CN113307251A - 一种掺氮三维碳纳米管/碳纳米纤维复合材料及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种掺氮三维碳纳米管/碳纳米纤维复合材料及其制备方法,该方法首先将催化剂基底表面清洗干净,按照比例将催化剂和碳源粉末混合放入管式炉中心,在惰性气体氛围下,以一定升温速率将炉温升,以更低升温速率缓慢升至800℃并恒温0.5h,得到掺氮三维碳纳米管/碳纳米纤维复合材料的制备方法。本发明制备工艺简单,环保性良好,经济性高,耗能较低,可大规模生产,所制备的三维碳纳米管/碳纳米纤维复合材料的氮掺杂不仅使碳骨架表面产生了更多的缺陷和活性中心,而且有效地改善了碳骨架的电子性质和表面润湿性,可以适用于许多能量转换和储能材料,所用的催化剂基底可以完全除去,不会对材料造成污染。
Description
技术领域
本发明属于功能性材料领域,具体涉及一种掺氮三维碳纳米管/碳纳米纤维复合材料及其制备方法。
背景技术
碳纳米管/碳纳米纤维、碳纳米纤维/石墨烯、碳纳米管/石墨烯等三维层状纳米碳材料具有优异的力学性能、热学以及电学性能的而受到了持续并且广泛的关注。作为典型的二维碳纳米材料,碳纳米管和碳纳米纤维具有优异的机械强度、优异的表面体积比和高的导电性等优点,在电池、超级电容器和能量储存等领域具有巨大的应用潜力。然而,由于界面相互作用或范德华力的存在,这些碳纳米结构在合成过程中很容易发生聚集和堆叠,它们的电化学性能会因此不可避免地降低。这种特殊的三维复合材料不仅有效地缓解了碳纳米管和碳纳米纤维的团聚和堆积,而且为碳纳米管和碳纳米纤维之间的电子和离子提供了大量的传输通道。因此,与碳纳米管或碳纳米纤维的简单二维结构相比,三维碳纳米管/碳纳米纤维复合材料相应地显示出了协同效应,并在燃料电池、电池和超级电容器中显示出广泛的应用。
到目前为止,已有许多研宄报道了三维碳纳米管/碳纳米纤维复合材料的制备方法。在这些方法中,化学气相沉积是制备碳纳米管和碳纳米管复合材料的一种广泛而有效的方法。然而,所报道的三维碳纳米管/碳纳米纤维的合成通常是通过多步CVD路线制备的,首先需要静电纺丝技术和碳化过程来制备碳纳米纤维,随后使用有毒有机气体作为碳源来生长碳纳米管,制备方法较为繁琐。
发明内容
本发明的目的是解决现有技术的不足,提供一种掺氮三维碳纳米管/碳纳米纤维复合材料及其制备方法,具体采用以下的技术方案:
一种掺氮三维碳纳米管/碳纳米纤维复合材料的制备方法,包括以下步骤:
将金属催化剂与碳源混合,置于气流量为50-150sccm的惰性气体或氮气中,先以30℃/min的速率升温至600℃,再以20℃/min的速率升温至800℃并恒温0.5h,得到中间产物,再将中间产物置于在氮气气氛中以30sccm的流量冷却至室温,然后浸泡于80℃的3mol/L HCl溶液中两天,以去除镍泡沫基底,最后得到掺氮三维碳纳米管/碳纳米纤维复合材料。
优选的,将所述金属催化剂与所述碳源混合前,还包括对所述金属催化剂的预处理步骤,具体过程为:将所述金属催化剂浸没于醋酸中超声10分钟,取出置于乙醇中继续超声10分钟,最后用氮气将其表面残留的醋酸和乙醇吹干。
优选的,所述金属催化剂为镍泡沫,所述金属催化剂为长方形或者矩形。
优选的,所述碳源为咪唑、三聚氰胺或双氰胺。
优选的,所述金属催化剂和所述碳源的质量比为1:5。
任一所述方法制备的掺氮三维碳纳米管/碳纳米纤维复合材料的制备方法。
与现有技术相比,发明的有益效果为:
1、本发明制备工艺简单,耗能较低,原料成本低,且相对传统工艺绿色环保,不需要通入有毒气体,可大规模生产。
2、本发明所制备的三维碳纳米管/碳纳米纤维复合材料的氮掺杂不仅在碳骨架表面产生了更多的缺陷和活性中心,而且有效地改善了碳骨架的电子性质和表面润湿性。
3、本发明采用调节各种实验参数如载气的气流量大小等,控制掺氮三维碳纳米管/碳纳米纤维复合材料上碳纳米管的长度和稀疏程度。
4、本发明所用催化剂基底可以完全除去,不会对得到的掺氮三维碳纳米管/碳纳米纤维复合材料造成污染。
5、本发明得到的掺氮三维碳纳米管/碳纳米纤维复合材料可以直接用来进行物理特性检测,并运用到各种应用相关产品中。
附图说明
图1所示为本发明制备掺氮三维碳纳米管/碳纳米纤维复合材料的实验装置示意图;
图2所示为实施例1制备的掺氮三维碳纳米管/碳纳米纤维复合材料的高倍场发射扫描电镜图;
图3所示为实施例1制备的掺氮三维碳纳米管/碳纳米纤维复合材料的透射电镜图;
图4所示为实施例1制备的掺氮三维碳纳米管/碳纳米纤维复合材料的扫描电镜图。
具体实施方式
以下将结合实施例和附图对本发明的构思及产生的技术效果进行清楚、完整的描述,以充分地理解本发明的目的、方案和效果。需要说明的是,在不冲突的情况下,本申请中的实施例及实施例中的特征可以相互组合。
实施例1
所用实验装置如图1所示,首先将金属催化剂基底镍泡沫切割成10×15mm2的小矩形,将其浸没在醋酸中超声10分钟,接着再取出置于乙醇中继续超声10分钟,最后用氮气将镍泡沫表面残留的醋酸和乙醇吹干。将预处理后的镍泡沫和咪唑按照质量比1:5进行混合,然后将上述混合物放置在石英舟上,被送入外径为30mm、内径为22mm的水平石英管中。设置升温程序完毕后,先通5分钟的氮气排出管内空气,接着在流量为100sccm的氮气(99.99%)氛围下,以30℃/min的升温速率升至600℃,然后降低升温速率以20℃/min升至生长所需温度800℃,在该温度下对样品退火0.5h。待恒温程序结束之后,产物在氮气气氛中以30sccm的流量冷却至室温,最后在石英舟内得到黑色产物。将黑色产物置于80℃的3mol/L HCl溶液中两天,以完全去除镍泡沫基底。所得的掺氮三维碳纳米管/碳纳米纤维复合材料的SEM和TEM图如图2和图3所示,碳纳米管已在碳纳米纤维的表面成功的生长,得到掺氮三维碳纳米管/碳纳米纤维复合结构,并且从图4中的碳纳米管中可以清晰地观察到管内皱褶的形成,表明缺陷和活性中心的产生。
实施例2
首先将金属催化剂基底镍泡沫切割成10×15mm2的小矩形,将其浸没在醋酸中超声10分钟,接着再取出置于乙醇中继续超声10分钟,最后用氮气将镍泡沫表面残留的醋酸和乙醇吹干。将预处理后的镍泡沫和三聚氰胺按照质量比1:5进行混合,然后将上述混合物放置在石英舟上,被送入外径为30mm、内径为22mm的水平石英管中。设置升温程序完毕后,先通5分钟的氮气排出管内空气,接着在流量为50sccm的氮气(99.99%)氛围下,以30℃/min的升温速率升至600℃,然后降低升温速率以20℃/min升至生长所需温度800℃,在该温度下对样品退火0.5h。待恒温程序结束之后,产物在氮气气氛中以30sccm的流量冷却至室温,最后在石英舟内得到黑色产物。将黑色产物置于80℃的3mol/L HCl溶液中两天,以完全去除镍泡沫基底。
实施例3
首先将金属催化剂基底镍泡沫切割成10×15mm2的小矩形,将其浸没在醋酸中超声10分钟,接着再取出置于乙醇中继续超声10分钟,最后用氮气将镍泡沫表面残留的醋酸和乙醇吹干。将预处理后的镍泡沫和双氰胺按照质量比1:5进行混合,然后将上述混合物放置在石英舟上,被送入外径为30mm、内径为22mm的水平石英管中。设置升温程序完毕后,先通5分钟的氮气排出管内空气,接着在流量为150sccm的氮气(99.99%)氛围下,以20℃/min的升温速率升至600℃,然后降低升温速率以10℃/min升至生长所需温度800℃,在该温度下对样品退火0.5h。待恒温程序结束之后,产物在氮气气氛中以30sccm的流量冷却至室温,最后在石英舟内得到黑色产物。将黑色产物置于80℃的3mol/L HCl溶液中两天,以完全去除镍泡沫基底。
尽管本发明的描述已经相当详尽且特别对几个所述实施例进行了描述,但其并非旨在局限于任何这些细节或实施例或任何特殊实施例,而是应当将其视作是通过参考所附权利要求考虑到现有技术为这些权利要求提供广义的可能性解释,从而有效地涵盖本发明的预定范围。此外,上文以发明人可预见的实施例对本发明进行描述,其目的是为了提供有用的描述,而那些目前尚未预见的对本发明的非实质性改动仍可代表本发明的等效改动。
Claims (6)
1.一种掺氮三维碳纳米管/碳纳米纤维复合材料的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
将金属催化剂与碳源混合,置于气流量为50-150sccm的惰性气体或氮气中,先以20-30℃/min的速率升温至600℃,再以10-20℃/min的速率升温至800℃并恒温0.5h,得到中间产物,再将中间产物置于在氮气气氛中以30sccm的流量冷却至室温,然后浸泡于80℃的3mol/L HCl溶液中两天,以去除镍泡沫基底,最后得到掺氮三维碳纳米管/碳纳米纤维复合材料。
2.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,将所述金属催化剂与所述碳源混合前,还包括对所述金属催化剂的预处理步骤,具体过程为:将所述金属催化剂浸没于醋酸中超声10分钟,取出置于乙醇中继续超声10分钟,最后用氮气将其表面残留的醋酸和乙醇吹干。
3.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,所述金属催化剂为镍泡沫,所述金属催化剂为长方形或矩形。
4.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,所述碳源为咪唑、三聚氰胺或双氰胺。
5.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,所述金属催化剂和所述碳源的质量比为1:5。
6.一种如权利要求1-5任一所述方法制备的掺氮三维碳纳米管/碳纳米纤维复合材料。
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PB01 | Publication | ||
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SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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WD01 | Invention patent application deemed withdrawn after publication |
Application publication date: 20210827 |