CN112928213A - 一种超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供的一种超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器及其制备方法,属于近红外探测技术领域,包括自下而上依次设置的底栅电极、介质层、石墨烯、电子提取层和三元体异质结混合薄膜,还包括位于石墨烯之上、电子提取层两端的金属电极;三元体异质结混合薄膜为给体材料、非富勒烯受体材料和富勒烯及其衍生物受体材料的质量比为1:(1~2):(0.1~0.8)的混合物。其中三元体异质结混合薄膜的三种材料的吸收光谱互补,拓宽探测器的探测波段,级联能级结构可提升载流子传输;通过设置电子提取层,减小非辐射跃迁对光生电子的损耗;同时延长光生电子寿命,增强光响应电流增益和灵敏度,实现极微弱近红外光信号的探测。
Description
技术领域
本发明属于近红外探测技术领域,具体涉及一种超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器及其制备方法。
背景技术
如何探索和应用红外光是人类社会发展中一项至关重要的科学命题,而红外光电探测器是实现近红外光电转换的一项最关键技术。目前,近红外光电探测器的应用已经覆盖了军事和国民经济的各个领域,包括夜视、导弹制导、生物成像和医学监测等。随着时代的进步,发展灵敏度更高、体积更小的近红外探测器——轻便的近红外微光探测器,对于未来微弱的人体医学信号检测等具有重大意义。
近年来,有机半导体材料(如有机共轭小分子、共轭聚合物等)近年来逐渐成为制备近红外微光探测器的最佳选择之一。有机半导体材料价格低廉,有机半导体材料的能级可设计性强,可通过合理的分子设计满足近红外光谱的吸收和捕获;此外,有机半导体材料可制备成薄膜,可具有柔性,有利于器件向轻便、轻薄发展。因此,有机半导体材料被广泛应用于二极管结构的光电探测器中,实现了近红外探测功能和人们对于轻薄的追求。然而,这类器件的内量子效率理论值在100%以下,响应度小于1A/W,这意味着其实现对微弱功率红外信号的探测是极其困难的。因此,在实际应用中往往需要外加放大电路来实现微光探测,大大降低器件的轻便性。
晶体管结构的光电探测器因具有增益,其外量子效率(EQE)可以远远突破100%,响应度甚至可以达到106A/W,有实现微光探测的巨大潜力。虽然有机材料的迁移率较低,通常不适合作为沟道,但具有超高迁移率的石墨烯(室温下超过105cm2/Vs)可以作为沟道,结合有机薄膜材料的光捕获,能够实现微弱信号的光响应。基于此,目前报道的石墨烯/有机光电探测器的响应度已经达到了105A/W。然而这类器件在微光探测中并没有被实际应用,主要是由于石墨烯沟道引起的器件噪声过大,湮没了光电流信号。因此,进一步提高响应度,对于实现晶体管结构的探测器在微光探测场景的实际应用具有重要意义。
发明内容
本发明针对上述现有技术中存在的问题,提出了一种超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器及其制备方法,响应度极高,可实现极微弱近红外光信号的光电转换。
本发明所采用的技术方案如下:
一种超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器,其特征在于,包括自下而上依次设置的底栅电极、介质层、石墨烯、电子提取层和三元体异质结混合薄膜,所述近红外晶体管光电探测器还包括位于石墨烯之上、电子提取层两端的金属电极;所述三元体异质结混合薄膜为给体材料、非富勒烯受体材料和富勒烯及其衍生物受体材料的质量比为1:(1~2):(0.1~0.8)的混合物。
进一步地,所述非富勒烯受体材料为带隙不高于1.2eV的窄带隙材料。
进一步地,所述三元体异质结混合薄膜的结晶取向为垂直于薄膜平面的方向,利于载流子在垂直方向的传输;三元体异质结混合薄膜的厚度为5~60nm。
进一步地,所述三元体异质结混合薄膜为PTB7-Th、IEICO-4F和PC71BM的混合薄膜。
进一步地,所述近红外晶体管光电探测器的工作波段为300~1500nm。
进一步地,所述介质层的材料为绝缘氧化物,如氧化铪、氧化铝或氧化硅,厚度与材料介电常数有关,厚度为10~350nm。
进一步地,所述石墨烯的厚度为单原子层厚度,为0.35nm,单原子层石墨烯态密度小,易受到底部栅极电压的调制,可以减小能耗。
进一步地,所述电子提取层的材料为金属氧化物,提取电子并同时阻挡空穴;厚度小于光生载流子的有效传输距离,确保体异质结薄膜解离的电子可以有效地被提取传输到石墨烯沟道,产生负的光响应。
进一步地,采用空穴提取层替换电子提取层,空穴提取层的材料为PEDOT:PSS等,提取电子并同时阻挡空穴;厚度小于光生载流子的有效传输距离,确保体异质结薄膜解离的空穴可以有效地被提取传输到石墨烯沟道,产生正的光响应。
进一步地,所述金属电极包括金属漏电极和金属源电极,与二者之间的石墨烯构成晶体管的石墨烯导电沟道,所述金属电极的材料为金、银、铝等,厚度为50~100nm。
一种超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
步骤1:依次制备底栅电极和介质层,并清洗介质层表面;
步骤2:将石墨烯转移至步骤1所得介质层表面;
步骤3:在步骤2所得石墨烯表面通过光刻、镀膜工艺制得金属电极;
步骤4:通过光刻技术,在石墨烯表面露出金属电极之间的区域,即制备电子提取层的区域;
步骤5:配置电子提取层溶液,在步骤4所得石墨烯表面、金属电极之间的区域上通过溶液旋涂法制备电子提取层;
步骤6:将给体材料、非富勒烯受体材料和富勒烯及其衍生物受体材料按照1:(1~2):(0.1~0.8)的质量比溶于溶剂中,配得给体材料、非富勒烯受体材料和富勒烯及其衍生物受体材料的总浓度为10~30g/L的混合溶液;再在步骤5所得电子提取层上旋涂混合溶液,经50~150℃退火2~30min后得到三元体异质结混合薄膜,最终制得超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器。
进一步地,步骤6中旋涂的条件为2000~25000rpm的转速旋涂30~200s。
进一步地,步骤2采用湿法转移石墨烯。
进一步地,步骤4~6中的电子提取层替换为空穴提取层。
本发明所述超灵敏近红外晶体管光电探测器(采用电子提取层)的工作原理为:在红外光的照射下,三元体异质结混合薄膜的内建电场对光生激子进行解离,产生光生电子和光生空穴,三元体异质结混合薄膜中电子迁移率较高的富勒烯及其衍生物受体材料有利于光生电子的进一步传输;在电子提取层的作用下,光生电子快速进入石墨烯沟道,减小非辐射跃迁对光生电子的损耗,利于提升探测器的响应速度和灵敏度;在栅极偏压下探测器产生负响应,电子提取层与石墨烯之间发生能带弯曲,使得光生空穴被束缚在三元体异质结混合薄膜与电子提取层之间的界面内,进入石墨烯沟道的光生电子被多次传输利用,延长光生电子的寿命,加强光响应电流的增益,大大提高探测器的灵敏度,同时有效限制光生空穴的反向注入,降低了光生载流子复合,显著提高探测器的性能。
进一步地,当所述超灵敏近红外晶体管光电探测器中的电子提取层替换为空穴提取层时,在红外光照射下,光生空穴将会进入石墨烯,而光生电子被束缚在三元体异质结混合薄膜与空穴提取层之间的界面内。
本发明的有益效果为:
1、本发明提出一种超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器及其制备方法,采用由非富勒烯受体材料、富勒烯及其衍生物受体材料和给体材料组成的三元体异质结混合薄膜作为吸光活性层,三种材料的吸收光谱互补,以拓宽探测器的探测波段,利于提升吸光活性层对光子的捕获能力;
2、三元体异质结混合薄膜的级联能级结构有助于提升探测器的载流子传输能力,减少不利的复合机制;
3、三元体异质结混合薄膜中高迁移率的富勒烯及其衍生物受体材料在调节吸光活性层的微观形貌(分子排布和取向)的同时,提升光生激子的解离效率以及载流子的传输效率;
4、本发明通过在三元体异质结混合薄膜和石墨烯之间设置电子(空穴)提取层,一方面将光生电子(空穴)快速提取至石墨烯沟道,减小非辐射跃迁对光生电子(空穴)的损耗;另一方面在栅极偏压下电子(空穴)提取层与石墨烯之间发生能带弯曲,光生空穴(电子)被束缚在界面中,进入石墨烯沟道的光生电子(空穴)被多次传输利用,延长光生电子(空穴)的寿命,进而增强探测器的光响应电流增益,大大提升灵敏度,可实现300~1100nm的极微弱近红外光信号的探测;本发明所得探测器可应用于非接触式手指脉搏的检测,为未来微弱人体生物信号的检测等近红外微光探测实际应用场景提供了新的方案;
5、基于由PTB7-Th,IEICO-4F和PC71BM组成的三元体异质结混合薄膜的探测器在850nm下,响应度达到6×106A/W,EQE达到了8.3×108%。
附图说明
图1为本发明实施例1所得超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器的结构示意图;
图2为本发明实施例1所得超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器中三元体异质结混合薄膜的吸收光谱示意图;
图3为本发明实施例1所得超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器在4.71mw/cm2功率下的850nm波段近红外响应速度示意图;
图4为本发明实施例1所得超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器在850nm波段近红外光照下响应度随输入功率变化的示意图;
图5为本发明实施例1所得超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器在850nm波段不同功率光照下光电流大小的示意图;
图6为本发明实施例1所得超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器的探测率随探测波长变化的示意图;
图7为本发明实施例1所得超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器被实际应用于非接触式人体手指的脉搏信号检测的示意图;
图8为本发明实施例1所得超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器对个体运动前和运动后手指脉搏的监测数据图;
附图标记:
1:底栅电极;2:介质层;3:石墨烯;4:金属电极;5:电子提取层;6:三元体异质结混合薄膜;7:红外激光发射器;8:手;9:超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器;10:IC电路;11:显示器。
具体实施方式
为使本发明的目的、技术方案和优点更加清晰,结合以下具体实施例,并参照附图,对本发明做进一步的说明。
实施例1
本实施例提出了一种超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器,如图1所示,包括自下而上依次设置的底栅电极1、介质层2、石墨烯3、电子提取层5和三元体异质结混合薄膜6,近红外晶体管光电探测器还包括位于石墨烯3之上、电子提取层5两端的金属电极4,金属电极4与其之间的石墨烯3构成晶体管的石墨烯导电沟道;
其中,底栅电极1为高掺杂硅,厚度为1mm;介质层2为氧化硅,厚度为285nm;石墨烯3的厚度为0.35nm;电子提取层5为氧化锌,厚度为15nm;三元体异质结混合薄膜6为质量比为1:1.35:0.15的PTB7-Th:IEICO-4F:PC71BM的混合物,厚度为35nm;金属电极4为金,厚度为100nm。
三元体异质结混合薄膜6的结晶取向为垂直于薄膜平面的方向,利于载流子在垂直方向的传输,吸收光谱如图2所示,表明本实施例所述近红外晶体管光电探测器的工作波段为300~1100nm。
本实施例还提出了一种超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器的制备方法,包括以下步骤:
步骤1:采用表面附有氧化硅的高掺杂硅基片,作为底栅电极1(高掺杂硅)和介质层2(氧化硅),并依次使用玻璃清洗剂、丙酮、无水乙醇和去离子水多次超声清洗介质层2表面;
步骤2:通过湿法将石墨烯3转移至步骤1所得介质层2表面;
步骤3:在步骤2所得石墨烯3表面通过光刻、镀膜工艺制得金属电极4;
步骤4:通过光刻技术,在石墨烯3表面露出金属电极4之间的区域,即制备电子提取层5的区域;
步骤5:配置电子提取层溶液,在步骤4所得石墨烯3表面、金属电极4之间的区域上通过溶液旋涂法制备电子提取层5;
步骤6:将给体材料PTB7-Th、非富勒烯受体材料IEICO-4F、富勒烯及其衍生物受体材料PC71BM按照1:1.35:0.15的质量比溶于氯苯中,配得PTB7-Th、PC71BM和IEICO-4F的总浓度为20g/L的混合溶液;再在步骤5所得电子提取层5上以10000rpm的转速旋涂混合溶液,旋涂时间为40s,经85℃退火10min后得到三元体异质结混合薄膜6,最终制得超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器9。
本实施例所得超灵敏近红外晶体管光电探测器9的工作原理为:在红外光的照射下,三元体异质结混合薄膜6的内建电场对光生激子进行解离,产生光生电子和光生空穴,三元体异质结混合薄膜6中电子迁移率较高的富勒烯及其衍生物受体材料PC71BM有利于光生电子的进一步传输;在电子提取层5的作用下,光生电子快速进入石墨烯3沟道,减小非辐射跃迁对光生电子的损耗,利于提升探测器的响应速度和灵敏度;在栅极偏压下探测器产生负响应,电子提取层5与石墨烯3之间发生能带弯曲,使得光生空穴被束缚在三元体异质结混合薄膜6与电子提取层5之间的界面内,进入石墨烯3沟道的光生电子被多次传输利用,延长光生电子的寿命,加强光响应电流的增益,大大提高探测器的灵敏度,同时有效限制光生空穴的反向注入,降低了光生载流子复合,显著提高探测器的性能。
由图3所示的超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器在4.71mw/cm2功率下的850nm波段近红外响应速度示意图,可知探测器的响应时间为139μs,具有超快的响应速度;
由图4所示的超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器在850nm波段近红外光照下响应度随输入功率变化的示意图和图5所示的不同功率光照下光电流大小的示意图,可知在850nm波段近红外光照下,探测器对输入功率仅为1.75×10-3μW/cm2的极微弱光信号仍具有响应,响应度达到6.1×106A/W;
由图6所示的超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器的探测率随探测波长变化的示意图,可知探测器在850nm波段的探测率高达2.4×1013Jones。
本实施例所得超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器可应用于非接触式人体手指的脉搏信号检测装置中,如图7所示,将人体手指非接触式放置于红外激光发射器7与超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器9之间,超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器9在红外激光照射下测试个体运动前和运动后的手指脉搏数据,数据经IC电路10在显示器11上显示;手指脉搏的监测数据如图8所示,个体运动前的心率在69次/min,个体运动后的心率在117次/min,表明本发明提出的超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器可以为未来微弱人体生物信号的检测等近红外微光探测实际应用场景提供新的方案。
实施例2
本实施例提出了一种超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器,包括自下而上依次设置的底栅电极1、介质层2、石墨烯3、电子提取层5和三元体异质结混合薄膜6,近红外晶体管光电探测器还包括位于石墨烯3之上、电子提取层5两端的金属电极4,金属电极4与其之间的石墨烯3构成晶体管的石墨烯导电沟道;
其中,底栅电极1为高掺杂硅,厚度为1mm;介质层2为氧化硅,厚度为20nm;石墨烯3的厚度为0.35nm;电子提取层5为氧化锌,厚度为15nm;三元体异质结混合薄膜6为质量比为1:2:0.8的PTB7-Th:IEICO-4F:PC71BM的混合物,厚度为60nm;金属电极4为金,厚度为100nm。
三元体异质结混合薄膜6的结晶取向为垂直于薄膜平面的方向,利于载流子在垂直方向的传输,表明本实施例所述近红外晶体管光电探测器的工作波段为300~1100nm。
本实施例还提出了一种超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器的制备方法,包括以下步骤:
步骤1:采用表面附有氧化硅的高掺杂硅基片,作为底栅电极1(高掺杂硅)和介质层2(氧化硅),并依次使用玻璃清洗剂、丙酮、无水乙醇和去离子水多次超声清洗介质层2表面;
步骤2:通过湿法将石墨烯3转移至步骤1所得介质层2表面;
步骤3:在步骤2所得石墨烯3表面通过光刻、镀膜工艺制得金属电极4;
步骤4:通过光刻技术,在石墨烯3表面露出金属电极4之间的区域,即制备电子提取层5的区域;
步骤5:配置电子提取层溶液,在步骤4所得石墨烯3表面、金属电极4之间的区域上通过溶液旋涂法制备电子提取层5;
步骤6:将给体材料PTB7-Th、非富勒烯受体材料IEICO-4F、富勒烯及其衍生物受体材料PC71BM按照1:2:0.8的质量比溶于氯苯中,配得PTB7-Th、PC71BM和IEICO-4F的总浓度为20g/L的混合溶液;再在步骤5所得电子提取层5上以20000rpm的转速旋涂混合溶液,旋涂时间为30s,经85℃退火10min后得到三元体异质结混合薄膜6,最终制得超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器9。
实施例3
本实施例提出了一种超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器,包括自下而上依次设置的底栅电极1、介质层2、石墨烯3、空穴提取层和三元体异质结混合薄膜6,近红外晶体管光电探测器还包括位于石墨烯3之上、空穴提取层两端的金属电极4,金属电极4与其之间的石墨烯3构成晶体管的石墨烯导电沟道;
其中,底栅电极1为高掺杂硅,厚度为1mm;介质层2为氧化硅,厚度为350nm;石墨烯3的厚度为0.35nm;空穴提取层为PEDOT:PSS,厚度为15nm;三元体异质结混合薄膜6为质量比为1:1:0.1的PTB7-Th:IEICO-4F:PC71BM的混合物,厚度为10nm;金属电极4为金,厚度为50nm。
三元体异质结混合薄膜6的结晶取向为垂直于薄膜平面的方向,利于载流子在垂直方向的传输,表明本实施例所述近红外晶体管光电探测器的工作波段为300~1100nm。
本实施例还提出了一种超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器的制备方法,包括以下步骤:
步骤1:采用表面附有氧化硅的高掺杂硅基片,作为底栅电极1(高掺杂硅)和介质层2(氧化硅),并依次使用玻璃清洗剂、丙酮、无水乙醇和去离子水多次超声清洗介质层2表面;
步骤2:通过湿法将石墨烯3转移至步骤1所得介质层2表面;
步骤3:在步骤2所得石墨烯3表面通过光刻、镀膜工艺制得金属电极4;
步骤4:通过光刻技术,在石墨烯3表面露出金属电极4之间的区域,即制备空穴提取层的区域;
步骤5:配置空穴提取层溶液,在步骤4所得石墨烯3表面、金属电极4之间的区域上通过溶液旋涂法制备空穴提取层;
步骤6:将给体材料PTB7-Th、非富勒烯受体材料IEICO-4F、富勒烯及其衍生物受体材料PC71BM按照1:1:0.1的质量比溶于氯苯中,配得PTB7-Th、PC71BM和IEICO-4F的总浓度为20g/L的混合溶液;再在步骤5所得空穴提取层上以5000rpm的转速旋涂混合溶液,旋涂时间为200s,经85℃退火10min后得到三元体异质结混合薄膜6,最终制得超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器9。
Claims (10)
1.一种超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器,其特征在于,包括自下而上依次设置的底栅电极、介质层、石墨烯、电子提取层和三元体异质结混合薄膜,所述近红外晶体管光电探测器还包括位于石墨烯之上、电子提取层两端的金属电极;所述三元体异质结混合薄膜为给体材料、非富勒烯受体材料和富勒烯及其衍生物受体材料的质量比为1:(1~2):(0.1~0.8)的混合物。
2.根据权利要求1所述超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器,其特征在于,所述非富勒烯受体材料为带隙不高于1.2eV的窄带隙材料。
3.根据权利要求1所述超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器,其特征在于,所述三元体异质结混合薄膜的结晶取向为垂直于薄膜平面的方向,厚度为5~60nm。
4.根据权利要求1所述超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器,其特征在于,所述石墨烯的厚度为0.35nm。
5.根据权利要求1所述超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器,其特征在于,所述电子提取层的材料为金属氧化物。
6.根据权利要求1所述超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器,其特征在于,采用空穴提取层替换电子提取层,空穴提取层的材料为PEDOT:PSS。
7.根据权利要求1所述超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器,其特征在于,所述金属电极包括金属漏电极和金属源电极,金属电极的材料为金、银或铝,厚度为50~100nm;所述介质层的材料为绝缘氧化物,厚度为10~350nm。
8.根据权利要求1所述超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器,其特征在于,所述三元体异质结混合薄膜为PTB7-Th、IEICO-4F和PC71BM的混合薄膜。
9.一种超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
步骤1:依次制备底栅电极和介质层,并清洗介质层表面;
步骤2:将石墨烯转移至介质层表面;
步骤3:在石墨烯表面通过光刻、镀膜工艺制得金属电极;
步骤4:通过光刻技术,在石墨烯表面露出金属电极之间的区域,即制备电子提取层的区域;
步骤5:配置电子提取层溶液,在石墨烯表面、金属电极之间的区域上通过溶液旋涂法制备电子提取层;
步骤6:将给体材料、非富勒烯受体材料和富勒烯及其衍生物受体材料按照1:(1~2):(0.1~0.8)的质量比溶于溶剂中,配得给体材料、非富勒烯受体材料和富勒烯及其衍生物受体材料的总浓度为10~30g/L的混合溶液;再在电子提取层上旋涂混合溶液,经50~150℃退火2~30min后得到三元体异质结混合薄膜,最终制得超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器。
10.根据权利要求9所述超高灵敏度的近红外晶体管光电探测器的制备方法,其特征在于,步骤4~6中的电子提取层替换为空穴提取层。
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