CN113908870B - 双功能非贵金属氮化物催化剂的可控制备和大电流电解尿素制氢应用 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种基于廉价的双功能非贵金属氮化物纳米多孔异质结的可控制备和大电流电解尿素制氢研究，属于电催化材料制氢与燃料电池研究领域。本发明技术方案要点：以Fe(NO3)3·9H2O和乙醇的混合溶液作为前驱体，对商用泡沫金属基底（泡沫镍、钴、钴镍或铁等）进行表面修饰，然后通过高温氮化处理得到NixFeN/Ni3N（x=1，3）纳米异质结催化剂。这种独特的异质结催化剂得益于金属氮化物的金属性、三维纳米多孔结构、以及不同氮化物之间的强化学键作用等，在碱性环境、大电流密度500 mA/cm2的电催化析氧和尿素氧化的过电位只需293和162 mV。该电催化剂材料在氢能源与燃料电池的绿色制备上具有广阔的应用前景，可实现高效、大电流稳定产氢与尿素污染处理，推动氢能产业发展。
Description
技术领域
本发明电催化材料用于电解水制氢与燃料电池研究领域，具体涉及一种双功能非贵金属氮化物纳米多孔催化剂的可控制备和大电流电解尿素制氢研究，以实现在大电流下进行高效的电解水制氢反应，大幅降低碱性电解水过程的能耗，实现大电流高效产氢。
背景技术
能源是人类生存和发展的重要物质基础，在衣食住行、社会经济发展等方面具有决定性作用。然而，化石燃料的过度消耗和随之而来的环境污染问题迫使人们寻找、开发储量丰富的可再生清洁能源。氢能作为清洁、可持续、热值高、高能量密度的能源载体，易于存储和转换，在宇宙中含量丰富，且无污染、零排放，被认为是未来替代化石燃料的理想能源，有望在我国未来的能源结构布局中发挥至关重要的作用。因此，实现氢气的宏量化生产是促进氢能应用的重要前提。在众多的制氢工艺中，电解水制氢技术可由风、水、光等可再生能源电力驱动水分解制取氢气，缓解弃风、弃水、弃光等“三弃”问题，因而得到广大学者的关注。但作为电解水的其中一个半反应阳极析氧反应(OER)，其复杂的四电子转移过程导致迟缓的反应动力学，需要相当大的过电位匹配制氢速率，成为电解水反应整体效率的瓶颈，极大地限制了制氢效率和能量转换效率。这促使我们探索低成本、高活性和高稳定性的非贵金属析氧催化剂替代价格昂贵的Ru、Ir等商用催化剂来促进OER反应，或者挑选新的低过电位的阳极反应来匹配阴极析氢反应，以实现高效的电解水制氢反应。尿素来源广泛、无污染、催化理论操作电压低（0.37 V）等优势，这使尿素燃料成为氢燃料和水裂解系统的理想替代品，既可以实现污染物处理的功能又可以实现高效制氢，降低水分解过程的能耗。然而，尿素氧化性能受限于6电子转移，且许多尿素氧化的催化剂在碱性环境很不稳定，只能稳定工作不到1小时。考虑到潜在的工业应用，我们亟需研发出能够兼具优异的电催化析氧、尿素氧化(UOR)性能且在大电流稳定的双功能非贵金属催化剂，从而根据需要选择合适的阳极反应来匹配阴极析氢反应，并且高性能的电催化析氧和尿素氧化催化剂在解决环境污染、温室效应和能源短缺等方面有广泛的应用。很遗憾的是，目前这种双功能非贵金属催化剂还未见报道，大部分催化剂都表现出优异的尿素氧化性能，但极不稳定。因此，我们需要开发高效、廉价的阳极材料与其他高性能的析氢催化剂一起构建不对称的两电极水分解器件，促进高效制氢。为此，在该专利中，我们通过在商用泡沫镍上设计高性能的双非贵金属氮化物纳米多孔分级结构，同时实现高效的析氧和尿素氧化催化性能，以期降低电解水反应的电能消耗，致力于实现大电流稳定产氢和减少尿素污染, 推动氢能源产业发展。
发明内容
本发明旨在提供一种双功能非贵金属氮化物纳米多孔催化剂应用于大电流电解尿素制氢。通过室温腐蚀以及化学气相沉积法得到的金属氮化物异质结催化剂在碱性环境中表现出优异的OER和UOR反应活性。例如，NiXFeN /Ni3N（x = 1，3）异质结仅需要293和162mV 的过电位就能驱动大电流密度500 mA/cm2析氧和尿素氧化催化性能，且在大电流处有优异的稳定性，而在国际上对既能高效析氧又能高效尿素氧化且大电流稳定的双功能催化剂报道甚少，其中UOR的过电位相对OER反应降低了约130 mV，这对提高电解水制氢反应的能量效率至关重要。
这类非贵金属催化剂的的制备方法包括以下步骤：
步骤1：裁剪泡沫基底，裁剪面积为12 mm长*6 mm宽。
步骤2：清洗泡沫金属基底，清洗清洗步骤如下：将衬底材料泡沫基底分别浸泡在3M盐酸中、无水乙醇、去离子水超声洗涤10分钟，清洗完毕。
步骤3：制备镍铁氧化物前驱体，方法如下：将0.5 g Fe(NO3)3 · 9H2O充分溶解于5 mL 酒精溶液中作为前驱体溶液，用来修饰步骤2的泡沫基底，后放在空气中自然晾干。步骤4：将步骤3得到的镍铁氧化物前驱体放在管式炉温区中心进行热氮处理，以100 sccm氨气为氮源，惰性气体氩气作为保护气体，将管式炉中心温度设置为400 ℃恒温2 h，升温速率为3 ℃/min，即可得到一次氮化Ni3FeN/Ni3N异质结催化剂。
步骤5 ：将步骤4中的Ni3FeN/Ni3N异质结催化剂浸泡在步骤3中的前驱体溶液2-3s，在室温条件下晾干，重复步骤4，得到最终的NiXFeN /Ni3N（x = 1，3） 纳米异质结催化剂。
本发明与现有的电催化剂材料相比有以下不同特点：
1. 本发明合成了一种基于泡沫金属基底的双功能非贵金属氮化物纳米多孔异质结催化剂，制备工艺简单、操作条件温和和氮化过程易于控制和重复。
2. 本发明的电催化剂材料NiXFeN /Ni3N（x = 1，3） 纳米异质结催化剂的优点是，采用化学气相沉积法制备出高比表面积的金属氮化物，其具有特殊的电子结构和类金属性质，在电子传导方面具有优异的能力，且得益于该纳米催化剂材料的三维介孔结构、NiFeN与Ni3N之间的强化学键作用以及催化剂本身的高导电性，NiXFeN /Ni3N（x = 1，3） 表现出优异的OER和UOR催化活性。在碱性环境下，仅需293 和162 mV的底过电位就能驱动500mA/cm2电流密度，与商用IrO2相比，该催化剂表现出优异的催化活性。
3. 本发明的电催化剂材料NiXFeN /Ni3N（x = 1，3）纳米异质结催化剂的优点是，该催化剂除了既能高效析氧又能高效尿素氧化外，重要的是能够在大电流保持优异的稳定性和非常强的抗腐蚀能力，这在国际甚少报道。
附图说明 图1为本发明实施例1中最初以及1000个循环后中电催化剂材料NiXFeN/Ni3N（x = 1，3）在碱性1 M KOH溶液中的电流-电位极化曲线图。 图2为本发明实施例1中的电催化剂材料进行电催化析氧反应的稳定性测试。 图3为本发明实施例2中最初以及1000个循环后中电催化剂材料NiXFeN /Ni3N（x = 1，3）在1 M KOH+ 0.5 M 尿素溶液中CV的电流-电位极化曲线图。 图4为本发明实施例2中的催化剂材料在大电流1000 mA/cm2进行电催化尿素氧化反应的稳定性测试。 图5为本发明实施例1，2中的催化剂材料反应前的SEM图。 图6为本发明实施例1，2中的催化剂材料反应前的XRD图。 图7为本发明实施例3中不同浓度的硝酸铁溶液前驱体所合成的析氧催化剂催化活性对比。 图8为本发明实施例3中不同浓度的硝酸铁溶液前驱体所合成的金属氮化物催化剂进行尿素氧化反应的催化活性比较。
具体实施方式 为了更好地了解该专利的实质，以下将对本发明的上述内容做进一步的阐明，但是不应该以此来理解本发明的主要适用范围仅限于以下的实例，凡基于本发明以上实现的技术均属于本发明的范围。 一种双功能非贵金属氮化物纳米多孔催化剂应用于大电流电解水析氧和尿素氧化反应的实例如下。 实施例1 NiXFeN /Ni3N（x = 1，3）纳米异质结催化剂的制备及其应用于1M KOH环境的电催化析氧反应。 步骤1：制备镍铁氧化物前驱体，方法如下：将0.5 g Fe(NO3)3 · 9H2O充分溶解于5 mL 酒精溶液中作为前驱体溶液，用来修饰干净的泡沫金属基底，后放在空气中自然晾干。 步骤2：将修饰后的泡沫基底放在管式炉温区中心进行氮化处理，以惰性气体氩气作为保护气体，以100 sccm氨气为氮源，将管式炉中心温度设置为400 ℃ 恒温2 h，升温速率为3 ℃/min，即可得到一次氮化的Ni3FeN/Ni3N纳米异质结催化剂。 步骤3 ：将步骤2中的氮化物样品继续浸泡上述的硝酸铁溶液2-3 s，在室温条件下晾干，重复步骤2，得到最终的NiXFeN /Ni3N（x = 1，3）纳米异质结催化剂。 电催化析氧性能主要使用美国知名品牌GAMRY Refrence 30000 或600+电化学工作站，采用标准的三电极体系（工作电极、对电极、参比电极）进行测试。其中NiXFeN /Ni3N（x = 1，3）纳米异质结催化剂作为工作电极，Hg/HgO电极为参比电极，铂丝为对电极，以1 M KOH溶液为电解质溶液，电化学测试的结果如图1、图2 和图7所示。 实施例2 NiXFeN/Ni3N（x = 1，3）纳米异质结催化剂的制备以及在1 M KOH + 0.5 M urea环境下的电催化尿素氧化性能测试。 纳米异质结催化剂的制备过程如同实例1。 电化学尿素氧化性能主要使用美国品牌GAMRY Reference 3000或600+电化学工作站，采用标准的三电极体系进行测试，其中 NiXFeN /Ni3N（x = 1，3）纳米异质结催化剂为工作电极，Hg/HgO电极为参比电极，铂丝为对电极，电解液主要是1 M KOH + 0.5 M urea溶液。尿素氧化的测试结果如图3、图4和图8所示，相应的纳米异质结催化剂的表面形貌如图5 所示，表征晶体结构和组分的X射线衍射图如图6所示。 实施例3 NiXFeN /Ni3N（x = 1，3）纳米异质结催化剂在不同硝酸铁浓度下的制备及其应用于电催化析氧和尿素氧化反应。 步骤1：制备镍铁氧化物前驱体，其方法如下，分别以0.75 g、0.5 g、0.4 g Fe(NO3)3 · 9H2O充分溶于5 mL 乙醇中配比不同浓度沉底液，修饰洁净的泡沫镍基底，然后放在空气中自然晾干。重复实例1的材料生长流程，最终得到 NiXFeN /Ni3N（x = 1，3）纳米异质结催化剂。 电催化析氧性能的测试设备采用美国知名品牌GAMRY Reference 3000 或600+电化学工作站，采用标准的三电极装置进行测试。其中 NiXFeN /Ni3N（x = 1，3）纳米异质结催化剂为工作电极，进口的Hg/HgO电极为参比电极，铂丝为对电极，分别在1 M KOH和1 M KOH + 0.5 M urea电解液中测试相应的催化析氧和尿素氧化性能，测试结果如图7、8所示。以上实例描述了本发明的基本制备工艺以及催化剂的主要应用范围（电解水制氢），本行业的技术人员应该了解，本发明不受上述实施例的限制，上述实施例和说明书中描述的只是说明本发明的原理以及制备过程，在不脱离本发明原理的范围内，本发明还会有各种各样变化以及改进，这些变化以及改进均落入本发明保护的范围内。
Claims (6)
1.一种双功能非贵金属氮化物催化剂在催化OER和UOR反应中的应用，其特征在于，所述的双功能非贵金属氮化物催化剂的制备方法如下：步骤1：将泡沫镍基底分别浸泡在浓盐酸、无水乙醇、去离子水中超声洗涤；步骤2：将一定量的Fe(NO3)3·9H2O溶于5mL酒精溶液中作为前驱体溶液，修饰步骤1得到的泡沫镍基底，随后将样品放置在空气中自然晾干，即可得到镍铁氧化物前驱体；步骤3：将镍铁氧化物前驱体放在管式炉的温区中心进行热氮处理，以氨气为氮源，氩气作为保护气体，将管式炉中心温度设置为400℃恒温2h，即可得到一次氮化的Ni3FeN/Ni3N异质结催化剂；步骤4：将一次氮化的Ni3FeN/Ni3N异质结催化剂再次浸泡在步骤2中的前驱体溶液中数秒，在室温条件下晾干，重复步骤3的操作，最终得到NixFeN/Ni3N异质结催化剂，x＝1，3。
2.根据权利要求1所述的一种双功能非贵金属氮化物催化剂在催化OER和UOR反应中的应用，其特征在于，所述步骤2中Fe(NO3)3·9H2O的量为0.4g、0.5g和0.75g。
3.根据权利要求1所述的一种双功能非贵金属氮化物催化剂在催化OER和UOR反应中的应用，其特征在于，所述步骤1清洗泡沫镍基底的步骤为：将泡沫镍基底浸泡在3M浓盐酸中，超声洗涤10分钟；接着用无水乙醇超声洗涤10分钟；最后用去离子水超声洗涤10分钟，清洗完毕。
4.根据权利要求1所述的一种双功能非贵金属氮化物催化剂在催化OER和UOR反应中的应用，其特征在于，所述步骤3中氨气的气流大小为100sccm，氩气的气流大小为10sccm。
5.根据权利要求1所述的一种双功能非贵金属氮化物催化剂在催化OER和UOR反应中的应用，其特征在于，所述步骤3中进行热氮处理的升温速率为3℃/min。
6.根据权利要求1所述的一种双功能非贵金属氮化物催化剂在催化OER和UOR反应中的应用，其特征在于，所述步骤4中浸泡在前驱体溶液中的时间为2-3s，步骤2中的前驱体溶液的配比方式为0.5g Fe(NO3)3·9H2O充分溶解在5mL酒精溶液中。
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