CN115763822B - 一种硅碳负极复合材料、应用及锂电池 - Google Patents
一种硅碳负极复合材料、应用及锂电池 Download PDFInfo
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Abstract
本发明涉及锂电池技术领域,具体而言,涉及一种硅碳负极复合材料、应用及锂电池。该复合材料包括纳米、微米尺寸的粒子,所述粒子包括碳颗粒和硅颗粒;所述碳颗粒由多个团簇子结构组成,所述硅颗粒容纳于所述团簇子结构中;硅碳复合颗粒的形状为球形、椭圆颗粒形、纤维形、无规则形中的一种。本发明的硅碳负极复合材料具有独特的三维微纳结构,可形成高效导电网络的同时,有效抑制充电过程中因硅颗粒的大幅度体积膨胀而引发的一系列问题,大幅减缓电池容量衰减;可同时实现高首效及稳定循环的性能;该锂电池具有更高的有效可逆容量。
Description
技术领域
本发明涉及锂电池技术领域,具体而言,涉及一种硅碳负极复合材料、应用及锂电池。
背景技术
在当前阶段,无论是动力电池还是3C数码市场,新材料技术瓶颈已经实际制约了相关产业的发展,客户对续航时间、续航里程、快速充放电等提出了更高的要求,科学家们在努力研究各种新型电池材料以达到更高的能量密度和快速充放电性能,更高的安全性和性价比。因此,电池领域新材料的技术突破,成为了全球新能源领域突破发展的重中之重。
相比于石墨负极嵌入式储锂而言,硅基负极材料的合金化储锂机制可以储存更多的锂离子,从而赋予硅更高的理论比容量(4200mAh/g),电池能量密度相对较高,从而有效提升续航时间及里程,这正是便携式电子产品、无人机、新能源汽车和储能电池系统等一系列新技术领域发展的迫切需要。
但是硅颗粒在脱嵌理时伴随着的体积膨胀和收缩而导致的颗粒粉化、脱落以及电化学性能失效等问题也使其广泛应用面临挑战。目前产业内最佳的策略是制备硅碳混合掺杂负极材料,因而硅碳负极的比容量提升是循序渐进的。掺杂的硅负极有硅碳、硅氧两种路线,硅碳即单质硅为基体再与碳材料复合,优点在于容量及首充效率高,但循环性能较差;硅氧将纯硅和二氧化硅合成一氧化硅制备负极材料,牺牲了一定容量提升循环性能,但首充效率低。目前有少量硅掺杂的负极材料已经应用到产业化,科学家正研究新的方法来合成更高硅载量的硅碳负极材料。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是提供一种硅碳负极复合材料、应用及锂电池。
本发明解决上述技术问题的技术方案如下:
本发明提供一种硅碳负极复合材料,包括硅碳复合颗粒,所述硅碳复合颗粒包括碳颗粒和硅颗粒;所述碳颗粒由至少一个团簇子结构组成,每个所述团簇子结构中负载至少一个所述硅颗粒。
进一步,所述碳颗粒由多个团簇子结构组成,每个所述团簇子结构中负载至少一个所述硅颗粒。
进一步,每个所述团簇子结构由多个片状单元以无规则的形式堆积组成,相邻的两个或多个所述片状单元之间形成孔状结构,每个所述孔状结构中容纳至少一个所述硅颗粒。
进一步,所述碳颗粒的形状为球形、椭圆颗粒形、纤维形、无规则形中的一种。
进一步,所述球形包括圆球形、球状放射形;所述椭圆颗粒形为米粒形、纺锤形、叶形或棒形。
进一步,所述硅碳颗粒的粒径尺寸为纳米级。
进一步,每个所述片状单元的厚度为5nm~100nm。
进一步,所述团簇子结构的粒径为10nm~1000nm。
进一步,所述碳颗粒的粒径为200nm~8000nm。
进一步,所述硅颗粒的质量占所述复合材料总质量的7%-70%。
进一步,所述复合材料的克容量为500mAh/g-2400mAh/g。
本发明还提供了上述硅碳负极复合材料在锂电池中的应用。
一种锂电池,所述锂电池的负极材料为如上述的硅碳负极复合材料。
进一步,所述锂电池的有效可逆容量大于或等于2000 mAh/g。
本发明的有益效果为:
(1)本发明的硅碳负极复合材料,具有独特的三维微纳结构,可形成高效导电网络的同时,有效抑制充电过程中因硅颗粒的大幅度体积膨胀而引发的一系列问题,大幅减缓电池容量衰减;
(2)本发明的硅碳负极复合材料,独特的片状单元和碳颗粒的三维微纳结构,可以容纳更多的硅颗粒,使该材料具有高硅含量;
(3)本发明的硅碳负极复合材料,可同时实现高首效及稳定循环的性能;
(4)本发明的锂电池,采用本发明的复合材料作为负极材料,使该锂电池的有效可逆容量大幅度提升,有效提高了锂电池的性能。
附图说明
图1为本发明的硅碳负极复合材料,实施例1中,硅碳负极材料的三维结构SEM图,放大倍数为45000倍;
图2为本发明的硅碳负极复合材料,实施例1中,硅碳负极材料的三维结构SEM图,放大倍数为85000倍;
图3为本发明的硅碳负极复合材料,实施例1中,锂离子半电池的充放电曲线图;
图4为本发明的硅碳负极复合材料,实施例2中,硅碳负极材料的三维结构SEM图;
图5为本发明的硅碳负极复合材料,实施例2中,锂离子半电池的充放电曲线图;
图6为本发明的硅碳负极复合材料,实施例3中,硅碳负极材料的三维结构SEM图;
图7为本发明的硅碳负极复合材料,实施例3中,锂离子半电池的充放电曲线图;
图8为本发明的硅碳负极复合材料,实施例4中,硅碳负极材料的三维结构SEM图,放大倍数为80000倍;
图9为本发明的硅碳负极复合材料,实施例4中,硅碳负极材料的三维结构SEM图,放大倍数为200000倍;
图10为本发明的硅碳负极复合材料,实施例4中,锂离子半电池的充放电曲线图;
图11为本发明的硅碳负极复合材料,实施例5中,硅碳负极材料的三维结构SEM图;
图12为本发明的硅碳负极复合材料,实施例5中,锂离子半电池的充放电曲线图;
图13为本发明的硅碳负极复合材料,实施例6中,硅碳负极材料的三维结构SEM图,放大倍数为100000倍;
图14为本发明的硅碳负极复合材料,实施例6中,锂离子半电池的充放电曲线图;
图15为本发明的硅碳负极复合材料,实施例7中,硅碳负极材料的三维结构SEM图;
图16为本发明的硅碳负极复合材料,实施例7中,锂离子半电池的充放电曲线图。
具体实施方式
以下结合附图对本发明的原理和特征进行描述,所举实例只用于解释本发明,并非用于限定本发明的范围。
本发明的硅碳负极复合材料,包括纳米级至微米级尺寸的硅碳复合颗粒,硅碳复合颗粒包括碳颗粒和硅颗粒;碳颗粒由至少一个团簇子结构组成,每个团簇子结构中负载至少一个所述硅颗粒。
本发明的复合材料,具有上述独特的三维微纳结构,可形成高效导电网络的同时,有效抑制充电过程中因硅颗粒高达300%的体积膨胀而引发的一系列问题,大幅减缓电池容量衰减。该材料可同时实现高首效及稳定循环的性能。
优选的,硅颗粒的质量占复合材料总质量的7%-70%。
优选的,团簇子结构由多个片状单元以无规则的形式堆积组成,相邻的两个或多个片状单元之间形成孔状结构,硅颗粒容纳于孔状结构中。
优选的,硅碳颗粒的形状为球形、椭圆颗粒形、纤维形、无规则形中的一种。
上述的片状单元和碳颗粒的三维微纳结构,可以容纳更多的硅颗粒,使该材料具有高硅含量;同时,还可以有效抑制硅在容纳或嵌锂过程中巨大的体积膨胀造成的电极结构的破坏等一系列不利影响,保证该材料具有优秀的循环稳定性。
优选的,球形包括圆球形、球状放射形;椭圆颗粒形为米粒形、纺锤形、叶形或棒形。
优选的,团簇子结构的直径为10nm~1000nm;片状单元的厚度为5nm~100nm;碳颗粒的粒径为200nm~8000nm。
优选的,复合材料的克容量为500mAh/g-2400mAh/g。
上述硅碳负极复合材料可应用在锂电池中。
本发明的锂电池,其负极材料为如上述的硅碳负极复合材料。
优选的,锂电池的有效可逆容量大于或等于2000 mAh/g。
本发明的复合材料可以通过碳佳科技TANO3D技术结合一些常规方法合成,以下为其中一种具体的合成方式。
该具体合成方式包括合成三维结构的碳颗粒和负载硅颗粒,包括如下步骤:
(1)以苯胺为单体,过硫酸铵为氧化剂,在植酸溶液中聚合得到具有三维结构的聚合物,高温碳化后所得的三维结构碳材料即为碳颗粒。
(2)将制备得到的碳颗粒分散于无水四氢呋喃中,将镁粉超声分散于碳颗粒中,再加入四氯化硅(SiCl4)液体作为硅源,在热烘箱中,镁粉还原四氯化硅得到纳米硅颗粒并附着于碳颗粒上。
(3)将所得的复合聚合物材料经过高温碳化,得到可以用于锂电池负极的硅碳复合物材料。
在上述制备方法中,可以通过对具体的参数条件进行调整,从而对硅含量进行精确控制。
本发明的硅碳负极复合材料的三维微纳结构,采用完全的常规技术难以得到,主要问题是一般的制备方法无法获得具有稳定的球形、椭圆颗粒形、纤维形、无规则形,也无法有效的负载硅颗粒,导致材料本身无法达到足够的克容量。而本发明采用的TANO3D技术,是用化学控制合成具有各种微纳米超结构的碳颗粒及复合材料。该技术可以控制颗粒生长过程中范德华力、极性力、氢键相互作用等参数定向合成所需的三维结构。合成的颗粒的尺寸在百纳米至几微米区间,每个颗粒具有纳米级亚结构。同时,该技术还能有效实现硅颗粒的负载,使该复合材料具有良好的性能。
以下通过具体的实施例对本发明的效果进行举例说明:
实施例1
本实施例的硅碳负极复合材料,组成碳颗粒的团簇子结构中,多个片状单元以无规则的形式堆积,每个片状单元具有任意的朝向,并且碳颗粒的整体形状呈球形。本实施例的复合材料的SEM图如图1所示。
本实施例中,硅碳颗粒的粒径为1微米,团簇子结构的直径为50nm~1000nm,片状单元的厚度为10~50nm。
本实施例的复合材料中,硅颗粒的质量占复合材料总质量的70%。
采用本实施例的复合材料作为负极制作得到的锂电池,经测试,其可逆克容量可达2400 mAh/g。
实施例2
本实施例的硅碳负极复合材料,组成碳颗粒的团簇子结构中,多个片状单元以无规则的形式堆积,每个片状单元具有任意的朝向,并且碳颗粒的整体形状呈纤维形。本实施例的复合材料的SEM图如图4所示。
本实施例中,硅碳颗粒的粒径为3微米,团簇子结构的直径为200nm~800nm,片状单元的厚度为5~30nm。
本实施例的复合材料中,硅颗粒的质量占复合材料总质量的50%。
采用本实施例的复合材料作为负极制作得到的锂电池,经测试,其可逆克容量可达1800 mAh/g。
实施例3
本实施例的硅碳负极复合材料,组成碳颗粒的团簇子结构中,多个片状单元以无规则的形式堆积,每个片状单元具有任意的朝向,并且碳颗粒的整体形状呈球形。本实施例的复合材料的SEM图如图6所示。
本实施例中,硅碳颗粒的粒径为8微米,团簇子结构的直径为100nm~500nm,片状单元的厚度为10~100nm。
本实施例的复合材料中,硅颗粒的质量占复合材料总质量的40%。
采用本实施例的复合材料作为负极制作得到的锂电池,经测试,其可逆克容量可达1400 mAh/g。
实施例4
本实施例的硅碳负极复合材料,组成碳颗粒的团簇子结构中,多个片状单元以无规则的形式堆积,每个片状单元具有任意的朝向,并且碳颗粒的整体形状呈不规则的叶形。本实施例的复合材料的SEM图如图8和9所示。
本实施例中,硅碳颗粒的粒径为5微米,团簇子结构的直径为100nm~5000nm,片状单元的厚度为10~80nm。
本实施例的复合材料中,硅颗粒的质量占复合材料总质量的30%。
采用本实施例的复合材料作为负极制作得到的锂电池,经测试,其可逆克容量可达1200 mAh/g。
实施例5
本实施例的硅碳负极复合材料,组成碳颗粒的团簇子结构中,多个片状单元以无规则的形式堆积,每个片状单元具有任意的朝向,并且碳颗粒的整体形状呈纺锤形,或可描述为花瓣形。本实施例的复合材料的SEM图如图11所示。
本实施例中,硅碳颗粒的粒径为200nm,团簇子结构的直径为100nm~200nm,片状单元的厚度为30~100nm。
本实施例的复合材料中,硅颗粒的质量占复合材料总质量的20%。
采用本实施例的复合材料作为负极制作得到的锂电池,经测试,其可逆克容量可达1000 mAh/g。
实施例6
本实施例的硅碳负极复合材料,组成碳颗粒的团簇子结构中,多个片状单元以无规则的形式堆积,每个片状单元具有任意的朝向,并且碳颗粒的整体形状呈球形。本实施例的复合材料的SEM图如图13所示。
本实施例中,硅碳颗粒的粒径为500nm,团簇子结构的直径为50nm~200nm,片状单元的厚度为20~50nm。
本实施例的复合材料中,硅颗粒的质量占复合材料总质量的12%。
采用本实施例的复合材料作为负极制作得到的锂电池,经测试,其可逆克容量可达700 mAh/g。
实施例7
本实施例的硅碳负极复合材料,组成碳颗粒的团簇子结构中,多个片状单元以无规则的形式堆积,每个片状单元具有任意的朝向,并且碳颗粒的整体形状呈球形。本实施例的复合材料的SEM图如图15所示。
本实施例中,硅碳颗粒的粒径为1.5微米,团簇子结构的直径为10nm~200nm,片状单元的厚度为5~50nm。
本实施例的复合材料中,硅颗粒的质量占复合材料总质量的7%。
采用本实施例的复合材料作为负极制作得到的锂电池,经测试,其可逆克容量可达500 mAh/g。
在本说明书的描述中,参考术语“一个实施例”、“一些实施例”、 “示例”、“具体示例”、或“一些示例”等的描述意指结合该实施例或示例描述的具体特征、结构、材料或者特点包含于本发明的至少一个实施例或示例中。在本说明书中,对上述术语的示意性表述不必须针对的是相同的实施例或示例。而且,描述的具体特征、结构、材料或者特点可以在任一个或多个实施例或示例中以合适的方式结合。此外,在不相互矛盾的情况下,本领域的技术人员可以将本说明书中描述的不同实施例或示例以及不同实施例或示例的特征进行结合和组合。
在本发明的描述中,需要说明的是,除非另有明确的规定和限定,术语“安装”、“相连”、“连接”应做广义理解,例如,可以是固定连接,也可以是可拆卸连接,或一体地连接;可以是机械连接,也可以是电连接;可以是直接相连,也可以通过中间媒介间接相连,可以是两个元件内部的连通。对于本领域的普通技术人员而言,可以具体情况理解上述术语在本发明中的具体含义。
以上所述仅为本发明的较佳实施例,并不用以限制本发明,凡在本发明的精神和原则之内,所作的任何修改、等同替换、改进等,均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (12)
1.一种硅碳负极复合材料,其特征在于,包括多个硅碳复合颗粒,每个所述硅碳复合颗粒包括一个碳颗粒和至少一个硅颗粒;
所述碳颗粒由多个团簇子结构组成,每个所述团簇子结构中负载至少一个所述硅颗粒;
每个所述团簇子结构由多个片状碳结构单元以无规则的形式堆积组成,相邻的两个或多个所述片状碳结构单元之间形成孔状结构,每个所述孔状结构中容纳至少一个所述硅颗粒;
所述硅碳负极复合材料的合成方式包括如下步骤:
一、以苯胺为单体,过硫酸铵为氧化剂,在植酸溶液中聚合,再进行高温碳化,得到所述碳颗粒;
二、将所述碳颗粒分散于无水四氢呋喃中,将镁粉超声分散于所述碳颗粒中,再加入四氯化硅液体,加热得到纳米硅颗粒,所述纳米硅颗粒附着于所述碳颗粒上;
三、将步骤二得到的产物经过高温碳化,得到所述硅碳负极复合材料。
2.根据权利要求1所述一种硅碳负极复合材料,其特征在于,所述碳颗粒的形状为球形、椭圆颗粒形、纤维形、无规则形中的一种。
3.根据权利要求2所述一种硅碳负极复合材料,其特征在于,所述球形包括圆球形、球状放射形;所述椭圆颗粒形为米粒形、纺锤形、叶形或棒形。
4.根据权利要求1所述一种硅碳负极复合材料,其特征在于,所述硅碳复合颗粒的粒径尺寸为纳米级及微米级。
5.根据权利要求4所述一种硅碳负极复合材料,其特征在于,每个所述片状碳结构单元的厚度为5nm~100nm。
6.根据权利要求5所述一种硅碳负极复合材料,其特征在于,所述团簇子结构的粒径为10nm~1000nm。
7.根据权利要求6所述一种硅碳负极复合材料,其特征在于,所述碳颗粒的粒径为200nm~8000nm。
8.根据权利要求1~7任意一项所述一种硅碳负极复合材料,其特征在于,所述硅颗粒的质量占所述硅碳负极复合材料总质量的7%-70%。
9.根据权利要求1~7任意一项所述一种硅碳负极复合材料,其特征在于,所述硅碳负极复合材料的克容量为500mAh/g-2400mAh/g。
10.一种如权利要求1~9任意一项所述硅碳负极复合材料在锂电池中的应用,其特征在于,用于锂电池的负极材料。
11.一种锂电池,其特征在于,所述锂电池的负极材料为如权利要求1~9任意一项所述的硅碳负极复合材料。
12. 根据权利要求11所述一种锂电池,其特征在于,所述锂电池的有效可逆容量大于或等于2000 mAh/g。
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