CN114746528B - 蓄热材料组合物以及用于建筑物制热制冷的蓄热系统 - Google Patents
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Abstract
一种蓄热材料组合物，包含由六水氯化钙、溴化铵和氯化钾所构成的主试剂，其中当在100质量％的主试剂中六水氯化钙的含量定义为X质量％、溴化铵的含量定义为Y质量％并且氯化钾的含量定义为Z质量％时，X、Y和Z满足下列的等式(1)至(4)：[等式1]X+Y+Z＝100(1)[等式2]X+0.714Y‑90.857≥0(2)[等式3]X+Y‑99.000≤0(3)[等式4]4≤Y≤10(4)。
Description
技术领域
本发明涉及一种蓄热材料组合物以及一种用于建筑物制热和制冷的蓄热系统。
背景技术
已经已知利用从液相向固相或者从固相向液相的相变期间产生或者吸收的潜热的潜热蓄热材料组合物。潜热蓄热材料组合物在例如用于建筑物制热制冷的蓄热系统中使用。下文，潜热蓄热材料组合物简称为“蓄热材料组合物”。
蓄热材料组合物具有在期望的温度范围内稳定的充分的蓄热作用。由此，例如，当在用于建筑物制热制冷的蓄热系统中使用蓄热材料组合物时，优选下列的蓄热材料组合物。即，在蓄热材料组合物中，蓄热材料组合物的相变发生在与建筑物制热制冷所使用的温度相匹配或接近的温度区域内，并且在该温度区域中的窄的温度范围内蓄热量大。
在此，作为表示“与建筑物制热制冷所使用的温度相匹配或接近的温度区域”的指标，可以使用例如表示该温度区域的下限温度的“5℃范围下限温度T5L”。作为表示“在窄的温度范围内蓄热量大”的指标，可以使用例如“5℃范围熔化潜热H5”。
在本说明书中，“5℃范围熔化潜热H5”是指“在5℃的温度范围内的熔化潜热总量”并且定义为在T变化为总量Q5时，在T至T+5℃的温度范围内的熔化潜热的总量Q5的最大值。“5℃范围下限温度T5L”定义为上述5℃的温度范围的下限温度，“5℃范围上限温度T5H”定义为上述5℃的温度范围的上限温度。
总熔化潜热HT是指在所有蓄热材料组合物从固相向液相的相变过程中产生的潜热的总和。具体而言，从由示差扫描热量计(DSC)测量的热流对时间进行积分而获得的峰面积计算总熔化潜热HT。5℃范围熔化潜热H5取小于或等于总熔化潜热HT的值。
由于与外部空气的热交换效率提高，用于建筑物制热制冷的蓄热系统的蓄热材料组合物的5℃范围下限温度T5L优选在15℃～20℃的范围内。5℃范围熔化潜热H5优选为140J/g以上，因为能够最大限度地利用蓄热材料组合物的潜热。
与此相对，作为传统的蓄热材料组合物，专利文献1中公开了由CaCl2·6H2O与KBr和KNO3的一种以上的钾盐构成的蓄热材料。
引用列表
专利文献
专利文献1：日本未审专利申请公开号：S59-109578
发明内容
发明的问题
然而，在专利文献1的蓄热材料组合物中，5℃范围的熔化潜热H5小。另外，为了防止相分离，优选的是蓄热材料组合物不包含熔点改性剂，诸如水。
已经考虑到上述问题而做出本发明。本发明的目的是提供一种蓄热材料组合物，其具有15℃至20℃的范围内的5℃范围下限温度T5L以及140J/g以上的5℃范围熔化潜热H5，以及利用该蓄热材料组合物的用于建筑物制热制冷的蓄热系统。
解决问题的方法
根据本发明的方面的蓄热材料组合物包含由六水氯化钙、溴化铵和氯化钾所构成的主试剂，其中当在100质量％的主试剂中六水氯化钙的含量定义为X质量％、溴化铵的含量定义为Y质量％并且氯化钾的含量定义为Z质量％时，X、Y和Z满足下列的等式(1)至(4)：
[等式1]
X+Y+Z＝100 (1)
[等式2]
X+0.714Y-90.857≥0 (2)
[等式3]
X+Y-99.000≤0 (3)
[等式4]
4≤Y≤10 (4)
根据本发明的方面的用于建筑物制热制冷的蓄热系统包括使用上述蓄热材料组合物的蓄热材料模块。
附图说明
图1是示出潜热蓄热材料组合物的5℃范围熔化潜热H5的示图。
图2是示出潜热蓄热材料组合物的总熔化潜热HT的示图。
图3是示出主试剂中的六水氯化钙、溴化铵、氯化钾的适宜含量范围的三元相图。
图4是图3的一部分的放大图。
参考标记列表
T5L 5℃范围下限温度
T5H 5℃范围上限温度
HT 总熔化潜热
H5 5℃范围熔化潜热
具体实施方式
下文对根据本发明的实施例的蓄热材料组合物和用于建筑物制热制冷的蓄热系统进行详细的描述。
[蓄热材料组合物]
根据本发明的蓄热材料组合物包含主试剂。主试剂由六水氯化钙、溴化铵和氯化钾所构成。
<六水氯化钙>
作为六水氯化钙(CaCl2·6H2O)，能够使用已知的化合物。
根据本实施例的蓄热材料组合物每100质量％的主试剂通常包含85.0至93.0质量％的六水氯化钙。此处，100质量％的主试剂是指六水氯化钙、溴化铵和氯化钾的总量为100质量％。当六水氯化钙的含量在上述范围内时，蓄热材料组合物容易具有15℃至20℃的范围内的5℃范围下限温度T5L和140J/g以上的5℃范围熔化潜热H5。
此处，5℃范围熔化潜热H5是指如上所述的“在5℃的温度范围内的熔化潜热总量”，并且定义为在T变化为总量Q5时，在T至T+5℃的温度范围内的熔化潜热的总量Q5的最大值。具体地，5℃范围熔化潜热H5作为由示差扫描热量计(DSC)测量的热流从某一时刻(时刻t1，温度T1)到温度达到T1+5℃的时刻(时刻t2，温度T1+5)的时间积分的最大值而演算出。
总熔化潜热HT是指在所有蓄热材料组合物从固相向液相的相变过程中产生的潜热的总和。具体而言，从由示差扫描热量计(DSC)测量的热流对时间积分而获得的峰面积计算总熔化潜热HT。5℃范围熔化潜热H5取小于或等于总熔化潜热HT的值。
优选地，根据本实施例的蓄热材料组合物每100质量％的主试剂包含85.0至91.0质量％的六水氯化钙。在此情况下，蓄热材料组合物更容易具有15℃至20℃的范围内的5℃范围下限温度T5L和140J/g以上的5℃范围熔化潜热H5。
<溴化铵>
能够使用已知的溴化铵(NH4Br)。
根据本实施例的蓄热材料组合物每100质量％的主试剂通常包含4.0至10.0质量％的溴化铵。当溴化铵的含量在上述范围内时，蓄热材料组合物容易具有15℃至20℃的范围内的5℃范围下限温度T5L和140J/g以上的5℃范围熔化潜热H5。
优选地，根据本实施例的蓄热材料组合物每100质量％的主试剂包含5.0至10.0质量％的溴化铵。在此情况下，蓄热材料组合物更容易具有15℃至20℃的范围内的5℃范围下限温度T5L和140J/g以上的5℃范围熔化潜热H5。
<氯化钾>
能够使用已知的氯化钾(KCl)。
根据本实施例的蓄热材料组合物每100质量％的主试剂通常包含1.0至8.0质量％的氯化钾。当氯化钾的含量在上述范围内时，蓄热材料组合物容易具有15℃至20℃的范围内的5℃范围下限温度T5L和140J/g以上的5℃范围熔化潜热H5。
优选地，根据本实施例的蓄热材料组合物每100质量％的主试剂包含3.0至5.0质量％的氯化钾。在此情况下，蓄热材料组合物更容易具有15℃至20℃的范围内的5℃范围下限温度T5L和140J/g以上的5℃范围熔化潜热H5。
优选地，蓄热材料组合物每100质量％的主试剂包含85.0至93.0质量％的六水氯化钙、4.0至10.0质量％的溴化铵和1.0至8.0质量％的氯化钾。当各个物质(诸如六水氯化钙)的含量在上述范围内时，蓄热材料组合物容易具有15℃至20℃的范围内的5℃范围下限温度T5L和140J/g以上的5℃范围熔化潜热H5。
更优选地，蓄热材料组合物每100质量％的主试剂包含85.0至91.0质量％的六水氯化钙、5.0至10.0质量％的溴化铵和3.0至5.0质量％的氯化钾。当各个物质(诸如六水氯化钙)的含量在上述范围内时，蓄热材料组合物更容易具有15℃至20℃的范围内的5℃范围下限温度T5L和140J/g以上的5℃范围熔化潜热H5。
<蓄热材料组合物的组成>
在蓄热材料组合物中，优选的是主试剂中的X、Y和Z满足下列的等式(1)至(4)。此处，X、Y和Z将主试剂中的六水氯化钙的含量定义为X质量％，将溴化铵的含量定义为Y质量％，并且将氯化钾的含量定义为Z质量％。
[等式5]
X+Y+Z＝100 (1)
[等式6]
X+0.714Y-90.857≥0 (2)
[等式7]
X+Y-99.000≤0 (3)
[等式8]
4≤Y≤10 (4)
图3是示出主试剂中的六水氯化钙、溴化铵、氯化钾的适宜含量范围的三元相图。图4是图3的一部分的放大图。图3、4中的四边形R和其内部是满足上述等式(1)至(4)的范围。
在根据本实施例的蓄热材料组合物中，当上述X、Y和Z满足下列的等式(1)至(4)时，蓄热材料组合物容易具有15℃至20℃的范围内的5℃范围下限温度T5L和140J/g以上的5℃范围熔化潜热H5。
(降熔剂)
优选地，根据本实施例的蓄热材料组合物进一步包含特定的降熔剂。其降低主试剂的熔点。使用的降熔剂的实例包括选自下列所组成的组中的至少一个：氯化钠、氯化钾、硝酸钠、溴化钠、氯化铵、溴化铵、硫酸铵、硝酸铵、磷酸铵和尿素。
(过冷抑制剂)
优选地，根据本实施例的蓄热材料组合物进一步包含特定的过冷抑制剂。其抑制主试剂过冷。使用的过冷抑制剂的实例包括选自以下所组成的组中的至少一个：八水合氢氧化锶、氢氧化锶、氯化锶、六水合氯化锶、十八烷、癸酸、粘胶人造丝、溴十八烷、单十二烷基磷酸钠、氧化铝、丙醇、2-丙醇、1-丙醇、十二烷基磷酸钠、硼砂Na2B4O5(OH)4·8H2O、氢氧化钙、氢氧化钡、氢氧化铝、石墨、铝、二氧化钛、锂蒙脱石、蒙脱石粘土、膨润土、锂皂石、丙二醇、乙二醇、甘油、乙二胺四乙酸、烷基硫酸钠、烷基磷酸钠、烷基硫酸钾和烷基磷酸钾。
(相分离抑制剂)
优选地，根据本实施例的蓄热材料组合物进一步包含特定的相分离抑制剂。其抑制主试剂的相分离。使用的相分离抑制剂的实例包括选自以下所组成的组中的至少一个：硅酸钠；水玻璃；聚丙烯酸；聚丙烯酸酯；丙烯酰胺、丙烯酸和DMAEA-MeCl的共聚物；聚丙烯酸酯系树脂；聚丙烯酰胺、聚氯化铝；硫酸铝；多硫酸铁；聚羧酸盐聚醚聚合物；丙烯酸-马来酸共聚物钠盐；丙烯酸-磺酸系单体共聚物钠盐；丙烯酰胺-甲基丙烯酸二甲基氨基乙酯二甲基硫酸酯共聚物；丙烯酰胺-丙烯酸钠共聚物；聚乙二醇；聚丙二醇；高吸水性聚合物(SAP)；羧甲基纤维素(CMC)；CMC衍生物；卡拉胶；卡拉胶衍生物；黄原胶；黄原胶衍生物；果胶；果胶衍生物；淀粉；淀粉衍生物；魔芋；琼脂；层状硅酸盐和其中一些物质的复合物质。
(特性)
根据本实施例的蓄热材料组合物具有15℃至20℃的范围内的5℃范围下限温度T5L并且在适合作为用于建筑物制热制冷的蓄热系统的潜热蓄热材料组合物的温度范围展现蓄热性能。因此，根据本实施例的蓄热材料组合物适合作为用于建筑物制热制冷的蓄热系统的潜热蓄热材料组合物。
根据本实施例的蓄热材料组合物具有15℃以上且20℃以下，优选为15℃以上且19℃以下的5℃范围下限温度T5L。当5℃范围下限温度T5L处于上述数值范围内时，根据本实施例的蓄热材料组合物在适合作为用于建筑物制热制冷的蓄热系统的潜热蓄热材料组合物的温度范围展现蓄热性能。因此，根据本实施例的蓄热材料组合物适合作为用于建筑物制热制冷的蓄热系统的潜热蓄热材料组合物。
根据本实施例的蓄热材料组合物具有140J/g以上，优选为170J/g以上的5℃范围熔化潜热H5。当5℃范围熔化潜热H5处于上述数值范围内时，根据本实施例的蓄热材料组合物适合作为用于建筑物制热制冷的蓄热系统的潜热蓄热材料组合物。
在根据本实施例的蓄热材料组合物中，总熔化潜热HT为140J/g以上，优选为170J/g以上。当总熔化潜热HT处于上述数值范围内时，根据本实施例的蓄热材料组合物适合作为用于建筑物制热制冷的蓄热系统的潜热蓄热材料组合物。
此处，总熔化潜热HT是指在所有蓄热材料组合物从固相向液相的相变过程中产生的潜热的总和，如上所述。具体而言，从由示差扫描热量计(DSC)测量的热流对时间积分而获得的峰面积计算总熔化潜热HT。5℃范围熔化潜热H5取小于或等于总熔化潜热HT的值。
(效果)
根据本实施例的蓄热材料组合物提供一种蓄热材料组合物，其具有15℃至20℃的范围内的5℃范围下限温度T5L以及140J/g以上的5℃范围熔化潜热H5。
[用于建筑物制热制冷的蓄热系统]
根据本实施例的用于建筑物制热制冷的蓄热系统包含使用根据上述本实施例的蓄热材料组合物的蓄热材料模块。
(蓄热材料模块)
作为蓄热材料模块，例如，上述蓄热材料组合物填充在具有充分密封性的容器中以作为蓄热材料包，并且将一个或多个蓄热材料包堆叠并设置适当的流路以模块化使用。用于蓄热材料包的容器的实例包括通过热焊接铝包片而形成的铝包，所述铝包片通过在铝片上层叠树脂片而形成。蓄热材料模块安装在分别划分建筑物中的空间的地板表面、墙壁表面或天花板表面的至少一部分上。
以这样的方式安装的蓄热材料模块通过模块表面与在模块表面通风的大气之间的热交换、由太阳辐射产生的太阳辐射热、利用夜间电力的空调系统等蓄热(蓄冷)。例如，在白天，蓄热材料模块内的蓄热材料组合物因从建筑物内的空间获得的热而熔化，并保持蓄热材料组合物内部的焓。此后，当夜间外部空气温度下降时，熔化的蓄热材料组合物固化并向建筑物内的空间释放热量。因此，当蓄热材料模块安装在建筑物中时，蓄热材料组合物的熔化和固化作用可以减少用于制热和制冷的能量负荷。
(效果)
根据本实施例的蓄热材料系统通过模块表面与在模块表面通风的大气之间的热交换、由太阳辐射产生的太阳辐射热、利用夜间电力的空调系统等蓄热(蓄冷)而能够减少用于制热和制冷的能量负荷。
实例
下文，将参考实例和比较例更详细地描述本发明，但是本发明不限于这些实例。
[实例1]
(蓄热材料组合物的制备)
制备六水氯化钙(由KISHIDA CHEMICAL Co.,Ltd.制造,特级试剂)、溴化铵(由KISHIDA CHEMICAL Co.,Ltd.制造，特级试剂)和氯化钾(由KISHIDA CHEMICAL Co.,Ltd.制造，特级试剂)。
预定量的六水氯化钙、溴化铵和氯化钾在20ml的玻璃样品瓶中混合以制备总共约5g。六水氯化钙、溴化铵和氯化钾的量以所得蓄热材料组合物的组成具有表1中的组成的方式组合。当将所得混合物在50℃以上的热水中加热时，得到蓄热材料组合物(样品No.A1)。
还研究了在蓄热材料组合物的制备过程中沉淀的形成。在蓄热材料组合物的制备过程中形成沉淀是在发生反复固化和熔化时蓄热材料组合物的性能稳定性低的指标。在样品No.A1的蓄热材料组合物中，没有形成沉淀。在表1中示出结果。
[表1]
(总熔化潜热HT、5℃范围熔化潜热H5和5℃范围下限温度T5L的测量)
从蓄热材料组合物中取出约10mg的样品，使用由METTLER TOLEDO制造的DSC3+作为DSC(示差扫描热量计)测量蓄热材料组合物的总熔化潜热HT、5℃范围熔化潜热H5和5℃范围下限温度T5L。从由示差扫描热量计(DSC)测量的热流对时间积分而获得的峰面积计算总熔化潜热HT。5℃范围熔化潜热H5作为由示差扫描热量计(DSC)测量的热流从某一时刻(时刻t1，温度T1)到温度达到T1+5℃的时刻(时刻t2，温度T1+5)的时间积分的最大值而演算出。5℃范围下限温度T5L作为计算5℃范围熔化潜热H5时的下限温度而演算出。这些结果在表1中示出。
[实例2至37和比较例1至13]
除了改变六水氯化钙、溴化铵和氯化钾的量以使所得蓄热材料组合物具有表1或2中的组成之外，以与实例1相同的方式分别获得蓄热材料组合物(样品No.A2至A50)。
注意，对于样品No.A2至A50，以与实例1相同的方式研究蓄热材料组合物的沉淀的形成。
其中，样品No.A41至A46在制备过程中形成蓄热材料组合物的沉淀。因此，对于样品No.A41至A46，无法测定总熔化潜热HT、5℃范围熔化潜热H5和5℃范围下限温度T5L。
[表2]
对于样品No.A2至A50，以与实例1相同的方式计算总熔化潜热HT、5℃范围熔化潜热H5和5℃范围下限温度T5L。结果如表1和2所示。
根据表1和2，发现样品No.A1至A37是满足等式(1)至(4)并且具有15℃至20℃的范围内的5℃范围下限温度T5L以及140J/g以上的5℃范围熔化潜热H5的蓄热材料组合物。
对于样品No.A41至A46，由于在制备过程中形成蓄热材料组合物的沉淀，不测量总熔化潜热HT、5℃范围熔化潜热H5和5℃范围下限温度T5L。根据表1和2，样品No.A38至A40和A47至A50被发现具有超过20℃的5℃范围下限温度T5L。
(三元相图)
图3是示出主试剂中的六水氯化钙、溴化铵、氯化钾的适宜含量范围的三元相图。图4是图3的一部分的放大图。
在图3和4中标绘样品No.A1至A50的蓄热材料组合物的组成。
图3和4用符号○标识满足等式(1)至(4)并且具有15℃至20℃的范围内的5℃范围下限温度T5L以及140J/g以上的5℃范围熔化潜热H5的蓄热材料组合物的标记点。符号○标识具有良好特性的蓄热材料组合物。
图3和4用符号x标识不能进行5℃范围下限温度T5L的测量的蓄热材料组合物和具有超过20℃的5℃范围下限温度T5L的蓄热材料组合物的标记点。符号x标识具有不良特性的蓄热材料组合物。
在图3和4中，四边形区域R是满足下列的等式(1)至(4)的区域。
[等式9]
X+Y+Z＝100 (1)
[等式10]
X+0.714Y-90.857≥0 (2)
[等式11]
X+Y-99.000≤0 (3)
[等式12]
4≤Y≤10 (4)
发现图3和4中符号○标识的蓄热材料组合物满足下列所有条件(a)至(c)。
(a)100质量％主试剂包含85.0至93.0质量％的六水氯化钙。
(b)100质量％主试剂包含4.0至10.0质量％的溴化铵。
(c)100质量％主试剂包含1.0至8.0质量％的氯化钾。
发现样品No.A1至A37的蓄热材料组合物具有15℃至20℃的范围内的5℃范围下限温度T5L以及140J/g以上的5℃范围熔化潜热H5，并且作为用于建筑物制热制冷的蓄热系统的蓄热材料组合物是优秀的。
发现样品No.A38至A40的蓄热材料组合物由于5℃范围下限温度T5L或者5℃范围熔化潜热H5中的至少一个不优选，因此作为用于建筑物制热制冷的蓄热系统的蓄热材料组合物是不良的。
发现样品No.A41至A46的蓄热材料组合物由于在制备过程中形成沉淀而作为用于建筑物制热制冷的蓄热系统的蓄热材料组合物是不良的。
日本专利申请No.2019-212356(2019年11月25日提交)的全部内容作为参考并入本文。
虽然已经通过实例的方式描述了本发明，但是本发明不限于此，并且能够在本发明的主旨的范围内做出各种修改例。
工业应用性
本发明提供一种蓄热材料组合物，其具有15℃至20℃的范围内的5℃范围下限温度T5L以及140J/g以上的5℃范围熔化潜热H5，以及利用该蓄热材料组合物的用于建筑物制热制冷的蓄热系统。
Claims (6)
1.一种蓄热材料组合物，包含：
由六水氯化钙、溴化铵和氯化钾所构成的主试剂，其中
当在100质量%的主试剂中六水氯化钙的含量定义为X质量%、溴化铵的含量定义为Y质量%并且氯化钾的含量定义为Z质量%时，X、Y和Z满足下列的等式（1）至（4）：
[等式1]
X+Y+Z=100 （1）
[等式2]
X+0.714Y-90.857≥0 （2）
[等式3]
X+Y-99.000≤0 （3）
[等式4]
4≤Y≤10 （4），
并且，所述蓄热材料组合物具有15℃至20℃的范围内的5℃范围下限温度T5L。
2.根据权利要求1所述的蓄热材料组合物，其中，每100质量%的主试剂包含85.0至93.0质量%的六水氯化钙、4.0至10.0质量%的溴化铵和1.0至8.0质量%的氯化钾。
3.根据权利要求1或2所述的蓄热材料组合物，进一步包含选自下列所组成的组的至少一个降熔剂：氯化钠、硝酸钠、溴化钠、氯化铵、硫酸铵、硝酸铵、磷酸铵和尿素。
4.根据权利要求1或2所述的蓄热材料组合物，进一步包含：选自以下所组成的组的至少一个过冷抑制剂：八水合氢氧化锶、氢氧化锶、氯化锶、六水合氯化锶、十八烷、癸酸、粘胶人造丝、溴十八烷、单十二烷基磷酸钠、氧化铝、丙醇、2-丙醇、1-丙醇、十二烷基磷酸钠、硼砂Na2B4O5（OH）4∙8H2O、氢氧化钙、氢氧化钡、氢氧化铝、石墨、铝、二氧化钛、锂蒙脱石、蒙脱石粘土、膨润土、锂皂石、丙二醇、乙二醇、甘油、乙二胺四乙酸、烷基硫酸钠、烷基磷酸钠、烷基硫酸钾和烷基磷酸钾。
5.根据权利要求1或2所述的蓄热材料组合物，进一步包含：选自以下所组成的组的至少一个相分离抑制剂：硅酸钠；聚丙烯酸；聚丙烯酸酯；丙烯酰胺、丙烯酸和DMAEA-MeCl的共聚物；聚丙烯酸酯系树脂；聚丙烯酰胺、聚氯化铝；硫酸铝；多硫酸铁；聚羧酸盐聚醚聚合物；丙烯酸-马来酸共聚物钠盐；丙烯酸-磺酸系单体共聚物钠盐；丙烯酰胺-甲基丙烯酸二甲基氨基乙酯二甲基硫酸酯共聚物；丙烯酰胺-丙烯酸钠共聚物；聚乙二醇；聚丙二醇；高吸水性聚合物（SAP）；羧甲基纤维素（CMC）；CMC衍生物；卡拉胶；卡拉胶衍生物；黄原胶；黄原胶衍生物；果胶；果胶衍生物；淀粉；淀粉衍生物；魔芋；琼脂；层状硅酸盐和其中一些物质的复合物质。
6.一种用于建筑物制热制冷的蓄热系统，包括：
使用根据权利要求1至5中任一项所述的蓄热材料组合物的蓄热材料模块。
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