CN115490523A - 大尺寸六方氮化硼的制备方法以及大尺寸六方氮化硼 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种大尺寸六方氮化硼的制备方法以及大尺寸六方氮化硼，所述大尺寸六方氮化硼的制备方法包括步骤：制备六方氮化硼晶种，然后在所述六方氮化硼晶种的基础上迭代生长，制得大尺寸六方氮化硼。本发明采用迭代生长的方式，在制得的六方氮化硼晶种的基础上继续生长，最终得到大尺寸的六方氮化硼；保证了制得的大尺寸六方氮化硼晶粒的质量稳定性，使得大尺寸六方氮化硼能够满足高导热低介电绝缘氮化硼复合材料的市场需求；以所述六方氮化硼晶种为生长基础继续生长，降低了形核能，降低了大尺寸六方氮化硼形核的温度，进而降低了生产过程中的能量消耗，使得本发明所述大尺寸六方氮化硼的制备方法操作难度低且节能高效。

Description

大尺寸六方氮化硼的制备方法以及大尺寸六方氮化硼
技术领域
本发明涉及无机非金属粉体材料技术领域，特别是涉及一种大尺寸六方氮化硼的制备方法以及大尺寸六方氮化硼。
背景技术
5G是当代移动通信技术的制高点，是新一代信息技术的重要支柱。5G通信性能的飞跃式提升是基于更高频率的电磁波和更高的集成度。然而，集成度越高，电子元器件发热量越大，导致设备的稳定性和安全性越差。电子元器件的封装或导热垫片绝大多数采用环氧树脂制得，但是环氧树脂的导热系数，并不能满足快速导热的要求，因此需在环氧树脂中添加导热填料以改善其使用性能。六方氮化硼(h-BN)具有较低的介电常数、介电损耗、热膨胀系数、较高的本征热导率、良好的热稳定性和化学稳定性以及优良的绝缘性等性能，成为了目前制备满足5G通讯需求的低介电、高导热垫片优选的导热填料。有文献指出，在相同的氮化硼含量时，大片径的微米级氮化硼改性环氧树脂具有较高的导热系数，大尺寸的氮化硼有利于构成声子导热通道，提升体系导热率。然而现有的制备方法得到的氮化硼的多为低结晶性氮化硼，平均粒度较小，不能满足下游生产厂家的要求，极大地限制了氮化硼的应用。因此，如何得到一种大尺寸的六方氮化硼成为了亟待解决的问题。
发明内容
本发明的目的是解决上述问题，提供一种大尺寸六方氮化硼的制备方法。
为了解决上述技术问题，本发明采用的技术方案，如下所述：
一种大尺寸六方氮化硼的制备方法，包括步骤：
S1：以重量份计，将1-10份的六方氮化硼晶种、40-50份的硼化物、40-60份的碳氮化合物、0.1-1份的碳粉以及20-60mL的有机溶剂混合后搅拌得到第一混合物，然后将所述第一混合物进行蒸发干燥，得到第二混合物；
S2：将步骤S1所得第二混合物进行压制得到块状复合物坯体；
S3：将步骤S2所得块体复合物坯体置于石墨坩埚，并在流动氨气或者氮气氛围中，于1500-1800℃下还原氮化反应1-10h得到粗产物；
S4：将步骤S3所得粗产物进行酸洗或者醇洗，得到大尺寸六方氮化硼。
优选地，步骤S1中所述六方氮化硼晶种的制备方法，包括步骤：
S11:以重量份计，将1-10份的六方氮化硼、40-50份的硼化物、40-60份的碳氮化合物、0.1-1份的碳粉以及20-60mL的有机溶剂混合后搅拌得到第三混合物，然后将所述第一混合物进行蒸发干燥，得到第四混合物；
S12：将步骤S11所得第四混合物进行压制得到第一块状复合物坯体；
S13：将步骤S12所得第一块体复合物坯体置于石墨坩埚，并在流动氨气或者氮气氛围中，于1500-1800℃下还原氮化反应1-10h得到第一粗产物；
S14：将步骤S13所得第一粗产物进行酸洗，得到中位粒径D50为0.1-20μm的六方氮化硼晶种。
优选地，步骤S1或S11中所述硼化物包括氧化硼、硼酸、硼砂、卤化硼、五硼酸胺或者焦硼酸中的一种或几种。
优选地，所述卤化硼包括氯化硼、氟化硼或者溴化硼中的一种或几种。
优选地，步骤S1或S11中所述碳氮化合物包括尿素或三聚氰胺中的一种或两种。
优选地，所述有机溶剂包括乙醇，甲醇，聚乙二醇和聚丙醇中的一种或多种。
优选地，步骤S1或S11中搅拌转速为50-100r/min，搅拌时间为30-120min；蒸发干燥在温度为70-90℃下进行30-120min。
优选地，在步骤S2或步骤S12中，压制的压力为0.1MPa-1MPa。
本发明的另一个目的是揭示一种大尺寸六方氮化硼，所述大尺寸六方氮化硼由上述大尺寸六方氮化硼的制备方法制得。
优选地，所述大尺寸六方氮化硼D50粒径为30-50μm。
本发明的有益效果至少包括：
本发明采用迭代生长的方式，首先制备六方氮化硼晶种，然后将得到的六方氮化硼晶种作为二次生长的晶种，以相同的制备方法，使得六方氮化硼晶粒继续生长，最终得到大尺寸的六方氮化硼；保证了制得的大尺寸六方氮化硼晶粒的质量稳定性，使得大尺寸六方氮化硼能够满足高导热低介电绝缘氮化硼复合材料的市场需求；以所述六方氮化硼晶种为生长基础继续生长，降低了形核能，降低了大尺寸六方氮化硼形核的温度，进而降低了生产过程中的能量消耗，使得本发明所述大尺寸六方氮化硼的制备方法操作难度低且节能高效，对氮化硼粉体在电子工业领域的应用和发展具有重要意义，提升了氮化硼粉体在微电子器件和集成电路领域的发展前景。
附图说明
图1为实施例1中制得的六方氮化硼晶种的扫描电镜测试图；
图2为实施例1中制得的大尺寸六方氮化硼的扫描电镜测试图；
图3为实施例1中制得的六方氮化硼晶种的D50粒度分布图；
图4为实施例1中制得的大尺寸六方氮化硼的D50粒度分布图。
具体实施方式
为了便于理解本发明，下面将参照相关附图对本发明进行更全面的描述。附图中给出了本发明的较佳实施例。但是，本发明可以以许多不同的形式来实现，并不限于本文所描述的实施例。相反地，提供这些实施例的目的是使对本发明的公开内容的理解更加透彻全面。
除非另有定义，本文所使用的所有的技术和科学术语与属于本发明的技术领域的技术人员通常理解的含义相同。本文中在本发明的说明书中所使用的术语只是为了描述具体的实施例的目的，不是旨在于限制本发明。
实施例1
六方氮化硼晶种的制备，包括步骤：
S11:以重量份计，将8份的六方氮化硼、40份的硼化物、51.5份的碳氮化合物、0.5份的碳粉以及40mL的有机溶剂混合后搅拌得到第三混合物，然后将所述第一混合物进行蒸发干燥，得到第四混合物；所述六方氮化硼为市售氮化硼粉体；
S12：将步骤S11所得第四混合物进行压制得到第一块状复合物坯体；
S13：将步骤S12所得第一块体复合物坯体置于石墨坩埚，并在流动氨气或者氮气氛围中，于1600℃下还原氮化反应6h得到第一粗产物；
S14：将步骤S13所得第一粗产物进行酸洗，如图3所示，得到中位粒径D50为5μm的六方氮化硼晶种。
大尺寸六方氮化硼的制备，包括步骤：
S1：以重量份计，将8份的六方氮化硼晶种、40份的硼化物、51.5份的碳氮化合物、0.5份的碳粉以及40mL的有机溶剂混合后搅拌得到第一混合物，然后将所述第一混合物进行蒸发干燥，得到第二混合物；
S2：将步骤S1所得第二混合物进行压制得到块状复合物坯体；压制压力为0.6MPa；
S3：将步骤S2所得块体复合物坯体置于石墨坩埚，并在流动氨气或者氮气氛围中，于1600℃下还原氮化反应6h得到粗产物；
S4：将步骤S3所得粗产物进行酸洗，得到大尺寸六方氮化硼。
步骤S1或S11中所述硼化物选用硼酸和氯化硼的混合物，所述碳氮化合物选用三聚氰胺，所述有机溶剂选用甲醇。
步骤S1或S11中搅拌转速为50r/min，搅拌时间为30min；蒸发干燥在温度为75℃下进行30min。
在步骤S2或步骤S12中，压制的压力为0.6MPa。
如图4所示，所述大尺寸六方氮化硼D50粒径为32μm。
如图1-图4所示，制得的大尺寸六方氮化硼颗粒的尺寸较六方氮化硼晶种颗粒的尺寸增加，且制得的大尺寸六方氮化硼颗粒的尺寸大于30μm；如图2所示，采用本申请所述迭代方法制备得到的大尺寸六方氮化硼颗粒呈大长径比的片状结构。
实施例2
六方氮化硼晶种的制备，包括步骤：
S11:以重量份计，将3份的六方氮化硼、42份的硼化物、54.8份的碳氮化合物、0.2份的碳粉以及50mL的有机溶剂混合后搅拌得到第三混合物，然后将所述第一混合物进行蒸发干燥，得到第四混合物；所述六方氮化硼为市售氮化硼粉体；
S12：将步骤S11所得第四混合物进行压制得到第一块状复合物坯体；
S13：将步骤S12所得第一块体复合物坯体置于石墨坩埚，并在流动氨气或者氮气氛围中，于1700℃下还原氮化反应6h得到第一粗产物；
S14：将步骤S13所得第一粗产物进行酸洗，得到中位粒径D50为8μm的六方氮化硼晶种。
大尺寸六方氮化硼的制备，包括步骤：
S1：以重量份计，将3份的六方氮化硼晶种、42份的硼化物、54.8份的碳氮化合物、0.2份的碳粉以及50mL的有机溶剂混合后搅拌得到第一混合物，然后将所述第一混合物进行蒸发干燥，得到第二混合物；
S2：将步骤S1所得第二混合物进行压制得到块状复合物坯体；压制压力为0.7MPa；
S3：将步骤S2所得块体复合物坯体置于石墨坩埚，并在流动氨气或者氮气氛围中，于1700℃下还原氮化反应6h得到粗产物；
S4：将步骤S3所得粗产物进行酸洗，得到六方氮化硼。
步骤S1或S11中所述硼化物选用氧化硼，所述碳氮化合物选用尿素，所述有机溶剂选用乙醇。
步骤S1或S11中搅拌转速为70r/min，搅拌时间为60min；蒸发干燥在温度为80℃下进行60min。
在步骤S2或步骤S12中，压制的压力为0.7MPa。
所述大尺寸六方氮化硼D50粒径为38μm。
实施例3
六方氮化硼晶种的制备，包括步骤：
S11:以重量份计，将10份的六方氮化硼、50份的硼化物、40份的碳氮化合物、0.5份的碳粉以及60mL的有机溶剂混合后搅拌得到第三混合物，然后将所述第一混合物进行蒸发干燥，得到第四混合物；所述六方氮化硼为市售氮化硼粉体；
S12：将步骤S11所得第四混合物进行压制得到第一块状复合物坯体；
S13：将步骤S12所得第一块体复合物坯体置于石墨坩埚，并在流动氨气或者氮气氛围中，于1500℃下还原氮化反应10h得到第一粗产物；
S14：将步骤S13所得第一粗产物进行酸洗，得到中位粒径D50为6μm的六方氮化硼晶种。
大尺寸六方氮化硼的制备，包括步骤：
S1：以重量份计，将10份的六方氮化硼晶种、50份的硼化物、40份的碳氮化合物、0.1份的碳粉以及60mL的有机溶剂混合后搅拌得到第一混合物，然后将所述第一混合物进行蒸发干燥，得到第二混合物；
S2：将步骤S1所得第二混合物进行压制得到块状复合物坯体；压制压力为1MPa；
S3：将步骤S2所得块体复合物坯体置于石墨坩埚，并在流动氨气或者氮气氛围中，于1500℃下还原氮化反应10h得到粗产物；
S4：将步骤S3所得粗产物进行酸洗，得到六方氮化硼。
步骤S1或S11中所述硼化物选用硼酸和氟化硼，所述碳氮化合物选用尿素，所述有机溶剂选用聚乙二醇。
步骤S1或S11中搅拌转速为80r/min，搅拌时间为120min；蒸发干燥在温度为90℃下进行70min。
在步骤S2或步骤S12中，压制的压力为1MPa。
所述大尺寸六方氮化硼D50粒径为35μm。
实施例4
六方氮化硼晶种的制备，包括步骤：
S11:以重量份计，将6份的六方氮化硼、45份的硼化物、60份的碳氮化合物、0.7份的碳粉以及20mL的有机溶剂混合后搅拌得到第三混合物，然后将所述第一混合物进行蒸发干燥，得到第四混合物；所述六方氮化硼为市售氮化硼粉体；
S12：将步骤S11所得第四混合物进行压制得到第一块状复合物坯体；
S13：将步骤S12所得第一块体复合物坯体置于石墨坩埚，并在流动氨气或者氮气氛围中，于1800℃下还原氮化反应4h得到第一粗产物；
S14：将步骤S13所得第一粗产物进行酸洗，得到中位粒径D50为9μm的六方氮化硼晶种。
大尺寸六方氮化硼的制备，包括步骤：
S1：以重量份计，将6份的六方氮化硼晶种、45份的硼化物、60份的碳氮化合物、0.7份的碳粉以及20mL的有机溶剂混合后搅拌得到第一混合物，然后将所述第一混合物进行蒸发干燥，得到第二混合物；
S2：将步骤S1所得第二混合物进行压制得到块状复合物坯体；压制压力为0.9MPa；
S3：将步骤S2所得块体复合物坯体置于石墨坩埚，并在流动氨气或者氮气氛围中，于1800℃下还原氮化反应4h得到粗产物；
S4：将步骤S3所得粗产物进行酸洗，得到六方氮化硼。
步骤S1或S11中所述硼化物选用氧化硼和焦硼酸，所述碳氮化合物选用三聚氰胺，所述有机溶剂选用聚丙醇。
步骤S1或S11中搅拌转速为100r/min，搅拌时间为80min；蒸发干燥在温度为70℃下进行120min。
在步骤S2或步骤S12中，压制的压力为0.9MPa。
所述大尺寸六方氮化硼D50粒径为41μm。
由实施例1-4所述，采用本发明的技术方案得到的大尺寸氮化硼的D50粒径大于30μm，表明本发明采用简单的迭代生长的制备方法得到了大尺寸的氮化硼；保证了制得的大尺寸六方氮化硼晶粒的质量稳定性，使得大尺寸六方氮化硼能够满足高导热低介电绝缘氮化硼复合材料的市场需求，对氮化硼粉体在电子工业领域的应用和发展具有重要意义，提升了氮化硼粉体在微电子器件和集成电路领域的发展前景。
以上实施例的各技术特征可以进行任意的组合，为使描述简洁，未对上述实施例中的各个技术特征所有可能的组合都进行描述，然而，只要这些技术特征的组合不存在矛盾，都应当认为是本说明书记载的范围。
以上实施例仅表达了本发明的优选的实施方式，其描述较为具体和详细，但并不能因此而理解为对发明专利范围的限制。应当指出的是，对于本领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明构思的前提下，还可以做出若干变形和改进，这些都属于本发明的保护范围。因此，本发明专利的保护范围应以所附权利要求为准。

Claims (10)

1.一种大尺寸六方氮化硼的制备方法，其特征在于，包括步骤：
S1：以重量份计，将1-10份的六方氮化硼晶种、40-50份的硼化物、40-60份的碳氮化合物、0.1-1份的碳粉以及20-60mL的有机溶剂混合后搅拌得到第一混合物，然后将所述第一混合物进行蒸发干燥，得到第二混合物；
S2：将步骤S1所得第二混合物进行压制得到块状复合物坯体；
S3：将步骤S2所得块体复合物坯体置于石墨坩埚，并在流动氨气或者氮气氛围中，于1500-1800℃下还原氮化反应1-10h得到粗产物；
S4：将步骤S3所得粗产物进行酸洗或者醇洗，得到大尺寸六方氮化硼。
2.根据权利要求1所述的大尺寸六方氮化硼的制备方法，其特征在于：步骤S1中所述六方氮化硼晶种的制备方法，包括步骤：
S11:以重量份计，将1-10份的六方氮化硼、40-50份的硼化物、40-60份的碳氮化合物、0.1-1份的碳粉以及20-60mL的有机溶剂混合后搅拌得到第三混合物，然后将所述第一混合物进行蒸发干燥，得到第四混合物；
S12：将步骤S11所得第四混合物进行压制得到第一块状复合物坯体；
S13：将步骤S12所得第一块体复合物坯体置于石墨坩埚，并在流动氨气或者氮气氛围中，于1500-1800℃下还原氮化反应1-10h得到第一粗产物；
S14：将步骤S13所得第一粗产物进行酸洗，得到中位粒径D50为0.1-20μm的六方氮化硼晶种。
3.根据权利要求1或2所述的大尺寸六方氮化硼的制备方法，其特征在于：步骤S1或S11中所述硼化物包括氧化硼、硼酸、硼砂、卤化硼、五硼酸胺或者焦硼酸中的一种或几种。
4.根据权利要求3所述的大尺寸六方氮化硼的制备方法，其特征在于：所述卤化硼包括氯化硼、氟化硼或者溴化硼中的一种或几种。
5.根据权利要求1或2所述的大尺寸六方氮化硼的制备方法，其特征在于：步骤S1或S11中所述碳氮化合物包括尿素或三聚氰胺中的一种或两种。
6.根据权利要求1或2所述的大尺寸六方氮化硼的制备方法，其特征在于：所述有机溶剂包括乙醇，甲醇，聚乙二醇和聚丙醇中的一种或多种。
7.根据权利要求1或2所述的大尺寸六方氮化硼的制备方法，其特征在于：步骤S1或S11中搅拌转速为50-100r/min，搅拌时间为30-120min；蒸发干燥在温度为70-90℃下进行30-120min。
8.根据权利要求1或2所述的大尺寸六方氮化硼的制备方法，其特征在于：在步骤S2或步骤S12中，压制的压力为0.1MPa-1MPa。
9.一种大尺寸六方氮化硼，其特征在于，所述大尺寸六方氮化硼由权利要求1-8任一项所述大尺寸六方氮化硼的制备方法制得。
10.根据权利要求9所述的大尺寸六方氮化硼，其特征在于：所述大尺寸六方氮化硼D50粒径为30-50μm。
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