CN114040813A - 含226Ra溶液的纯化方法、226Ra靶的制造方法及225Ac的制造方法 - Google Patents

Abstract

本发明的课题在于提供高效且简便地对在由²²⁶Ra靶制造²²⁵Ac时得到的含²²⁶Ra溶液进行纯化的方法、使用通过该纯化方法得到的纯化含²²⁶Ra溶液来制造²²⁶Ra靶的方法、及包含这些方法的²²⁵Ac的制造方法。本发明的含²²⁶Ra溶液的纯化方法的特征在于包括下述工序：吸附工序(R1)，在碱性条件下使含²²⁶Ra溶液(a)与具有选择性地吸附二价阳离子的功能的担载体接触，使²²⁶Ra离子吸附于担载体；和洗脱工序(R2)，在酸性条件下将²²⁶Ra离子从担载体洗脱。

Description

含226Ra溶液的纯化方法、226Ra靶的制造方法及225Ac的制造 方法

技术领域

本发明涉及含²²⁶Ra溶液的纯化方法、²²⁶Ra靶的制造方法及²²⁵Ac的制造方法。

背景技术

在核医学领域中，实施了使肿瘤等的病灶选择性地摄入包含放射线同位素(RI)的药剂来进行治疗的RI内用疗法。放射线之中，α射线的射程短，因此具有对周围的正常细胞的不必要的波及的影响小这样的特征。作为释放α射线的核素之一的²²⁵Ac是半衰期为10天的放射性核素，近年来，作为癌治疗中的治疗用核素而受到期待。

²²⁵Ac例如可通过使用加速器向²²⁶Ra靶照射质子，从而利用(p,2n)核反应来制造。专利文献1中公开了下述方法：从将照射后的²²⁶Ra靶溶解而得到的、含有²²⁶Ra离子及²²⁵Ac离子的溶液中分离²²⁵Ac成分并进行纯化。

现有技术文献

专利文献

专利文献1：日本特表2009-527731号公报

发明内容

发明所要解决的课题

然而，存在如下问题：由²²⁶Ra靶生成的²²⁵Ac是微量的，²²⁶Ra的大部分保持未反应的状态而残留。

另外，由于²²⁶Ra是贵重的核素，并不容易废弃，因此，为了对未反应的²²⁶Ra加以再利用，要求确立高效且简便地对分离²²⁵Ac后的包含²²⁶Ra离子的溶液进行纯化的方法。专利文献1中记载的技术在需要蒸馏、回流等效率性及简便性的方面存在问题。

本发明是鉴于如上所述的实际情况而作出的，其目的在于提供高效且简便地对在由²²⁶Ra靶制造²²⁵Ac时得到的含²²⁶Ra溶液进行纯化的方法、使用通过该纯化方法得到的纯化含²²⁶Ra溶液来制造²²⁶Ra靶的方法、及包含这些方法的²²⁵Ac的制造方法。

用于解决课题的手段

本发明的一种方式为含²²⁶Ra溶液的纯化方法，其包括下述工序：吸附工序(R1)，在碱性条件下使含²²⁶Ra溶液(a)与具有选择性地吸附二价阳离子的功能的担载体接触，使²²⁶Ra离子吸附于担载体；和洗脱工序(R2)，在酸性条件下将²²⁶Ra离子从前述担载体洗脱。

另外，本发明的另一方式为²²⁶Ra靶的制造方法，其包括下述工序：电沉积液制备工序(R4)，使用通过上文所述的含²²⁶Ra溶液的纯化方法得到的纯化含²²⁶Ra溶液(b)，制备电沉积液；和电沉积工序(R5)，使用该电沉积液，使含²²⁶Ra物质电沉积于基材上。

此外，本发明的另一方式为²²⁵Ac的制造方法，其包括：照射工序(A1)，使用加速器，向通过上文所述的²²⁶Ra靶的制造方法制造的²²⁶Ra靶照射选自带电粒子、光子及中子中的至少1种，生成²²⁵Ac。

发明的效果

根据本发明的含²²⁶Ra溶液的纯化方法，能够高效且简便地对在由²²⁶Ra靶制造²²⁵Ac时得到的含²²⁶Ra溶液进行纯化。另外，能够使用通过该纯化方法得到的纯化含²²⁶Ra溶液来高效地制造²²⁶Ra靶。另外，通过包含这些方法的²²⁵Ac的制造方法，能够高效且稳定地得到²²⁵Ac。

附图说明

[图1]为表示本发明涉及的含²²⁶Ra溶液的纯化方法、²²⁶Ra靶的制造方法、及²²⁵Ac的制造方法的概要的流程图。

具体实施方式

以下，对本发明的实施方式进行详细说明。需要说明的是，图1示出表示本发明涉及的含²²⁶Ra溶液的纯化方法、²²⁶Ra靶的制造方法、及²²⁵Ac的制造方法的概要的流程图。

[含²²⁶Ra溶液的纯化方法]

本发明的含²²⁶Ra溶液的纯化方法(以下也称为“纯化方法(X)”。)的特征在于包括下述工序：吸附工序(R1)，在碱性条件下使含²²⁶Ra溶液(a)与具有选择性地吸附二价阳离子的功能的担载体(以下也称为“担载体(i)”。)接触，使²²⁶Ra离子吸附于担载体(i)；和洗脱工序(R2)，在酸性条件下将²²⁶Ra离子从担载体(i)洗脱。由此，能够将²²⁶Ra离子浓缩从而减少杂质。将通过纯化方法(X)得到的溶液称为纯化含²²⁶Ra溶液(b)。

含²²⁶Ra溶液(a)只要是含有²²⁶Ra离子的溶液，就没有特别限定，优选为含有²²⁶Ra离子的水溶液。为了在碱性条件下进行吸附工序(R1)，更优选含²²⁶Ra溶液(a)为碱性水溶液，pH优选为8以上，更优选为9以上。作为碱性水溶液，可举出铵水溶液、氢氧化钠水溶液、氢氧化钾水溶液等。由此，能够使²²⁶Ra离子高效地吸附于担载体(i)。

作为含²²⁶Ra溶液(a)，可以使用经过后述的制造²²⁵Ac的制造方法中的照射工序(A1)、溶解工序(A2)及分离工序(A3)后的溶液，即，从将使用加速器照射了选自带电粒子、光子及中子中的至少1种的²²⁶Ra靶溶解而得的溶解液中分离²²⁵Ac成分后的溶液。

＜吸附工序(R1)＞

吸附工序(R1)中，在碱性条件下使含²²⁶Ra溶液(a)与担载体(i)接触，使²²⁶Ra离子吸附于担载体(i)。

作为担载体(i)，只要能够在碱性条件下与金属离子形成络合物、在酸性条件下将金属离子洗脱，就没有特别限定，例如可举出具有二价阳离子交换基团的担载体。作为二价阳离子交换基团，具体而言，可举出具有亚氨基二乙酸基、多胺基、甲基多糖基的担载体，优选为亚氨基二乙酸基。对于具有二价阳离子交换基团的担载体而言，只要在树脂等固相担载体上保持有二价阳离子交换基团，就没有特别限定。作为更优选的例子，可举出保持亚氨基二乙酸基的苯乙烯二乙烯基苯共聚物。作为这样的具有亚氨基二乙酸基的树脂的市售品，可举出Bio-Rad公司制“Chelex”系列、三菱化学公司制“DIAION”系列、Dow Chemical公司制“Amberlite”系列等，更具体而言可举出Bio-Rad公司制“Chelex100”(粒径：50～100目，离子型：Na型、Fe型)。需要说明的是，担载体(i)可以填充于管中来使用。管只要能够填充担载体(i)、且具有柔软性，就没有特别限定，优选为由橡胶或树脂等形成的柔性管，更优选为医疗用管。

通过使用这样的管，较之通常的玻璃制柱而言能够使长度更长，即能够提高理论塔板数，因此能够提高²²⁶Ra离子的吸附效率。另外，能够在使通入了放射性物质(含²²⁶Ra溶液)液体的担载体(i)填充于管中的状态下，以不对其他的器具、设备等产生放射性污染的方式简便地废弃。

＜洗脱工序(R2)＞

洗脱工序(R2)中，在酸性条件下，将²²⁶Ra离子从担载体(i)洗脱。具体而言，可以通过向担载体(i)中通入无机酸液体，从而将吸附于担载体(i)的²²⁶Ra离子洗脱。

作为无机酸，只要能够将吸附于担载体(i)的²²⁶Ra成分溶解而形成离子，就没有特别限定，例如可举出盐酸、硝酸。

需要说明的是，从能够将²²⁶Ra离子从担载体高效地洗脱的方面、能够在后面的工序中将来源于无机酸的阴离子高效地除去的方面考虑，无机酸的浓度优选为0.1～12mol/L，更优选为0.3～5mol/L，进一步优选为0.5～2mol/L，特别优选为0.7～1.5mol/L。

＜阴离子交换工序(R3)＞

本发明的纯化方法(X)可以还包括将含有在洗脱工序(R2)中洗脱的²²⁶Ra离子的溶液通入阴离子交换树脂的阴离子交换工序(R3)。

若来源于洗脱工序(R2)中使用的无机酸(例如盐酸等)的阴离子(例如氯化物离子等)残留在溶液中，则有时对后述的电沉积工序(R5)中的²²⁶Ra离子的电沉积率造成影响。因此，优选通过阴离子交换工序(R3)对含有在洗脱工序(R2)中洗脱的²²⁶Ra离子的溶液进行处理，这是由于，能够通过使来源于无机酸的阴离子与氢氧化物离子进行交换而使其减少，能够提高电沉积工序(R5)中的²²⁶Ra离子的电沉积效率。

作为阴离子交换树脂，只要能够使来源于无机酸的阴离子(例如氯化物离子等)与氢氧化物离子进行交换，就没有特别限定，但优选为强碱性阴离子交换树脂，更优选为具有季铵盐的树脂。作为这样的阴离子交换树脂的市售品，可举出例如Dow Chemical公司制“MONOSPHERE”系列、Bio-Rad公司制“AG”系列等，更具体而言可举出“MONOSPHERE 550A”(粒径：590±50目，离子型：OH型)等。

需要说明的是，阴离子交换树脂可以与担载体(i)同样地填充于管中来使用。作为可使用的管，可举出与前述的填充担载体(i)的管同样的管。

＜其他工序＞

纯化方法(X)中，可以在工序(R1)与工序(R2)之间包括对担载体(i)进行清洗的工序。具体而言，可举出将水向担载体(i)中通液。通过如上方式，能够减少纯化含²²⁶Ra溶液(b)中包含的杂质的比例。

[²²⁶Ra靶的制造方法]

本发明的²²⁶Ra靶的制造方法的特征在于包括下述工序：电沉积液制备工序(R4)，使用通过纯化方法(X)得到的纯化含²²⁶Ra溶液(b)，制备电沉积液；和电沉积工序(R5)，使用该电沉积液，使含²²⁶Ra物质电沉积于基材上。

本发明的²²⁶Ra靶的制造方法优选还包含下述纯化方法(以下也称为“纯化方法(Y)”。)，所述纯化方法包括下述工序：吸附工序(R6)，在碱性条件下使经过电沉积工序(R5)后的含²²⁶Ra溶液(c)与具有选择性地吸附二价阳离子的功能的担载体(以下也称为“担载体(ii)”。)接触，使²²⁶Ra离子吸附于担载体(ii)；和洗脱工序(R7)，在酸性条件下将²²⁶Ra离子从担载体(ii)洗脱。将通过纯化方法(Y)得到的溶液称为纯化含²²⁶Ra溶液(d)。

＜电沉积液制备工序(R4)＞

电沉积液制备工序(R4)中，使用纯化含²²⁶Ra溶液(b)来制备电沉积液，此时，也可以将通过纯化方法(Y)得到的纯化含²²⁶Ra溶液(d)与纯化含²²⁶Ra溶液(b)混合来制备电沉积液。由此，能够进一步提高²²⁶Ra的回收率，能够更高效地回收²²⁶Ra。

可以通过根据需要在纯化含²²⁶Ra溶液(b)或纯化含²²⁶Ra溶液(b)与纯化含²²⁶Ra溶液(d)的混合液中加入缓冲剂或酸等，从而制备在后述的电沉积工序(R5)中使用的电沉积液。

作为缓冲剂，可举出例如氯化铵等氯化物盐；碳酸铵、碳酸钠、碳酸钾、碳酸钙、碳酸镁等碳酸盐；碳酸氢铵、碳酸氢钠、碳酸氢钾等碳酸氢盐；乙酸铵、乙酸钠、乙酸钾等乙酸盐；琥珀酸一钠、琥珀酸二钠、琥珀酸一钾、琥珀酸二钾、琥珀酸一铵、琥珀酸二铵等琥珀酸盐；苯甲酸钠、苯甲酸钾、苯甲酸铵等苯甲酸盐，这些之中，从容易将电沉积液的pH维持在后述的所期望的范围内、能够使²²⁶Ra离子更高效地电沉积于基材上等方面考虑，优选乙酸铵。

作为酸，可举出例如无机酸、碳原子数2～6的羧酸。作为无机酸，可举出硝酸、盐酸、硼酸。另外，作为碳原子数2～6的羧酸，可举出乙酸、琥珀酸、苯甲酸。

从提高²²⁵Ac的收量等方面考虑，酸优选为1元或2元的酸。

从能够使²²⁶Ra离子更高效地电沉积于基材上等方面考虑，电沉积液的pH优选为4～7，更优选为5～6。通过适当地加入缓冲剂、酸，能够使电沉积液的pH在前述范围内。

电沉积液可以在不损害本发明的效果的范围内根据需要而包含在以往的电镀等中使用的成分。其他成分可以使用1种，也可以使用2种以上。

＜电沉积工序(R5)＞

电沉积工序(R5)中，使用通过电沉积液制备工序(R4)制备的电沉积液，使含²²⁶Ra物质电沉积于基材上。

作为含²²⁶Ra物质，可举出²²⁶Ra金属或²²⁶Ra盐。得到的²²⁶Ra靶可以在后述的²²⁵Ac的制造方法中的照射工序(A1)中加以再利用。

作为可用于基材的金属，可举出铝、铜、钛、银、金、铁、镍、铌及包含这些金属的合金(例如：磷青铜、黄铜、锌白铜、铍铜合金、科森合金、不锈钢)。

另外，作为基材，也可以将这些金属镀覆于导电性的支承体。

作为基材，从在使用加速器照射选自带电粒子、光子及中子中的至少1种时也不易对该加速器等造成不良影响、在照射时、靶溶解时能够抑制来源于该基材的金属的混入的方面、及能够使²²⁶Ra离子更高效地电沉积于基材上的方面等考虑，优选为金板。

电沉积工序(R5)可以按照已知的方法进行。具体而言，通过使电沉积液通电，从而使含²²⁶Ra物质电沉积于基材上。

作为进行通电时的电源，没有特别限定，可以使用直流电源、交流电源、脉冲电源、PR脉冲电源等。这些之中，从容易改善²²⁶Ra离子的扩散而使含²²⁶Ra物质均匀地电沉积、能够抑制热的产生、能够用小型的电源进行电沉积等方面考虑，优选使用脉冲电源、PR脉冲电源。

电沉积工序(R5)时的温度(电沉积液的温度)没有特别限定，例如可举出10～80℃左右的温度。

＜吸附工序(R6)＞

吸附工序(R6)中，在碱性条件下使经过电沉积工序(R5)后的、含有残留²²⁶Ra离子的含²²⁶Ra溶液(c)与担载体(ii)接触，使²²⁶Ra离子吸附于担载体(ii)。

作为担载体(ii)，可以使用与在纯化方法(X)中的吸附工序(R1)中使用的担载体(i)同样的担载体，也可以与纯化方法(X)同样地将担载体(ii)填充于管中来使用。

＜洗脱工序(R7)＞

洗脱工序(R7)中，在酸性条件下，将²²⁶Ra离子从担载体(ii)洗脱。具体而言，可以通过向担载体(ii)中通入无机酸液体，从而将吸附于担载体(ii)的²²⁶Ra离子洗脱。

作为在洗脱工序(R7)中使用的无机酸，可以使用与在洗脱工序(R2)中使用的无机酸同样的无机酸，无机酸的浓度也可以设为同样的浓度。

＜阴离子交换工序(R8)＞

纯化方法(Y)可以还包括将含有在洗脱工序(R7)中洗脱的²²⁶Ra离子的溶液通入阴离子交换树脂的阴离子交换工序(R8)。

若来源于洗脱工序(R7)中使用的无机酸(例如盐酸等)的阴离子(例如氯化物离子等)残留，则在通过电沉积液制备工序(R4)来制备电沉积液并进行电沉积工序(R4)时，有时对²²⁶Ra离子的电沉积效率造成影响。因此，优选通过阴离子交换工序(R8)对含有在洗脱工序(R7)中洗脱的²²⁶Ra离子的溶液进行处理，这是由于，能够使来源于无机酸的阴离子与氢氧化物离子进行交换而使其减少，在再次用作电沉积工序(R4)的电沉积液的情况下，能够提高²²⁶Ra的电沉积率。

＜其他工序＞

纯化方法(Y)中，可以在工序(R6)与工序(R7)之间包括对担载体(ii)进行清洗的工序。具体而言，可举出将水向担载体(ii)中通液。通过如上方式，从而纯化含²²⁶Ra溶液(d)中包含的杂质的比例减少。

[²²⁵Ac的制造方法]

本发明的²²⁵Ac的制造方法的特征在于包括：照射工序(A1)，使用加速器，向通过前述的本发明的²²⁶Ra靶的制造方法制造的²²⁶Ra靶照射选自带电粒子、光子及中子中的至少1种。本发明的²²⁵Ac的制造方法优选还包括下述工序：溶解工序(A2)，将在照射工序(A1)中进行了照射的²²⁶Ra靶溶解；和分离工序(A3)，对通过将溶解工序(A2)中得到的溶解液碱化而发生了胶体化的²²⁵Ac成分进行分离。

＜照射工序(A1)＞

照射工序(A1)中，使用加速器，向通过前述的本发明的²²⁶Ra靶的制造方法制造的²²⁶Ra靶照射选自带电粒子、光子及中子中的至少1种粒子，通过核反应而生成²²⁵Ac。作为粒子，优选为质子、重氢核、α粒子或γ射线，更优选为质子。

需要说明的是，关于照射方法及照射条件，可以采用已知的方法及条件。

＜溶解工序(A2)＞

溶解工序(A2)中，将在照射工序(A1)中进行了照射的²²⁶Ra靶溶解于酸性溶液中。由此，可得到含有²²⁶Ra离子及²²⁵Ac离子的溶解液。

作为酸性溶液，是能够使²²⁵Ac及²²⁶Ra以离子形式溶解的溶液，具体而言，可举出盐酸、硝酸等无机酸的水溶液，优选为盐酸。

＜分离工序(A3)＞

分离工序(A3)中，对通过将溶解工序(A2)中得到的溶解液碱化而发生了胶体化的²²⁵Ac成分进行分离。

在酸性条件下作为²²⁵Ac离子而溶解于水中的²²⁵Ac在碱性条件下成为氢氧化锕(²²⁵Ac(OH)₃)，在水溶液中发生胶体化。发生了胶体化的氢氧化锕可以通过用膜滤器等进行过滤而捕集于过滤器上，从而从溶解液中分离。

另一方面，²²⁶Ra成分在添加了碱溶液的溶解液中以离子形式存在，通过分离工序(A3)而与²²⁵Ac成分分离，从而可得到含²²⁶Ra溶液(a)。得到的含²²⁶Ra溶液(a)被供给至纯化方法(X)中的吸附工序(R1)。

＜回收工序(A4)＞

将通过分离工序(A3)分离出的²²⁵Ac用酸性溶液溶解，由此可得到含²²⁵Ac溶液。得到的含²²⁵Ac溶液可以根据需要而利用已知的方法进一步进行纯化处理。

《溶解》

通过分离工序(A3)分离出的氢氧化锕可以使用酸性溶液来溶解。作为溶解中使用的酸性溶液，只要能够将氢氧化锕以离子形式溶解，就没有特别限定，例如可以使用与在溶解工序(A2)中使用的酸性溶液相同的酸性溶液。另外，作为浓度，优选为1～6mol/L，更优选为2～5mol/L，这从容易将氢氧化锕以离子形式溶解的方面、担载体容易吸附²²⁶Ra的观点考虑是优选的。

《纯化》

可以通过例如固相萃取法对含有被酸性溶液溶解的²²⁵Ac离子的溶液进行纯化。作为用于固相萃取法的固相萃取剂，只要在捕获了²²⁵Ac离子后、能够在规定的条件下进行洗脱，就没有特别限定，例如可举出包含式(1)表示的化合物的固相萃取剂。

[化学式1]

式(1)中，m及n独立地为0或1，优选为1，R¹、R²、R³及R⁴独立地为由碳原子数8以上且12以下形成的直链或支链的烷基，优选独立地为辛基或2-乙基己基。这样的固相萃取剂例如由Eichrom公司制，作为“DGA Resin”而被市售。

作为具体的纯化方法，首先，将含²²⁵Ac溶液通入固相萃取剂，由此将²²⁵Ac离子等捕获于固相萃取剂。接着，用盐酸等无机酸向固相萃取剂中通液，由此将被捕获的不需要的²²⁶Ra洗脱。此时，以不将²²⁵Ac洗脱的方式将无机酸的浓度设定为相对高的浓度。其后，通入相对低浓度的无机酸液体，由此能够将²²⁵Ac离子从固相萃取剂洗脱。

实施例

以下，基于实施例来更具体地说明本发明，但本发明不受这些实施例的任何限定。

[实施例1及2]

＜评价项目1.纯化方法(X)中的²²⁶Ra的物质收支＞

用1mol/L的盐酸5mL将照射完毕的²²⁶Ra靶(大小：Φ10mm，厚度：2～3mm，²²⁶Ra质量：0.3～1mg)溶解后，用膜滤器进行过滤，将不溶物除去。在滤液中添加28质量％氨水(关东化学(株)制，制品名：氨水(25.0～27.9％)原子吸光分析用)1mL而使pH为10～12，生成氢氧化锕的胶体。接着，使用膜滤器，以1～2mL/min的流速对生成的氢氧化锕进行过滤，回收含²²⁶Ra溶液(a-1)。对于得到的含²²⁶Ra溶液(a-1)，利用EURISYS MESURES公司制的锗半导体检测器进行放射性测定。

接下来，为了防止Na混入后述的纯化含²²⁶Ra溶液(b-1)中，使用将Chelex100(Bio-Rad公司制，粒径：50～100目，离子型：Na型，使用量：3mL)转化为NH₄ ⁺型而得到的产物，填充至内径为3.2mm、外径为4.4mm、长度为50cm的医疗用管(延长管，八光，3.2×4.4×500mm(4mL)，MS-FL)中，以1～2mL/min的流速将得到的含²²⁶Ra溶液(a-1)(pH＞9)50～80mL通入，将其洗脱液作为废液(W1)。接着，以1～2mL/min的流速向Chelex100中通入水10mL，使其洗脱液与废液(W1)合流。

接下来，将MONOSPHERE 550A(Dow Chemical公司制，粒径：590±50目，离子型：OH型，使用量：20mL)依次用盐酸、水、氢氧化钠、水进行清洗后，填充至内径为3.2mm、外径为4.4mm、长度为200cm的医疗用管(延长管，(株)八光制，3.2×4.4×500mm(4mL)，MS-FL)中，与填充有Chelex100的管连接。将1mol/L的盐酸10mL以1～2mL/min的流速依次向Chelex100及MONOSPHERE 550A中通液后，进一步以1～2mL/min的流速通入水8mL，得到纯化含²²⁶Ra溶液(b-1)18mL。

对于得到的纯化含²²⁶Ra溶液(b-1)，利用锗半导体检测器进行放射性测定。另外，对于废液(W1)、Chelex及MONOSPHERE 550A的材料，也进行了放射性测定以调查残留的²²⁶Ra的分布量。

将同样的操作实施合计2次(实施例1、2)，算出各自的²²⁶Ra的物质收支。将结果示于表1。

[表1]

表1中，关于含²²⁶Ra溶液(a-1)，由下述的计算式(1)算出。

含²²⁶Ra溶液(a-1)的²²⁶Ra(计算值)＝纯化含²²⁶Ra溶液(b-1)+在Chelex100上的残留²²⁶Ra+在MONOSPHERE 550A上的残留²²⁶Ra+废液(W1)···(1)

其中，关于实施例2的纯化含²²⁶Ra溶液(b-1)，使用由吸附有Ra的Chelex与Ra洗脱后的Chelex的放射性差算出的值。

需要说明的是，对于表1中记载的＊1的值而言，实测值为N.D.，但由于不清楚能否进行低于0.02MBq的测定，因此设定最大检测为0.02MBq而进行计算。

通过如实施例1及2那样将含²²⁶Ra溶液(a-1)通入Chelex100，能够将²²⁶Ra以外的杂质(氯化铵(盐酸+氨)、氨等)除去。另外，通过这些吸附工序(R1)、洗脱工序(R2)及阴离子交换工序(R3)，能够将氯化物离子大部分除去。

[实施例3～8]

＜评价项目2.经过溶解工序(A2)及分离工序(A3)后的²²⁶Ra的物质收支＞

用1mol/L的盐酸5mL将照射完毕的²²⁶Ra靶(大小：Φ10mm，厚度：2～3mm，²²⁶Ra质量：0.3～1mg)溶解后，用膜滤器进行过滤，将不溶物除去。在滤液中添加28质量％氨水(关东化学(株)制，制品名：氨水(25.0～27.9％)原子吸光分析用)1mL而使pH为10～12，生成氢氧化锕的胶体。接着，使用膜滤器，以1～2mL/min的流速对生成的氢氧化锕进行过滤，得到含²²⁶Ra溶液(a-2)。

接下来，将DGA Resin(Eichrom公司制，DGA Normal Resin，1mL滤芯(cartridge))与膜滤器连接。将4mol/L硝酸6mL以1～2mL/min的流速依次向膜滤器及DGA Resin中通液，将其洗脱液作为废液(W2)。

对于溶解工序(A2)后的溶液，利用锗半导体检测器进行放射性测定。另外，对于废液(W2)、膜滤器及DGA Resin的材料，也利用锗半导体检测器进行了放射性测定以调查残留的²²⁶Ra的分布量。将同样的操作实施合计3次(实施例3～5)，算出各自的²²⁶Ra的物质收支。将结果示于表2。

＜评价项目3.²²⁵Ac的物质收支＞

接下来，将DGA Resin从膜滤器取下，将8mol/L盐酸6mL以1～2mL/min的流速向DGAResin中通液，将其洗脱液作为废液(W3)。其后，将0.01mol/L盐酸10mL以1～2mL/min的流速向DGA Resin中通液，得到含²²⁵Ac溶液。

对于得到的含²²⁵Ac溶液，利用锗半导体检测器进行放射性测定。另外，对于废液(W3)、膜滤器及DGA Resin的材料，也利用锗半导体检测器进行了放射性测定以调查残留的²²⁵Ac的分布量。实施同样的操作合计3次(实施例6～8)，将结果示于表3。

[表2]

[表3]

对于表2中记载的＊1的值而言，实测值为N.D.，但由于不清楚能否进行低于0.02MBq的测定，因此设定最大检测为0.02MBq而进行计算。

关于表2中的分离工序(A3)后的不包含废液(W2)的含²²⁶Ra溶液(a-2)，由下述的计算式(2)算出。

不包含废液(W2)的含²²⁶Ra溶液(a-2)(计算值)＝溶解工序(A2)后的溶液中包含的²²⁶Ra-分离工序(A3)后的在材料上的²²⁶Ra残留(膜滤器)-分离工序(A3)后的在材料上的²²⁶Ra残留(DGA Resin)-分离工序(A3)后的废液(W2)的²²⁶Ra量···(2)

对于溶解工序(A2)后的溶液中包含的²²⁶Ra而言，分取一部分来进行测定，将其换算为总体液量从而算出。

对于表3中记载的＊1的值而言，实测值为N.D.，但由于不清楚能否进行低于0.58kBq的测定，因此设定最大检测为0.58kBq而进行计算。

表3中记载的＊2的值被用于分离工序(A3)后的²²⁵Ac膜滤器捕集量的计算。

表3中的膜滤器捕集量由下述的计算式(3)算出。

分离工序(A3)后的膜滤器捕集量(计算值)＝²²⁵Ac回收工序(A4)后的在材料上的²²⁵Ac残留(膜滤器)+²²⁵Ac回收工序(A4)后的在材料上的²²⁵Ac残留(DGA Resin)+²²⁵Ac回收工序(A4)的DGA Resin通液后的废液(W3)的²²⁵Ac量+纯化含²²⁵Ac溶液中的²²⁵Ac回收量···(3)

其中，关于实施例6的纯化含²²⁵Ac溶液中的²²⁵Ac回收量，使用由吸附有Ac的DGA与Ac洗脱后的DGA的放射性差算出的值。

表3中的＊3是用膜滤器捕集之后的物质收支，未考虑膜滤器中的未捕集部分。另外，由于²²⁶Ra的影响而不能测定膜滤器通液前后的²²⁶Ra溶液中的²²⁵Ac的放射性，因此，使分母为“分离工序(A3)后的膜滤器捕集量(计算值)”而求出回收率。

Claims (12)

1.含²²⁶Ra溶液的纯化方法，其包括下述工序：

吸附工序(R1)，在碱性条件下使含²²⁶Ra溶液(a)与具有选择性地吸附二价阳离子的功能的担载体接触，使²²⁶Ra离子吸附于所述担载体；和

洗脱工序(R2)，在酸性条件下将²²⁶Ra离子从所述担载体洗脱。

2.如权利要求1所述的含²²⁶Ra溶液的纯化方法，其中，所述担载体具有二价的阳离子交换基团。

3.如权利要求1或2所述的含²²⁶Ra溶液的纯化方法，其中，所述担载体包含亚氨基二乙酸基。

4.如权利要求1～3中任一项所述的含²²⁶Ra溶液的纯化方法，其还包括将含有在所述洗脱工序(R2)中洗脱的²²⁶Ra离子的溶液通入阴离子交换树脂的阴离子交换工序(R3)。

5.如权利要求1～4中任一项所述的含²²⁶Ra溶液的纯化方法，其中，所述含²²⁶Ra溶液(a)是从将使用加速器照射了选自带电粒子、光子及中子中的至少1种的²²⁶Ra靶溶解而得的溶解液中分离²²⁵Ac成分后的溶液。

6.如权利要求1～5中任一项所述的含²²⁶Ra溶液的纯化方法，其中，所述担载体被填充于管中。

7.²²⁶Ra靶的制造方法，其包括下述工序：

电沉积液制备工序(R4)，使用通过权利要求1～6中任一项所述的纯化方法得到的纯化含²²⁶Ra溶液(b)，制备电沉积液；和

电沉积工序(R5)，使用所述电沉积液，使含²²⁶Ra物质电沉积于基材上。

8.如权利要求7所述的²²⁶Ra靶的制造方法，其还包含下述纯化方法，所述纯化方法包括下述工序：

吸附工序(R6)，在碱性条件下使经过所述电沉积工序(R5)后的含²²⁶Ra溶液(c)与具有选择性地吸附二价阳离子的功能的担载体接触，使²²⁶Ra离子吸附于所述担载体；和

洗脱工序(R7)，在酸性条件下将²²⁶Ra离子从所述担载体洗脱，

所述²²⁶Ra靶的制造方法中，

将通过所述纯化方法得到的纯化含²²⁶Ra溶液(d)与所述纯化含²²⁶Ra溶液(b)混合，在所述电沉积液制备工序(R4)中制备电沉积液。

9.如权利要求8所述的²²⁶Ra靶的制造方法，其还包括将含有在所述洗脱工序(R7)中洗脱的²²⁶Ra离子的溶液通入阴离子交换树脂的阴离子交换工序(R8)。

10.²²⁵Ac的制造方法，其包括：照射工序(A1)，使用加速器，向通过权利要求7～9中任一项所述的制造方法制造的²²⁶Ra靶照射选自带电粒子、光子及中子中的至少1种，生成²²⁵Ac。

11.如权利要求10所述的²²⁵Ac的制造方法，其还包括下述工序：

溶解工序(A2)，将在所述照射工序(A1)中进行了照射的²²⁶Ra靶溶解；和

分离工序(A3)，对通过将所述溶解工序(A2)中得到的溶解液碱化而发生了胶体化的²²⁵Ac成分进行分离。

12.用于对含²²⁶Ra溶液进行纯化的管，其填充有具有选择性地吸附二价阳离子的功能的担载体或阴离子交换树脂。

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