CN115528181A - 一种高光电转换效率的薄膜太阳能电池及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
一种高光电转换效率的薄膜太阳能电池及其制备方法,方法包括以下步骤:在顶电极上依次制备空穴传输层、钙钛矿吸光层、缺陷钝化层、电子传输层和底电极;其中,缺陷钝化层制备步骤如下:先将大浓度钝化材料的溶液涂敷于钙钛矿吸光层上,通过晾干或加热退火除去溶剂,形成过量制备的缺陷钝化层;然后采用温和抛洗溶剂对过量制备的缺陷钝化层进行抛洗,将无钝化作用的钝化材料抛洗掉只留下具有有效钝化作用的部分;温和抛洗溶剂包括异丙醇、甲苯、氯苯和N,N‑二甲基甲酰胺中至少两种,一种为主溶剂,其他为辅助溶剂。本发明可大大提升缺陷钝化效果,有效增强薄膜太阳能电池的光电转换效率和稳定性。
Description
技术领域
本发明涉及薄膜太阳能电池技术领域,特别涉及一种高光电转换效率的薄膜太阳能电池及其制备方法。
背景技术
经过近十年的快速发展,有机-无机杂化薄膜太阳能电池的光电转换效率已达到25.7%,正逼近晶硅太阳能电池。但钙钛矿薄膜表面存在大量缺陷,这限制了器件光电转换效率和长期工作稳定性的进一步提升,因此开发合适的界面缺陷钝化材料并使其实现最优钝化效果具有重要意义。
目前,研究人员已经开发出大量有效的缺陷钝化材料,比如大体积铵盐、高分子材料等。虽然一定程度上提升了器件的光电性能,但仍未完全发挥钝化层应有的作用。其中重要的原因,是这些缺陷钝化材料多为绝缘性材料,电荷传输能力差,影响了界面光生电荷的有效传输。解决上述问题的关键在于如何控制钝化材料在钙钛矿表面的量,使其在保证缺陷钝化效果的同时又不至于影响界面光生电荷的有效传输。
所以,针对现有技术存在的不足,有必要设计一种高光电转换效率的薄膜太阳能电池及其制备方法,以解决上述问题。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是如何控制钙钛矿薄膜表面的有效钝化材料覆盖量。过少的钝化材料不能完全钝化钙钛矿表面,而过多的钝化材料又会(局部)显著影响光生电荷的有效传输。本发明提供的钝化材料“大量制备-温和溶剂抛洗”的策略,首先将过量的钝化材料制备于钙钛矿薄膜之上保证缺陷的有效钝化度,然后运用相对温和的溶剂将(局部)多余的钝化材料抛洗掉,只留下具备缺陷钝化能力的钝化材料(有缺陷钝化能力的部分与钙钛矿有更强的作用力,因而更难被抛洗掉),最大限度的减少钝化材料对于界面光生电荷传输的阻碍作用。
为实现上述目的及其他相关目的,本发明提供的技术方案是:一种高光电转换效率的薄膜太阳能电池制备方法,包括以下步骤:
在顶电极上依次制备空穴传输层、钙钛矿吸光层、缺陷钝化层、电子传输层和底电极;
其中,缺陷钝化层制备步骤如下:
步骤(1),先将浓度大于0.02 mol/L的缺陷钝化层溶液涂敷于所述钙钛矿吸光层上,通过晾干或加热退火除去溶剂,形成过量制备的缺陷钝化层;
步骤(2),然后采用温和抛洗溶剂对所述缺陷钝化层进行抛洗,将无钝化作用的钝化材料抛洗掉,留下具有有效钝化作用的部分;
所述缺陷钝化层溶液包括带有长链或芳香基团铵的卤盐、高分子材料和溶剂,所述溶剂包括异丙醇、甲苯、氯苯和N,N-二甲基甲酰胺中的一种或几种;
所述温和抛洗溶剂包括异丙醇、甲苯、氯苯和N,N-二甲基甲酰胺中至少两种,一种为主溶剂,其他为辅助溶剂。
优选的技术方案为:在制备所述空穴传输层之前,先对所述顶电极进行预处理,包括以下步骤:
a.首先,在所述顶电极上使用激光刻蚀图案;
b.然后,依次使用清洗液、去离子水、乙醇和异丙醇清洗所述顶电极;
c.最后,烘干所述顶电极。
优选的技术方案为:将NiOx溅射于所述顶电极上,溅射条件为:镍钯,直流电源200W,25min,载气流量氩气:氧气=10:1;溅射完成后,经300℃退火30min,可制得所述空穴传输层。
优选的技术方案为:先将碘化铅、甲脒氢碘酸盐、溴化铅和甲基溴化铵按照摩尔比1.1:1:0.22:0.2溶于N,N-二甲基甲酰胺和N-甲基吡咯烷酮的混合溶剂中,可制得吸光层前驱体溶液;然后将所述吸光层前驱体溶液涂敷于所述空穴传输层上,具体如下:预注液量40μl,预注液速度9μl/s,涂布速度5cm/s,注液速度1.75μl/s,等待时间2s;涂膜完成后,立即转入真空制晶设备,20kPa条件下,制晶1min;制晶完成后,再经 150℃,退火10min,可制得所述钙钛矿吸光层。
优选的技术方案为:所述混合溶剂中,N,N-二甲基甲酰胺和N-甲基吡咯烷酮的体积比为7:1。
优选的技术方案为:所述步骤(1)中,先将辛基溴化铵溶于异丙醇溶液中,浓度为10mg/mL,制得所述缺陷钝化层溶液,然后利用狭缝涂布工艺将所述缺陷钝化层溶液涂敷于所述钙钛矿吸光层上,涂敷完成后,再经100℃退火1min。
优选的技术方案为:所述步骤(2)中,先将异丙醇和乙醇按照质量比2:8均匀混合,制得所述温和抛洗溶剂,然后运用旋涂工艺将所述温和抛洗溶剂动态滴至所述缺陷钝化层上;旋干之后,再经100℃退火1 min。
优选的技术方案为:将C60和2,9-二甲基-4,7-联苯-1,10-菲罗啉依次蒸镀于抛洗后的缺陷钝化层上,厚度分别为20nm和3nm,可制得所述电子传输层。
优选的技术方案为:将铜蒸镀至所述电子传输层上,厚度为200nm,可制得所述底电极。
一种高光电转换效率的薄膜太阳能电池,采用上述高光电转换效率的薄膜太阳能电池制备方法制造而成。
由于上述技术方案运用,本发明具有的有益效果为:
本发明提供的一种高光电转换效率的薄膜太阳能电池及其制备方法,采用温和抛洗溶剂对缺陷钝化层进行抛洗,可以将无效的钝化材料处理掉,只留下有效钝化的部分,可大大提升缺陷钝化效果,有效增强薄膜太阳能电池的光电转换效率和稳定性。
附图说明
图1为本发明高光电转换效率的薄膜太阳能电池截面示意图。
图2为本发明实施例和对比例所涉及的薄膜太阳能电池光电性能测试结果。
图3为本发明实施例和对比例所涉及的薄膜太阳能电池长期稳定性测试结果。
以上附图中,1、顶电极;2、空穴传输层;3、钙钛矿吸光层;4、缺陷钝化层;5、电子传输层;6、底电极。
具体实施方式
以下由特定的具体实施例说明本发明的实施方式,熟悉此技术的人士可由本说明书所揭露的内容轻易地了解本发明的其他优点及功效。
请参阅图1-图3。须知,在本发明的描述中,需要说明的是,术语“中心”、“上”、“下”、“左”、“右”、“竖直”、“水平”、“内”、“外”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系,或者是该发明产品使用时惯常摆放的方位或位置关系,仅是为了便于描述本发明和简化描述,而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作,因此不能理解为对本发明的限制。此外,术语“第一”、“第二”、“第三”等仅用于区分描述,而不能理解为指示或暗示相对重要性。术语“水平”、“竖直”、“悬垂”等术语并不表示要求部件绝对水平或悬垂,而是可以稍微倾斜。如“水平”仅仅是指其方向相对“竖直”而言更加水平,并不是表示该结构一定要完全水平,而是可以稍微倾斜。
在本发明的描述中,还需要说明的是,除非另有明确的规定和限定,术语“设置”、“安装”、“相连”、“连接”应做广义理解,例如,可以是固定连接,也可以是可拆卸连接,或一体地连接,可以是机械连接,也可以是电连接,可以是直接相连,也可以通过中间媒介间接相连,可以是两个元件内部的连通。对于本领域的普通技术人员而言,可以具体情况理解上述术语在本发明中的具体含义。
实施例:溶剂抛洗工艺处理辛基溴化铵钝化的薄膜太阳能电池
本发明提出一种高光电转换效率的薄膜太阳能电池制备方法,包括以下步骤:
在顶电极上依次制备空穴传输层、钙钛矿吸光层、缺陷钝化层、电子传输层和底电极;
其中,缺陷钝化层制备步骤如下:
步骤(1),先将浓度大于0.02 mol/L的缺陷钝化层溶液涂敷于钙钛矿吸光层上,通过晾干或加热退火除去溶剂,形成过量制备的缺陷钝化层;
步骤(2),然后采用温和抛洗溶剂对缺陷钝化层进行抛洗,将无钝化作用的钝化材料抛洗掉,留下具有有效钝化作用的部分;
缺陷钝化层溶液包括带有长链或芳香基团铵的卤盐、高分子材料(可选择PMMA或PS)和溶剂;其中,溶剂包括异丙醇、甲苯、氯苯和N,N-二甲基甲酰胺(DMF)中的一种或几种;
温和抛洗溶剂包括异丙醇、甲苯、氯苯和N,N-二甲基甲酰胺(DMF)中至少两种,一种为主溶剂(起缓冲作用),其他为辅助溶剂(起主要抛洗作用)。
具体的,在制备空穴传输层2之前,先对顶电极1进行预处理,包括以下步骤:
a.首先,在顶电极1(ITO/glass)上使用激光刻蚀图案;
b.然后,依次使用清洗液、去离子水、乙醇和异丙醇清洗顶电极1;
c.最后,烘干顶电极1。
在制备空穴传输层2时,将NiOx溅射于顶电极1上,溅射条件为:镍钯,直流电源200W,25min,载气流量氩气为200sccm,氧气为20sccm;溅射完成后,经300℃退火30min制得。
在制备钙钛矿吸光层3时,先将碘化铅、甲脒氢碘酸盐、溴化铅和甲基溴化铵按照摩尔比1.1:1:0.22:0.2溶于N,N-二甲基甲酰胺(DMF)和N-甲基吡咯烷酮(NMP)的混合溶剂中,可制得吸光层前驱体溶液;然后将吸光层前驱体溶液涂敷于空穴传输层2上,具体如下:预注液量40μl,预注液速度9μl/s,涂布速度5cm/s,注液速度1.75μl/s,等待时间2s;涂膜完成后,立即转入真空制晶设备,20kPa条件下,制晶1min;制晶完成后,再经 150℃退火10min制得。N,N-二甲基甲酰胺(DMF)和N-甲基吡咯烷酮(NMP)的混合溶剂中,N,N-二甲基甲酰胺(DMF)和N-甲基吡咯烷酮(NMP)的体积比为7:1。
需要说明的是:钙钛矿吸光层3可通过溶液法或真空法制备,其组分包括有机组分和无机组分。有机组分包括甲脒,甲胺,以及它们的离子等;无机组分包括但不限于铅,卤素(氯、溴、碘),铯等离子。薄膜的特点是,铵盐的总比例与铅离子的摩尔比介于1.2:1与1:1.2之间。
本实施例在制备缺陷钝化层4时,先将辛基溴化铵溶于异丙醇溶液中,制得浓度为10mg/mL的缺陷钝化层溶液;然后将缺陷钝化层溶液涂敷于钙钛矿吸光层3上,再经100℃退火1min制得。
本实施例在对缺陷钝化层4进行抛洗时,先将异丙醇和乙醇按照质量比2:8均匀混合,制得温和抛洗溶剂;然后运用旋涂工艺将温和抛洗溶剂动态滴至缺陷钝化层4上;旋干之后,再经100℃退火1 min。
在实施例中,大浓度钝化材料的溶液通过旋涂、浸渍提拉或者涂布的方法涂敷于钙钛矿吸光层上,通过晾干或加热退火等方法除去溶剂,后使用温和抛洗溶剂通过上述旋涂、浸渍提拉或者涂布的方法对过量的钝化材料进行抛洗,将无钝化作用的钝化材料抛洗掉只留下具有有效钝化作用的部分,可最大限度的减少钝化材料对于界面光生电荷传输的阻碍作用。
在制备电子传输层5时,将C60和2,9-二甲基-4,7-联苯-1,10-菲罗啉(BCP)依次蒸镀于抛洗后的缺陷钝化层4上制得,厚度分别为20nm和3nm。
在制备底电极6时,将铜蒸镀至电子传输层5上制得,厚度为200nm。
本发明还涉及一种高光电转换效率的薄膜太阳能电池,采用上述高光电转换效率的薄膜太阳能电池制备方法制造而成。
对比例1、无溶剂抛洗工艺处理的钝化薄膜太阳能电池
制备方法与实施例1基本相同,不同之处在于不对缺陷钝化层进行抛洗。
对比例2、无钝化的薄膜太阳能电池
制备方法与实施例1基本相同,不同之处在于不设置缺陷钝化层,不对缺陷钝化层进行抛洗。
为验证本发明涉及的薄膜太阳能电池的性能,故对实施例、对比例1和对比例2进行以下两项测试:
在AM1.5G,100mW/cm2测试条件下用Keithley 2400来获取实施例、对比例1和对比例2的薄膜太阳能电池的J-V性能曲线,结果图2所示,横坐标表示开路电压,单位为V;纵坐标表示短路电流,单位为mA cm-2。
经对比,实施例涉及的薄膜太阳能电池开路电压Voc=1.16V,短路电流Jsc=24.2mA cm-2,填充因子FF=83.0%,光电转换效率PCE=23.3%。对比例1涉及的薄膜太阳能电池开路电压Voc=1.14V,短路电流Jsc=24.2 mA cm-2,填充因子FF=81.2%,光电转换效率PCE=22.4%。对比例2涉及的薄膜太阳能电池开路电压Voc=1.12V,短路电流Jsc=24.1mA cm-2,填充因子FF=78.5%,光电转换效率PCE=21.2%。可知实施例涉及的薄膜太阳能电池,其开路电压和光电转换效率都有明显的提升。
在大气环境下保存,每两周对实施例、对比例1和对比例2的薄膜太阳能电池进行稳定性(光电转换效率)测试:结果如图3所示,横坐标表示时间,单位为周;纵坐标表示光电转换效率。
经对比可知,本发明运用钝化材料“大量制备-温和溶剂抛洗”策略来提升钝化材料的有效钝化能力,进而有效提升薄膜太阳能电池的效率和长期稳定性。经过常规方法钝化后器件的平均光电转换效率从21.2%提升至22.4%,但是长期稳定性并没有明显提升,表明并没有完全发挥缺陷钝化层的有效钝化效果。缺陷钝化层经过温和抛洗溶剂抛洗后,器件的平均转换效率提升至23.3%,长期稳定性也得到明显提升,表明钝化材料“大量制备-温和溶剂抛洗”策略可以进一步提升常规钝化材料的缺陷钝化效果。除了效果显著之外,该方法操作简单对于薄膜太阳能电池未来的大规模产业化应用具有重要意义。
由于上述技术方案运用,本发明具有的有益效果为:
本发明提供的一种高光电转换效率的薄膜太阳能电池及其制备方法,采用温和抛洗溶剂对缺陷钝化层进行抛洗,可以将无效的钝化材料处理掉,只留下有效钝化的部分,可大大提升缺陷钝化效果,有效增强薄膜太阳能电池的光电转换效率和稳定性。
上述实施例仅例示性说明本发明的原理及其功效,而非用于限制本发明。任何熟悉此技术的人士皆可在不违背本发明的精神及范畴下,对上述实施例进行修饰或改变。因此,举凡所属技术领域中具有通常知识者在未脱离本发明所揭示的精神和技术思想下所完成的一切等效修饰或改变,仍应由本发明的权利要求所涵盖。
Claims (10)
1.一种高光电转换效率的薄膜太阳能电池制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
在顶电极上依次制备空穴传输层、钙钛矿吸光层、缺陷钝化层、电子传输层和底电极;
其中,缺陷钝化层制备步骤如下:
步骤(1),先将浓度大于0.02 mol/L的缺陷钝化层溶液涂敷于所述钙钛矿吸光层上,通过晾干或加热退火除去溶剂,形成过量制备的缺陷钝化层;
步骤(2),然后采用温和抛洗溶剂对所述缺陷钝化层进行抛洗,将无钝化作用的钝化材料抛洗掉,留下具有有效钝化作用的部分;
所述缺陷钝化层溶液包括带有长链或芳香基团铵的卤盐、高分子材料和溶剂,所述溶剂包括异丙醇、甲苯、氯苯和N,N-二甲基甲酰胺中的一种或几种;
所述温和抛洗溶剂包括异丙醇、甲苯、氯苯和N,N-二甲基甲酰胺中至少两种,一种为主溶剂,其他为辅助溶剂。
2.根据权利要求1所述的一种高光电转换效率的薄膜太阳能电池制备方法,其特征在于:在制备所述空穴传输层之前,先对所述顶电极进行预处理,包括以下步骤:
a.首先,在所述顶电极上使用激光刻蚀图案;
b.然后,依次使用清洗液、去离子水、乙醇和异丙醇清洗所述顶电极;
c.最后,烘干所述顶电极。
3.根据权利要求1所述的一种高光电转换效率的薄膜太阳能电池制备方法,其特征在于:将NiOx溅射于所述顶电极上,溅射条件为:镍钯,直流电源200W,25min,载气流量氩气:氧气=10:1;溅射完成后,经300℃退火30min,可制得所述空穴传输层。
4.根据权利要求1所述的一种高光电转换效率的薄膜太阳能电池制备方法,其特征在于:先将碘化铅、甲脒氢碘酸盐、溴化铅和甲基溴化铵按照摩尔比1.1:1:0.22:0.2溶于N,N-二甲基甲酰胺和N-甲基吡咯烷酮的混合溶剂中,可制得吸光层前驱体溶液;然后将所述吸光层前驱体溶液涂敷于所述空穴传输层上,具体如下:预注液量40μl,预注液速度9μl/s,涂布速度5cm/s,注液速度1.75μl/s,等待时间2s;涂膜完成后,立即转入真空制晶设备,20kPa条件下,制晶1min;制晶完成后,再经 150℃,退火10min,可制得所述钙钛矿吸光层。
5.根据权利要求4所述的一种高光电转换效率的薄膜太阳能电池制备方法,其特征在于:所述混合溶剂中,N,N-二甲基甲酰胺和N-甲基吡咯烷酮的体积比为7:1。
6.根据权利要求1所述的一种高光电转换效率的薄膜太阳能电池制备方法,其特征在于:所述步骤(1)中,先将辛基溴化铵溶于异丙醇溶液中,浓度为10mg/mL,制得所述缺陷钝化层溶液,然后利用狭缝涂布工艺将所述缺陷钝化层溶液涂敷于所述钙钛矿吸光层上,涂敷完成后,再经100℃退火1min。
7.根据权利要求1所述的一种高光电转换效率的薄膜太阳能电池制备方法,其特征在于:所述步骤(2)中,先将异丙醇和乙醇按照质量比2:8均匀混合,制得所述温和抛洗溶剂,然后运用旋涂工艺将所述温和抛洗溶剂动态滴至所述缺陷钝化层上;旋干之后,再经100℃退火1 min。
8.根据权利要求1所述的一种高光电转换效率的薄膜太阳能电池制备方法,其特征在于:将C60和2,9-二甲基-4,7-联苯-1,10-菲罗啉依次蒸镀于抛洗后的缺陷钝化层上,厚度分别为20nm和3nm,可制得所述电子传输层。
9.根据权利要求1所述的一种高光电转换效率的薄膜太阳能电池制备方法,其特征在于:将铜蒸镀至所述电子传输层上,厚度为200nm,可制得所述底电极。
10.一种高光电转换效率的薄膜太阳能电池,其特征在于:采用权利要求1-9任一项所述的高光电转换效率的薄膜太阳能电池制备方法制造而成。
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WO2022106958A2 (en) * | 2020-11-23 | 2022-05-27 | King Abdullah University Of Science And Technology | Passivation of metal oxide surface with metal-organic complex |
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