CN114460147A - 一种直立石墨烯电化学微电极结构 - Google Patents
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Abstract
本发明公开一种直立石墨烯电化学微电极结构,该微电极结构包括:绝缘基底、工作电极、对电极、参比电极和亲水生物相容性包覆膜,所述绝缘基底上方依次设有所述工作电极和所述对电极,所述绝缘基底下方设有所述参比电极;所述工作电极、所述对电极和所述参比电极的一端均包覆有所述亲水生物相容性包覆膜,另一端均通过接线端子与检测仪器相连接;所述工作电极为直立石墨烯电极,所述工作电极表面根据测试指标物质复配相应的生物蛋白。本发明通过在电极表面覆以亲水生物相容性包覆膜,可用于人体皮下生物指标的动态监控,直立石墨烯电极作为工作电极,检测灵敏度高,稳定性强,并可根据需求增加工作电极,实现多个参数的同时检测,提高了检测效率。
Description
技术领域
本发明涉及电化学测量电极技术领域,尤其涉及一种直立石墨烯电化学微电极结构。
背景技术
微电极指的是:电极的几何结构中至少有一个维度的尺寸在微米量级,通常是将直径为数微米的电极包封在一绝缘材料如热固性树脂内,然后将树脂的尖端抛光以露出电极表面。
这类电极的特性在于:
(1)通过的电流小,可用于高内阻(低电导)的电解质溶液;
(2)电极尺寸小,可用于分析测量微量体积的物质;
(3)随着测量时间的延长,扩散过程由线性变为球形扩散。
这些特征使得微电极适宜对电化学反应的细节过程进行精确测量研究。其应用可提高点分析测量的检测极限,适用更广泛的电解质溶液。如将微电极安装在具有三维移动和定位的功能装置上,即可构建扫描电化学显微镜,研究表面微区的电化学反应状态和过程。
微电极中的三电极体系常用于生物传感器的构建以及生化检测中,是电化学检测领域的重要技术。现有的常规三电极体系的微电极,其工作电极一般为印刷碳浆或金属丝等,电极的灵敏度以及稳定性不佳,对于检测灵敏度要求高的生理指标难以实现皮下的动态监控。
针对该问题,本发明提供一种利用直立石墨烯结构作为工作电极的微电极结构,以提高电极的灵敏度和稳定性,并可延长电极的使用寿命。
发明内容
本发明提供了一种直立石墨烯电化学微电极结构,其可应用于人体的皮下动态监测,灵敏度高、稳定性好、使用寿命长;该直立石墨烯电化学微电极结构包括:绝缘基底、工作电极、对电极、参比电极和亲水生物相容性包覆膜,
所述绝缘基底上方依次设有所述工作电极和所述对电极,所述绝缘基底下方设有所述参比电极;
所述工作电极、所述对电极和所述参比电极的一端均包覆有所述亲水生物相容性包覆膜,另一端均通过接线端子与检测仪器相连接;
所述工作电极为直立石墨烯电极,所述工作电极表面根据测试指标物质复配相应的生物蛋白。
进一步地,所述直立石墨烯电极包括:直立石墨烯电极端和第一导电层,所述第一导电层一端连接所述直立石墨烯电极端,另一端连接于所述接线端子上;所述绝缘基底上对应所述直立石墨烯电极端设有若干样本槽。
进一步地,所述直立石墨烯电极端为直立石墨烯薄膜,所述直立石墨烯薄膜的薄膜厚度为0.1~50μm,尺寸为0.1~5μm,直立石墨烯层的厚度0.5~5nm。
进一步地,所述样本槽的数量为1~4,每一所述样本槽的宽度为0.1~300μm,长度为100μm~1mm。
进一步地,所述绝缘基底的厚度为1μm~1mm。
进一步地,所述直立石墨烯电极上方设有第一绝缘层,所述对电极设于所述第一绝缘层上方,所述对电极上方设有第二绝缘层;所述对电极为导电炭浆层、碳纳米管、金属薄片或纳米金属层中的一种。
进一步地,所述参比电极包括:参比电极端和第二导电层,所述第二导电层一端连接于所述参比电极端,另一端连接于所述接线端子;所述参比电极下方设有第三绝缘层;所述参比电极为银氯化银电极。
进一步地,所述绝缘基底上设有通孔,所述通孔内填充有导电物质,所述第二导电层通过所述导电物质连接于所述接线端子上。
进一步地,所述亲水生物相容性包覆膜为水凝胶层或高分子多孔膜,所述亲水生物相容性包覆膜的厚度为1~20μm。
另外,为提高电极的使用效率,本发明还提供一种直立石墨烯电化学微电极结构,其包括:绝缘基底、第一工作电极、第二工作电极、对电极、参比电极、亲水生物相容性包覆膜和线路板,所述绝缘基底上方依次设有所述第一工作电极和所述对电极,所述绝缘基底下方依次设有所述第二工作电极和所述参比电极;
所述第一工作电极、所述第二工作电极、所述对电极和所述参比电极的一端均包覆有所述亲水生物相容性包覆膜,另一端均通过接线端子与检测仪器相连接;
所述第一工作电极和/或所述第二工作电极直立石墨烯电极。
采用上述方案,本发明提供一种直立石墨烯电化学微电极结构,其具有以下有益效果:
(1)各种生物蛋白如葡萄糖酶等与直立石墨烯表面的三维立体结构结合更加均匀,提高了各种生物蛋白使用效率,其作为工作电极使得电极灵敏度大大提高。
(2)各种生物蛋白跟石墨烯碳碳键及石墨烯大π面实现共价耦联,结合强度更高,更不易脱落失活,提高了电极的使用寿命。
(3)该直立石墨烯电化学微电极结构设计灵活,制作方法易于构建,易于批量生产。
附图说明
图1为本发明实施例1的直立石墨烯电化学微电极结构的剖面示意图。
图2为本发明实施例2的直立石墨烯电化学微电极结构的剖面示意图。
附图中的标记:
绝缘基底100、对电极20、亲水生物相容性包覆膜40、
直立石墨烯电极端11、第一导电层12、样本槽101、第一绝缘层51、第二绝缘层52、第三绝缘层53、参比电极端31、第二导电层32、
导电物质102、第一接线端子71、第二接线端子72、第三接线端子73、第一工作电极11’、第二工作电极12’、导电物质102’、接线端子74、第四绝缘层54
具体实施方式
以下结合附图和具体实施例,对本发明进行详细说明。
下面以具体实施例的方式对本本发明的技术方案予以说明。
实施例1
如图1所示,为本实施例的一种直立石墨烯电化学微电极结构的剖面示意图,可以看出其为三电极体系,具体包括:绝缘基底100、工作电极、对电极20、参比电极和亲水生物相容性包覆膜40,所述工作电极为直立石墨烯电极,其表面根据测试指标物质复配相应的生物蛋白,如测试葡萄糖,需要滴加葡萄糖酶;如测试尿酸,需要滴加尿酸酶。所述对电极20又称辅助电极,其与工作电极、参比电极共同通过导电线路分别连接于各自的接线端子。
具体的,所述绝缘基底100为一种柔性绝缘薄膜,其可以为PET、PE、PC、PVDF等,其厚度控制在1μm~1mm,以控制扩散通道距离,并保证电极强度和柔性。
所述直立石墨烯电极包括:直立石墨烯电极端11和第一导电层12,所述第一导电层12一端连接所述直立石墨烯电极端11,另一端通过第一接线端子71连接于所述线路板的电路上。所述直立石墨烯电极端11为直立石墨烯薄膜,所述直立石墨烯薄膜以石墨纸为基材生长的直立石墨烯薄膜,该薄膜的厚度为0.1~50μm,尺寸为0.1~5μm,薄膜上直立石墨烯层的厚度0.5~5nm。所述直立石墨烯电极端11上三维的石墨烯结构可以跟各种生物蛋白结构,比如葡萄糖酶等结合更加均匀,提高了各种生物蛋白使用效率,从而有效提升电极的检测灵敏度和稳定性。所述绝缘基底100上对应所述直立石墨烯电极端11设有若干样本槽101。该样本槽101的形成方法可以为机械钻孔,激光打孔、辐射轰击、化学反应至孔等。并可根据检测需要设置不同数量的样本槽101。本实施例中设有2个样本槽101,每一所述样本槽101的宽度为0.1μm~300μm,长度为100μm~1mm,两样本槽101内根据待检测项目复配相应的生物蛋白,如:葡糖糖酶、尿酸酶、血脂酶、各种抗体、核酸等生物蛋白。
所述直立石墨烯电极上方设有第一绝缘层51,所述对电极20设于所述第一绝缘层51上方。所述第一绝缘层51对所述工作电极11和所述对电极20起到绝缘作用。所述对电极20为导电炭浆层、碳纳米管、金属薄片或纳米金属层中的一种。所述对电极20的另一端通过第二接线端子72连接于检测仪器上。
所述参比电极设于所述绝缘基底100下方,所述参比电极包括:参比电极端31和第二导电层32,所述第二导电层32一端连接于所述参比电极端31。所述参比电极为银氯化银电极,绝缘基底100上设有通孔102,所述通孔内填充有导电物质102,所述导电物质102为导电金属或导电炭浆,所述第二导电层32通过所述导电物质连接于第三接线端子73上,所述第三接线端子73连接于检测仪器上。
本实施例中,所述第一导电层12、第二导电层32为导电炭浆或导电薄膜,起到电极端与接线端子间的电路导通作用。
本实施例中为提高电极的稳定性和使用寿命,所述对电极20上方设有第二绝缘层52,所述参比电极下方设有第三绝缘层53。所述第一绝缘层51、第二绝缘层52、第三绝缘层53可以为印刷或涂覆的绝缘浆料,或者贴合的绝缘膜,其厚度控制在0.1μm~100μm之间,绝缘效果好且不会对电极结构的柔性和厚度造成影响。
优选的,所述亲水生物相容性包覆膜40为水凝胶层或高分子多孔膜,厚度设置在1~20μm,其包覆于述工作电极、所述对电极和所述参比电极的一端,其可以使检测物(如人体等)与电极界面进行分离,起到对检测物的保护作用,同时允许待测的分子通过样本槽101进入工作电极,完成检测。
其中,值得一提的是,所述绝缘基底100和各电极之间的各相接部分均为无缝的紧密相连,能阻止其他物质如电解液组分进入相接界面,各层之间的粘结能力可以依靠材料本身,如包含的树脂的印刷浆料、有机物热压粘合,也可以通过另外的粘结材料,如旋涂或印刷粘结层。测量标的物及干扰物只能通过亲水生物相容性包覆膜40后再通过样本槽101进入工作电极,或通过亲水生物相容性包覆膜40与对电极20以及参比电极相接触,发生界面效应或电化学反应,并产生测量信号,测量信号通过导电层传输至检测仪器,产生检测数值。
实施例2
如图2所示,为本实施例的一种直立石墨烯电化学微电极结构的剖面示意图,可以看出其也为三电极体系,其与实施例1不同之处在于,在所述绝缘基底100和所述参比电极之间还设有一工作电极12’,即其设有第一工作电极11’和第二工作电极12’两个工作电极。
所述第一工作电极11’为直立石墨烯电极,所述第二工作电极12’为导电炭浆层、碳纳米管、金属薄片或纳米金属材质。所述绝缘基底100上设有第二通孔,所述第二通孔内填充有导电物质102’,所述导电物质为导电金属或导电炭浆,所述第二工作电极12’通过所述导电物质102’连接于接线端子74上,所述接线端子74连接于外部检测仪器的电路上。所述第二工作电极12’下方设有第四绝缘层54,所述第四绝缘层54下方设有所述参比电极。
另外,优选的(未图示),所述一工作电极11’和第二工作电极12’均为直立石墨烯电极,其对应在所述绝缘基底100上分别设有两个样本槽。所述第一工作电极11’设于所述绝缘基底100上方,所述第二工作电极12’设于所述绝缘基底100下方。所述第一工作电极11’上方为对电极20,所述第二工作电极12’下方为参比电极。
本实施例中,通过设置两个工作电极,可同时监测两个参数,提高了电极的使用效率。可以预见的,还可以根据需求进行设计,实现更多个工作电极的同时检测,监测效率大大提高,在健康检测或疾病监测中起到了良好的效果。
本发明的直立石墨烯电化学微电极结构,电极表面覆以亲水生物相容性包覆膜,可用于人体皮下生物指标的动态监控,直立石墨烯电极作为工作电极,检测灵敏度高,并可根据需求增加工作电极,实现多个参数的同时检测,提高了电极的使用效率。本发明的直立石墨烯电化学微电极结构设计灵活,制作方法易于构建,易于批量生产,值得大力推广使用。
以上仅为本发明的较佳实施例而已,并不用于限制本发明,凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等,均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种直立石墨烯电化学微电极结构,其特征在于,包括:绝缘基底、工作电极、对电极、参比电极和亲水生物相容性包覆膜,
所述绝缘基底上方依次设有所述工作电极和所述对电极,所述绝缘基底下方设有所述参比电极;
所述工作电极、所述对电极和所述参比电极的一端均包覆有所述亲水生物相容性包覆膜,另一端均通过接线端子与检测仪器相连接;
所述工作电极为直立石墨烯电极,所述工作电极表面根据测试指标物质复配相应的生物蛋白。
2.根据权利要求1所述的直立石墨烯电化学微电极结构,其特征在于,所述直立石墨烯电极包括:直立石墨烯电极端和第一导电层,所述第一导电层一端连接所述直立石墨烯电极端,另一端连接于接线端子上;所述绝缘基底上对应所述直立石墨烯电极端设有若干样本槽。
3.根据权利要求2所述的直立石墨烯电化学微电极结构,其特征在于,所述直立石墨烯电极端为直立石墨烯薄膜,所述直立石墨烯薄膜的薄膜厚度为0.1~50μm,尺寸为0.1~5μm,直立石墨烯层的厚度0.5~5nm。
4.根据权利要求3所述的直立石墨烯电化学微电极结构,其特征在于,所述样本槽的数量为1~4,每一所述样本槽的宽度为0.1~300μm,长度为100μm~1mm。
5.根据权利要求1所述的直立石墨烯电化学微电极结构,其特征在于,所述绝缘基底的厚度为1μm~1mm。
6.根据权利要求1所述的直立石墨烯电化学微电极结构,其特征在于,所述直立石墨烯电极上方设有第一绝缘层,所述对电极设于所述第一绝缘层上方,所述对电极上方设有第二绝缘层;所述对电极为导电炭浆层、碳纳米管、金属薄片或纳米金属层中的一种。
7.根据权利要求1所述的直立石墨烯电化学微电极结构,其特征在于,所述参比电极包括:参比电极端和第二导电层,所述第二导电层一端连接于所述参比电极端,另一端连接于所述接线端子;所述参比电极下方设有第三绝缘层;所述参比电极为银氯化银电极。
8.根据权利要求7所述的直立石墨烯电化学微电极结构,其特征在于,所述绝缘基底上设有通孔,所述通孔内填充有导电物质,所述第二导电层通过所述导电物质连接于所述接线端子上。
9.根据权利要求1所述的直立石墨烯电化学微电极结构,其特征在于,所述亲水生物相容性包覆膜为水凝胶层或高分子多孔膜,所述亲水生物相容性包覆膜的厚度为1~20μm。
10.一种直立石墨烯电化学微电极结构,其特征在于,包括:绝缘基底、第一工作电极、第二工作电极、对电极、参比电极和亲水生物相容性包覆膜,
所述绝缘基底上方依次设有所述第一工作电极和所述对电极,所述绝缘基底下方依次设有所述第二工作电极和所述参比电极;
所述第一工作电极、所述第二工作电极、所述对电极和所述参比电极的一端均包覆有所述亲水生物相容性包覆膜,另一端均通过接线端子与检测仪器相连接;
所述第一工作电极和/或所述第二工作电极为直立石墨烯电极。
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- 2022-02-11 CN CN202210129657.2A patent/CN114460147A/zh active Pending
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