CN112570832A - 碳化硅包壳及其钎焊连接方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种碳化硅包壳及其钎焊连接方法，碳化硅包壳的钎焊连接方法包括以下步骤：S1、采用Al和Si作为连接材料，将连接材料设置在相适配的包壳管和端塞之间，形成具有Al/Si/Al三层结构的中间连接材料，与所述包壳管和端塞形成待连接组件；S2、将待连接组件置于真空或惰性气氛下进行钎焊连接，所述中间连接材料形成连接层，将所述包壳管和端塞连接为一体。本发明的碳化硅包壳的钎焊连接方法，基于钎焊连接方法，采用Al和Si作为连接材料，在包壳管和端塞之间形成具有Al/Si/Al三层结构的连接层，实现SiC包壳的高强、可靠连接，使其具有良好的抗高温性能以及抗水热腐蚀性能，从而满足核应用要求。

Description

碳化硅包壳及其钎焊连接方法
技术领域
本发明涉及核燃料技术领域，尤其涉及一种碳化硅包壳及其钎焊连接方法。
背景技术
碳化硅(SiC)作为一种结构陶瓷材料，不仅具有优异的力学性能、高温性能、耐磨等优异的性能，在核应用领域，也具有良好的抗辐照性能、抗水热腐蚀以及较低的中子吸收截面，在核反应堆中包壳材料的应用尤其突出。但是，要实现SiC包壳材料应用于核工业，则必须解决SiC包壳与端塞的连接问题。
SiC陶瓷熔点极高(～2700℃)，很难实现类似于金属的直接熔焊连接，通常需要采用加入中间连接材料进行连接，比较常见的连接方法有钎焊连接、纳米浸渍瞬态共晶相(NITE相)连接、固相扩散连接、MAX相连接、玻璃陶瓷连接、前驱体连接等。由于包壳管本身的薄壁、长管特性，以及SiC包壳连接前管内装载核燃料的前提条件，使得SiC包壳管与端塞连接时注定不能施加较大连接压力以及连接温度。在以上连接方法中，NITE相连接、固相扩散连接和MAX相连接这三种方法通常都需要较大的连接压力，尤其是NITE相连接需要在高温(＞1800℃)、高压(＞10MPa)下进行，因此，这几种方法不利于SiC包壳管与端塞连接。前驱体连接虽然可在低温(＜1500℃)、低压(＜1MPa)下连接，但是由于连接过程存在较大的体积收缩，使得连接层存在较多气孔，不利于SiC包壳的气密性，同时，使其连接强度较低。玻璃陶瓷连接虽然也可在低温、低压下连接，而且连接强度较高，但是接头抗水热腐蚀以及抗辐照性能较差，不适合用于核反应堆中SiC包壳连接。金属钎焊连接不仅可以实现低温(～1200℃)、低压(～0.1MPa)下的连接，由于钎焊过程中有液相参与，使得连接后焊缝的密封性较好，并且连接强度较高。但是，由于钎焊过程中产生的副产物很容易影响接头的综合性能，尤其是钎焊连接接头的抗高温、抗辐照以及抗水热腐蚀等性能。
发明内容
本发明要解决的技术问题在于，针对上述现有技术存在的缺陷，提供一种碳化硅包壳的钎焊连接方法及该方法连接形成的碳化硅包壳。
本发明解决其技术问题所采用的技术方案是：提供一种碳化硅包壳的钎焊连接方法，包括以下步骤：
S1、采用Al和Si作为连接材料，将连接材料设置在相适配的包壳管和端塞之间，形成具有Al/Si/Al三层结构的中间连接材料，与所述包壳管和端塞形成待连接组件；
S2、将待连接组件置于真空或惰性气氛下进行钎焊连接，所述中间连接材料形成连接层，将所述包壳管和端塞连接为一体。
优选地，步骤S1中，所述中间连接材料中，Si的质量百分比为20％～30％。
优选地，步骤S1中，所述Al为铝粉或铝箔；所述Si为硅粉或硅片。
优选地，步骤S1中，所述Al和Si的纯度均为95％～99％。
优选地，步骤S2中，在钎焊连接中，以5℃/min～20℃/min的升温速率将温度升至1000℃～1400℃，保温0.5h～2h；连接压力为0.01MPa～0.1MPa。
优选地，步骤S2中，所述连接层的气密性为10-13～10-9Pa·m3/s。
优选地，步骤S1中，先将Al和Si进行叠置，形成具有Al/Si/Al三层结构的中间连接材料，再将所述中间连接材料置于包壳管和端塞之间。
优选地，步骤S1中，将Al置于包壳管和端塞上，分别在包壳管和端塞上形成Al层，再将Si置于其中任一Al层上形成Si层，再将所述包壳管和端塞配合在一起，使所述Al层和Si层叠合形成具有Al/Si/Al三层结构的中间连接材料。
优选地，步骤S1中，先将Al和Si在包壳管或端塞上进行叠置，在所述包壳管或端塞上形成具有Al/Si/Al三层结构的中间连接材料，再将所述包壳管和端塞配合在一起，使所述中间连接材料置于所述包壳管和端塞之间。
本发明还提供一种碳化硅包壳，采用以上任一项所述的碳化硅包壳的钎焊连接方法连接形成。
本发明的碳化硅包壳的钎焊连接方法，基于钎焊连接方法，采用Al和Si作为连接材料，在包壳管和端塞之间形成具有Al/Si/Al三层结构的连接层，实现SiC包壳的高强、可靠连接，使其具有良好的抗高温性能以及抗水热腐蚀性能，从而满足核应用要求。
本发明的碳化硅包壳的钎焊连接方法实现在低温(＜1500℃)、低压(＜0.1MPa)下获得高强连接，连接工艺简单，连接工艺对设备要求低，降低成本。
具体实施方式
本发明的碳化硅包壳的钎焊连接方法，用于将碳化硅包壳管与其相适配的端盖连接为一体，形成整体的碳化硅包壳。该钎焊连接方法可包括以下步骤：
S1、采用Al和Si作为连接材料，将连接材料设置在相适配的包壳管和端塞之间，形成具有Al/Si/Al三层结构的中间连接材料，与包壳管和端塞形成待连接组件。
其中，包壳管为碳化硅包壳管，端塞为碳化硅端塞。
将金属Al(铝)和Si(硅)作为连接材料，其应用形式分别可为粉料或片料，即：Al为铝粉或铝箔(箔片)；Si为硅粉或硅片。对于采用粉料的原料如Si粉、Al粉，设置时先通过在有机溶剂中混合形成浆料，以涂覆方式形成对应层；或者压制形成粉片。
另外，Al和Si的纯度均为95％～99％，确保连接效果。
对于中间连接材料具有的Al/Si/Al三层结构(类似三明治结构)，其层叠结构分别为Al层、Si层和Al层，即Si层叠置在两个Al层之间。
在中间连接材料中，Si的质量百分比为20％～30％(占整个中间连接材料的质量百分比)，优选为27％。
中间连接材料设置在包壳管和端塞之间具有多种实施方式，如下：
在第一种实施方式中，先将Al和Si在包壳管和端塞之外进行叠置，形成具有Al/Si/Al三层结构的中间连接材料，再将中间连接材料置于包壳管和端塞之间。
在第二种实施方式中，将Al置于包壳管和端塞上，分别在包壳管和端塞上形成Al层，再将Si置于其中任一Al层上形成Si层，再将包壳管和端塞配合在一起，使Al层和Si层叠合形成具有Al/Si/Al三层结构的中间连接材料。
在第三种实施方式中，先将Al和Si在包壳管或端塞上进行叠置，在包壳管或端塞上形成具有Al/Si/Al三层结构的中间连接材料，再将包壳管和端塞配合在一起，使中间连接材料置于包壳管和端塞之间。
S2、将步骤S1形成的待连接组件置于真空或惰性气氛下进行钎焊连接，中间连接材料形成连接层，将包壳管和端塞连接为一体。
当中间连接材料中的Al层或Si层由粉料和有机溶剂混合先形成浆料再涂覆形成，在进行钎焊连接前，先对待连接组件进行烘干处理，去除浆料中的有机溶剂。
具体地，将待连接组件置于管式炉内，于真空或惰性气氛(氮气或氩气等)下进行钎焊连接。
在钎焊连接中，以5℃/min～20℃/min的升温速率将温度升至1000℃～1400℃，保温0.5h～2h。钎焊连接的连接压力为0.01MPa～0.1MPa。
经钎焊连接后，中间连接材料形成紧密连接在包壳管和端塞之间的致密的连接层。连接层中，Al和Si通过在钎焊过程中高温熔融后混为一体，因此连接层在厚度方向的截面上不会呈现Al和Si的分层结构。
采用上述碳化硅包壳的钎焊连接方法连接形成的碳化硅包壳，其端塞通过连接层紧密连接在包壳管上，将包壳管的端口封闭。
连接层的气密性为10-13～10-9Pa·m3/s，剪切强度为40MPa～100MPa，1200℃下的高温剪切强度为40MPa～80MPa；水热腐蚀后连接层的腐蚀速率不高于包壳管及端塞的10％。
以下通过具体实施例对本发明作进一步说明。
实施例1
以15μm厚的金属Al箔和1μm(粒度)的Si粉作为连接材料，Al箔和Si粉的纯度都为99％；预先将Si粉分散在无水乙醇中，超声分散5min后均匀涂抹在Al箔上，形成层分布为Al/Si/Al的中间连接材料，控制Si在中间连接材料中的比例为27wt％。
将中间连接材料置于SiC包壳管与端塞之间形成待连接组件，先在60℃真空烘箱中进行烘干处理去除无水乙醇。烘干后，将待连接组件置于管式炉中进行真空环境下的连接，以10℃/min升温到1200℃，保温1h，加压0.01MPa，完成后制得SiC包壳。
经测试，制得的SiC包壳的室温剪切强度为100MPa，1200℃下的高温剪切强度为80MPa，气密性为10-13Pa·m3/s；(400℃)水热腐蚀后连接层的腐蚀速率比包壳管及端塞高5％。
实施例2
以15μm厚的金属Al箔和1μm的Si粉作为连接材料，Al箔和Si粉的纯度都为99％；预先将Si粉分散在无水乙醇中，超声分散5min后均匀涂抹在Al箔上，形成层分布为Al/Si/Al的中间连接材料，控制Si在中间连接材料中的比例为30wt％。
将中间连接材料置于SiC包壳管与端塞之间形成待连接组件，先在60℃真空烘箱中进行烘干处理去除无水乙醇。烘干后，将待连接组件置于管式炉中进行真空环境下的连接，以10℃/min升温到1200℃，保温1h，加压0.01MPa，完成后制得SiC包壳。
经测试，制得的SiC包壳的室温剪切强度为60MPa，1200℃下的高温剪切强度为40MPa，气密性为10-10Pa·m3/s；(400℃)水热腐蚀后连接层的腐蚀速率比包壳管及端塞高8％。
实施例3
以15μm厚的金属Al箔和1μm的Si粉作为连接材料，Al箔和Si粉的纯度都为99％；预先将Si粉分散在无水乙醇中，超声分散5min后均匀涂抹在Al箔上，形成层分布为Al/Si/Al的中间连接材料，控制Si在中间连接材料中的比例为25wt％。
将中间连接材料置于SiC包壳管与端塞之间形成待连接组件，先在60℃真空烘箱中进行烘干处理去除无水乙醇。烘干后，将待连接组件置于管式炉中进行真空环境下的连接，以10℃/min升温到1200℃，保温1h，加压0.01MPa，完成后制得SiC包壳。
经测试，制得的SiC包壳的室温剪切强度为80MPa，1200℃下的高温剪切强度为60MPa，气密性为10-10Pa·m3/s；(400℃)水热腐蚀后连接层的腐蚀速率比包壳管及端塞高6％。
实施例4
以10μm厚的金属Al箔和5μm的Si片作为连接材料，Al箔和Si片的纯度都为99％；将Al箔和Si片叠置为Al/Si/Al的中间连接材料，控制Si在中间连接材料中的比例为20wt％。
将中间连接材料置于SiC包壳管与端塞之间形成待连接组件，先在60℃真空烘箱中进行烘干处理去除无水乙醇。烘干后，将待连接组件置于管式炉中进行真空环境下的连接，以10℃/min升温到1400℃，保温2h，加压0.1MPa，完成后制得SiC包壳。
经测试，制得的SiC包壳的室温剪切强度为40MPa，1200℃下的高温剪切强度为40MPa，气密性为10-9Pa·m3/s；水热腐蚀后连接层的腐蚀速率比包壳管及端塞高10％。
实施例5
以5μm的金属Al粉和1μm的Si粉作为连接材料，Al粉和Si粉的纯度都为99％；Al粉和Si粉分别先均匀分散在无水乙醇中再进行涂覆，叠置形成在SiC包壳管与端塞之间的中间连接材料；控制Si的比例为20wt％。
形成的待连接组件先在60℃真空烘箱中进行烘干处理去除无水乙醇。烘干后，将待连接组件置于管式炉中进行氩气环境下的连接，以10℃/min升温到1000℃，保温1h，加压0.1MPa，完成后制得SiC包壳。
经测试，制得的SiC包壳的室温剪切强度为70MPa，1200℃下的高温剪切强度为50MPa，气密性为10-9Pa·m3/s；水热腐蚀后连接层的腐蚀速率比包壳管及端塞高10％。
实施例6
以10μm厚的金属Al粉和5μm的Si片作为连接材料，Al粉和Si片的纯度都为99％；参考实施例5的做法，将Al粉与无水乙醇均匀混合后再进行涂覆，和Si片叠置形成在SiC包壳管与端塞之间的中间连接材料；控制Si的比例为30wt％。
形成的待连接组件先在60℃真空烘箱中进行烘干处理去除无水乙醇。烘干后，将待连接组件置于管式炉中进行氩气环境下的连接，以10℃/min升温到1200℃，保温2h，加压0.1MPa，完成后制得SiC包壳。
经测试，制得的SiC包壳的室温剪切强度为70MPa，1200℃下的高温剪切强度为60MPa，气密性为10-9Pa·m3/s，并且，水热腐蚀后中间层的腐蚀速率比包壳管及端塞高9％。
比较例1
以15μm厚的金属Al箔和1μm的Si粉作为连接材料，Al箔和Si粉的纯度都为99％；预先将Si粉分散在无水乙醇中，超声分散5min后均匀涂抹在Al箔上，形成层分布为Al/Si/Al的中间连接材料，控制Si在中间连接材料中的比例为10wt％。
将中间连接材料置于SiC包壳管与端塞之间形成待连接组件，先在60℃真空烘箱中进行烘干处理去除无水乙醇。烘干后，将待连接组件置于管式炉中进行真空环境下的连接，以10℃/min升温到1200℃，保温1h，加压0.01MPa，完成后制得SiC包壳。
制备得到的SiC包壳的室温剪切强度为30MPa，1200℃下的高温剪切强度为10MPa，气密性为10-5Pa·m3/s，水热腐蚀后包壳管及端塞的连接处开裂，表明连接层在水热腐蚀后产生气孔。
比较例2
以15μm厚的金属Al箔和1μm的Si粉作为连接材料，Al箔和Si粉的纯度都为99％；控制形成的中间连接材料中Si的比例为40wt％；按照上述比较例1制得SiC包壳。
制备得到的SiC包壳的室温剪切强度为20MPa，1200℃下的高温剪切强度为20MPa，气密性为10-6Pa·m3/s，水热腐蚀后包壳管及端塞的连接处开裂，表明连接层在水热腐蚀后产生气孔。
以上所述仅为本发明的实施例，并非因此限制本发明的专利范围，凡是利用本发明说明书内容所作的等效结构或等效流程变换，或直接或间接运用在其他相关的技术领域，均同理包括在本发明的专利保护范围内。

Claims (10)

1.一种碳化硅包壳的钎焊连接方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1、采用Al和Si作为连接材料，将连接材料设置在相适配的包壳管和端塞之间，形成具有Al/Si/Al三层结构的中间连接材料，与所述包壳管和端塞形成待连接组件；
S2、将待连接组件置于真空或惰性气氛下进行钎焊连接，所述中间连接材料形成连接层，将所述包壳管和端塞连接为一体。
2.根据权利要求1所述的碳化硅包壳的钎焊连接方法，其特征在于，步骤S1中，所述中间连接材料中，Si的质量百分比为20%～30%。
3.根据权利要求1所述的碳化硅包壳的钎焊连接方法，其特征在于，步骤S1中，所述Al为铝粉或铝箔；所述Si为硅粉或硅片。
4.根据权利要求1所述的碳化硅包壳的钎焊连接方法，其特征在于，步骤S1中，所述Al和Si的纯度均为95%～99%。
5.根据权利要求1所述的碳化硅包壳的钎焊连接方法，其特征在于，步骤S2中，在钎焊连接中，以5℃/min～20℃/min的升温速率将温度升至1000℃～1400℃，保温0.5h～2h；连接压力为0.01 MPa～0.1MPa。
6.根据权利要求1所述的碳化硅包壳的钎焊连接方法，其特征在于，步骤S2中，所述连接层的气密性为10-13～10-9Pa·m3/s。
7.根据权利要求1-6任一项所述的碳化硅包壳的钎焊连接方法，其特征在于，步骤S1中，先将Al和Si进行叠置，形成具有Al/Si/Al三层结构的中间连接材料，再将所述中间连接材料置于包壳管和端塞之间。
8.根据权利要求1-6任一项所述的碳化硅包壳的钎焊连接方法，其特征在于，步骤S1中，将Al置于包壳管和端塞上，分别在包壳管和端塞上形成Al层，再将Si置于其中任一Al层上形成Si层，再将所述包壳管和端塞配合在一起，使所述Al层和Si层叠合形成具有Al/Si/Al三层结构的中间连接材料。
9.根据权利要求1-6任一项所述的碳化硅包壳的钎焊连接方法，其特征在于，步骤S1中，先将Al和Si在包壳管或端塞上进行叠置，在所述包壳管或端塞上形成具有Al/Si/Al三层结构的中间连接材料，再将所述包壳管和端塞配合在一起，使所述中间连接材料置于所述包壳管和端塞之间。
10.一种碳化硅包壳，其特征在于，采用权利要求1-9任一项所述的碳化硅包壳的钎焊连接方法连接形成。
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