CN115084571A - 燃料电池单体的制造方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及燃料电池单体的制造方法。本实施方式为一种燃料电池单体的制造方法，包括：对不锈钢基材的密封预定部照射激光的工序；和对树脂框架和不锈钢基材的激光照射后的密封预定部进行压制的工序，所述激光的照射能量密度为110mJ/mm2以上，并且所述压制在树脂框架与密封预定部接触的部分处在树脂熔融的状态下进行。

Description

燃料电池单体的制造方法
技术领域
本公开内容涉及燃料电池单体的制造方法。
背景技术
燃料电池单体具有膜电极组件(MEA：Membrane Electrode Assembly)，所述膜电极组件包含离子透过性的电解质膜和夹持该电解质膜的阳极(アノード)侧催化剂层(电极层)和阴极(カソード)侧催化剂层(电极层)。在膜电极组件的两侧形成有气体扩散层(GDL：Gas Diffusion Layer)，所述气体扩散层用于提供燃料气体或氧化剂气体、并且收集通过电化学反应产生的电。在两侧配置有GDL的膜电极组件被称为膜电极气体扩散层组件(MEGA：Membrane Electrode&Gas Diffusion Layer Assembly)。为了抑制反应气体的泄漏(所谓的交叉泄漏)和电极彼此的电短路，在MEGA的外周配置树脂框架(框体)，MEA被保持于树脂框架。
通常，MEGA与树脂框架一起被一对隔板夹持，构成燃料电池单体。通常，通过在树脂框架与隔板的密封部设置由与构成树脂框架的树脂不同的材料构成的胶粘层来确保密封性。
例如，在日本特开2017-117759中公开了一种高分子电解质型燃料电池，具有：膜电极组件，所述膜电极组件具有：阳极、阴极和高分子电解质膜，所述高分子电解质膜具有夹设在所述阳极与所述阴极之间的中央区域和包围所述中央区域的周缘区域；一对隔板，所述一对隔板夹持所述膜电极组件；阳极侧密封部，所述阳极侧密封部包围所述阳极，并且夹设在所述周缘区域与所述阳极侧的所述隔板之间；和阴极侧密封部，所述阴极侧密封部包围所述阴极，并且夹设在所述周缘区域与所述阴极侧的所述隔板之间，其中所述阳极侧密封部和所述阴极侧密封部中的至少一者具有：框体、配置在所述框体的所述周缘区域侧的第一胶粘层、和配置在所述框体的所述隔板侧的第二胶粘层，所述第一胶粘层包含具有熔点T1的第一热塑性树脂，所述第二胶粘层包含具有熔点T2的第二热塑性树脂，并且满足T1＞T2。
发明内容
本发明人等认为，在通过在树脂框架与隔板的密封部设置由与构成树脂框架的树脂不同的材料构成的胶粘层来确保密封性的以往的方法中，由于设置胶粘层，成本增加。
另外，对以往的设置胶粘层的方法进行了研究，结果认为，由于树脂框架与隔板的接合为化学接合，因此容易受到附着在隔板表面上的油脂等有机物、微小的无机物等的影响，鲁棒性低，工序管理变得复杂。
因此，本公开内容的目的在于提供一种燃料电池单体的制造方法，其能够在不设置胶粘层的情况下，将树脂框架与作为隔板的一般的不锈钢基材密封。
本发明人等为了解决所述问题，进行了深入研究，结果发现，通过以特定的照射能量密度对不锈钢基材的密封预定部照射激光，能够与树脂框架接合，从而完成了本公开内容。
本实施方式的方式例如下所述。
(1)一种燃料电池单体的制造方法，包括：
对不锈钢基材的密封预定部照射激光的工序；和
对树脂框架和不锈钢基材的激光照射后的密封预定部进行压制的工序，
所述激光的照射能量密度为110mJ/mm2以上，并且
所述压制在树脂框架与密封预定部接触的部分处在树脂熔融的状态下进行。
(2)如(1)所述的燃料电池单体的制造方法，其中，所述树脂框架包含选自聚烯烃、聚酯和聚酰胺中的至少一种树脂。
(3)如(1)所述的燃料电池单体的制造方法，其中，所述树脂框架包含选自聚丙烯、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚苯醚和聚酰胺6中的至少一种树脂。
(4)如(1)～(3)中任一项所述的燃料电池单体的制造方法，其中，所述不锈钢基材为隔板。
(5)如(1)～(4)中任一项所述的燃料电池单体的制造方法，其中，所述压制工序为在以密封预定部相对的方式配置的激光照射后的不锈钢基材之间配置树脂框架并且将不锈钢基材热压制于树脂框架的工序。
根据本公开内容能够提供一种燃料电池单体的制造方法，能够在不设置胶粘层的情况下将树脂框架与不锈钢基材密封。
附图说明
下面将参照附图对本发明的示例性实施方式的特征、优点以及技术和工业意义进行说明，其中相同的符号表示相同的元件，其中：
[图1]
图1为表示实验例中的激光加工后的不锈钢基材的示意图。
[图2]
图2为表示使实验例中的激光加工后的不锈钢基材相对并且在其间配置PP膜的状态的示意图。
[图3]
图3为表示实施实验例中的热压制时的状态的示意图。
[图4]
图4为表示实验例中的试验件的结构和求出剥离强度时的拉伸方向的示意图。
[图5]
图5为表示实验例中的照射能量密度与剥离强度的关系的图。
附图标记说明：
3：激光加工部分
1：SUS304板材
5：聚丙烯(PP)膜
7：夹具
具体实施方式
本实施方式的一个方式为燃料电池单体的制造方法，包括：对不锈钢基材的密封预定部照射激光的工序；和对树脂框架和不锈钢基材的激光照射后的密封预定部进行压制的工序，所述激光的照射能量密度为110mJ/mm2以上，并且所述压制在树脂框架与密封预定部接触的部分处在树脂熔融的状态下进行。
根据本实施方式，能够在不设置胶粘层的情况下将树脂框架与不锈钢基材密封。本发明人等推测其理由如下。在本实施方式中，通过对不锈钢基材的密封预定部照射其照射能量密度为110mJ/mm2以上的激光，在密封预定部形成微细的凹凸。形成于密封预定部的凹凸为纳米级，例如从凸部到凹部的深度为30nm～100nm的凹凸。推测通过对熔融状态的树脂和密封预定部进行压制，树脂进入凹凸中，然后通过进行冷却而使树脂固化，树脂框架与不锈钢基材接合。
以下，对本实施方式详细地进行说明。
(不锈钢基材)
在本实施方式中使用的不锈钢基材为构成燃料电池单体的构件，通常为隔板。
作为不锈钢没有特别限制，例如可以为马氏体系、铁素体系、奥氏体系、奥氏体·铁素体二相系、析出固化系等中的任一种。作为不锈钢，例如优选为Fe-Cr合金的铬钢、Fe-Cr-Ni合金的铬-镍钢中的至少一者。作为不锈钢，具体而言，优选为选自SUS201、202、301～305、316、317、329、403、405、420和430中的至少一种不锈钢。
作为不锈钢基材的厚度，可以是与通常的燃料电池单体的隔板相同程度的厚度，例如为0.1mm～0.5mm。
作为不锈钢基材的形状，没有特别限制，可以设为作为通常的燃料电池单体的隔板而采用的形状。
在不锈钢基材为隔板的情况下，可以为阴极隔板，也可以为阳极隔板。另外，也可以为阴极隔板与阳极隔板成为一体的隔板。需要说明的是，阴极隔板是指配置在MEGA的阴极侧的隔板，阳极隔板是指配置在MEGA的阳极侧的隔板。在本实施方式中，有时具有如后所述在以密封预定部相对的方式配置的激光照射后的不锈钢基材之间配置树脂框架并进行热压制的工序，但在此情况下，优选使用阴极隔板和阳极隔板作为不锈钢基材，在夹持树脂框架的状态下进行热压制。
作为隔板，可以具有与树脂框架接合的部分(密封预定部)，并且设置有除此以外的结构，例如流路部、通孔。作为流路部，在阳极隔板中，可以列举燃料气体流过的燃料气体流路，在阴极隔板中，可以列举氧化剂气体流过的氧化剂气体流路。另外，作为流路部，还可以列举冷却介质流过的冷却水流路。通孔可以设置有多个，例如为了作为燃料气体的供给口、即阳极侧入口歧管的一部分；燃料气体的排出口、即阳极侧出口歧管的一部分；氧化剂气体的供给口、即阴极侧入口歧管的一部分；氧化剂气体的排出口、即阴极侧出口歧管的一部分；冷却电池单体的冷却水的供给口、即冷却水入口歧管的一部分；或冷却水的排出口、即冷却水出口歧管的一部分发挥作用而设置。
(树脂框架)
在本实施方式中使用的树脂框架为构成燃料电池单体的构件，通常也被称为框体，是配置在MEGA的外周的构件，是保持MEA的构件。
树脂框架例如为具有矩形、大致矩形的外形的构件，是主要成分为树脂的构件。树脂框架为框状，通常在中央部设置有矩形、大致矩形的开口部。在燃料电池单体中，在该开口部处配置有MEGA，MEA的外周侧的端部例如经由胶粘层胶粘至树脂框架。
另外，树脂框架除了开口部以外，还可以设置有通孔。通孔可以设置有多个，例如为了作为燃料气体的供给口、即阳极侧入口歧管的一部分；燃料气体的排出口、即阳极侧出口歧管的一部分；氧化剂气体的供给口、即阴极侧入口歧管的一部分；氧化剂气体的排出口、即阴极侧出口歧管的一部分；冷却电池单体的冷却水的供给口、即冷却水入口歧管的一部分；或冷却水的排出口、即冷却水出口歧管的一部分发挥作用而设置。
作为在树脂框架中所含的树脂，只要是满足对树脂框架所要求的强度、耐热性、刚性等要求特性的树脂即可，对树脂的种类、分子量等没有特别限制。作为树脂，热塑性树脂是优选的方式之一。树脂框架优选包含选自聚烯烃、聚酯和聚酰胺中的至少一种树脂。另外，树脂框架包含选自聚丙烯、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚苯醚和聚酰胺6中的至少一种树脂也是优选的方式之一。
作为树脂的分子量，例如重均分子量(Mw)优选为10000～100000。
树脂框架包含树脂作为其构成成分，可以仅由树脂构成，也可以由树脂和树脂以外的成分构成。作为树脂以外的成分，例如可以含有添加剂。作为添加剂，可以列举：防热老化剂、抗氧化剂、紫外线吸收剂、润滑剂、增强材料(玻璃纤维、晶须、有机纤维、碳纤维等)、阻燃剂、表面活性剂、表面改性剂等。在将构成树脂框架的全部材料设定为100质量％时，包含50质量％以下、优选0质量％～5质量％的添加剂。另外，树脂例如可以为具有合金结构等的两种以上的复合树脂。
(照射激光的工序)
本实施方式的燃料电池单体的制造方法包括对不锈钢基材的密封预定部照射激光的工序。将该工序也记载为照射工序。所述激光的照射能量密度为110mJ/mm2以上。
在照射工序中，对不锈钢基材的密封预定部照射激光。密封预定部是指与树脂框架接合的部分。在本实施方式中，通过对密封预定部照射激光，在密封预定部形成微细的凹凸。通过在密封预定部处使不锈钢基材与树脂框架接合，能够将树脂框架与不锈钢基材密封。
作为在照射工序中使用的激光器(激光的光源)，没有特别限制，例如可以列举纤维激光器(Yb纤维激光器)。
如前所述，激光的照射能量密度为110mJ/mm2以上。作为照射能量密度的上限，例如为300mJ/mm2。从将不锈钢基材与树脂框架牢固地接合的观点考虑，照射能量密度优选为120mJ/mm2以上，更优选为130mJ/mm2以上，进一步优选为140mJ/mm2以上，特别优选为150mJ/mm2以上。当照射能量密度增大时，具有成本相对增加的倾向，有时生产率恶化，因此从这些观点考虑，照射能量密度优选为295mJ/mm2以下，更优选为290mJ/mm2以下，进一步优选为285mJ/mm2以下，特别优选为280mJ/mm2以下。这些数值范围的上限值和下限值可以分别任意地组合来规定优选的范围。
(压制工序)
本实施方式的燃料电池单体的制造方法包括对树脂框架和不锈钢基材的激光照射后的密封预定部进行压制的工序。将该工序也记载为压制工序。
所述压制在树脂框架与密封预定部接触的部分处在树脂熔融的状态下进行。通过压制工序，熔融的树脂进入密封预定部的通过激光的照射而形成的凹凸中，然后通过冷却使树脂固化，将树脂框架与不锈钢基材接合。
作为优选的方式之一，所述压制工序为在以密封预定部相对的方式配置的激光照射后的不锈钢基材之间配置树脂框架、并且将不锈钢基材热压制于树脂框架的工序。
另外，作为优选的方式之一，在压制工序中使用的树脂框架在用于该工序之前，在开口部配置有MEGA。在使用这样的树脂框架、并使用隔板作为不锈钢基材的情况下，通过在压制工序后进行冷却，使熔融的树脂固化，能够容易地形成具有隔板/树脂框架(MEGA)的层构成或隔板/树脂框架(MEGA)/隔板的层构成的燃料电池单体。
为了使树脂熔融，压制工序通常在加热条件下进行。加热温度根据树脂而不同，但通常为树脂的熔点-5℃～熔点+40℃，优选为熔点+10℃～熔点+20℃。在树脂为聚丙烯的情况下，通常为155℃～200℃，优选为170℃～180℃。这些数值范围的上限值和下限值可以分别任意地组合来规定优选的范围。
作为压制压力，例如为0.1MPa～5MPa，优选为0.5MPa～2MPa。另外，作为压制时间，例如为1秒～30秒，优选为1秒～5秒。这些数值范围的上限值和下限值可以分别任意地组合来规定优选的范围。
(其它工序)
本实施方式的燃料电池单体的制造方法作为照射工序、压制工序以外的工序(其它工序)通常具有在压制工序之后进行的用于将树脂冷却、固化的冷却工序。冷却工序可以通过自然冷却进行，也可以通过强制冷却进行，但优选自然冷却。
对于本实施方式的燃料电池单体的制造方法而言，除了不锈钢基材(隔板)与树脂框架的接合(密封)通过上述的照射工序、压制工序和通常进行的冷却工序进行以外，没有特别限制，作为其它工序，例如可以按照以往的燃料电池单体的制造方法实施。另外，由燃料电池单体制造燃料电池的方法也可以按照以往的燃料电池的制造方法实施。
对于本实施方式的燃料电池单体的制造方法而言，可以不设置胶粘层而将树脂框架与不锈钢基材密封，不需要用于设置胶粘层的成本。另外，对于本实施方式的燃料电池单体的制造方法而言，通过使树脂进入凹凸中，能够在物理上实现树脂框架与不锈钢基材的接合，因此不易受到附着在不锈钢基材(隔板)表面的油脂等有机物、微小的无机物等的影响，鲁棒性高，工序管理变得容易，因此优选。
以下，列举实施例对本实施方式进行说明，但本公开内容不受这些例子的限定。
(基材)
作为不锈钢基材，使用SUS304板材(20mm×50mm×0.1mm)。
(膜)
作为膜，使用聚丙烯膜(也记载为PP膜)(三井化学东赛璐公司制造，WH-OPHM-1)(20mm×10mm×0.25mm)。
(实验例)
使用Panasonic公司制造的Scanning FAYb laser LP-MA，对SUS304板材的端部10mm照射激光，进行激光加工(参照图1)。
使激光加工后的2张SUS304板材的激光加工部分相对，在其间配置并夹入PP膜(参照图2)。
加热PP膜使其成为180℃，使用夹具以2MPa施加压力，由此进行热压制(参照图3)。在热压制后，将PP膜冷却至成为室温，制作了样品。
将制作的样品的SUS304板材在从进行了激光加工的端部起算10mm处弯曲90°，制作了试验件(参照图4)。
在95℃温水中，利用精密万能试验机(Autograph)将试验件上下拉伸，求出剥离强度(剥离的强度)(参照图4：图4的箭头表示拉伸方向)。
激光的照射能量密度为287mJ/mm2、177mJ/mm2、142mJ/mm2、110mJ/mm2或107mJ/mm2。
将照射能量密度与剥离强度的关系示于图5。在图5中，利用将判断为以足够的强度胶粘的剥离强度的下限设定为1时的相对值表示照射能量密度与剥离强度的关系。照射能量密度为287mJ/mm2、177mJ/mm2、142mJ/mm2或110mJ/mm2的例子相当于实施例，照射能量密度为107mJ/mm2的例子相当于比较例。
由实施例、比较例确认到，在照射能量密度为110mJ/mm2以上的情况下，剥离强度优异。另外，确认到，在照射能量密度为110mJ/mm2以上的情况下，在将PP膜的加热温度从180℃改变为165℃的情况下，也能够同样地制作剥离强度优异的样品。
以上，对本实施方式详细地进行了说明，但具体构成不限于该实施方式，即使存在不脱离本公开内容的主旨的范围内的设计变更，它们也包括在本公开内容中。

Claims (5)

1.一种燃料电池单体的制造方法，包括：
对不锈钢基材的密封预定部照射激光的工序；和
对树脂框架和不锈钢基材的激光照射后的密封预定部进行压制的工序，
所述激光的照射能量密度为110mJ/mm2以上，并且
所述压制在树脂框架与密封预定部接触的部分处在树脂熔融的状态下进行。
2.如权利要求1所述的燃料电池单体的制造方法，其中，所述树脂框架包含选自聚烯烃、聚酯和聚酰胺中的至少一种树脂。
3.如权利要求1所述的燃料电池单体的制造方法，其中，所述树脂框架包含选自聚丙烯、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚苯醚和聚酰胺6中的至少一种树脂。
4.如权利要求1～3中任一项所述的燃料电池单体的制造方法，其中，所述不锈钢基材为隔板。
5.如权利要求1～4中任一项所述的燃料电池单体的制造方法，其中，所述压制工序为在以密封预定部相对的方式配置的激光照射后的不锈钢基材之间配置树脂框架、并且将不锈钢基材热压制于树脂框架的工序。
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