外装材である、請求項１～１５のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
  17. 　金属端子に、請求項１～１６のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルムが取り付けられてなる、金属端子用接着性フィルム付き金属端子。
  18. 　少なくとも、正極、負極、及び電解質を備えた前記蓄電デバイス素子と、当該蓄電デバイス素子を封止する前記蓄電デバイス用外装材と、前記正極及び前記負極のそれぞれに電気的に接続され、前記蓄電デバイス用外装材の外側に突出した前記金属端子とを備える蓄電デバイスであって、
    　前記金属端子と前記蓄電デバイス用外装材との間に、請求項１～１６のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルムが介在されてなる、蓄電デバイス。
  19. 　少なくとも、正極、負極、及び電解質を備えた前記蓄電デバイス素子と、当該蓄電デバイス素子を封止する前記蓄電デバイス用外装材と、前記正極及び前記負極のそれぞれに電気的に接続され、前記蓄電デバイス用外装材の外側に突出した前記金属端子とを備える蓄電デバイスの製造方法であって、
    　前記金属端子と前記蓄電デバイス用外装材との間に、請求項１～１６のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルムを介在させて、前記蓄電デバイス素子を前記蓄電デバイス用外装材で封止する工程を備える、蓄電デバイスの製造方法。
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