CN114300702A - 一种含有氧化铈改性碳纳米纤维的燃料电池气体扩散层结构及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种含有氧化铈改性碳纳米纤维的燃料电池气体扩散层结构、制备方法、膜电极组件以及燃料电池。本发明技术方案设置所述气体扩散层包括气体扩散层基底层、微孔层。所述微孔层是包含有采用静电纺丝技术制备的氧化铈改性碳纳米纤维、疏水剂,导电剂制备。所述氧化铈改性碳纳米纤维在所述微孔层厚度方向上具有梯度分布。采用该气体扩散层结构制备的膜电极以及装配成的燃料电池电堆,一方面可以阻止在电堆运行过程中产生的HO·自由基和HOO·自由基对质子膜的攻击,另一方面可以及时排出燃料电池电堆运行过程中产生的多余水分,从而有效提高燃料电池电堆的耐久性和水管理能力。
Description
技术领域
本发明涉及燃料电池技术领域,更具体的说,涉及一种含有氧化铈改性碳纳米纤维的燃料电池气体扩散层结构、制备方法、膜电极组件以及燃料电池。
背景技术
近年来,环境问题已经成为人们关注的焦点。煤、石油、天然气等化石燃料的大量使用对环境造成了严重的污染,全球温度升高、海平面上升、雾霾天气频发等环境问题严重影响着人类的生存与发展。寻找可替代能源,从而在根本上解决环境问题成为了人类未来发展的方向。
质子交换膜燃料电池是以氢气和氧气作为燃料,通过电化学反应将化学能直接转化成电能的能量转化装置。因具有能量密度高、能量转化效率高和零排放等特点,质子交换膜燃料电池又被誉为解决能源与环境问题的终极方案。
气体扩散层是质子交换膜燃料电池的核心零部件,它具有以下四种主要功能:第一、支撑起质子交换膜和催化层;第二、作为阴阳极反应气体从流场流道向催化层扩散的通道;第三、作为电子的传输通道将电子传输到极板;第四、通过毛细效应和浓差扩散等方式将产物水及时从催化层向流场流道排出,从而防止电极发生水淹现象。
通常,气体扩散层由基底层和微孔层两部分组成。碳纤维复合材料如碳纤维纸、碳纤维布等常被用来作为气体扩散层的基底层材料。为了改善基底层的亲疏水性能,提高气体扩散层的水管理能力,一般都会对基底层进行疏水处理,从而更有利于燃料电池运行过程中反应气体的扩散和产物水的排出。微孔层的制备一般是将碳黑和疏水剂按一定比例混合成均匀的浆料,再以喷涂或丝网印刷等方式,在已经疏水处理好的气体扩散层基底层材料上进行涂覆,再经高温处理即可。微孔层具有降低基底层和催化层的接触电阻、改善气体扩散层基底层孔隙结构等作用。
气体扩散层对于提高燃料电池电堆水管理能力、耐久性以及电学性能等方面有关键作用。在水管理方面,质子交换膜燃料电池运行过程中产生的水需要通过气体扩散层传输到双极板流场及时排出,防止过多的水发生水淹,影响传质能力。同时,如果排水过多,则会造成催化层和质子交换膜偏干,降低质子传输效率。在耐久性方面,质子交换膜燃料电池发生电化学过程中,受Fe2+、Mn2+等金属阳离子或过电位的影响,会产生HO·自由基和HOO·自由基,这些自由基会攻击质子交换膜和催化层中离子树脂分子末端结构上的C-H键,周而复始,造成材料降解,降低质子交换膜使用寿命。在电学性能方面,气体扩散层应具备优异的导电性能,降低能量损耗,从而提高燃料电池的电学性能。
通过提高气体扩散层的性能,从而增强燃料电池的水管理能力,同时减少燃料电池运行过程中产生的自由基对质子交换膜的攻击,以及降低燃料电池运行过程中的能量损耗,是提高燃料电池性能的重要途经。
发明内容
本发明的一个目的在于,至少解决背景技术中的技术问题气体扩散层。
申请人发现,通过在气体扩散层微孔层中加入氧化铈改性碳纳米纤维。申请人发现一方面,通过改变氧化铈碳纳米纤维在微孔层厚度上的含量,可以使微孔层形成更加丰富且合理的孔隙结构,从而改善气体扩散层对燃料电池的水管理能力;另一方面,碳纳米纤维上的氧化铈可以有效清除燃料电池运行过程中产生的自由基,从而有效提高燃料电池的耐久性。同时,微孔层中加入的氧化铈碳纳米纤维具有良好的导电性,这可以降低燃料电池运行过程中的能量损耗,从而提高燃料电池的电学性能。
为此,本发明的一些实施例提供了一种含有氧化铈改性碳纳米纤维的燃料电池气体扩散层,所述气体扩散层包括:气体扩散层基底层和微孔层,其中微孔层含有氧化铈改性碳纳米纤维。
在一些实施例中,所述氧化铈改性碳纳米纤维是由六水合硝酸铈和聚丙烯腈树脂按一定比例混合形成纺丝液,并采用静电纺丝技术制备的氧化铈改性碳纳米纤维原丝,再经预氧化工序和高温碳化工序制备而成。
申请人发现与其他制备方式相比,静电纺丝技术不仅操作简单,而且可以根据需要制备出不同直径以及不同铈含量的氧化铈改性碳纳米纤维。同时采用这种制备方法可以使氧化铈纳米颗粒更加均匀地分布在碳纳米纤维上。
申请人发现氧化铈改性碳纳米纤维的直径、氧化铈碳纳米纤维在微孔层厚度方向的含量以及氧化铈在碳纳米纤维中的含量对气体扩散层的性能有重要影响。第一、若氧化铈改性碳纳米纤维直径太大,则会增加微孔层的表面粗糙度,这会增加接触电阻,同时可能会对质子交换膜造成破坏;若氧化铈改性碳纳米纤维直径太小,则不利于氧化铈在碳纳米纤维上的均匀附着,同时不具备明显的造孔效果。第二、改变氧化铈碳纳米纤维在微孔层厚度方向上的含量可以使微孔层厚度方向上具有不同的孔径分布,从而更有利于燃料电池运行过程中产物水的排出和自由基的去除。第三、若碳纳米纤维上的氧化铈含量太低,则不能及时有效地去除燃料电池运行过程中产生的自由基,造成电池性能下降;若含量太高,氧化铈的保水性会造成燃料电池在高湿或高电流密度下排水困难,从而降低电池性能。
为此,在本申请的一些实施例中,所述氧化铈改性碳纳米纤维直径为20nm~200nm。
为此,在本申请的一些实施例中,在碳纳米纤维表面均匀分布着氧化铈纳米颗粒,其中铈元素含量为0.01wt%~20wt%
为此,在本申请的一些实施例中,所述微孔层中氧化铈改性碳纳米纤维在微孔层厚度方向上的分布是以下A、B、C三种情况中的任何一种:A:在所述微孔层中,氧化铈改性碳纳米纤维含量从靠近基底层(3-1)向远离基底层(3-1)呈均匀分布,含量占微孔层总重量的10%~40%;B:在所述微孔层中,氧化铈改性碳纳米纤维含量从靠近基底层(3-1)向远离基底层呈梯度递增分布,含量占同一梯度微孔层总重量从10%到40%;C:在所述微孔层中,氧化铈改性碳纳米纤维含量从靠近基底层向远离基底层呈梯度递减分布,含量占同一梯度微孔层总重量从40%到10%。
在本申请的一些实施例中,所述微孔层由氧化铈改性碳纳米纤维、疏水剂和导电剂组成。所述疏水剂为包括但不限于聚四氟乙烯、聚偏氟乙烯、氟化乙烯丙烯中的一种或几种;所述导电剂包含但不限于碳黑、乙炔黑、科琴黑、SUPER P、碳纳米管、石墨烯、Vulcan XC72、Black pearls中的一种或几种。
对于以上燃料电池气体扩散层结构,本申请的一些实施例提供了其制备方法,该方法包括在气体扩散层的气体扩散层基底层上制备出微孔层,使得微孔层含具有梯度分布的氧化铈改性碳纳米纤维。这样可以使微孔层形成梯度孔隙结构,从而有利于水的排出。
在一些实施例中,所述制备方法还包括:制备所述微孔层中的氧化铈改性碳纳米纤维是通过首先由六水合硝酸铈和聚丙烯腈树脂按比例混合形成纺丝液,然后采用静电纺丝技术用纺丝液制备氧化铈改性碳纳米纤维原丝,再经预氧化工序和高温碳化工序制备而成。制备得到的所述氧化铈改性碳纳米纤维直径为20nm~200nm,且在碳纳米纤维表面均匀分布着氧化铈纳米颗粒,调整六水合硝酸铈和聚丙烯腈树脂的比例,以将氧化铈纳米颗粒含量控制在0.01wt%~20wt%。
本申请的另一些实施例中提供了一种膜电极组件,所述膜电极组件包括:依次层叠设置的阴极侧气体扩散层、阴极侧催化剂层、质子交换膜、阳极侧催化剂层以及阳极侧气体扩散层;其中,所述阴极侧气体扩散层和/或所述阳极侧气体扩散层包括如上述任意一项所述的气体扩散层结构。
本申请的另一些实施例中提供了一种燃料电池电堆,所述燃料电池包括:如上所述的任意一种膜电极组件。
本发明的实施例中在气体扩散层中加入氧化铈碳纳米纤维可以实现三个基本效果,其一是作为氧化铈纳米颗粒的载体;其二是利用碳纳米纤维在微孔层厚度上的不同分布来形成具有不同孔隙结构的气体扩散层,从而提高气体扩散层的水管理能力;其三是利用碳纳米纤维的高导电性能来提高燃料电池的电学性能。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案,下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍。显而易见地,下面描述中的附图仅仅是本发明的实施例,对于本领域普通技术人员来讲,在不付出创造性劳动的前提下,还可以根据提供的附图获得其他的附图。
图1为本发明实施例提供的一种制备方法的流程示意图;
图2为本发明实施例提供的一种膜电极组件的结构示意图;
图3为本发明实施例制备出的单电池与传统方案制备出的单电池的测试性能结果对比曲线。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例中的附图,对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述。显然,所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例,而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例,本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例,都属于本发明保护的范围。
图1为本发明制备气体扩散层的流程示意图,该制备方法包括:
步骤S1:将气体扩散层的基底层3-1置于疏水剂溶液中浸泡并干燥,进行疏水处理;
步骤S2:在疏水处理过的气体扩散层的基底层3-1的一侧涂敷制备微孔层;
步骤S3:将步骤S2处理好的气体扩散层放置烘箱中加热,充分挥发掉残留的造孔剂、分散剂和溶剂等。
本发明还提供了一种膜电极组件,所述膜电极组件如图2所示,本发明制备得到的气体扩散层组装成的燃料电池膜电极各组成部分的说明:附图标记1为质子交换膜,标记2-1为阳极催化层,标记2-2为阴极催化层,标记3-1为气体扩散层基底层,标记3-2为气体扩散层微孔层。
本发明还提供了一种燃料电池,该燃料电池包括上述实施例所述的膜电极组件。
下面结合具体设计参数,说明本申请技术方案所述气体扩散层制备方法,并利用所制备的样品一、样品二、样品三,样品四,样品五,样品六组装的燃料电池电堆性能,与不含氧化铈改性碳纳米纤维的气体扩散层(样品七)组装的燃料电池电堆的性能进行对比。其中,样品一到样品六中的氧化铈改性碳纳米纤维制备工艺如下:
首先称取一定质量的溶剂N,N-二甲基甲酰胺于烧杯中,加入磁力搅拌器,在水浴锅中搅拌;再称取一定质量的聚丙烯腈溶液,并缓慢加入到烧杯中,使用封口膜封住烧杯口后,继续搅拌至溶液澄清透明;然后加入一定质量的六水合硝酸铈,继续搅拌2小时,即可得到含有六水合硝酸铈的聚丙烯腈纺丝液。接下来利用静电纺丝机制备了含硝酸铈的聚丙烯腈原丝。将制备的含硝酸铈的聚丙烯腈原丝放入高温烧结炉中,按5℃/min的升温速率从室温升至200℃,并在200℃下保温1h进行预氧化处理。同时,在预氧化过程中,六水合硝酸铈首先会脱水形成硝酸铈,接着硝酸铈会分解生成氧化铈。之后在氮气气氛下,按5℃/min的升温速率将温度升至800℃,并在800℃下保持1h进行碳化处理。碳化处理后完成后,待高温烧结炉自然冷却至室温,完成氧化铈改性碳纳米纤维的制备。制备出的氧化铈改性碳纳米纤维的直径分布在80~120nm,且在碳纳米纤维表面均匀分布着氧化铈纳米颗粒,铈元素占比为5wt%。
样品一:
1)气体扩散层的微孔层浆料制备:称取0.53g氧化铈改性碳纳米纤维,4.07g乙炔黑、100ml草酸铵的水溶液、20%的PTFE(聚四氟乙烯)稀释液3.5g,倒入一定量异丙醇水溶液中,采用均质机搅拌制成粘度适中的浆料,该浆料记作S1M1。称取1.06g氧化铈改性碳纳米纤维,3.54g乙炔黑、100ml草酸铵的水溶液、20%的PTFE(聚四氟乙烯)稀释液3.5g,倒入一定量异丙醇水溶液中,采用均质机搅拌制成粘度适中的浆料,该浆料记作S1M2。称取1.59g氧化铈改性碳纳米纤维,3.01g乙炔黑、100ml草酸铵的水溶液、20%的PTFE(聚四氟乙烯)稀释液3.5g,倒入一定量异丙醇水溶液中,采用均质机搅拌制成粘度适中的浆料,该浆料记作S1M3。称取2.12g氧化铈改性碳纳米纤维,2.48g乙炔黑、100ml草酸铵的水溶液、20%的PTFE(聚四氟乙烯)稀释液3.5g,倒入一定量异丙醇水溶液中,采用均质机搅拌制成粘度适中的浆料,该浆料记作S1M4。
2)气体扩散层的微孔层涂覆:使用S1M1浆料涂敷在经疏水处理过的碳纸(选用Toray H060碳纸)表面,涂覆完成后放置于烘箱中干燥,形成第一层微孔层;使用S1M2浆料涂敷在第一层微孔层表面,涂覆完成后放置于烘箱中干燥,形成第二层微孔层;使用S1M3浆料涂敷在第二层微孔层表面,涂覆完成后放置于烘箱中干燥,形成第三层微孔层;使用S1M4浆料涂敷在第三层微孔层表面,涂覆完成后放置于烘箱中干燥,形成第四层微孔层。
3)将上述涂覆了四层微孔层的气体扩散层放入烘箱中以5℃/min的升温速率升温,最终于340℃焙烧30min,待烘箱温度降至室温后取出,完成制备。
样品一中,第一层微孔层中氧化铈改性碳纳米纤维含量为第一层微孔层重量的10%,第二层微孔层中氧化铈改性碳纳米纤维含量为第二层微孔层重量的20%,第三层微孔层中氧化铈改性碳纳米纤维含量为第三层微孔层重量的30%,第四层微孔层中氧化铈改性碳纳米纤维含量为第四层微孔层重量的40%。将样品一组装成活性区域面积为200cm2的质子交换膜燃料电池,阴极入口压力与阳极入口压力相同,阳极入口气体湿度为50%,阴极入口气体湿度为50%,其他操作条件相同。组装测试的燃料电池电堆极化曲线见图3,在2A/cm2条件下,电压为0.70V。
样品二:
1)气体扩散层的微孔层浆料制备:称取2.12g氧化铈改性碳纳米纤维,2.48g乙炔黑、100ml草酸铵的水溶液、20%的PTFE(聚四氟乙烯)稀释液3.5g,倒入一定量异丙醇水溶液中,采用均质机搅拌制成粘度适中的浆料,该浆料记作S2M1;称取1.59g氧化铈改性碳纳米纤维,3.01g乙炔黑、100ml草酸铵的水溶液、20%的PTFE(聚四氟乙烯)稀释液3.5g,倒入一定量异丙醇水溶液中,采用均质机搅拌制成粘度适中的浆料,该浆料记作S2M2。称取1..06g氧化铈改性碳纳米纤维,3.54g乙炔黑、100ml草酸铵的水溶液、20%的PTFE(聚四氟乙烯)稀释液3.5g,倒入一定量异丙醇水溶液中,采用均质机搅拌制成粘度适中的浆料,该浆料记作S2M3。称取0.53g氧化铈改性碳纳米纤维,4.07g乙炔黑、100ml草酸铵的水溶液、20%的PTFE(聚四氟乙烯)稀释液3.5g,倒入一定量异丙醇水溶液中,采用均质机搅拌制成粘度适中的浆料,该浆料记作S2M4。
2)气体扩散层的微孔层涂覆:使用S2M1浆料涂敷在经疏水处理过的碳纸(选用Toray H060碳纸)表面,涂覆完成后放置于烘箱中干燥,形成第一层微孔层;使用S2M2浆料涂敷在第一层微孔层表面,涂覆完成后放置于烘箱中干燥,形成第二层微孔层;使用S2M3浆料涂敷在第二层微孔层表面,涂覆完成后放置于烘箱中干燥,形成第三层微孔层;使用S2M4浆料涂敷在第三层微孔层表面,涂覆完成后放置于烘箱中干燥,形成第四层微孔层。
3)将上述涂覆了四层微孔层的气体扩散层放入烘箱中以5℃/min的升温速率升温,最终于340℃焙烧30min,待烘箱温度降至室温后取出,完成制备。
样品二中,第一层微孔层中氧化铈改性碳纳米纤维含量为第一层微孔层重量的40%,第二层微孔层中氧化铈改性碳纳米纤维含量为第二层微孔层重量的30%,第三层微孔层中氧化铈改性碳纳米纤维含量为第三层微孔层重量的20%,第四层微孔层中氧化铈改性碳纳米纤维含量为第四层微孔层重量的10%。将样品二组装成活性区域面积为200cm2的质子交换膜燃料电池,阴极入口压力与阳极入口压力相同,阳极入口气体湿度为50%,阴极入口气体湿度为50%,其他操作条件相同。组装测试的燃料电池电堆极化曲线见图3,在2A/cm2条件下,电压为0.69V。
样品三:
1)气体扩散层的微孔层浆料制备:称取0.53g氧化铈改性碳纳米纤维,4.07g乙炔黑、100ml草酸铵的水溶液、20%的PTFE(聚四氟乙烯)稀释液3.5g,倒入一定量异丙醇水溶液中,采用均质机搅拌制成粘度适中的浆料,该浆料记作S3M1;再称取2.12g氧化铈改性碳纳米纤维,2.48g乙炔黑、100ml草酸铵的水溶液、20%的PTFE(聚四氟乙烯)稀释液3.5g,倒入一定量异丙醇水溶液中,采用均质机搅拌制成粘度适中的浆料,该浆料记作S3M2。
2)气体扩散层的微孔层涂覆:使用S3M1浆料在经疏水处理过的碳纸(选用TorayH060碳纸)表面涂覆两遍,每遍涂覆一层,每遍涂覆完成后均放置于烘箱中干燥,形成第一、二层微孔层;使用S3M2浆料在涂覆完第二层微孔层的表面再涂覆两遍,每遍涂覆一层,每遍涂覆完成后均放置于烘箱中干燥,形成第三、四层微孔层。
3)将上述涂覆了四层微孔层的气体扩散层放入烘箱中以5℃/min的升温速率升温,最终于340℃焙烧30min,待烘箱温度降至室温后取出,完成制备。
样品三中,第一、二层微孔层中氧化铈改性碳纳米纤维含量分别为第一、二层微孔层重量的10%,第三、四层微孔层中氧化铈改性碳纳米纤维含量分别为第三、四层微孔层重量的40%。将样品三组装成活性区域面积为200cm2的质子交换膜燃料电池,阴极入口压力与阳极入口压力相同,阳极入口气体湿度为50%,阴极入口气体湿度为50%,其他操作条件相同。组装测试的燃料电池电堆极化曲线见图3,在2A/cm2条件下,电压为0.67V。
样品四:
1)气体扩散层的微孔层浆料制备:称取2.12g氧化铈改性碳纳米纤维,2.48g乙炔黑、100ml草酸铵的水溶液、20%的PTFE(聚四氟乙烯)稀释液3.5g,倒入一定量异丙醇水溶液中,采用均质机搅拌制成粘度适中的浆料,该浆料记作S4M1;再称取0.53g氧化铈改性碳纳米纤维,4.07g乙炔黑、100ml草酸铵的水溶液、20%的PTFE(聚四氟乙烯)稀释液3.5g,倒入一定量异丙醇水溶液中,采用均质机搅拌制成粘度适中的浆料,该浆料记作S4M2。
2)气体扩散层的微孔层涂覆:使用S4M1浆料在经疏水处理过的碳纸(选用TorayH060碳纸)表面涂覆两遍,每遍涂覆一层,每遍涂覆完成后均放置于烘箱中干燥,形成第一、二层微孔层;使用S4M2浆料在涂覆完第二层微孔层的表面再涂覆两遍,每遍涂覆一层,每遍涂覆完成后均放置于烘箱中干燥,形成第三、四层微孔层。
3)将上述涂覆了四层微孔层的气体扩散层放入烘箱中以5℃/min的升温速率升温,最终于340℃焙烧30min,待烘箱温度降至室温后取出,完成制备。
样品四中,第一、二层微孔层中氧化铈改性碳纳米纤维含量分别为第一、二层微孔层重量的40%,第三、四层微孔层中氧化铈改性碳纳米纤维含量分别为第三、四层微孔层重量的10%。将样品四组装成活性区域面积为200cm2的质子交换膜燃料电池,阴极入口压力与阳极入口压力相同,阳极入口气体湿度为50%,阴极入口气体湿度为50%,其他操作条件相同。组装测试的燃料电池电堆极化曲线见图3,在2A/cm2条件下,电压为0.67V。
样品五:
1)气体扩散层的微孔层浆料制备:称取0.53g氧化铈改性碳纳米纤维,4.07g乙炔黑、100ml草酸铵的水溶液、20%的PTFE(聚四氟乙烯)稀释液3.5g,倒入一定量异丙醇水溶液中,采用均质机搅拌制成粘度适中的浆料,该浆料记作S5M1。
2)气体扩散层的微孔层涂覆:使用S5M1浆料在经疏水处理过的碳纸(选用TorayH060碳纸)表面涂覆四遍,每遍涂覆一层,每遍涂覆完成后均放置于烘箱中干燥,形成四层微孔层。
3)将上述涂覆了四层微孔层的气体扩散层放入烘箱中以5℃/min的升温速率升温,最终于340℃焙烧30min,待烘箱温度降至室温后取出,完成制备。
样品五中,每层微孔层中氧化铈改性碳纳米纤维含量分别为对应层微孔层重量的10%。将样品五组装成活性区域面积为200cm2的质子交换膜燃料电池,阴极入口压力与阳极入口压力相同,阳极入口气体湿度为50%,阴极入口气体湿度为50%,其他操作条件相同。组装测试的燃料电池电堆极化曲线见图3,在2A/cm2条件下,电压为0.67V。
样品六:
1)气体扩散层的微孔层浆料制备:称取2.12g氧化铈改性碳纳米纤维,2.48g乙炔黑、100ml草酸铵的水溶液、20%的PTFE(聚四氟乙烯)稀释液3.5g,倒入一定量异丙醇水溶液中,采用均质机搅拌制成粘度适中的浆料,该浆料记作S6M1。
2)气体扩散层的微孔层涂覆:使用S6M1浆料在经疏水处理过的碳纸(选用TorayH060碳纸)表面涂覆四遍,每遍涂覆一层,每遍涂覆完成后均放置于烘箱中干燥,形成四层微孔层;
3)将上述涂覆了四层微孔层的气体扩散层放入烘箱中以5℃/min的升温速率升温,最终于340℃焙烧30min,待烘箱温度降至室温后取出,完成制备。
样品六中,每层微孔层中氧化铈改性碳纳米纤维含量分别为对应层微孔层重量的40%。将样品六组装成活性区域面积为200cm2的质子交换膜燃料电池,阴极入口压力与阳极入口压力相同,阳极入口气体湿度为50%,阴极入口气体湿度为50%,其他操作条件相同。组装测试的燃料电池电堆极化曲线见图3,在2A/cm2条件下,电压为0.66V。
样品七:
1)气体扩散层的微孔层浆料制备:称取4.6g乙炔黑、100ml草酸铵的水溶液、20%的PTFE(聚四氟乙烯)稀释液3.5g,倒入一定量异丙醇水溶液中,采用均质机搅拌制成粘度适中的浆料,该浆料记作S7M1。
2)气体扩散层的微孔层涂覆:使用S7M1浆料在经疏水处理过的碳纸(选用TorayH060碳纸)表面涂覆四遍,每遍涂覆一层,每遍涂覆完成后均放置于烘箱中干燥,形成四层微孔层。
3)将上述涂覆了四层微孔层的气体扩散层放入烘箱中以5℃/min的升温速率升温,最终于340℃焙烧30min,待烘箱温度降至室温后取出,完成制备。
样品七中,每层微孔层中均不含有氧化铈改性碳纳米纤维。将样品七组装成活性区域面积为200cm2的质子交换膜燃料电池,阴极入口压力与阳极入口压力相同,阳极入口气体湿度为50%,阴极入口气体湿度为50%,其他操作条件相同。组装测试的燃料电池电堆极化曲线见图3,在2A/cm2条件下,电压为0.59V。
氧化铈改性碳纳米纤维直径除上述样品中的值外,还可以调整喷丝头的直径来调整碳纳米纤维的直径,例如是20nm~200nm范围内的任意值,包括端值。通过调整六水合硝酸铈和聚丙烯腈树脂的比例,除5wt%外,还可以将铈元素含量控制在0.01wt%~20wt%。
此外,在所述微孔层中,氧化铈改性碳纳米纤维含量从靠近基底层3-1向远离基底层3-1可以呈均匀分布,含量占微孔层总重量的10%~40%,如样品【5、6】;或者,在所述微孔层中,氧化铈改性碳纳米纤维含量从靠近基底层3-1向远离基底层呈梯度递增分布,含量占同一梯度微孔层总重量从10%到40%,如样品【1、3】。或者,在所述微孔层中,氧化铈改性碳纳米纤维含量从靠近基底层向远离基底层呈梯度递减分布,含量占同一梯度微孔层总重量从40%到10%,如样品【2、4】。
对所公开的实施例的上述说明,使本领域专业技术人员能够实现或使用本发明。对这些实施例的多种修改对本领域的专业技术人员来说将是显而易见的,本文中所定义的一般原理可以在不脱离本发明的精神或范围的情况下,在其它实施例中实现。因此,本发明将不会被限制于本文所示的这些实施例,而是要符合与本文所公开的原理和新颖特点相一致的最宽的范围。
Claims (9)
1.一种含有氧化铈改性碳纳米纤维的燃料电池气体扩散层,所述气体扩散层(3)包括:气体扩散层基底层(3-1)和微孔层(3-2),其特征在于:所述微孔层(3-2)含有氧化铈改性碳纳米纤维。
2.根据权利要求1所述的含有氧化铈改性碳纳米纤维的燃料电池气体扩散层,其特征在于:所述氧化铈改性碳纳米纤维是由六水合硝酸铈和聚丙烯腈树脂按比例混合形成纺丝液,并采用静电纺丝技术制备的氧化铈改性碳纳米纤维原丝,再经预氧化工序和高温碳化工序制备而成,其直径为20nm~200nm。
3.根据权利要求1所述的含有氧化铈改性碳纳米纤维的燃料电池气体扩散层,其特征在于:所述氧化铈改性碳纳米纤维包括在碳纳米纤维表面均匀分布的氧化铈纳米颗粒,其中铈元素含量为0.01wt%~20wt%。
4.根据权利要求1所述的含有氧化铈改性碳纳米纤维的燃料电池气体扩散层,其特征在于:所述微孔层(3-2)中氧化铈改性碳纳米纤维在微孔层厚度方向上的含量是以下A、B、C三种情况中的任何一种:
A:在所述微孔层(3-2)中,氧化铈改性碳纳米纤维含量从靠近基底层(3-1)向远离基底层(3-1)呈均匀分布,含量占微孔层总重量的10%~40%;
B:在所述微孔层(3-2)中,氧化铈改性碳纳米纤维含量从靠近基底层(3-1)向远离基底层(3-1)呈梯度递增分布,含量占同一梯度微孔层总重量从10%到40%;
C:在所述微孔层(3-2)中,氧化铈改性碳纳米纤维含量从靠近基底层(3-1)向远离基底层(3-1)呈梯度递减分布,含量占同一梯度微孔层总重量从40%到10%。
5.根据权利要求1所述的含有氧化铈改性碳纳米纤维的燃料电池气体扩散层,其特征在于:所述微孔层由氧化铈改性碳纳米纤维、疏水剂和导电剂组成,其中所述疏水剂为包括但不限于聚四氟乙烯、聚偏氟乙烯、氟化乙烯丙烯中的一种或几种;所述导电剂包含但不限于碳黑、乙炔黑、科琴黑、SUPER P、碳纳米管、石墨烯、Vulcan XC 72、Black pearls中的一种或几种。
6.一种用于制备如权利要求1至6中任意一项所述的含有氧化铈改性碳纳米纤维的燃料电池气体扩散层的制备方法,其特征在于,所述制备方法包括:
在气体扩散层(3)的基底层(3-1)上制备出微孔层(3-2);其中,所述微孔层含有氧化铈改性碳纳米纤维。
7.根据权利要求7所述的制备方法,其特征在于,调整六水合硝酸铈和聚丙烯腈树脂的比例,以将氧化铈纳米颗粒含量控制在0.01wt%~20wt%。
8.一种膜电极组件,其特征在于,所述膜电极组件包括:
依次层叠设置的阴极侧气体扩散层(3)、阴极侧催化剂层(2-1)、质子交换膜(1)、阳极侧催化剂层(2-2)以及阳极侧气体扩散层(3);
其中,所述阴极侧气体扩散层(3)包括如权利要求1至6中任意一项所述的气体扩散层结构;或所述阳极侧气体扩散层(3)包括如权利要求1至6中任意一项所述的气体扩散层结构。
9.一种燃料电池电堆,其特征在于,所述燃料电池电堆包括:
如权利要求8所述的膜电极组件。
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