KR20230129419A - Ra-226의 회수 방법, Ra-226 용액의 제조 방법 및 Ac-225용액의 제조 방법 - Google Patents

Ra-226의 회수 방법, Ra-226 용액의 제조 방법 및 Ac-225용액의 제조 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명의 일 형태는 226Ra의 회수 방법에 관한 것이고, 상기 226Ra의 회수 방법은, 고체상의 226Ra 함유 물질과, 226Ra 이온을 흡착하는 기능을 갖는 담체를 처리액에 침지시킨 후, 상기 처리액에 초음파를 조사하는 공정(A1)을 포함한다.

Description

Ra-226의 회수 방법, Ra-226 용액의 제조 방법 및 Ac-225 용액의 제조 방법
본 발명의 일 형태는 226Ra의 회수 방법, 226Ra 용액의 제조 방법 또는 225Ac 용액의 제조 방법에 관한 것이다.
핵의학의 분야에서는, 방사성 동위원소(RI)를 포함하는 약제를 종상 등의 병소에 선택적으로 흡수시켜서 치료하는 RI 내용 요법이 행하여지고 있다. 방사선 중에서도 알파선은 비정이 짧기 때문에, 주위의 정상인 세포에 대한 불필요한 피폭의 영향이 작다는 특징을 갖는다. 알파선 방출 핵종의 하나인 225Ac는 반감기가 10일간인 방사성 핵종이며, 최근에 암치료에 있어서의 치료용 핵종으로서 기대되고 있다.
225Ac는, 예를 들면 가속기를 사용해서 226Ra 타겟에 양자를 조사함으로써, (p, 2n)의 핵반응에 의해 제조된다. 따라서, 225Ac를 제조하기 위해서는 226Ra 타겟의 원료로서 226Ra가 필요로 된다. 226Ra는 1900년대 전반까지는 광석으로부터 공장 생산되어, 방사선 치료용 라듐 선원 등으로 가공되고 있었지만, 최근에는 거의 생산되고 있지 않다. 그 때문에, 라듐 선원 등의 이미 생산된 226Ra를 포함하는 물질 및 226Ra를 포함하는 기타 천연채취물 등으로부터 226Ra를 회수하는 기술이 요구되고 있다.
일반적으로, 라듐 선원으로부터 226Ra를 회수하는 경우, 라듐 선원으로부터 226Ra 함유 물질의 일부를 채취하고, 라듐 선원에 포함되는 226Ra의 화학형을 결정한 후, 그 화학형에 적합한 처리 방법으로 226Ra를 추출하고, 회수하는 방법이 알려져 있다.
예를 들면, 226Ra의 화학형이 황산라듐이면, 탄산나트륨 수용액 중에서 가열해서 탄산라듐을 생성시키고, 탄산라듐을 필터로 여과하고, 여물(濾物)을 세정한 후, 산으로 용해해서 226Ra를 회수한다.
226Ra의 화학형이 염화라듐이면, 물에 용해시켜, 226Ra를 회수한다.
226Ra의 화학형이 탄산라듐이면, 탄산라듐을 필터로 여과하고, 여물을 세정한 후, 산으로 용해시켜서 226Ra를 회수한다.
또한, 비특허문헌 1에서는, 고체인 황산라듐으로부터 226Ra의 단리를 시도하고, 그 효율을 평가하고 있다.
Jan Kozempel et al., Dissolution of [226Ra]BaSO4 as part of a method for recovery of 226Ra from aged Radium sources., J. Radioanal. Nucl. Chem., 2015년, 304, 337-342
상술한 종래법에서는 이하의 문제가 있었다.
·라듐 선원으로부터 226Ra 샘플을 채취하는 조작이 곤란하고 또한 번잡하기 때문에, 피폭의 가능성이 높았다.
·226Ra의 화학형 특정도 어려워, 적절한 처리 방법을 선택할 수 없는 경우가 있었다.
·황산라듐으로부터 탄산라듐으로의 변환 효율은 100%가 아니고, 또한 황산라듐 및 탄산라듐은 물에 약간 용해되기 때문에, 226Ra의 회수율이 낮았다.
·226Ra 회수물에 염 또는 사용한 시약이 잔존하면, 226Ra 타겟 제조를 위해서 226Ra를 전착할 때에 전착률이 저하할 염려가 있었다.
비특허문헌 1에서는, 몇 개의 방법으로 226Ra를 정량적으로 단리하는 것에 성공하고 있지만, 여기서 사용한 226Ra 흡착을 위한 시약, 특히 EDTA는 물에 용해시킬 필요가 있기 때문에, 이후의 조작에서 226Ra-EDTA를 수성 매트릭스로부터 분리하기 위한 공정을 필요로 한다. 또한, 226Ra와 EDTA는 강고하게 킬레이트 결합을 형성하기 때문에, EDTA로부터 226Ra를 유리시키는 공정을 필요로 한다. 그 때문에, 공정이 복잡해져, 피폭의 가능성이 높다는 문제점이 있었다.
본 발명의 일 형태는 226Ra의 회수 방법, 226Ra 용액의 제조 방법 및 225Ac 용액의 제조 방법을 제공한다.
본 발명의 일 형태는, 고체상의 226Ra 함유 물질과, 226Ra 이온을 흡착하는 기능을 갖는 담체를 처리액에 침지시킨 후, 상기 처리액에 초음파를 조사하는 공정(A1)을 포함하는, 226Ra의 회수 방법이다.
또한, 본 발명의 다른 형태는, 고체상의 226Ra 함유 물질과, 226Ra 이온을 흡착하는 기능을 갖는 담체를 처리액에 침지시킨 후, 상기 처리액에 초음파를 조사하는 공정(A1), 상기 담체를 상기 처리액으로부터 분리하는 공정(A2), 및 상기 공정(A2)에서 분리된 상기 담체로부터 산을 사용해서 226Ra를 용리시키는 공정(A3)을 포함하는, 226Ra 용액의 제조 방법이다.
또한, 본 발명의 다른 형태는, 상기에 기재된 226Ra 용액의 제조 방법에 의해 226Ra 용액을 얻는 공정(B1)과, 상기 226Ra 용액으로부터 225Ac 용액을 제조하는 공정(B2)을 포함하는, 225Ac 용액의 제조 방법이다.
본 발명의 일 형태인 226Ra의 회수 방법에 의하면, 226Ra의 화학형이 불분명하여도, 효율적이고 또한 간편하게 226Ra를 회수할 수 있다. 또한, 본 발명의 일 형태인 226Ra 용액의 제조 방법에 의하면, 226Ra의 화학형이 불분명하여도, 효율적이고 또한 간편하게 226Ra 용액을 제조할 수 있다. 또한, 본 발명의 일 형태인 225Ac 용액의 제조 방법에 의하면, 상기 제조 방법으로 얻어진 226Ra 용액을 사용해서 효율적으로 225Ac 용액을 제조할 수 있다.
다음에 본 발명의 「~」에 대해서 구체적으로 설명한다.
수치 범위에 관한 「A~B」라는 기재는, 특별히 언급이 없으면 A 이상 B 이하인 것을 의미한다. 또한, %란 질량%를 의미한다.
[226Ra의 회수 방법]
본 발명의 일 형태인 226Ra의 회수 방법(이하, 「회수 방법(X)」이라고도 한다.)은 고체상의 226Ra 함유 물질과, 226Ra 이온을 흡착하는 기능을 갖는 담체(이하 「담체(i)」라고도 한다.)를 처리액에 침지시킨 후, 상기 처리액에 초음파를 조사하는 공정(A1)을 포함한다.
<공정(A1)>
공정(A1)에서는, 고체상의 226Ra 함유 물질과, 담체(i)를 처리액에 침지시킨 후, 상기 처리액에 초음파를 조사한다.
공정(A1)은, 담체(i)가 226Ra 이온을 흡착할 수 있으면, 그 조건은 특별히 한정되지 않지만, 예를 들면 중성 또는 알칼리 조건하에서 행할 수 있고, 알칼리 조건하에서 행하는 것이 바람직하다. 알칼리 조건은 암모니아, 알칼리 금속의 수산화물, 알칼리 금속의 탄산염, 및 알칼리성 완충액으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종을 사용해서 pH를 조정한 알칼리 조건이 보다 바람직하다. 이것에 의해, 226Ra 함유 물질에 포함되는, 알칼리 조건하에서 침전하기 쉬운 금속 이온(알루미늄, 아연, 철, 납, 구리, 은 등)을 침전시켜서, 담체(i)에 흡착되기 어려운 상태로 할 수 있다. 또한, 226Ra를 담체(i)에 효율적으로 흡착시킬 수 있다. 공정(A1)은, 암모니아를 사용해서 pH를 조정한 알칼리 조건하에서 행하는 것이 더욱 바람직하다. 이것에 의해, 알칼리 금속염이 이후의 공정에 잔존하지 않으므로, 회수한 226Ra를 포함하는 용액을 전착에 사용하는 등, 알칼리 금속염의 잔존이 악영향을 끼칠 가능성이 있는 용도에도 바람직하게 사용할 수 있어, 회수한 226Ra를 포함하는 용액의 용도가 넓어진다.
알칼리 금속의 수산화물로서는, 예를 들면 수산화리튬, 수산화나트륨, 수산화칼륨, 수산화루비듐, 수산화세슘을 들 수 있다. 알칼리 금속의 탄산염으로서는, 예를 들면 탄산나트륨, 탄산칼륨, 탄산리튬, 탄산세슘을 들 수 있다. 알칼리성 완충액으로서는, 예를 들면 붕산 완충액, 트리스 완충액, 인산 완충액, 맥클베인 완충액을 들 수 있다.
알칼리 조건으로 pH를 조정하는 경우, pH 조정은 처리액과 담체(i)를 접촉시키기 전이면 어느 타이밍에 행해도 좋다. 즉, 고체상의 226Ra 함유 물질을 중성 조건하에서 처리액에 침지한 후, 알칼리 조건으로 해도 좋고, 고체상의 226Ra 함유 물질을 처리액에 침지함과 동시에 알칼리 조건으로 해도 좋고, 고체상의 226Ra 함유 물질을 처리액에 침지하기 전에 알칼리 조건으로 해도 좋다.
<고체상의 226Ra 함유 물질>
고체상의 226Ra 함유 물질은 226Ra를 함유하는 물질이며, 25℃에 있어서 고체상이면 특별히 한정되지 않는다. 고체상이란, 226Ra 함유 물질을 25℃에 있어서 수평면에 정치한 경우에 유동성을 갖지 않는 것을 의미한다.
고체상의 226Ra 함유 물질은, 바람직하게는 우라늄 광재 및 라듐 선원으로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 1종이다.
여기서, 방사선 치료용으로 226Ra를 밀봉한 라듐 선원이 잘 알려져 있다. 라듐 선원의 구조는 특별히 제한되지 않고, 다양한 구조를 갖는 것을 사용할 수 있다. 통상, 226Ra는, 예를 들면 철, 티타늄, 백금, 백금이리듐 등을 포함하는 1중 또는 2중의 케이싱 내에 밀봉되어서 수용되어 있다.
라듐 선원의 형상 및 크기는 특별히 한정되지 않고, 형상으로서는 예를 들면, 침 형상(장봉 형상), 관 형상, 판 형상, 럭비볼 형상, 구 형상 등을 들 수 있고, 바람직하게는 침 형상(장봉 형상)이다. 크기는, 바람직하게는 길이 1~50mm, 직경 0.5~5.0mm이다.
라듐 선원에 포함되는 226Ra의 화학형은 특별히 제한되지 않고, 다양한 화학형을 사용할 수 있다. 라듐 선원에 포함되는 226Ra의 화학형은, 황산라듐인 경우가 많고, 드물게 브롬화라듐이다.
우라늄 광재란, 우라늄 광석의 정련 시에 분리되는 불필요물이며, 조성 및 정련의 공정은 특별히 한정되지 않는다.
우라늄 광석의 조정련(粗精鍊)은, 예를 들면 이하의 공정으로 행한다.
우라늄 광석을 파쇄 및 분쇄하고, 산 또는 알칼리로 용해시켜, 우라늄을 액체에 침출시킨 후, 고액 분리를 행한다. 얻어진 액체는, 이온 교환 수지를 사용하여 용매 추출을 행하고, 불순물을 제거하고, 우라늄을 농축해서 우라늄 정제액을 얻는다. 우라늄 정제액을 정치하고, 침전한 것을 옐로 케이크라고 부른다. 따라서, 우라늄 광재란, 보다 구체적으로는, 상술한 공정에 있어서의, 고액 분리에서 얻어진 고체 및 우라늄 정제액으로부터 옐로 케이크를 얻는 과정에서 나오는 폐액을 합친 것이다. 즉, 우라늄 광재는 고체상의 우라늄 광재와 액체상의 우라늄 광재를 포함한다.
우라늄 광석은, 농도는 매우 작지만 226Ra를 포함한다. 조정련 공정에서 226Ra는 광재로 이행하기 때문에, 고체상의 광재(고액 분리에서 얻어진 고체) 및 액체상의 광재(우라늄 정제액으로부터 옐로 케이크를 얻는 과정에서 나오는 폐액)는 226Ra를 함유한다. 고체상의 광재 및 액체상의 광재의 226Ra 함유량은, 우라늄 광석의 종류 및 우라늄 조정련 공정에 따라 변화할 수 있지만, 고체상의 광재쪽이 많다고 생각된다.
우라늄 광석으로부터 옐로 케이크를 얻을 때까지의 공정을 일반적으로 조정련이라고 부르고, 우라늄 광산에 병설되는 공장에서 행하여진다. 우라늄 광재는 공장에 인접한 우라늄 광재 댐에 대량으로 폐기된다. 따라서, 우라늄 광재로부터 226Ra를 회수하는 것은, 지구상에 존재하는 양이 유한한 226Ra를 낭비 없이 사용할 수 있는 점뿐만 아니라, 226Ra에 의한 환경오염을 방지할 수 있다는 점에서도 의미가 있다.
<담체(i)>
담체(i)는, 226Ra 이온을 흡착하는 기능을 가지면, 특별히 제한되지 않는다. 담체(i)는, 산성 조건하 또는 알칼리 조건하에서 금속 이온과 착형성하고, 착형성한 조건과 반대인 알칼리 조건하 또는 산성 조건하에서 금속 이온을 용리할 수 있는 담체인 것이 바람직하다. 담체(i)로서는, 예를 들면 226Ra 이온을 교환할 수 있는 담체를 들 수 있고, 바람직하게는 226Ra 이온을 교환할 수 있는 기를 갖는 담체이다. 226Ra 이온을 교환할 수 있는 기로서는, 구체적으로는 이미노디아세트산기, 폴리아민기, 메틸글리칸기를 갖는 담체를 들 수 있고, 바람직하게는 이미노디아세트산기이다. 226Ra 이온을 교환할 수 있는 기를 갖는 담체는, 수지 등의 고상 담체에 226Ra 이온을 교환할 수 있는 기가 유지되고 있으면 특별히 한정되지 않는다. 226Ra 이온을 교환할 수 있는 기를 갖는 담체의 바람직한 예로서, 이미노디아세트산기를 유지하는 스티렌디비닐벤젠 공중합체를 들 수 있다. 이러한 이미노디아세트산기를 갖는 수지의 시판품으로서는, Bio-Rad사제 「Chelex」 시리즈, 미츠비시 카가쿠사제 「다이아이온」 시리즈, 다우 케미컬사제 「앰버라이트」 시리즈 등을 들 수 있고, 보다 구체적으로는 Bio-Rad사제 「Chelex100」 (입경: 50~100mesh, 이온형: Na형, Fe형)을 들 수 있다.
또한, 담체(i)의 다른 일례로서는, 하기 식(B)으로 나타내어지는 화합물을 포함하는 담체를 들 수 있다. 이러한 담체(i)의 시판품으로서는, Eichrom Technologies사제의 「Ln 레진」, 「Ln2 레진」 「Ln3 레진」을 들 수 있다.
식(B) 중, R5 및 R6은 각각 독립적으로 -R' 또는 -OR'(R'는 탄소수 8의 알킬기)이다. 상기 R'에 있어서의 탄소수 8의 알킬기는 직쇄상이어도 좋고, 분기를 갖고 있어도 좋고, 바람직한 예로서는, 옥틸기, 2-에틸헥실기, 2-메틸-4,4-디메틸펜틸기를 들 수 있다.
식(B)으로 나타내어지는 화합물의 바람직한 예로서는, 하기 식(B-1)~식(B-3)으로 나타내어지는 화합물을 들 수 있다.
또한, 담체(i)의 다른 일례로서는, 하기 식(III)으로 나타내어지는 화합물을 함유하는 1-옥타놀을 포함하는 담체를 들 수 있다. 구체적으로는, 4,4'-비스(t-부틸시클로헥사노)-18-크라운-6을 함유하는 1-옥타놀 또는 4,5'-비스(t-부틸시클로헥사노)-18-크라운-6을 함유하는 1-옥타놀을 포함하는 담체이다. 이러한 담체(i)의 시판품으로서는, Eichrom Technologies사제의 「Sr 레진」을 들 수 있다.
담체(i)의 사용량은 특별히 제한되지 않고, 고체상의 226Ra 함유 물질의 양에 따라서 결정하면 좋다. 고체상의 226Ra 함유 물질이 라듐 선원인 경우, 예를 들면 라듐 선원이 10mg 이하이면 담체(i)를 1mL정도 사용할 수 있다.
담체(i)는 백 또는 팩에 충전해서 사용하는 것이 바람직하다. 백 또는 팩은 담체(i)를 충전할 수 있고, 226Ra를 흡착하지 않는 것이면 특별히 한정되지 않지만, 바람직하게는 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 α올레핀으로 이루어지는 메시 형상의 백 또는 팩이며, 보다 바람직하게는 폴리에틸렌 및 폴리프로필렌에서 선택되는 적어도 1종으로 이루어지는 메시 형상의 백이다. 백 또는 팩의 형상 및 크기도 특별히 제한되지 않지만, 바람직하게는 2cm 사방의 백이며, 보다 바람직하게는 2cm 사방의 사면체이다.
백 또는 팩을 사용함으로써, 담체(i)를 처리액으로부터 분리하는 공정(A2)을 용이하게 행할 수 있다. 또한, 담체(i)로부터 226Ra를 용리시킨 후, 담체(i)를 백 또는 팩에 충전시킨 채, 그 밖의 기구 및 기기 등을 방사능 오염시키는 일 없이, 간편하게 폐기할 수 있다.
<처리액>
처리액은 고체상의 226Ra 함유 물질과, 담체(i)를 침지하기 위해서 사용하는, 물을 용매로 하는 액체이다.
처리액 중의 물의 함유량은, 특별히 한정되지 않지만, 226Ra 이온이 용해하는 용매가 증가하고, 또한 초음파의 감쇠가 적기 때문에, 많을수록 바람직하다.
처리액은 물 이외의 액체를 포함해도 좋다. 물 이외의 액체로서는, 예를 들면 에탄올, 메탄올, 글리세린 등을 들 수 있다. 또한, 이들 용액에 방부제 등을 첨가해도 좋다.
처리액은 액체상의 광재를 포함해도 좋다. 처리액이 액체상의 광재를 포함하면, 고체상의 광재로부터뿐만 아니라, 액체상의 광재로부터도 226Ra가 회수되므로, 결과적으로 회수되는 226Ra의 양이 증가하기 때문에 바람직하다.
처리액의 pH는 특별히 제한되지 않는다. 예를 들면, 공정(A1)을 알칼리 조건하에서 행하는 경우에, 처리액은 알칼리 수용액인 것이 바람직하고, pH는 8 이상인 것이 바람직하고, 9 이상인 것이 보다 바람직하다. pH 조정은 암모니아, 알칼리 금속의 수산화물 또는 탄산염, 및 알칼리성 완충액으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종을 사용해서 행하는 것이 바람직하다. 이것에 의해, 226Ra를 담체(i)에 흡착시킬 수 있다.
처리액은 알칼리 토류 금속을 포함하지 않는 것이 바람직하다. 알칼리 토류 금속은 담체(i)에 흡착하기 쉬우므로, 처리액이 알칼리 토류 금속을 포함하지 않으면, 226Ra와 함께 알칼리 토류 금속이 회수되는 것을 피하기 쉽다.
처리액의 양은, 특별히 제한되지 않지만, 적어도 담체(i) 전체가 처리액에 완전히 침지될 수 있는 양이 바람직하다. 담체(i)를 백 또는 팩에 충전하는 경우, 상기 백 또는 팩 전체가 처리액에 완전히 침지될 수 있는 양이 바람직하다.
<초음파의 조사>
조사하는 초음파의 주파수는 16kHz 이상이면 특별히 제한되지 않지만, 바람직하게는 16~120kHz, 보다 바람직하게는 19~100kHz, 더욱 바람직하게는 20~80kHz이다. 초음파의 주파수가 상기 범위 내에 있으면, 고체상의 226Ra 함유 물질로부터 226Ra를 효율적으로 인출하여, 226Ra를 담체(i)에 효율적으로 흡착시킬 수 있다.
초음파 발생 장치는 특별히 제한되지 않고, 예를 들면, 수조형의 초음파 세정기, 초음파 파쇄기(초음파 분산기, 초음파 호모지나이저라고도 한다) 등을 사용할 수 있다. 초음파 발생 장치를 방사능 오염시키지 않고 초음파를 조사할 수 있기 때문에, 수조형의 초음파 세정기가 바람직하다.
초음파 발생 장치의 출력은 특별히 제한되지 않지만, 바람직하게는 10~800W, 보다 바람직하게는 20~600W, 더욱 바람직하게는 30~400W이다. 초음파 발생 장치의 출력이 상기 범위 내에 있으면, 고체상의 226Ra 함유 물질로부터 226Ra를 효율적으로 인출하여, 226Ra를 담체(i)에 효율적으로 흡착시킬 수 있다.
초음파 발생 장치는, 초음파의 조사에 수반하는 초음파 발생 장치 및 처리액의 온도 상승을 억제하기 위해서, 항온조를 구비하고 있어도 좋다. 항온조의 온도는, 예를 들면 10~25℃이다.
초음파 조사는, 단회 또는 적절한 인터벌을 두고 복수회 행할 수 있고, 예를 들면 1일당 1회 또는 2회~5회, 바람직하게는 1일당 1회~3회, 혹은 2일 또는 3일당 1회 또는 2회~5회, 바람직하게는 2일 또는 3일당 1회~3회이다. 이것을, 예를 들면 1~60일간, 바람직하게는 2~30일간 행한다. 초음파 조사가 상기 범위 내이면, 고체상의 226Ra 함유 물질로부터 226Ra를 효율적으로 인출하여, 226Ra를 담체(i)에 흡착시킬 수 있다.
주파수 또는 조사 횟수에도 의하지만, 조사 1회당의 초음파 조사 시간은, 예를 들면 10초간~1시간, 바람직하게는 1분간~45분간, 보다 바람직하게는 15분간~45분간이다. 초음파의 합계 조사 시간은, 예를 들면 0.1시간 이상, 바람직하게는 0.5~50시간, 보다 바람직하게는 0.5~20시간, 더욱 바람직하게는 0.5~10시간이다. 조사 시간이 상기 범위 내이면, 고체상의 226Ra 함유 물질로부터 226Ra를 효율적으로 인출하여, 226Ra를 담체(i)에 흡착시킬 수 있다.
회수 방법(X)은, 공정(A1) 후에, 담체(i)를 처리액으로부터 분리하는 공정(A2)과, 공정(A2)에서 분리된 담체(i)로부터 산을 사용해서 226Ra를 용리시키는 공정(A3)을 포함하는 것이 바람직하다.
<공정(A2)>
공정(A2)에서는, 공정(A1)에 있어서 226Ra를 흡착시킨 담체(i)를 처리액으로부터 분리한다.
분리하는 방법은 특별히 제한되지 않고, 예를 들면 멤브레인 필터 등으로 여과함으로써, 226Ra를 흡착시킨 담체(i)를 필터 상에 포집하여, 처리액으로부터 분리할 수 있다. 담체(i)가 백 또는 팩에 충전되어 있는 경우는, 담체(i)가 충전된 백 또는 팩을 핀셋 등을 사용해서 들어올림으로써, 담체(i)를 처리액으로부터 분리할 수 있다.
<공정(A3)>
공정(A3)에서는, 226Ra를 흡착시킨 담체(i)로부터 산을 사용해서 226Ra를 용리시킨다. 구체적으로는, 예를 들면 담체(i)에 산을 통액, 또는 담체(i)를 산에 침지함으로써, 담체(i)에 흡착시킨 226Ra를 용리할 수 있다.
산으로서는, 담체(i)에 흡착한 226Ra를 용해해서 이온으로 할 수 있는 것이면 특별히 한정되지 않지만, 바람직하게는 염산 및 질산으로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 1종이다.
226Ra를 담체로부터 효율적으로 용리할 수 있는 점, 후의 공정에서 산 유래의 음이온을 효율적으로 제거할 수 있는 점에서, 산의 농도는 바람직하게는 0.01~10mol/L, 보다 바람직하게는 0.1~5mol/L, 더욱 바람직하게는 0.3~2mol/L이다.
공정(A2) 및 공정(A3)은, 공정(A1)을 복수회 반복한 후에 행하는 것이 바람직하다. 이것에 의해, 226Ra를 효율적으로 회수할 수 있다.
공정(A1)의 반복 횟수는 특별히 제한되지 않지만, 공정(A2) 및 공정(A3)은 공정(A1)을 2~10회 행한 후에 행하는 것이 바람직하고, 공정(A1)을 3~5회 행한 후에 행하는 것이 보다 바람직하다.
회수 방법(X)은, 공정(A3)을 행한 후에, 하기 공정(A4) 및 공정(A5)을 행하는 것이 바람직하다.
공정(A4): 공정(A3)에서 얻어진 용출액을 필터 여과하는 공정
공정(A5): 공정(A4)에서 얻어진 여과액의 pH를 조절한 후에, 필터 여과를 행하는 공정
<공정(A4)>
공정(A4)에서는, 공정(A3)에서 얻어진 226Ra를 포함하는 용출액을 필터 여과함으로써, 산성 조건하에서 침전하는 물질을 제거할 수 있다.
필터 여과에 사용하는 필터는 특별히 제한되지 않지만, 재질로서는, 예를 들면 플루오로카본계, 셀룰로오스계, 나일론계, 폴리에스테르계, 탄화수소계 등을 들 수 있다. 필터의 구멍 지름은, 목표로 하는 청정도에 맞춰서 적절히 선택할 수 있지만, 바람직하게는 1㎛ 이하이며, 보다 바람직하게는 0.5㎛ 이하이다. 여과 방법은, 용액을 1회만 통과시키기만 하여도 좋지만, 복수회 여과를 행하는 것이 보다 바람직하다.
<공정(A5)>
공정(A5)에서는, 공정(A4)에서 얻어진 226Ra를 포함하는 여과액의 pH를 조정한 후에, 필터 여과를 행함으로써, 공정(A3)과는 상이한 pH 조건하에서 침전하는 물질을 제거할 수 있다. 필터 여과에 사용하는 필터는 공정(A4)과 마찬가지의 기준으로 적절히 선택할 수 있다.
공정(A5)에서는, 암모니아를 사용해서 여과액의 pH를 알칼리 조건으로 조절하는 것이 바람직하다. 이것에 의해, 알칼리 조건하에서 침전하는 물질을 제거할 수 있다.
공정(A1)~공정(A5)은 복수회 반복하는 것이 바람직하다. 이것에 의해, 226Ra를 효율적으로 회수할 수 있다. 반복 횟수는 특별히 제한되지 않지만, 공정(A1)~공정(A5)은 2~10회 행하는 것이 바람직하고, 3~5회 행하는 것이 보다 바람직하다.
<기타 공정>
회수 방법(X)에 있어서, 공정(A2)~공정(A5)의 각 공정 사이에 담체(i)를 세정하는 공정을 포함하고 있어도 좋다. 구체적으로는, 담체(i)에 물을 통액하는 것을 들 수 있다. 그렇게 함으로써, 회수된 226Ra를 포함하는 용액에 포함되는 불순물의 비율을 저감하고, 또한 226Ra의 회수율을 올릴 수 있다.
[226Ra 용액의 제조 방법]
본 발명의 일 형태인 226Ra 용액의 제조 방법(이하, 「제조 방법(Y)」이라도 한다.)은, 고체상의 226Ra 함유 물질과, 담체(i)를 처리액에 침지시킨 후, 상기 처리액에 초음파를 조사하는 공정(A1), 담체(i)를 상기 처리액으로부터 분리하는 공정(A2), 및 공정(A2)에서 분리된 담체(i)로부터 산을 사용해서 226Ra를 용리시키는 공정(A3)을 포함한다. 제조 방법(Y)에 의해 제조되는 226Ra 용액을 226Ra 용액(α)이라고 칭한다.
226Ra 용액(α)은, 고순도로 226Ra를 포함하므로, 다양한 용도에 사용할 수 있지만, 226Ra 타겟의 제조에 사용하는 것이 바람직하다.
제조 방법(Y)은, 공정(A3)을 행한 후에, 하기 공정(A4) 및 공정(A5)을 행하는 것이 바람직하다.
공정(A4): 공정(A3)에서 얻어진 용출액을 필터 여과하는 공정
공정(A5): 공정(A4)에서 얻어진 여과액의 pH를 조절한 후에, 필터 여과를 행하는 공정
제조 방법(Y)에 있어서의 공정(A1)~공정(A5)은, 상술한 제조 방법(X)의 공정(A1)~공정(A5)과 마찬가지로 행할 수 있다.
[225Ac 용액의 제조 방법]
본 발명의 일 형태인 225Ac 용액의 제조 방법은, 제조 방법(Y)에 의해 226Ra 용액(α)을 얻는 공정(B1)과, 226Ra 용액(α)으로부터 225Ac 용액을 제조하는 공정(B2)을 포함한다.
공정(B1)에서는, 제조 방법(Y)을 행하여, 226Ra 용액(α)을 얻는다.
공정(B2)에서는, 226Ra 용액(α)으로부터 225Ac 용액을 제조한다. 225Ac 용액을 제조하는 방법은 특별히 제한되지 않지만, 예를 들면 이하의 방법을 들 수 있다.
226Ra 용액(α)을 사용해서 전착액을 조제하고, 상기 전착액을 사용해서 226Ra를 기재에 전착시킴으로써, 226Ra 타겟을 제조한다. 상기 226Ra 타겟에, 가속기를 사용해서 하전 입자, 광자 및 중성자에서 선택되는 적어도 1종을 조사해서 핵 반응에 의해 225Ac를 생성시킨다. 조사된 226Ra 타겟을 산성 용액에 용해시켜, 225Ac 이온을 함유하는 225Ac 용액을 얻는다.
226Ra 용액(α)을 사용해서 전착액을 조제하는 경우, 공정(B1)의 처리액은 알칼리 금속염을 포함하지 않는 것이 바람직하다.
이상, 실시형태에 의거해서 설명한 본 발명의 형태로서는, 이하의 기술 사상을 포함한다.
[1] 고체상의 226Ra 함유 물질과, 226Ra 이온을 흡착하는 기능을 갖는 담체를 처리액에 침지시킨 후, 상기 처리액에 초음파를 조사하는 공정(A1)을 포함하는, 226Ra의 회수 방법.
[2] 상기 고체상의 226Ra 함유 물질이 우라늄 광재 및 라듐 선원으로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 1종인, [1]에 기재된 226Ra의 회수 방법.
[3] 상기 담체가 226Ra 이온을 교환할 수 있는 것인, [1] 또는 [2]에 기재된 226Ra의 회수 방법.
[4] 상기 담체가 이미노디아세트산기를 포함하는, [1]~[3] 중 어느 하나에 기재된 226Ra의 회수 방법.
[5] 상기 담체를 상기 처리액으로부터 분리하는 공정(A2)과, 상기 공정(A2)에서 분리된 상기 담체로부터 산을 사용해서 226Ra를 용리시키는 공정(A3)을 추가로 포함하는, [1]~[4] 중 어느 하나에 기재된 226Ra의 회수 방법.
[6] 상기 산이 염산 및 질산으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종인, [5]에 기재된 226Ra의 회수 방법.
[7] 고체상의 226Ra 함유 물질과, 226Ra 이온을 흡착하는 기능을 갖는 담체를 처리액에 침지시킨 후, 상기 처리액에 초음파를 조사하는 공정(A1),
상기 담체를 상기 처리액으로부터 분리하는 공정(A2), 및
상기 공정(A2)에서 분리된 상기 담체로부터 산을 사용해서 226Ra를 용리시키는 공정(A3)을 포함하는, 226Ra 용액의 제조 방법.
[8] [7]에 기재된 226Ra 용액의 제조 방법에 의해 226Ra 용액을 얻는 공정(B1)과, 상기 226Ra 용액으로부터 225Ac 용액을 제조하는 공정(B2)을 포함하는, 225Ac 용액의 제조 방법.
[9] 상기 공정(A1)을 복수회 반복한 후에, 상기 공정(A2) 및 상기 공정(A3)을 행하는, [5] 또는 [6]에 기재된 226Ra의 회수 방법.
[10] 상기 공정(A3)을 행한 후에, 하기 공정(A4) 및 공정(A5)을 행하는, [5], [6] 및 [9] 중 어느 하나에 기재된 226Ra의 회수 방법.
공정(A4): 상기 공정(A3)에서 얻어진 용출액을 필터 여과하는 공정
공정(A5): 상기 공정(A4)에서 얻어진 여과액의 pH를 조절한 후에, 필터 여과를 행하는 공정
[11] 상기 공정(A5)에 있어서, 암모니아를 사용해서 여과액의 pH를 알칼리 조건으로 조절하는, [10]에 기재된 226Ra의 회수 방법.
실시예
다음에 본 발명에 대해서 실시예를 나타내서 더욱 상세하게 설명하지만, 본 발명은 이들에 의해 한정되는 것은 아니다.
〔실시예 1〕
이하의 작업은 모두 글러브 박스 내에서 행했다. 포함되는 라듐의 화학형이 불분명한 라듐 선원(직경 3mm, 길이 20mm)을 니퍼로 절단하여, 5~6의 소편으로 했다. Chelex-100 수지(Bio-Rad사제, 입경: 50~100mesh, 이온형: Na형, 사용량: 1mL)를 NH4 +형으로 변환한 것을, 백(폴리에틸렌, 폴리프로필렌제 메시상, 형상: 2cm 사방의 사면체)에 넣고, 닫았다. 100mL 유리제 보틀에, Chelex-100 수지가 들어간 백 및 라듐 선원 소편을 넣은 후, 14% 암모니아수(나칼라이 테스크 가부시키가이샤제) 0.5mL를 첨가해서 pH10으로 했다. 그 보틀을, 수조형 초음파 발생기(가부시키가이샤 에스엔디사제, US-610, 출력 110W, 주파수 44kHz)의 처리조(수욕조)에 넣고, 30분간 초음파를 조사했다. 초음파 조사는, 2~3일에 1회, 복수회 반복했다. 초음파 조사 후의 보틀은 다음 초음파 조사까지 실온에 정치했다. Chelex-100 수지가 들어간 백을 핀셋으로 꺼내고, 0.7M 질산 15mL가 들어간 유리제 보틀에 넣었다(첫 번째 보틀). 수일 후, 0.7M 질산 15mL가 들어간 유리제 보틀로부터 Chelex-100 수지가 들어간 백을 핀셋으로 꺼내고, 0.7M 질산 15mL가 들어간 다른 유리제 보틀에 넣었다(두 번째 보틀). 수일 후, 두 번째의 0.7M 질산 15mL가 들어간 유리제 보틀로부터 Chelex-100 수지가 들어간 백을 핀셋으로 꺼냈다. 첫 번째 보틀과 두 번째 보틀의 용출액을 합쳐, 226Ra 함유 용액(a-1)으로 했다. pH는 0~2였다.
226Ra 함유 용액(a-1)을 멤브레인 필터(NMP사제, D．L．LFILTER, 구멍 지름 0.2㎛)로 여과해서 산성 침전물을 제거했다. 이 여과액을 226Ra 함유 용액(a-2)으로 했다. 226Ra 함유 용액(a-2)에, 14% 암모니아수(암모니아수(나칼라이 테스크 가부시키가이샤, 02512-95)를 희석해서 조제)를 알칼리성(pH9~11)이 될 때까지 첨가한 후, 멤브레인 필터로 여과해서 염기성 침전물을 제거했다. 이 여과액을 226Ra 함유 용액(a-3)으로 했다.
Chelex100(사용량: 3mL)을 NH4 +형으로 변환한 것을, 내경 3.2mm, 외경 4.4mm, 길이 50cm의 의료용 튜브(가부시키가이샤 핫코사제, 3.2×4.4×500mm(4mL))에 충전했다.
다음에, 음이온 교환 수지(모노스피어 550A)(후지 필름 와코 케미컬사제, 입경: 590±50㎛ mesh, 이온형: OH형, 사용량: 16mL)를 물로 세정 후, 내경 3.2mm, 외경 4.4mm, 길이 50cm의 의료용 튜브(가부시키가이샤 핫코사제, 3.2×4.4×500mm(4mL))에 충전하고, Chelex100을 충전한 튜브의 다음에 접속했다. 226Ra 함유 용액(a-3)을 Chelex100 및 음이온 교환 수지에 통액시켰다. 이 통과액을 폐액으로 했다. 그 후, 1mol/L의 질산 10mL, 이어서 물 10mL를 Chelex100 및 음이온 교환 수지에 유속 1~2mL/min으로 통액시키고, 용출한 액 20mL를 정제 226Ra 함유 용액(a-4)으로 했다.
상기 공정에서 한 번 처리한 라듐 선원 소편은, 이하의 순서에 의해 재추출에 제공했다. 라듐 선원 소편이 들어 있는 100mL 유리제 보틀에 Chelex-100 수지가 들어간 백을 첨가하고, 초음파 조사를 상술과 마찬가지로 행했다. 그 후, Chelex-100 수지가 들어간 백을 꺼내고, 0.7M 질산 15mL가 들어간 유리제 보틀에 넣었다(첫 번째 보틀). 수일 후, 첫 번째의 0.7M 질산 15mL가 들어간 유리제 보틀로부터 Chelex-100 수지가 들어간 백을 핀셋으로 꺼내고, 0.7M 질산 15mL가 들어간 다른 유리제 보틀에 넣었다(두 번째 보틀). 수일 후, 두 번째의 0.7M 질산 15mL가 들어간 유리제 보틀로부터 Chelex-100 수지가 들어간 백을 핀셋으로 꺼냈다. 0.7M 질산 15mL에서의 용출 이후, 정제 226Ra 함유 용액(a-4)을 얻을 때까지의 순서를 상기와 마찬가지로 해서 행했다. 또한, Chelex-100 수지가 들어간 백과 암모니아수는 최초에 사용한 것을 다시 사용했다. 재추출의 순서를 라듐 선원 소편이 들어 있는 100mL 유리제 보틀의 방사능이 검출되지 않게 될 때까지 2회 반복했다.
정제 226Ra 함유 용액(a-4)에 대해서 게르마늄 반도체 검출기로 방사능 측정을 행했다. 또한, Chelex-100 수지, 라듐 선원 소편, 자재(멤브레인 필터, 음이온 교환 수지, 플라스틱 기구, 유리 기구), 폐액에 대해서도, 잔류한 226Ra의 분포량을 조사하기 위해서 게르마늄 반도체 검출기로 방사능 측정을 행하고, 226Ra의 물질수지를 산출했다. 결과를 표 1에 나타낸다. 또한, 동일한 순서를 3회 반복해 행했으므로, 방사능 측정값은 3회분의 합계값이다.
표 1에 있어서, 실험 개시 전의 라듐 선원의 방사능에 대해서는, 하기 계산식(1)으로부터 산출했다.
실험 개시 전의 라듐 선원(계산값)=정제 226Ra 함유 용액(a-4)+라듐 선원에의 잔류+용리 후의 Chelex100 수지에의 잔류+자재에의 잔류+폐액 ···(1)
226Ra 회수율(정제 226Ra 함유 용액(a-4)/실험 개시 전의 라듐 선원×100)은 99%였다. 또한, 226Ra 로스율(용리 후의 Chelex100 수지에의 잔존/정제 226Ra 함유 용액(a-4)×100)은 1%였다.
〔비교예1〕
이하의 작업은 모두 글러브 박스 내에서 행했다. 포함되는 라듐의 화학형이 불분명한 라듐 선원(직경 3mm, 길이 20mm)을 니퍼로 절단하여, 5~6의 소편으로 했다. 바늘을 사용하여, 라듐 선원 소편으로부터 내용물을 파냈다. 오래된 라듐 선원에는 황산라듐이 사용되고 있는 경우가 많은 점에서, 포함되는 라듐의 화학형은 황산라듐이라고 예측했다. 그래서, 탄산나트륨 수용액 중에서 가열함으로써, 라듐을 회수하는 것으로 했다.
파낸 라듐 선원의 내용물은 유리제 보틀에 넣고, 1.5M 탄산나트륨(나칼라이 테스크 가부시키가이샤제, 31311-25, 탄산나트륨을 물에 용해해서 조제) 2mL를 첨가하고, 80℃에서 1시간 가열했다. 보틀의 내용물을 멤브레인 필터로 여과하고, 여과액을 폐액(b-1)으로 했다. 필터 상에 남은 여물을 1M 염산(나칼라이 테스크 가부시키가이샤제, 18429-15, 염산을 희석해서 조제) 10mL로 용해시켰지만, 일부는 녹다 남았다. 이 녹다 남은 것(황산라듐이라고 생각된다)을 잔사(b-2)로 했다. 1M 염산에 용해한 것을 멤브레인 필터로 여과해서 산성 침전물을 제거했다. 이 여과액에, 14% 암모니아수(나칼라이 테스크 가부시키가이샤, 02512-95, 암모니아수를 희석 조제)를 알칼리성(pH9~11)이 될 때까지 첨가한 후, 멤브레인 필터로 여과해서 염기성 침전물을 제거해 226Ra 함유 용액을 얻었다.
Chelex100(사용량: 3mL)을 NH4 +형으로 변환한 것을, 내경 3.2mm, 외경 4.4mm, 길이 50cm의 의료용 튜브(가부시키가이샤 핫코사제, 3.2×4.4×500mm(4mL))에 충전했다.
다음에, 음이온 교환 수지(모노스피어 550A)(후지 필름 와코 케미컬사제, 입경: 590±50㎛ mesh, 이온형: OH형, 사용량: 16mL)를 물로 세정 후, 내경 3.2mm, 외경 4.4mm, 길이 50cm의 의료용 튜브(가부시키가이샤 핫코사제, 3.2×4.4×500mm(4mL))에 충전하고, Chelex100을 충전한 튜브의 다음에 접속했다. 염기성 침전물을 제거한 후의 226Ra 함유 용액을 Chelex100 및 음이온 교환 수지에 통액시켰다. 그 후, 1mol/L의 질산 10mL, 이어서 물 10mL를 Chelex100 및 음이온 교환 수지에 유속 1~2mL/min으로 통액시키고, 용출한 액 20mL를 정제 226Ra 함유 용액(b-3)으로 했다.
상기 공정에서 한 번 사용한 라듐 선원 소편은, 이하의 순서에 의해 재추출에 제공했다. 라듐 선원 소편은 다시 유리제 보틀에 넣고, 1.5M 탄산나트륨 중에서의 80℃ 1시간의 가열 이후, 정제 226Ra 함유 용액(b-3)을 얻을 때까지의 순서를 상기와 마찬가지로 해서 행했다. 재추출의 순서를 4회 반복했다.
정제 226Ra 함유 용액(b-3)에 대해서 게르마늄 반도체 검출기로 방사능 측정을 행했다. 또한, 폐액(b-1), 잔사(b-2), 자재(멤브레인 필터, 음이온 교환 수지, 플라스틱 기구, 유리 기구)에 대해서도, 잔류한 226Ra의 분포량을 조사하기 위해서, 게르마늄 반도체 검출기로 방사능 측정을 행하고, 226Ra의 물질수지를 산출했다. 결과를 표 2에 나타낸다. 또한, 동일한 순서를 5회 반복해서 행했으므로, 방사능 측정값은 5회분의 합계값이다.
표 2에 있어서, 실험 개시 전의 라듐 선원의 방사능에 대해서는, 하기 계산식(2)으로부터 산출했다.
실험 개시 전의 라듐 선원(계산값)=라듐 선원에의 잔류+폐액(b-1)+잔사(b-2)+정제 226Ra 함유 용액(b-3)+자재에의 잔류 ···(2)
226Ra 회수율(정제 226Ra 함유 용액(b-3)/실험 개시 전의 라듐 선원×100)은 21%였다. 또한, 226Ra 로스율(폐액(b-1)+잔사(b-2)/정제 226Ra 함유 용액(b-3)×100)은 6%였다.
〔실시예 2〕
포함되는 라듐의 화학형이 불분명한 오래된 라듐 바늘(직경 1.6mm, 길이 25mm, 226Ra의 방사능으로서 37~74MBq(1~2mCi)를 포함한다)을 니퍼(1/16'' 스테인리스 튜브용)로 절단하여, 5~6의 소편으로 했다. 이 소편을 프로필렌제 스크류 캡이 부착된 50mL 유리 보틀(Duran Wheaton Kimble사제)에 넣었다. 거기에, Chelex-100 수지(Bio-Rad사제, 입경: 50~100mesh, 이온형: Na형, 사용량: 3mL)를 NH4 +형으로 변환한 것, 물 7mL, 및 28% 암모니아수를 첨가하여, pH를 10으로 했다. 그 유리 보틀을, 수조형 초음파 발생기(가부시키가이샤 에스엔디사제, US-350S, 출력 40W, 주파수 38kHz)의 처리조(목욕조)에 넣고, 5분간 초음파를 조사했다. 초음파 조사는 1일 1~3회 정도 행했다. 초음파 조사하고 수일 방치한다는 일련의 작업을 1주간 반복했다. 초음파 조사 후의 유리 보틀은, 다음 초음파 조사까지 실온에 정치했다. 유리 보틀의 내용물을 빈 카트리지(Bond Elut, 5mL, Agilent Technologies사제)에 얹고, Chelex-100 수지를 여과 선별했다. 거기에, 1M 염산 5mL, 계속해서 정제수 10ml를 첨가하여, 226Ra를 용출시켰다. 이 용출액을 226Ra 함유 용액(c-1)으로 했다. pH는 0~1이라고 추정되었다.
226Ra 함유 용액(c-1)을 음이온 교환 수지(모노스피어 550A)(후지 필름 와코 케미컬사제, 입경: 590±50㎛ mesh, 이온형: OH형, 사용량: 16mL)에 통액시켜서 염화물 이온을 제거했다. 계속해서 정제수 10mL를 통액시켜서 음이온 교환 수지를 세정했다. 이 용출액을 정제 226Ra 함유 용액(c-1)으로 했다. 정제 226Ra 함유 용액(c-1)을 130℃, 감압하에서 농축하여, 건조한 수산화물 라듐으로서 226Ra를 회수했다.
정제 226Ra 함유 용액(c-1)에 대해서 게르마늄 반도체 검출기로 방사능 측정을 행했다. 또한, Chelex-100 수지, 라듐 바늘 소편, 자재(카트리지, 음이온 교환 수지, 플라스틱 기구)에 대해서도, 잔류한 226Ra의 분포량을 조사하기 위해서 게르마늄 반도체 검출기로 방사능 측정을 행하고, 226Ra의 물질수지를 산출했다. 라듐 바늘로부터의 226Ra 회수율은 30~50% 정도였다.
여과 선별한 Chelex-100 수지에 잔존한 226Ra를 회수하기 위해서, 여과 선별한 Chelex-100 수지를 프로필렌제 스크류 캡이 부착된 50mL 유리 보틀에 넣고, 물 7mL, 및 암모니아수를 첨가하여, pH를 10으로 하고, 초음파 조사는 행하지 않고, 1개월 정치했다. 빈 카트리지를 사용해서 Chelex-100 수지를 여과 선별하는 순서 이후, 건조한 수산화물 라듐을 얻을 때까지의 순서를 상기와 마찬가지로 해서 행했다. 재추출에 의해 얻은 226Ra 함유 용액을 정제 226Ra 함유 용액(c-2)으로 했다.
정제 226Ra 함유 용액(c-2)을 정제 226Ra 함유 용액(c-1)에 합치고, 게르마늄 반도체 검출기로 방사능 측정을 행했다. 그 결과, 라듐 바늘로부터의 226Ra 회수율은 100%였다.

Claims (8)

  1. 고체상의 226Ra 함유 물질과, 226Ra 이온을 흡착하는 기능을 갖는 담체를 처리액에 침지시킨 후, 상기 처리액에 초음파를 조사하는 공정(A1)을 포함하는, 226Ra의 회수 방법.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 고체상의 226Ra 함유 물질이 우라늄 광재 및 라듐 선원으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종인, 226Ra의 회수 방법.
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 담체가 226Ra 이온을 교환할 수 있는 것인, 226Ra의 회수 방법.
  4. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 담체가 이미노디아세트산기를 포함하는, 226Ra의 회수 방법.
  5. 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 담체를 상기 처리액으로부터 분리하는 공정(A2)과, 상기 공정(A2)에서 분리된 상기 담체로부터 산을 사용해서 226Ra를 용리시키는 공정(A3)을 추가로 포함하는, 226Ra의 회수 방법.
  6. 제 5 항에 있어서,
    상기 산이 염산 및 질산으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종인, 226Ra의 회수 방법.
  7. 고체상의 226Ra 함유 물질과, 226Ra 이온을 흡착하는 기능을 갖는 담체를 처리액에 침지시킨 후, 상기 처리액에 초음파를 조사하는 공정(A1),
    상기 담체를 상기 처리액으로부터 분리하는 공정(A2), 및
    상기 공정(A2)에서 분리된 상기 담체로부터 산을 사용해서 226Ra를 용리시키는 공정(A3)을 포함하는, 226Ra 용액의 제조 방법.
  8. 제 7 항에 기재된 226Ra 용액의 제조 방법에 의해 226Ra 용액을 얻는 공정(B1)과, 상기 226Ra 용액으로부터 225Ac 용액을 제조하는 공정(B2)을 포함하는, 225Ac 용액의 제조 방법.
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