CN109437910B - 一种纳米浸渍瞬态共晶相连接SiC陶瓷的方法及其制备的陶瓷和应用 - Google Patents

一种纳米浸渍瞬态共晶相连接SiC陶瓷的方法及其制备的陶瓷和应用 Download PDF

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Abstract

本发明属于陶瓷连接技术领域，公开了一种纳米浸渍瞬态共晶相连接SiC陶瓷的方法。该方法是将SiC粉体和Al2O3‑MxOy的混合粉体A作为连接材料，所述MxOy＝Ho2O3或CeO2，将混合粉体A加入溶剂和球磨介质混合干燥后将所得混合粉体B进行造粒的粉体铺展在两块抛光后的SiC中间形成三明治结构；再进行冷等静压处理，在真空或气氛保护下，加压0.01～0.1MPa，先升温至600～1000℃保温Ⅰ，再升温至1450～1600℃保温Ⅱ，保温压力为200～500MPa，进行连接制得纳米浸渍瞬态共晶相连接的SiC陶瓷。本发明实现SiC陶瓷的低温低压连接，连接处的漏率达到0～1×10‑8Pa·L/s。

Description

一种纳米浸渍瞬态共晶相连接SiC陶瓷的方法及其制备的陶 瓷和应用
技术领域
本发明属于非氧化物陶瓷材料技术领域，更具体地，涉及一种纳米浸渍瞬态共晶相连接SiC陶瓷的方法及其制备的陶瓷和应用。
背景技术
SiC陶瓷一般都具有耐高温、高硬度、抗磨损、耐腐蚀、高温强度高等优良特性，是汽车、机械、冶金和宇航等部门开发新技术的关键材料。此外，纯SiC因其具有高热导率、抗中子辐照以及低中子吸收截面，可应用于核反应堆中的事故容错燃料。
然而，由于陶瓷材料的脆性和冲击韧度低，耐热冲击能力弱，因而其加工性能差，制造尺寸大而形状复杂的零件较为困难，因此需要通过陶瓷之间的连接技术来制取形状复杂的零部件。目前，在SiC陶瓷连接方法中，纳米浸渍瞬态共晶相连接的剪切强度最高，并且具有良好的抗腐蚀和抗中子辐照，然而，一般采用纳米浸渍瞬态共晶相时都需要高温高压，这对于事故容错燃料(是核反应堆中用来包裹核燃料的第一层保护材料，这种材料直接承受核反应堆中全部的中子辐照，也是最关键的一道防护罩)中包壳管和端塞连接来说是致命的缺陷。
发明内容
为了解决上述现有技术存在的不足和缺点，本发明提供了一种纳米浸渍瞬态共晶相连接SiC陶瓷的方法，该方法可在低温低压下就可以实现SiC连接的方法。
本发明另一目的在于提供了上述方法制备的纳米浸渍瞬态共晶相连接SiC陶瓷。
本发明再一目的在于提供了上述纳米浸渍瞬态共晶相连接SiC陶瓷的应用。
本发明的目的通过下述技术方案来实现：
一种纳米浸渍瞬态共晶相连接SiC陶瓷的制备方法，包括以下具体步骤：
S1.将SiC粉体和Al2O3-MxOy的混合粉体A作为连接材料，所述MxOy＝Ho2O3或CeO2，将混合粉体A加入溶剂和球磨介质混合，干燥后得到混合粉体B；
S2.将混合粉体B进行造粒，将造粒后粉体铺展在两块抛光后的SiC中间形成三明治结构；
S3.将上述三明治结构样品进行冷等静压处理，在真空或保护气氛下，冷等静压的压力为200～500MPa，先升温至600～1000℃保温Ⅰ，再升温至1200～1600℃保温Ⅱ，加压0.01～0.1MPa进行连接，制得纳米浸渍瞬态共晶相连接的SiC陶瓷。
优选地，步骤S1中所述SiC粉的纯度为95～99.999％，所述SiC粉的粒径为10～100nm；所述Al2O3的纯度为95～99.999％，所述Al2O3的粒径为0.01～10μm。
优选地，步骤S1中所述MxOy的纯度为95～99.999％，所述MxOy的粒径为0.01～10μm。
优选地，步骤S1中所述SiC：Al2O3：MxOy的质量比为(80～99.8)：(0.1～10)：(0.1～10)。
优选地，步骤S1中所述溶剂为无水乙醇或/和丙酮。
优选地，步骤S1中所述球磨的时间为2～24h。
优选地，步骤S3中所述升温到600～1000℃时的速率为5～20℃/min，所述升温到1200～1600℃时的速率为5～10℃/min，所述保温Ⅰ和Ⅱ的时间均为0.5～2h。
优选地，步骤S3中所述保护气氛为氩气或氮气。
所述方法制备的共晶相连接的SiC陶瓷，所述共晶相连接的SiC陶瓷中共晶相为SiC-Al2O3-MxOy，所述共晶相连接的SiC陶瓷在常温下的连接强度为100～200MPa，在1600℃下的连接强度为80～180MPa；所述纳米浸渍瞬态共晶相连接的SiC的漏率达到0～1×10- 8Pa·L/s。
所述的纳米浸渍瞬态共晶相连接的SiC陶瓷在核反应堆中包壳管或端塞连接领域中的应用。
本发明通结合冷等静压技术，在低温低压下实现SiC纳米浸渍瞬态共晶相连接，连接后工件在常温下的连接强度为100～200MPa，在1600℃高温下的连接强度为80～180MPa；在360℃/18.6MPa/纯水腐蚀条件的高压釜下腐蚀20～50天，腐蚀速率与基体保持一致；连接后母材与连接层热膨胀系数一致，共晶相是指中间的连接层，工件是指中间连接层加上两端母材，无热膨胀系数差异引起热应力集中，连接层致密无缺陷，连接处的漏率达到0～1×10-8Pa·L/s，在进行10～20MPa/min加压速率进行内压爆破时，爆破的断裂处在焊缝区之外。
与现有技术相比，本发明具有以下有益效果：
1.本发明采用纳米浸渍瞬态共晶相连接首次在低温低压下实现了SiC陶瓷的连接；连接的SiC陶瓷连接层致密，无空洞缺陷。
2.本发明提供一种在低温低压下就可以实现SiC连接的方法，由于连接层是以SiC为主相，再结合非常少的添加剂促进致密化，因此，烧结助剂对主相SiC陶瓷的影响非常小，可忽略不计，因此共晶相连接层与母材SiC陶瓷具有一致的热膨胀系数，不存在热膨胀系数差异产生的热应力，极大地推动SiC陶瓷在核领域内的应用。
3.本发明的纳米浸渍瞬态共晶相连接SiC陶瓷在360℃/18.6MPa/纯水腐蚀条件的高压釜下腐蚀20～50天，腐蚀速率与基体保持一致；连接后母材与连接层热膨胀系数一致，无热膨胀系数差异引起热应力集中，连接层致密无缺陷。
具体实施方式
下面结合具体实施例进一步说明本发明的内容，但不应理解为对本发明的限制。若未特别指明，实施例中所用的技术手段为本领域技术人员所熟知的常规手段。除非特别说明，本发明采用的试剂、方法和设备为本技术领域常规试剂、方法和设备。
实施例1
1.制备：以纳米SiC粉体、Al2O3以及Ho2O3作为连接材料，其中SiC粉纯度为99％，粒径为10nm；Al2O3的纯度为99％，粒径为0.1μm；Ho2O3纯度为99％，粒径为0.1μm；SiC:Al2O3:Ho2O3的质量百分比为93wt％：2wt％：5wt％，连接材料粉体按照以上比例在行星球磨机上进行8h混合，溶剂为无水乙醇，干燥后得到的混合粉体铺展在两块抛光后的SiC中间形成三明治结构，并进行500MPa冷等静压处理，然后在热处理炉中进行连接。连接的具体工艺参数为：以20℃/min升温到800℃，再以10℃/min升温到1400℃，保温1h，加压0.1MPa，连接环境为真空。
2.性能测试：本实施例连接后工件在常温下的连接强度为150MPa，在1600℃高温下的连接强度为120MPa；在360℃/18.6MPa/纯水腐蚀条件的高压釜下腐蚀30天，腐蚀速率与基体保持一致；连接后母材与连接层无热应力集中，连接处的漏率达到1×10-9Pa·L/s，在进行15MPa/min加压速率进行内压爆破时，爆破的断裂处在焊缝区(焊缝区是指中间连接材料共晶相以及与母材SiC交界处)之外。
实施例2
1.制备：以纳米SiC粉体、Al2O3以及CeO2作为连接材料，其中SiC粒径为100nm；Al2O3的粒径为5μm；Ho2O3粒径为5μm；SiC:Al2O3:CeO2的质量百分比为90wt％：5wt％：5wt％，按照实施例1方法进行连接，其中冷等静压压力为200MPa，烧结工艺是：以20℃/min升温到800℃，再以10℃/min升温到1500℃，保温1h，加压0.01MPa，连接环境为真空。
2.性能测试：本实施例连接后工件在常温下的连接强度为180MPa，在1600℃高温下的连接强度为150MPa；在360℃/18.6MPa/纯水腐蚀条件的高压釜下腐蚀30天，腐蚀速率与基体保持一致；连接后母材与连接层无热应力集中，连接处的漏率达到1×10-8Pa·L/s，在进行10MPa/min加压速率进行内压爆破时，爆破的断裂处在焊缝区之外。
实施例3
1.制备：以纳米SiC粉体、Al2O3以及Ho2O3作为连接材料，其中SiC粒径为50nm；Al2O3的粒径为10μm；Ho2O3粒径为10μm；SiC:Al2O3:Ho2O3质量百分比为90wt％：5wt％：5wt％，按照实施例1方法进行连接，其中冷等静压压力为300MPa，烧结工艺是：以20℃/min升温到800℃，再以10℃/min升温到1600℃，保温0.5h，加压0.01MPa，连接环境为真空。
2.性能测试：本实施例连接后工件在常温下的连接强度为200MPa，在1600℃高温下的连接强度为180MPa；在360℃/18.6MPa/纯水腐蚀条件的高压釜下腐蚀50天，腐蚀速率与基体保持一致；连接后母材与连接层无热应力集中，连接处的漏率达到1×10-9Pa·L/s，在进行15MPa/min加压速率进行内压爆破时，爆破的断裂处在焊缝区之外。
实施例4
1.制备：以纳米SiC粉体、Al2O3以及Ho2O3作为连接材料，其中SiC粒径为100nm；Al2O3的粒径为5μm；Ho2O3粒径为5μm；SiC:Al2O3:Ho2O3的质量百分比为90wt％：5wt％：5wt％，按照实施例1方法进行连接，其中冷等静压压力为200MPa，烧结工艺是：以20℃/min升温到800℃，再以10℃/min升温到1500℃，保温1h，加压0.01MPa，连接环境为真空。
2.性能测试：本实施例连接后工件在常温下的连接强度为180MPa，在1600℃高温下的连接强度为150MPa；在360℃/18.6MPa/纯水腐蚀条件的高压釜下腐蚀30天，腐蚀速率与基体保持一致；连接后母材与连接层无热应力集中，连接处的漏率达到1×10-8Pa·L/s，在进行10MPa/min加压速率进行内压爆破时，爆破的断裂处在焊缝区之外。
实施例5
1.制备：以纳米SiC粉体、Al2O3以及Ho2O3作为连接材料，其中SiC粒径为30nm；Al2O3的粒径为0.1μm；Ho2O3粒径为0.1μm；SiC:Al2O3:Ho2O3的质量百分比为80wt％：10wt％：10wt％，按照实施例1方法进行连接，其中冷等静压压力为300MPa，烧结工艺是：以20℃/min升温到800℃，再以10℃/min升温到1400℃，保温0.5h，加压0.01MPa，连接环境为Ar。
2.性能测试：本实施例连接后工件在常温下的连接强度为150MPa，在1600℃高温下的连接强度为120MPa；在360℃/18.6MPa/纯水腐蚀条件的高压釜下腐蚀30天，腐蚀速率与基体保持一致；连接后母材与连接层无热应力集中，连接处的漏率达到1×10-8Pa·L/s，在进行15MPa/min加压速率进行内压爆破时，爆破的断裂处在焊缝区之外。
对比例1
1.制备：以纳米SiC粉体、SiO2、Al2O3以及Y2O3作为连接材料，其中SiC粉纯度为99％，粒径为30nm；SiO2的纯度为99％，粒径为0.1μm；Al2O3的纯度为99％，粒径为0.1μm；Y2O3纯度为99％，粒径为0.1μm；SiC:SiO2:Al2O3:Y2O3的质量比为94wt％：2wt％：1％：3wt％，连接材料粉体按照以上比例在行星球磨机上进行8h混合，溶剂为无水乙醇，干燥后得到的混合粉体铺展在两块抛光后的SiC中间形成三明治结构，连接的具体工艺参数为：以10℃/min升温到1900℃，保温1h，加压20MPa，连接环境为Ar。
2.性能测试：本实施例连接后工件在常温下的连接强度为120MPa，在1600℃高温下的连接强度为100MPa；在360℃/18.6MPa/纯水腐蚀条件的高压釜下腐蚀30天，腐蚀速率与基体保持一致；连接后母材SiC陶瓷与连接层(共晶相—SiC-Al2O3-Y2O3)无热应力集中，母材和连接层的连接处的漏率达到1×10-9Pa·L/s，在进行15MPa/min加压速率进行内压爆破时，爆破的断裂处在焊缝区之外。
对比例2
1.制备：以纳米SiC粉体、SiO2、Al2O3以及Y2O3作为连接材料，其中SiC粉纯度为99％，粒径为30nm；SiO2的纯度为99％，粒径为0.1μm；Al2O3的纯度为99％，粒径为0.1μm；Y2O3纯度为99％，粒径为0.1μm；SiC:SiO2:Al2O3:Y2O3的质量比为94：2：1：3，连接材料粉体按照以上比例在行星球磨机上进行8h混合，溶剂为无水乙醇，干燥后得到的混合粉体铺展在两块抛光后的SiC中间形成三明治结构，连接的具体工艺参数为：以10℃/min升温到1500℃，保温1h，加压20MPa，连接环境为Ar。
2.性能测试：本实施例连接后工件在常温下的连接强度为40MPa，在1600℃高温下的连接强度为20MPa；在360℃/18.6MPa/纯水腐蚀条件的高压釜下腐蚀30天，腐蚀速率明显比基体快；连接后母材与连接层有孔洞，连接处的漏率达到1×10-2Pa·L/s，在进行15MPa/min加压速率进行内压爆破时，爆破的断裂处在焊缝区。
通过对比实施例1-5和对比例1-2可知，传统的纳米浸渍瞬态共晶相连接在高温高压下可实现强度和气密性较好的连接，但是在相同的加压条件下，进行低温连接的连接件强度和气密性极差。在对比例2中，在1500℃以及20MPa压力下连接件的室温和高温剪切强度分别只有40MPa和20MPa，连接处的漏率为1×10-2Pa·L/s；然而，实施例1中在1400℃以及0.1MPa压力条件下就可实现可靠连接，室温和高温剪切强度分别为150MPa和120MPa，连接处的漏率达到1×10-9Pa·L/s。经比较说明，本发明采用纳米浸渍瞬态共晶相低温连接的方法可实现高强且气密性良好的连接。
上述实施例为本发明较佳的实施方式，但本发明的实施方式并不受上述实施例的限制，其他的任何未背离本发明的精神实质与原理下所作的改变、修饰、替代、组合和简化，均应为等效的置换方式，都包含在本发明的保护范围之内。

Claims (7)

1.一种纳米浸渍瞬态共晶相连接SiC陶瓷的制备方法，其特征在于，包括以下具体步骤：
S1. 将SiC粉体和Al2O3-MxOy的混合粉体A作为连接材料，所述MxOy=Ho2O3或CeO2，将混合粉体A加入溶剂和球磨介质混合，干燥后得到混合粉体B；所述SiC粉的纯度为95~99.999%，所述SiC粉的粒径为10~100nm；所述Al2O3的纯度为95~99.999%，所述Al2O3的粒径为0.01~10μm；所述MxOy的纯度为95~99.999%，所述MxOy的粒径为0.01~10μm；所述SiC：Al2O3：MxOy的质量比为（80~99.8）：（0.1~10）：（0.1~10）；
S2. 将混合粉体B进行造粒，将造粒后粉体铺展在两块抛光后的SiC中间形成三明治结构；
S3. 将上述三明治结构样品进行冷等静压处理，在真空或保护气氛下，冷等静压的压力为200~500MPa，先升温至600~1000℃保温Ⅰ，再升温至1200~1600℃保温Ⅱ，加压0.01~0.1MPa进行连接，制得纳米浸渍瞬态共晶相连接的SiC陶瓷。
2.根据权利要求1所述的纳米浸渍瞬态共晶相连接SiC陶瓷的制备方法，其特征在于，步骤S1中所述溶剂为无水乙醇或/和丙酮。
3.根据权利要求1所述的纳米浸渍瞬态共晶相连接SiC陶瓷的制备方法，其特征在于，步骤S1中所述球磨的时间为2~24h。
4.根据权利要求1所述的纳米浸渍瞬态共晶相连接SiC陶瓷的制备方法，其特征在于，步骤S3中所述升温到600~1000℃时的速率为5~20℃/min，所述升温到1200~1600℃时的速率为5~10℃/min，所述保温Ⅰ和Ⅱ的时间均为0.5~2h。
5.根据权利要求1所述的纳米浸渍瞬态共晶相连接SiC陶瓷的制备方法，其特征在于，步骤S3中所述保护气氛为氩气或氮气。
6.根据权利要求1-5任一项所述方法制备的纳米浸渍瞬态共晶相连接的SiC陶瓷，其特征在于，所述纳米浸渍瞬态共晶相连接的SiC陶瓷中共晶相为SiC-Al2O3-MxOy，所述纳米浸渍瞬态共晶相连接的SiC陶瓷在常温下的连接强度为100~200MPa，在1600℃下的连接强度为80~180MPa；所述纳米浸渍瞬态共晶相连接的SiC陶瓷的漏率达到0~1×10-8 Pa·L/s。
7.根据权利要求6所述的纳米浸渍瞬态共晶相连接的SiC陶瓷在核反应堆中包壳管或端塞连接领域中的应用。
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