CN115057715A - 碳化硅包壳连接材料、碳化硅陶瓷连接件及其制作方法和应用 - Google Patents

碳化硅包壳连接材料、碳化硅陶瓷连接件及其制作方法和应用 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种碳化硅包壳连接材料、碳化硅陶瓷连接件及其制作方法和应用。所述碳化硅包壳连接材料的组成包括碳化钛、碳化锆、碳化铪、碳化钒、碳化铌、碳化钽、碳化铬、碳化钼和碳化钨中的至少五种。上述碳化硅包壳连接材料通过选择特定碳化物中的五种以上进行复配，能够用于碳化硅陶瓷材料之间的连接，且连接处的残余应力小，同时具有良好的抗高温和抗腐蚀性能，在室温和高温条件下均具有较高的剪切强度。

Description

碳化硅包壳连接材料、碳化硅陶瓷连接件及其制作方法和 应用
技术领域
本发明涉及碳化硅陶瓷技术领域，特别是涉及一种碳化硅包壳连接材料、碳化硅陶瓷连接件及其制作方法和应用。
背景技术
碳化硅陶瓷(SiC)具有高熔点、优异的力学、热学和抗腐蚀性能，使其在车辆、海洋工程、核能、航空航天等领域具有非常广泛的应用，尤其在核用包壳具有非常独特的优势。然而，由于碳化硅陶瓷的高熔点以及低扩散系数等性能，造成碳化硅陶瓷之间连接困难。因此迫切需要开发合适的碳化硅陶瓷连接封装方法，促进碳化硅陶瓷在核用包壳领域的应用。
目前，对于碳化硅陶瓷连接可通过金属扩散和钎焊实现其连接封装，并且接头致密性和连接强度较佳，然而，金属作为连接材料造成接头抗高温、抗腐蚀等性能较差，并且接头处因为金属和碳化硅陶瓷之间热膨胀系数错配程度较大，在制备得到的碳化硅陶瓷接头容易产生较大的残余应力。另外，还有方法通过聚硅氧烷前驱体或玻璃粉与碳化物材料之间掺混作为连接材料，但是，前驱体连接过程中因为裂解产生大量气体，接头处容易产生较多气孔缺陷，从而降低接头连接性能；玻璃粉与碳化物掺杂作为连接材料时，玻璃粉的存在不仅降低接头高温性能，同时也会造成耐腐蚀性能较差。
为了解决以上问题，主要考虑采用抗腐蚀和抗高温性能较好的陶瓷材料作为连接层，比如MAX相的异种材料和碳化硅陶瓷同种材料。其中，采用MAX相的异种材料连接时，接头处的残余应力仍然得不到缓解。而采用碳化硅陶瓷作为连接材料时，需要引入液相烧结助剂，液相烧结助剂的存在必然降低接头高温性能和抗腐蚀性能。
发明内容
基于此，本发明提供一种碳化硅包壳连接材料、碳化硅陶瓷连接件及其制作方法和应用。该碳化硅包壳连接材料能够使连接后的碳化硅陶瓷制件具有良好的抗高温和抗腐蚀等性能，并且连接处的残余应力小。
本发明的第一方面，提供一种碳化硅包壳连接材料，所述碳化硅包壳连接材料的组成包括碳化钛、碳化锆、碳化铪、碳化钒、碳化铌、碳化钽、碳化铬、碳化钼和碳化钨中的至少五种。
在其中一个实施例中，所述碳化硅包壳连接材料的组成包括碳化锆、碳化钛、碳化铌、碳化钽和碳化钼；
或包括碳化锆、碳化钛、碳化铪、碳化钽和碳化钨；
或包括碳化锆、碳化钛、碳化铪、碳化钽和碳化钒。
在其中一个实施例中，所述碳化硅包壳连接材料的组成包括摩尔比为(0.5～1.5):(0.5～1.5):(0.5～1.5):(0.5～1.5):(0.5～1.5)的碳化锆、碳化钛、碳化铌、碳化钽和碳化钼；
或包括摩尔比为(0.5～1.5):(0.5～1.5):(0.5～1.5):(0.5～1.5):(0.5～1.5)的碳化锆、碳化钛、碳化铪、碳化钽和碳化钨；
或包括摩尔比为(0.5～1.5):(0.5～1.5):(0.5～1.5):(0.5～1.5):(0.5～1.5)的碳化锆、碳化钛、碳化铪、碳化钽和碳化钒。
在其中一个实施例中，所述碳化硅包壳连接材料的组成包括摩尔比为(0.8～1.2):(0.8～1.2):(0.8～1.2):(0.8～1.2):(0.8～1.2)的碳化锆、碳化钛、碳化铌、碳化钽和碳化钼；
或包括摩尔比为(0.8～1.2):(0.8～1.2):(0.8～1.2):(0.8～1.2):(0.8～1.2)的碳化锆、碳化钛、碳化铪、碳化钽和碳化钨；
或包括摩尔比为(0.8～1.2):(0.8～1.2):(0.8～1.2):(0.8～1.2):(0.8～1.2)的碳化锆、碳化钛、碳化铪、碳化钽和碳化钒。
在其中一个实施例中，所述碳化钛、碳化锆、碳化铪、碳化钒、碳化铌、碳化钽、碳化铬、碳化钼和碳化钨的粒径分别独立地为0.01μm～10μm。
本发明的第二方面，提供第一方面所述的碳化硅包壳连接材料的制备方法，包括如下步骤：
将各组成混合后进行球磨处理。
在其中一个实施例中，所述球磨处理的条件包括：球磨介质为氮化硅磨球，球磨液体为丙酮，球磨转数为300～500r/min，球磨时间为20h～30h。
本发明的第三方面，提供一种碳化硅陶瓷连接件的制作方法，采用第一方面所述的碳化硅包壳连接材料进行连接。
在其中一个实施例中，所述的碳化硅陶瓷连接件的制作方法包括如下步骤：
将所述碳化硅包壳连接材料置于待连接的碳化硅陶瓷之间，制备预制件；
对所述预制件进行热处理，制备所述碳化硅陶瓷连接件。
在其中一个实施例中，所述热处理的条件包括：温度为1800℃～2200℃，压力为20MPa～35MPa。
本发明的第四方面，提供第三方面所述的制作方法制作得到的碳化硅陶瓷连接件。
本发明的第五方面，提供第四方面所述的碳化硅陶瓷连接件在制作器件包壳中的应用。
上述碳化硅包壳连接材料通过选择特定碳化物中的五种以上进行复配，能够用于碳化硅陶瓷材料之间的连接，且连接处的残余应力小，同时具有良好的抗高温和抗腐蚀性能，在室温和高温条件下均具有较高的剪切强度。
具体实施方式
以下结合具体实施例对本发明的碳化硅包壳连接材料、碳化硅陶瓷连接件及其制作方法和应用作进一步详细的说明。本发明可以以许多不同的形式来实现，并不限于本文所描述的实施方式。相反地，提供这些实施方式的目的是使对本发明公开内容理解更加透彻全面。
除非另有定义，本文所使用的所有的技术和科学术语与属于本发明的技术领域的技术人员通常理解的含义相同。本文中在本发明的说明书中所使用的术语只是为了描述具体的实施例的目的，不是旨在于限制本发明。
本文中，“一种或多种”指所列项目的任一种、任两种或任两种以上。
本文中，“至少五种”指所列项目的任五种、任六种或任七种以上。
本发明中，“第一方面”、“第二方面”、“第三方面”、“第四方面”、“第五方面”等仅用于描述目的，不能理解为指示或暗示相对重要性或数量，也不能理解为隐含指明所指示的技术特征的重要性或数量。而且“第一”、“第二”、“第三”、“第四”、“第五”等仅起到非穷举式的列举描述目的，应当理解并不构成对数量的封闭式限定。
本发明中，以开放式描述的技术特征中，包括所列举特征组成的封闭式技术方案，也包括包含所列举特征的开放式技术方案。
本发明中，涉及到数值区间，如无特别说明，上述数值区间内视为连续，且包括该范围的最小值及最大值，以及这种最小值与最大值之间的每一个值。进一步地，当范围是指整数时，包括该范围的最小值与最大值之间的每一个整数。此外，当提供多个范围描述特征或特性时，可以合并该范围。换言之，除非另有指明，否则本文中所公开之所有范围应理解为包括其中所归入的任何及所有的子范围。
本发明中涉及的百分比含量，如无特别说明，对于固液混合和固相-固相混合均指质量百分比，对于液相-液相混合指体积百分比。
本发明中涉及的百分比浓度，如无特别说明，均指终浓度。所述终浓度，指添加成分在添加该成分后的体系中的占比。
本发明中的温度参数，如无特别限定，既允许为恒温处理，也允许在一定温度区间内进行处理。所述的恒温处理允许温度在仪器控制的精度范围内进行波动。
本发明中的室温一般指4℃～30℃，较佳地指20±5℃。
本发明提供一种碳化硅包壳连接材料，所述碳化硅包壳连接材料的组成包括碳化钛、碳化锆、碳化铪、碳化钒、碳化铌、碳化钽、碳化铬、碳化钼和碳化钨中的至少五种。
在其中一些具体的示例中，所述碳化硅包壳连接材料的组成包括碳化锆、碳化钛、碳化铌、碳化钽和碳化钼五种材料；或包括碳化锆、碳化钛、碳化铪、碳化钽和碳化钨五种材料；或包括碳化锆、碳化钛、碳化铪、碳化钽和碳化钒五种材料。
进一步地，所述碳化硅包壳连接材料的组成为碳化锆、碳化钛、碳化铌、碳化钽和碳化钼五种材料；或为碳化锆、碳化钛、碳化铪、碳化钽和碳化钨五种材料；或为碳化锆、碳化钛、碳化铪、碳化钽和碳化钒五种材料。
在其中一些具体的示例中，五种材料的摩尔比为(0.5～1.5):(0.5～1.5):(0.5～1.5):(0.5～1.5):(0.5～1.5)。具体地，五种材料的摩尔比包括但不限于：1:(0.5～1.5):(0.5～1.5):(0.5～1.5):(0.5～1.5)、(0.5～1.5):1:(0.5～1.5):(0.5～1.5):(0.5～1.5)、(0.5～1.5):(0.5～1.5):1:(0.5～1.5):(0.5～1.5)、(0.5～1.5):(0.5～1.5):(0.5～1.5):1:(0.5～1.5)、(0.5～1.5):(0.5～1.5):(0.5～1.5):(0.5～1.5):1。
在其中一些具体的示例中，五种材料的摩尔比为(0.8～1.2):(0.8～1.2):(0.8～1.2):(0.8～1.2):(0.8～1.2)的碳化锆、碳化钛、碳化铌、碳化钽和碳化钼。具体地，五种材料的摩尔比包括但不限于：1:(0.8～1.2):(0.8～1.2):(0.8～1.2):(0.8～1.2)、(0.8～1.2):1:(0.8～1.2):(0.8～1.2):(0.8～1.2)、(0.8～1.2):(0.8～1.2):1:(0.8～1.2):(0.8～1.2)、(0.8～1.2):(0.8～1.2):(0.8～1.2):1:(0.8～1.2)、(0.8～1.2):(0.8～1.2):(0.8～1.2):(0.8～1.2):1。
在其中一些具体的示例中，所述碳化硅包壳连接材料的组成包括摩尔比为1:1:1:1:1的碳化锆、碳化钛、碳化铌、碳化钽和碳化钼，或摩尔比为1:1:1:1:1的碳化锆、碳化钛、碳化铪、碳化钽和碳化钨，或摩尔比为1:1:1:1:1的碳化锆、碳化钛、碳化铪、碳化钽和碳化钒。
在其中一些具体的示例中，所述碳化钛、碳化锆、碳化铪、碳化钒、碳化铌、碳化钽、碳化铬、碳化钼和碳化钨的粒径分别(各自独立地)为0.01μm～10μm。具体地，所述粒径包括但不限于：0.01μm、0.05μm、0.1μm、0.2μm、0.5μm、1μm、3μm、5μm、7μm、9μm、10μm。
在其中一些具体的示例中，所述碳化钛、碳化锆、碳化铪、碳化钒、碳化铌、碳化钽、碳化铬、碳化钼和碳化钨的粒径相同。
本发明还提供如上所述的碳化硅包壳连接材料的制备方法，包括如下步骤：
将各组成混合后进行球磨处理。
不作限制地，球磨处理的方式为干式球磨、湿法球磨、高能球磨中的一种或多种的组合。
在其中一些具体的示例中，所述球磨处理的条件包括：球磨介质为氮化硅磨球。
在其中一些具体的示例中，所述球磨处理的条件包括：球磨液体为丙酮。
在其中一些具体的示例中，所述球磨处理的条件包括：球磨转数为300～500r/min。具体地，球磨转数包括但不限于：300r/min、350r/min、380r/min、400r/min、420r/min、450r/min、500r/min。
在其中一些具体的示例中，所述球磨处理的条件包括：球磨时间为20h～30h。具体地，球磨时间包括但不限于：20h、21h、22h、23h、24h、25h、26h、27h、28h、29h、30h。
在其中一些具体的示例中，球磨处理结束后，还包括干燥的步骤。
本发明还提供一种碳化硅陶瓷连接件的制作方法，采用如上所述的碳化硅包壳连接材料进行连接。
在其中一些具体的示例中，所述的碳化硅陶瓷连接件的制作方法包括如下步骤：
S1:将所述碳化硅包壳连接材料置于待连接的碳化硅陶瓷之间，制备预制件；
S2:对所述预制件进行热处理，制备所述碳化硅陶瓷连接件。
具体地，步骤S1中：
在其中一些具体的示例中，将所述碳化硅包壳连接材料置于待连接的碳化硅陶瓷之间的方式包括流延、浆料和铺粉中的一种或多种。
在其中一些具体的示例中，预制件呈三明治结构。
具体地，步骤S2中：
在其中一些具体的示例中，所述热处理的条件包括：温度为1800℃～2200℃。具体地，温度包括但不限于：1800℃、1810℃、1850℃、1900℃、2000℃、2100℃、2200℃。
在其中一些具体的示例中，所述热处理的条件包括：压力为20MPa～35MPa。具体地，压力包括但不限于：20MPa、21MPa、22MPa、23MPa、24MPa、25MPa、26MPa、27MPa、28MPa、29MPa、30MPa、31MPa、32MPa、33MPa、34MPa、35MPa。可以理解地，该压力为机械加压。
在其中一些具体的示例中，所述热处理的步骤如下：
以10～15℃/min的升温速率升温至1800℃～2200℃，在1800℃～2200℃保温1h～2h，保温结束后以10～15℃/min的降温速率对称降温。
具体地，升温速率包括但不限于：10℃/min、11℃/min、12℃/min、13℃/min、14℃/min、15℃/min。降温速率包括但不限于：10℃/min、11℃/min、12℃/min、13℃/min、14℃/min、15℃/min。
具体地，保温时间包括但不限于：1h、1.5h、2h。
在其中一些具体的示例中，所述热处理在气氛或真空中进行，所述气氛为氩气、氦气、氮气和空气中的一种或多种。
本发明还提供如上所述的制作方法制作得到的碳化硅陶瓷连接件。
本发明还供如上所述的碳化硅陶瓷连接件在制作器件包壳中的应用。器件包壳可举例如核用包壳等。
以下为具体的实施例，如无特别说明，实施例中采用的原料均为市售产品。
实施例1
本实施例为一种碳化硅陶瓷连接件的制作方法，步骤如下：
(1)碳化硅包壳连接材料制备：
采用碳化锆(0.1μm)、碳化钛(0.1μm)、碳化铌(0.1μm)、碳化钽(0.1μm)和碳化钼(0.1μm)作为原料粉体，粉体摩尔比例为1：1：1：1：1，将以上粉体按照该摩尔比例在行星球磨中进行球磨，球磨转数为400r/min，球磨时间为24h，球磨介质为氮化硅磨球，球磨液体为丙酮，通过旋转蒸发将以上浆料中丙酮和混合粉体分离，再将以上混合粉体烘干后得到干燥混合粉体，即碳化硅包壳连接材料。
(2)封接：
将步骤(1)制备的碳化硅包壳连接材料置于碳化硅陶瓷材料之间形成三明治结构，然后将以上三明治结构置于烧结炉中进行连接，连接工艺为：以10℃/min升温速率升温至1800℃，在1800℃保温2h，保温结束后以10℃/min的降温速率对称降温，连接气氛为氩气气氛，保温阶段保持30MPa的机械加压。通过以上工艺制备得到的碳化硅陶瓷连接头，其中连接层的组分为(Zr0.2Ti0.2Nb0.2Ta0.2Mo0.2)C。
上述碳化硅陶瓷连接头中，室温剪切强度为80MPa，1200℃下高温剪切强度达到90MPa，接头残余应力为50MPa，在360℃/18.6MPa水蒸气环境下腐蚀30天后重量变化小于2mg/dm2。
实施例2
本实施例为一种碳化硅陶瓷连接件的制作方法，步骤如下：
(1)碳化硅包壳连接材料制备：
采用碳化锆(10μm)、碳化钛(10μm)、碳化铌(10μm)、碳化钽(10μm)和碳化钼(10μm)作为原料粉体，粉体摩尔比例为1：1：1：1：1，将以上粉体按照该摩尔比例在行星球磨中进行球磨，球磨转数为400r/min，球磨时间为24h，球磨介质为氮化硅磨球，球磨液体为丙酮，通过旋转蒸发将以上浆料中丙酮和混合粉体分离，再将以上混合粉体烘干后得到干燥混合粉体，即碳化硅包壳连接材料。
(2)封接：
将步骤(1)制备的碳化硅包壳连接材料置于碳化硅陶瓷材料之间形成三明治结构，然后将以上三明治结构置于烧结炉中进行连接，连接工艺为：以15℃/min升温速率升温至2200℃，在2200℃保温1h，保温结束后以15℃/min的降温速率对称降温，连接气氛为氩气气氛，保温阶段保持30MPa的机械加压。通过以上工艺制备得到的碳化硅陶瓷连接头，其中连接层的组分为(Zr0.2Ti0.2Nb0.2Ta0.2Mo0.2)C。
上述碳化硅陶瓷连接头中，室温剪切强度为90MPa，1200℃下高温剪切强度达到100MPa，接头残余应力为60MPa，在360℃/18.6MPa水蒸气环境下腐蚀30天后重量变化小于1mg/dm2。
实施例3
本实施例为一种碳化硅陶瓷连接件的制作方法，步骤如下：
(1)碳化硅包壳连接材料制备：
采用碳化锆(5μm)、碳化钛(5μm)、碳化铌(5μm)、碳化钽(5μm)和碳化钼(5μm)作为原料粉体，粉体摩尔比例为1：1：1：1：1，将以上粉体按照该摩尔比例在行星球磨中进行球磨，球磨转数为400r/min，球磨时间为24h，球磨介质为氮化硅磨球，球磨液体为丙酮，通过旋转蒸发将以上浆料中丙酮和混合粉体分离，再将以上混合粉体烘干后得到干燥混合粉体，即碳化硅包壳连接材料。
(2)封接：
将步骤(1)制备的碳化硅包壳连接材料置于碳化硅陶瓷材料之间形成三明治结构，然后将以上三明治结构置于烧结炉中进行连接，连接工艺为：以15℃/min升温速率升温至2000℃，在2000℃保温1.5h，保温结束后以15℃/min的降温速率对称降温，连接气氛为氩气气氛，保温阶段保持30MPa的机械加压。通过以上工艺制备得到的碳化硅陶瓷连接头，其中连接层的组分为(Zr0.2Ti0.2Nb0.2Ta0.2Mo0.2)C。
上述碳化硅陶瓷连接头中，室温剪切强度为85MPa，1200℃下高温剪切强度达到90MPa，接头残余应力为55MPa，在360℃/18.6MPa水蒸气环境下腐蚀30天后重量变化小于1.5mg/dm2。
实施例4
本实施例为一种碳化硅陶瓷连接件的制作方法，步骤如下：
(1)连接材料制备：
采用碳化锆(0.01μm)、碳化钛(0.01μm)、碳化铪(0.01μm)、碳化钽(0.01μm)和碳化钨(0.01μm)作为原料粉体，粉体摩尔比例为1：1：1：1：1，将以上粉体按照该摩尔比例在行星球磨中进行球磨，球磨转数为400r/min，球磨时间为24h，球磨介质为氮化硅磨球，球磨液体为丙酮，通过旋转蒸发将以上浆料中丙酮和混合粉体分离，再将以上混合粉体烘干后得到干燥混合粉体，即连接材料。
(2)封接：
将步骤(1)制备的连接材料置于碳化硅陶瓷材料之间形成三明治结构，然后将以上三明治结构置于烧结炉中进行连接，连接工艺为：以15℃/min升温速率升温至1800℃，在1800℃保温1h，保温结束后以15℃/min的降温速率对称降温，连接气氛为氩气气氛，保温阶段保持30MPa的机械加压。通过以上工艺制备得到的碳化硅陶瓷连接头，其中连接层的组分为(Zr0.2Ti0.2Hf0.2Ta0.2W0.2)C。
上述碳化硅陶瓷连接头中，室温剪切强度为80MPa，1200℃下高温剪切强度达到95MPa，接头残余应力为40MPa，在360℃/18.6MPa水蒸气环境下腐蚀30天后重量变化小于1.5mg/dm2。
实施例5
本实施例为一种碳化硅陶瓷连接件的制作方法，步骤如下：
(1)连接材料制备：
采用碳化锆(0.1μm)、碳化钛(0.1μm)、碳化铪(0.1μm)、碳化钽(0.1μm)和碳化钒(0.1μm)作为原料粉体，粉体摩尔比例为1：1：1：1：1，将以上粉体按照该摩尔比例在行星球磨中进行球磨，球磨转数为400r/min，球磨时间为24h，球磨介质为氮化硅磨球，球磨液体为丙酮，通过旋转蒸发将以上浆料中丙酮和混合粉体分离，再将以上混合粉体烘干后得到干燥混合粉体，即连接材料。
(2)封接：
将步骤(1)制备的连接材料置于碳化硅陶瓷材料之间形成三明治结构，然后将以上三明治结构置于烧结炉中进行连接，连接工艺为：以15℃/min升温速率升温至1900℃，在1900℃保温1h，保温结束后以15℃/min的降温速率对称降温，连接气氛为氩气气氛，保温阶段保持20MPa的机械加压。通过以上工艺制备得到的碳化硅陶瓷连接头，其中连接层的组分为(Zr0.2Ti0.2Hf0.2Ta0.2V0.2)C。
上述碳化硅陶瓷连接头中，室温剪切强度为95MPa，1200℃下高温剪切强度达到100MPa，接头残余应力为50MPa，在360℃/18.6MPa水蒸气环境下腐蚀30天后重量变化小于1mg/dm2。
以上所述实施例的各技术特征可以进行任意的组合，为使描述简洁，未对上述实施例中的各个技术特征所有可能的组合都进行描述，然而，只要这些技术特征的组合不存在矛盾，都应当认为是本说明书记载的范围。
以上所述实施例仅表达了本发明的几种实施方式，便于具体和详细地理解本发明的技术方案，但并不能因此而理解为对发明专利保护范围的限制。应当指出的是，对于本领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明构思的前提下，还可以做出若干变形和改进，这些都属于本发明的保护范围。应当理解，本领域技术人员在本发明提供的技术方案的基础上，通过合乎逻辑的分析、推理或者有限的试验得到的技术方案，均在本发明所附权利要求的保护范围内。因此，本发明专利的保护范围应以所附权利要求的内容为准，说明书可以用于解释权利要求的内容。

Claims (12)

1.一种碳化硅包壳连接材料，其特征在于，所述碳化硅包壳连接材料的组成包括碳化钛、碳化锆、碳化铪、碳化钒、碳化铌、碳化钽、碳化铬、碳化钼和碳化钨中的至少五种。
2.根据权利要求1所述的碳化硅包壳连接材料，其特征在于，所述碳化硅包壳连接材料的组成包括碳化锆、碳化钛、碳化铌、碳化钽和碳化钼；
或包括碳化锆、碳化钛、碳化铪、碳化钽和碳化钨；
或包括碳化锆、碳化钛、碳化铪、碳化钽和碳化钒。
3.根据权利要求2所述的碳化硅包壳连接材料，其特征在于，所述碳化硅包壳连接材料的组成包括摩尔比为(0.5～1.5):(0.5～1.5):(0.5～1.5):(0.5～1.5):(0.5～1.5)的碳化锆、碳化钛、碳化铌、碳化钽和碳化钼；
或包括摩尔比为(0.5～1.5):(0.5～1.5):(0.5～1.5):(0.5～1.5):(0.5～1.5)的碳化锆、碳化钛、碳化铪、碳化钽和碳化钨；
或包括摩尔比为(0.5～1.5):(0.5～1.5):(0.5～1.5):(0.5～1.5):(0.5～1.5)的碳化锆、碳化钛、碳化铪、碳化钽和碳化钒。
4.根据权利要求3所述的碳化硅包壳连接材料，其特征在于，所述碳化硅包壳连接材料的组成包括摩尔比为(0.8～1.2):(0.8～1.2):(0.8～1.2):(0.8～1.2):(0.8～1.2)的碳化锆、碳化钛、碳化铌、碳化钽和碳化钼；
或包括摩尔比为(0.8～1.2):(0.8～1.2):(0.8～1.2):(0.8～1.2):(0.8～1.2)的碳化锆、碳化钛、碳化铪、碳化钽和碳化钨；
或包括摩尔比为(0.8～1.2):(0.8～1.2):(0.8～1.2):(0.8～1.2):(0.8～1.2)的碳化锆、碳化钛、碳化铪、碳化钽和碳化钒。
5.根据权利要求1～4任一项所述的碳化硅包壳连接材料，其特征在于，所述碳化钛、碳化锆、碳化铪、碳化钒、碳化铌、碳化钽、碳化铬、碳化钼和碳化钨的粒径分别独立地为0.01μm～10μm。
6.权利要求1～5任一项所述的碳化硅包壳连接材料的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
将各组成混合后进行球磨处理。
7.根据权利要求6所述的碳化硅包壳连接材料的制备方法，其特征在于，所述球磨处理的条件包括：球磨介质为氮化硅磨球，球磨液体为丙酮，球磨转数为300～500r/min，球磨时间为20h～30h。
8.一种碳化硅陶瓷连接件的制作方法，其特征在于，采用权利要求1～5任一项所述的碳化硅包壳连接材料进行连接。
9.根据权利要求8所述的碳化硅陶瓷连接件的制作方法，其特征在于，包括如下步骤：
将所述碳化硅包壳连接材料置于待连接的碳化硅陶瓷之间，制备预制件；
对所述预制件进行热处理，制备所述碳化硅陶瓷连接件。
10.根据权利要求9所述的碳化硅陶瓷连接件的制作方法，其特征在于，所述热处理的条件包括：温度为1800℃～2200℃，压力为20MPa～35MPa。
11.权利要求8～10任一项所述的制作方法制作得到的碳化硅陶瓷连接件。
12.权利要求11所述的碳化硅陶瓷连接件在制作器件包壳中的应用。
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