CN113200528A - 一种高纯α相氮化硅粉末的制备方法及制备设备 - Google Patents
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Abstract
一种高纯α相氮化硅粉末的制备方法及制备设备，涉及高熔点氮化物粉体制备技术领域。高纯硅粉物料和催化剂自进料斗进入进料仓中，通入高纯氮气，通过进料仓中气旋处理，使粉体物料以均匀气流粉体形态进入等离子体反应器中；启动等离子弧发生器，形成等离子电弧焰流，在催化剂的催化作用下，高纯硅粉物料粉体气流经过等离子电弧焰流快速反应，从而获得非晶态的氮化硅粉体；最后经过管式炉进行煅烧获得高纯α相氮化硅。本发明将经过等离子体气相反应生成的非晶态氮化硅直接进行煅烧，从而获得高纯α相氮化硅。其α相含量为90％左右，β相含量约为10％左右，且制备产物的形貌规则，颗粒均匀度较好，粒径分布均匀，纯度较高。
Description
技术领域
本发明涉及高熔点氮化物粉体制备技术领域，具体是涉及一种高纯α相氮化硅粉末的制备方法及制备设备。
背景技术
具有高熔点、高硬度、高化学稳定性及优异的电学和光学性能的氮化物粉体已引起人们的普遍关注。独特的理化性能使得这类氮化物在半导体器件、微电子、多孔陶瓷等领域有着广泛的应用。
在现有技术中，氮化硅粉体的制备方法主要有几个方向：硅粉直接氮化法、自蔓延燃烧合成法、气相反应法、液相反应法。然后，这几种制备方法普遍存在能耗高、α相含量低、产物粒径分布不均匀且颗粒团聚现象严重等缺点。
等离子体气相反应法，是近年来逐渐受到关注的新颖制备方法，具有反应时间短、产物纯度高、粒度小等常规制备方法所不可比拟的优点。本发明利用等离子体气相反应法制备非晶态的氮化硅产物接着采用管式炉晶型煅烧以制备高阿尔法含量氮化硅产物，这种方法目前未见报道。
本发明专利发明人团队于2020年09月29日提出一项实用新型专利申请(申请号202022181295.0，专利名称一种生产纳米材料的高温等离子体设备)。该设备通过调节管上的第一调节孔和第二调节孔方便对气旋雾化的方向进行调节，以方便通过不同的方向对前驱体溶液进行雾化处理，提高前驱体溶液雾化的质量和效率，雾化更加充分，雾化后的前驱体溶液通过进料管输送至等离子发生器的内部进行等离子反应，提高纳米材料的生产效率和质量。
经过长期生产实践发现，该设备在粉体材料作为初始原料来制备氮化物时，也可以很好的克服粉体物料堆积进入等离子体反应器而带来的一系列问题。因此，经过发明人团队不断的努力，将该设备进行改进，使其能够满足α相氮化硅粉末的连续法制备。
发明内容
针对上述存在制备氮化硅粉体的技术问题，本发明提供了一种高纯α相氮化硅粉末的制备方法及制备设备，具有操作简便、纯度高、α相比例高等优点，同时，克服了现有氮化硅制备所存在的上述技术缺陷。
为了实现上述目的，本发明所采用的技术方案为：一种高纯α相氮化硅粉末的制备方法，步骤如下：
①、高纯硅粉物料和催化剂自进料斗进入进料仓中，通入高纯氮气，通过进料仓中气旋处理，使粉体物料以均匀气流粉体形态进入等离子体反应器中；
②、启动等离子弧发生器，形成等离子电弧焰流，在催化剂的催化作用下，高纯硅粉物料粉体气流经过等离子电弧焰流快速反应，从而获得非晶态的氮化硅粉体；
③、非晶态的氮化硅粉体经过管式炉进行煅烧，从而获得高纯α相氮化硅。
作为本发明的优选技术方案，制备方法中：
所述步骤①中催化剂选自尿素、氯化铵、三聚氰胺中的一种，催化剂的添加量为高纯硅粉物料的3～10wt％。
所述步骤②中等离子电弧焰流温度为1000～3500℃可调，反应时间为低于1s，等离子电源的功率为30～160kW可调。
所述步骤③中管式炉中煅烧时间为3～8小时，煅烧温度为1000～2000℃可调，保护气体氛围为高纯氮气。
本发明的另一个目的是提出一种上述制备方法所依附的制备设备，主要由进料仓、等离子体反应器以及管式炉组成；
所述进料仓主要由进料斗、进气管、防护罩、调节管、进料管组成；
所述进料斗的底部设置于进料仓的顶部，进料斗的输料管上设置有单向阀；
所述进料仓内部开设有导气槽和调节槽，导气槽位于调节槽的外侧；进料仓上开设有通孔，通孔的内部与导气槽的内部相互连通；导气槽与调节槽之间分别开设有第一正气旋孔、第二正气旋孔、第一反气旋孔和第二反气旋孔；第一正气旋孔和第二正气旋孔的吹风方向相同，第一反气旋孔和第二反气旋孔的吹风方向相同，第一正气旋孔的吹风方向与第一反气旋孔的输出方向相反；
所述进气管的一侧固定于进料仓的一侧，并通过通孔与导气槽的内部相互连通；
所述防护罩整体置于进气管内部，防护罩的一侧固定于导气槽的内壁的一侧，防护罩的内部设置有调节电机，调节电机的输出端固定连接有连接架；
所述调节管表面与调节槽的内表面转动连接；调节管的内壁固定于连接架的两端，调节管上开设有连接孔，连接孔与进料斗的物料输出方向保持一致，便于自进料斗进入的物料进入调节管内部；调节管的表面开设有两个第一调节孔、两个第二调节孔；两个第一调节孔的内部分别与第一正气旋孔和第二正气旋孔的内部相互连通，两个第二调节孔分别与第一反气旋孔和第二反气旋孔之间错位分布，并且两个第二调节孔的尺寸与第一反气旋孔和第二反气旋孔的尺寸相适配；
所述进料管设置于调节管的输出端，进料管的输出端贯穿等离子体反应器的一侧且延伸至等离子体反应器的内部。
启动调节电机，调节电机带动连接架转动，连接架带动调节管旋转，调节管旋转时带动第一调节孔和第二调节孔同步转动：当两个第一调节孔的内部分别与第一正气旋孔和第二正气旋孔的内部连通时，关闭调节电机，导气槽内部的气体通过第一正气旋孔和第二正气旋孔对调节管内部定量输送的物料粉体进行正向气旋处理；当正向气旋的时间到达设定的时间后，再次启动调节电机，使得调节管旋转45°，调节管上的两个第一调节孔分别与第一正气旋孔和第二正气旋孔错位分布，两个第二调节孔分别与第一反气旋孔和第二反气旋孔的内部相互连通，此时导气槽内部的气体通过第一反气旋孔的内部和第二反气旋孔对调节管内部物料粉体进行反向气旋处理。
作为本发明的优选技术方案，所述等离子体反应器的内部并置于进料管端部的下方设置有等离子弧发生器，等离子弧发生器形成等离子电弧焰流；高纯硅粉物料和催化剂物料粉体气流进入等离子体反应器中，经过等离子电弧焰流快速反应，从而获得非晶态的氮化硅。
作为本发明的优选技术方案，制备的非晶态的氮化硅粉体通过等离子体反应器内部的落料口进入底部的收集腔，收集腔的底端与控制阀门连接。
作为本发明的优选技术方案，所述管式炉的加热管置于加热器中，加热管与控制阀门连通，一端设置有出料法兰；加热管上置于控制阀门连接位置的一侧端部连接有输料电机，该输料电机与置于加热管内部的螺杆输料器连接，从而便于非晶态氮化硅粉体进入加热管中；非晶态氮化硅粉体在管式炉的加热管中进行煅烧处理，从而获得高纯α相氮化硅，产品经过冷却后，自出料法兰排出并收集。
与现有技术相比，本发明的有益效果表现在：
1)、实现了高纯度α相氮化硅粉体的制备，具有工艺简便、成本低廉、产物纯度高等优点，可以用于规模化生产，可以显著降低反应温度及生产能耗。
2)、通过进料斗定量输送粉体物料进入调节管的内部，通过调节管上的第一调节孔和第二调节孔方便对粉体的气旋方向进行调节，以方便通过不同的方向对物料粉体进行气旋处理，提高物料粉体进入的质量和效率，粉体物料气流更加均匀，不会堆积进入等离子体反应器中，且高纯硅粉与催化剂之间的混合更加均匀。气旋处理后的通过进料管输送至等离子体反应器的内部，进行等离子气相反应，提高氮化硅的生产效率和质量，使形成的非晶态氮化硅能够实现粒径均匀、颗粒粒径小等优点。
3)、本发明利用连续法制备高纯α相氮化硅，将经过等离子体气相反应生成的非晶态氮化硅直接进行煅烧，从而获得高纯α相氮化硅。其α相含量为90％左右，β相含量约为10％左右，且制备产物的形貌规则，颗粒均匀度较好，粒径分布均匀，纯度较高。
附图说明
图1为高纯α相氮化硅粉末制备设备的结构示意图；
图2为图1所示的A部放大示意图；
图3为图1所示的调节管部分的结构示意图；
图4为图3所示的第一正气旋孔和第二正气旋孔开启状态的结构示意图；
图5为图3所示的第一反气旋孔和第二反气旋孔开启状态的结构示意图。
图6为实施例2中步骤②制备非晶态氮化硅粉体的XRD图。
图7为实施例2中步骤②制备非晶态氮化硅粉体的SEM图(a、b分别代表低、高倍率)。
图8为实施例2中步骤③制备高纯α相氮化硅粉体的XRD图。
图9为实施例2中步骤③制备高纯α相氮化硅粉体的SEM图(a、b分别代表低、高倍率)。
具体实施方式
实施例1
高纯α相氮化硅粉末的制备设备
该制备设备主要包括3个部分，分别为进料仓1、等离子体反应器2以及管式炉106，请参阅图1～5所示，下面分别介绍各部分详细结构。
一、进料仓
进料斗5，供原料——高纯硅粉物料、催化剂物料进入，进料斗5的底部设置于进料仓1的顶部，进料斗5的输料管上设置有单向阀。
进料仓1，内部开设有导气槽11和调节槽12，导气槽11位于调节槽12的外侧。进料仓1上开设有通孔13，通孔13的内部与导气槽11的内部相互连通。导气槽11与调节槽12之间分别开设有第一正气旋孔14、第二正气旋孔15、第一反气旋孔16和第二反气旋孔17。第一正气旋孔14和第二正气旋孔15的吹风方向相同，第一反气旋孔16和第二反气旋孔17的吹风方向相同，第一正气旋孔14的吹风方向与第一反气旋孔16的输出方向相反。
进气管6，一侧固定于进料仓1的一侧，并通过通孔13与导气槽11的内部相互连通。进气管6供反应气体的输入，同时该反应气体还充当分散物料粉体的气流介质。在本发明实施例中，通入的气体为高纯氮气。
防护罩7，整体置于进气管6内部，防护罩7的一侧固定于导气槽11的内壁的一侧，防护罩7的内部设置有调节电机71，调节电机71的输出端固定连接有连接架72。
调节管8，表面与调节槽12的内表面转动连接。调节管8的内壁固定于连接架72的两端，调节管8上开设有连接孔81，连接孔81与进料斗5的物料输出方向保持一致，便于自进料斗5进入的物料进入调节管8内部。调节管8的表面开设有两个第一调节孔82、两个第二调节孔83。两个第一调节孔82的内部分别与第一正气旋孔14和第二正气旋孔15的内部相互连通，两个第二调节孔83分别与第一反气旋孔16和第二反气旋孔17之间错位分布，并且两个第二调节孔83的尺寸与第一反气旋孔16和第二反气旋孔17的尺寸相适配。
进料管9，设置于调节管8的输出端，进料管9的输出端贯穿等离子体反应器2的一侧且延伸至等离子体反应器2的内部。
通过进料斗5定量输送粉体物料进入调节管8的内部，通过调节管8上的第一调节孔82和第二调节孔83方便对粉体的气旋方向进行调节，以方便通过不同的方向对物料粉体进行气旋处理，提高物料粉体进入的质量和效率，粉体物料气流更加均匀，不会堆积进入等离子体反应器中。气旋处理后的通过进料管9输送至等离子体反应器2的内部，进行等离子气相反应，提高氮化硅的生产效率和质量，使形成的非晶态氮化硅能够实现粒径均匀、颗粒粒径小等优点。
具体气旋处理的操作为：
启动调节电机71，调节电机71带动连接架72转动，连接架72带动调节管8旋转，调节管8旋转时带动第一调节孔82和第二调节孔83同步转动：当两个第一调节孔82的内部分别与第一正气旋孔14和第二正气旋孔15的内部连通时，关闭调节电机71，导气槽11内部的气体通过第一正气旋孔14和第二正气旋孔15对调节管8内部定量输送的物料粉体进行正向气旋处理。当正向气旋的时间到达设定的时间后，再次启动调节电机71，使得调节管8旋转45°，调节管8上的两个第一调节孔82分别与第一正气旋孔14和第二正气旋孔15错位分布，两个第二调节孔83分别与第一反气旋孔16和第二反气旋孔17的内部相互连通，此时导气槽11内部的气体通过第一反气旋孔16的内部和第二反气旋孔17对调节管8内部物料粉体进行反向气旋处理。电机71的旋转时间以及旋转间隔可以通过芯片控制实现，此为现有技术，在此不再赘述。
本发明通过从不同方向进行气旋处理后，使进入等离子体反应器的粉体能够实现较高的气流均匀程度，不会因直接进料导致反应不均、反应生成粉体粒径不均匀等现象出现。
二、等离子体反应器
进料仓1的进料管9的输出端贯穿等离子体反应器2的一侧且延伸至等离子体反应器2的内部。在等离子体反应器2的内部并置于进料管9端部的下方设置有等离子弧发生器21，等离子弧发生器21形成等离子电弧焰流。高纯硅粉物料和催化剂物料粉体气流进入等离子体反应器2中，经过等离子电弧焰流快速反应，从而获得非晶态的氮化硅。
通过等离子体气相反应法制备的非晶态的氮化硅粉体，通过等离子体反应器2内部的落料口4进入底部的收集腔10，收集腔10的底端与控制阀门101连接，而控制阀门101可以实现将非晶态的氮化硅粉体输入至管式炉中，以便于二次煅烧获得高纯α相氮化硅粉末。
三、管式炉
作为本发明的一个创新点，本发明利用连续法制备高纯α相氮化硅，将经过等离子体气相反应生成的非晶态氮化硅直接进行煅烧，从而获得高纯α相氮化硅。
管式炉106的加热管104置于加热器103中，加热管104与控制阀门101连通，一端设置有出料法兰105。加热管104上置于控制阀门101连接位置的一侧端部连接有输料电机102，该输料电机102与置于加热管104内部的螺杆输料器连接，从而便于非晶态氮化硅粉体进入加热管104中。
非晶态氮化硅粉体在管式炉的加热管中进行煅烧处理，从而获得高纯α相氮化硅，产品经过冷却后，自出料法兰105排出并收集。而催化剂被高温热分解后通过与管式炉连接的引风机排出，后续再进行处理。
实施例2
高纯α相氮化硅粉末的制备方法，步骤如下：
①、高纯硅粉(黑棕色粉末，99.99纯度以上，粒径为1～3微米)物料、催化剂物料(选择尿素，添加量采用高纯硅粉的5wt％)自进料斗进入进料仓中，通过进料仓中气旋处理，使粉体物料以均匀气流粉体形态进入等离子体反应器中。
②、启动等离子弧发生器，形成等离子电弧焰流，在催化剂的催化作用下，高纯硅粉物料粉体气流经过等离子电弧焰流快速反应(等离子电弧焰流温度为1000～3500℃可调，本实施例选择1500℃)，从而获得非晶态的氮化硅粉体，其XRD图和SEM图分别如图6、7所示，通过图6可以看出反应产物为氮化硅，通过图7可以看出其粒径为30～50纳米。
③、非晶态的氮化硅经过管式炉进行煅烧，煅烧时间为3～8小时(本实施例选择6小时)，煅烧温度为1000～2000℃可调(本实施例选择2000℃)。从而获得高纯α相氮化硅，其XRD图和SEM图分别如图8、9所示，通过图8可以看出，通过图9可以看出其粒径约为1微米，无大颗粒形态存在，产物无聚集。经过检测，制备的纯度达到99.99％以上。
制备的高纯α相氮化硅，其α相含量为90％左右，β相含量约为10％左右。
以上内容仅仅是对本发明的构思所作的举例和说明，所属本技术领域的技术人员对所描述的具体实施例做各种各样的修改或补充或采用类似的方式替代，只要不偏离发明的构思或者超越本权利要求书所定义的范围，均应属于本发明的保护范围。
Claims (10)
1.一种高纯α相氮化硅粉末的制备方法，其特征在于，步骤如下：
①、高纯硅粉物料和催化剂自进料斗进入进料仓中，通入高纯氮气，通过进料仓中气旋处理，使粉体物料以均匀气流粉体形态进入等离子体反应器中；
②、启动等离子弧发生器，形成等离子电弧焰流，在催化剂的催化作用下，高纯硅粉物料粉体气流经过等离子电弧焰流快速反应，从而获得非晶态的氮化硅粉体；
③、非晶态的氮化硅粉体经过管式炉进行煅烧，从而获得高纯α相氮化硅。
2.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述步骤①中催化剂选自尿素、氯化铵、三聚氰胺中的一种。
3.如权利要求2所述的制备方法，其特征在于，所述步骤①中催化剂的添加量为高纯硅粉物料的3～10wt％。
4.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述步骤②中等离子电弧焰流温度为1000～3500℃可调，反应时间为低于1s，等离子电源的功率为30～160kW可调。
5.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述步骤③中管式炉中煅烧时间为3～8小时，煅烧温度为1000～2000℃可调，保护气体氛围为高纯氮气。
6.实现如权利要求1～5任一项所述方法制备高纯α相氮化硅粉末的设备，其特征在于，主要由进料仓、等离子体反应器以及管式炉组成；
所述进料仓主要由进料斗(5)、进气管(6)、防护罩(7)、调节管(8)、进料管(9)组成；
所述进料斗(5)的底部设置于进料仓(1)的顶部，进料斗(5)的输料管上设置有单向阀；
所述进料仓(1)内部开设有导气槽(11)和调节槽(12)，导气槽(11)位于调节槽(12)的外侧；进料仓(1)上开设有通孔(13)，通孔(13)的内部与导气槽(11)的内部相互连通；导气槽(11)与调节槽(12)之间分别开设有第一正气旋孔(14)、第二正气旋孔(15)、第一反气旋孔(16)和第二反气旋孔(17)；第一正气旋孔(14)和第二正气旋孔(15)的吹风方向相同，第一反气旋孔(16)和第二反气旋孔(17)的吹风方向相同，第一正气旋孔(14)的吹风方向与第一反气旋孔(16)的输出方向相反；
所述进气管(6)的一侧固定于进料仓(1)的一侧，并通过通孔(13)与导气槽(11)的内部相互连通；
所述防护罩(7)整体置于进气管(6)内部，防护罩(7)的一侧固定于导气槽(11)的内壁的一侧，防护罩(7)的内部设置有调节电机(71)，调节电机(71)的输出端固定连接有连接架(72)；
所述调节管(8)表面与调节槽(12)的内表面转动连接；调节管(8)的内壁固定于连接架(72)的两端，调节管(8)上开设有连接孔(81)，连接孔(81)与进料斗(5)的物料输出方向保持一致，便于自进料斗(5)进入的物料进入调节管(8)内部；调节管(8)的表面开设有两个第一调节孔(82)、两个第二调节孔(83)；两个第一调节孔(82)的内部分别与第一正气旋孔(14)和第二正气旋孔(15)的内部相互连通，两个第二调节孔(83)分别与第一反气旋孔(16)和第二反气旋孔(17)之间错位分布，并且两个第二调节孔(83)的尺寸与第一反气旋孔(16)和第二反气旋孔(17)的尺寸相适配；
所述进料管(9)设置于调节管(8)的输出端，进料管(9)的输出端贯穿等离子体反应器的一侧且延伸至等离子体反应器的内部。
7.如权利要求6所述的制备方法，其特征在于，启动调节电机(71)，调节电机(71)带动连接架(72)转动，连接架(72)带动调节管(8)旋转，调节管(8)旋转时带动第一调节孔(82)和第二调节孔(83)同步转动：当两个第一调节孔(82)的内部分别与第一正气旋孔(14)和第二正气旋孔(15)的内部连通时，关闭调节电机(71)，导气槽(11)内部的气体通过第一正气旋孔(14)和第二正气旋孔(15)对调节管(8)内部定量输送的物料粉体进行正向气旋处理；当正向气旋的时间到达设定的时间后，再次启动调节电机(71)，使得调节管(8)旋转45°，调节管(8)上的两个第一调节孔(82)分别与第一正气旋孔(14)和第二正气旋孔(15)错位分布，两个第二调节孔(83)分别与第一反气旋孔(16)和第二反气旋孔(17)的内部相互连通，此时导气槽(11)内部的气体通过第一反气旋孔(16)的内部和第二反气旋孔(17)对调节管(8)内部物料粉体进行反向气旋处理。
8.如权利要求6所述的制备方法，其特征在于，所述等离子体反应器的内部并置于进料管(9)端部的下方设置有等离子弧发生器(21)，等离子弧发生器(21)形成等离子电弧焰流；高纯硅粉物料和催化剂物料粉体气流进入等离子体反应器(2)中，经过等离子电弧焰流快速反应，从而获得非晶态的氮化硅。
9.如权利要求8所述的制备方法，其特征在于，制备的非晶态的氮化硅粉体通过等离子体反应器(2)内部的落料口(4)进入底部的收集腔(10)，收集腔(10)的底端与控制阀门(101)连接。
10.如权利要求9所述的制备方法，其特征在于，所述管式炉的加热管(104)置于加热器(103)中，加热管(104)与控制阀门(101)连通，一端设置有出料法兰(105)；加热管(104)上置于控制阀门(101)连接位置的一侧端部连接有输料电机(102)，该输料电机(102)与置于加热管(104)内部的螺杆输料器连接，从而便于非晶态氮化硅粉体进入加热管(104)中；非晶态氮化硅粉体在管式炉的加热管中进行煅烧处理，从而获得高纯α相氮化硅，产品经过冷却后，自出料法兰(105)排出并收集。
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