JP7154414B2 - 226Ra含有溶液の精製方法、226Raターゲットの製造方法および225Acの製造方法 - Google Patents
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Description
本発明の226Ra含有溶液の精製方法(以下「精製方法(X)」ともいう。)は、226Ra含有溶液(a)を、二価陽イオンを選択的に吸着する機能を有する担体(以下「担体(i)」ともいう。)にアルカリ条件下で接触させて、226Raイオンを担体(i)に吸着させる吸着工程(R1)と、酸性条件下で担体(i)から226Raイオンを溶離させる溶離工程(R2)とを含むことを特徴とする。これにより、226Raイオンを濃縮して不純物を低減することができる。精製方法(X)により得られた溶液を精製226Ra含有溶液(b)と称する。
吸着工程(R1)では、226Ra含有溶液(a)を、担体(i)にアルカリ条件下で接触させて、226Raイオンを担体(i)に吸着させる。
溶離工程(R2)では、酸性条件下で、担体(i)から226Raイオンを溶離させる。具体的には、担体(i)に無機酸を通液することで、担体(i)に吸着させた226Raイオンを溶離することができる。
本発明の精製方法(X)は、さらに、溶離工程(R2)で溶離された226Raイオンを含有する溶液を陰イオン交換樹脂に通液する陰イオン交換工程(R3)を含んでいてもよい。
精製方法(X)において、工程(R1)と工程(R2)との間に担体(i)を洗浄する工程を含んでいてもよい。具体的には、担体(i)に水を通液することが挙げられる。そうすることで、精製226Ra含有溶液(b)に含まれる不純物の割合を低減できる。
本発明の226Raターゲットの製造方法は、精製方法(X)により得られた精製226Ra含有溶液(b)を用いて電着液を調製する電着液調製工程(R4)と、該電着液を用いて226Ra含有物質を基材に電着させる電着工程(R5)とを含むことを特徴とする。
電着液調製工程(R4)では、精製226Ra含有溶液(b)を用いて電着液を調製するが、この際、精製方法(Y)により得られた精製226Ra含有溶液(d)を精製226Ra含有溶液(b)と混合して電着液を調製してもよい。これにより、226Raの回収率をさらに高めることができ、より効率的に226Raを回収できる。
酸は、225Acの収量を向上させる等の点から、1価又は2価の酸であることが好ましい。
電着工程(R5)では、電着液調製工程(R4)にて調製した電着液を用いて226Ra含有物質を基材に電着させる。
また、基材としては、これらの金属が導電性の支持体にめっきされていてもよい。
吸着工程(R6)では、電着工程(R5)を経た、残留226Raイオンを含有する226Ra含有溶液(c)を担体(ii)にアルカリ条件下で接触させて、226Raイオンを担体(ii)に吸着させる。
溶離工程(R7)では、酸性条件下で、担体(ii)から226Raイオンを溶離させる。具体的には、担体(ii)に無機酸を通液することで、担体(ii)に吸着させた226Raイオンを溶離することができる。
精製方法(Y)は、さらに、溶離工程(R7)で溶離された226Raイオンを含有する溶液を陰イオン交換樹脂に通液する陰イオン交換工程(R8)を含んでいてもよい。
精製方法(Y)において、工程(R6)と工程(R7)の間に担体(ii)を洗浄する工程を含んでいてもよい。具体的には、担体(ii)に水を通液することが挙げられる。そうすることで、精製226Ra含有溶液(d)に含まれる不純物の割合が減少する。
本発明の225Acの製造方法は、前述した本発明の226Raターゲットの製造方法により製造された226Raターゲットに、加速器を用いて荷電粒子、光子及び中性子から選ばれる少なくとも1種を照射する照射工程(A1)を含むことを特徴とする。本発明の225Acの製造方法は、照射工程(A1)で照射された226Raターゲットを溶解する溶解工程(A2)と、溶解工程(A2)で得られた溶解液をアルカリ化することによりコロイド化した225Ac成分を分離する分離工程(A3)をさらに含むことが好ましい。
照射工程(A1)では、前述した本発明の226Raターゲットの製造方法により製造された226Raターゲットに、加速器を用いて荷電粒子、光子及び中性子から選ばれる少なくとも1種の粒子を照射して核反応により225Acを生成させる。粒子としては、陽子、重陽子、α粒子又はγ線が好ましく、陽子がより好ましい。
なお、照射方法および照射条件については、公知の方法および条件を採用することができる。
溶解工程(A2)では、照射工程(A1)で照射された226Raターゲットを酸性溶液に溶解する。これにより、226Raイオンおよび225Acイオンを含有する溶解液が得られる。
分離工程(A3)では、溶解工程(A2)で得られた溶解液をアルカリ化することによりコロイド化した225Ac成分を分離する。
分離工程(A3)で分離された225Acを酸性溶液で溶解することにより、225Ac含有溶液が得られる。得られた225Ac含有溶液は、必要に応じて、公知の方法により、さらに精製処理してもよい。
分離工程(A3)で分離された水酸化アクチニウムは、酸性溶液を用いて溶解することができる。溶解に使用する酸性溶液としては、水酸化アクチニウムをイオンとして溶解することができるものであれば特に限定されず、例えば、溶解工程(A2)で使用したものと同じものを使用することができる。また、濃度としては好ましくは1~6mol/L、より好ましくは2~5mol/Lであることが、水酸化アクチニウムをイオンとして溶解しやすい点や、担体が226Raを吸着しやすくなる観点から好ましい。
酸性溶液で溶解された225Acイオンを含有する溶液を、例えば、固相抽出法により精製することができる。固相抽出法に用いられる固相抽出剤としては、225Acイオンを捕捉した後、所定の条件下で溶離することができるものであれば特に限定されないが、例えば、式(1)で表される化合物を含むものが挙げられる。
以上、実施形態に基づいて説明した本発明は、以下の技術思想を包含する。
[1] 226 Ra含有溶液(a)を、二価陽イオンを選択的に吸着する機能を有する担体にアルカリ条件下で接触させて、 226 Raイオンを前記担体に吸着させる吸着工程(R1)と、
酸性条件下で前記担体から 226 Raイオンを溶離させる溶離工程(R2)と
を含む、 226 Ra含有溶液の精製方法。
[2] 前記担体が、二価の陽イオン交換基を有する、項[1]に記載の 226 Ra含有溶液の精製方法。
[3] 前記担体が、イミノジ酢酸基を含む、項[1]または[2]に記載の 226 Ra含有溶液の精製方法。
[4] さらに、前記溶離工程(R2)で溶離された 226 Raイオンを含有する溶液を陰イオン交換樹脂に通液する陰イオン交換工程(R3)を含む、項[1]~[3]のいずれか一項に記載の 226 Ra含有溶液の精製方法。
[5] 前記 226 Ra含有溶液(a)が、加速器を用いて荷電粒子、光子及び中性子から選ばれる少なくとも1種を照射した 226 Raターゲットを溶解した溶解液から 225 Ac成分を分離した後の溶液である、項[1]~[4]のいずれか一項に記載の 226 Ra含有溶液の精製方法。
[6] 前記担体がチューブに充填されている、項[1]~[5]のいずれか一項に記載の 226 Ra含有溶液の精製方法。
[7] 項[1]~[6]のいずれか一項に記載の精製方法により得られた精製 226 Ra含有溶液(b)を用いて電着液を調製する電着液調製工程(R4)と、
該電着液を用いて 226 Ra含有物質を基材に電着させる電着工程(R5)と
を含む、 226 Raターゲットの製造方法。
[8] 前記電着工程(R5)を経た 226 Ra含有溶液(c)を、二価陽イオンを選択的に吸着する機能を有する担体にアルカリ条件下で接触させて、 226 Raイオンを前記担体に吸着させる吸着工程(R6)と、
酸性条件下で前記担体から 226 Raイオンを溶離させる溶離工程(R7)と
を含む精製方法をさらに含み、
該精製方法により得られた精製 226 Ra含有溶液(d)を前記精製 226 Ra含有溶液(b)と混合し、前記電着液調製工程(R4)で電着液を調製する、項[7]に記載の 226 Raターゲットの製造方法。
[9] さらに、前記溶離工程(R7)で溶離された 226 Raイオンを含有する溶液を陰イオン交換樹脂に通液する陰イオン交換工程(R8)を含む、項[8]に記載の 226 Raターゲットの製造方法。
[10] 項[7]~[9]のいずれか一項に記載の製造方法により製造された 226 Raターゲットに、加速器を用いて荷電粒子、光子及び中性子から選ばれる少なくとも1種を照射して 225 Acを生成する照射工程(A1)を含む、 225 Acの製造方法。
[11] 前記照射工程(A1)で照射された 226 Raターゲットを溶解する溶解工程(A2)と、
前記溶解工程(A2)で得られた溶解液をアルカリ化することによりコロイド化した 225 Ac成分を分離する分離工程(A3)と、
をさらに含む、項[10]に記載の 225 Acの製造方法。
[12] 二価陽イオンを選択的に吸着する機能を有する担体または陰イオン交換樹脂が充填されており、 226 Ra含有溶液を精製するために用いられるチューブ。
<評価項目1.精製方法(X)における226Raの物質収支>
照射済みの226Raターゲット(大きさ:Φ10mm、厚み:2~3mm、226Ra質量:0.3~1mg)を1mol/Lの塩酸5mLで溶解した後、メンブレンフィルターで濾過して不溶物を除去した。濾液に28質量%アンモニア水(関東化学(株)製、製品名:アンモニア水(25.0~27.9%)原子吸光分析用)1mLを添加してpH10~12にし、水酸化アクチニウムのコロイドを生成させた。次いで、生成した水酸化アクチニウムをメンブレンフィルターを用いて流速1~2mL/minで濾過して、226Ra含有溶液(a-1)を回収した。得られた226Ra含有溶液(a-1)についてEURISYS MESURES社製のゲルマニウム半導体検出器で放射能測定を行った。
同様の操作を合計2回行い(実施例1,2)、それぞれの226Raの物質収支を算出した。結果を表1に示す。
なお、表1中に記載されている*1の値は、実測値はN.D.であったが、0.02MBq未満の測定の可否が不明なため、最大0.02MBq検出したとして計算した。
<評価項目2.溶解工程(A2)および分離工程(A3)を経た226Raの物質収支>
照射済みの226Raターゲット(大きさ:Φ10mm、厚み:2~3mm、226Ra質量:0.3~1mg)を1mol/Lの塩酸を5mLで溶解した後、メンブレンフィルターで濾過して不溶物を除去した。濾液に28質量%アンモニア水(関東化学(株)製、製品名:アンモニア水(25.0~27.9%)原子吸光分析用)1mLを添加してpH10~12にし、水酸化アクチニウムのコロイドを生成させた。次いで、生成した水酸化アクチニウムをメンブレンフィルターを用いて流速1~2mL/minで濾過して、226Ra含有溶液(a-2)を得た。
次に、DGAレジンをメンブレンフィルターから外し、8mol/L塩酸6mLをDGAレジンに流速1~2mL/minで通液して、その溶出液を廃液(W3)とした。その後、0.01mol/L塩酸10mLをDGAレジンに流速1~2mL/minで通液し、225Ac含有溶液を得た。
表2中の分離工程(A3)後の廃液(W2)を含まない226Ra含有溶液(a-2)については、下記の計算式(2)から算出した。
表3中に記載されている*2の値は、分離工程(A3)後の225Acメンブレンフィルター捕集量の算出のために用いている。
表3中のメンブレンフィルター捕集量は、下記の計算式(3)から算出した。
Claims (9)
- 226Ra含有溶液(a)を、二価陽イオンを選択的に吸着する機能を有する担体にアルカリ条件下で接触させて、226Raイオンを前記担体に吸着させる吸着工程(R1)と、酸性条件下で前記担体から226Raイオンを溶離させる溶離工程(R2)とを含む、226Ra含有溶液の精製方法(X);および、
該精製方法(X)により得られた精製 226 Ra含有溶液(b)を用いて電着液を調製する電着液調製工程(R4)と、該電着液を用いて 226 Ra含有物質を基材に電着させる電着工程(R5)とを含む、 226 Raターゲットの製造方法;
を含み、
該製造方法により製造された 226 Raターゲットに、加速器を用いて荷電粒子、光子及び中性子から選ばれる少なくとも1種を照射して 225 Acを生成する照射工程(A1)を含む、 225 Acの製造方法。 - 前記担体が、二価の陽イオン交換基を有する、請求項1に記載の 225 Acの製造方法。
- 前記担体が、イミノジ酢酸基を含む、請求項1または2に記載の 225 Acの製造方法。
- 前記精製方法(X)が、さらに、前記溶離工程(R2)で溶離された226Raイオンを含有する溶液を陰イオン交換樹脂に通液する陰イオン交換工程(R3)を含む、請求項1~3のいずれか一項に記載の 225 Acの製造方法。
- 前記226Ra含有溶液(a)が、加速器を用いて荷電粒子、光子及び中性子から選ばれる少なくとも1種を照射した226Raターゲットを溶解した溶解液から225Ac成分を分離した後の溶液である、請求項1~4のいずれか一項に記載の 225 Acの製造方法。
- 前記担体がチューブに充填されている、請求項1~5のいずれか一項に記載の 225 Acの製造方法。
- 前記電着工程(R5)を経た226Ra含有溶液(c)を、二価陽イオンを選択的に吸着する機能を有する担体にアルカリ条件下で接触させて、226Raイオンを前記担体に吸着させる吸着工程(R6)と、酸性条件下で前記担体から226Raイオンを溶離させる溶離工程(R7)とを含む、精製方法(Y)をさらに含み、
該精製方法(Y)により得られた精製226Ra含有溶液(d)を前記精製226Ra含有溶液(b)と混合し、前記電着液調製工程(R4)で電着液を調製する、請求項1~6のいずれか一項に記載の 225 Acの製造方法。 - 前記精製方法(Y)が、さらに、前記溶離工程(R7)で溶離された226Raイオンを含有する溶液を陰イオン交換樹脂に通液する陰イオン交換工程(R8)を含む、請求項7に記載の 225 Acの製造方法。
- 前記照射工程(A1)で照射された226Raターゲットを溶解する溶解工程(A2)と、
前記溶解工程(A2)で得られた溶解液をアルカリ化することによりコロイド化した225Ac成分を分離する分離工程(A3)と、
をさらに含む、請求項1~8のいずれか一項に記載の225Acの製造方法。
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