KR20040028770A - 피조사 표적으로부터의 방사성 동위원소 회수 방법 - Google Patents

Abstract

본 발명은, 고체 표면 줄질을 포함하는 피조사 표적으로부터의 방사성 동위원소의 회수를 위한 개선된 방법을 제공한다. 상기 개선에는, 외부 초음파 분해 (예를 들어, 초음파 분해조) 또는 내부 초음파 분해 (예를 들어, 용해 매질에 침지되는 초음파 분해 탐침자) 를 사용하는 표적 용해 매질의 초음파 분해가 포함된다. 본 발명의 방법은 더욱 온화한 조건 하에서의 방사성 동위원소의 더욱 빠르고 더욱 효율적인 회수를 제공한다.

Description

피조사 표적으로부터의 방사성 동위원소 회수 방법{PROCESS FOR THE RECOVERY OF A RADIOISOTOPE FROM AN IRRADIATED TARGET}

비방사성 표적을 싸이클로트론 내에서 입자, 구체적으로는 양성자로 충격을 줘 적은 백분율의 피조사 표적 표면을 하나 이상의 방사성 동위원소로 변환시켜 방사성 동위원소를 제조하는 것이 공지되어 있다. 이어서, 방사성 동위원소는 하기 방법 중 하나에 의해 표적으로부터 분리된다.

(i) 표적 및 방사성 동위원소의 완전 용해 방법,

(ii) 방사성 동위원소를 함유하는 표적 표면만을 제거하는, 표적 및 방사성 동위원소의 부분적 용해 후, 추가적인 조사 및 정제 싸이클에 대비한 표적을 남기는 방법.

두 경우에서, 용해 매질은 이온 교환 크로마토그래피, 용매 추출 또는 침전과 같은 하나 이상의 선별 분리 기술을 포함하는 추가적인 정제 단계에 적용된다. 방법 (ii) 는, 화학물질의 제한되는 농도 또는 양, 또는 표적 표면만이 현저한 용해능을 갖는 용매와 같은 제어 조건을 이용할 수 있다. 방법 (ii) 는, 표적이 비교적 고가인 경우, 예를 들어 원하는 방사성 동위원소 생성물의 수율 개선을 위해 특별한 동위원소 농도를 인공적으로 농축하거나, 또는 표적이 귀금속을 함유하는 경우 바람직하다. 방법 (ii) 는 또한, 용액 내에 존재하는 비방사성 표적 물질의 농도가 더 낮다는 장점이 있다. 이는 방사성 동위원소의 후속적인 분리 및 정제를 더욱 수월하게 한다. 이는, 방사성 동위원소가 인체로의 투여를 수반하는 의학적인 적용에 사용되는 경우 (예를 들어, 방사성 의약품) 로서, 비방사성 표적 물질 (전형적으로는 중금속) 의 잠재적인 독성 수준의 제거가 많이 요망되는 경우 특히 유용하다.

US 4487738 에서는, 담체가 없는⁶⁷Cu 가 산화아연 표적을 후속적인 화학적 분리 및 정제를 이용해 양성자 파쇄함으로써 제조될 수 있다는 것을 개시했다. 산화아연 표적을 800 MeV 의 에너지를 가진 양성자로 조사하고, 피조사 표적을 진한 산에 용해시킨다. 이어서,⁶⁷Cu 를 일련의 이온 교환 크로마토그래피 및 침전 절차로 분리한다.

US 3993538 에서는, 심근 화상 (imaging) 방사성 의약품으로서의 용도에 적합한²⁰¹Tl 가²⁰³Tl (p,3n)²⁰¹Pb 반응을 통해 20-30 MeV 양성자를 이용한 탈륨 표적의 충격으로 제조될 수 있다는 것이 기재되어 있다. 생성된²⁰¹Pb 방사성 동위원소는 반감기가 9.4 시간이며, 원하는²⁰¹Tl 로 붕괴된다. 조사 후, 표적은 진한질산에 완전히 용해되어 가용성 납 및 질산탈륨을 형성한다. 증발 및 추가적인 화학적 정제 단계는 원하는²⁰¹Tl 생성물을 수득하게 한다.

2 가지 이상의 금속을 함유하는 표적 물질의 용도가 공지되어 있다. 따라서, US 4297166 에는²⁰³Tl 표적 물질을 구리 또는 은과 같은 전기전도성 지지체 상에 전기도금하는, 방사성 동위원소²⁰¹Tl 의 제조를 위한 탈륨 표적이 개시되어 있다. 전기전도성 지지체는 2 가지 장점을 갖는다. 우선, 이는 (물 또는 기체와 같은 순환 유체를 통한) 탈륨층의 효과적인 냉각을 위해서 이용될 수 있다. 두번째로는, 공정 동안 탈륨 표적층 및 생성된 방사성 동위원소만이 용해되기 때문에, 표적 공정을 촉진할 수 있다. 가공된 표적 용액이 실질량의 비방사성 전기전도성 지지체 (예를 들어, 구리) 를 함유하지 않기 때문에, 이는²⁰¹Tl 방사성 동위원소의 정제를 더욱 용이하게 한다. 화학적 가공 후에, 이어서 표적 전기전도성 지지체는 더 많은 탈륨으로 전기도금한 후, 후속적인 양성자 충격으로 재사용될 수 있다.

JP 04-326096 A (1992) 에서는, 구리 지지체 상에 도금된 은을 함유하는 싸이클로트론 표적을 개시했다. 원하는 표적 물질 (⁶⁸Zn) 을 은으로 도금한 후, 양성자 빔으로 조사한다. 은층은, 구리가 산 가공 용액 중에 존재하지 않음을 의미하며, 즉, 원하는⁶⁸Zn 방사성 동위원소의 회수 및 정제가 간소화됨을 의미한다.

US 6011825 에서는 방사성 동위원소, 특히⁶⁴Cu 의 싸이클로트론 제조 방법을 개시했다.⁶⁴Cu 는 금 기판 상에 침적된⁶⁴Ni 을 함유하는 표적의 양성자 충격으로 제조된다.⁶⁴Cu 생성물과 함께 조사된⁶⁴Ni 는 90℃ 에서 6.0 M 염산 중의 금 디스크에 용해제거된다.

따라서, 표적 가공에 사용되는 선행 기술 화학에서는 전형적으로 무기산 (예를 들어, 염산) 의 진한 용액 또는 과산화수소와 같은 강한 산화제를 이용한다. 강한 산화제이기도 한 산, 예컨대 진한 질산이 또한 이용될 수 있다. 가열이 종종 적용된다. 상기의 강압적 조건은, 용해될 표적 물질이 로듐과 같이 비교적 비반응성인 금속일 수 있다는 것으로부터 이해된다. 표적의 필수적인 용해 달성의 난점은 또한 연장되는 접촉 시간이 필요하다는 것을 의미할 수 있다. 방사성 동위원소의 경우, 모든 상기 표적 가공 시간은, 원하는 생성물의 방사성 붕괴가 일어나는 동안의 시간이므로, 생성물이 유실된다. 방사성 동위원소 생성물의 반감기가 짧을수록, 그것이 나타내는 잠재적인 문제점이 더 커진다.

선행 기술의 강압적 조건 이용에 따른 또다른 문제점은, 화학적 위험 뿐만 아니라 방사능 위험 때문에 방사능 공정 용액의 조심스러운 취급이 필요하다는 점이다. 또한, 피조사 표적의 표면만이 용해되도록 의도하는 경우, 상기 조건은 표적의 다른 성분들, 예를 들어 전기전도성 지지체의 용해 등을 증가시킨다. 또한, 가공 용액은 결과적으로 방사성 동위원소의 분리 및 정제 공정 전에 추가적으로 더 많은 화학적 공정, 예를 들어 강산의 중화를 필요로 한다.

따라서, 더 온화한 조건 하의 상기 방사성 동위원소 표적의 개선된 가공 방법이 필요하다.

본 발명은, 싸이클로트론으로부터의 표적과 같은 피조사 표적으로부터의 방사성 동위원소의 회수를 위한 개선된 방법에 관한 것이다. 개선에는 표적 용해 매질의 초음파 분해가 포함된다.

본 발명

제 1 국면에서, 본 발명은 하기 단계를 포함하는, 피조사 표적으로부터의 방사성 동위원소의 분리 방법을 제공한다:

(i) 상기 방사성 동위원소를 함유하는 표면 고체 물질이 있는 피조사 표적을 제공하는 단계;

(ii) 피조사 표적을 용해 매질로 처리하는 단계;

(iii) 상기 표적의 표면 고체 물질과 접촉시키면서 용해 매질에 초음파 분해를 적용하는 단계;

(iv) 방사성 동위원소를 함유하는 용해 매질을 분리하는 단계;

(v) 단계 (ii) 내지 (iv) 의 임의적인 반복 단계.

본 발명의 표적은 적합하게는 "표면 고체 물질" 을 함유하며, 이는 하전된 입자로 조사되는 경우 반응하여 하나 이상의 방사성 동위원소를 생성한다. 따라서, 표면 고체 물질은, 원하는 방사성 동위원소 생성물을 수득하기 위해 조사 동안 반응하는 피조사 표적의 일부이다. 하전된 입자는 적합하게는 가속기, 바람직하게는 싸이클로트론으부터 유도된다. 하전된 입자들은 양성자, 중양자, 알파,³He 또는 전자일 수 있으며, 바람직하게는 양성자이다. 적합한 표면 고체 물질에는, 인공적으로 농축된 농도의 특정 동위원소를 함유하는 상기 물질에 더해, 탈륨, 카드뮴, 로듐, 몰리브덴 또는 아연과 같은 금속, 또는 산화아연, 산화스트론튬 또는 산화갈륨과 같은 금속 산화물을 함유할 수 있다. 바람직한 표면 고체 물질은, 지지체 물질 상의 (예를 들어, 전기도금 또는 무전 침적에 의한) 도금에 적합한 것들이다.

표적에는 바람직하게는, 피조사 표면 고체 물질의 외부 코팅이 제공되는 "지지체 물질" 을 포함한다. 지지체 물질은, 조사 동안 피조사 표면 고체 물질의 유효한 냉각을 제공하는 기능을 하며, 방사성 동위원소 생성물의 분리 후, 재사용을 위한, 실질적으로 하전되지 않은 지지체 물질이 남겨지도록 한다. "지지체 물질" 은 바람직하게는 열 및/또는 전기의 우수한 전도체이며, 즉 전기 전도성이다. 적합한 지지체 물질에는, 구리, 은, 알루미늄, 스테인레스 스틸 또는 탄소 (예를 들어 흑연) 가 포함된다. 지지체 물질은 적합하게는 용이한 생산 뿐만 아니라 표적 집단으로부터의 탈부착이 용이한 모양 및 크기이다. 지지체 물질의 바람직한 형상은 판형이다.

은은 구리보다 월등한 장점을 가지므로, 지지체 물질은 바람직하게는 은을 함유하며, 가장 바람직하게는 은으로 전부 제조된다. 따라서, 구리 지지체 물질의 비방사성 구리는 산성 용해 매질 (특히 질산) 에 용해될 수 있다. 이는, 예를 들어 용해 매질의 점도를 증가시킴으로써 방사성 동위원소 생성물의 용매 추출을 더욱 어렵게 하여, 방사성 동위원소의 정제 및 분리를 더욱 어렵게 한다. 따라서, 지지체 물질로서 은 사용의 한 가지 장점은 은이 질산에 쉽게 녹지 않는다는 점이며, 이는 방사성 동위원소의 후속적인 정제를 더욱 용이하게 한다. 그러나,은은 진한 브롬산에서는 높은 용해도를 갖기 때문에, 용해 매질이 진한 브롬산을 함유하는 경우, 덜 유리하다.

또한, 구리가 지지체 물질인 경우, 표적은 양성자 충격에 적용되며, 표면 고체 물질을 침투하고 구리에 의해 포획되는 임의의 양성자는 잠재적인 불순한 방사성 동위원소⁶⁵Zn 의 생성을 유도한다. Zn(O) 이 산에 용해되므로, 특히 용해 매질이 산성 수용액을 함유하는 경우, 생성된 임의의⁶⁵Zn 의 적어도 일부는 용해 매질에 용해될 수 있다.⁶⁵Zn 은 반감기가 244 일이며, 따라서 구리 표적 지지체 물질 및 용해 매질이 모두 연장된 기간 동안 사실상 오염될 수 있다. 구리 지지체 판의 경우,⁶⁵Zn 의 방사성 붕괴 대기(待機)에 필요한 시간이 꽤 길어 (최소 10 반감기), 붕괴하도록 하는 저장 기간 동안 구리 지지체의 부식이 일어나기 쉽다. 따라서, 사실상 구리판은 재사용될 수 없다. 또한, 용해 매질에서의 임의의⁶⁵Zn 오염은, 원하는 방사성 동위원소 생성물이 분리 또는 추출된 후라도, 용해 매질은⁶⁵Zn 의 붕괴 대기를 위해 연장되는 기간 동안 유지되어야만 함을 의미한다. 대조적으로, 지지체 물질이 은을 함유하는 경우, 은에 의해 포획된 임의의 양성자는 방사성 동위원소¹⁰⁵Ag 및¹⁰⁶Ag 을 생성하며, 이는 반감기가 각각 41.3 및 8.5 일이다. 결과적으로, 상기 은 표적 지지체가 적당한 붕괴 기간 (적절하게는 약 1 년 정도) 후에 재사용될 수 있다.

본 발명의 방법을 이용하여 제조될 수 있는 방사성 동위원소에는,²⁰¹Tl ,⁸³Rb,⁸⁸Y,⁸⁸Zr,⁹⁶Tc,⁹⁷Ru,¹¹¹In,⁶⁷Ga,⁶⁸Ge,⁵⁷Co,¹⁰³Pd,⁶²Cu 및⁶⁷Cu 가 포함된다. 본 발명의 방법은 특히²⁰¹Tl,¹¹¹In,⁶⁷Ga,¹⁰³Pd,⁵⁷Co 및⁶²Cu, 특히²⁰¹Tl 에 유용하다. 본 발명은 또한 소위 방사성 동위원소 발생기에서 이용되는 방사성 의약품으로서 유용한 양전자 방전체를 수득하기 위해 붕괴하는 모(母) 방사성 동위원소의 생산에 적용될 수 있다. 적합한 모 방사성 동위원소 (양전자 방전 파생물질이 있는 것) 에는 하기가 포함된다:⁸²Sr (⁸²Rb),⁶⁸Ge (⁶⁸Ga) 및⁶²Zn (⁶²Cu).

본 발명의 표적에 지지체 물질이 포함되는 경우, 지지체 물질은 임의로는 그의 외부 표면에 "불활성층" 을 추가로 포함할 수 있다. 불활성층은 적합하게는 표면 고체 물질 및 지지체 물질의 벌크 사이에 점재되는 비반응성 층을 형성한다. 불활성층은 용해 매질에 본질적으로 불용성인 물질을 포함하며, 따라서 피조사 표적이 가공되는 경우 지지체 물질을 부분적 용해로부터 보호한다. 바람직하게는, 불활성층은 표적 조사에 사용되는 하전된 입자에 대한 불활성층의 투명도를 최대화하기 위해 10 ㎛ 미만의 두께로 제공되며, 따라서 불활성층 자체에 의한 하전된 입자의 포획으로 인한 잠재적 방사성 동위원소 불순도를 최소화한다. 불활성층은, 표적 지지체 물질의 조사를 통해 형성되는 임의의 방사성 동위원소성 불순물 (예를 들어, 은 지지체로부터의 저에너지 감마 방전체¹⁰⁵Ag 또는¹⁰⁶Ag) 과 함께 표적 지지체 물질의 용해 매질로의 용해를 최소화하는 기능을 한다. 임의의 상기 용해는원하는 방사성 동위원소 생성물에 잠재적인 불순물을 도입할 수도 있다. 적합한 불활성층에는, 은, 금, 백금, 텅스텐, 탄탈륨 또는 니켈과 같은 비반응성 금속이 포함된다. 표면 고체 물질이 아연이며 지지체 물질이 구리인 경우, 니켈은 바람직한 불활성층 물질을 대표한다. 바람직하게는 불활성층은 금 또는 은을 함유하며, 가장 바람직하게는 금을 함유한다. 금은 더 큰 부동성 (즉, 화학적으로 덜 반응성이다) 을 갖고 있으며, 표적의 도금 금속 물질을 수용하기에 가장 적합하다는 장점을 갖는다.

본 발명의 초음파 분해는 적합하게는 용해 매질 중에 침지되는 초음파 탐침자의 이용에 의해 또는 용해 매질을 포함하는 용기 또는 조 (bath) 의 외부 초음파 분해를 통해 제공될 수 있다. 적합한 초음파 분해 탐침자 및 초음파 분해 조는 시판된다.

초음파 분해 기구는 전력 공급기의 주파수 (예를 들어 50 내지 60 Hz) 를 고주파수의 20 kHz 전기 에너지로 변환한다. 이어서, 상기 고주파수 전기 에너지는 초음파 분해 기구 내의 차압기를 통해 기계적인 진동 (초음파 분해 탐침자 또는 초음파 분해 조의 경우 모두) 으로 변환된다. 기계적인 진동은 초음파 분해 기구에 의해 강화되며, 따라서 용해 매질 내에 가압 파장을 창출해낸다. 상기 가압 파장은 용해 매질 내에 미세기포를 형성하며, 이는 음극 가압 상 동안 확장되고, 양극 가압 상 동안 강력하게 내파한다. 상기 현상은 캐비테이션 (cavitation) 으로 공지되어 있으며, 용해 매질 내의 분자들이 강력하게 교반되도록 한다. 적합한 초음파 분해 탐침자는 호른 팁 (horn tip) 의 캐비테이션 수준이 약 500 W/cm²이며, 주파수가 약 20 kHz 이며, 적합한 초음파 분해조는 호른 팁 (horn tip) 의 캐비테이션 수준이 더 낮은 약 1 W/cm²이며, 주파수가 36-42 kHz 이다.

초음파 분해조는 용해 매질과 상용성인 임의의 물질을 포함할 수 있으나, 바람직하게는 Teflon^TM이다.²⁰¹Tl 의 제조의 경우, 분리 거리 효과 (separation distance effect) 가 있음이 발견되었다 (실시예 1 및 2 참조). 따라서, 초음파 침지 탐침자를 사용하여 용해가 가속되면서, 탐침자에 근접하여 조사된²⁰³Tl-농축 표적 물질은 부드럽게 용해되면서, 탐침자로부터 더 먼 피조사 표적의 상기 부분은 용해하기가 더 어렵다는 것이 발견되었다. 따라서, 침지 탐침자는 비균질성때문에 덜 균일한 효과를 나타내는 한편, 초음파조는 더욱 균일하거나 또는 균질인 성능을 나타낸다. 따라서, 표적의 크기 및 면적이 초음파 분해조에서의 전체 표적의 침지에 적합한 경우에는, 상기 초음파 분해조를 사용하는 것, 즉, 용해 매질의 외부 초음파 분해를 적용하는 것이 바람직하다. 또한 외부 초음파 분해는 더 짧은 용해 시간을 나타내며 (실시예 1 참조), 제형물 사이의 침지 탐침자를 세척 또는 탈염할 필요가 없기 때문이 더욱 편리하다. 그러나, 내부 초음파 분해는, 표적의 크기 및 면적이, 표적의 일부만이 초음파조에 침지될 수 있는 정도인 경우 최선의 선택일 수 있다.

본 발명의 더 짧은 용해 시간은, 용매 매질의 캐비테이션으로 인해, 용해 매질과 표면 고체 물질을 혼합하는 개선된 동역학에 기인하는 것으로 믿어진다. 이는, 특히 전체 피조사 표적을 용해해야 하는 경우, 용해 매질 중의 피조사 표적 물질의 용해능이 더 낮은 곳에서의 특별한 개선을 의미한다. 방사성 동위원소 생성물의 경우, 표적 가공 시간 내에서의 임의의 감소가, 표적 가공 동안 방사능 붕괴에 의한 손실의 감소로 인해 개선된 수율을 초래하게 된다. 분명하게는, 상기 문제점은, 순서대로 여러 시간의 반감기를 가질 수 있는 양전자 방전체와 같은 방사성 동위원소의 반감기가 더 짧게되어 악화된다. 더 짧은 가공 시간은 또한, 표적 가공에 걸리는 시간을 감소시켜, 조작자에게 방사선 피폭의 위험을 감소시킨다.

본 발명의 방법은 또한, 피조사 표적 가공을 위한 훨씬 온화한 조건의 사용을 허용한다. 여기에는, 산 및/또는 산화제의 더욱 묽은 용액, 더 낮은 온도, 및 더 짧은 반응 시간의 사용이 포함된다.²⁰¹Tl 의 제조를 위한²⁰³Tl 표적의 경우, 묽은 질산 수용액이 통상적인 진한 질산 용액 (7 몰) 대신 사용될 수 있다. 용어 "묽은 질산 수용액" 은, 0.5 내지 1.5 몰; 바람직하게는 0.8 내지 1.2 몰, 가장 바람직하게는 약 1 몰의 수용액을 의미한다. 상기 묽은 질산 수용액을 사용하면, 피조사 표적의 은 또는 구리 지지체의 바람직하지 않은 용액의 현저한 감소를 초래하며, 따라서,²⁰¹Tl 생성물의 정제를 촉진한다. 상기 더 온화한 용해 매질의 사용에는 또한, 공정 수행에 사용되는 플랜트에 더 적은 부식 위험이 존재한다는 장점이 있다.

본 발명의 제 2 국면에서는,²⁰¹Tl 의 개선된 제조 방법을 제공한다. 개선된 방법에는, 표면 고체 물질로서²⁰³Tl 을 함유하는 표적과 함께, 상기 언급된 초음파 분해 공정의 사용 (표적은 양성자로 조사되고, 용해 매질은 상기 정의된 "묽은 질산" 이다) 이 포함된다. 지지체 물질은 바람직하게는 은을 포함하며, 가장 바람직하게는 은 금속으로 전부 제조된다. 지지체 매질로서 은을 사용하는 것은 상기 기재된 장점을 갖게 되며, 초음파 분해법은 더 짧은 가공 시간을 제공하여,²⁰¹Tl 의 개선된 수율을 제공한다.

방사성 동위원소²⁰¹Tl 은 더 짧은 가공 시간이 중요한 이유를 추가로 설명해준다.²⁰³Tl-농축 고체 표적 물질의 양성자 빔 조사에 의해 생산되어, (p,3n) 핵반응 및 생성된 미량의²⁰¹Pb 의 후속적인 추출을 통해²⁰¹Pb 를 수득하는 것이 전형적이다.²⁰¹Pb 초기 생성물은 반감기 9.4 시간으로²⁰¹Tl 로 붕괴된다. 이는, 일단²⁰¹Tl 붕괴 생성물이 형성되면²⁰³Tl 표적 물질과 화학적으로 동일하기 때문에 그들로부터 분리할 수 없으므로, 원하는²⁰¹Tl 을 수득할 수 있기 전에,²⁰¹Pb 가 표적²⁰³Tl 로부터 화학적으로 분리되어야 함을 의미한다. 따라서, 양성자 조사의 완결 후에,²⁰³Tl-농축 표적 물질로부터의²⁰¹Pb 초기 생성물의 분리 수행에 필요한 시간을 단축함으로써²⁰¹Tl 의 손실을 감소시키는 것이 중요하다. 따라서,²⁰¹Tl 의 경우, 화학물질 분리에서 더 짧은 피조사 표적 용해 시간이 중요한 이유가 있다. 이론적인 계산으로는, 가공 시간에서의 매 1 시간 증가마다 최종 생성물²⁰¹Tl 의 수율의 7.7% 씩의 감소가 초래된다는 것을 나타낸다.

본 발명은 하기 실시예로 설명될 것이다.

실시예 1: ²⁰³ Tl 표적의 초음파 분해 (비교예).

3 장의 동일한 은 표적판 (즉, 불활성층이 없는, 고체 은이 지지체 물질로서 사용된 판 형상을 갖는 표적) 을 1200 mg 의²⁰³Tl 로 전기도금하고, 3 개의 별도 조에서의 5% 질산 수용액 (약 1M 농도) 의 용해 매질에 침지시켰다.²⁰³Tl-탈륨 표적 물질의 용해를 하기와 같이 수행했다:

(a) 초음파 분해를 하지 않음,

(b) 100 W 초음파 분해 탐침자를 사용함,

(c) 초음파 분해조 (300 W) 를 사용함.

모든²⁰³Tl 표적 물질의 용해에서는, 침지 탐침자를 사용한 내부 초음파 분해 (b) 를 이용한 것은 20 분이 걸렸으며, 조를 이용한 외부 초음파 분해 (c) 를 이용한 것은 13 분이 걸렸다. 초음파 분해가 없는 것, 즉 방법 (a) 에서는, 묽은 질산 첨가 30 분 후에도 탈륨 표적 물질을 용해할 수 없었다.

실시예 2: 은 함유 표적을 이용한 ²⁰¹ Tl 의 제조.

지지체 물질로서 판형 고체 은을 함유하며, 표면 고체 물질로서 그 위에 도금된 1200 mg 의²⁰³Tl-농축 물질을 함유하는 표적을, 알루미늄으로 제조된 표적 지지체 어셈블리에 부착했다. 약 30 MeV 의 양성자 빔을 이용하여 표적을 양성자로 8 시간 동안 조사했다. 피조사²⁰³Tl-농축 표적 물질의 용해는 5% 질산 수용액 (즉, 약 1M) 을 용해 매질로서 포함하는 300 W 초음파 세기의 초음파 조에서 수행했다. 용해는 약 10 분 내에 완결했다. 이어서, 염산을 용액에 첨가했다. 생성된²⁰¹Pb 방사성 동위원소의 분리는, 디이소프로필에테르를 이용한 피조사²⁰³Tl-농축 표적 물질의 용매 추출로 수행했다.

양성자 충격의 종결로부터²⁰¹Pb 분리를 완결하기까지 1.6 시간이 걸렸다. 따라서, 총 공정 시간은 초음파 분해가 없는 것과 비교하여 하기와 같다:

	초음파 분해 없음 (선행 기술)	실시예 2
용해 시간 (분)	25 - 30	10 - 15
질산에 대한 증발 시간 (분)	40	0
총 공정 시간	2.4 시간	1.6 시간

따라서, 본 발명의 방법이 약 0.8 시간을 단축한다.

본 발명의 방법을 통해 수득한 방사성²⁰¹Tl 의 수율은,²⁰¹Pb 분리 완결 15 시간 후 표적 판 당 21.9 GBq 였다.

실시예 3: 구리 함유 표적을 이용한 ²⁰¹ Tl 의 제조

지지체 물질로서 구리로 제조된, 그의 표면 상에²⁰³Tl-농축 표적 물질이 도금된 표적판에²⁰¹Tl 제조용의 알루미늄제 표적 지지체 어셈블리를 부착하고, 실시예 2 와 같이 양성자로 조사했다. 7 M 질산을 용해 매질로 사용한 조에 표적 물질을 용해한 후, 조사된²⁰³Tl-농축 표적 물질의 추출을, 분리 순서가 하기와 같은 점을 제외하고 실시예 2 와 동일하게 수행했다:

(i) 질산의 증발 단계,

(ii) 소량 (약 10 ml) 의 왕수로 침전 (구리 염을 포함함) 을 용해하는 단계,

(iii) 염산의 첨가 단계, 및

(iv) 용매 추출 단계.

상기 방법을 이용하여, 충격 종결 후¹⁰²Pb 분리 완결에는 2.5 시간이 걸렸다. 상기 방법을 이용하여 수득한 방사성²⁰¹Tl 의 양은, 상기 참고예에서²⁰¹Pb 의 분리 15 시간 후 판 당 18.8 GBq 였다. 실시예 2 에 비해 더 낮은²⁰¹Tl 의 수율은 하기에 근거할 수 있다:

(a)²⁰¹Pb 분리 공정 시간이 실시예 2 의 것보다 1 시간 더 길었다.

(b) 질산 용해 매질로의 상당량의 구리판의 용해가²⁰¹Pb 분리 후 공정의 효율을 감소시켰다.

Claims (15)

1. 하기 단계를 포함하는, 피조사 표적로부터 방사성 동위 원소의 분리 방법:

   (i) 상기 방사성 동위원소를 함유하는 표면 고체 물질이 있는 피조사 표적을 제공하는 단계;

   (ii) 피조사 표적을 용해 매질로 처리하는 단계;

   (iii) 상기 피조사 표적의 표면 고체 물질과 접촉시키면서 용해 매질에 초음파 분해를 적용하는 단계;

   (iv) 방사성 동위원소를 함유하는 용해 매질을 분리하는 단계;

   (v) 단계 (ii) 내지 (iv) 를 임의로 반복하는 단계.
2. 제 1 항에 있어서, 피조사 표적이 지지체 물질을 추가로 함유하는 방법.
3. 제 2 항에 있어서, 지지체 물질이 은을 함유하는 방법.
4. 제 3 항에 있어서, 표면 고체 물질만이 용해되는 방법.
5. 제 4 항에 있어서, 피조사 표적이 표면 고체 물질 및 지지체 물질 사이에 점재되는 불활성층을 추가로 포함하는 방법.
6. 제 5 항에 있어서, 피조사 표적이 양성자로 조사되는 방법.
7. 제 6 항에 있어서, 용해 매질이 산화제를 함유하는 방법.
8. 제 6 항에 있어서, 용해 매질이 산을 함유하는 방법.
9. 제 8 항에 있어서, 초음파 분해를 용해 매질에 침지된 초음파 분해 탐침자를 통해 적용하는 방법.
10. 제 8 항에 있어서, 초음파 분해를 용해 매질의 외부 초음파 분해를 통해 적용하는 방법.
11. 제 10 항에 있어서, 표면 고체 물질이 몰리브덴, 니켈, 로듐, 아연, 산화아연, 구리, 탈륨, 카드뮴 또는 산화갈륨을 함유하는 방법.
12. 제 11 항에 있어서, 방사성 동위원소가²⁰¹Tl ,⁸³Rb,⁸⁸Y,⁸⁸Zr,⁹⁶Tc,⁹⁷Ru,⁶²Cu,⁶⁷Cu,¹¹¹In,⁶⁷Ga 또는⁶⁸Ge 인 방법.
13. 하기 단계를 포함하는, 피조사 표적로부터 방사성 동위원소²⁰¹Tl 의 분리 방법:

    (i) 지지체 물질 상에²⁰³Tl 를 함유하는 표면 고체 물질이 있는 피조사 표적의 제공 단계;

    (ii) 묽은 질산 수용액을 함유하는 용해 매질로 피조사 표적을 처리하는 단계;

    (iii) 상기 피조사 표적의²⁰³Tl 표면 고체 물질에 접촉시키면서 용해 매질에 초음파 분해를 적용하는 단계;

    (iv)²⁰¹Tl 방사성 동위원소를 함유하는 묽은 염산 용해 매질을 분리하는 단계;

    (v) 단계 (ii) 내지 (iv) 를 임의 반복하는 단계.
14. 제 13 항에 있어서, 지지체 물질이 은인 방법.
15. 제 14 항에 있어서, 초음파 분해를 용해 매질의 외부 초음파 분해를 통해 적용하는 방법.