KR20220025734A - 226Ra 함유 용액의 정제 방법, 226Ra 타깃의 제조 방법, 및 225Ac의 제조 방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명의 과제는 226Ra 타깃으로부터 225Ac를 제조할 때에 얻어지는 226Ra 함유 용액을 효율적이며, 또한 간편하게 정제하는 방법, 상기 정제 방법으로 얻어진 정제 226Ra 함유 용액을 사용하여 226Ra 타깃을 제조하는 방법, 및 이들 방법을 포함하는 225Ac의 제조 방법을 제공하는 것에 있다. 본 발명의 226Ra 함유 용액의 정제 방법은 226Ra 함유 용액(a)을 2가 양이온을 선택적으로 흡착하는 기능을 갖는 담체에 알칼리 조건하에서 접촉시켜서 226Ra 이온을 담체에 흡착시키는 흡착 공정(R1)과, 산성 조건하에서 담체로부터 226Ra 이온을 용리시키는 용리 공정(R2)을 포함하는 것을 특징으로 한다.
Description
본 발명은 226Ra 함유 용액의 정제 방법, 226Ra 타깃의 제조 방법, 및 225Ac의 제조 방법에 관한 것이다.
핵의학의 분야에서는 방사선 동위 원소(RI)를 포함하는 약제를 종양 등의 병소에 선택적으로 도입시켜서 치료하는 RI 내용 요법이 행해져 있다. 방사선 중에서도 알파선는 비정이 짧기 때문에 주위의 정상인 세포에 대한 불필요한 피폭의 영향이 작다는 특징을 갖는다. 알파선 방출 핵종 중 하나인 225Ac는 반감기가 10일간인 방사성 핵종이며, 최근 암치료에 있어서의 치료용 핵종으로서 기대되어 있다.
225Ac는, 예를 들면 가속기를 사용하여 226Ra 타깃에 양자를 조사함으로써(p, 2n)의 핵반응에 의해 제조된다. 특허문헌 1에는 조사 후의 226Ra 타깃을 용해해서 얻어지는 226Ra 이온 및 225Ac 이온을 함유하는 용액으로부터 225Ac 성분을 분리해서 정제하는 방법이 개시되어 있다.
그러나 226Ra 타깃으로부터 생성되는 225Ac는 미량이며, 226Ra의 대부분이 미반응인채로 남는다는 문제가 있었다.
또한, 226Ra는 귀중한 핵종인 점, 폐기는 용이하지 않은 점으로부터 미반응의 226Ra를 재이용하기 위해서 225Ac 분리 후의 226Ra 이온을 포함하는 용액을 효율적이며, 또한 간편하게 정제하는 방법의 확립이 요구되어 있었다. 특허문헌 1에 기재된 기술은 증류나 환류가 필요해지는 등 효율성 및 간편성의 점에서 과제가 있었다.
본 발명은 상기와 같은 실정을 감안하여 이루어진 것이며, 226Ra 타깃으로부터 225Ac를 제조할 때에 얻어지는 226Ra 함유 용액을 효율적이며, 또한 간편하게 정제하는 방법, 상기 정제 방법으로 얻어진 정제 226Ra 함유 용액을 사용하여 226Ra 타깃을 제조하는 방법, 및 이들의 방법을 포함하는 225Ac의 제조 방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명의 일실시형태는 226Ra 함유 용액(a)을 2가 양이온을 선택적으로 흡착하는 기능을 갖는 담체에 알칼리 조건하에서 접촉시켜서 226Ra 이온을 담체에 흡착시키는 흡착 공정(R1)과, 산성 조건하에서 상기 담체로부터 226Ra 이온을 용리시키는 용리 공정(R2)을 포함하는 226Ra 함유 용액의 정제 방법이다.
또한, 본 발명의 다른 실시형태는 상기에 기재된 226Ra 함유 용액의 정제 방법에 의해 얻어진 정제 226Ra 함유 용액(b)을 사용하여 전착액을 조제하는 전착액 조제 공정(R4)과, 상기 전착액을 사용하여 226Ra 함유 물질을 기재에 전착시키는 전착 공정(R5)을 포함하는 226Ra 타깃의 제조 방법이다.
또한, 본 발명의 다른 실시형태는 상기에 기재된 226Ra 타깃의 제조 방법에 의해 제조된 226Ra 타깃에 가속기를 사용하여 하전 입자, 광자, 및 중성자로부터 선택되는 적어도 1종을 조사해서 225Ac를 생성하는 조사 공정(A1)을 포함하는 225Ac의 제조 방법이다.
(발명의 효과)
본 발명의 226Ra 함유 용액의 정제 방법에 의하면 226Ra 타깃으로부터 225Ac를 제조할 때에 얻어지는 226Ra 함유 용액을 효율적이며, 또한 간편하게 정제할 수 있다. 또한, 상기 정제 방법으로 얻어진 정제 226Ra 함유 용액을 사용하여 효율적으로 226Ra 타깃을 제조할 수 있다. 또한, 이들 방법을 포함하는 225Ac의 제조 방법에 의해 225Ac를 효율적이며, 또한 안정적으로 얻을 수 있다.
도 1은 본 발명에 의한 226Ra 함유 용액의 정제 방법, 226Ra 타깃의 제조 방법, 및 225Ac의 제조 방법의 개략을 나타내는 플로우도이다.
이하, 본 발명의 실시형태에 대해서 상세하게 설명한다. 또한, 도 1에 본 발명에 의한 226Ra 함유 용액의 정제 방법, 226Ra 타깃의 제조 방법, 및 225Ac의 제조 방법의 개략을 나타내는 플로우도를 나타낸다.
[226Ra 함유 용액의 정제 방법]
본 발명의 226Ra 함유 용액의 정제 방법(이하, 「정제 방법(X)」이라고도 한다)은 226Ra 함유 용액(a)을 2가 양이온을 선택적으로 흡착하는 기능을 갖는 담체(이하, 「담체(i)」라고도 한다)에 알칼리 조건하에서 접촉시켜서 226Ra 이온을 담체(i)에 흡착시키는 흡착 공정(R1)과, 산성 조건하에서 담체(i)로부터 226Ra 이온을 용리시키는 용리 공정(R2)을 포함하는 것을 특징으로 한다. 이에 따라 226Ra 이온을 농축해서 불순물을 저감할 수 있다. 정제 방법(X)에 의해 얻어진 용액을 정제 226Ra 함유 용액(b)이라고 칭한다.
226Ra 함유 용액(a)은 226Ra 이온을 함유하는 용액이면 특별히 한정되지 않고, 바람직하게는 226Ra 이온을 함유하는 수용액이다. 흡착 공정(R1)을 알칼리 조건하에서 행하기 위해 226Ra 함유 용액(a)이 알카리 수용액인 것이 보다 바람직하고, pH는 8 이상인 것이 바람직하고, 9 이상인 것이 보다 바람직하다. 알카리 수용액으로서 암모늄 수용액, 수산화나트륨 수용액, 수산화칼륨 수용액 등을 들 수 있다. 이에 따라 226Ra 이온을 담체(i)에 효율적으로 흡착시킬 수 있다.
226Ra 함유 용액(a)으로서 후술하는 225Ac의 제조의 제조 방법에 있어서의 조사 공정(A1), 용해 공정(A2), 및 분리 공정(A3)을 거친 용액, 즉 가속기를 사용하여 하전 입자, 광자, 및 중성자로부터 선택되는 적어도 1종을 조사한 226Ra 타깃을 용해한 용해액으로부터 225Ac 성분을 분리한 후의 용액을 사용해도 좋다.
<흡착 공정(R1)>
흡착 공정(R1)에서는 226Ra 함유 용액(a)을 담체(i)에 알칼리 조건하에서 접촉시켜서 226Ra 이온을 담체(i)에 흡착시킨다.
담체(i)로서는 알칼리 조건하에서 금속 이온과 복합 형성하고, 산성 조건하에서 금속 이온을 용리할 수 있는 것이면 특별히 한정되지 않지만, 예를 들면 2가 양이온 교환기를 갖는 것을 들 수 있다. 2가 양이온 교환기로서는 구체적으로는 이미노디아세트산기, 폴리아민기, 메틸글리칸기를 갖는 담체를 들 수 있고, 바람직하게는 이미노디아세트산기이다. 2가 양이온 교환기를 갖는 담체는 수지 등의 고상 담체에 2가 양이온 교환기가 유지되어 있으면 특별히 한정되지 않는다. 보다 바람직한 예로서, 이미노디아세트산기를 유지하는 스티렌디비닐벤젠 공중합체를 들 수 있다. 이러한 이미노디아세트산기를 갖는 수지의 시판품으로서는 Bio-Rad Laboratories, Inc.제 「Chelex」 시리즈, Mitsubishi Chemical Corporation제 「DIAION」 시리즈, The Dow Chemical Company제 「AMBERLITE」 시리즈 등을 들 수 있고, 보다 구체적으로는 Bio-Rad Laboratories, Inc.제 「Chelex 100」(입경: 50~100mesh, 이온형: Na형, Fe형)을 들 수 있다. 또한, 담체(i)는 튜브에 충전해서 사용해도 좋다. 튜브는 담체(i)를 충전시킬 수 있고, 유연성을 갖는 것이면 특별히 한정되지 않지만 바람직하게는 고무 또는 수지 등으로 이루어지는 플렉시블 튜브, 보다 바람직하게는 의료용 튜브이다.
이러한 튜브를 사용함으로써 일반적인 유리제 칼럼보다 길이를 길게 하는, 즉 이론단수를 높게 할 수 있기 때문에 226Ra 이온의 흡착 효율을 높일 수 있다. 또한, 방사성 물질(226Ra 함유 용액)을 통액시킨 담체(i)를 튜브에 충전시킨 채 그 밖의 기구나 기기 등을 방사능 오염시키는 일 없이 간편하게 폐기할 수 있다.
<용리 공정(R2)>
용리 공정(R2)에서는 산성 조건하에서 담체(i)로부터 226Ra 이온을 용리시킨다. 구체적으로는 담체(i)에 무기산을 통액함으로써 담체(i)에 흡착시킨 226Ra 이온을 용리할 수 있다.
무기산으로서는 담체(i)에 흡착한 226Ra 성분을 용해해서 이온으로 할 수 있는 것이면 특별히 한정되지 않고, 예를 들면 염산이나 질산을 들 수 있다.
또한, 226Ra 이온을 담체로부터 효율적으로 용리할 수 있는 점이나, 후의 공정에서 무기산 유래의 음이온을 효율적으로 제거할 수 있는 점으로부터 무기산의 농도는 바람직하게는 0.1~12mol/L, 보다 바람직하게는 0.3~5mol/L, 더 바람직하게는 0.5~2mol/L, 특히 바람직하게는 0.7~1.5mol/L이다.
<음이온 교환 공정(R3)>
본 발명의 정제 방법(X)은 용리 공정(R2)에서 용리된 226Ra 이온을 함유하는 용액을 음이온 교환 수지에 통액하는 음이온 교환 공정(R3)을 더 포함하고 있어도 좋다.
용리 공정(R2)에서 사용한 무기산(예를 들면, 염산 등)으로부터 유래되는 음이온(예를 들면, 염화물 이온 등)이 용액에 잔존하면 후술하는 전착 공정(R5)에 있어서의 226Ra 이온의 전착률에 영향을 미치는 경우가 있다. 그 때문에 용리 공정(R2)에서 용리된 226Ra 이온을 함유하는 용액을 음이온 교환 공정(R3)에서 처리하는 것이 무기산으로부터 유래되는 음이온을 수산화물이온으로 교환함으로써 감소시킬 수 있고, 전착 공정(R5)에 있어서의 226Ra 이온의 전착 효율을 향상할 수 있는 점에서 바람직하다.
음이온 교환 수지로서는 무기산으로부터 유래되는 음이온(예를 들면, 염화물 이온 등)을 수산화물이온으로 교환할 수 있으면 특별히 한정되지 않지만 강염기성 음이온 교환 수지가 바람직하고, 4급 암모늄염을 갖는 수지가 보다 바람직하다. 이러한 음이온 교환 수지의 시판품으로서는, 예를 들면 The Dow Chemical Company제 「MONOSPHERE」 시리즈, Bio-Rad Laboratories, Inc.제 「AG」 시리즈 등을 들 수 있고, 보다 구체적으로는 「MONOSPHERE 550A」(입경: 590±50mesh, 이온형: OH형) 등을 들 수 있다.
또한, 음이온 교환 수지는 담체(i)와 마찬가지로 튜브에 충전해서 사용해도 좋다. 사용할 수 있는 튜브로서는 상술한 담체(i)를 충전시키는 튜브와 마찬가지의 것을 들 수 있다.
<그 밖의 공정>
정제 방법(X)에 있어서 공정(R1)과 공정(R2) 사이에 담체(i)를 세정하는 공정을 포함하고 있어도 좋다. 구체적으로는 담체(i)에 물을 통액하는 것을 들 수 있다. 그렇게 함으로써 정제 226Ra 함유 용액(b)에 포함되는 불순물의 비율을 저감할 수 있다.
[226Ra 타깃의 제조 방법]
본 발명의 226Ra 타깃의 제조 방법은 정제 방법(X)에 의해 얻어진 정제 226Ra 함유 용액(b)을 사용하여 전착액을 조제하는 전착액 조제 공정(R4)과, 상기 전착액을 사용하여 226Ra 함유 물질을 기재에 전착시키는 전착 공정(R5)을 포함하는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 226Ra 타깃의 제조 방법은 전착 공정(R5)을 거친 226Ra 함유 용액(c)을 2가 양이온을 선택적으로 흡착하는 기능을 갖는 담체(이하, 「담체(ii)」라고도 한다)에 알칼리 조건하에서 접촉시켜서 226Ra 이온을 담체(ii)에 흡착시키는 흡착 공정(R6)과, 산성 조건하에서 담체(ii)로부터 226Ra 이온을 용리시키는 용리 공정(R7)을 포함하는 정제 방법(이하, 「정제 방법(Y)」이라고도 한다)을 더 포함하는 것이 바람직하다. 정제 방법(Y)에 의해 얻어진 용액을 정제 226Ra 함유 용액(d)이라고 칭한다.
<전착액 조제 공정(R4)>
전착액 조제 공정(R4)에서는 정제 226Ra 함유 용액(b)을 사용하여 전착액을 조제하지만 이때 정제 방법(Y)에 의해 얻어진 정제 226Ra 함유 용액(d)을 정제 226Ra 함유 용액(b)과 혼합해서 전착액을 조제해도 좋다. 이에 따라 226Ra의 회수율을 더 높일 수 있고, 보다 효율적으로 226Ra를 회수할 수 있다.
정제 226Ra 함유 용액(b) 또는 정제 226Ra 함유 용액(b)과 정제 226Ra 함유 용액(d)의 혼합액에 필요에 따라 완충제 또는 산 등을 첨가함으로써 후술하는 전착 공정(R5)에서 사용하는 전착액을 조제할 수 있다.
완충제로서는, 예를 들면 염화암모늄 등의 염화물염; 탄산 암모늄, 탄산 나트륨, 탄산 칼륨, 탄산 칼슘, 탄산 마그네슘 등의 탄산염; 탄산 수소암모늄, 탄산 수소나트륨, 탄산 수소칼륨 등의 탄산 수소염; 아세트산 암모늄, 아세트산 나트륨, 아세트산 칼륨 등의 아세트산염; 숙신산 1나트륨, 숙신산 2나트륨, 숙신산 1칼륨, 숙신산 2칼륨, 숙신산 1암모늄, 숙신산 2암모늄 등의 숙신산염; 벤조산 나트륨, 벤조산 칼륨, 벤조산 암모늄 등의 벤조산염을 들 수 있고, 이들 중에서도 전착액의 pH를 후술하는 소망의 범위에 유지하는 것이 용이하며, 226Ra 이온을 보다 효율 좋게 기재에 전착시킬 수 있는 등의 점으로부터 아세트산 암모늄이 바람직하다.
산으로서는, 예를 들면 무기산, 탄소수 2~6개의 카르복실산을 들 수 있다. 무기산으로서는 질산, 염산, 붕산을 들 수 있다. 또한, 탄소수 2~6개의 카르복실산으로서는 아세트산, 숙신산, 벤조산을 들 수 있다.
산은 225Ac의 수량을 향상시키는 등의 점으로부터 1가 또는 2가의 산인 것이 바람직하다.
226Ra 이온을 보다 효율 좋게 기재에 전착시킬 수 있는 등의 점으로부터 전착액의 pH는 바람직하게는 4~7, 보다 바람직하게는 5~6이다. 완충제나 산을 적당히 첨가함으로써 전착액의 pH를 상기 범위 내로 할 수 있다.
전착액은 본 발명의 효과를 손상하지 않는 범위에서 필요에 따라 종래의 전기 도금 등에 사용되어 온 성분을 포함하고 있어도 좋다. 그 밖의 성분은 1종을 사용해도 좋고, 2종 이상을 사용해도 좋다.
<전착 공정(R5)>
전착 공정(R5)에서는 전착액 조제 공정(R4)에서 조제한 전착액을 사용하여 226Ra 함유 물질을 기재에 전착시킨다.
226Ra 함유 물질로서는 226Ra 금속 또는 226Ra염을 들 수 있다. 얻어진 226Ra 타깃은 후술하는 225Ac의 제조 방법에 있어서의 조사 공정(A1)에서 재이용할 수 있다.
기재에 사용되는 금속으로서는 알루미늄, 구리, 티탄, 은, 금, 철, 니켈, 니오브, 및 이들 금속을 포함하는 합금(예: 인청동, 황동, 양백, 베릴륨동, 콜슨 합금, 스테인레스강)을 들 수 있다.
또한, 기재로서는 이들 금속이 도전성의 지지체에 도금되어 있어도 좋다.
기재로서는 가속기를 사용한 하전 입자, 광자, 및 중성자로부터 선택되는 적어도 1종의 조사할 때에도 상기 가속기 등에 악영향을 미치기 어렵고, 조사 시나 타깃 용해 시에 상기 기재 유래의 금속의 혼입을 억제할 수 있는 점 및 226Ra 이온을 보다 효율 좋게 기재에 전착시킬 수 있는 점 등으로부터 금판이 바람직하다.
전착 공정(R5)은 공지의 방법에 따라서 행할 수 있다. 구체적으로는 전착액을 통전시킴으로써 226Ra 함유 물질이 기재에 전착된다.
통전할 때의 전원으로서는 특별히 한정되지 않고, 직류 전원, 교류 전원, 펄스 전원, PR 펄스 전원 등을 사용할 수 있다. 이들 중에서도 226Ra 이온의 확산을 개선해서 226Ra 함유 물질을 균일하게 전착시키는 것이 용이해지며, 열의 발생을 억제할 수 있고, 소형의 전원으로 전착할 수 있는 등의 점으로부터 펄스 전원이나 PR 펄스 전원을 사용하는 것이 바람직하다.
전착 공정(R5) 시의 온도(전착액의 온도)는 특별히 한정되지 않지만, 예를 들면 10~80℃ 정도의 온도를 들 수 있다.
<흡착 공정(R6)>
흡착 공정(R6)에서는 전착 공정(R5)을 거친 잔류 226Ra 이온을 함유하는 226Ra 함유 용액(c)을 담체(ii)에 알칼리 조건하에서 접촉시켜서 226Ra 이온을 담체(ii)에 흡착시킨다.
담체(ii)로서는 정제 방법(X)에 있어서의 흡착 공정(R1)에서 사용되는 담체(i)와 마찬가지의 것을 사용할 수 있고, 정제 방법(X)과 마찬가지로 담체(ii)를 튜브에 충전해서 사용해도 좋다.
<용리 공정(R7)>
용리 공정(R7)에서는 산성 조건하에서 담체(ii)로부터 226Ra 이온을 용리시킨다. 구체적으로는 담체(ii)에 무기산을 통액함으로써 담체(ii)에 흡착시킨 226Ra 이온을 용리할 수 있다.
용리 공정(R7)에서 사용되는 무기산으로서는 용리 공정(R2)에서 사용되는 무기산과 마찬가지의 것을 사용할 수 있고, 무기산의 농도도 마찬가지의 농도로 할 수 있다.
<음이온 교환 공정(R8)>
정제 방법(Y)은 용리 공정(R7)에서 용리된 226Ra 이온을 함유하는 용액을 음이온 교환 수지에 통액하는 음이온 교환 공정(R8)을 더 포함하고 있어도 좋다.
용리 공정(R7)에서 사용한 무기산(예를 들면, 염산 등)으로부터 유래되는 음이온(예를 들면, 염화물 이온 등)이 잔존하면 전착액 조제 공정(R4)에서 전착액을 조제해서 전착 공정(R4)을 행했을 때에 226Ra 이온의 전착 효율에 영향을 미치는 경우가 있다. 그 때문에 용리 공정(R7)에서 용리된 226Ra 이온을 함유하는 용액을 음이온 교환 공정(R8)에서 처리하는 것이 무기산으로부터 유래되는 음이온을 수산화물이온으로 교환해서 감소시킬 수 있고, 다시 전착 공정(R4)의 전착액으로서 사용되었을 경우 226Ra의 전착률을 향상시킬 수 있는 점에서 바람직하다.
<그 밖의 공정>
정제 방법(Y)에 있어서 공정(R6)과 공정(R7) 사이에 담체(ii)를 세정하는 공정을 포함하고 있어도 좋다. 구체적으로는 담체(ii)에 물을 통액하는 것을 들 수 있다. 그렇게 함으로써 정제 226Ra 함유 용액(d)에 포함되는 불순물의 비율이 감소한다.
[225Ac의 제조 방법]
본 발명의 225Ac의 제조 방법은 상술한 본 발명의 226Ra 타깃의 제조 방법에 의해 제조된 226Ra 타깃에 가속기를 사용하여 하전 입자, 광자, 및 중성자로부터 선택되는 적어도 1종을 조사하는 조사 공정(A1)을 포함하는 것을 특징으로 한다. 본 발명의 225Ac의 제조 방법은 조사 공정(A1)에서 조사된 226Ra 타깃을 용해하는 용해 공정(A2)과, 용해 공정(A2)에서 얻어진 용해액을 알칼리화함으로써 콜로이드화한 225Ac 성분을 분리하는 분리 공정(A3)을 더 포함하는 것이 바람직하다.
<조사 공정(A1)>
조사 공정(A1)에서는 상술한 본 발명의 226Ra 타깃의 제조 방법에 의해 제조된 226Ra 타깃에 가속기를 사용하여 하전 입자, 광자, 및 중성자로부터 선택되는 적어도 1종의 입자를 조사해서 핵반응에 의해 225Ac를 생성시킨다. 입자로서는 양자, 중양자, α입자 또는 γ선이 바람직하고, 양자가 보다 바람직하다.
또한, 조사 방법 및 조사 조건에 대해서는 공지의 방법 및 조건을 채용할 수 있다.
<용해 공정(A2)>
용해 공정(A2)에서는 조사 공정(A1)에서 조사된 226Ra 타깃을 산성 용액에 용해한다. 이에 따라 226Ra 이온 및 225Ac 이온을 함유하는 용해액이 얻어진다.
산성 용액으로서는 225Ac 및 226Ra를 이온으로서 용해시킬 수 있는 것이며, 구체적으로는 염산이나 질산 등 무기산의 수용액을 들 수 있고, 바람직하게는 염산이다.
<분리 공정(A3)>
분리 공정(A3)에서는 용해 공정(A2)에서 얻어진 용해액을 알칼리화함으로써 콜로이드화한 225Ac 성분을 분리한다.
산성 조건하에서는 225Ac 이온으로서 물에 용해하고 있는 225Ac는 알칼리 조건하에서는 수산화악티늄(225Ac(OH)3)이 되고, 수용액 중에서는 콜로이드화한다. 콜로이드화한 수산화악티늄은 멤브레인 필터 등에서 여과함으로써 필터 상에 포집되어 용해액으로부터 분리할 수 있다.
한편, 226Ra 성분은 알칼리 용액을 첨가한 용해액 중에 이온으로서 존재하고, 분리 공정(A3)에 의해 225Ac 성분과 분리되어 226Ra 함유 용액(a)이 얻어진다. 얻어진 226Ra 함유 용액(a)은 정제 방법(X)에 있어서의 흡착 공정(R1)에 공급된다.
<회수 공정(A4)>
분리 공정(A3)에서 분리된 225Ac를 산성 용액에서 용해함으로써 225Ac 함유 용액이 얻어진다. 얻어진 225Ac 함유 용액은 필요에 따라서 공지의 방법에 의해 더 정제 처리해도 좋다.
≪용해≫
분리 공정(A3)에서 분리된 수산화악티늄은 산성 용액을 사용하여 용해할 수 있다. 용해에 사용하는 산성 용액으로서는 수산화악티늄을 이온으로서 용해할 수 있는 것이면 특별히 한정되지 않고, 예를 들면 용해 공정(A2)에서 사용한 것과 동일한 것을 사용할 수 있다. 또한, 농도로서는 바람직하게는 1~6mol/L, 보다 바람직하게는 2~5mol/L인 것이 수산화악티늄을 이온으로서 용해하기 쉬운 점이나 담체가 226Ra를 흡착하기 쉬워지는 관점으로부터 바람직하다.
≪정제≫
산성 용액으로 용해된 225Ac 이온을 함유하는 용액을, 예를 들면 고상 추출법에 의해 정제할 수 있다. 고상 추출법에 사용되는 고상 추출제로서는 225Ac 이온을 포착한 후 소정 조건하에서 용리할 수 있는 것이면 특별히 한정되지 않지만, 예를 들면 식 (1)로 나타내어지는 화합물을 포함하는 것을 들 수 있다.
식 (1) 중, m 및 n은 독립적으로 0 또는 1이며, 바람직하게는 1이며, R1, R2, R3, 및 R4는 독립적으로 탄소수 8개 이상 12개 이하로 이루어지는 직쇄 또는 분기쇄의 알킬기이며, 바람직하게는 독립적으로 옥틸기 또는 2-에틸헥실이다. 이러한 고상 추출제는, 예를 들면 Eichrom Technologies Inc.제로부터 「DGA 레진」으로서 시판되어 있다.
구체적인 정제 방법으로서는, 우선 225Ac 함유 용액을 고상 추출제에 통액함으로써 225Ac 이온 등을 고상 추출제에 포착한다. 이어서, 염산 등의 무기산으로 고상 추출제에 통액함으로써 포착된 불필요한 226Ra를 용리한다. 이때 225Ac는 용리되지 않도록 무기산의 농도를 상대적으로 고농도로 설정한다. 그 후 상대적으로 저농도의 무기산을 통액함으로써 고상 추출제로부터 225Ac 이온을 용리할 수 있다.
(실시예)
이하, 실시예에 의거하여 본 발명을 보다 구체적으로 설명하지만 본 발명은 이들 실시예에 조금도 한정되는 것은 아니다.
[실시예 1 및 2]
<평가 항목 1. 정제 방법(X)에 있어서의 226Ra의 물질 수지>
조사 완료된 226Ra 타깃(크기: Φ10㎜, 두께: 2~3㎜, 226Ra 질량: 0.3~1㎎)을 1mol/L의 염산 5mL로 용해한 후 멤브레인 필터에서 여과해서 불용물을 제거했다. 여과액에 28질량% 암모니아수(Kanto Chemical Co., Inc.제, 제품명: 암모니아수(25.0~27.9%) 원자 흡광 분석용) 1mL를 첨가해서 pH10~12로 하고, 수산화악티늄의 콜로이드를 생성시켰다. 이어서, 생성한 수산화악티늄을 멤브레인 필터를 사용하여 유속 1~2mL/min으로 여과하고, 226Ra 함유 용액(a-1)을 회수했다. 얻어진 226Ra 함유 용액(a-1)에 대해서 EURISYS MESURES사제의 게르마늄 반도체 검출기에서 방사능 측정을 행했다.
이어서, 후술하는 정제 226Ra 함유 용액(b-1)에 Na가 혼입하는 것을 방지하기 위해서 Chelex 100(Bio-Rad Laboratories, Inc.제, 입경: 50~100mesh, 이온형: Na형, 사용량: 3mL)을 NH4 +형으로 변환한 것을 사용하고, 내경 3.2㎜, 외경 4.4㎜, 길이 50㎝의 의료용 튜브(익스텐션 튜브, Hakko Co., Ltd., 3.2×4.4×500㎜(4mL), MS-FL)에 충전하고, 얻어진 226Ra 함유 용액(a-1)(pH>9) 50~80mL를 유속 1~2mL/min으로 통액하고, 그 용출액을 폐액(W1)이라고 했다. 이어서, 물 10mL를 Chelex 100에 유속 1~2mL/min으로 통액하고, 그 용출액을 폐액(W1)에 합류시켰다.
이어서, MONOSPHERE 550A(The Dow Chemical Company제, 입경: 590±50mesh, 이온형: OH형, 사용량: 20mL)를 염산, 물, 수산화나트륨, 물의 순서로 세정 후 내경 3.2㎜, 외경 4.4㎜, 길이 200㎝의 의료용 튜브(익스텐션 튜브, Hakko Co., Ltd.제, 3.2×4.4×500㎜(4mL), MS-FL)에 충전하고, Chelex 100을 충전한 튜브에 접속했다. 1mol/L의 염산 10mL를 Chelex 100 및 MONOSPHERE 550A의 순서로 유속 1~2mL/min으로 통액한 후, 또한 물 8mL를 유속 1~2mL/min으로 통액하고, 정제 226Ra 함유 용액(b-1) 18mL를 얻었다.
얻어진 정제 226Ra 함유 용액(b-1)에 대해서 게르마늄 반도체 검출기에서 방사능 측정을 행했다. 또한, 폐액(W1), Chelex 및 MONOSPHERE 550A의 자재에 대해서도 잔류한 226Ra의 분포량을 조사하기 위해서 방사능 측정을 행했다.
마찬가지의 조작을 합계 2회 행하고(실시예 1, 2), 각각의 226Ra의 물질 수지를 산출했다. 결과를 표 1에 나타낸다.
표 1에 있어서 226Ra 함유 용액(a-1)에 대해서는 하기 계산식 (1)로부터 산출했다.
226Ra 함유 용액(a-1)의 226Ra(계산값)=정제 226Ra 함유 용액(b-1)+Chelex 100으로의 잔류 226Ra+MONOSPHERE 550A로의 잔류 226Ra+폐액(W1)···(1)
단, 실시예 2의 정제 226Ra 함유 용액(b-1)에 대해서는 Ra 흡착한 Chelex와 Ra 용리 후의 Chelex의 방사능차로부터 산출한 값을 사용했다.
또한, 표 1 중에 기재되어 있는 *1의 값은 실측값은 N.D.이었지만 0.02MBq 미만의 측정의 여부가 불분명하기 때문에 최대 0.02MBq 검출했다고 하여 계산했다.
실시예 1 및 2와 같이 226Ra 함유 용액(a-1)을 Chelex 100에 통액함으로써 226Ra 이외의 불순물(염화암모늄(염산+암모니아), 암모니아 등)을 제거할 수 있다. 또한, 이들 흡착 공정(R1), 용리 공정(R2), 및 음이온 교환 공정(R3)에 의해 염화물 이온은 거의 제거할 수 있다.
[실시예 3~8]
<평가 항목 2. 용해 공정(A2) 및 분리 공정(A3)을 거친 226Ra의 물질 수지>
조사 완료된 226Ra 타깃(크기: Φ10㎜, 두께: 2~3㎜, 226Ra 질량: 0.3~1㎎)을 1mol/L의 염산을 5mL로 용해한 후 멤브레인 필터에서 여과해서 불용물을 제거했다. 여과액에 28질량% 암모니아수(Kanto Chemical Co., Inc.제, 제품명: 암모니아수(25.0~27.9%) 원자 흡광 분석용) 1mL를 첨가해서 pH10~12로 하여 수산화악티늄의 콜로이드를 생성시켰다. 이어서, 생성한 수산화악티늄을 멤브레인 필터를 사용하여 유속 1~2mL/min으로 여과하고, 226Ra 함유 용액(a-2)을 얻었다.
이어서, DGA 레진(Eichrom Technologies Inc제, DGA 노멀 레진, 1mL 카트리지)을 멤브레인 필터에 접속했다. 4mol/L 질산 6mL를 멤브레인 필터 및 DGA 레진의 순서로 유속 1~2mL/min으로 통액하고, 그 용출액을 폐액(W2)이라고 했다.
용해 공정(A2) 후의 용액에 대해서 게르마늄 반도체 검출기에서 방사능 측정을 행했다. 또한, 폐액(W2), 멤브레인 필터, 및 DGA 레진의 자재에 대해서도 잔류한 226Ra의 분포량을 조사하기 위해서 게르마늄 반도체 검출기에서 방사능 측정을 행했다. 마찬가지의 조작을 합계 3회 행하고(실시예 3~5), 각각의 226Ra의 물질 수지를 산출했다. 결과를 표 2에 나타낸다.
<평가 항목 3. 225Ac의 물질 수지>
다음에 DGA 레진을 멤브레인 필터로부터 분리하고, 8mol/L 염산 6mL를 DGA 레진에 유속 1~2mL/min으로 통액하고, 그 용출액을 폐액(W3)이라고 했다. 그 후 0.01mol/L 염산 10mL를 DGA 레진에 유속 1~2mL/min으로 통액하여 225Ac 함유 용액을 얻었다.
얻어진 225Ac 함유 용액에 대해서 게르마늄 반도체 검출기에서 방사능 측정을 행했다. 또한, 폐액(W3), 멤브레인 필터, 및 DGA 레진의 자재에 대해서도 잔류한 225Ac의 분포량을 조사하기 위해서 게르마늄 반도체 검출기에서 방사능 측정을 행했다. 마찬가지의 조작을 합계 3회 행하고(실시예 6~8), 결과를 표 3에 나타낸다.
표 2 중에 기재되어 있는 *1의 값은 실측값은 N.D.이었지만 0.02MBq 미만의 측정의 여부가 불분명하기 때문에 최대 0.02MBq 검출했다고 하여 계산했다.
표 2 중의 분리 공정(A3) 후의 폐액(W2)을 포함하지 않는 226Ra 함유 용액(a-2)에 대해서는 하기 계산식 (2)로부터 산출했다.
폐액(W2)을 포함하지 않는 226Ra 함유 용액(a-2)(계산값)=용해 공정(A2) 후의 용액에 포함되는 226Ra-분리 공정(A3) 후의 자재로의 226Ra 잔류(멤브레인 필터)-분리 공정(A3) 후의 자재로의 226Ra 잔류(DGA 레진)-분리 공정(A3) 후의 폐액(W2)의 226Ra량···(2)
용해 공정(A2) 후의 용액에 포함되는 226Ra는 일부를 분취해서 측정을 행하고, 그것을 전체 액량분으로 환산해서 산출했다.
표 3 중에 기재되어 있는 *1의 값은 실측값은 N.D.이었지만 0.58kBq 미만의 측정의 여부가 불분명하기 때문에 최대 0.58kBq 검출했다고 하여 계산했다.
표 3 중에 기재되어 있는 *2의 값은 분리 공정(A3) 후의 225Ac 멤브레인 필터 포집량의 산출을 위해 사용하고 있다.
표 3 중의 멤브레인 필터 포집량은 하기 계산식 (3)으로부터 산출했다.
분리 공정(A3) 후의 멤브레인 필터 포집량(계산값)=225Ac 회수 공정(A4) 후의 자재로의 225Ac 잔류(멤브레인 필터)+225Ac 회수 공정(A4) 후의 자재로의 225Ac 잔류(DGA 레진)+225Ac 회수 공정(A4)의 DGA 레진 통액 후의 폐액(W3)의 225Ac량+정제 225Ac 함유 용액에 있어서의 225Ac 회수량···(3)
단, 실시예 6의 정제 225Ac 함유 용액에 있어서의 225Ac 회수량에 대해서는 Ac 흡착한 DGA와 Ac 용리 후의 DGA의 방사능차로부터 산출한 값을 사용했다.
표 3 중의 *3은 멤브레인 필터에서 포집한 이후의 물질 수지이며, 멤브레인 필터에서의 미포집분은 고려하고 있지 않다. 또한, 226Ra의 영향으로 멤브레인 필터 통액 전후의 226Ra 용액 중의 225Ac의 방사능이 측정할 수 없기 때문에 분모를 「분리 공정(A3) 후의 멤브레인 필터 포집량(계산값)」으로 하여 회수율을 구했다.
Claims (12)
- 226Ra 함유 용액(a)을 2가 양이온을 선택적으로 흡착하는 기능을 갖는 담체에 알칼리 조건하에서 접촉시켜서 226Ra 이온을 상기 담체에 흡착시키는 흡착 공정(R1)과,
산성 조건하에서 상기 담체로부터 226Ra 이온을 용리시키는 용리 공정(R2)을 포함하는 226Ra 함유 용액의 정제 방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 담체가 2가의 양이온 교환기를 갖는 226Ra 함유 용액의 정제 방법. - 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
상기 담체가 이미노디아세트산기를 포함하는 226Ra 함유 용액의 정제 방법. - 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 용리 공정(R2)에서 용리된 226Ra 이온을 함유하는 용액을 음이온 교환 수지에 통액하는 음이온 교환 공정(R3)을 더 포함하는 226Ra 함유 용액의 정제 방법. - 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 226Ra 함유 용액(a)이 가속기를 사용하여 하전 입자, 광자, 및 중성자로부터 선택되는 적어도 1종을 조사한 226Ra 타깃을 용해한 용해액으로부터 225Ac 성분을 분리한 후의 용액인 226Ra 함유 용액의 정제 방법. - 제 1 항 내지 제 5 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 담체가 튜브에 충전되어 있는 226Ra 함유 용액의 정제 방법. - 제 1 항 내지 제 6 항 중 어느 한 항에 기재된 정제 방법에 의해 얻어진 정제 226Ra 함유 용액(b)을 사용하여 전착액을 조제하는 전착액 조제 공정(R4)과,
상기 전착액을 사용하여 226Ra 함유 물질을 기재에 전착시키는 전착 공정(R5)을 포함하는 226Ra 타깃의 제조 방법. - 제 7 항에 있어서,
상기 전착 공정(R5)을 거친 226Ra 함유 용액(c)을 2가 양이온을 선택적으로 흡착하는 기능을 갖는 담체에 알칼리 조건하에서 접촉시켜서 226Ra 이온을 상기 담체에 흡착시키는 흡착 공정(R6)과,
산성 조건하에서 상기 담체로부터 226Ra 이온을 용리시키는 용리 공정(R7)을 포함하는 정제 방법을 더 포함하고,
상기 정제 방법에 의해 얻어진 정제 226Ra 함유 용액(d)을 상기 정제 226Ra 함유 용액(b)과 혼합하고, 상기 전착액 조제 공정(R4)에서 전착액을 조제하는 226Ra 타깃의 제조 방법. - 제 8 항에 있어서,
상기 용리 공정(R7)에서 용리된 226Ra 이온을 함유하는 용액을 음이온 교환 수지에 통액하는 음이온 교환 공정(R8)을 더 포함하는 226Ra 타깃의 제조 방법. - 제 7 항 내지 제 9 항 중 어느 한 항에 기재된 제조 방법에 의해 제조된 226Ra 타깃에 가속기를 사용하여 하전 입자, 광자, 및 중성자로부터 선택되는 적어도 1종을 조사해서 225Ac를 생성하는 조사 공정(A1)을 포함하는 225Ac의 제조 방법.
- 제 10 항에 있어서,
상기 조사 공정(A1)에서 조사된 226Ra 타깃을 용해하는 용해 공정(A2)과,
상기 용해 공정(A2)에서 얻어진 용해액을 알칼리화함으로써 콜로이드화한 225Ac 성분을 분리하는 분리 공정(A3)을 더 포함하는 225Ac의 제조 방법. - 2가 양이온을 선택적으로 흡착하는 기능을 갖는 담체 또는 음이온 교환 수지가 충전되어 있으며, 226Ra 함유 용액을 정제하기 위해서 사용되는 튜브.
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