CN112659657A - 层叠基板和剥离方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及层叠基板和剥离方法。本发明提供一种层叠基板，所述层叠基板抑制了支撑基材分离时的电子器件和支撑基材的破损。本发明的层叠基板为通过将玻璃制的支撑基材、聚酰亚胺树脂层、器件层和树脂层进行层叠而得到的层叠基板，树脂层的厚度为50μm～200μm，并且树脂层的拉伸弹性模量为1GPa～5GPa。

Description

层叠基板和剥离方法
技术领域
本发明涉及层叠基板和剥离方法。
背景技术
在制造太阳能电池；液晶面板(LCD)；有机电致发光面板(OLED)；检测电磁波、X射线、紫外线、可见光、红外线等的接收传感器面板等电子器件时，如专利文献1所记载，公开了将聚酰亚胺树脂层用作基板的方式。聚酰亚胺树脂层以设置在玻璃基板上的层叠基板的状态使用，并且将层叠基板提供给电子器件的制造。在形成电子器件之后，通过剥离等将作为电子器件的基板的聚酰亚胺树脂层与作为支撑基材的玻璃基板分离。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2015-104843号公报
发明内容
发明所要解决的问题
如上所述，在层叠基板中的聚酰亚胺树脂层上形成构成电子器件的各种电子器件用构件，因此在形成电子器件之后，将作为电子器件的基板的聚酰亚胺树脂层与玻璃基板分离。在该分离时，期望电子器件和玻璃基板均不破损。电子器件破损或者玻璃基板破损，制造成品率变差。
然而，在专利文献1中，对上述聚酰亚胺树脂层与玻璃基板的分离没有任何考虑。
在制造电子器件时，贴合保护电子器件的保护膜。本发明人等着眼于该保护膜和上述聚酰亚胺树脂层与玻璃基板的分离的关系，对分离时的电子器件和玻璃基板的破损进行了研究，结果发现，根据所使用的保护膜的种类，存在在上述聚酰亚胺树脂层与玻璃基板的分离时电子器件和玻璃基板破损的情况。
因此，本发明的目的在于提供抑制了支撑基材分离时的电子器件和支撑基材的破损的层叠基板和剥离方法。
用于解决问题的手段
本发明人等进行了深入研究，结果发现通过以下的构成，能够实现上述目的。
本发明的第一方式提供一种层叠基板，其为通过将玻璃制的支撑基材、聚酰亚胺树脂层、器件层和树脂层进行层叠而得到的层叠基板，其中，树脂层的厚度为50μm～200μm，并且树脂层的拉伸弹性模量为1GPa～5GPa。
优选在支撑基材与聚酰亚胺树脂层之间设置有粘合层。
优选在器件层与树脂层之间设置有粘附层。
优选在支撑基材的表面上直接设置有聚酰亚胺树脂层，树脂层的厚度为100μm～200μm，并且树脂层的拉伸弹性模量为3GPa～5GPa。
优选在支撑基材与聚酰亚胺树脂层之间设置有粘合层，树脂层的厚度为100μm～200μm，并且树脂层的拉伸弹性模量为3GPa～5GPa。
粘合层优选为有机硅树脂层。
树脂层优选具有光学功能层。
本发明的第二方式提供一种剥离方法，其中，对于第一方式的层叠基板中的具有粘合层的层叠基板，通过将粘合层与聚酰亚胺树脂层之间作为边界而将聚酰亚胺树脂层、器件层和树脂层从支撑基材上的粘合层上剥离。
本发明的第三方式提供一种剥离方法，其中，对于第一方式的层叠基板中的未设置有粘合层的构成的层叠基板，通过将支撑基材与聚酰亚胺树脂层之间作为边界而将聚酰亚胺树脂层、器件层和树脂层从支撑基材上剥离。
树脂层优选具有光学功能层。
发明效果
根据本发明，能够提供抑制了支撑基材分离时的电子器件和支撑基材的破损的层叠基板。另外，能够抑制电子器件和支撑基材的破损并分离支撑基材。
附图说明
图1为表示本发明的层叠基板中的树脂层的厚度和树脂层的拉伸弹性模量的范围的图。
图2为示意性地示出本发明的实施方式的层叠基板的第一例的俯视图。
图3为示意性地示出本发明的实施方式的层叠基板的第一例的剖视图。
图4为说明本发明的实施方式的层叠基板的支撑基材的分离的剖视图。
图5为示意性地示出本发明的实施方式的层叠基板的第一例的树脂层的剖视图。
图6为示意性地示出本发明的实施方式的层叠基板的第二例的剖视图。
标号说明
10 层叠基板
12 支撑基材
12a 表面
12c 外缘部
13 粘合层
13a 表面
14 聚酰亚胺树脂层
14a 表面
16 树脂层
19 粘附层
具体实施方式
以下，参考附图对本发明的实施方式进行说明。但是，本发明的以下的实施方式是用于说明本发明的例示性的实施方式，本发明不限于以下所示的实施方式。需要说明的是，能够在不脱离本发明的范围的情况下对以下的实施方式施加各种变形和置换。
使用“～”表示的数值范围表示包含在“～”前后记载的数值作为下限值和上限值的范围。
作为本发明的层叠基板的特征点，通过将玻璃制的支撑基材、聚酰亚胺树脂层、器件层和树脂层进行层叠而得到，通过调节层叠在器件层上的树脂层的厚度和拉伸弹性模量，得到了抑制器件层的破损和支撑基材的破损的所期望的效果。
本发明人等发现，在上述层叠基板中，在通过将玻璃制的支撑基材与聚酰亚胺树脂层之间剥离来分离支撑基材时，在树脂层的厚度薄且拉伸弹性模量小的情况下，支撑基材的分离所需要的树脂层的提拉载荷(引上げ荷重)小，但是树脂层大幅变形、树脂层的曲率半径变小、器件层大幅变形、施加在器件层上的应力变大、在器件层中产生破损。
另外，在树脂层的厚度厚且拉伸弹性模量大的情况下，在分离时，树脂层的变形小，成为接近平行剥离的状态，支撑基材的分离所需要的树脂层的提拉载荷变大。发现由此，施加在器件层上的应力变小，但是施加在支撑基材上的应力变大，从而在支撑基材中产生破损，或者由于树脂层的提拉载荷变大，因此树脂层伸长。
考虑到以上几点，调节了树脂层的厚度和拉伸弹性模量。
关于树脂层的厚度与拉伸弹性模量的规定，具体而言，树脂层的厚度为50μm～200μm，树脂层的拉伸弹性模量为1GPa～5GPa。在图1中为由区域D1表示的范围。
以下，对层叠基板进行说明。
<层叠基板>
[层叠基板的第一例]
图2为示意性地示出本发明的实施方式的层叠基板的第一例的俯视图，图3为示意性地示出本发明的实施方式的层叠基板的第一例的剖视图。图4为说明本发明的实施方式的层叠基板的支撑基材的分离的剖视图。
第一例的层叠基板10为通过将玻璃制的支撑基材12、粘合层13、聚酰亚胺树脂层14、器件层15和树脂层16进行层叠而得到的层叠基板。例如，树脂层16以覆盖支撑基材12上的器件层15的方式配置。
如图2所示，在支撑基材12的表面12a上设置有粘合层13，在该粘合层13的表面13a上设置有聚酰亚胺树脂层14，在聚酰亚胺树脂层14的表面14a上设置有器件层15。粘合层13与聚酰亚胺树脂层14为相同的尺寸，但是比支撑基材12的表面12a小。
如图3所示，在树脂层16与器件层15之间设置有粘附层19。粘附层19与器件层15的表面15a以及支撑基材12的表面12a中的外缘部12c接触。树脂层16利用粘附层19贴合在器件层15上。在使用器件层15时，将树脂层16剥离。在树脂层16与器件层15之间设置有粘附层19，但不限于此，也可以不设置粘附层19而将树脂层16贴合在器件层15上。
支撑基材12为支撑聚酰亚胺树脂层14的构件，聚酰亚胺树脂层14经由粘合层13设置在支撑基材12上。另外，支撑基材12作为加强聚酰亚胺树脂层14的加强板发挥功能。此外，支撑基材12还作为运送层叠基板10时的运送基板发挥功能。
在层叠基板10中，在粘合层13与聚酰亚胺树脂层14之间剥离。在层叠基板10的剥离方法中，在在剥离支撑基材12与聚酰亚胺树脂层14的方向上施加力时，将粘合层13与聚酰亚胺树脂层14之间作为边界，如图4所示，将树脂层16、器件层15和聚酰亚胺树脂层14一体地从支撑基材12上的粘合层13剥离，从而分离支撑基材12。通过该剥离方法能够抑制支撑基材12分离时的电子器件和支撑基材12的破损。
聚酰亚胺树脂层14是用于制造后述的电子器件的基板。在聚酰亚胺树脂层14的表面14a上设置有器件层15。器件层15具有发挥特定的功能的电子器件。例如，可以设定为将器件层15的表面15a划分为多个区块并在各区块中形成电子器件的所谓的多重拼版(多面付け)。
树脂层16是保护支撑基材12和器件层15的层，特别是以不会在器件层15中产生由于受到来自外部的力而引起的凹痕和划痕等的方式进行保护。树脂层16例如在图2所示的层叠基板10中覆盖支撑基材12的表面12a的整个区域。
树脂层16除了如上所述作为保护层发挥功能以外，在器件层15例如为具有有机电致发光元件、LED元件或LD元件的构成的情况下，还可以作为偏振膜等光学功能层发挥功能。在树脂层16作为光学功能层发挥功能的情况下，为了减少光学功能层的量，树脂层16优选为与器件层15相同的尺寸。
树脂层16可以是单层结构也可以是多层结构，在单层的情况下，例如由树脂膜构成。另外，树脂层16也可以是具有光学功能层的构成。作为光学功能层，如上所述可以列举偏振膜。偏振膜等光学功能层可以是单层，也可以是多层。在多层的情况下，在光学功能层间设置胶粘层，并且将它们统称为树脂层16，以区别于粘附层19。
另外，在树脂层16的厚度T(参考图5)中不包含粘附层19的厚度。
粘合层13例如为有机硅树脂层。
在粘合层13为有机硅树脂层的情况下，优选在对层叠基板10实施加热处理时，支撑基材12与有机硅树脂层之间的粘附力大于有机硅树脂层与聚酰亚胺树脂层14之间的粘附力。这可以通过利用加热处理使支撑基材12的羟基与有机硅树脂层的羟基进行键合等而发生。结果，在剥离支撑基材12与聚酰亚胺树脂层14的方向上施加力时，在有机硅树脂层与聚酰亚胺树脂层14之间剥离。由此，能够分离聚酰亚胺树脂层14。
在层叠基板10中，树脂层16的厚度为50μm～200μm，树脂层16的拉伸弹性模量为1GPa～5GPa。树脂层16的厚度和拉伸弹性模量为图1所示的区域D1。如果树脂层16的厚度和树脂层16的拉伸弹性模量在图1所示的区域D1中，则能够抑制支撑基材12分离时的电子器件和支撑基材12的破损。
当树脂层16的厚度小于50μm时，在树脂层16与支撑基材12剥离时，支撑基材12的分离所需要的树脂层16的提拉载荷小，但是树脂层16大幅变形，树脂层的曲率半径变小，器件层15大幅变形，器件层15破损。
当树脂层16的厚度大于200μm时，在树脂层16与支撑基材12剥离时，树脂层16的变形小，成为接近平行剥离的状态，支撑基材12的分离所需要的树脂层的提拉载荷变大，作用于支撑基材12的应力变大，支撑基材12破损。另外，由于树脂层16的提拉载荷变大，因此有时还导致树脂层16伸长。
当树脂层16的拉伸弹性模量小于1GPa时，在树脂层16与支撑基材12剥离时，支撑基材12的分离所需要的树脂层16的提拉载荷小，但是树脂层16大幅变形，树脂层的曲率半径变小，器件层15大幅变形，器件层15破损。
当树脂层16的拉伸弹性模量大于5GPa时，在树脂层16与支撑基材12剥离时，树脂层16的变形小，成为接近平行剥离的状态，支撑基材12的分离所需要的树脂层16的提拉载荷变大，作用于支撑基材12的应力变大，支撑基材12破损。另外，由于树脂层16的提拉载荷变大，因此有时还导致树脂层16伸长。
特别是，在树脂层16的厚度小于50μm并且拉伸弹性模量小于1GPa的情况下，在树脂层16与支撑基材12分离时，树脂层16的曲率半径进一步变小，器件层15进一步大幅变形，从而器件层15的破损的程度增加。
另外，在树脂层16的厚度大于200μm并且拉伸弹性模量大于5GPa的情况下，在树脂层16与支撑基材12分离时所需要的树脂层16的提拉载荷进一步变大，作用于支撑基材12的应力进一步变大，支撑基材12的破损的程度增加。
[层叠基板的第一例的制造方法]
在第一例的层叠基板10中，在支撑基材12上形成粘合层13和聚酰亚胺树脂层14的情况下，优选如下方法：在聚酰亚胺树脂层14的背面(与配置器件层15的一侧相反侧的面)上形成作为粘合层13的机硅树脂层。具体而言，优选如下的方法：将包含固化性有机硅的固化性组合物涂布在聚酰亚胺树脂层14上，对所得到的涂膜实施固化处理，从而得到作为粘合层13的有机硅树脂层，然后在有机硅树脂层的背面(与聚酰亚胺树脂层14侧相反侧的表面)上层叠支撑基材12。
更详细而言，层叠基板的第一例的制造方法至少具有：将固化性有机硅的层形成在聚酰亚胺树脂层14的背面，并在聚酰亚胺树脂层14的背面上形成有机硅树脂层的工序(树脂层形成工序)；和在有机硅树脂层的背面上层叠支撑基材12的工序(层叠工序)。以下，对上述的各工序进行说明。
(树脂层形成工序)
树脂层形成工序是将固化性有机硅的层形成在聚酰亚胺树脂层14的背面，并在聚酰亚胺树脂层14的背面上形成作为粘合层13的有机硅树脂层的工序。通过本工序得到依次具有聚酰亚胺树脂层14和有机硅树脂层的带有有机硅树脂层的基板。
带有有机硅树脂层的基板能够以在卷绕成卷筒状的聚酰亚胺树脂层14的背面形成有机硅树脂层之后再次卷绕成卷筒状的、所谓的卷对卷方式进行制造，生产效率优异。
在本工序中，为了在聚酰亚胺树脂层14的背面形成固化性有机硅的层，将上述固化性组合物涂布在聚酰亚胺树脂层14的背面上。接着，优选通过对固化性有机硅的层实施固化处理来形成固化层。
作为在聚酰亚胺树脂层14的背面涂布固化性组合物的方法的具体例，可以列举喷涂法、口模式涂布法、旋涂法、浸涂法、辊涂法、刮棒涂布法、丝网印刷法和凹版涂布法。
接着，使涂布在聚酰亚胺树脂层14的背面上的固化性有机硅固化，从而形成有机硅树脂层。
对用于形成有机硅树脂层的固化的方法没有特别限制，根据所使用的固化性有机硅的种类适当地实施最适当的处理。例如，在使用缩合反应型有机硅和加成反应型有机硅的情况下，作为固化处理，优选热固化处理。
热固化处理的条件在聚酰亚胺树脂层14的耐热性的范围内实施，例如，进行热固化的温度条件优选为50℃～400℃，更优选为100℃～300℃。加热时间优选为10分钟～300分钟，更优选为20分钟～120分钟。
在后面对有机硅树脂层进行说明。
(层叠工序)
层叠工序是在有机硅树脂层的表面上层叠支撑基材12的工序。作为将支撑基材12层叠在有机硅树脂层的背面上的方法的具体例，可以列举在常压环境下在有机硅树脂层的背面上叠置支撑基材12的方法。也可以根据需要在有机硅树脂层的背面上叠置支撑基材12，然后使用辊、压力机将支撑基材12压接在有机硅树脂层上。通过利用辊或压力机的压接，比较容易除去混入有机硅树脂层与支撑基材12之间的气泡，因此是优选的。
当利用真空层压法或真空压制法进行压接时，抑制气泡的混入并且能够实现良好的粘附，是优选的。通过在真空下进行压接，还具有如下优点：即使在残留有微小的气泡的情况下，通过加热处理气泡也不易生长。
在层叠支撑基材12时，优选将与有机硅树脂层接触的支撑基材12的表面充分地清洗，并在清洁度高的环境下进行层叠。
(器件层形成工序)
制造层叠基板10的方法具有在聚酰亚胺树脂层14上形成器件层15的形成工序。在形成工序中，在与所形成的电子器件相应的各种制造条件下实施各工序。例如，有时在450℃以上的高温条件下暴露20分钟以上而形成器件层15。也可以在电子器件上形成保护电子器件不被氧化或硫化等的阻隔层。作为阻隔层，例如可以列举氮化硅膜。也可以在聚酰亚胺树脂层14的表面14a形成氮化硅膜，并在该氮化硅膜上制作电子器件。
制造层叠基板10的方法具有在聚酰亚胺树脂层14上形成电子器件，然后将树脂层16粘贴在器件层15的表面的工序(贴合工序)。也可以在树脂层16与器件层15之间设置粘附层19。
(贴合工序)
在贴合工序中，在支撑基材12的表面12a上朝向粘附层19配置树脂层16，覆盖器件层15并将树脂层16粘贴在支撑基材12上。由此例如得到图2所示的层叠基板10。
[层叠基板的第二例]
图6为示意性地示出本发明的实施方式的层叠基板的第二例的剖视图。在图6所示的第二例的层叠基板10中，对与图2和图3所示的第一例的层叠基板10相同的构成物标注相同的符号，并省略其详细说明。
与图2和图3所示的层叠基板10相比，图6所示的第二例的层叠基板10没有支撑基材12与聚酰亚胺树脂层14之间的粘合层13，而是在支撑基材12的表面12a上直接设置有聚酰亚胺树脂层14，除此以外，与图2和图3所示的层叠基板10为相同的构成。
需要说明的是，有时为了使聚酰亚胺树脂层14胶粘在支撑基材12的表面12a上而设置硅烷偶联剂，但是在这种情况下，也视为在支撑基材12的表面12a上直接设置有聚酰亚胺树脂层14。
在第二例的层叠基板10中，依次层叠有支撑基材12和聚酰亚胺树脂层14。支撑基材12作为加强聚酰亚胺树脂层14的加强板发挥功能，并且作为运送基板发挥功能。
在第二例的层叠基板10中，树脂层16可以设定为与第一例的层叠基板10相同的构成。
与第一例的层叠基板10相比，第二例的层叠基板10是不具有粘合层13的构成。由于该构成的差异，适合的树脂层16的厚度和拉伸弹性模量的范围不同。在第二例的层叠基板10中，树脂层16的厚度优选为100μm～200μm，树脂层16的拉伸弹性模量优选为3GPa～5GPa，树脂层16的厚度和拉伸弹性模量为图1所示的区域D2。区域D2包含在区域D1中。
在第二例的层叠基板10中，如果树脂层16的厚度和树脂层16的拉伸弹性模量在图1所示的区域D2内，则能够抑制支撑基材12分离时的电子器件和支撑基材12的破损。
在图6所示的不具有粘合层13的构成的层叠基板10中，在支撑基材12与聚酰亚胺树脂层14之间发生剥离。
在图6所示的不具有粘合层13的构成的层叠基板10的剥离方法中，在从支撑基材12上剥离聚酰亚胺树脂层14的方向上施加力时，将支撑基材12与聚酰亚胺树脂层14之间作为边界，将聚酰亚胺树脂层14、器件层15和树脂层16一体地从支撑基材12剥离，从而分离支撑基材12。在该剥离方法中，能够抑制支撑基材12分离时的电子器件和支撑基材12的破损。
[层叠基板的第二例的制造方法]
与第一例的层叠基板10相比，在第二例的层叠基板10中是不具有粘合层13的构成。
在制造作为第二例的层叠基板10时，在将聚酰亚胺树脂层14层叠在支撑基材12的表面12a上的情况下，优选在将聚酰亚胺树脂层14层叠在支撑基材12的表面12a上之前，在支撑基材12的表面12a上涂布公知的硅烷偶联剂，然后在涂布有硅烷偶联剂的支撑基材12的表面12a上层叠聚酰亚胺树脂层14。
在支撑基材12上设置聚酰亚胺树脂层14之后，可以与第一例的层叠基板10同样地制造层叠基板10。因此，对制造方法省略详细地说明。
以下，对构成层叠基板10的支撑基材12、粘合层13、聚酰亚胺树脂层14和树脂层16详细地说明。
<支撑基材>
支撑基材12例如由玻璃板构成。
作为玻璃的种类，优选无碱硼硅酸盐玻璃、硼硅酸盐玻璃、钠钙玻璃、高硅氧玻璃、其它以氧化硅作为主要成分的氧化物类玻璃。作为氧化物类玻璃而言，优选以氧化物换算的氧化硅的含量为40质量％～90质量％的玻璃。
作为玻璃板，更具体而言，可以列举包含无碱硼硅酸盐玻璃的玻璃板(AGC株式会社制造，商品名“AN100”)。
作为玻璃板的制造方法，通常，可以列举将玻璃原料熔融并将熔融玻璃成形为板状的方法。这样的成形方法可以是通常的方法，例如可以列举浮法、熔合法和流孔下引法。
支撑基材12的厚度可以比聚酰亚胺树脂层14的厚度厚，也可以比聚酰亚胺树脂层14的厚度薄。从层叠基板10的可操作性的观点考虑，支撑基材12的厚度优选比聚酰亚胺树脂层14的厚度厚。
支撑基材12是要求作为加强板和运送基板的功能的基材，因此优选不具有挠性。因此，支撑基材12的厚度优选为0.3mm以上，更优选为0.5mm以上。另一方面，支撑基材12的厚度优选为1.0mm以下。
<聚酰亚胺树脂层>
聚酰亚胺树脂层14包含聚酰亚胺树脂，例如使用聚酰亚胺膜。作为聚酰亚胺膜的市售品的具体例，可以列举东洋纺株式会社制造的“XENOMAX”、宇部兴产株式会社制造的“UPILEX 25S”。
为了形成构成电子器件的高精细的布线等，聚酰亚胺树脂层14的表面14a优选是平滑的。具体而言，聚酰亚胺树脂层14的表面14a的表面粗糙度Ra优选为50nm以下，更优选为30nm以下，进一步优选为10nm以下。作为表面粗糙度Ra的下限，可以列举为0.01nm以上。
从制造工序中的可操作性的观点考虑，聚酰亚胺树脂层14的厚度优选为1μm以上，更优选为5μm以上，进一步优选为10μm以上。从柔软性的观点考虑，聚酰亚胺树脂层14的厚度优选为1mm以下，更优选为0.2mm以下。
优选聚酰亚胺树脂层14的热膨胀系数与支撑基材12的热膨胀系数之差小一些，这是因为能够抑制加热后或冷却后的翘曲。具体而言，聚酰亚胺树脂层14与支撑基材12的热膨胀系数之差优选为0～90×10-6/℃，更优选为0～30×10-6/℃。
对聚酰亚胺树脂层14的面积(表面14a的面积)没有特别限制，但是为了配置树脂层16，优选小于支撑基材12。另一方面，从电子器件的生产率的观点考虑，聚酰亚胺树脂层14的面积优选为300cm2以上。
对聚酰亚胺树脂层14的形状没有特别限制，可以是矩形形状，也可以是圆形。在聚酰亚胺树脂层14上可以形成有定向平面(オリエンテ一ションフラツト)(形成在基板的外周的平坦部分)和切口(形成在基板的外周缘的至少一个V型的缺口)。
<有机硅树脂层>
有机硅树脂层为构成粘合层的层的一例。有机硅树脂层主要包含有机硅树脂。对有机硅树脂的结构没有特别限制。有机硅树脂通常通过利用固化处理将能够成为有机硅树脂的固化性有机硅进行固化(交联固化)而得到。
作为固化性有机硅的具体例，根据其固化机理，可以列举缩合反应型有机硅、加成反应型有机硅、紫外线固化型有机硅和电子束固化型有机硅。固化性有机硅的重均分子量优选为5000～60000，更优选为5000～30000。
作为有机硅树脂层的制造方法，优选如下的方法：在聚酰亚胺树脂层14的背面上涂布包含上述的成为有机硅树脂的固化性有机硅的固化性组合物，根据需要除去溶剂，形成涂膜，使涂膜中的固化性有机硅固化，从而制成有机硅树脂层。
固化性组合物除了固化性有机硅以外，还可以含有溶剂、铂催化剂(在使用加成反应型有机硅作为固化性有机硅的情况下)、流平剂和金属化合物等。作为金属化合物中所包含的金属元素的具体例，可以列举3d过渡金属、4d过渡金属、镧系金属、铋、铝和锡。金属化合物的含量可以适当调节。
有机硅树脂层的厚度优选为100μm以下，更优选为50μm以下，进一步优选为30μm以下。另一方面，有机硅树脂层的厚度优选大于1μm，更优选为4μm以上。上述厚度是利用接触式膜厚测定装置测定5个点以上的任意位置处的有机硅树脂层的厚度并对它们进行算术平均而得到的。
<器件层>
器件层具有电子器件。对电子器件没有特别限制，可以列举晶体管、线圈和电阻等电子元件以及信号线等。除了上述电子器件以外，作为电子器件，还可以列举后述的显示装置、接收传感器面板、太阳能电池、薄膜二次电池和集成电路等。聚酰亚胺树脂层有时在大气气氛下、例如在450℃以上的高温条件下暴露20分钟以上而形成器件层15。
作为显示装置的具体例，可以列举：LCD、OLED、电子纸、等离子体显示面板、场致发射面板、量子点LED面板、微型LED显示面板、和MEMS(微机电系统)光闸面板。
作为接收传感器面板的具体例，可以列举：电磁波接收传感器面板、X射线接收传感器面板、紫外线接收传感器面板、可见光接收传感器面板、和红外线接收传感器面板。在用于接收传感器面板的情况下，可以通过树脂等加强片等来加强聚酰亚胺树脂层。
对于器件层15而言，在设置树脂层16之前，使用包含支撑基材12和聚酰亚胺树脂层14的层叠体在聚酰亚胺树脂层14上形成电子器件。在形成电子器件之后，为了保护电子器件，在器件层15的表面上设置树脂层16。
<树脂层>
树脂层16的厚度T(参考图5)为50μm～200μm，从本发明的效果更优异的观点考虑，优选为100μm～200μm。
树脂层16的拉伸弹性模量为1GPa～5GPa，从本发明的效果更优异的观点考虑，优选3GPa～5GPa。
为了降低受到来自外部的力的影响，树脂层16的厚度为50μm以上。
树脂层16的厚度是利用接触式膜厚测定装置测定5个点以上的任意位置处的厚度并对它们进行算术平均而得到的。
对于树脂层16而言，只要拉伸弹性模量为1GPa～5GPa，则没有特别限制。作为构成树脂层16的材料，例如优选聚酯树脂(例如，聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET))、聚烯烃树脂(例如，聚乙烯(PE)和聚丙烯(PP)等)、聚碳酸酯(PC)、聚酰亚胺(PI)。
树脂层16的拉伸弹性模量是根据JIS K7127进行测定而得到的值。
另外，在树脂层16具有偏振膜等光学功能层的情况下，将包含光学功能层的复合体视为树脂层16，并将该复合体的拉伸弹性模量作为树脂层16的拉伸弹性模量。
在将树脂层16贴合在器件层15上时，例如如图5所示层叠有粘附层19。
对粘附层19没有特别限制，可以使用公知的粘合层。作为构成粘合层的粘合剂的具体例，可以列举(甲基)丙烯酸类粘合剂、有机硅类粘合剂、聚氨酯类粘合剂。
另外，粘附层19可以由树脂构成，作为树脂的具体例，可以列举：乙酸乙烯酯树脂、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物树脂、氯乙烯-乙酸乙烯酯共聚物树脂、(甲基)丙烯酸类树脂、缩丁醛树脂、聚氨酯树脂、聚苯乙烯弹性体。
需要说明的是，(甲基)丙烯酸是包含丙烯酸和甲基丙烯酸的概念。
[实施例]
以下，通过实施例等对本发明具体地进行说明，但是本发明不受这些例子的限制。后述的例1～15为实施例，例16～24为比较例。
<评价>
(剥离不良)
在剥离不良的评价中，在各例中，在聚酰亚胺树脂层上形成作为电子器件的多个有机电致发光元件，然后使用厚度为15μm的粘合剂将下述表1中示出的树脂层贴合在有机电致发光元件上。将未形成有有机电致发光元件的端部的聚酰亚胺膜从玻璃基板上部分地剥离。尝试通过机械性地提拉部分剥离后的部位，将基板的整个表面的带有有机电致发光元件的聚酰亚胺膜从玻璃基板(支撑基材)上剥离，以得到柔性的有机电致发光元件。将玻璃基板能够不破裂地剥离的情况评价为无剥离不良，并评价为“A”。
另一方面，在玻璃基板破裂的情况下，评价为存在剥离不良，并评价为“B”。在这种情况下，在表1的剥离不良一栏中记为“B(支撑基材破裂)”。
(电子器件的破损的评价)
在电子器件的破损的评价中，在各例中，在聚酰亚胺树脂层上形成作为电子器件的多个有机电致发光元件，然后使用厚度为15μm的粘合剂将下述表1中示出的树脂层贴合在有机电致发光元件上。将未形成有有机电致发光元件的端部的聚酰亚胺膜从玻璃基板上部分地剥离。尝试通过机械性地提拉部分剥离的部位，将基板的整个表面的带有有机电致发光元件的聚酰亚胺膜从玻璃基板上剥离，以得到柔性的有机电致发光元件。对于玻璃基板能够不破裂地剥离的有机电致发光元件，目视判定发光品质。作为目视判定的结果，将每100cm2的黑点(dark spot)的数量为1个以下的情况评价为“A”，将每100cm2的黑点(darkspot)的数量大于1个且小于等于5个的情况评价为“B”，将每100cm2的黑点(dark spot)的数量大于5个的情况评价为“C”。将其结果与黑点的数量一起示于下述表1中。表1的“电子器件的破损”一栏的括号内的数值为每100cm2的黑点的数量。
需要说明的是，对于在剥离时玻璃基板破裂的情况，未目视判定发光品质。对于未目视判定发光品质的情况，在下述表1的“电子器件的破损”一栏中记为“-”。
以下，对例1～24进行说明。
<例1>
(固化性有机硅和固化性组合物的制备)
在1L的烧瓶中加入甲基三乙氧基硅烷(179g)、甲苯(300g)、乙酸(5g)，将混合物在25℃下搅拌20分钟，然后进一步加热至60℃反应12小时。将所得到的反应粗液冷却至25℃，然后使用水(300g)将反应粗液洗涤3次。在洗涤后的反应粗液中加入三甲基氯硅烷(70g)，将混合物在25℃下搅拌20分钟，然后进一步加热至50℃反应12小时。将所得到的反应粗液冷却至25℃，然后使用水(300g)，将反应粗液洗涤3次。从洗涤后的反应粗液中减压蒸馏除去甲苯，制成浆料状态，然后利用真空干燥机干燥过夜，由此得到作为白色的有机聚硅氧烷化合物的固化性有机硅。在固化性有机硅中，M单元、T单元的摩尔比为13∶87，有机基团全部为甲基、OX基团数为0.02。
将固化性有机硅(50g)、作为金属化合物的四正丙氧基锆(“Organix ZA-45”，松本交商株式会社制造，金属含有率21.1％)(0.24g)、2-乙基己酸铈(III)(阿法埃莎公司制造，金属含有率12％)(0.42g)和作为溶剂的Isoper G(东燃通用石油株式会社制造)(75g)混合，使用孔径为0.45μm的过滤器对所得到的混合液进行过滤，由此得到固化性组合物。
(使用了固化性组合物的聚酰亚胺膜-玻璃层叠体的制作)
将所制备的固化性组合物以加热后的有机硅树脂层的膜厚为8μm的方式涂布在厚度为0.015mm的聚酰亚胺膜(东洋纺株式会社制造，商品名“XENOMAX”)上，使用加热板在140℃下加热10分钟，由此形成了有机硅树脂层。接着，利用水基玻璃清洗剂(株式会社帕卡制造“PK-LCG213”)对470mm×370mm、厚度0.5mm的玻璃基板“AN Wizus”(支撑基材)进行清洗，然后利用纯水进行清洗。在形成在聚酰亚胺膜上的有机硅树脂层上放置支撑基材，使用贴合装置进行贴合，从而制作了聚酰亚胺膜-玻璃层叠体。
(有机电致发光元件的制作)
使用等离子体CVD在所制作的层叠体的聚酰亚胺膜上形成了氮化硅薄膜(膜厚500nm)。在氮化硅薄膜上制作有机电致发光元件，并使用等离子体CVD在有机电致发光元件上形成了阻隔层(氮化硅薄膜)。以这样的方式形成了器件层。
(层叠基板的制作)
使用厚度为15μm的粘合剂将树脂层贴合在所得到的层叠体的器件层上，从而得到了层叠基板。
作为所使用的树脂层，使用厚度为50μm、拉伸弹性模量为5GPa的聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)膜(Lumirror(注册商标)S10(产品名)，东丽株式会社制造)。
<例2～8、16～24>
除了改变树脂层的种类以外，按照与例1相同的步骤，得到了层叠基板。
在例2中，使用厚度为188μm、拉伸弹性模量为5GPa的PET膜(Lumirror(注册商标)S10(产品名)，东丽株式会社制造)作为树脂层。
在例3中，使用厚度为50μm、拉伸弹性模量为1GPa的双轴拉伸聚酰胺膜作为树脂层。
在例4中，使用厚度为200μm、拉伸弹性模量为5GPa的双轴拉伸聚酰胺膜作为树脂层。
在例5中，使用厚度为60μm、拉伸弹性模量为3.8GPa的双轴拉伸聚丙烯膜(Pyrene(注册商标)膜-OTP2161(产品名)东洋纺株式会社制造)作为树脂层。
在例6中，使用厚度为125μm、拉伸弹性模量为2.4GPa的聚碳酸酯膜(Panlite(注册商标)片PC-2151(产品名)，帝人株式会社制造)作为树脂层。
在例7中，使用厚度为180μm、拉伸弹性模量为2.4GPa的聚碳酸酯膜(Panlite(注册商标)片PC-2151(产品名)，帝人株式会社制造)作为树脂层。
在例8中，使用厚度为125μm、拉伸弹性模量为3GPa的聚酰亚胺膜(Kapton(注册商标)H(产品名)，东丽杜邦株式会社制造)作为树脂层。
在例16中，使用厚度为50μm、拉伸弹性模量为5.8GPa的聚酰亚胺膜(Kapton(注册商标)EN(产品名)，东丽杜邦株式会社制造)作为树脂层。
在例17中，使用厚度为210μm、拉伸弹性模量为5GPa的PET膜(Lumirror(注册商标)S10(产品名)，东丽株式会社制造)作为树脂层。
在例18中，使用厚度为250μm、拉伸弹性模量为2.4GPa的聚碳酸酯膜(Panlite(注册商标)片PC-2151(产品名)，帝人株式会社制造)作为树脂层。
在例19中，使用厚度为38μm、拉伸弹性模量为5GPa的PET膜(Lumirror(注册商标)S10(产品名)，东丽株式会社制造)作为树脂层。
在例20中，使用厚度为25μm、拉伸弹性模量为1GPa的双轴拉伸聚酰胺膜(HARDEN(注册商标)膜N1100(产品名)东洋纺株式会社制造)作为树脂层。
在例21中，使用厚度为50μm、拉伸弹性模量为0.7GPa的未拉伸聚丙烯膜(Pyrene(注册商标)膜-CTP1011(产品名)东洋纺株式会社制造)作为树脂层。
在例22中，使用厚度为100μm、拉伸弹性模量为0.6GPa的未拉伸聚酰胺膜(Rayfan(注册商标)NO(1401)东丽薄膜加工株式会社制造)作为树脂层。
在例23中，使用厚度为100μm、拉伸弹性模量为0.2GPa的线性低密度聚乙烯(LLDPE)膜(LIX(注册商标)膜LIX-NP(产品名)东洋纺株式会社制造)作为树脂层。
在例24中，使用厚度为200μm、拉伸弹性模量为0.2GPa的软质PVC(聚氯乙烯)膜作为树脂层。
<例9(使用了硅烷偶联剂的聚酰亚胺膜-玻璃层叠体的制作)>
在例9中，如以下所示，制成没有粘合层的构成。
利用水基玻璃清洗剂(株式会社帕卡制造“PK-LGC213”)对470mm×370mm、厚度0.5mm的玻璃基板“AN Wizus”(支撑基材)进行清洗，然后利用纯水进行清洗。使用电晕处理装置进行支撑基材表面的活化处理。以支撑基材的活化处理后的面朝向充满硅烷偶联剂(3-氨基丙基三甲氧基硅烷)的培养皿的上方的方式配置支撑基材，并利用加热板将培养皿加热至100℃，将支撑基材在硅烷偶联剂中暴露3分钟。然后，在120℃的烘箱中对暴露在硅烷偶联剂中后的基板加热1分钟，从而进行了硅烷偶联剂处理。
使用单片式真空等离子体装置对厚度为0.015mm的聚酰亚胺膜(东洋纺株式会社制造，商品名“XENOMAX”)的表面进行活化处理。
将进行硅烷偶联剂处理后的支撑基板的表面与利用真空等离子体装置进行活化处理后的聚酰亚胺膜表面重叠，并使用贴合装置进行预层叠，然后在150℃的烘箱中进行3分钟的热处理，从而制作了聚酰亚胺膜-玻璃层叠体。
另外，在例9中，使用厚度为50μm、拉伸弹性模量为5GPa的聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)膜(Lumirror(注册商标)S10(产品名)，东丽株式会社制造)作为树脂层。
<例10～15>
除了改变树脂层的种类以外，按照与例9相同的步骤，得到了层叠基板。
在例10中，使用厚度为188μm、拉伸弹性模量为5GPa的PET膜(Lumirror(注册商标)S10(产品名)，东丽株式会社制造)作为树脂层。
在例11中，使用厚度为50μm、拉伸弹性模量为1GPa的双轴拉伸聚酰胺膜作为树脂层。
在例12中，使用厚度为200μm、拉伸弹性模量为5GPa的双轴拉伸聚酰胺膜作为树脂层。
在例13中，使用厚度为125μm、拉伸弹性模量为3GPa的聚酰亚胺膜(Kapton(注册商标)H(产品名)，东丽杜邦公司制造))作为树脂层。
在例14中，使用厚度为125μm、拉伸弹性模量为2.4GPa的聚碳酸酯膜(Panlite(注册商标)片PC-2151(产品名)，帝人株式会社制造))作为树脂层。
在例15中，使用厚度为180μm、拉伸弹性模量为2.4GPa的聚碳酸酯膜(Panlite(注册商标)片PC-2151(产品名)，帝人株式会社制造))作为树脂层。
Figure BDA0002723596880000261
<评价结果的总结>
如上述表1所示，在满足规定的要件的例1～15中得到了所期望的效果。
需要说明的是，在例1～15中，树脂层的厚度为50μm～200μm并且拉伸弹性模量为1GPa～5GPa，因此在剥离支撑基材时，不产生支撑基材的破裂并且抑制了电子器件的破损。
在例16～24中，未得到所期望的效果。
具体而言，例16的拉伸弹性模量高达5.8GPa，黑点数变多。
在例17中，树脂层的厚度为210μm，在例18中，树脂层的厚度厚至250μm，因此在剥离时施加在玻璃基板上的应力变大，在玻璃基板中产生了破裂。
在例19中，树脂层的厚度为38μm，在例20中，树脂层的厚度薄至25μm，因此在剥离时施加在器件层上的应力变大，黑点数变多。
在例21中，树脂层的拉伸弹性模量为0.7GPa，在例22中，树脂层的拉伸弹性模量为0.6GPa，在例23中，树脂层的拉伸弹性模量为0.2GPa，在例24中，树脂层的拉伸弹性模量小至0.2GPa，因此在剥离时施加在器件层上的应力变大，黑点数变多。
虽然详细并且参照特定的实施方式对本发明进行了说明，但是可以在不脱离本发明的精神和范围的情况下实施各种变更、修正，这对于本领域技术人员而言是显而易见的。本申请基于2019年10月16日申请的日本专利申请(日本特愿2019-189326)，其内容作为参考并入本申请中。

Claims (10)

1.一种层叠基板，其为通过将玻璃制的支撑基材、聚酰亚胺树脂层、器件层和树脂层进行层叠而得到的层叠基板，其中，
所述树脂层的厚度为50μm～200μm，并且所述树脂层的拉伸弹性模量为1GPa～5GPa。
2.如权利要求1所述的层叠基板，其中，在所述支撑基材与所述聚酰亚胺树脂层之间设置有粘合层。
3.如权利要求1所述的层叠基板，其中，在所述器件层与所述树脂层之间设置有粘附层。
4.如权利要求1所述的层叠基板，其中，在所述支撑基材的表面上直接设置有所述聚酰亚胺树脂层，
所述树脂层的所述厚度为100μm～200μm，并且所述树脂层的所述拉伸弹性模量为3GPa～5GPa。
5.如权利要求2所述的层叠基板，其中，所述树脂层的所述厚度为100μm～200μm，并且所述树脂层的所述拉伸弹性模量为3GPa～5GPa。
6.如权利要求2所述的层叠基板，其中，所述粘合层为有机硅树脂层。
7.如权利要求1～6中任一项所述的层叠基板，其中，所述树脂层具有光学功能层。
8.一种剥离方法，其中，对于权利要求2或6所述的层叠基板，通过将所述层叠基板中所述粘合层与所述聚酰亚胺树脂层之间作为边界而将所述聚酰亚胺树脂层、所述器件层和所述树脂层从所述支撑基材上的所述粘合层上剥离。
9.一种剥离方法，其中，对于权利要求4所述的层叠基板，通过将所述层叠基板中所述支撑基材与所述聚酰亚胺树脂层之间作为边界而将所述聚酰亚胺树脂层、所述器件层和所述树脂层从所述支撑基材上剥离。
10.如权利要求8或9所述的剥离方法，其中，所述树脂层具有光学功能层。
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