CN117491455A - 用于汗液实时监测的柔性场效应晶体管传感装置 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种用于汗液实时监测的柔性场效应晶体管传感装置，包括从下至上叠层设置的皮肤黏附层、汗液采集层、传感器件层、微流传输层和盖板层，其中，相邻两层之间通过汇聚汗液的通孔垂直叠层方向贯通，汗液经微流通道到达检测微腔，传感器件层上敏感栅电极表面修饰的生物酶与贵金属纳米颗粒对靶标分子产生级联催化，通过场效应晶体管对栅极界面电势变化信号放大，实现对靶标分子的高灵敏检测。本发明的传感装置能够对汗液自主采集、更新和实时同步检测多种靶标，对人体健康监测具有重要的意义。
Description
技术领域
本发明涉及生物传感技术领域，具体而言涉及一种用于汗液实时监测的柔性场效应晶体管传感装置。
背景技术
人体汗液作为一种最常见并且易于获得的表皮生物流体，富含多种能够反映人体健康状态的小分子生物标志物，如葡萄糖、乳酸、皮质醇等。因此，通过检测汗液中特定分子的水平可以无创获取人体生理健康的实时信息，在医疗保健领域具有特殊的潜力和意义。
传统汗液检测通常利用吸水垫或塑料微管在皮肤上收集一定量的汗液后，再通过实验室大型仪器进行离线测试分析。这类方法中样品采集容易受汗液蒸发、污染的影响，样品检测依赖于昂贵设备，无法满足远程监测、现场检测和连续分析的要求。因此，越来越多的研究采用基于比色或电化学检测技术制备柔性贴片，对汗液进行收集和分析。然而，以显色反应为基础的比色分析其结果的准确性容易受环境光照强度的影响，多用于定性分析。
电化学型传感器是一种基于电位或者电流信号监测的两电极或三电极装置，在电化学型传感器当中，常规的柔性电极不具备电信号放大作用，面对汗液这一复杂的生理混合物，往往表现出检测下限较高，信号响应小，灵敏度低的特征，难以实现汗液中超低浓度靶标的检测。
此外，单一生物靶标分子检测反应的病理信息及其有限，因此往往需要构筑传感阵列对多种靶标同时检测才能对疾病做到较好的预测和诊断。然而基于电化学电流的检测技术由于其信号强度与电极面积相关，在多靶标检测的阵列结构中必然要缩小电极面积，使得信号响应变得更加微弱。
因此，实时、高分辨和同步检测多种靶标分子依然是当前汗液监测面临的一个重要挑战。
发明内容
本发明目的在于针对汗液监测的重要性、汗液监测的难点以及当前技术不足，提供一种自主汗液采集与实时监测的高灵敏柔性场效应晶体管传感装置，利用柔性微流通道自主收集作用和场效应晶体管对微弱电压信号变化在输出电流上指数级的放大作用，实现同步对汗液中特定靶标分子高灵敏、实时的监测。
根据本发明目的的第一方面，提供一种用于汗液实时监测的柔性场效应晶体管传感装置，包括从下至上叠层设置的皮肤黏附层、汗液采集层、传感器件层、微流传输层和盖板层；
所述皮肤黏附层上设有多个第一通孔，用于采集汗液；
所述汗液采集层上设有用于采集汗液第二通孔，以及用于汇聚汗液的第三通孔，所述第二通孔与第一通孔对应设置，所述第三通孔通过第一通道与第二通孔形成连通；
所述传感器件层包括绝缘柔性衬底，所述绝缘柔性衬底上设有用于汇聚汗液的第四通孔，以及场效应晶体管生物传感阵列，所述第四通孔与第三通孔对应设置；
其中，场效应晶体管生物传感阵列采用半导体型单壁碳纳米管作为沟道材料，并采用共平面栅极结构，栅电极表面修饰有贵金属纳米颗粒与生物酶复合层；
所述微流传输层设有用于汇聚汗液的第五通孔、多个检测微腔，以及用于排出汗液的第六通孔，所述第五通孔与第四通孔对应设置，且通过第二通道与检测微腔的第一端连接，检测微腔的第二端通过第三通道与第六通孔连接，所述检测微腔与场效应晶体管生物传感器一一对应设置；
所述盖板层上设有用于排出汗液的第七通孔，所述第七通孔与第六通孔对应设置；
其中，第一通孔至第七通孔之间形成贯通，形成供汗液从汗液收集层底部向传感器件层顶面扩散传输的传输通道，待测汗液沿着传输通道进入检测微腔，通过场效应晶体管生物传感阵列实现对汗液的实时检测，并继续沿着传输通道排出。
作为可选的实施方式，所述场效应晶体管生物传感阵列中，传感单元结构包括：
绝缘柔性衬底，其中一侧表面作为后续制备的表面层；
位于绝缘柔性衬底一侧表面的源电极、漏电极和栅电极，源电极、漏电极和栅电极顺次间隔排布于同一平面层上，且材料相同；
位于绝缘柔性衬底一侧表面上的半导体型单壁碳纳米管网络薄膜有源层，所述半导体型单壁碳纳米管网络薄膜有源层位于源极电极与漏极电极之间；
钝化层，覆盖除半导体型单壁碳纳米管网络薄膜有源层和栅极敏感区以外的整个区域，使得所述生物传感器在测量靶标分子时，仅限半导体型单壁碳纳米管网络薄膜有源层和栅极敏感区通过液态电解质连接；
贵金属纳米颗粒与生物酶分子复合层，位于栅电极表面，远离衬底一侧，对待测靶标分子具有级联催化作用。
作为可选的实施方式，所述半导体型单壁碳纳米管网络薄膜有源层中，半导体型单壁碳纳米管纯度不低于99.9％，线密度为30-100根/平方微米。
作为可选的实施方式，贵金属纳米颗粒为Pt或Pd，其粒径为0.5-12nm。
作为可选的实施方式，生物酶包括乳酸氧化酶、葡萄糖氧化酶、尿酸氧化酶和胆固醇氧化酶其中任意一种。
作为可选的实施方式，所述绝缘柔性衬底包括聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)、聚氯代对二甲苯(parylene C)、聚二甲基硅氧烷(PDMS)和聚酰亚胺(PI)其中任意一种。
作为可选的实施方式，源电极、漏电极和栅电极部分均由Ti、Pd、Au三种金属依次沉积形成。
作为可选的实施方式，所述第一通孔与第二通孔的结构相同，第三通孔、第四通孔和第五通孔的结构相同，第六通孔与第七通孔的结构相同。
作为可选的实施方式，所述柔性场效应晶体管传感装置中，相邻两层之间设有双面胶带黏合层，所述双面胶带黏合层上的镂空结构与相邻两层通孔对应设置，通过双面胶带黏合组装使相第一通孔至第七通孔之间相互贯通。
根据本发明目的的第二方面，提供一种前述用于汗液实时监测的柔性场效应晶体管传感装置在对汗液中多种靶标分子实时同步监测中的应用。
由以上本发明的技术方案可见，本发明提出的用于汗液实时监测的柔性场效应晶体管传感装置，通过设置的汗液采集层收集表皮汗液，并将收集到的汗液扩散传输至传感器件层，利用栅电极表面生物酶催化汗液中待测靶标发生反应，其催化产物进一步被贵金属纳米颗粒催化的级联催化过程，改变栅极界面电势，基于双电层电容调控机制，引起晶体管的有效栅压以及沟道电流大小变化，从而产生依赖于目标物浓度的电信号变化，通过集成柔性场效应晶体管的信号放大作用，有效提高了检测灵敏度，实现同步对汗液中多种痕量靶标分子的实时监测和定量分析。
本发明的用于汗液实时监测的柔性场效应晶体管传感装置，其传感器采用超薄的、具有极高载流子迁移率的半导体型单壁碳纳米管作为沟道材料，大幅提升传感器的响应速度和灵敏度；同时该传感器采用敏感栅设计，避免在沟道区域修饰生物探针，充分发挥了碳纳米管的本征特性；传感器基于双电层电容调控机制，使得器件能够在极低的操作电压具有高增益响应，提升了柔性场效应晶体管传感装置的检测效率、灵敏度、稳定性和可靠性等多项性能指标。
本发明的用于汗液实时监测的柔性场效应晶体管传感装置，利用下方多个汗液采集孔自主收集皮肤表面汗液，通过引流至上方的传感器件层完成汗液检测，并及时将汗液排出，有效的避免传统贴附式汗液监测器件中因敏感材料直接与人体皮肤接触而容易产生人体皮肤刺激以及器件不稳定的问题，同时实现汗液的流动、防止新旧汗液混合干扰检测结果。
附图说明
图1是本发明示例性的场效应晶体管生物传感阵列中传感单元结构图。
图2是本发明示例性的场效应晶体管生物传感阵列中传感单元的制备流程示意图。
图3是本发明示例性的栅电极表面生物酶分子化学共价交联修饰示意图。
图4是本发明示例性的用于汗液实时监测的柔性场效应晶体管传感装置中各功能层三维结构示意图。
图5是本发明示例性的用于汗液实时监测的柔性场效应晶体管传感装置的组装示意图。
图6是本发明实施例1中聚酰亚胺衬底上沉积的半导体型单壁碳纳米管网络薄膜扫描电镜图。
图7是本发明实施例1的葡萄糖和乳酸传感装置对不同浓度葡萄糖标准溶液的转移特性曲线(A)和对应的电流-浓度线性拟合(B)，以及对不同浓度乳酸标准溶液的转移特性曲线(C)和对应的电流-浓度线性拟合(D)。
附图标记说明：100、皮肤黏附层；110、第一通孔；200、汗液采集层；210、第二通孔；220、第三通孔；230、第一通道；300、传感器件层；310、第四通孔；320、场效应晶体管生物传感阵列；321、绝缘柔性衬底；322、半导体型单壁碳纳米管网络薄膜有源层；323、漏电极；324、源电极；325、栅电极；326、钝化层；327、贵金属纳米颗粒；328、生物酶分子；400、微流传输层；410、第五通孔；420、检测微腔；430、第六通孔；440、第二通道；450、第三通道；500、盖板层；510、第七通孔；600、汗液；700-1、第一双黏合层；700-2、第二黏合层；700-3、第三黏合层。
具体实施方式
为了更了解本发明的技术内容，特举具体实施例并配合所附图式说明如下。
在本公开中参照附图来描述本发明的各方面，附图中示出了许多说明的实施例。本公开的实施例不必定意在包括本发明的所有方面。应当理解，上面介绍的多种构思和实施例，以及下面更加详细地描述的那些构思和实施方式可以以很多方式中任意一种来实施。
共平面栅极敏感型碳纳米管晶体管酶传感器
结合图1所示的示例性实施例的共平面栅极敏感型碳纳米管晶体管酶传感器，包括绝缘柔性衬底321、半导体型单壁碳纳米管网络薄膜有源层322、漏电极323、源电极324、栅电极325、钝化层326、贵金属纳米颗粒327与生物酶分子328复合层。
其中，栅电极325、源电极324、漏电极323均设置于绝缘柔性衬底321表面，依次间隔排布且由相同金属材料构成；
半导体型单壁碳纳米管网络薄膜有源层322位于绝缘柔性衬底321一侧表面上，并处于源电极324和漏电极323之间；
除半导体型单壁碳纳米管网络薄膜有源层322和栅电极325以外的所有区域均被钝化层326覆盖，使得传感器在测量靶标分子时，仅限有源层和栅极通过汗液导通；
贵金属纳米颗粒327和生物酶分子328修饰在栅电极表面形成贵金属纳米颗粒与生物酶复合层，且贵金属纳米颗粒与生物酶分子对靶标分子具有级联催化作用。
检测时，栅电极325和半导体型单壁碳纳米管网络薄膜有源层322之间由待测的汗液600导通，形成一个“双电层电容”结构，通过在栅电极325施加恒定偏压，栅电极表面生物酶分子328催化汗液中待测靶标分子发生反应，其催化产物进一步被贵金属纳米颗粒327催化，改变栅极界面电势，导致晶体管沟道的有效栅压以及源电极和漏电极之间产生依赖于目标物浓度变化的电流信号。
作为可选的实施方式，所述半导体型单壁碳纳米管网络薄膜有源层中，半导体型单壁碳纳米管纯度不低于99.9％，线密度为30-100根/平方微米。
作为可选的实施方式，贵金属纳米颗粒为Pt或Pd，其粒径为0.5-12nm。
作为可选的实施方式，生物酶包括乳酸氧化酶、葡萄糖氧化酶、尿酸氧化酶和胆固醇氧化酶其中任意一种。
可以理解的，生物酶的选择根据待检测的靶标分子确定，例如，若需检测葡萄糖，修饰的生物酶只需选择葡萄糖氧化酶；若需检测乳酸，修饰的生物酶只需选择乳酸氧化酶。
作为可选的实施方式，所述绝缘柔性衬底包括聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)、聚氯代对二甲苯(parylene C)、聚二甲基硅氧烷(PDMS)和聚酰亚胺(PI)其中任意一种。
作为可选的实施方式，源电极、漏电极和栅电极部分均由Ti、Pd、Au三种金属依次沉积形成。
共平面栅极敏感型碳纳米管晶体管酶传感器的制备方法
结合图2、图3所示的示例性实施例的共平面的栅极敏感型碳纳米管晶体管生物酶传感器制备流程图，具体包括以下步骤：
1.溶液沉积法制备半导体型单壁碳纳米管网络薄膜：
将洁净聚酰亚胺衬底完全浸没在纯度为99.9％的半导体型单壁碳纳米管的分散液中并静置，随后依次用甲苯，丙酮，乙醇和去离子水分别淋洗，氮气枪吹干后再用热板烘烤。
2.金属源、漏和栅电极的制备以及沟道刻蚀：
通过光刻和电子束镀膜技术在半导体型单壁碳纳米管网络薄膜上依次沉积Ti、Pd和Au金属层，再利用刻蚀工艺对非沟道区域的碳纳米管进行刻蚀。
3.磁控溅射Pt纳米颗粒：
通过光刻和磁控溅射技术在平面金属栅上溅射Pt颗粒。
4.非测试区域钝化层封装保护：
通过匀胶机在传感器上匀镀一层S1813光刻胶，通过光刻工艺曝出测试窗口，然后利用显影液去除测试区域的光刻胶，暴露出测试区域，并且避免源、漏电极通过测试液体进行接触；
5.化学共价交联法修饰生物酶：
如图3所示，以修饰葡萄糖氧化酶或乳酸氧化酶为例
对于葡萄糖传感
首先在栅电极上滴加3-疏基丙酸静置，再用水与乙醇的混合溶液彻底冲洗干净，将1-乙基-3-(3-甲基氨基丙基)碳化二亚胺与N-羟基丁二酰亚胺的混合液滴于栅电极并放置，用PBS彻底冲洗并即刻滴入葡萄糖氧化酶溶液使其发生共价交联，在4℃条件下放置12小时。
对于乳酸传感
首先在栅电极上滴加二氢硫辛酸，再用水与乙醇的混合溶液彻底冲洗干净，将1-乙基-3-(3-甲基氨基丙基)碳化二亚胺与N-羟基丁二酰亚胺的混合液滴于栅电极并放置，用PBS彻底冲洗并即刻滴入乳酸氧化酶溶液使其发生共价交联，在4℃条件下放置8小时。
用于汗液实时监测的柔性场效应晶体管传感装置
结合图4所示，采用前述共平面栅极敏感型碳纳米管晶体管酶传感器作为场效应晶体管生物传感阵列的传感器单元，并在场效应晶体管生物传感阵列上同时修饰针对不同靶标分子生物酶，例如，按顺序排列，在第一个传感单元上修饰第一种生物酶分子，在第二个传感单元上修饰第二种生物酶分子，如此交替修饰直至整个传感阵列上皆修饰了生物酶分子；可以理解的，修饰的顺序、种类包括但不限于上述情况，均可根据实际需要进行。
如此，在本发明示例性实施例的用于汗液实时监测的柔性场效应晶体管传感装置，包括从下至上叠层设置的皮肤黏附层100、汗液采集层200、传感器件层300、微流传输层400和盖板层500。
其中，皮肤黏附层100上设有多个第一通孔110，用于采集汗液；皮肤黏附层100优选为医用双面胶带，可直接黏附在皮肤上。
汗液采集层200上设有用于采集汗液第二通孔210，以及用于汇聚汗液的第三通孔220，第二通孔210与第一通孔110对应设置，第三通孔220通过第一通道230与第二通孔210形成连通；
可以理解的，第二通孔210与第一通孔110的位置一致，形状也可以保持一致，同时第一通道230优选为镂空的通道。
传感器件层300包括绝缘柔性衬底，绝缘柔性衬底上设有用于汇聚汗液的第四通孔310，以及场效应晶体管生物传感阵列320，第四通孔310与第三通孔220对应设置；
其中，场效应晶体管生物传感阵列320采用半导体型单壁碳纳米管作为沟道材料，并采用共平面栅极结构，栅电极表面修饰有贵金属纳米颗粒与生物酶复合层；
可以理解的，第四通孔310与第三通孔220的位置一致，形状也可以保持一致。
微流传输层400设有用于汇聚汗液的第五通孔410、多个检测微腔420，以及用于排出汗液的第六通孔430，第五通孔410与第四通孔310对应设置，且通过第二通道440与检测微腔420的第一端连接，使第五通孔410与检测微腔420形成连通，检测微腔420的第二端通过第三通道450与第六通孔430连接，检测微腔与传感器单元结构一一对应设置；
可以理解的，第五通孔410与第四通孔310的位置一致，形状也可以保持一致；检测微腔即为与传感器单元结构嵌合的腔体，汇集至第五通孔410的汗液通过第二通道440流至嵌合在检测微腔中的传感器单元结构表面，形成覆盖，用于检测。
盖板层500上设有用于排出汗液的第七通孔510，第七通孔510与第六通孔430对应设置；
可以理解的，第七通孔510与第六通孔430的位置一致，形状也可以保持一致。
由此，第一通孔110至第七通孔510之间形成贯通，形成供汗液从汗液收集层底部向传感器件层顶面扩散传输的传输通道，待测汗液通过传输通道进入检测微腔420，通过场效应晶体管生物传感阵列实现对汗液的实时检测，并继续沿着传输通道排出。
作为可选的实施方式，所述柔性场效应晶体管传感装置中，相邻两层之间设有双面胶带黏合层，所述双面胶带黏合层上的镂空结构与相邻两层通孔对应设置，通过双面胶带黏合组装使相第一通孔至第七通孔之间形成贯通。
作为可选的实施方式，汗液采集层、微流传输层和盖板层可采用PET材质。
为了更好的理解，图5展示了该装置各功能层组装示意图，通过激光切割工艺制备镂空结构的各功能层和双面胶带黏合层，相邻两层之间通过双面胶带粘附层黏合组装，组装过程不限定先后顺序。
在其中一个实施例中，可按照从下至上叠层设置的皮肤黏附层100、汗液采集层200、传感器件层300、微流传输层400和盖板层500的顺序组装。
在另一个实施例中，如图5所示，将皮肤黏附层100和汗液采集层200组装在一起得到第(1)部分(图5中的第(1)步骤)，将传感器件层300和微流传输层400通过制备好的第一黏合层700-1组装在一起得到第(2)部分(图5中的第(2)步骤)，再将第(2)部分和盖板层500通过制备好的第二黏合层700-2组装在一起得到第(3)部分(图5中的第(3)步骤)，最后将第(3)部分和第(1)部分通过第三黏合层700-3组装在一起，得到所需传感装置(图5中的第(4)步骤)。
在本发明另一个示例性的实施例中，还提供一种前述用于汗液实时监测的柔性场效应晶体管传感装置在对汗液中多种靶标分子实时同步监测中的应用，栅电极和半导体有源层之间由待测液导通，形成一个“双电层电容”结构，通过在栅电极施加恒定偏压，栅电极表面生物酶分子催化电解液中待测靶标分子发生反应，其催化产物进一步被贵金属纳米颗粒催化，改变栅极界面电势，导致晶体管沟道的有效栅压以及源电极和漏电极之间产生依赖于目标物浓度变化的电流信号。
结合上述描述，本发明示例性的用于汗液实时监测的柔性场效应晶体管传感装置的制备过程如下所示：
实施例1
{场效应晶体管生物传感阵列的制备}
1.溶液沉积法制备半导体型单壁碳纳米管网络薄膜：将洁净聚酰亚胺衬底完全浸没在纯度为99.9％的半导体型单壁碳纳米管的分散液中并静置8小时，随后依次用甲苯，丙酮，乙醇和去离子水分别淋洗1分钟，氮气枪吹干后再用热板120度烘烤5分钟。
聚酰亚胺衬底上制备的半导体型单壁碳纳米管网络薄膜扫描电镜图如图6所示，碳纳米管致密均匀分布，无明显杂质。
2.金属源、漏和栅电极的制备以及沟道刻蚀：通过光刻和电子束镀膜技术在半导体型单壁碳纳米管网络薄膜上依次沉积0.3nm厚的Ti，20nm厚的Pd和40nm厚的Au金属层，再利用刻蚀工艺对非沟道区域的碳纳米管进行刻蚀。
3.磁控溅射Pt纳米颗粒：通过光刻和磁控溅射技术在平面金属栅上溅射2～10nm厚的Pt颗粒。
4.非测试区域钝化层封装保护：通过匀胶机在传感阵列上匀镀一层S1813光刻胶，通过光刻工艺曝出测试窗口，然后利用显影液去除测试区域的光刻胶，暴露出测试区域，并且避免源、漏电极通过测试液体进行接触。
获得具有4个传感单元的场效应晶体管生物传感阵列。
5.化学共价交联法修饰生物酶：
在步骤4获得的器件上同时修饰葡萄糖氧化酶和乳酸氧化酶，在其中同侧的两个传感单元上修饰葡萄糖氧化酶，相对的两个传感单元上修饰乳酸氧化酶。
修饰葡萄糖氧化酶
首先在栅电极上滴加3-疏基丙酸静置8小时，再用1:3的水与乙醇的混合溶液彻底冲洗干净，将40μL体积比为1比1的1-乙基-3-(3-甲基氨基丙基)碳化二亚胺(EDC，100mM)与N-羟基丁二酰亚胺(NHS，40mM)的混合液滴于栅电极并放置1小时，用PBS彻底冲洗并即刻滴入葡萄糖氧化酶溶液使其发生共价交联，在4摄氏度条件下放置12小时。
修饰乳酸氧化酶
首先在栅电极上滴加二氢硫辛酸静置5小时，再用1:3的水与乙醇的混合溶液彻底冲洗干净，将40μL体积比为1比1的1-乙基-3-(3-甲基氨基丙基)碳化二亚胺(EDC，100mM)与N-羟基丁二酰亚胺(NHS，40mM)的混合液滴于栅电极并放置1小时，用PBS彻底冲洗并即刻滴入乳酸氧化酶溶液使其发生共价交联，在4摄氏度条件下放置8小时。
{用于汗液实时监测的柔性场效应晶体管传感装置的组装}
以激光切割的图案化的PET分别作为汗液采集层、微流传输层、盖板层，以及双面胶带黏附层，按照从下至上为汗液采集层、传感器件层、微流传输层和盖板层的叠层顺序，通过双面胶带黏合层黏合组装，并在汗液采集层远离传感器件层的一侧粘附医用双面胶带作为皮肤黏附层，获得葡萄糖和乳酸传感装置。
实施例2
{同时对汗液中葡萄糖和乳酸含量实时监测}
将按照实施例1的方法获得葡萄糖和乳酸传感装置粘附在人体皮肤表面，经过一段时间经微流通道采集的汗液流至检测微腔，在传感器的源电极和漏电极之间施加一恒定的电压VDS，在栅电极施加一个一定范围的扫描电压VGS，随着待测靶标分子浓度的不同，源电极和漏电极间的电流大小不同。通过扫描不同浓度靶标分子的转移曲线，其转移曲线将呈现差异，结果如图7所示。
图7(A)展示了葡萄糖传感装置的转移特性曲线与葡萄糖浓度之间的关系，随着葡萄糖浓度增加，阈值向右偏移，选取栅极电压VGS＝-0.6V，源漏电压VDS＝-0.1V，对电流Ids进行提取，得到Ids与葡萄糖浓度之间的关系如图7(B)所示，线性响应范围为50～200μM，检测下限50μM，灵敏度1.7μA/μM；
如图7(C)展示了乳酸传感装置的移特性曲线与乳酸浓度之间的关系，随着乳酸浓度增加，阈值向右偏移，选取栅极电压VGS＝-0.6V，源漏电压VDS＝-0.1V，对电流Ids进行提取，得到Ids与乳酸浓度之间的关系图7(D)所示，线性响应范围为1～20mM，检测下限1mM，灵敏度4.3μA/mM。
由上可见，本发明柔性场效应晶体管传感装置可实现同时对汗液中多种痕量靶标分子的实时监测和定量分析，同时表现出良好的灵敏度和检测下限。
虽然本发明已以较佳实施例揭露如上，然其并非用以限定本发明。本发明所属技术领域中具有通常知识者，在不脱离本发明的精神和范围内，当可作各种的更动与润饰。因此，本发明的保护范围当视权利要求书所界定者为准。
Claims (10)
1.一种用于汗液实时监测的柔性场效应晶体管传感装置，其特征在于，包括从下至上叠层设置的皮肤黏附层(100)、汗液采集层(200)、传感器件层(300)、微流传输层(400)和盖板层(500)；
所述皮肤黏附层(100)上设有多个第一通孔(110)，用于采集汗液；
所述汗液采集层(200)上设有用于采集汗液第二通孔(210)，以及用于汇聚汗液的第三通孔(220)，所述第二通孔(210)与第一通孔(110)对应设置，所述第三通孔(220)通过第一通道(230)与第二通孔(210)形成连通；
所述传感器件层(300)包括绝缘柔性衬底，所述绝缘柔性衬底上设有用于汇聚汗液的第四通孔(310)，以及场效应晶体管生物传感阵列(320)，所述第四通孔(310)与第三通孔(220)对应设置；
其中，场效应晶体管生物传感阵列(320)采用半导体型单壁碳纳米管作为沟道材料，并采用共平面栅极结构，栅电极表面修饰有贵金属纳米颗粒与生物酶复合层；
所述微流传输层(400)设有用于汇聚汗液的第五通孔(410)、多个检测微腔(420)，以及用于排出汗液的第六通孔(430)，所述第五通孔(410)与第四通孔(310)对应设置，且通过第二通道(440)与检测微腔(420)的第一端连接形成连通，检测微腔(420)的第二端通过第三通道(450)与第六通孔(430)连接，所述检测微腔(420)与场效应晶体管生物传感器一一对应设置；
所述盖板层(500)上设有用于排出汗液的第七通孔(510)，所述第七通孔(510)与第六通孔(430)对应设置；
其中，第一通孔(110)至第七通孔(510)之间形成贯通，形成供汗液从汗液收集层底部向传感器件层(300)顶面扩散传输的传输通道，待测汗液沿着传输通道进入检测微腔(420)，通过场效应晶体管生物传感阵列(320)实现对汗液的实时检测，并继续沿着传输通道排出。
2.根据权利要求1所述的用于汗液实时监测的柔性场效应晶体管传感装置，其特征在于，所述场效应晶体管生物传感阵列中，传感单元结构包括：
绝缘柔性衬底(321)，其中一侧表面作为后续制备的表面层；
位于绝缘柔性衬底(321)一侧表面的源电极(324)、漏电极(323)和栅电极(325)，源电极(324)、漏电极(323)和栅电极(325)顺次间隔排布于同一平面层上，且材料相同；
位于绝缘柔性衬底(321)一侧表面上的半导体型单壁碳纳米管网络薄膜有源层(322)，所述半导体型单壁碳纳米管网络薄膜有源层(322)位于源极电极与漏极电极之间；
钝化层(326)，覆盖除半导体型单壁碳纳米管网络薄膜有源层(322)和栅极敏感区以外的整个区域，使得所述生物传感器在测量靶标分子时，仅限半导体型单壁碳纳米管网络薄膜有源层(322)和栅极敏感区通过液态电解质连接；
贵金属纳米颗粒(327)与生物酶分子(328)复合层，位于栅电极(325)表面，远离衬底一侧，对待测靶标分子具有级联催化作用。
3.根据权利要求2所述的用于汗液实时监测的柔性场效应晶体管传感装置，其特征在于，所述半导体型单壁碳纳米管网络薄膜有源层中，半导体型单壁碳纳米管纯度不低于99.9％，线密度为30-100根/平方微米。
4.根据权利要求2所述的用于汗液实时监测的柔性场效应晶体管传感装置，其特征在于，贵金属纳米颗粒为Pt或Pd，其粒径为0.5-12nm。
5.根据权利要求2所述的用于汗液实时监测的柔性场效应晶体管传感装置，其特征在于，生物酶包括乳酸氧化酶、葡萄糖氧化酶、尿酸氧化酶和胆固醇氧化酶其中任意一种。
6.根据权利要求2所述的用于汗液实时监测的柔性场效应晶体管传感装置，其特征在于，所述绝缘柔性衬底包括聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)、聚氯代对二甲苯(parylene C)、聚二甲基硅氧烷(PDMS)和聚酰亚胺(PI)其中任意一种。
7.根据权利要求2所述的用于汗液实时监测的柔性场效应晶体管传感装置，其特征在于，源电极、漏电极和栅电极部分均由Ti、Pd、Au三种金属依次沉积形成。
8.根据权利要求1所述的用于汗液实时监测的柔性场效应晶体管传感装置，其特征在于，所述第一通孔(110)与第二通孔(210)的结构相同，第三通孔(220)、第四通孔(310)和第五通孔(410)的结构相同，第六通孔(430)与第七通孔(510)的结构相同。
9.根据权利要求1所述的用于汗液实时监测的柔性场效应晶体管传感装置，其特征在于，所述柔性场效应晶体管传感装置中，相邻两层之间设有双面胶带黏合层，所述双面胶带黏合层上的镂空结构与相邻两层通孔对应设置，通过双面胶带黏合组装使第一通孔(110)至第七通孔(510)之间相互贯通。
10.一种权利要求1-9中任意一项所述的用于汗液实时监测的柔性场效应晶体管传感装置在对汗液中多种靶标分子实时同步监测中的应用。
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| PB01 | Publication | ||
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| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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