CN114262906B - 捕集co2制备co的熔盐电解技术 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种捕集CO2制备CO的熔盐电解技术，其使用含有均相催化剂的熔融碱金属/碱土金属碳酸盐/卤化物或其混合体作为捕集剂与电解质，将含有CO2的气体(比如烟气等)通入含均相催化剂的熔融电解质中，采用熔盐电解池，以金属或非金属材料为阴极，惰性材料为阳极，在550‑800℃的温度范围内进行电解，可选择性制得高含量的CO。本发明的方法工艺简单，适用于含有不同浓度CO2的气氛，电解能耗低，电解体系绿色无污染，催化剂物化性质稳定，对气态产物CO具有较好的选择性，可在更温和的条件下将CO2高通量转化为CO。
Description
技术领域
本发明涉及电化学技术领域，具体涉及一种捕集CO2制备CO的熔盐电解技术。
背景技术
温室气体CO2的高附加值利用是一种颇具市场应用前景的资源化转化技术。近年来，熔盐电解二氧化碳技术在高效高通量转化CO2方面受到广泛关注，拓展产物种类、调控产物选择性、提高产物附加值逐渐成为该技术的焦点。由于受限于获取CO的热力学条件，熔盐电解CO2的产物主要为碳材料；目前，利用该技术电解CO2转化为高含量CO非常依赖特定的电解质、较高的电解温度(>850℃)、特定的Ti阴极材料以及CO2流速。
上述方法存在以下几个问题和挑战：一方面，阴极产物对碳的选择性较好，而获取气态产物CO的电解条件非常苛刻；另一方面，较高的电解温度对电解槽使用材料、周围环境具有较高要求，不利于该技术的大规模应用。因此，发展绿色的熔盐电解CO2技术在更温和的电解条件下制备高含量、高纯度的CO仍是一个巨大的挑战。
发明内容
为了在更温和的条件下利用熔盐电解CO2技术获取CO，本发明提供了一种捕集CO2制备CO的熔盐电解技术，利用该技术可以在更低的电解温度、更低的槽压下得到高含量的CO，并且该方法不受限于电解质种类和阴极材料，为CO2的高附加值利用提供更多选择。
为实现上述目的，本发明提供的一种捕集CO2制备CO的熔盐电解技术，其使用含有均相催化剂的熔融碱金属/碱土金属碳酸盐/卤化物或其混合体作为捕集剂与电解质，将含有CO2的气体(比如烟气等)通入含均相催化剂的熔融电解质中，采用熔盐电解池，以金属或非金属材料为阴极，惰性材料为阳极，在550-800℃的温度范围内进行电解，可选择性制得高含量的CO。
作为优选方案，所述的碱金属或碱土金属碳酸盐为Li2CO3、Na2CO3、K2CO3、CaCO3、BaCO3或/和MgCO3中的任意一种或者多种的混合。
进一步地，所述的碱金属或碱土金属卤化物为LiF、NaF、KF、CaF2、BaF2、MgF2、LiCl、NaCl、KCl、CaCl2、BaCl2或/和MgCl2中的任意一种或者多种的混合。
更进一步地，所述的均相催化剂为金属磷酸盐、金属硼酸盐、金属硅酸盐或/和金属钒酸盐中的任意一种或多种混合物，其在熔融电解质中具有一定溶解度，可以捕获CO2；其浓度范围为1mol％～20mol％。
更进一步地，所述熔盐电解池阳极为二氧化锡陶瓷电极、石墨电极、镀铂钛贵金属涂层电极或者镍、铁、铜、铬、铝及其合金的金属基氧化物涂层电极中的任意一种；所述熔盐电解池的阴极为石墨电极或者镍、铁、铜、铬、钼、钛、铝及其合金电极中的任意一种。
更进一步地，控制熔盐电解池电解槽压在0.2V-6V之间。
更进一步地，所述均相催化剂为Na2B4O7和NaBO2的混合物，或LiBO2和Li3BO3的混合物，或Na2B4O7和Na3BO3的混合物，或Na3BO3和NaBO2的混合物，或Na4V2O7和Na3VO4的混合物，或Na2SiO3和Na4SiO4的混合物，或Na3PO4和Na5PO5的混合物。
与现有技术相比，本发明的优点及有益效果如下：
方法工艺简单，适用于含有不同浓度CO2的气氛，电解能耗更低，电解体系绿色无污染，催化剂物化性质稳定，对气态产物CO具有较好的选择性，可在更温和的条件下将CO2高通量转化为CO。
具体实施方式
下面对本发明进一步说明，其在于进一步描述而非限制本发明。
实施例1：不同熔融电解质
方案A：将2mol％硼砂(Na2B4O7)和2mol％NaBO2加入到熔融Li2CO3-Na2CO3-K2CO3(摩尔比43.5:31.5:25)中作为电解质，其中Na2B4O7和NaBO2作为均相催化剂，在680℃条件下，二氧化锡陶瓷电极作阳极，镍片作阴极，于3.0V恒槽压电解，电解的过程中不间断通入CO2。
方案B：以加入2mol％硼砂(Na2B4O7)和2mol％NaBO2的熔融Na2CO3-K2CO3(摩尔比58:42)作为电解质，其中Na2B4O7和NaBO2作为均相催化剂，在750℃条件下，二氧化锡陶瓷电极作阳极，镍片作阴极，于3.0V恒槽压电解，电解的过程中不间断通入CO2。
相同电解条件下在不含均相催化剂的熔融Li2CO3-Na2CO3-K2CO3和熔融Na2CO3-K2CO3中电解CO2，其阴极产物并未发现CO；与之比较，方案A和方案B均可获得CO，且电流效率均达到90％以上。
实施例2：不同电解温度
方案A：以加入1mol％LiBO2和1mol％Li3BO3的熔融LiCl-Li2CO3(摩尔比68:32)作为电解质，其中LiBO2和Li3BO3作为均相催化剂，在610℃条件下，石墨作阳极，镍片作阴极，100mA cm-2恒电流电解，电解的过程中不间断通入含14vol％CO2的烟气。
方案B：以加入1mol％LiBO2和1mol％Li3BO3的熔融LiCl-Li2CO3(摩尔比68:32)作为电解质，其中LiBO2和Li3BO3作为均相催化剂，在680℃条件下，石墨作阳极，镍片作阴极，100mA cm-2恒电流电解，电解的过程中不间断通入含14vol％CO2的烟气。
方案A和方案B均获得含量为80％以上的CO；其中方案B含量高于方案A，可达90％以上。
实施例3：不同阴极材料
方案A：以加入2mol％LiBO2和2mol％Li3BO3的熔融LiCl-Li2CO3(摩尔比68:32)作为电解质，其中LiBO2和Li3BO3作为均相催化剂，在650℃条件下，以石墨作阳极，再分别以镍片、铁片、钼片、铜片、钛片、以及石墨做阴极，于100mA cm-2恒电流电解，电解的过程中不间断通入CO2。
方案B：以加入2mol％Na2B4O7和2mol％NaBO2的熔融LiF-NaF-KF-Na2CO3(摩尔比44.2:10.9:39.9:5)作为电解质，其中Na2B4O7和NaBO2作为均相催化剂，在720℃条件下，以石墨作阳极，在分别以钼片、铜片、钛片、以及石墨作阴极，于1.5V恒槽压电解，电解的过程中不间断通入CO2。
方案A和方案B均在不同阴极材料上得到含量接近90％的CO。
实施例4：不同均相催化剂
方案A：以加入1mol％Na3BO3和1mol％NaBO2的熔融NaCl-CaCl2-CaCO3(摩尔比45.6:49.4:5)作为电解质，其中Na3BO3和NaBO2作为均相催化剂，在650℃条件下，以石墨作阳极，再分别以镍片、铁片、钼片、铜片、钛片、以及石墨做阴极，于100mA cm-2恒电流电解，电解的过程中不间断通入CO2。
方案B：以加入1mol％Na4V2O7和1mol％Na3VO4的熔融NaCl-CaCl2-CaCO3(摩尔比45.6:49.4:5)作为电解质，其中Na4V2O7和Na3VO4作为均相催化剂，在650℃条件下，以石墨作阳极，再分别以镍片、铁片、钼片、铜片、钛片、以及石墨做阴极，于100mA cm-2恒电流电解，电解的过程中不间断通入CO2。
方案C：以加入1mol％Na2SiO3和1mol％Na4SiO4的熔融NaCl-CaCl2-CaCO3(摩尔比45.6:49.4:5)作为电解质，其中Na2SiO3和Na4SiO4作为均相催化剂，在650℃条件下，以石墨作阳极，再分别以镍片、铁片、钼片、铜片、钛片、以及石墨做阴极，于100mA cm-2恒电流电解，电解的过程中不间断通入CO2。
方案D：以加入1mol％Na3PO4和1mol％Na5PO5的熔融NaCl-CaCl2-CaCO3(摩尔比45.6:49.4:5)作为电解质，其中Na3PO4和Na5PO5作为均相催化剂，在650℃条件下，以石墨作阳极，再分别以镍片、铁片、钼片、铜片、钛片、以及石墨做阴极，于100mA cm-2恒电流电解，电解的过程中不间断通入CO2。
方案A、B、C和D的阴极产物均获得含量约90％的CO。
实施例5：
与不含LiBO2和Li3BO3的熔融LiCl-Li2CO3电解体系进行比较，实施例3方案A的电解能耗降低至少30％。
本发明所列举的均相催化剂(种类和浓度区间取值)以及电解工艺参数(如温度、槽压等区间取值)都能实现本发明，在此不一一列举实施例。
需要特别指出的是，以上所述为本发明的优选实施例，不能以此来限定本发明的权利范围。对于本技术领域的普通技术人员而言，在不脱离本发明列举条件的前提下，还可以做出若干改进，但这些改进也视为本发明的保护范围。
Claims (3)
1.一种捕集CO2制备CO的熔盐电解技术，其特征在于：使用含有均相催化剂的熔融碱金属/碱土金属碳酸盐、熔融碱金属/碱土金属卤化物，或其混合体作为电解质，将含有CO2的气体通入含均相催化剂的熔融电解质中，采用熔盐电解池，以金属或非金属材料为阴极，惰性材料为阳极，在550-800℃的温度范围内进行电解，制得高含量的CO；
所述的碱金属或碱土金属碳酸盐为Li2CO3、Na2CO3、K2CO3、CaCO3、BaCO3或/和MgCO3中的任意一种或者多种的混合；
所述的碱金属或碱土金属卤化物为LiF、NaF、KF、CaF2、BaF2、MgF2、LiCl、NaCl、KCl、CaCl2、BaCl2或/和MgCl2中的任意一种或者多种的混合；
所述均相催化剂为Na2B4O7和NaBO2的混合物，或LiBO2和Li3BO3的混合物，或Na2B4O7和Na3BO3的混合物，或Na3BO3和NaBO2的混合物，或Na4V2O7和Na3VO4的混合物，或Na2SiO3和Na4SiO4的混合物，或Na3PO4和Na5PO5的混合物；
所述均相催化剂的浓度范围为1mol％～20mol％。
2.根据权利要求1所述的捕集CO2制备CO的熔盐电解技术，其特征在于：所述熔盐电解池的阳极为二氧化锡陶瓷电极、石墨电极、镀铂钛贵金属涂层电极或者镍、铁、铜、铬、铝及其合金的金属基氧化物涂层电极中的任意一种；所述熔盐电解池的阴极为石墨电极或者镍、铁、铜、铬、钼、钛、铝及其合金电极中的任意一种。
3.根据权利要求2所述的捕集CO2制备CO的熔盐电解技术，其特征在于：所述熔盐电解池的电解槽压在0.2V-6V之间。
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| GR01 | Patent grant | ||
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