CN113279146B - 含有连花清瘟提取物的纺粘无纺布的制备工艺及应用 - Google Patents

Abstract

含有连花清瘟提取物的纺粘无纺布的制备工艺及应用，a、按照重量份数比准备原料：重质碳酸钙80‑100份、玉米淀粉15‑25份、表面处理剂1‑2份、POE3‑7份、聚丙烯55‑65份、聚异丁烯1‑3份、连花清瘟提取物15‑25份、精油5‑8份；b、将重质碳酸钙、玉米淀粉、连花清瘟粉和精油进行混合，在35‑40℃下搅拌均匀，含水量<2％；c、依次加入表面处理剂、POE和聚丙烯，在40‑45℃下搅拌均匀，并在50‑55℃环境中放置8‑12小时，形成混合粉体物料；d、将上述混合粉体物料与液态聚异丁烯放入密炼机中进行造粒；e、造出的颗粒经过常规工序：螺杆熔融挤压、纺丝机挤出流体丝流，丝流冷却由负压气流引入牵伸道牵伸拉长，轧压缔结并冷却定型形成纺粘无纺布。

Description

含有连花清瘟提取物的纺粘无纺布的制备工艺及应用

技术领域

本发明属于纺粘无纺布的制备技术领域，涉及到一种纺粘无纺布的制备工艺，特别是一种含有连花清瘟提取物的纺粘无纺布的制备工艺及应用。

背景技术

目前纺粘无纺布的工艺比较成熟，是将制备好的聚合物挤出、拉伸，形成连续长丝后，长丝铺设成网，纤网再经过自身粘合、热粘合、化学粘合或机械加固方法，使纤网变成无纺布。经过人们多次的探索，已经将工艺不断的完善。近些年新研究的纺粘无纺布工艺均是对其工艺参数进行调整与改良，使产品最终达到更优的品质，或是提高生产效率等，很少人考虑纺粘无纺布的新功能与新用途。如专利申请号为201110207078.7公开了一种PP纺粘无纺布可降解复合材料及其制备工艺，该专利主要是解决PP纺粘无纺布的降解及环保问题，对于新用途并没有纰漏。又如专利申请号201910822105.8公开了一种植物功能PP纺粘无纺布及其制备方法，该专利主要是解决纺粘无纺布不透气、回潮率过低，手感粗糙的技术问题，也是在产品质量的改善上提出的观点。

随着全球化新冠肺炎疾病的出现、传播，口罩、消毒杀菌香薰产品等医护用品成为了人们日常必不可缺少的物品。经过多次的实验，已经被世人认可的是一些中药成分是可以对新型冠状病毒具有抵抗性。如果口罩、防护服等一些医护用品中能够具有中药成分，那么对人类抗击新型冠状病毒无非是一件百利而无一害的事情。但如何让口罩等一些医护用品含有中药成分，则成了首要解决的课题。

因此众多的研发者也在思考着能够把连花清瘟应用到更多的医护产品中。如果能将连花清瘟有效成分应用到纺粘无纺布上，那么再用其制备出口罩、防护服等医护用品。但如何将纺粘无纺布中含有连花清瘟有效成分，其制备方法一直没有很好的解决方式。

发明内容

本发明的目的是为了解决如何制备出含有连花清瘟的纺粘无纺布的技术问题，设计了一种含有连花清瘟提取物的纺粘无纺布的制备工艺及应用，通过改进聚合物原料的配方以及聚合物加工过程，再用常规手段进行挤出、拉伸、粘合等工序做成含有连花清瘟提取物的纺粘无纺布。

含有连花清瘟提取物的纺粘无纺布的制备工艺，关键是：所述的工艺包括如下步骤：

a、按照重量份数比准备原料：重质碳酸钙80-100份、玉米淀粉15-25份、表面处理剂1-2份、POE3-7份、聚丙烯55-65份、聚异丁烯1-3份、连花清瘟提取物15-25份、精油5-8份；

b、将重质碳酸钙、玉米淀粉、连花清瘟粉和精油进行混合，在35-40℃下搅拌均匀，含水量<2％；

c、依次加入表面处理剂、POE和聚丙烯，在40-45℃下搅拌均匀，并在50-55℃环境中放置8-12小时，形成混合粉体物料；

d、将上述混合粉体物料与液态聚异丁烯放入密炼机中进行造粒；

e、造出的颗粒经过常规工序：螺杆熔融挤压、纺丝机挤出流体丝流，丝流冷却由负压气流引入牵伸道牵伸拉长，并经扩散板和气流扩散效应将牵伸后纤条扩散铺网，经热压辊预压后输送喂入热轧双辊中，轧压缔结并冷却定型形成纺粘无纺布，

所述的中药提取物的原料药按照重量份数比组成包括：连翘(叶)180-230份，金银花140-160份，板蓝根180-230份，鱼腥草90-120份，广藿香140-160份，甘草200-260份，大黄180-230份，黄连200-260份。

所述的连花清瘟粉提取物的提取方法包括以下步骤：

a1)、按照原料药重量份数比配置原料，

a2)、将连翘(叶)、金银花、板蓝根、鱼腥草、广藿香、甘草、大黄与黄连，分别加9倍量水煎煮至沸，煎煮2次，第1次1-1.5小时，第2次1-1.5小时，提取液过滤，滤液合并得到水提液；

a3)、将上述将水提液浓缩至相对密度为1.12(60℃热测)，得稠膏；

a4)、将上述稠膏经喷雾干燥后得到干燥粉，经研磨后得到纳米级连花清瘟提取物粉。

所述的步骤a中，按照重量份数比准备原料：重质碳酸钙85份、玉米淀粉15份、表面处理剂1份、POE4份、聚丙烯60份、聚异丁烯2份、连花清瘟粉20份、精油7份。

所述的连花清瘟提取物的原料药按照重量份数比组成包括：连翘(叶)200份，金银花150份，板蓝根200份，鱼腥草100份，广藿香150份，甘草250份，大黄200份，黄连250份。

本发明还涉及上述的制备方法，制备得到的含有连花清瘟的纺粘无纺布在与皮肤接触的衣物、或家用纺织品、或医用防护品中的应用。

所述的皮肤接触的衣物包括内衣、内裤、口罩、袜子、手套、围巾。

所述的家用纺织品包括桌布、床单、被褥。

所述的医用防护品包括医用口罩、防护衣、防护帽。

所述的含有连花清瘟提取物的纺粘无纺布在抗菌上的应用。所述的菌优选金黄色葡萄球菌、大肠杆菌、白色念珠菌。

所述的含有连花清瘟提取物的纺粘无纺布在抗炎上的应用。

所述的含有连花清瘟提取物的纺粘无纺布在抗病毒上的应用。所述的病毒优选甲型流感病毒、新型冠状病毒。

本发明的工艺大步骤包含两步，第一步是对聚合物进行配料和加工，第二步是对聚合物进行加工。本发明的关键是对聚合物的配料与加工进行了改进，要想加入连花清瘟提取物的有效成分，必须得想办法让连花清瘟提取物粉与聚合物全面并均匀吸附，精油可以作为连花清瘟提取物粉的载体，将连花清瘟提取物粉从精油转移到聚合物中，同时经过后续的处理过程还能消失的无影无踪，对生产纺粘无纺布没有任何影响。同时，中药提取物的工艺也需要适应性改进，由于根据本中药提取物的原料的不同，有成分是水溶性，适合用水提取，有的是醇溶性，适合醇提法，采用水提法和醇提法相结合的方式，更容易提取出不同类别的有效成分。

本发明的有益效果是，通过聚合物原料的配比与加工，使得最终纺粘无纺布中含有了连花清瘟提取物成分，制备出的纺粘无纺布再应用到皮肤接触的衣物、或家用纺织品、或医用防护品时可以具有抗炎、抗菌、抗病毒的功能，在新型冠状病毒方面具有较好的抑制效果。同时，应用到口罩上时，不仅能抗炎、抗菌、抗病毒，中药成分可以吸附嘴鼻周边的水汽，避免细菌滋生，引起其它的并发症。另外，通过本制备工艺可以将68％的连花清瘟有效成分附着在纺粘无纺布上。

具体实施方式

下面结合具体实施例来详细说明本发明的方案及效果。

实验过程：按照表1中的各种实施例提供的重量比例份数准备原材料；

表1：

第一步，先将重质碳酸钙、玉米淀粉、连花清瘟粉和精油进行混合，在35℃下搅拌均匀，含水量<2％；依次加入表面处理剂、POE和聚丙烯，在43℃下搅拌均匀，并在55℃环境中放置12小时，形成混合粉体物料。

第二步，将上述混合粉体物料与液态聚异丁烯放入密炼机中进行造粒；造出的颗粒经过常规工序：螺杆熔融挤压、纺丝机挤出流体丝流，丝流冷却由负压气流引入牵伸道牵伸拉长，并经扩散板和气流扩散效应将牵伸后纤条扩散铺网，经热压辊预压后输送喂入热轧双辊中，轧压缔结并冷却定型形成纺粘无纺布。

所述的连花清瘟提取物粉的颗粒直径为微米级或纳米级。

经过以上步骤得到了7组无纺布实验品，采用乙醇提取连花清瘟，提取后对连花清瘟进行称量，占原料中连花清瘟粉重量的百分比结果如表2，表2：

从性能表格中可以看出，实施例4是本发明中最优的方案，能够说明原料的不同占比，对改性后的纺粘无纺布的吸附性能是有影响的。

所述的中药提取物的原料药按照重量份数比组成包括：连翘(叶)180-230份，金银花140-160份，板蓝根180-230份，鱼腥草90-120份，广藿香140-160份，甘草200-260份，大黄180-230份，黄连200-260份。

连花清瘟提取物粉的原料药按照重量份数比组成见表3：

表3

所述的连花清瘟粉提取物的提取方法包括以下步骤：

a1)、按照原料药重量份数比配置原料，

a2)、将连翘(叶)、金银花、板蓝根、鱼腥草、广藿香、甘草、大黄与黄连，分别加9倍量水煎煮至沸，煎煮2次，第1次1-1.5小时，第2次1-1.5小时，提取液过滤，滤液合并得到水提液；

a3)、将上述将水提液浓缩至相对密度为1.12(60℃热测)，得稠膏；

a4)、将上述稠膏经喷雾干燥后得到干燥粉，经研磨后得到纳米级连花清瘟提取物粉。

用以上方法提取的中药成分，可以根据自己想达到的效果来采用何种提取方式，是水提还是醇提，加入的提取液的量以及时间都可以把控。这样更容易发挥药材的整体作用。

实验题目：连花清瘟提取物抑菌筛选正交实验。

实验目的：采用自然抑菌平皿法，考察中药提取液单用与复配自然抑菌性能，初步筛选出具有一定抑菌潜力的连花清瘟水提取物配方。

1、试验材料

1.1实验原料为10种中药：连翘叶、金银花、板蓝根、鱼腥草、广藿香、红景天、甘草、大黄、黄连、苦参。

1.2实验器材：烧杯、电子天平、电炉、滤布、离心机、离心管、培养皿。

2、实验方法

1)每种中药称取5g，洗净置于对应编号烧杯中，加蒸馏水浸没。

2)将烧杯置于电炉上加热至微沸20分钟。

3)用滤布过滤得到提取液后浓缩至20ml。

4)静置待室温后放入冰箱保鲜层(4℃)4小时。

5)将滤液倒入离心管进行离心(4000r/min、4℃、10min)后将上清液倒入对应编号培养皿。同时按照表1(正交试验L12组成，同时为保证浓度一致，用水补齐)

6)将所有水提取液置于正常环境中每天观察自然长菌情况，以及提取液水分状态及时补水。

表4

表5-长菌情况得分(0-5分，分值越高，长菌越多)

3、实验结果

3.1单独提取液的抑菌情况

连翘叶、金银花、鱼腥草提取液相对于其他中药最先长菌，其抑菌性能最差。

根据后期长菌情况，其抑菌性能：连翘叶＜鱼腥草＜大黄＜金银花＜红景天＜广藿香＜板蓝根、甘草＜黄连，苦参。黄连、苦参相比较于其他8种中药具有较强抑菌活性。

3.2正交复配提取液的抑菌情况

根据后期长菌情况，其抑菌性能：11#＜9#＜12#＜10#＜2#＜5#＜4#、6#、8#＜1#＜3#、7#，其中3#、7#效果最优没有长菌。

直观分析显示，甘草、黄连为核心抑菌原料，板蓝根、广藿香、鱼腥草与大黄为主要原料，连翘与金银花、红景天与苦参为较次要原料；

基于以上本试验结果，连花清瘟提取物具有自然抑菌作用。

下面是对本发明含有连花清瘟提取物的纺粘无纺布与空白纺粘无纺布抗菌抗病毒抗炎作用比较测试实验。

1、抗菌测试

GB/T 20944.3-2008振荡法，家用双桶洗衣机洗涤50次，悬挂晾干。连花清瘟提取物纺粘无纺布对金黄色葡萄球菌抑菌率99％，对大肠杆菌抑菌率90％，对白色念珠菌抑菌率82％，均达到抑菌标准，具有抑菌效果；空白纺粘无纺布对金黄色葡萄球菌抑菌率15％，对大肠杆菌抑菌率18％，对白色念珠菌抑菌率16％，均未达到抑菌标准，无抑菌效果，见表6。

表6-连花清瘟提取物纺粘无纺布与空白纺粘无纺布抗菌效果

2、抗病毒测试

按照测试标准:纺织品抗病毒测试标准ISO 18184:2014(E)，在实验室条件下标准洗涤50次，连花清瘟提取物纺粘无纺布对H1N1甲型流感病毒抗病毒活性率高达99.9％以上，空白纺粘无纺布无抗病毒活性，见表7与表8。

表7-连花清瘟提取物纺粘无纺布对甲型流感病毒H1N1的影响

表8-空白纺粘无纺布对甲型流感病毒H1N1的影响

3、抗炎测试

含有连花清瘟提取物的纺粘无纺布与空白纺粘无纺布对脂多糖诱导RAW264.7巨噬细胞炎症模型的比较测试

3.1实验材料

3.1.1供试品-连花清瘟提取物纺粘无纺布与空白纺粘无纺布。将样品进行115℃、15min高压湿热灭菌后，基于6cm²/mL的比例，36cm²的试验样品在6.0ml的细胞培养液中，于(37±1)℃条件下，60rpm振荡浸提24±2h制备实验浸提液，作为试验样品。

3.1.2阳性药、工具药及主要试剂阳性药：地塞米松标准品；工具药及主要试剂：LPS溶液。称取l0 mg LPS，溶于常规DMEM培养液(含10％胎牛血清，青霉素100U ml-1，链霉素100μg·ml-1)中，配成1mg/ml-1LPS溶液，0.22μm微孔滤膜过滤除菌，分装，4℃冰箱保存备用。0.9％氯化钠注射液(生理盐水)；胎牛血清；DMEM培养液；胰蛋白酶(0.25％)；DMSO(分析纯)。

3.2试验方法：对LPS刺激RAW264.7细胞释放TNF-α的影响调整RAW264.7细胞浓度为2×105/ml，接种100μl于96孔培养板内，置于37℃、5％CO₂细胞培养箱孵育24h，每孔加入100μl含LPS(1μl/ml)的不同含药浓度的无血清培养基，设置正常对照孔、模型孔和阳性对照药DEX(配置为浓度10-5M)，继续孵育24h后取细胞培养上清液。按照TNF-α检测试剂盒说明书操作要求检测RAW264.7细胞分泌TNF-α的水平。抑制率＝(模型组TNF-α水平－样品组TNF-α水平)/(模型组TNF-α水平－对照组TNF-α水平)×100％。

3.3试验结果

与正常组比较，模型组经LPS刺激后RAW264.7细胞释放TNF-α水平显著增高(P＜0.01)。各给药组与模型组比较，其中阳性对照组明显降低TNF-α水平(P＜0.01)，受试物连花清瘟纺粘提取物无纺布浸提液，可显著降低TNF-α，其抑制率为55％，具有抗炎作用。与模型组比较，空白纺粘无纺布浸提液对TNF-α水平无明显影响，未见统计学差异。

表9连花清瘟提取物纺粘无纺布浸提液对LPS刺激RAW264.7细胞释放TNF-α的影响

注：与正常对照组比较：^##P＜0.01；与模型组比较，**P＜0.01

4、抗新型冠状病毒测试：

样品信息：以岭口罩灭活实验

4.1检验设备：

生物安全柜(生产商：LABGARD；设备型号：NU-437-6005)

CO₂培养箱(生产商：Thermo Fisher Scientific；设备型号：471)

倒置显微镜(生产商：EVOS)。

4.2检验试剂

SARS-CoV-2病毒(批号：P6；滴度2×10⁵PFU/ML)

DMEM基础培养基(品牌：Gibico；货号：11965092；批号：2122728)

ero-E6细胞(代次/批号：P6)

胎牛血清(品牌：Gibico；货号：16140071)

EBSS(品牌：Gibico；货号：14155063；)

甲基纤维素货号：M0512-500G Methyl cellulose Viscosity：4000c P购至SIGMA公司

对照棉布面料：20mm×20mm，石家庄以岭药业股份有限公司提供；

植物纤维口罩面料：连花清瘟植物粘胶纤维面料，20mm×20mm，石家庄以岭药业股份有限公司提供。

4.3口罩实验：

4.3.1对照实验

1)、将经灭菌的对照织物面料和植物纤维口罩面料样品放在小瓶中，每个容器内加入10ml EBSS培养液，盖上盖子，振荡混匀60秒；

2)、每个小瓶中取出5ml洗脱液，转移至新试管中；

3)、试管内加入50ul病毒混悬液；试管置于25℃CO₂培养箱30min；空斑法检测病毒的感染滴度；

4.3.2测试实验

4)、将制备好的病毒悬液0.1ml分5个点加到对照棉布面料、植物纤维口罩面料样品上，25℃放置0、10、30min；

5)、小瓶中添加10ml EBSS培养液，将上诉时间点的样品分别加入密封小瓶，漩涡振荡器振荡混匀60秒，获得基础病毒洗脱液；

6)、配置基础病毒洗脱液的系列稀释液；

7)、空斑法测定法稀释液。

4.3.3空斑实验

1)、提前12-24小时铺96孔培养板(细胞密度为3x 104细胞/孔)使细胞密度生长至90％；

2)、用PBS将细胞清洗1遍。加入20μl上述处理过不同稀释的样品；

3)、37℃，5％CO₂细胞培养箱孵育1小时；

4)、加入半固体维持液20微升/孔，轻柔混合(使用前P2实验室配制：2％甲基纤维素与2XDMEM 1：1混合，半固体维持液进入P3后放置到37度培养箱中)，继续培养48-72小时。观察空斑形成；

5)、加入2％多聚甲醛50μl/孔，固定30分钟；

6)、弃掉固定液上清，加入结晶紫30μl/孔，2分钟；

7)、水洗5遍；

8)、计数空斑数目，计算滴度。

4.4测试结果

表10 P1对照样品(0和10分钟)

表11 P2对照样品/植物纤维(30分钟)

表12 P3植物纤维(0和10分钟)

表13 P4材料对照实验结果(加入材料样品洗脱后，在洗脱液中加入病毒)

表14 P5材料对照实验结果(加入材料样品洗脱后，在洗脱液中加入病毒)

测试结果分析：

表15 材料洗脱液对病毒感染滴度的影响

表16 病毒暴露于对照材料(棉布对照)后的感染性滴度

表17 病毒暴露于对照材料(植物纤维)后的感染性滴度

基于本实验体系，结论如下：

连花清瘟植物粘胶纤维面料，该面料接触新型冠状病毒0分钟、10分钟和30分钟后，新冠病毒的感染性滴度下降分别达到12.8％、67.8％与93.9％。

用本发明制备出来的含有连花清瘟提取物的纺粘无纺布广泛可以应用到在皮肤接触的衣物、或家用纺织品、或医用防护品，包括内衣、内裤、口罩、袜子、手套、围巾、医用防护服、防护眼镜等。由于无纺布本身含有了连花清瘟提取物成分，因此用它做出来的衣物、医用防护品均可以缓慢挥发出连花清瘟提取物的中药成分，有利于在人们生活中提高人体免疫能力。效果最明显的是用于口罩中。一些口罩带有可更换的内芯，如果内芯用含有连花清瘟提取物的无纺布制成，人们在呼吸时即可吸入连花清瘟提取物成分，对人体提高抗炎、抗菌、抗病毒能力有极佳的效果。同时，人们长期携带普通的口罩，交流、呼吸都会在嘴边、面部产生水蒸气，水蒸气会导致细菌滋生，引起其他并发症。如果口罩中含有连花清瘟提取物，在提高抗炎、抗菌、抗病毒能力的同时，连花清瘟提取物可以吸附更多的水汽，避免细菌滋生。

Claims (11)

1.含有连花清瘟提取物的纺粘无纺布的制备工艺，其特征在于：所述的工艺包括如下步骤：

a、按照重量份数比准备原料：重质碳酸钙85份、玉米淀粉15份、表面处理剂1份、POE4份、聚丙烯60份、聚异丁烯2份、连花清瘟提取物20份、精油7份；

b、将重质碳酸钙、玉米淀粉、连花清瘟提取物和精油进行混合，在35-40℃下搅拌均匀，含水量<2%；

c、依次加入表面处理剂、POE和聚丙烯，在40-45℃下搅拌均匀，并在50-55℃环境中放置8-12小时，形成混合粉体物料；

d、将上述混合粉体物料与液态聚异丁烯放入密炼机中进行造粒；

e、造出的颗粒经过常规工序：螺杆熔融挤压、纺丝机挤出流体丝流，丝流冷却由负压气流引入牵伸道牵伸拉长，并经扩散板和气流扩散效应将牵伸后纤条扩散铺网，经热压辊预压后输送喂入热轧双辊中，轧压缔结并冷却定型形成纺粘无纺布，

所述的连花清瘟提取物的原料药按照重量份数比组成为：连翘叶200份，金银花150份，板蓝根200份，鱼腥草100份，广藿香150份，甘草250份，大黄200份，黄连250份。

2.根据权利要求1所述的含有连花清瘟提取物的纺粘无纺布的制备工艺，其特征在于：所述的连花清瘟提取物的提取方法包括以下步骤：

a1）、按照原料药重量份数比配置原料，

a2）、将连翘叶、金银花、板蓝根、鱼腥草、广藿香、甘草、大黄与黄连，分别加9倍量水煎煮至沸，煎煮2次，第1次1-1.5小时，第2次1-1.5小时，提取液过滤，滤液合并得到水提液；

a3）、将上述水提液浓缩至相对密度为1.12，于60℃热测得到，得稠膏；

a4）、将上述稠膏经喷雾干燥后得到干燥粉，经研磨后得到纳米级连花清瘟提取物粉。

3.根据权利要求1-2任一所述制备工艺 ，制备得到的含有连花清瘟的纺粘无纺布在与皮肤接触的衣物、或家用纺织品、或医用防护品中的应用。

4.根据权利要求3所述的应用，其特征在于：所述的皮肤接触的衣物包括内衣、内裤、口罩、袜子、手套、围巾。

5.根据权利要求3所述的应用，其特征在于：所述的家用纺织品包括桌布、床单、被褥。

6.根据权利要求3所述的应用，其特征在于：所述的医用防护品包括医用口罩、防护衣、防护帽。

7.根据权利要求1所述的含有连花清瘟提取物的纺粘无纺布在抗菌上的应用。

8.根据权利要求7所述的应用，其特征在于：所述的菌为金黄色葡萄球菌、大肠杆菌、或白色念珠菌。

9.根据权利要求1所述的含有连花清瘟提取物的纺粘无纺布在抗炎上的应用。

10.根据权利要求1所述的含有连花清瘟提取物的纺粘无纺布在抗病毒上的应用。

11.根据权利要求10所述的应用，其特征在于：所述的病毒为甲型流感病毒、或新型冠状病毒。