CN112725882B - 坩埚及其制备方法以及硅酸钇镥晶体的制备方法 - Google Patents
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Abstract
本公开提供了一种坩埚及其制备方法以及硅酸钇镥晶体的制备方法。坩埚包括周壁和底壁，周壁从底壁的周边向上突出，周壁和底壁均具有贯通其壁厚的毛细管道。坩埚的制备方法包括：将不同粒径的坩埚材料的粉料混匀；冷等静压预成型后，惰性气氛预烧结；中频感应下烧结。硅酸钇镥晶体的制备方法：将所述坩埚放入周壁和底壁均为实心的大坩埚内，坩埚的底壁和大坩埚的底壁间隔开，在坩埚内外放置不同浓度的制备(LuxY1‑x)2SiO5的原料，坩埚内的原料的钇组分含量高于坩埚外的原料的钇组分含量，坩埚1内外放置的原料的浓度设定为以(LuxY1‑x)2SiO5的元素化学计量比生长(LuxY1‑x)2SiO5晶体，升温熔化，开始晶体生长。所制备的硅酸钇镥晶体头尾化学成分和闪烁性能均一。
Description
技术领域
本公开涉及晶体生长领域，具体涉及一种坩埚及其制备方法以及硅酸钇镥晶体的制备方法。
背景技术
硅酸钇镥闪烁晶体(LYSO)以其高光输出、快发光衰减、有效原子序数多、密度大等特性引起国际闪烁晶体界极大关注，并且物化性质稳定、不潮解、对γ射线探测效率高，被认为是综合性能最好的无机闪烁晶体材料，是未来代替NaI(Tl)、BGO的理想SPECT和PET用闪烁晶体。此外，LYSO晶体在高能物理、核物理、油井钻探、安全检查、环境检查等领域也具有广泛的应用。
硅酸钇镥晶体中，镥和钇两种元素占据同一晶体格位。在晶体生长过程中，由于镥和钇元素分凝系数的差别，镥的分凝系数大于1，钇的分凝系数小于1。因此，在晶体头部镥元素含量较配料浓度高，钇较配料浓度低。随着晶体的生长，晶体中镥含量逐渐减小，钇含量逐渐增加。晶体中不同区域组分的不均匀导致晶体不同区域闪烁性能有明显差异，严重影响晶体的产率和闪烁阵列器件的均匀性。
发明内容
鉴于背景技术中存在的问题，本公开的目的在于提供一种坩埚及其制备方法以及硅酸钇镥晶体的制备方法，在制备硅酸钇镥晶体时能够获得头尾化学成分和闪烁性能均一的硅酸钇镥晶体。
为了实现上述目的，在一些实施例中，本公开提供了一种坩埚，其包括底壁和周壁，周壁从底壁的周边向上突出，周壁和底壁围绕成收容腔，周壁和底壁均具有贯通其壁厚的毛细管道。
在一些实施例中，本公开提供了一种坩埚的制备方法，其用于制备前述的坩埚，包括步骤：步骤一，将不同粒径的坩埚材料的粉料混匀；步骤二，冷等静压预成型后，惰性气氛预烧结；步骤三，中频感应下烧结。
在坩埚制备方法的一些实施例中，在步骤一中，坩埚材料的粉料的粒径分别为100目、200目和400目，对应的重量比为6:3:1。
在坩埚制备方法的一些实施例中，在步骤二中，冷等静压的压力为200MPa～400MPa。
在坩埚制备方法的一些实施例中，在步骤二中，惰性气氛预烧结的温度为1400℃～1600℃，预烧结的时间为10h～50h。
在坩埚制备方法的一些实施例中，在步骤三中，中频感应下烧结的温度为1900℃～2000℃，烧结的时间为5h～20h。
在一些实施例中，本公开提供了一种硅酸镥钇晶体的制备方法：将前述的坩埚放入周壁和底壁均为实心的大坩埚内，坩埚的底壁和大坩埚的底壁间隔开，在坩埚的内外放置不同浓度的制备(LuxY1-x)2SiO5的原料，坩埚内部的原料的钇组分含量高于坩埚外部的原料的钇组分含量，坩埚的内外放置的原料的浓度设定为实现晶体(LuxY1-x)2SiO5的元素化学计量比生长(LuxY1-x)2SiO5晶体，升温完全熔化，之后开始晶体生长。
在硅酸钇镥晶体制备方法的一些实施例中，在坩埚内外的原料升温完全熔化后，所述坩埚内的硅酸镥钇晶体原料的液面和所述坩埚外的硅酸镥钇晶体原料的液面相平。
在硅酸钇镥晶体制备方法的一些实施例中，所述坩埚的内部的硅酸钇镥晶体原料中的镥和钇的摩尔比为x2/(0.2+0.8x):1.25(1-x)，硅与氧的摩尔比设置为1:5，(Lu+Y)与Si的摩尔比为2:1。
在硅酸钇镥晶体制备方法的一些实施例中，所述坩埚外部的硅酸钇镥晶体原料中的镥和钇的摩尔比为x:(1-x)，硅与氧的摩尔比设置为1:5，(Lu+Y)与Si的摩尔比为2:1。
本公开的有益效果如下：本公开制备得到的硅酸钇镥晶体头尾化学成分和闪烁性能均一。
附图说明
图1是根据本公开的坩埚的剖视图。
图2是根据本公开的硅酸镥钇晶体的制备方法采用的坩埚和大坩埚的示意图。
其中，附图标记说明如下：
1 坩埚
11 周壁
12 底壁
111 毛细管道
2 大坩埚
21 周壁
22 底壁
具体实施方式
下面详细说明根据本公开的坩埚及其制备方法以及硅酸钇镥晶体的制备方法。
[坩埚]
参照图1，本公开的坩埚1包括周壁11和底壁12，周壁11从底壁12的周边向上突出，周壁11和底壁12围绕成收容腔，周壁11和底壁12均具有贯通其壁厚的毛细管道111。
在一些实施例中，坩埚1的材质为铱、钼或钨，以适用于硅酸镥钇晶体的制备过程，此外这些材料也容易获得。当然不限于此，本公开的坩埚1能够依据实际使用情况适用于任何其他合适的晶体材料。
[坩埚的制备方法]
根据本公开的坩埚制备方法用于制备前述的坩埚1，包括步骤：步骤一，将不同粒径的坩埚材料的粉料混匀；步骤二，冷等静压预成型后，惰性气氛预烧结；步骤三，中频感应下烧结。由此，获得周壁11和底壁12均具有贯通其壁厚的毛细管道111的坩埚1。
在一些实施例中，在步骤一中，坩埚材料的粉料粒径分别为100目、200目和400目，对应的重量比为6:3:1。在这样的粒径以及重量比下制备的坩埚1的孔隙(包括毛细管道111)均匀，渗透效果良好。
在一些实施例中，在步骤二中，冷等静压的压力为200MPa～400MPa。该等静压下可以将坩埚材料的粉料简单成型，避免在转移至烧结使用的设备的过程中开裂或损坏。
在一些实施例中，在步骤二中，惰性气氛预烧结的温度为1400℃～1600℃，预烧结的时间为10h～50h。该烧结条件下可以将坩埚1预烧结。预烧结后的坩埚1具有一定的致密度、强度和孔隙率。
在一些实施例中，在步骤三中，中频感应下烧结的温度为1900℃～2000℃，烧结的时间为5h～20h。中频感应下烧结的目的是高温退火，并使部分孔隙闭合，清除低沸点的杂质。
[硅酸钇镥晶体的制备方法]
参照图2，根据本公开的硅酸钇镥晶体的制备方法是，将坩埚1放入周壁21和底壁22均为实心的大坩埚2内，坩埚1的底壁12和大坩埚2的底壁22间隔开，在坩埚1的内外放置不同浓度的制备晶体(LuxY1-x)2SiO5的原料，坩埚1内部的原料的钇组分含量高于坩埚1外部的原料的钇组分含量，坩埚1的内外放置的原料的浓度设定为以(LuxY1-x)2SiO5的元素化学计量比生长(LuxY1-x)2SiO5晶体，升温完全熔化，之后开始晶体生长。其中，原料为氧化镥(Lu2O3)、氧化钇(Y2O3)和氧化硅(SiO2)的混合物。
在本公开的硅酸钇镥晶体的制备方法中，坩埚1内外的原料熔化后，坩埚1内部的原料的钇组分含量高于坩埚1外部的原料的钇组分含量，钇的密度小，轴向向下或径向向外挤压坩埚1外部的原料进入坩埚1的内部。随着晶体的生长，坩埚1内部的原料逐渐减小，在毛细管道111的渗透的作用下，将坩埚1外部的熔体渗透至坩埚1的内部，并维持坩埚1的内部的熔体的组分(即前述浓度)恒定。
在根据本公开的硅酸钇镥晶体的制备方法中，坩埚1和大坩埚2是不接触的，坩埚1一般吊在坩埚盖(未示出)或者炉体(未示出)上，从而坩埚1的底壁12和大坩埚2的底壁22间隔开。另外注意的是，坩埚1的底壁12和大坩埚2的底壁22之间在放料时也存在原料。
在一些实施例中，在坩埚1内外的原料升温完全熔化后，坩埚1内的硅酸钇镥晶体原料的液面和坩埚1外的硅酸钇镥晶体原料的液面相平。两者液面相平，可以避免原料熔化后且在晶体生长前坩埚1内外的熔体因液面高度不同而相互渗透，影响坩埚1的使用效果(即晶体生长时坩埚1外的熔体渗透)。在升温熔化阶段，固态原料未完全形成液态，原料处于固液共存或者完全是固态，即使固液共存，可能会有一些液面偏差，但时间很短，可以忽略。为了满足坩埚1内外的原料在升温完全熔化后液面相同，通过基于图2的配置下，以坩埚1的底壁12的上表面为基准，基于坩埚1内外的原料的密度、坩埚1内外的与坩埚1的底壁12的上表面共面的部分的面积，在使得坩埚1内外的液面相同的条件下，即可确定坩埚1的底壁12的上表面为基准的上方的部分的重量，至于坩埚1的底壁12的上表面为基准的下方的重量，可以基于坩埚1外的原料的密度和对应的体积来计算重量，由此坩埚1外的原料的重量即可确定。至于坩埚1内外的原料的密度，依照混合物的密度来确定。
在一些实施例中，坩埚1的内部的硅酸钇镥晶体原料中的镥和钇的摩尔比为x2/(0.2+0.8x):1.25(1-x)。该摩尔比下的原料可以实现以(LuxY1-x)2SiO5的元素化学计量比生长(LuxY1-x)2SiO5晶体。此外，坩埚1的内部的硅与氧的摩尔比设置为1:5，(Lu+Y)与Si的摩尔比为2:1。
在一些实施例中，坩埚1外部的硅酸钇镥晶体原料中的镥和钇的摩尔比为x:(1-x)。该摩尔比下的原料可以补充坩埚1内部的生长晶体的熔体，使坩埚1内部的熔体的摩尔比(即x2/(0.2+0.8x):1.25(1-x))保持恒定，从而实现以(LuxY1-x)2SiO5的元素化学计量比生长(LuxY1-x)2SiO5晶体。此外，坩埚1外部的硅与氧的摩尔比设置为1:5，(Lu+Y)与Si的摩尔比为2:1。
在一些实施例中，开始晶体生长采用提拉法。
与坩埚1一样，在一些实施例中，大坩埚2的材质为铱、钼或钨，以适用于硅酸镥钇晶体的制备过程。在一些实施例中，大坩埚2的材质与坩埚1的材质相同，由此使得大坩埚2和坩埚1在材质上的各种性能(例如导热性能、机械性能)上相同，从而硅酸钇镥晶体的制备方法中的升温过程和晶体生长过程至少在传热上避免大坩埚2和坩埚1因材质不同导致的不利影响。
[测试]
实施例1
(1)坩埚1的制备
将100目、200目和400目铱粉按重量比6:3:1配料并混匀，200Mpa冷等静压预成型后，惰性气氛1400℃预烧结50h，最后在中频感应下2000℃烧结20h。由此制备成材料为铱的坩埚1。
(2)硅酸钇镥晶体的制备
将坩埚1如图2所示地放入周壁21和底壁22均为实心的材料为铱的大坩埚2内，坩埚1的底壁12和大坩埚2的底壁22间隔开，坩埚1内外放置不同浓度的原料，原料为氧化镥、氧化钇和氧化硅的混合物，即达到坩埚1内部的镥和钇的摩尔比为0.762:0.25、硅与氧的摩尔比为1:5、硅与钇的摩尔比为0.506:0.25(即满足(Lu+Y)与Si的摩尔比为2:1)，坩埚1外部的镥和钇的摩尔比为0.8:0.2、硅与氧的摩尔比为1:5、硅与钇的摩尔比为0.5:0.2(即满足(Lu+Y)与Si的摩尔比为2:1)，坩埚1内和坩埚1外的原料设置成在完全熔化后的液面相平。升温熔化，并开始采用提拉法晶体生长。
所制备得到的硅酸钇镥晶体头尾化学成分和闪烁性能均一，通过ICP检测Lu和Y的元素含量，得到头尾化学成分均为(Lu0.8Y0.2)2SiO5。
实施例2
(1)坩埚1的制备
将100目、200目和400目铱粉按重量比6:3:1配料并混匀，400Mpa冷等静压预成型后，惰性气氛1600℃预烧结10h，最后在中频感应下2000℃烧结5h。由此制备成材料为铱的坩埚1。
(2)硅酸钇镥晶体的制备
该坩埚1如图2所示地放入周壁21和底壁22均为实心的材料为铱的大坩埚2内，坩埚1的底壁12和大坩埚2的底壁22间隔开，坩埚1内外放置不同浓度的原料，原料为氧化镥、氧化钇和氧化硅的混合物，即达到坩埚1内部的镥和钇的摩尔比为0.417:0.625、硅与氧的摩尔比为1:5、硅与钇的摩尔比为0.521:0.625(即满足(Lu+Y)与Si的摩尔比为2:1)，坩埚外部的镥和钇的摩尔比为0.5:0.5、硅与氧的摩尔比为1:5、硅与钇的摩尔比为1:1(即满足(Lu+Y)与Si的摩尔比为2:1)，坩埚1内和坩埚1外的原料设置成在完全熔化后的液面相平。升温熔化，并开始采用提拉法晶体生长。
所制备得到的硅酸钇镥晶体头尾化学成分和闪烁性能均一，通过ICP检测所得到的硅酸钇镥晶体中的Lu和Y元素的含量，得到头尾化学成分均为(Lu0.5Y0.5)2SiO5。
对比例1
除硅酸镥钇晶体的制备中的坩埚1内部的镥和钇的摩尔比为0.8:0.25、硅与氧的摩尔比为1:5、硅与钇的摩尔比为0.525:0.25(即满足(Lu+Y)与Si的摩尔比为2:1)，坩埚1外部的镥和钇的摩尔比为0.8:0.2、硅与氧的摩尔比为1:5、硅与钇的摩尔比为0.5:0.2(即满足(Lu+Y)与Si的摩尔比为2:1)外，其余同实施例1。
所制备得到的硅酸钇镥晶体头尾化学成分和闪烁性能不均匀，通过ICP检测所得到的硅酸钇镥晶体中的Lu和Y元素的含量，得到头部化学成分为(Lu0.81Y0.19)2SiO5，尾部(Lu0.8Y0.2)2SiO5。
对比例2
除硅酸镥钇晶体的制备中的坩埚1内部的镥和钇的摩尔比为0.762:0.3、硅与氧的摩尔比为1:5、硅与钇的摩尔比为0.531:0.3(即满足(Lu+Y)与Si的摩尔比为2:1)，坩埚1外部的镥和钇的摩尔比为0.8:0.2、硅与氧的摩尔比为1:5、硅与钇的摩尔比为0.5:0.2(即满足(Lu+Y)与Si的摩尔比为2:1)外，其余同实施例1。
所制备得到的硅酸钇镥晶体头尾化学成分和闪烁性能不均匀，通过ICP检测所得到的硅酸钇镥晶体中的Lu和Y元素的含量，得到头部化学成分为(Lu0.77Y0.23)2SiO5，尾部化学成分为(Lu0.86Y0.14)2SiO5。
对比例3
除硅酸镥钇晶体的制备中的坩埚1内部的镥和钇的摩尔比为0.762:0.25、硅与氧的摩尔比为1:5、硅与钇的摩尔比为0.506:0.25(即满足(Lu+Y)与Si的摩尔比为2:1)，坩埚1外部的镥和钇的摩尔比为0.9:0.2、硅与氧的摩尔比为1:5、硅与钇的摩尔比为0.55:0.2(即满足(Lu+Y)与Si的摩尔比为2:1)外，其余同实施例1。
所制备得到的硅酸钇镥晶体头尾化学成分和闪烁性能不均匀，通过ICP检测所得到的硅酸钇镥晶体中的Lu和Y元素的含量，得到头部化学成分为(Lu0.8Y0.2)2SiO5，尾部化学成分(Lu0.81Y0.19)2SiO5。
对比例4
除硅酸镥钇晶体的制备中的坩埚1内部的镥和钇的摩尔比为0.762:0.25、硅与氧的摩尔比为1:5、硅与钇的摩尔比为0.506:0.25(即满足(Lu+Y)与Si的摩尔比为2:1)，坩埚1外部的镥和钇的摩尔比为0.8:0.3、硅与氧的摩尔比为1:5、硅与钇的摩尔比为0.55:0.3(即满足(Lu+Y)与Si的摩尔比为2:1)外，其余同实施例1。
所制备得到的硅酸钇镥晶体头尾化学成分和闪烁性能不均匀，通过ICP检测所得到的硅酸钇镥晶体中的Lu和Y元素的含量，得到头部化学成分为(Lu0.8Y0.2)2SiO5，尾部化学成分(Lu0.75Y0.25)2SiO5。
Claims (3)
1.一种坩埚的制备方法，包括步骤：
步骤一，将不同粒径的坩埚材料的粉料混匀，坩埚材料的粉料的粒径分别为100目、200目和400目，对应的重量比为6:3:1；
步骤二，冷等静压预成型后，惰性气氛预烧结，冷等静压的压力为200MPa～400MPa，惰性气氛预烧结的温度为1400℃～1600℃，预烧结的时间为10h～50h；
步骤三，中频感应下烧结，中频感应下烧结的温度为1900℃～2000℃，烧结的时间为5h～20h；
所述坩埚的制备方法制备的坩埚包括周壁和底壁，周壁从底壁的周边向上突出，周壁和底壁围绕成收容腔，周壁和底壁均具有贯通其壁厚的毛细管道。
2.一种硅酸钇镥晶体的制备方法，其特征在于，将根据权利要求1制备的所述的坩埚放入周壁和底壁均为实心的大坩埚内，坩埚的底壁和大坩埚的底壁间隔开，在坩埚的内外放置不同浓度的制备(LuxY1-x)2SiO5的原料，坩埚内部的原料的钇组分含量高于坩埚外部的原料的钇组分含量，坩埚的内外放置的原料的浓度设定为实现晶体(LuxY1-x)2SiO5的元素化学计量比生长(LuxY1-x)2SiO5晶体，升温完全熔化，之后开始晶体生长；
所述坩埚的内部的硅酸钇镥晶体原料中的镥和钇的摩尔比为x2/(0.2+0.8x):1.25(1-x)，硅与氧的摩尔比设置为1:5，(Lu+Y)与Si的摩尔比为2:1；
所述坩埚外部的硅酸钇镥晶体原料中的镥和钇的摩尔比为x:(1-x)，硅与氧的摩尔比设置为1:5，(Lu+Y)与Si的摩尔比为2:1。
3.根据权利要求2所述的硅酸钇镥晶体的制备方法，其特征在于，在坩埚内外的原料升温完全熔化后，所述坩埚内的硅酸镥钇晶体原料的液面和所述坩埚外的硅酸镥钇晶体原料的液面相平。
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