CN117295347B - 柔性有机光电传感器、探测器及可穿戴全柔性心率血氧仪 - Google Patents

柔性有机光电传感器、探测器及可穿戴全柔性心率血氧仪 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种柔性有机光电传感器、探测器及可穿戴全柔性心率血氧仪，有机光电传感器包括柔性基底、底电极层、空穴传输层、活性层、电子传输层和顶电极层；用于获得所述活性层的原料包括给体材料、受体材料和第三组份，所述第三组份包括BO‑4Cl、CH‑4F和CH‑4Cl中的任一项。通过脉搏波信号处理模块，主控处理器模块，串口通信模块的设计，获得一种可穿戴全柔性心率血氧仪，相对于传统的基于刚性硅基光电探测器的心率血氧仪，本发明的可穿戴全柔性心率血氧仪更加柔软，轻便，适合长时间佩戴而不会对人体造成不适，有效减少因人体运动产生的脉搏信号偏移，有助于第一时间发现人体心率血氧的异常情况，对新一代心率血氧仪的推广和应用具有重要意义。

Description

柔性有机光电传感器、探测器及可穿戴全柔性心率血氧仪
技术领域
本发明涉及光电传感及柔性电子技术领域，其中涉及一种柔性有机光电传感器，基于此的光电探测器，以及可穿戴全柔性心率血氧仪。
背景技术
心率变化与心脏疾病密切相关，是最直接反映人体心脏健康的标志。血氧饱和度是衡量血液携带氧气能力的重要指标，是反映肺功能、循环功能等的重要参数，血氧饱和度下降会影响肺功能，导致肺部疾病，增加心血管疾病风险，影响大脑功能等。因此，长期持续监测心率、血氧可以及时发现心脏活动的异常情况，争取更多的治疗时间，对于人体健康的守护尤为重要。目前市面上的可穿戴心率血氧仪大多采用手表、手环或者指夹式设计，基于光电容积脉搏波描记法（PPG）的原理检测经过人体血管和组织反射或透射、吸收后的绿光、红光或红外光，得到脉搏波信号，经过计算得到心率，血氧数值，实现实时监测。目前，由于手表、手环或者指夹式血氧仪是由刚性光探测器及刚性电路系统构成的，与人体皮肤的贴合度差，在运动过程中与皮肤产生相对位移，从而导致衰减光信号弱，难以实现对人体生理信号的准确检测。此外，由于手环、手表或者指夹式血氧仪只能佩戴在手腕或手指上，无法通过获取人体其他部位的脉搏信号实现对心率、血氧值的综合校准，以减少误差。因此，若实现对人体血氧及脉搏的精准检测，需设计及制备全柔性高灵敏光学检测系统，即高稳定柔性集成电路与高灵敏及低噪音的柔性光探测器。在制备有机光电探测器过程中，由于有机材料具有本征无序性，导致有机活性层具有大量的陷阱态密度及较高的能量无序度，提高了载流子的复合及电子在电极的注入概率，从而导致有机光电探测器的具有较高的暗电流及较低的载流子迁移率，大大降低了有机光电探测器的响应度、比探测率及响应时间。因此，发展及制备高响应度、高比探测率和快速响应时间有机光探测器是构筑高灵敏光检测系统的前提。
发明内容
针对现有技术的不足，本发明提出了一种可穿戴全柔性心率血氧仪，该设备基于高灵敏、低噪音的柔性有机光电探测器与柔性集成电路。
为解决有机光探测器由于高陷阱态密度及高能量无序度导致的响应度低、比探测率低及响应时间慢的难题，本发明通过在由二元组分制备的OPD中引入第三种给体，即第三组分，构筑由给体和两种受体组成的活性层，促进活性层分子间的紧密堆积，有效调控薄膜的形貌，从而有效降低活性层中的陷阱态密度及能量无序度，实现具有高响应度、高比探测率及快速响应时间的有机光探测器。
利用有机半导体材料柔性的本征特性，构筑柔性有机光探测器，可以实现与人体皮肤发紧密接触，降低人体在运动过程中由于检测系统与皮肤分离产生的噪音可以有效解决当血氧仪刚性在人体运动过程中由于弯曲及运动造成的响应度差，信号准确率低的难题。
为解决上述问题，本发明提供如下技术方案：
一种基于柔性有机光电探测器的可穿戴全柔性心率血氧仪，包括：
（1）高灵敏、低噪音柔性有机光电传感器，在本申请中，高灵敏、低噪音柔性有机光探测器由聚合物和非富勒烯受体分子构成，其中在有机光探测器中引入第三组分，有效改善活性层形貌，降低活性层中的陷阱态密度和能量无序度，提高载流子迁移率，从而降低器件噪音，提高器件响应度。
构筑可与皮肤的紧密贴附的柔性有机光探测器，在不同弯曲曲率下保持较高的响应度，用于探测经人体血管和组织后透射、反射、吸收后的衰减光，记录血管的搏动状态并测量脉搏信号，实现对人体生理信号的精准检测；
（2）脉搏波信号处理模块，用于对柔性有机光电传感器获得的脉搏信号进行放大、滤波处理，便于达到后续主控处理器接收信号的最小值，减少环境干扰；
（3）主控处理器模块，用于接收和存储来自柔性光电探测器接收和脉搏波信号处理模块放大滤波的脉搏模拟信号，并将脉搏模拟信号转换为数字模拟信号，得到脉搏波波形，计算心率、血氧，同时复位电路、外部时钟电路等可以确保心率血氧仪系统持续工作；
（4）串口通信模块，用于主控处理器模块与电脑进行通信，实时展示脉搏波形，心率及血氧数值；
（5）柔性电路板，用于柔性有机光电传感器、脉搏波信号处理模块、串口通信模块的电路连接。
进一步地，所述柔性有机光电传感器包括基底、底电极、空穴传输层、活性层、电子传输层和顶电极。基底为具有较高透光率的柔性薄膜，包括聚酰亚胺（PI）、聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）、热塑性聚氨酯（TPU）、聚酯薄膜（PET）等，为提高透明基底的透光率，优选的柔性透明基底为PET。
进一步地，底电极材料为具有良好透光率和导电性的柔性薄膜，采用铟锡氧化物薄膜、银纳米线薄膜、半透明银薄膜等，为有效降低透明电极的粗糙度，优选的，所选的柔性导电薄膜为铟锡氧化物。
进一步地，空穴传输层为P型半导体材料，可以促进空穴传输，阻挡电子传输，包括PEDOT:PSS，氧化钼等，为有效降低暗电流，优选的空穴传输层为氧化钼，空穴传输层的厚度为2-10 nm。
进一步地，活性层由一种或多种有机给体材料、受体材料和第三组分组成，给体材料可以是PM6、PCE-10、PBDB-T、D18等，为实现与受体材料的光谱匹配，优选的给体聚合物为PM6。
进一步地，受体材料为具有三维堆积网络结构的Y6，第三组分为BO-4Cl，CH-4Cl和CH-4F。为有效降低活性层的陷阱态密度及能量无序度，从而提高器件的响应度、比探测率及响应时间，优选的活性层受体材料为Y6，第三组分为BO-4Cl。
进一步地，给体与受体的质量比例为0.1:1—1:0.1，活性层的厚度为100-500 nm，第三组分与Y6的比例为0—1：0.1。
进一步地，电子传输层为N型半导体材料，可以促进电子传输，阻挡空穴传输，包括氧化锌、PDINO、PNDIT-F3N等，为有效阻挡空穴的注入，优选的电子传输层为氧化锌，电阻传输层的厚度为10-50 nm。
进一步地，所述顶电极可以为金、银、铝等，为有效降低器件的界面电阻，优选的电极为银电极，顶电极的厚度为20-200 nm。
进一步地，所述柔性有机光电传感器的空穴传输层、活性层、电子传输层和顶电极通过旋涂、蒸镀等薄膜制备技术成膜。
进一步地，所述脉搏波信号处理模块，包括初级放大电路、带通滤波电路和次级放大电路。
进一步地，所述脉搏波信号处理模块的初级放大电路，采用仪表放大电路，广泛应用于生物医学领域和输出微弱信号的场景，具有线性误差低、噪声低、增益调节方便灵活等优点。
进一步地，脉搏信号属于低频信号，其频率范围约在0.1 Hz-10 Hz，所述脉搏波信号处理模块的带通滤波电路由二阶低通滤波电路和二阶高通滤波电路组成，将频率范围限制在0.1 Hz-10 Hz。
进一步地，所述脉搏波信号处理模块的次级放大电路为同相比例放大电路，可二次提高电路的整体放大倍数，进而提高抗干扰能力。
进一步地，所述主控处理器模块，采用华大半导体HC32F005系列芯片，包括32MHzCortex-M0+内核，32K字节Flash存储器，4K字节RAM存储器，外部晶振与内部时钟组成的时钟系统，ADC模数转换器。
进一步地，所述主控处理器模块的华大半导体HC32F005系列芯片存储器可接收和存储来自柔性光电探测器接收和脉搏波信号处理模块放大滤波的脉搏模拟信号。
进一步地，所述主控处理器模块的华大半导体HC32F005系列芯片ADC模数转换器将连续的脉搏模拟信号转换为离散的脉搏数字信号，具有12位转换精度、1MSPS转换速度。
进一步地，所述主控处理器模块的华大半导体HC32F005系列芯片32MHz Cortex-M0+内核可执行代码命令，检测脉搏信号的峰值点，然后计算相邻峰值点之间的间隔点数N，心率与时间间隔成倒数关系，计算出心率 。
血氧（SpO2）指的是血液中被氧结合的氧合血红蛋白（HbO2）的容量占全部血红蛋白，即氧合血红蛋白和脱氧血红蛋白（HHb）容量，百分比，由下式（1）表示，Beer-Lambert定律描述了光的衰减与光所穿过的物质的特性的关系，用以下式（2）和（3）表示。血液中的氧合血红蛋白和脱氧血红蛋白对不同波长的光的吸收系数不同，本发明分别获取波长为620nm的红光和波长为850 nm的近红外光的人体脉搏PPG信号，根据式（1）（2）（3）可计算出血氧值：
（1）
（2）
（3）
其中为入射光强度，I为透射（接收）光强度，A为物质的吸光度，/>为物质的摩尔消光系数，C为物质浓度，d为光路长度。
进一步地，所述主控处理器模块的华大半导体HC32F005系列芯片复位电路、外部时钟电路等可以确保心率血氧仪系统持续工作，实现心率血氧的无间断连续测量。
进一步地，所述串口通信模块，使用CH340芯片，可以将接收来自CPU的并行数据字符转换为连续的串行数据流发送出去，同时可将接收的串行数据流转换为并行的数据字符供给CPU的器件，在本发明中用于实时接收脉搏波形，心率及血氧数值以供上位机显示。
进一步地，所述柔性电路板以聚酰亚胺为基材制成，可弯折，具有较好的柔性，用于柔性有机光电传感器、脉搏波信号处理模块、串口通信模块的电路连接。
根据本发明的柔性有机光电探测器，以及基于此的可穿戴全柔性心率血氧仪的系统设计与制备技术，至少具有如下有益效果：
相对于无机光电探测器，有机光电探测器具有材料丰富、成本低、可溶液加工、可大面积制备、柔性可拉伸可弯曲的优势，可以适应于曲面、弯曲或不规则形状的应用，轻薄柔软适用于可穿戴设备，在健康监测、生物传感等领域具有广泛的应用前景。
通过对活性层材料的改进，引入第三组分，构筑由给体和两种受体组成的活性层，且优化了具体材料和配比，促进活性层分子间的紧密堆积，有效调控薄膜的形貌，从而有效降低活性层中的陷阱态密度及能量无序度，构建具有高响应度、高比探测率及快速响应时间的有机光探测器。
本发明充分发挥有机光电探测器的优势，开创性地将柔性有机光电探测器与心率血氧检测相结合，可以有效解决传统基于无机刚性光电探测器的心率血氧仪手环或手表佩戴位置固定单一，与人体贴合性不高，容易受运动伪影干扰，心率血氧测量值不准确的问题。
同时，基于有机光电探测器的可穿戴全柔性心率血氧仪的系统可设计为任意形状的贴片，采用超柔性亲肤透气衬底，贴于人体测量所需任何位置，甚至对于婴幼儿的皮肤不造成任何损伤。因此，本发明的基于柔性有机光电探测器的可穿戴全柔性心率血氧仪的系统设计与制备技术对新一代可穿戴健康监测系统的应用和推广具有重要意义。
附图说明
通过以下详细描述并结合附图以便于更好的对本发明的具体实施方式作进一步说明。
图1为本发明所述的一种基于柔性有机光电探测器的可穿戴全柔性心率血氧仪的系统示意，其中101为柔性有机光电传感器，102为脉搏波信号处理模块，103为主控处理器模块，104为串口通信模块，105为柔性电路板；
图2为本发明所述的柔性有机光电传感器示意图，包括正向器件和反向器件，正向器件的结构如a所示，从下到上依次为基底，底电极，空穴传输层，有机活性层，电子传输层，顶电极，反向器件的结构如b所示，从下到上依次为基底，底电极，电子传输层，有机活性层，空穴传输层，顶电极；
图3 为本发明实施例中给体PM6的分子结构图；
图4为本发明实施例中受体Y6的分子结构图；
图5为本发明实施例中第三组分BO-4Cl的分子结构图；
图6 为本发明实施例中柔性有机光电探测器在暗条件下的J-V曲线；
图7 为本发明实施例中的柔性有机光电探测器的响应度-波长曲线；
图8 为本发明实施例中柔性有机光电探测器的探测率—波长曲线；
图9为本发明实施例中柔性有机光电探测器的响应时间曲线；
图10 为本发明实施例中的脉搏波信号处理模块示意图；
图11为本发明实施例中所述的主控处理器模块引脚图；
图12为本发明实施例中测得的波长为620 nm的红光的脉搏波信号；
图13为本发明实施例中测得的波长为850 nm的近红外光的脉搏信号；
图14为本发明实施例的串口通信模块引脚图；
图15为本发明实施例的脉搏波、心率、血氧测试结果。
具体实施方式
实施例1
有机光电传感器是利用具有光电效应的有机半导体材料制成的能够将光信号转换为电信号的一类器件，包括：基底、底电极、空穴传输层、活性层、电子传输层和顶电极。如图2所示，本实施例中，基底为PET薄膜，底电极为ITO薄膜，电子传输层为ZnO，活性层为PM6:Y6:BO-4Cl，空穴传输层为MoOx，顶电极为Ag。具体制备过程如下：
S01：用玻璃清洗液、去离子水、丙酮、异丙醇依次超声清洗玻璃衬底，然后使用氮气枪吹干玻璃表面，放置于培养皿中备用；
S02：将溅射了ITO电极的柔性PET薄膜粘贴于处理好的玻璃衬底上，用丙酮、异丙醇依次超声清洗，然后使用氮气枪吹干，放置于紫外臭氧处理器中进行照射；
S03：将0.05g醋酸锌溶于2ml 2-甲氧基乙醇中，并加入14 uL的乙醇胺，进行搅拌12小时。将配制好的溶液在4000 转下旋涂到ITO/玻璃衬底上，并进行退火处理，在200摄氏度下退火1h。
S04：将PM6:Y6:BO-4Cl按质量比为1：1.08：0.12溶解于氯仿溶剂中，PM6浓度为6mg/ml，在40 ℃下溶解5 h；
S05：将PM6:Y6:BO-4Cl活性层溶液旋涂到ZnO层上并退火；
S06：PM6: Y6:BO-4Cl蒸镀一层3nm的MoOx；
S07：在氧化钼薄膜上真空蒸镀一层厚度为100 nm的Ag作为顶电极；
S08：去除玻璃衬底，得到柔性的有机光电探测器。
通过暗电流测试、响应度计算、比探测率计算和响应时间测试评估其光电探测性能。测试结果为在-1 V反向偏压下，OPD的暗电流为-3.58 nA；在-0.1 V反向偏压下，OPD的暗电流为-183 pA；无偏压下，OPD的暗电流为-21.2 pA。在800 nm处响应度达到0.532 A/W，比探测率达到1.79×10-12Jones。光电流的上升时间Tr和下降时间Tf均为400 ns。
实施例2
基底为PET薄膜，底电极为ITO薄膜，电子传输层为ZnO，活性层为PM6:Y6:BO-4Cl，空穴传输层为MoOx，顶电极为Ag。具体制备过程如下：
S01：用玻璃清洗液、去离子水、丙酮、异丙醇依次超声清洗玻璃衬底，然后使用氮气枪吹干玻璃表面，放置于培养皿中备用；
S02：将溅射了ITO电极的柔性PET薄膜粘贴于处理好的玻璃衬底上，用丙酮、异丙醇依次超声清洗，然后使用氮气枪吹干，放置于紫外臭氧处理器中进行照射；
S03：将0.05g醋酸锌溶于2ml 2-甲氧基乙醇中，并加入14 ul的乙醇胺，进行搅拌12小时。将配制好的溶液在4000 转下旋涂到ITO/玻璃衬底上，并进行退火处理，在200摄氏度下退火1h。
S04：将PM6:Y6:BO-4Cl按质量比为1：0.84：0.36溶解于氯仿溶剂中，PM6浓度为6mg/ml，在40 ℃下溶解5 h；
S05：将PM6:Y6:BO-4Cl活性层溶液旋涂到ZnO层上并退火；
S06：PM6: Y6:BO-4Cl蒸镀一层3nm的氧化钼；
S07：在氧化钼薄膜上真空蒸镀一层厚度为100 nm的Ag作为顶电极；
S08：去除玻璃衬底，得到柔性的有机光电探测器。
通过暗电流测试、响应度计算、比探测率计算和响应时间测试评估其光电探测性能。测试结果为在-1 V反向偏压下，OPD的暗电流为-0.98 nA；在-0.1 V反向偏压下，OPD的暗电流为-163 pA；无偏压下，OPD的暗电流为-24.8 pA。在800 nm处响应度达到0.575 A/W，比探测率达到1.93×10-12Jones。光电流的上升时间Tr和下降时间Tf均为400 ns。
实施例3
基底为PET薄膜，底电极为ITO薄膜，电子传输层为ZnO，活性层为PM6:BO-4Cl，空穴传输层为MoOx，顶电极为Ag。具体制备过程如下：
S01：用玻璃清洗液、去离子水、丙酮、异丙醇依次超声清洗玻璃衬底，然后使用氮气枪吹干玻璃表面，放置于培养皿中备用；
S02：将溅射了ITO电极的柔性PET薄膜粘贴于处理好的玻璃衬底上，用丙酮、异丙醇依次超声清洗，然后使用氮气枪吹干，放置于紫外臭氧处理器中进行照射；
S03：将0.05g醋酸锌溶于2ml 2-甲氧基乙醇中，并加入14 ul的乙醇胺，进行搅拌12小时。将配制好的溶液在4000 转下旋涂到ITO/玻璃衬底上，并进行退火处理，在200摄氏度下退火1h。
S04：将PM6:BO-4Cl按质量比为1：1.2溶解于氯仿溶剂中，PM6浓度为6 mg/ml，在40℃下溶解5 h；
S05：将PM6:BO-4Cl活性层溶液旋涂到ZnO层上并退火；
S06：PM6:BO-4Cl蒸镀一层3nm的氧化钼；
S07：在氧化钼薄膜上真空蒸镀一层厚度为100 nm的Ag作为顶电极；
S08：去除玻璃衬底，得到柔性的有机光电探测器。
通过暗电流测试、响应度计算、比探测率计算和响应时间测试评估其光电探测性能。测试结果为在-1 V反向偏压下，OPD的暗电流为-1.71 nA；在-0.1 V反向偏压下，OPD的暗电流为-336 pA；无偏压下，OPD的暗电流为-174 pA。在820 nm处响应度达到0.542 A/W，比探测率达到1.82×10-12Jones。光电流的上升时间Tr和下降时间Tf均为400 ns。
实施例4
基底为PET薄膜，底电极为ITO薄膜，电子传输层为ZnO，活性层为PM6:Y6:BO-4Cl，空穴传输层为MoOx，顶电极为Ag。具体制备过程如下：
S01：用玻璃清洗液、去离子水、丙酮、异丙醇依次超声清洗玻璃衬底，然后使用氮气枪吹干玻璃表面，放置于培养皿中备用；
S02：将溅射了ITO电极的柔性PET薄膜粘贴于处理好的玻璃衬底上，用丙酮、异丙醇依次超声清洗，然后使用氮气枪吹干，放置于紫外臭氧处理器中进行照射；
S03：将0.05g醋酸锌溶于2ml 2-甲氧基乙醇中，并加入14 ul的乙醇胺，进行搅拌12小时。将配制好的溶液在4000 转下旋涂到ITO/玻璃衬底上，并进行退火处理，在200摄氏度下退火1h。
S04：将PM6:Y6:BO-4Cl按质量比为1：0.6：0.6溶解于氯仿溶剂中，PM6浓度为6 mg/ml，在40 ℃下溶解5 h；
S05：将PM6:Y6:BO-4Cl活性层溶液旋涂到ZnO层上并退火；
S06：PM6: Y6:BO-4Cl蒸镀一层3nm的氧化钼；
S07：在氧化钼薄膜上真空蒸镀一层厚度为100 nm的Ag作为顶电极；
S08：去除玻璃衬底，得到柔性的有机光电探测器。
通过暗电流测试、响应度计算、比探测率计算和响应时间测试评估其光电探测性能。测试结果为在-1 V反向偏压下，OPD的暗电流为-1.71 nA；在-0.1 V反向偏压下，OPD的暗电流为-336 pA；无偏压下，OPD的暗电流为-174 pA。在820 nm处响应度达到0.542 A/W，比探测率达到1.82×10-12 Jones。光电流的上升时间Tr和下降时间Tf均为400 ns。
实施例5
基底为PET薄膜，底电极为ITO薄膜，空穴传输层为PEDOT:PSS，活性层为PM6:Y6，电子传输层为PDINO，顶电极为Ag。具体制备过程如下：
S01：用玻璃清洗液、去离子水、丙酮、异丙醇依次超声清洗玻璃衬底，然后使用氮气枪吹干玻璃表面，放置于培养皿中备用；
S02：将溅射了ITO电极的柔性PET薄膜粘贴于处理好的玻璃衬底上，用丙酮、异丙醇依次超声清洗，然后使用氮气枪吹干，放置于紫外臭氧处理器中进行照射；
S03：将PEDOT:PSS与蒸馏水以1:1的比例共混稀释，经超声充分分散后使用PES0.45微米孔径滤膜过滤，并将其在 PET-ITO导电玻璃上旋涂干燥，后放入充满氮气的手套箱中；
S04：将PM6：Y6：BO-4Cl按质量比为1：1.2：0溶解于氯仿溶剂中，PM6浓度为6 mg/ml，在40 ℃下溶解5 h；
S05：将PM6:Y6活性层溶液旋涂到PEDOT:PSS层上并退火；
S06：将PDINO溶解于甲醇溶液中，浓度为2 mg/ml，旋涂于PM6:Y6活性层上；
S07：在PDINO薄膜上真空蒸镀一层厚度为100 nm的Ag作为顶电极；
S08：去除玻璃衬底，得到柔性的有机光电探测器。
为测量实例所述柔性有机光电探测器的应用效果，进行暗电流测试、响应度计算、比探测率计算和响应时间测试。测试结果为在-1 V反向偏压下，OPD的暗电流为-2.4 nA；在-0.1 V反向偏压下，OPD的暗电流为-240 pA；无偏压下，OPD的暗电流为-32 pA。在800 nm处响应度达到0.547 A/W，比探测率达到1.84×10-12 Jones。光电流的上升时间Tr和下降时间Tf均为400 ns。
表1实施例1-5的暗电流数据总结
暗电流 -1 V -0.1 V 0 V
PM6:Y6 (1:1.2) -2.4 nA -240 pA -32 pA
PM6:Y6:Bo-4Cl (1:1.08:0.12) -3.58 nA -183 pA -21.2 pA
PM6:Y6:Bo-4Cl (1:0.84:0.36) -0.98 nA -163 pA -24.8 pA
PM6:Y6:Bo-4Cl (1:0.6:0.6) -1.31 nA -102 pA -10.7 pA
PM6:Bo-4Cl (1:1. 2) -1.71 nA -336 pA -174 pA
实施例6：测试例
对实施例1-5进行OPD器件性能测试包括：
（1）器件暗电流的测试
（2）器件响应度的计算
（3）器件比探测率的计算
（4）器件响应时间的测试
上述测试方法，均为本领域技术人员所熟知的方法。
光电探测器暗电流，展示了其探测小信号的能力。从图6结合表1可以看出，所有器件都表现出理想的二极管特性，具有很高的整流比。在反向偏压下，实施例2PM6:Y6:BO-4Cl(1:0.84:0.36)表现出最低的暗电流，明显低于其他实例器件，说明以PM6:Y6:BO-4Cl (1:0.84:0.36)制备的器件，其可分辨出强度更小的光信号。
响应度是衡量探测器响应质量的指标，响应度越高，表明探测器的准确度越好。从图7可以看到，PM6:Y6在500-900 nm范围内均表现出良好的光吸收。引入BO-4Cl，并没有改变吸收波形。但是，当PM6:Y6:BO-4Cl的质量比提高到1:0.84:0.36时，探测器的响应度达到最大值。然而随着过量BO-4Cl的引入对可能薄膜表面形态造成影响，削弱了聚合物材料的结晶性从而影响了吸收强度。
比探测率是衡量探测器器件性能的重要参数，探测率越高，表明器件探测的能量越小。从图8可以看出在300-1000 nm的光谱范围内，实施例2中PM6:Y6:BO-4Cl(1:0.84:0.36)器件的探测率均大于其他比例器件。
响应时间反映了光电探测器光电流上升和下降的反应时间，实现高灵敏的光电探测器需要具备快速响应时间。图9显示了每个光电探测器的上升时间Tr和下降时间Tf均为400 ns，表明可以时间快速响应。
从图6-9结合表1可以看出，本发明技术方案通过增加第三组分，也即第二种受体的引入，明显大幅度的增加了对光的响应度，在300-1000 nm的范围内均展现更为明显和强烈的光响应，更加适用于在健康监测、红外成像、远程通信等实际环境中的应用。
实施例7心率血氧仪的构建和测试
如附图1所示，为本发明实施例提供的一种基于有机光电探测器的可穿戴全柔性心率血氧仪的系统示意图，包括：101柔性有机光电传感器，102脉搏波信号处理模块，103主控处理器模块，104串口通信模块，105柔性电路板。
柔性有机光电探测器传感器设置于柔性电路板上，用于人体血管和组织透射或反射、吸收后的衰减光，记录血管的搏动状态并测量脉搏信号；脉搏波信号处理模块，用于对柔性有机光电传感器获得的脉搏信号进行放大、滤波处理，便于达到后续主控处理器接收信号的最小值，减少环境干扰；主控处理器模块，用于接收和存储来自柔性光电探测器接收和脉搏波信号处理模块放大滤波的脉搏模拟信号，并将脉搏模拟信号转换为数字模拟信号，得到脉搏波波形，计算心率、血氧，同时复位电路、外部时钟电路等可以确保心率血氧仪系统持续工作；串口通信模块，用于主控处理器模块与电脑进行通信，实时展示脉搏波形，心率及血氧数值；柔性电路板，用于柔性有机光电传感器、脉搏波信号处理模块、串口通信模块的电路连接，并实现构建全柔性心率血氧仪。
具体地，柔性有机光电探测器是利用具有光电效应的有机半导体材料制成的能够将光信号转换为电信号的一类器件，实施例1-6对于基底、底电极、空穴传输层、活性层、电子传输层和顶电极的材料进行了筛选和测试。
具体地，如图10所示为脉搏波信号处理模块，从左到右依次为：
电压跟随器，起到阻抗匹配、缓冲和隔离的作用；
反相输入一阶低通滤波电路，起到滤除高频噪声和放大信号的作用；
低通滤波电路，只通过低频信号，高频信号不予放大；
反相输入一阶低通滤波电路进行二次放大和滤波；
电压跟随器，起到电压跟随和缓冲的作用；
低通滤波电路，进一步滤除可能存在的高频信号和干扰信号，以提高信号的纯净度和稳定性。
用医学中常用的仪器仪表放大电路，将微弱的脉搏波信号放大以便于识别，带通滤波电路，将频率范围限制在0.1 Hz-10 Hz，便于滤除环境噪声影响，次级放大电路采用同相比例放大电路，两级放大电路共将脉搏波信号放大1000倍，进一步增大了抗干扰能力。
具体地，如图11所示，主控处理器模块包括32MHz Cortex-M0+内核，32K字节Flash存储器，4K字节RAM存储器，外部晶振与内部时钟组成的时钟系统，ADC模数转换器，接收和存储来自柔性光电探测器接收和脉搏波信号处理模块放大滤波的脉搏模拟信号，将连续的脉搏模拟信号转换为离散的脉搏数字信号，计算心率和血氧饱和度值，实现对人体健康的无间断连续监测。
具体地，如图12所示为基于柔性有机光电传感器的可穿戴全柔性心率血氧仪测得的脉搏波信号，信号的峰值点对应心脏搏动的高峰，使用峰值检测算法，即找到一阶导数为0的位置，找到峰值点后设置阈值排除幅度过小的峰值，计算两个波峰之间的时间间隔来计算心率。
具体地，根据脉搏波波形计算心率的方法为：
首先提取脉搏波波形的峰值点；
然后统计相邻峰值点之间的间隔点数N，所述间隔点数N为波形中相邻峰值点之间的时间间隔内所包含的采样点数；
最后根据下式计算心率；心率=60*FS/N；其中Fs表示采样频率，即每秒采集到的数据点数；
根据脉搏波波形信号计算血氧的方法为：
首先分别收集红光和近红外光得到的脉搏波波形信号，同时使用医用血氧仪测试对应的血氧值；
然后将脉搏波波形信号的每个样本值进行时间平均得到直流分量，从脉搏波波形信号减去直流分量得到交流分量，计算得到 ，其中AC为交流分量，DC为直流分量，RED为红光，IR为红外光；
最后使用最小二乘法，结合脉搏波信号和医用血氧仪测试所得的血氧值，找到最优的a、b和c的值，得到血氧的计算公式 ；如图13所示，基于柔性有机光电传感器的可穿戴全柔性心率血氧仪测得的波长为850 nm的近红外光的脉搏信号，结合图12所示的基于620 nm的红光脉搏信号，由下式（4）得出血氧，其中R为下式（5）计算所得。
（4）
（5）
其中参数a、b、c是基于实验获得的脉搏波数据与用医用血氧仪测得血氧值通过最小二乘法拟合而来得，AC表示交流分量，DC表示直流分量，RED表示红光，IR表示红外光；为红光的交流分量；/>为红光的直流分量；/>为红外光的交流分量；/>为红外光的直流分量。脉搏波信号的直流分量指脉搏波信号的平均水平或基线，主要受到动脉血管的弹性和扩张状态的影响，可通过下式（6）计算，即脉搏波信号的时间平均计算，交流分量指脉搏波信号的变动部分，主要由心脏收缩与舒张带来的血液动脉流量变化引起，可通过从脉搏波信号减去直流分量来获得。
（6）
具体地，如图14所示为串口通信模块，使用CH340芯片，可以用于实时接收脉搏波形，心率及血氧数值以供上位机显示。
图15为可穿戴心率血氧仪测得的脉搏波波形、心率及血氧饱和度值，脉搏波信号波峰、波谷明显，信噪比高，心率及血氧饱和度的测试值受到的运动干扰小。
具体地，柔性电路板以聚酰亚胺为基材制成，由紫外纳秒激光器烧蚀而成，用于柔性有机光电传感器、脉搏波信号处理模块、串口通信模块的电路连接，可拉伸可弯折，实现本发明所述的基于柔性有机光电探测器的可穿戴全柔性心率血氧仪。

Claims (10)

1.一种柔性有机光电传感器，包括自下而上依次设置的柔性基底、底电极层、空穴传输层、活性层、电子传输层和顶电极层或自下而上依次设置的柔性基底、底电极层、电子传输层、活性层、空穴传输层和顶电极层；其特征在于：
用于获得所述活性层的原料包括给体材料、受体材料和第三组份，所述给体材料包括PM6、PCE-10、PBDB-T、D18中的任一项，所述受体材料为Y6，所述第三组份包括BO-4Cl、CH-4F和CH-4Cl中的任一项。
2.根据权利要求1所述的柔性有机光电传感器，其特征在于：所述给体材料和受体材料的质量比例为0.1:1—1:0.1，第三组分与受体材料的比例为0.1：1—1:0.1。
3.根据权利要求1或2所述的柔性有机光电传感器，其特征在于：所述给体材料为PM6，所述第三组份为BO-4Cl。
4.根据权利要求3所述的柔性有机光电传感器，其特征在于：所述PM6:Y6:BO-4Cl的比例为1:1.08:0.12,1:0.84:0.36或1:0.6:0.6。
5.根据权利要求1或2或4任一项所述的柔性有机光电传感器，其特征在于：所述柔性基底为柔性薄膜，包括聚酰亚胺、聚甲基丙烯酸甲酯、热塑性聚氨酯，聚酯薄膜中的任一项；
和/或
所述底电极层包括铟锡氧化物薄膜、银纳米线薄膜、半透明银薄膜中的任意一种；
和/或
所述空穴传输层采用P型半导体材料，包括PEDOT:PSS，氧化钼中的任意一种；
和/或
所述电子传输层采用N型半导体材料，包括氧化锌、PDINO、PNDIT-F3N中的任意一种；
和/或；
所述顶电极包括金、银、铝的任意一种。
6.根据权利要求5所述的柔性有机光电传感器，其特征在于：所述柔性基底为PET，所述底电极层为铟锡氧化物，所述空穴传输层为氧化钼，所述电子传输层为氧化锌，所述顶电极层为银电极。
7.根据权利要求4或6所述的一种柔性有机光电传感器的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
S01：首先用玻璃清洗液、去离子水、丙酮、异丙醇依次超声清洗玻璃衬底，然后使用氮气枪吹干玻璃表面，放置于培养皿中备用；
S02：首先将溅射了ITO电极的柔性PET薄膜粘贴于处理好的玻璃衬底上，用丙酮、异丙醇依次超声清洗，然后使用氮气枪吹干，放置于紫外臭氧处理器中进行照射；
S03：将PEDOT:PSS与蒸馏水以1:1的比例共混稀释，经超声充分分散后使用PES 0.45微米孔径滤膜过滤，并将其在PET-ITO导电玻璃上旋涂干燥，后放入充满氮气的手套箱中；
S04：将PM6：Y6：BO-4Cl按质量比溶解于氯仿溶剂中，PM6浓度为6 mg/mL，在40 ℃下溶解5h；
S05：将PM6:Y6：BO-4Cl活性层溶液旋涂到PEDOT:PSS层上并退火；
S06：将PDINO溶解于甲醇溶液中，浓度为2 mg/mL，旋涂于PM6:Y6：BO-4Cl活性层上；
S07：在PDINO薄膜上真空蒸镀一层厚度为100 nm的Ag作为顶电极；
S08：去除玻璃衬底，得到柔性有机光电传感器。
8.一种柔性有机光电探测器，其特征在于，包括柔性电路板，在所述柔性电路板上设有：
权利要求1或2或4或6任一项所述的柔性有机光电传感器；用于探测人体血管和组织透射或反射、吸收后的衰减光，记录血管的搏动状态并测量脉搏信号；
脉搏波信号处理模块，用于对柔性有机光电传感器获得的脉搏信号进行放大、滤波，得到脉搏模拟信号；
主控处理器模块，用于接收和存储脉搏波信号处理模块输出的脉搏模拟信号，并将脉搏模拟信号转换为数字模拟信号，得到脉搏波波形，根据脉搏波波形计算心率、血氧；
串口通信模块，分别与主控处理器模块、电脑进行数据交互。
9.根据权利要求8所述的柔性有机光电探测器，其特征在于：
所述脉搏波信号处理模块包括依次电连接的第一电压跟随器、第一反相输入一阶低通滤波电路、第一低通滤波电路、第二反相输入一阶低通滤波电路、第二电压跟随器和第二低通滤波电路；所述柔性有机光电传感器的信号输出端子通过数据线与第一电压跟随器的输入端子连接，所述第二低通滤波电路的输出端子与主控处理器模块的输入端子连接；
根据脉搏波波形计算心率的方法为：
首先提取脉搏波波形的峰值点；
然后统计相邻峰值点之间的间隔点数N，所述间隔点数N为波形中相邻峰值点之间的时间间隔内所包含的采样点数；
最后根据下式计算心率；心率=60*FS/N；其中Fs表示采样频率，即每秒采集到的数据点数；
根据脉搏波波形信号计算血氧的方法为：
首先分别收集红光和近红外光得到的脉搏波波形信号，同时使用医用血氧仪测试对应的血氧值；
然后将脉搏波波形信号的每个样本值进行时间平均得到直流分量，从脉搏波波形信号减去直流分量得到交流分量，计算得到 ，其中AC为交流分量，DC为直流分量，RED为红光，IR为红外光；
最后使用最小二乘法，结合脉搏波信号和医用血氧仪测试所得的血氧值，找到最优的a、b和c的值，得到血氧的计算公式 。
10.一种可穿戴全柔性心率血氧仪，其特征在于，包括可穿戴载体，在所述可穿戴载体与皮肤贴合处设置有权利要求9所述的柔性有机光电探测器。
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