CN112791720A - 一种用于催化材料氧空位制备的装置及制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明属于新材料制备技术领域，具体涉及一种用于催化材料氧空位制备的装置，包括反应腔体、真空泵、惰性气体罐、还原性气体罐和气体预混室，真空泵、反应腔体、惰性气体罐和还原性气体罐分别通过阀门与气体预混室连通；通过调节阀门，以使真空泵对反应腔体抽真空，并通过惰性气体清洗反应腔体，通入还原气体进入反应腔体，以实现氧空位制造；本发明将真空热处理和氧空位可控制备集中一起，大大缩短了材料处理的时间和步骤，可以制备出不同晶体结构的具有丰富氧空位的纳米光催化剂。
Description
技术领域
本发明属于新材料制备技术领域，具体涉及一种用于催化材料氧空位制备的装置及制备方法。
背景技术
氧化物催化剂作为一类新型的半导体材料，有高的物理化学和热稳定性。对于这一类材料，我们并不希望有完善晶相和高结晶度，晶格中含有较多缺陷位的氧化物其催化性能更好，因此制备过程中往往需要加入一些电子型助剂，增加其空位，提高其电子传输速率。氧空位是最重要的一种缺陷位，晶体结构中具有一定的氧空位，能够具有较为特殊的近远红外吸收、光致变色和光电催化等性质。有研究表明，在可见光、光热和光电等条件下，半导体型催化剂(包括三氧化钨、二氧化钛和氧化铈等)可以分解水产生氢气、合成氨和分解高分子有机物，是一种具有广阔应用前景的新型纳米催化材料。然而，半导体型纳米催化剂表面或内部氧空位制造过程中的不可控性，极大的限制了它们的进一步应用。
例如：申请号为CN201510222857.2的专利文献公开了一种具有氧空位介孔的氧化钨光催化剂的制备方法，通过介孔分子筛为硬模板以硅钨酸或磷钨酸为前驱体，通过H2气氛焙烧制备了具有较大比表面积和氧空位的可见光催化剂，其制备过程具有设备简单和无污染的特点。申请号为CN201810213121.2的发明专利公开了一种富氧空位氧化锌纳米片的制备方法，主要特点为通过氢等离子体刻蚀，通过氧空位的引入改善材料的表面电子状态。该方法操作较为简单，易于规模化合成，但设备成本较高和过程安全隐患较大。申请号为CN202010888354.X的发明专利公开了一种富含氧空位缺陷的二氧化钛纳米材料的制备方法，采用溶胶凝胶与固相合成相结合的方法，产出了具有氧空位缺陷的二氧化钛纳米材料，对比其它二氧化钛，具有更高的光催化活性，可进一步应用于有机染料分解以及有害气体净化等领域中。然而，该方法同样具有过程复杂，氧空位不可控和成本较高等缺点，不利于后续的推广和应用。
近年来，国内外对材料氧空位的制造和控制进行了不同程度的研究，探索一种可控的无损的制造催化材料氧空位方法仍是其研究的重点，因此，为了能够有效的增加催化剂表面的活性位，从而提高催化剂的催化活，有必要在现有技术基础之上进行改进。
发明内容
基于现有技术中存在的上述缺点和不足，本发明的目的之一是至少解决现有技术中存在的上述问题之一或多个，换言之，本发明的目的之一是提供满足前述需求之一或多个的一种用于催化材料氧空位制备的装置及制备方法。
为了达到上述发明目的，本发明采用以下技术方案：
一种用于催化材料氧空位制备的装置，包括反应腔体、真空泵、惰性气体罐、还原性气体罐和气体预混室，真空泵、反应腔体、惰性气体罐和还原性气体罐分别通过阀门与气体预混室连通；通过调节阀门，以使真空泵对反应腔体抽真空，并通过惰性气体清洗反应腔体，通入还原气体进入反应腔体，以实现氧空位制造。
作为优选方案，所述反应腔体包括第一反应腔体和第二反应腔体，第一反应腔体和第二反应腔体之间安装第五阀门，第一反应腔体固定连接第一加热装置和第一压力表，第二反应腔体固定连接第二加热装置和第二压力表。
作为优选方案，所述第二反应腔体与气体预混室之间安装第四阀门。
作为优选方案，所述真空泵与气体预混室之间安装第一阀门。
作为优选方案，所述还原气体罐与气体预混室之间安装第二阀门，惰性气体罐与气体预混室之间安装第三阀门。
作为优选方案，所述惰性气体罐连接第一流量计，还原性气体罐连接第二流量计。
作为优选方案，所述反应腔体固定连接气体过压保护装置。
本发明还提供一种用于催化材料氧空位制备的方法，包括以下步骤：
(1)将样品置于反应腔室，通过真空泵对反应腔室抽真空；
(2)向反应腔室内通入惰性气体，以对反应腔室清洗；
(3)向反应腔室内通入还原性气体，达到预设压力；开启加热装置进行加热，升温至预设温度，并继续反应；
(4)冷却至室温，通过真空泵抽出气体。
作为优选方案，所述预设压力为0～3MPa。
作为优选方案，所述升温速率最高为20K/min，反应时间为0～48h。
本发明与现有技术相比，有益效果是：
1、本发明将真空热处理和氧空位可控制备集中在一个装置内，大大缩短了材料处理的时间和步骤，可以制备出不同晶体结构的具有丰富氧空位的纳米光催化剂。
2、本发明制备的纳米材料内部氧空位可控，能够有效的提高其催化过程中的能量匹配程度，显著的提高其催化效率。
3、本发明具有流程简单、适应性强，几乎适合于所有的固体催化材料氧空位制备，对于实现光电催化材料的进一步规模化应用具有现实的意义。
附图说明
图1是本发明的一种用于催化材料氧空位制备的装置的结构示意图；
图2是本发明实施例1中商业氧化铈改性前后光降解罗丹明B的效果对比图；
图3是本发明实施例2中纳米氧化钨还原前后的色泽变化图；
图4是本发明实施例3中纳米氧化钨还原前后的XRD物相图；
图中：1第一反应腔体、2第二反应腔体、3第一加热装置、4第二加热装置、5真空泵、6第一流量计、7第二流量计、8还原性气体罐、9惰性气体罐、10第一阀门、11第二阀门、12第三阀门、13第四阀门、14第五阀门、15第二压力表、16第一压力表、17气体预混室、18过压保护装置。
具体实施方式
为了更清楚地说明本发明实施例，下面将对照附图说明本发明的具体实施方式。显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图，并获得其他的实施方式。
如图1所示，本发明提供一种用于催化材料氧空位制备的装置，包括反应腔体、真空泵5、惰性气体罐9、还原性气体罐8和气体预混室17，真空泵5、反应腔体、惰性气体罐9和还原性气体罐8分别通过阀门与气体预混室17连通；通过调节阀门，以使真空泵5对反应腔体抽真空，并通过惰性气体清洗反应腔体，通入还原气体进入反应腔体，以实现氧空位制造。
具体地，反应腔体包括第一反应腔体1和第二反应腔体2，第一反应腔体1固定连接第一加热装置3和第一压力表16，第二反应腔体2固定连接第二加热装置4和第二压力表15；反应腔体固定连接气体过压保护装置18，反应腔室的内的压力极限为4MPa；反应腔体的材料为316不锈钢，可在0～500℃，0～4MPa条件下长时间工作，反应腔室采用程序控温。
其中，真空泵5与气体预混室17之间安装第一阀门10，还原性气体罐8与气体预混室17之间安装第二阀门11，惰性气体罐9与气体预混室17之间安装第三阀门12，第二反应腔体2与气体预混室17之间安装第四阀门13，第一反应腔体1和第二反应腔体2之间安装第五阀门14。
气体预混室17用于气体的预先混合，气体组成通过独立的质量流量计调控；氧空位制造主要通过还原性气体反应，惰性气体主要用来调节反应气体分压和反应腔室内总压力；反应气体压力范围为0～3MPa，反应温度为室温～773K，升温速率最高为20K/min，反应时间为0～48h。
其中，还原性气体罐8装有还原性气体，包括但不限于包括H2、CO、低分子烃类、天然气和氨气；还原性气体罐8连接第二流量计7，用于检测惰性气体的流量；惰性气体罐9装有N2和Ar气等惰性气体，惰性气体罐9连接第一流量计6，用于检测惰性气体的流量。
相应地，本发明还提供一种用于催化材料氧空位制备的方法，包括以下步骤：
(1)将样品置于反应腔室，旋开第一阀门和第四阀门，通过真空泵对反应腔室抽真空；
(2)旋紧第一阀门，旋开第三阀门，向反应腔室内通入惰性气体，以对反应腔室清洗；反复进行以上步骤，然后旋紧第一阀门和第三阀门；
(3)旋开第二阀门，向反应腔室内通入还原性气体，等到第二压力表读数稳定，其中压力为0～3MPa；旋紧第四阀门和第五阀门；开启第一加热装置和/或第二加热装置进行加热，升温至预设温度，升温速率最高为20K/min；并继续反应，反应时间为0～48h；
(4)反应完成后冷却至室温，旋开第五阀门，通过真空泵抽出气体。
本发明将真空热处理和氧空位可控制备集中在一个装置内，大大缩短了材料处理的时间和步骤，可以制备出不同晶体结构的具有丰富氧空位的纳米光催化剂，能够有效的提高其催化过程中的能量匹配程度，显著的提高其催化效率。
实施例1：
使用本发明的装置对商业纳米氧化铈进行氢气还原改性，并对比光降解罗丹明B的效果，具体实施步骤如下：
(1)将纳米氧化铈材料置于第二反应腔体2，旋紧第五阀门14；
(2)旋开第一阀门10和第四阀门13对反应腔体抽真空；
(3)旋紧第一阀门10，旋开第三阀门12，充入0.2MPa惰性气体，清洗反应腔体；反复进行以上步骤3～5次，然后旋紧第一阀门10和第三阀门12；
(4)选用氢气作为还原剂，旋开第二阀门11，向反应腔体内通入0.5MPa H2，等第二压力表15读数稳定，旋紧第四阀门13；
(5)开启第二加热装置4，升温速率为5℃/min，反应温度为300℃，反应时间为2h；
(6)随反应腔体冷却至室温，重复步骤(1)和(2)抽出多余气体；
(7)将60mg样品置入光催化反应器中，加入250ml去离子水和5ml 1.0×10-3mol/L的罗丹明B溶液，电磁搅拌30min混合均匀，采用疝灯光源照射，并间隔30min取样；离心取上清液，以紫外-可见光分光光度计测量罗丹明B相对浓度的变化。
如图2所示，可以看出，反应前商业氧化铈降解率只有52％左右，反应后样品降解率可增加到79％左右，有效氧空位的引入提高了样品光降解罗丹明B降解效率，基本符合设计要求。
实施例2：
使用本发明的装置对对水热法制备的纳米单斜晶系绿色氧化钨在不同温度下同时还原处理，具体步骤如下：
(1)将绿色氧化钨材料置于第一反应腔体1和第二反应腔体2；
(2)旋开第一阀门10和第四阀门13对反应腔体抽真空；
(3)旋紧第一阀门10，旋开第三阀门12，充入0.2MPa惰性气体，清洗反应腔体；反复进行步骤以上3～5次，然后旋紧第一阀门10和第三阀门12；
(4)选用氢气作为还原剂，旋开第二阀门11，向反应腔体内通入0.4MPa H2，等第二压力表15读数稳定，旋紧第四阀门13和第五阀门14；
(5)开启第一加热装置3，升温速率为5℃/min，反应温度为100℃，反应时间为2h；开启第二加热装置4，升温速率为5℃/min，反应温度为200℃，反应时间为2h；
(6)随反应腔体冷却至室温，旋开第五阀门14，重复步骤(1)和(2)抽出多余气体；
(7)对比第一反应腔体1和第二反应腔体2中的样品，其具有较为明显的色泽差别(如图3所示)，证明本发明的装置第一反应腔体和第二反应腔体具有相对独立性，符合设计要求。
实施例3：
使用本发明的装置对黄色商品氧化钨在不同温度不同气氛条件下同时进行热处理，具体步骤如下：
(1)将黄色氧化钨材料置于第一反应腔体1和第二反应腔体2；
(2)旋开第一阀门10和第四阀门13对反应腔体抽真空；
(3)旋紧第一阀门10，旋开第三阀门12，充入0.2MPa惰性气体，清洗反应腔体；反复进行以上步骤3～5次，然后旋紧第一阀门10和第三阀门12；
(3)采用逐级处理法控制各反应腔体的反应条件，旋开第一阀门10和第五阀门14，对第一反应腔体1和第二反应腔体2抽真空；抽真空结束，旋紧第五阀门14，第一反应腔体1保持真空；
(4)惰性气体选用为Ar，旋开第三阀门12向反应腔体通入1MPaAr气，然后旋紧第四阀门13，此时第二反应腔体2为1MPa惰性气体；
(5)开启第一加热装置3，升温速率为5℃/min，反应温度为400℃，反应时间为2h；开启第二加热装置4，升温速率为5℃/min，反应温度为300℃，反应时间为4h；
(6)反应结束，随反应腔体冷却至室温，旋开第五阀门14，重复步骤(1)和(2)抽出多余气体；
(7)对比反应后样品和原始样品的XRD图(如图4所示)，第一反应腔体腔体1和第二反应腔体2中的样品已经分别转化为其它的相结构，证明本发明的装置中各个反应腔体具有相对独立性，符合设计要求。
以上所述仅是对本发明的优选实施例及原理进行了详细说明，对本领域的普通技术人员而言，依据本发明提供的思想，在具体实施方式上会有改变之处，而这些改变也应视为本发明的保护范围。
Claims (10)
1.一种用于催化材料氧空位制备的装置，其特征在于，包括反应腔体、真空泵、惰性气体罐、还原性气体罐和气体预混室，真空泵、反应腔体、惰性气体罐和还原性气体罐分别通过阀门与气体预混室连通；通过调节阀门，以使真空泵对反应腔体抽真空，并通过惰性气体清洗反应腔体，通入还原气体进入反应腔体，以实现氧空位制造。
2.根据权利要求1所述的一种用于催化材料氧空位制备的装置，其特征在于，所述反应腔体包括第一反应腔体和第二反应腔体，第一反应腔体和第二反应腔体之间安装第五阀门，第一反应腔体固定连接第一加热装置和第一压力表，第二反应腔体固定连接第二加热装置和第二压力表。
3.根据权利要求2所述的一种用于催化材料氧空位制备的装置，其特征在于，所述第二反应腔体与气体预混室之间安装第四阀门。
4.根据权利要求1所述的一种用于催化材料氧空位制备的装置，其特征在于，所述真空泵与气体预混室之间安装第一阀门。
5.根据权利要求1所述的一种用于催化材料氧空位制备的装置，其特征在于，所述还原性气体罐与气体预混室之间安装第二阀门，惰性气体罐与气体预混室之间安装第三阀门。
6.根据权利要求1所述的一种用于催化材料氧空位制备的装置，其特征在于，所述惰性气体罐连接第一流量计，还原性气体罐连接第二流量计。
7.根据权利要求1所述的一种用于催化材料氧空位制备的装置，其特征在于，所述反应腔体固定连接气体过压保护装置。
8.一种用于催化材料氧空位制备的方法，其特征在于，包括以下步骤：
(1)将样品置于反应腔室，通过真空泵对反应腔室抽真空；
(2)向反应腔室内通入惰性气体，以对反应腔室清洗；
(3)向反应腔室内通入还原性气体，达到预设压力；开启加热装置进行加热，升温至预设温度，并继续反应；
(4)冷却至室温，通过真空泵抽出气体。
9.根据权利要求8所述的一种用于催化材料氧空位制备的方法，其特征在于，所述预设压力为0～3MPa。
10.根据权利要求8所述的一种用于催化材料氧空位制备的方法，其特征在于，所述升温速率最高为20K/min，反应时间为0～48h。
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