CN113394448A - 一种耐高电压型低温锂离子电解液 - Google Patents
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Abstract
一种耐高电压型低温锂离子电解液,属于电化学储能技术领域。所述锂离子电解液包括主溶剂、稀释剂、成膜添加剂和锂盐,其中,主溶剂占电解液总质量的20~40%,稀释剂占电解液总质量的40~65%,成膜添加剂占电解液总质量的5~15%,锂盐占电解液总质量的8~15%。本发明锂离子电解液,主溶剂和稀释剂对锂离子溶剂化结构的作用,让锂离子具有小的去溶剂化能,应用于锂离子电池中,可以使锂离子电池表现出优异的低温放电性能和低温循环性能。
Description
技术领域
本发明属于电化学储能技术领域,具体涉及一种耐高电压型低温锂离子电解液。
背景技术
随着电子、动力、军工等领域对能源需求量的日益增大,要求锂电池的能量密度也要随之提高。提高锂离子电池能量密度的可行方式之一是使用具有高工作电压平台的高电压正极材料,如LiNixCo1-xPO4(4.8~5.1V vs.Li/Li+)、Li2CoPO4F(5.1V vs.Li/Li+)、LiNi0.5Mn1.5O4(4.7V vs.Li/Li+)等。一般的碳酸酯电解液的电化学窗口在4.5V以下,强行应用于高电压电池中会造成电解液在高电位处氧化分解,造成电池不可逆容量增加,进而导致循环性能的下降,难以满足高电压正极材料的实际开发与应用。因此研究高电压型电解液是最有希望解决高电压正极材料实际应用问题的途径之一。
多数情况下,使用锂电池的设备的实际工作环境的温度一般都不会固定在室温(25℃),而锂离子电池对温度十分敏感,低温导致电池极化上升、性能骤降,甚至无法使用。提升锂离子电池的低温性能最直接可行的方式是通过优化电解液的低温性能来改善。
目前的现有技术,如CN 111430799、CN 110504489等都主要针对高电压的镍锰酸锂电池在常温或者高温下的循环性能的改善,还未有针对改善高电压锂离子电池低温性能的研究与报道,这与在深海作业、极地探索等实际使用锂离子电池的场合严重不符,因此研究耐高电压型低温锂离子电解液具有重要实际意义。
发明内容
本发明的目的在于,针对背景技术存在的缺陷,提出了一种耐高电压型低温锂离子电解液。本发明的耐高电压型低温锂离子电解液,保留了高浓电解液的耐氧化性强的特征,使锂离子电池(截止电压3~4.9V)表现出优异的室温循环性能;同时,主溶剂和稀释剂对锂离子溶剂化结构的作用,让锂离子具有小的去溶剂化能,使锂离子电池表现出优异的低温放电性能与低温循环性能。
为实现上述目的,本发明采用的技术方案如下:
一种耐高电压型低温锂离子电解液,其特征在于,包括主溶剂、稀释剂、成膜添加剂和锂盐,其中,主溶剂占电解液总质量的20~40%,稀释剂占电解液总质量的40~65%,成膜添加剂占电解液总质量的5~15%,锂盐占电解液总质量的8~15%。
进一步地,所述主溶剂为羧酸酯或线性碳酸酯,具体为乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丙酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯中的一种或几种。
进一步地,所述稀释剂为氟化醚,具体为1,1,2,2-四氟乙基甲醚、1,1,2,2-四氟乙基乙醚、1,1,2,2-四氟乙基-2,2,2-三氟乙基醚、1H,1H,5H-八氟戊基-1,1,2,2-四氟乙基醚中的一种或几种。
进一步地,所述成膜添加剂为固体电解质界面(SEI)成膜添加剂,具体为氟代碳酸乙烯酯、二氟代碳酸乙烯酯、亚硫酸乙烯酯、亚硫酸丙烯酯、碳酸亚乙烯酯中的一种或几种。
进一步地,所述锂盐为四氟硼酸锂、六氟磷酸锂、双氟磺酰亚胺锂、双三氟甲磺酰亚胺锂、双(五氟乙基磺酰基)亚氨基锂、二氟草酸硼酸锂中的一种或几种。
优选地,所述主溶剂占电解液总质量的20~30%,稀释剂占电解液总质量的45~60%,成膜添加剂占电解液总质量的9~11%,锂盐占电解液总质量的9~11%。
优选地,所述主溶剂为乙酸甲酯、碳酸甲乙酯中的一种。
优选地,所述稀释剂为1,1,2,2-四氟乙基甲醚。
优选地,所述成膜添加剂为氟代碳酸乙烯酯。
优选地,所述锂盐为四氟硼酸锂。
本发明还提供了上述耐高电压型低温锂离子电解液作为高电压锂离子电池的电解液的应用,特别是镍锰酸锂电池。
与现有技术相比,本发明的有益效果为:
1、本发明提供的一种耐高电压型低温锂离子电解液,应用于锂离子电池中时,可以使锂离子电池表现出优异的室温循环性能。实施例2镍锰酸锂电池在室温以1C电流密度循环(截止电压3~4.9V)200圈后,容量保持率为89.5%。
2、本发明提供的一种耐高电压型低温锂离子电解液,主溶剂和稀释剂对锂离子溶剂化结构的作用,让锂离子具有小的去溶剂化能,应用于锂离子电池中,可以使锂离子电池表现出优异的低温放电性能和低温循环性能。实施例1镍锰酸锂电池在-50℃以0.2C电流密度放电至3V可提供80.85%的室温放电比容量;在-40℃以0.1C电流密度循环(截止电压3~5V)100圈后的容量保持率为93.8%。
附图说明
图1为本发明实施例1、实施例2和对比例1的耐高电压型低温锂离子电解液组装的镍锰酸锂电池的室温循环曲线;
图2为本发明实施例1、实施例2、对比例1、对比例2和对比例3电解液组装的镍锰酸电池在低温下的容量保持曲线;
图3为本发明实施例1和实施例2的耐高电压型低温锂离子电解液组装的镍锰酸锂电池的低温循环曲线。
具体实施方式
下面结合附图和实施例,详述本发明的技术方案。
实施例1
将0.450g的四氟硼酸锂加入1.104g的乙酸甲酯中,充分混合均匀后得到高浓电解液;再向高浓电解液中加入0.436g的氟代碳酸乙烯酯,充分混合均匀后,加入1.941g的1,1,2,2-四氟乙基甲醚,充分搅拌,混合均匀,过滤,即可得到耐高电压型低温锂离子电解液。
实施例2
将0.450g的四氟硼酸锂加入1.210g的碳酸甲乙酯中,充分混合均匀后得到高浓电解液;再向高浓电解液中加入0.436g的氟代碳酸乙烯酯,充分混合均匀后,加入1.941g的1,1,2,2-四氟乙基甲醚,充分搅拌,混合均匀,过滤,即可得到耐高电压型低温锂离子电解液。
对比例1
将0.450g的四氟硼酸锂加入1.104g的乙酸甲酯中,充分混合均匀后得到高浓电解液;再向高浓电解液中加入0.436g的氟代碳酸乙烯酯,充分混合均匀后,加入2.995g的1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚,充分搅拌,混合均匀,过滤,得到锂离子电解液。
对比例2
将0.450g的四氟硼酸锂加入到1.210g的碳酸甲乙酯中,充分混合均匀后得到高浓电解液;再向高浓电解液中加入0.436g的氟代碳酸乙烯酯,充分混合均后再加入2.995g的1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚,充分搅拌,混合均匀,过滤,得到锂离子电解液。
对比例3
将0.450g的四氟硼酸锂加入到1.230g的碳酸二甲酯中,充分混合均匀后得到高浓电解液;再向高浓电解液中加入0.436g的氟代碳酸乙烯酯,充分混合均后再加入2.995g的1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚,充分搅拌,混合均匀,过滤,得到锂离子电解液。
本发明实施例与对比例采用镍锰酸锂电池进行测试,镍锰酸锂电池的制备过程为:
首先,将80wt%的镍锰酸锂粉末、10wt%的乙炔黑和10wt%的PVDF加入N-甲基吡咯烷酮中,充分混合均匀后,制得镍锰酸锂电极浆料;将浆料涂覆在铝箔上,经真空过夜烘干、剪裁成圆片后,即可得到所述镍锰酸锂正极。
然后,在充满氩气的手套箱中(氧含量≤0.1ppm,水含量≤0.01ppm),将镍锰酸锂正极、实施例和对比例得到的耐高电压型低温锂离子电解液、PE隔膜、Li片用2032型纽扣电池组装,即可得到所述镍锰酸锂电池。
对由耐高电压型低温锂离子电解液组装的镍锰酸锂电池进行室温循环测试,结果如图1所示:
采用蓝电测试系统,在3~3.9V的电压范围内以1C电流密度进行充放电。室温循环容量保持率为第200圈的放电比容量除以循环过程中最大的放电比容量得到。
对由耐高电压型低温锂离子电解液组装的镍锰酸锂电池进行低温放电测试,结果如图2所示:
将电池置于快速热试箱中,采用蓝电测试系统,在3~3.9V的电压范围内以1C电流密度进行2圈室温充放电,随后以0.2C电流密度进行一圈充放电,得到室温0.2C的放电比容量。然后使用快速热试箱将温度调至目标低温(-30℃、-40℃、50℃),保温1h以上后,以0.2C电流密度放电至3V得到目标低温下的放电比容量,结果见表1。低温放电容量保持率为目标低温下的放电比容量除以室温0.2C的放电比容量得到。
对由耐高电压型低温锂离子电解液组装的镍锰酸锂电池进行低温循环测试,结果如图3所示:
将电池置于快速热试箱中,采用蓝电测试系统,先在室温以1C电流密度进行充电,随后使用快速热试箱将温度调至-40℃,在3-5V的电压范围内以0.1C电流密度进行循环。低温循环容量保持率为第100圈的放电比容量除以第2圈的放电比容量得到。
表1不同温度下的放电比容量
图1为本发明实施例1、实施例2和对比例1的耐高电压型低温锂离子电解液组装的镍锰酸锂电池的室温循环曲线;由图1可知,在室温下,由实施例1、实施例2和对比例1的耐高电压型低温锂离子电解液组成的镍锰酸锂电池在以1C循环200圈后的容量保持率分别为87.12%、89.5%和88.94%。其中,以实施例2的电解液组装的电池的容量保持率最高,表明主溶剂和稀释剂都会在一定程度上影响镍锰酸锂电池的循环性能,且主溶剂对电池循环性能的影响更大。
图2为本发明实施例1、实施例2、对比例1、对比例2和对比例3电解液组装的镍锰酸电池在低温下的容量保持曲线;结合表1和图2可知,主溶剂和稀释剂的不同都会对耐高电压型低温锂离子电解液的低温性能带来影响,展现了主溶剂和稀释剂对锂离子溶剂化结构的作用。对比实施例1与对比例1、实施例2与对比例2可知,使用粘度低的1,1,2,2-四氟乙基甲醚作为稀释剂的电解液的低温性能要优于使用粘度较高的1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚作为稀释剂的电解液;对比使用同种稀释剂1,1,2,2-四氟乙基甲醚的耐高电压型低温锂离子电解液:实施例1与实施例2可知,主溶剂的熔点与粘度更低的电解液的低温性能更好,同样的结果也可以从使用同种稀释剂1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚的对比例1、对比例2和对比例3的耐高电压型低温锂离子电解液中得到。
图3为本发明实施例1和实施例2的耐高电压型低温锂离子电解液组装的镍锰酸锂电池的低温循环曲线;由图3可知,在-40℃下,由实施例1和实施例2的耐高电压型低温锂离子电解液组成的镍锰酸锂电池在以0.1C循环100圈后的容量保持率分别为93.8%和86.35%,与室温容量保持率的结果相反,表明低温对锂离子的溶剂化结构有一定的影响,且主溶剂和稀释剂粘度低的受到的影响小,展现出的容量保持率高。
上述实施例只为更好地说明与解释本发明的技术方案与设计理念,并不能以此来限制本发明所要求的保护范围。凡根据本发明设计理念作的变化或修饰,都应包含于本发明所要求的保护范围之内。
Claims (9)
1.一种耐高电压型低温锂离子电解液,其特征在于,包括主溶剂、稀释剂、成膜添加剂和锂盐,其中,主溶剂占电解液总质量的20~40%,稀释剂占电解液总质量的40~65%,成膜添加剂占电解液总质量的5~15%,锂盐占电解液总质量的8~15%。
2.根据权利要求1所述耐高电压型低温锂离子电解液,其特征在于,所述主溶剂为乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丙酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯中的一种或几种。
3.根据权利要求1所述耐高电压型低温锂离子电解液,其特征在于,所述稀释剂为1,1,2,2-四氟乙基甲醚、1,1,2,2-四氟乙基乙醚、1,1,2,2-四氟乙基-2,2,2-三氟乙基醚、1H,1H,5H-八氟戊基-1,1,2,2-四氟乙基醚中的一种或几种。
4.根据权利要求1所述耐高电压型低温锂离子电解液,其特征在于,所述成膜添加剂为氟代碳酸乙烯酯、二氟代碳酸乙烯酯、亚硫酸乙烯酯、亚硫酸丙烯酯、碳酸亚乙烯酯中的一种或几种。
5.根据权利要求1所述耐高电压型低温锂离子电解液,其特征在于,所述锂盐为四氟硼酸锂、六氟磷酸锂、双氟磺酰亚胺锂、双三氟甲磺酰亚胺锂、双(五氟乙基磺酰基)亚氨基锂、二氟草酸硼酸锂中的一种或几种。
6.根据权利要求1所述耐高电压型低温锂离子电解液,其特征在于,所述主溶剂占电解液总质量的20~30%,稀释剂占电解液总质量的45~60%,成膜添加剂占电解液总质量的9~11%,锂盐占电解液总质量的9~11%。
7.根据权利要求1所述耐高电压型低温锂离子电解液,其特征在于,所述主溶剂为乙酸甲酯、碳酸甲乙酯中的一种。
8.根据权利要求1所述耐高电压型低温锂离子电解液,其特征在于,所述稀释剂为1,1,2,2-四氟乙基甲醚。
9.根据权利要求1所述耐高电压型低温锂离子电解液,其特征在于,所述成膜添加剂为氟代碳酸乙烯酯。
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Date | Code | Title | Description |
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PB01 | Publication | ||
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SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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RJ01 | Rejection of invention patent application after publication |
Application publication date: 20210914 |
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