JP6829934B2 - 燃料電池のガスバリア性評価方法、ガスバリア性評価装置、製造方法および製造装置 - Google Patents

燃料電池のガスバリア性評価方法、ガスバリア性評価装置、製造方法および製造装置 Download PDF

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Description

本発明は、燃料電池のガスバリア性評価方法、ガスバリア性評価装置、製造方法および製造装置に関する。
例えば、燃料電池の製造方法は、金属セパレータをプレス成型する工程、金属セパレータを溶接(接合)する工程、金属セパレータを表面処理する工程、金属セパレータが組み込まれたモジュールを組立てる工程、および、モジュールからスタックを組立てる工程を有する。そして、セパレータの形成からモジュールの組立てまでを連続的に実施することによって、良好な生産性を有する燃料電池の製造方法が、提案されている(例えば、特許文献1参照。)。
特開2005−190946号公報 特開2007−220403号公報 特許第4935611号明細書
しかし、現状では、モジュールあるいは燃料電池(装置全体)としてのガスバリア性が保証されておらず、燃料ガスである水素ガスが漏れる可能性を払拭することが困難である問題を有している。
本発明は、上記従来技術に伴う課題を解決するためになされたものであり、燃料電池のガスバリア性を保証し得る燃料電池のガスバリア性評価方法、ガスバリア性評価装置、製造方法および製造装置を提供することを目的とする。
上記目的を達成するための本発明の一様相は、膜電極接合体と凹凸部を有するセパレータとを一体化して形成されたモジュールを有する燃料電池の製造方法であって、前記燃料電池のガスバリア性をトレーサガスによって評価するガスバリア性評価工程を有する。前記ガスバリア性評価工程においては、前記モジュールにおける前記凹凸部によって構成される流路に、前記トレーサガスが導入され、前記流路からの前記トレーサガスの漏出が検出される。
上記目的を達成するための本発明の別の様相は、膜電極接合体と凹凸部を有するセパレータとを一体化して形成されたモジュールを有する燃料電池の製造装置であって、前記燃料電池のガスバリア性をトレーサガスによって評価するガスバリア性評価手段を有する。前記ガスバリア性評価手段は、前記モジュールにおける前記凹凸部によって構成される流路に、前記トレーサガスを導入するトレーサガス導入手段と、前記トレーサガスが導入された前記流路からの前記トレーサガスの漏出を検出するトレーサガス漏出検出手段と、を有する。
上記目的を達成するための本発明の別の様相は、膜電極接合体と凹凸部を有するセパレータとを一体化して形成されたモジュールを有する燃料電池のガスバリア性をトレーサガスによって評価するガスバリア性評価方法である。前記ガスバリア性評価方法は、前記モジュールにおける前記凹凸部によって構成される流路に、前記トレーサガスを導入し、前記流路からの前記トレーサガスの漏出を検出する。
上記目的を達成するための本発明の別の様相は、膜電極接合体と凹凸部を有するセパレータとを一体化して形成されたモジュールを有する燃料電池のガスバリア性をトレーサガスによって評価するガスバリア性評価装置である。前記ガスバリア性評価装置は、前記モジュールにおける前記凹凸部によって構成される流路に、前記トレーサガスを導入するトレーサガス導入手段と、前記トレーサガスが導入された前記流路からの前記トレーサガスの漏出を検出するトレーサガス漏出検出手段と、を有する。
本発明によれば、トレーサガスの漏出が検出された不良品を除去することで、良好なガスバリア性を有する燃料電池を製造することができる。つまり、燃料電池のガスバリア性を保証し得る燃料電池のガスバリア性評価方法、ガスバリア性評価装置、製造方法および製造装置を提供することが可能である。
本発明の実施の形態に係る燃料電池を説明するための分解斜視図である。 図1に示される単セルを説明するための断面図である。 図2に示される金属セパレータの溶接部位を説明するための平面図である。 本発明の実施の形態に係る燃料電池の製造方法を説明するためのフローチャートである。 図4に示されるリークテスト工程に適用されるリークテスト装置を説明するための概略図である。 図4に示されるリークテスト工程を説明するためのフローチャートである。 図6に示される流路清掃工程を説明するための概略図である。 図6に示されるガスバリア性評価工程を説明するための概略図である。 図6に示される計測回路洗浄工程におけるケース内部への窒素ガスの導入を説明するための概略図である。 図9に続く、ケース内部へのドライ空気の導入を説明するための概略図である。 図10に続く、酸化剤ガス供給用流路への窒素ガスの導入を説明するための概略図である。 図11に続く、酸化剤ガス供給用流路へのドライ空気の導入を説明するための概略図である。 図6に示される燃料ガス供給用流路洗浄工程を説明するための概略図である。 本発明の実施の形態に係る変形例1を説明するためのフローチャートである。 本発明の実施の形態に係る変形例2を説明するためのフローチャートである。 本発明の実施の形態に係る変形例3を説明するためのフローチャートである。
以下、本発明の実施の形態を、図面を参照しつつ説明する。なお、図面の寸法比率は、説明の都合上誇張されており、実際の比率とは異なる場合がある。
図1は、本発明の実施の形態に係る燃料電池を説明するための分解斜視図である。
本発明の実施の形態に係る燃料電池100は、例えば、固体高分子形燃料電池からなり、電源として利用される。固体高分子形燃料電池(PEFC)は、小型化、高密度化および高出力化が可能であり、搭載スペースが限定される車両などの移動体の駆動用電源としての適用が好ましく、特に、システムの起動および停止や出力変動が頻繁に発生する自動車用途が特に好ましい。この場合、車体中央部の座席下、後部トランクルームの下部、車両前方のエンジンルームに搭載することが可能である。車内空間およびトランクルームを広く取る観点からは、座席下の搭載が好ましい。
燃料電池100は、図1に示されるように、スタック部110、締結板130、補強板135、集電板140、スペーサ145、エンドプレート150、ボルト155およびシール材(不図示)を有しており、例えば、特許文献2(特開2007−220403号公報)および特許文献3(特許第4935611号明細書)にもその構成が記載されている。なお、シール材は、例えば、特許文献2に示される接着剤などの樹脂からなる不透過材のように、燃料ガス流路を構成する溶接部位に係る溶接部に介在させたり、特許文献3に示されるガスケットのように、セパレータと膜電極接合体の高分子電解質膜との間に配置したりすることによって、燃料ガス流路内のガスが漏れないように構成される。
スタック部110は、単セル120の積層体から構成される。単セル120は、後述するように、膜電極接合体およびセパレータを有する。
締結板130は、スタック部110の底面および上面に配置され、補強板135は、スタック部110の両側に配置される。締結板130および補強板135は、スタック部110の周囲を取り囲むケーシングを構成している。
集電板140は、緻密質カーボンや銅板などガス不透過な導電性部材から形成され、スタック部110で生じた起電力を出力するための出力端子が設けられており、単セル120の積層方向の両端(スタック部110の正面および背面)に配置される。
スペーサ145は、スタック部110の背面に配置される集電板140の外側に配置される。
エンドプレート150は、剛性を備えた材料、例えば鋼などの金属材料から形成され、スタック部110の正面に配置される集電板140の外側と、スペーサ145の外側とに配置される。エンドプレート150は、燃料ガス、酸化剤ガスおよび冷媒を流通させるために、燃料ガス導入口、燃料ガス排出口、酸化剤ガス導入口、酸化剤ガス排出口、冷媒導入口および冷媒排出口を有する。燃料ガス、酸化剤ガスおよび冷媒は、水素ガス、酸素ガスおよび冷却水である。
ボルト155は、エンドプレート150、締結板130および補強板135を締結し、その締結力を単セル120の積層方向に作用させることで、内部に位置するスタック部110を押し圧状態に保持するために使用される。ボルト155の本数およびボルト孔の位置は、適宜変更することが可能である。締結機構は、螺合に限定されず、他の手段を適用することも可能である。
図2は、図1に示される単セルを説明するための断面図、図3は、図2に示される金属セパレータの溶接部位を説明するための平面図である。
単セル120は、膜電極接合体40およびセパレータ50,55を有する。膜電極接合体40は、高分子電解質膜20、電極(アノード)として機能する触媒層30、電極(カソード)として機能する触媒層35、およびガス拡散層10,15を有する。
ガス拡散層10は、セパレータ50と触媒層30との間に位置し、アノード側に供給される燃料ガスを分散し、触媒層30に供給するために利用される。ガス拡散層15は、セパレータ55と触媒層35との間に配置され、カソード側に供給される酸化剤ガスを分散させ、触媒層35に供給するために利用される。
触媒層30は、触媒成分と、触媒成分を担持する導電性の触媒担体と、高分子電解質とを含んでおり、水素の酸化反応が進行するアノード触媒層であり、高分子電解質膜20の一方の側に配置される。触媒層35は、触媒成分と、触媒成分を担持する導電性の触媒担体と、高分子電解質とを含んでおり、酸素の還元反応が進行するカソード触媒層であり、高分子電解質膜20の他方の側に配置される。
高分子電解質膜20は、アノード触媒層30で生成したプロトンをカソード触媒層35へ選択的に透過させる機能、およびアノード側に供給される燃料ガスとカソード側に供給される酸化剤ガスとを混合させない隔壁としての機能を有する。
セパレータ50,55は、単セルを電気的に直列接続する機能と、燃料ガス、酸化剤ガスおよび冷媒を互いに遮断する隔壁としての機能と、を有し、膜電極接合体40と略同一形状であり、ステンレス鋼鈑にプレス加工を施すことで形成されている。なお、セパレータ50は、隣接する別の単セル120のセパレータ55に溶接され、セパレータ55は、隣接する別の単セル120のセパレータ50に溶接されている。
ステンレス鋼鈑は、複雑な機械加工を施しやすくかつ導電性が良好である点で好ましいが、必要に応じて、耐食性の塗装を施すことも可能である。セパレータ50,55は、ステンレス鋼鈑から構成する形態に限定されず、ステンレス鋼鈑以外の金属材料、例えば、アルミニウム板やクラッド材を適用することも可能である。
セパレータ50は、膜電極接合体40のアノード側に配置されるアノードセパレータであり、触媒層30に相対して配置され、また、アクティブエリア部52およびマニホールド部65A,65Bを有する。アクティブエリア部52は、膜電極接合体40とセパレータ50との間に位置する流路53を構成する凹凸部が形成されている。流路53は、燃料ガスを触媒層35に供給するために利用される。なお、符号59は、冷媒の流路を示している。
マニホールド部65Aは、燃料ガス導入用、酸化剤ガス導入用および冷媒導入用のマニホールド穴66A,67A,68Aが配置される。マニホールド部65Bは、燃料ガス排出用、酸化剤ガス排出用および冷媒排出用のマニホールド穴66B,67B,68Bが配置される。
セパレータ55は、膜電極接合体40のカソード側に配置されるカソードセパレータであり、触媒層35に相対して配置され、また、アクティブエリア部57およびマニホールド部75A,75Bを有する。アクティブエリア部57は、膜電極接合体40とセパレータ55との間に位置する流路58を構成する凹凸部が形成されている。流路58は、酸化剤ガスを触媒層35に供給するために利用される。
なお、アクティブエリア部52,57は、膜電極接合体40の発電に寄与する領域に接する領域である。また、符号80は、アクティブエリア部52,57の溶接部位および外周60,70の溶接部位を示している(図2参照)。
マニホールド部75Aは、燃料ガス導入用、酸化剤ガス導入用および冷媒導入用のマニホールド穴76A,77A,78Aが配置される。マニホールド部75Bは、燃料ガス排出用、酸化剤ガス排出用および冷媒排出用のマニホールド穴76B,77B,78Bが配置される。
次に、高分子電解質膜20および触媒層30,35の材質等を説明する。
高分子電解質膜20は、パーフルオロカーボンスルホン酸系ポリマーから構成されるフッ素系高分子電解質膜、スルホン酸基を有する炭化水素系樹脂膜、リン酸やイオン性液体等の電解質成分を含浸した多孔質状の膜を、適用することが可能である。パーフルオロカーボンスルホン酸系ポリマーは、例えば、ナフィオン(登録商標、デュポン株式会社製)、アシプレックス(登録商標、旭化成株式会社製)、フレミオン(登録商標、旭硝子株式会社製)、Gore selectシリーズ(登録商標、日本ゴア株式会社)等である。多孔質状の膜は、例えば、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)やポリフッ化ビニリデン(PVDF)から形成される。
高分子電解質膜20の厚みは、特に限定されないが、強度、耐久性および出力特性の観点から5μm〜300μmが好ましく、より好ましくは10〜200μmである。
アノード触媒層30に用いられる触媒成分は、水素の酸化反応に触媒作用を有するものであれば、特に限定されない。カソード触媒層35に用いられる触媒成分は、酸素の還元反応に触媒作用を有するものであれば、特に限定されない。
具体的な触媒成分は、白金、ルテニウム、イリジウム、ロジウム、パラジウム、オスミウム、タングステン、鉛、鉄、クロム、コバルト、ニッケル、マンガン、バナジウム、モリブデン、ガリウム、アルミニウム等の金属、及びそれらの合金等から選択される。触媒活性、一酸化炭素等に対する耐被毒性、耐熱性などを向上させるために、少なくとも白金を含むものが好ましい。カソード触媒層およびアノード触媒層に適用される触媒成分は、同一である必要はなく、適宜選択することが可能である。なお、貴金属を含まない触媒を適用することも可能である。
触媒層30,35に用いられる触媒の導電性担体は、触媒成分を所望の分散状態で担持するための比表面積および集電体として十分な電子導電性を有しておれば、特に限定されないが、主成分がカーボン粒子であることが好ましい。カーボン粒子は、例えば、カーボンブラック、活性炭、コークス、天然黒鉛、あるいは人造黒鉛から構成される。
触媒層30,35に用いられる高分子電解質は、少なくとも高いプロトン伝導性を有する材料であれば、特に限定されず、例えば、ポリマー骨格の全部または一部にフッ素原子を含むフッ素系電解質や、ポリマー骨格にフッ素原子を含まない炭化水素系電解質が適用可能である。触媒層30,35に用いられる高分子電解質は、高分子電解質膜20に用いられる高分子電解質と同一であっても異なっていてもよいが、高分子電解質膜20に対する触媒層30,35の密着性を向上させる観点から、同一であることが好ましい。
次に、本発明の実施の形態に係る燃料電池の製造方法を説明する。
図4は、本発明の実施の形態に係る燃料電池の製造方法を説明するためのフローチャートである。
本発明の実施の形態に係る燃料電池の製造方法は、図5に示されるように、プレス成型工程、溶接工程、防食処理工程、モジュール化工程、リークテスト工程、スタッキング工程、組立工程および性能検査工程を有する。
プレス成型工程においては、セパレータ素材が、セパレータ50,55の外面形状に対応する凹凸部が形成された成形型によって押圧されて、セパレータ50,55がプレス成型される。
溶接工程においては、セパレータ50,55のアクティブエリア部52,57、外周60,70およびマニホールド部65A,65B,75B,75Bが互いに溶接される。これにより、溶接部位80が形成される。
防食処理工程は、洗浄工程、酸化皮膜除去工程および硬質炭素皮膜形成工程を有する。洗浄工程においては、セパレータ50,55の表面にレーザー光線が照射されることによって、セパレータ50,55が脱脂および洗浄される。セパレータ50,55の脱脂および洗浄は、乾式のレーザー洗浄に限定されず、湿式のレーザー洗浄を適用することも可能である。また、例えば、適当な溶媒を用いて、セパレータ50,55表面を脱脂および洗浄することも可能である。溶媒は、エタノール、エーテル、アセトン、イソプロピルアルコール、トリクロロエチレンなどである。
酸化皮膜除去工程においては、例えば、イオンボンバード処理によって、セパレータ50,55表面に形成されている酸化皮膜が除去される。硬質炭素皮膜形成工程においては、例えば、スパッタリング処理によって、ダイヤモンドライクカーボン(DLC;Diamond−Like Carbon)からなる硬質炭素皮膜層が形成される。
モジュール化工程においては、セパレータ50,55と、別途用意され、樹脂フレームによって支持されている膜電極接合体40との間に、接着剤が配置され、そして、接着剤を加熱硬化することで、セパレータ50,55と膜電極接合体40とが一体化されたモジュールが形成される。この際、モジュールは、複数の単セル120を有するように適宜構成される。なお、接着剤を加熱硬化する際、付着している水分や、接着剤に含まれる水分が除去されるため、リークテスト工程において、残留した水分に基づく誤計測が避けられる。また、セパレータ50,55と膜電極接合体40との一体化は、接着剤を利用する形態に限定されない。
リークテスト工程においては、モジュール内部に設けられている流路に、トレーサガスを導入し、流路からのトレーサガスの漏出が検出される。したがって、トレーサガスの漏出が検出された不良品を除去することで、良好なガスバリア性を有する燃料電池を製造することができる。つまり、ガスバリア性(シール性)を保証し得る燃料電池の製造方法を提供することが可能である。
モジュールの状態で不良品が除去されるため、後工程で不良品が除去される場合に比較し、製造コストの上昇を抑制することが可能である。
スタッキング工程においては、例えば、モジュールを直列に数百枚積層して、スタック部110が組立てられる。この際、搭載姿勢における厚みが測定され、荷重調整用のスペーサが選択される。
組立工程においては、スタック部110に、締結板130、補強板135、集電板140、スペーサ145およびエンドプレート150を取り付け、ボルト155によって締結することで、燃料電池100が組み立てられる。
性能検査工程においては、燃料電池100のエージング運転(慣らし運転)を実施し、電池電圧の飽和値を測定することで、発電性能が検査される。
次に、リークテスト工程を詳述する。
図5は、図4に示されるリークテスト工程に適用されるリークテスト装置を説明するための概略図である。
リークテスト工程に適用されるリークテスト装置200は、燃料電池のガスバリア性をトレーサガスによって評価するガスバリア性評価手段(装置)であり、ケース210、燃料ガス流路側配管系220、酸化剤ガス流路側配管系240、ケース側配管系260および水素ガス検出器280,282を有する。
ケース210は、リークテストの対象であるワークWが載置される下部ケース212と、下部ケースの開口部を閉鎖して、ケース210を密閉するための上部ケース214と、を有する。ワークWは、セパレータ50,55と膜電極接合体40とが一体化されたモジュールである。
燃料ガス流路側配管系220は、ワークWのマニホールド部65A(75A)の燃料ガス導入用のマニホールド穴66A(76A)に連結される配管222と、マニホールド部65B(75B)の燃料ガス排出用のマニホールド穴66B(76B)に連結される配管232と、を有する。配管222は、バルブ223およびバルブ226を介して、水素ガス供給源224および窒素ガス供給源227が接続されている。配管232は、バルブ234を介して外部に連通している。
酸化剤ガス流路側配管系240は、ワークWのマニホールド部65A(75A)の酸化剤ガス導入用のマニホールド穴67A(77A)に連結される配管242と、バルブ251を介してマニホールド部65B(75B)の酸化剤ガス排出用のマニホールド穴67B(77B)に連結される配管252と、を有する。配管242は、バルブ243およびバルブ246を介して窒素ガス供給源244およびドライ空気供給源247が接続されている。また、配管242は、バルブ249を介して、循環ポンプ291を有する第1循環配管系290に接続されている。
配管252は、バルブ254およびバルブ257を介して校正ガス供給源255および第1循環配管系290に接続されている。また、配管252は、バルブ259を介して外部に連通している。なお、第1循環配管系290は、バルブ249を介して配管242に接続されているため、配管252は、配管242に連通可能である。
ケース側配管系260は、ケース210内部に連通している配管262、配管272、配管274および配管272を有する。配管262は、バルブ263およびバルブ265を介して窒素ガス供給源264およびドライ空気供給源266に接続されている。配管272は、バルブ271およびバルブ273を介して外部、および循環ポンプ291を有する第2循環配管系292に接続されている。配管274は、バルブ275を介して第2循環配管系292に接続されている。つまり、配管274は、バルブ275、第2循環配管系292およびバルブ273を介して配管272に連通可能に構成されている。配管276は、バルブ277を介して校正ガス供給源278に接続されている。
水素ガス検出器280は、酸化剤ガス流路側配管系240における配管252に配置され、ワークW内部の燃料ガス供給用流路53から酸化剤ガス供給用流路58に漏出した水素ガスを検出するために使用される。燃料ガス供給用流路53は、燃料ガス導入用のマニホールド穴66A(76A)と燃料ガス排出用のマニホールド穴66B(76B)との間を連通している燃料ガス供給用流路である。酸化剤ガス供給用流路58は、酸化剤ガス導入用のマニホールド穴67A(77A)と酸化剤ガス排出用のマニホールド穴67B(77B)との間を連通している酸化剤ガス供給用流路である。
水素ガス検出器282は、ケース側配管系260におけるケース210の内部に連通している配管283に配置され、ワークWからケース210内部に漏出した水素ガスを検出するために使用される。
なお、水素ガス検出器280,281は、校正ガス供給源255,278からの校正ガスを利用して、現場において校正可能に構成されている。また、以下において、水素ガス検出器280が連通している配管252および酸化剤ガス供給用流路58を、第1計測回路で参照し、水素ガス検出器282が連通している配管283およびケース210の内部空間を第2計測回路で参照する。
水素ガス検出器280,282に適用される水素ガスの検出方式は、特に限定されない。例えば、水素ガス検出器280,282は、接触燃焼式水素センサ、半導体式水素センサあるいは熱電式水素センサを適宜適用することが可能である。
窒素ガス供給源227,244,264は、独立して配置する形態に限定されず、ライン切替え配管系を配置して、適宜統合することも可能である。ドライ空気供給源247,266および校正ガス供給源255,278も同様に、独立して配置する形態に限定されず、ライン切替え配管系を配置して、それぞれ適宜統合することも可能である。
トレーサガスの漏出の有無は、閾値を利用することも可能である。例えば、水素ガス検出器280,282による水素ガス分子の計測値(水素ガス濃度)が、閾値より大きい場合、トレーサガスが漏出したと判断される。
なお、水素ガス供給源224の近傍に水素ガス検出器を配置し、周囲の雰囲気中の水素ガスを検出する(水素ガス分子を計測する)ことも好ましい。
図6は、図4に示されるリークテスト工程を説明するためのフローチャート、図7は、図6に示される流路清掃工程を説明するための概略図、図8は、図6に示されるガスバリア性評価工程を説明するための概略図、図9および図10は、図6に示される計測回路洗浄工程におけるケース内部への窒素ガスの導入およびドライ空気の導入を説明するための概略図、図11および図12は、図6に示される計測回路洗浄工程における酸化剤ガス供給用流路への窒素ガスの導入およびドライ空気の導入を説明するための概略図、図13は、図6に示される燃料ガス供給用流路洗浄工程を説明するための概略図である。
リークテスト工程は、ワークセット工程、流路連結工程、流路清掃工程、ガスバリア性評価工程、計測回路洗浄工程、燃料ガス供給用流路洗浄工程、流路連結解除工程およびワーク取出し工程を有する。
ワークセット工程においては、ワーク(セパレータ50,55と膜電極接合体40とが一体化されたモジュール)Wが、モジュール化工程から投入され、下部ケース212に配置され、固定される。
流路連結工程においては、全てのバルブ223,226,234,243,246,249,251,254,257,259,263,265,271,273,275,277を閉じた状態で、燃料ガス流路側配管系220および酸化剤ガス流路側配管系240が、ワークWに連結される。具体的には、燃料ガス流路側配管系220の配管222は、ワークWのマニホールド部65A(75A)の燃料ガス導入用のマニホールド穴66A(76A)に連結され、配管232は、マニホールド部65B(75B)の燃料ガス排出用のマニホールド穴66B(76B)に連結される。
これにより、燃料ガス導入用のマニホールド穴66A(76A)は、バルブ223およびバルブ226を介して水素ガス供給源224および窒素ガス供給源227が接続される。燃料ガス排出用のマニホールド穴66B(76B)は、バルブ234を介して外部に連通している配管232に接続される。
酸化剤ガス流路側配管系240の配管242は、ワークWのマニホールド部65A(75A)の酸化剤ガス導入用のマニホールド穴67A(77A)に連結され、配管252は、マニホールド部65B(75B)の酸化剤ガス排出用のマニホールド穴67B(77B)に連結される。
これにより、酸化剤ガス導入用のマニホールド穴67A(77A)は、バルブ243,246および249を介して、窒素ガス供給源244、ドライ空気供給源247および第1循環配管系290に接続される。酸化剤ガス排出用のマニホールド穴67B(77B)は、バルブ251、バルブ254およびバルブ257を介して校正ガス供給源255および第1循環配管系290に接続される。
流路清掃工程においては、図7に示されるように、上部ケース214によって下部ケースの開口部を閉鎖し、ケース210を密閉した後で、酸化剤ガス供給用流路58およびケース210内部に、窒素ガス供給源244および窒素ガス供給源264からの窒素ガスが導入される。窒素ガスは、清掃用ガスであり、ケース210内部および酸化剤ガス供給用流路58が清掃される。
具体的には、バルブ259、バルブ251およびバルブ243が順次開放された後、窒素ガス供給源244からの窒素ガス(清掃用ガス)が、酸化剤ガス導入用のマニホールド穴67A(77A)を経由して酸化剤ガス供給用流路58に導入され、そして、酸化剤ガス排出用のマニホールド穴67B(77B)から配管252およびバルブ259を経由して、外部に排気される。また、バルブ271およびバルブ263が順次開放された後、窒素ガス供給源264からの窒素ガス(清掃用ガス)が、ケース210内部に導入され、配管272およびバルブ271を経由して、外部に排気される。
そして、例えば、所定時間経過した後、バルブ243,251,259,263,271が閉鎖され、窒素ガス供給源244,264からの窒素ガス(清掃用ガス)の導入が停止され、酸化剤ガス供給用流路58およびケース210内部が窒素ガスで置換された状態で密閉される。
流路清掃工程においては、上記のように、酸化剤ガス供給用流路58に存在する異物が清掃によって除去されるため、後続のガスバリア性評価工程において、燃料ガス供給用流路53から酸化剤ガス供給用流路58に漏れ出したトレーサガスを計測する際、異物に基づく誤計測が避けられる。したがって、ガスバリア性の良品を不良品と判断して除去することが避けられ、製造コストの上昇を抑制することが可能である。
窒素ガスは、極めて不活性であり、トレーサガスの分子の計測に影響を及ぼさず、また、比較的安価であるため、清掃用ガスとして好ましい。
ガスバリア性評価工程においては、燃料電池のガスバリア性がトレーサガスによって評価される。具体的には、図8に示されるように、燃料ガス供給用流路53にトレーサガスが導入され、燃料ガス供給用流路53からのトレーサガスの漏出を検出することによって、燃料電池100のガスバリア性が評価される。
具体的には、トレーサガスは、水素ガス(燃料ガスと同種のガス)であり、バルブ234およびバルブ223が順次開放された後、水素ガス供給源224からの水素ガスが、燃料ガス導入用のマニホールド穴66A(76A)を経由して燃料ガス供給用流路53に導入され、そして、燃料ガス排出用のマニホールド穴66B(76B)から配管232およびバルブ234を経由して、外部に排気される。これにより、燃料ガス供給用流路53に水素ガス(トレーサガス)が充填される。そして、水素ガス(トレーサガス)の導入量(あるいは排出量)を制御し、燃料ガス供給用流路53の内圧が、所定値に維持される。
バルブ251,257およびバルブ249が順次開放された後、第1循環配管系290に設けられている循環ポンプ291によって、配管252を介して酸化剤ガス排出用のマニホールド穴67B(77B)側から窒素ガスが吸引され、そして、吸引された窒素ガスを、配管242を介して酸化剤ガス導入用のマニホールド穴67A(77A)に導入することにより、窒素ガスを循環させる。また、バルブ273およびバルブ275が順次開放された後、第2循環配管系292に設けられている循環ポンプ293によって、配管272を介してケース210内部の窒素ガスが吸引され、そして、吸引された窒素ガスを、配管274を介してケース210内部に導入することにより、窒素ガスを循環させる。
そして、水素ガス検出器280によって、ワークW内部の燃料ガス供給用流路53から酸化剤ガス供給用流路58への水素ガスの漏出の有無が検出される。また、水素ガス検出器282によって、ケース210内部への水素ガスの漏出の有無が検出される。なお、例えば、所定時間経過すると、バルブ223,234,249,251,257,273,275が閉鎖され、水素ガス供給源224からの水素ガスの導入および水素ガス検出器280,282による水素ガスの検出が停止される。
ガスバリア性評価工程においては、上記のように、燃料ガス供給用流路53から漏れ出したトレーサガスを計測することによって、トレーサガスの漏出の有無を判断することができるため、トレーサガスの漏れに基づく流路内の圧力降下を利用する形態に比較し、トレーサガスの漏出を高精度で検出することが可能である。なお、燃料ガス供給用流路53は、例えば、溶接部に介在されるシール材や、セパレータと膜電極接合体の高分子電解質膜との間に配置されるシール材によってガスが漏れないように構成されている。したがって、トレーサガスの漏出有無を判断は、シール材のガスバリア性を評価していることを意味する。
トレーサガスは水素ガスであり、トレーサガスが導入される流路は、水素ガスからなる燃料ガスの流路であり、トレーサガスおよび燃料ガスは同一であるため、実際の使用状態でリークテスト工程を実施することができる。また、水素ガスは拡散性が良好であるため、ガスバリア性を高度に保証することが可能である。
酸化剤ガス供給用流路58は、燃料ガス供給用流路53に隣接しているため、トレーサガスの漏出を高精度で検出することが可能である。
計測回路洗浄工程においては、第1計測回路(水素ガス検出器280が連通している配管252および酸化剤ガス供給用流路58)および第2計測回路(水素ガス検出器282が連通している配管283およびケース210の内部空間)に、洗浄用ガスが導入されて洗浄される。これにより、第1および第2計測回路に存在する水素ガスを除去することができるため、残留した水素ガスに基づく誤計測が避けられる。したがって、ガスバリア性の良品を不良品と判断して除去することが避けられ、製造コストの上昇を抑制することが可能である。なお、洗浄用ガスは、ドライ空気である。ドライ空気は、第1および第2計測回路に存在する水分を除去することができるため、残留した水分から発生する水素に基づく誤計測(検出精度に誤差が生ずること)が避けられる。
具体的には、まず、図9に示されるように、ドライ空気(洗浄用ガス)を導入する前に、第2計測回路(水素ガス検出器282が連通している配管283およびケース210の内部空間)に存在する水素ガス(漏出したトレーサガス)を除去するため、バルブ271およびバルブ263が開放され、窒素ガス供給源264からの窒素ガス(清掃用ガス)が、ケース210内部に導入される。これにより、ケース210内部に滞留している窒素ガスが、配管272およびバルブ271を経由して、外部に排気される。つまり、第2計測回路に存在する水素ガス(漏出したトレーサガス)が除去される。
次に、図10に示されるように、バルブ263が閉鎖される一方、バルブ265が開放され、ドライ空気供給源266からのドライ空気(洗浄用ガス)が、ケース210内部に導入される。そして、ドライ空気は、配管272およびバルブ271を経由して、外部に排気される。これにより、第2計測回路に存在する水分(水滴等)が除去される。
その後、バルブ265が閉鎖され、そして、バルブ263が開放されると、窒素ガス供給源264からの窒素ガス(清掃用ガス)が、ケース210内部に導入され、ケース210内部に滞留しているドライ空気が、配管272およびバルブ271を経由して、外部に排気される。これにより、第2計測回路に窒素ガスが充填されると、バルブ263およびバルブ271が閉鎖される。
また、ドライ空気(洗浄用ガス)を導入する前に、第1計測回路(水素ガス検出器280が連通している配管252および酸化剤ガス供給用流路58)に存在する水素ガス(漏出したトレーサガス)を除去するため、図11に示されるように、バルブ243、バルブ251およびバルブ259が開放され、窒素ガス供給源244からの窒素ガス(清掃用ガス)が、酸化剤ガス供給用流路58に導入される。これにより、酸化剤ガス供給用流路58に滞留している窒素ガスが、配管252およびバルブ259を経由して、外部に排気される。つまり、第1計測回路に存在する水素ガス(漏出したトレーサガス)が除去される。
次に、図12に示されるように、バルブ243が閉鎖される一方、バルブ246が開放され、ドライ空気供給源247からのドライ空気(洗浄用ガス)が、酸化剤ガス供給用流路58に導入される。そして、ドライ空気は、配管252およびバルブ259を経由して、外部に排気される。これにより、第1計測回路に存在する水分(水滴等)が除去される。
その後、バルブ246が閉鎖され、そして、バルブ243が開放されると、窒素ガス供給源244からの窒素ガス(清掃用ガス)が、酸化剤ガス供給用流路58に導入され、酸化剤ガス供給用流路58に滞留しているドライ空気が、配管252およびバルブ259を経由して、外部に排気される。これにより、第1計測回路に窒素ガスが充填されると、バルブ243、251およびバルブ259が閉鎖される。
燃料ガス供給用流路洗浄工程においては、燃料ガス供給用流路53に洗浄用ガスが導入されて洗浄される。具体的には、図13に示されるように、バルブ226およびバルブ234が開放され、窒素ガス供給源227からの窒素ガス(清掃用ガス)が、燃料ガス供給用流路53に導入される。これにより燃料ガス供給用流路53に滞留している水素ガス(トレーサガス)が、配管232およびバルブ234を経由して、外部に排気される。これにより、燃料ガス供給用流路53に存在する水素ガスが除去される。そして、燃料ガス供給用流路53および配管222,232に窒素ガスが充填されると、バルブ226およびバルブ234が閉鎖される。
流路連結解除工程においては、上部ケース214を開いてケース210の密閉を解除した後で、燃料ガス流路側配管系220および酸化剤ガス流路側配管系240と、ワークWとの連結が解除される。これにより、燃料ガス流路側配管系220の配管222および配管232は、ワークWのマニホールド部65A(75A)の燃料ガス導入用のマニホールド穴66A(76A)およびマニホールド部65B(75B)の燃料ガス排出用のマニホールド穴66B(76B)から分離される。また、酸化剤ガス流路側配管系240の配管242および配管252は、ワークWのマニホールド部65A(75A)の酸化剤ガス導入用のマニホールド穴67A(77A)およびマニホールド部65B(75B)の酸化剤ガス排出用のマニホールド穴67B(77B)から分離される。
ワーク取出し工程においては、下部ケース212との固定が解除されたワーク(セパレータ50,55と膜電極接合体40とが一体化されたモジュール)Wが、下部ケース212から取り出される。そして、トレーサガスの漏出が検出された不良品が除去される一方、トレーサガスの漏出が検出されなかった良品は、次工程のスタッキング工程に投入される。
なお、水素ガス検出器280,281を校正する場合は、バルブ254,277を開放し、校正ガス供給源255,278からの校正ガスを、酸化剤ガス供給用流路58に導入することによって実施される。また、校正後、酸化剤ガス供給用流路58に滞留する校正ガスは、計測回路洗浄工程における第1計測回路の場合と同様な手順によって、除去され、第1計測回路が洗浄される。
燃料ガス供給用流路53から漏れ出したトレーサガスは、燃料ガス供給用流路53を利用して検出する形態に限定されず、冷媒供給用流路59(図2参照)を利用して検出することも可能である。この場合、配管242および配管252は、ワークWのマニホールド部65A(75A)の冷媒導入用のマニホールド穴68A(78A)およびマニホールド部65B(75B)の冷媒排出用のマニホールド穴68B(78B)(図3参照)に連結される。また、燃料ガス供給用流路53および冷媒供給用流路59の両方を利用して、燃料ガス供給用流路53から漏れ出したトレーサガスを検出することも可能である。
なお、トレーサガスによるリークテストは、上記形態に限定されず、例えば、特開2014−134513号公報等に記載されて方法および装置を適宜適用することも可能である。
次に、本発明の実施の形態に係る変形例1〜3を順次説明する。
図14および図15は、本発明の実施の形態に係る変形例1および変形例2を説明するためのフローチャートである。
リークテスト工程は、モジュール化工程とスタッキング工程との間に実施する形態に限定されず、例えば、図14の変形例1に示されるように、スタッキング工程と組立工程との間に実施することも可能である。この場合、燃料電池が組立てられる直前の状態でガスバリア性が保証されるため、燃料電池のガスバリア性を確実に保証することが可能である。
リークテスト工程は、図15の変形例2に示されるように、組立工程と性能検査工程との間に実施することも可能である。この場合、組立てられた燃料電池100のエンドプレート150(図1参照)の燃料ガス導入口および燃料ガス排出口と、酸化剤ガス導入口および酸化剤ガス排出口とに、燃料ガス流路側配管系220の配管222および配管232と、酸化剤ガス流路側配管系240の配管242および配管252とが、それぞれ連結される。
図16は、本発明の実施の形態に係る変形例3を説明するためのフローチャートである。
リークテストは、全工程で一回のみ実施する形態に限定されず、図16の変形例3に示されるように、モジュール化工程とスタッキング工程との間、および、組立工程と性能検査工程との間において実施することも可能である。
以上のように本実施の形態においては、トレーサガスの漏出が検出された不良品を除去することで、良好なガスバリア性を有する燃料電池を製造することができる。つまり、燃料電池のガスバリア性を保証し得る燃料電池のガスバリア性評価方法、ガスバリア性評価装置、製造方法および製造装置を提供することが可能である。
燃料ガスが水素ガスであり、かつトレーサガスが燃料ガスと同一の水素ガスである場合、実際の使用状態で、リークテスト工程を実施することができる。また、水素ガスは、拡散性が良好であるため、ガスバリア性を高度に保証することが可能である。
燃料ガスの流路から漏れ出したトレーサガスを計測することによって、トレーサガスの漏出の有無を判断する場合、トレーサガスの漏れに基づく流路内の圧力降下を利用する形態に比較し、トレーサガスの漏出を高精度で検出することが可能である。
燃料ガスの流路から酸化剤ガスの流路に漏れ出したトレーサガスを計測する場合、酸化剤ガスの流路は、燃料ガスの流路に隣接しているため、トレーサガスの漏出を高精度で検出することが可能である。
ガスバリア性評価工程の前に、少なくとも酸化剤ガスの流路に清掃用ガスを導入し、酸化剤ガスの流路を清掃する流路清掃工程をさらに有する場合、酸化剤ガスの流路に存在する異物が清掃によって除去される。これにより、燃料ガスの流路から酸化剤ガスの流路に漏れ出したトレーサガスを計測する際、前記異物に基づく誤計測が抑制される。したがって、ガスバリア性の良品を不良品と判断して除去することが避けられ、製造コストの上昇を抑制することが可能である。
窒素ガスは、極めて不活性であり、トレーサガスの分子の計測に影響を及ぼさず、また、比較的安価であるため、清掃用ガスとして、窒素ガスを利用することが好ましい。
ガスバリア性評価工程の後で、計測回路に洗浄用ガスを導入して洗浄する計測回路洗浄工程を、さらに有する場合、計測回路に存在する水素ガスが除去されるため、残留した水素ガスに基づく誤計測が抑制される。これにより、ガスバリア性の良品を不良品と判断して除去することが避けられるため、製造コストの上昇を抑制することが可能である。
ドライ空気は、計測回路に存在する水分を除去することができ、残留した水分から発生する水素に基づく誤計測(検出精度に誤差が生ずること)が避けられるため、洗浄用ガスとして利用することが好ましい。
ガスバリア性評価工程を、モジュール化工程とスタッキング工程との間に実施する場合、モジュールの状態で不良品が除去されるため、後工程で不良品が除去される場合に比較し、製造コストの上昇を抑制することが可能である。
ガスバリア性評価工程を、スタッキング工程と組立工程との間に実施する場合、燃料電池が組立てられる直前の状態でガスバリア性が保証されるため、燃料電池のガスバリア性を確実に保証することが可能である。
本発明は、上述した実施の形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲で種々改変することができる。例えば、トレーサガスは、水素ガスに限定されず、必要に応じて、水素と窒素の混合ガスや、ヘリウムを適用することも可能である。リークテストは、トレーサガスの漏れ量を測定する形態に限定されず、例えば、差圧式法あるは直圧降下法を適用し、トレーサガスの漏れに基づく圧力降下を測定することも可能である。
10,15 ガス拡散層、
20 高分子電解質膜、
30,35 触媒層、
40 膜電極接合体、
50,55 セパレータ、
52,57 アクティブエリア部、
53,58,59 流路、
60,70 外周、
65A,65B,75A,75B マニホールド部、
66A,66B,67A,67B,68A,68B,76A,76B,77A,77B,78A,78B マニホールド穴、
80 溶接部位、
100 燃料電池、
110 スタック部、
120 単セル、
130 締結板、
135 補強板、
140 集電板、
145 スペーサ、
150 エンドプレート、
155 ボルト、
210 ケース、
212 下部ケース、
214 上部ケース、
220 燃料ガス流路側配管系、
222,232 配管、
223,226,234 バルブ、
224 水素ガス供給源、
227 窒素ガス供給源、
240 酸化剤ガス流路側配管系、
242,252,262,272,274,276 配管、
243,246,249,251,254,257,259,263,265,271,273,275,277 バルブ、
244 窒素ガス供給源、
247 ドライ空気供給源、
255 校正ガス供給源、
260 ケース側配管系、
264 窒素ガス供給源、
266 ドライ空気供給源、
278 校正ガス供給源、
280,282 水素ガス検出器、
283 配管、
290 第1循環配管系、
291 循環ポンプ、
292 第2循環配管系、
293 循環ポンプ、
W ワーク。

Claims (13)

  1. 膜電極接合体と凹凸部を有するセパレータとを一体化して形成されたモジュールを有する燃料電池の製造方法であって、
    前記燃料電池のガスバリア性を、燃料ガスと同種のガスであるトレーサガスによって評価するガスバリア性評価工程を有し、
    前記ガスバリア性評価工程は、
    前記モジュールにおける前記凹凸部によって構成される前記燃料ガスの流路に前記トレーサガスを導入し、前記燃料ガスの流路から前記モジュールにおける前記凹凸部によって構成される酸化剤ガスの流路に漏れ出した前記トレーサガスを計測することで、前記燃料ガスの流路からの前記トレーサガスの漏出を検出する工程であり、
    前記ガスバリア性評価工程の前に、少なくとも前記酸化剤ガスの流路に清掃用ガスを導入し、前記酸化剤ガスの流路を清掃する流路清掃工程を、さらに有することを特徴とする燃料電池の製造方法。
  2. 前記清掃用ガスは、窒素ガスであることを特徴とする請求項1に記載の燃料電池の製造方法。
  3. 前記ガスバリア性評価工程の後で、前記酸化剤ガスの流路および前記トレーサガスを計測する装置を少なくとも含んでいる計測回路に、洗浄用ガスを導入して洗浄する計測回路洗浄工程を、さらに有することを特徴とする請求項1又は請求項2に記載の燃料電池の製造方法。
  4. 前記洗浄用ガスは、ドライ空気であることを特徴とする請求項3に記載の燃料電池の製造方法。
  5. 前記膜電極接合体と前記セパレータとを一体化して前記モジュールを形成するモジュール化工程と、
    前記モジュールを複数積層して、スタック部を組立てるスタッキング工程と、をさらに有しており、
    前記ガスバリア性評価工程は、前記モジュール化工程と前記スタッキング工程との間に実施されることを特徴とする請求項1〜4のいずれか1項に記載の燃料電池の製造方法。
  6. 前記スタック部を利用して前記燃料電池を組立てる組立工程をさらに有しており、
    前記ガスバリア性評価工程は、前記スタッキング工程と前記組立工程との間に実施されることを特徴とする請求項5に記載の燃料電池の製造方法。
  7. 膜電極接合体と凹凸部を有するセパレータとを一体化して形成されたモジュールを有する燃料電池の製造装置であって、
    前記燃料電池のガスバリア性を、燃料ガスと同種のガスであるトレーサガスによって評価するガスバリア性評価手段を有し、
    前記ガスバリア性評価手段は、
    前記モジュールにおける前記凹凸部によって構成される前記燃料ガスの流路に前記トレーサガスを導入するトレーサガス導入手段と、
    前記燃料ガスの流路から前記モジュールにおける前記凹凸部によって構成される酸化剤ガスの流路に漏れ出した前記トレーサガスを計測することで、前記燃料ガスの流路からの前記トレーサガスの漏出を検出するトレーサガス漏出検出手段と、を有し、
    さらに、前記ガスバリア性評価手段による評価の前に、少なくとも前記酸化剤ガスの流路に清掃用ガスを導入し、前記酸化剤ガスの流路を清掃する流路清掃手段を有することを特徴とする、燃料電池の製造装置。
  8. 膜電極接合体と凹凸部を有するセパレータとを一体化して形成されたモジュールを有する燃料電池のガスバリア性を、燃料ガスと同種のガスであるトレーサガスによって評価するガスバリア性評価方法であって、
    前記モジュールにおける前記凹凸部によって構成される前記燃料ガスの流路に前記トレーサガスを導入し、前記燃料ガスの流路から前記モジュールにおける前記凹凸部によって構成される酸化剤ガスの流路に漏れ出した前記トレーサガスを計測することで、前記燃料ガスの流路からの前記トレーサガスの漏出を検出することと、
    前記トレーサガスによる評価の前に、少なくとも前記酸化剤ガスの流路に清掃用ガスを導入し、前記酸化剤ガスの流路を清掃することと、を含むことを特徴とする燃料電池のガスバリア性評価方法。
  9. 膜電極接合体と凹凸部を有するセパレータとを一体化して形成されたモジュールを有する燃料電池のガスバリア性を、燃料ガスと同種のガスであるトレーサガスによって評価するガスバリア性評価装置であって、
    前記モジュールにおける前記凹凸部によって構成される前記燃料ガスの流路に前記トレーサガスを導入するトレーサガス導入手段と、
    前記燃料ガスの流路から前記モジュールにおける前記凹凸部によって構成される酸化剤ガスの流路に漏れ出した前記トレーサガスを計測することで、前記燃料ガスの流路からの前記トレーサガスの漏出を検出するトレーサガス漏出検出手段と、を有し、
    さらに、前記トレーサガスによる評価の前に、少なくとも前記酸化剤ガスの流路に清掃用ガスを導入し、前記酸化剤ガスの流路を清掃する流路清掃手段を有することを特徴とする、燃料電池のガスバリア性評価装置。
  10. 前記トレーサガスは、水素ガスであることを特徴とする請求項1〜6のいずれか1項に記載の燃料電池の製造方法。
  11. 前記トレーサガスは、水素ガスであることを特徴とする請求項7に記載の燃料電池の製造装置。
  12. 前記トレーサガスは、水素ガスであることを特徴とする請求項8に記載の燃料電池のガスバリア性評価方法。
  13. 前記トレーサガスは、水素ガスであることを特徴とする請求項9に記載の燃料電池のガスバリア性評価装置。
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