CN112250992A - 树脂组合物 - Google Patents

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Abstract

本发明的课题是提供可将所得的固化物的介电常数抑制在低值的树脂组合物。本发明的解决手段是一种树脂组合物，其包含(A)环氧树脂、(B)固化剂、(C)无机填充材料及(D)有机硅树脂粒子。

Description

树脂组合物
技术领域
本发明涉及包含环氧树脂的树脂组合物。本发明还涉及用该树脂组合物得到的固化物、片状层叠材料、树脂片材、印刷布线板及半导体装置。
背景技术
作为印刷布线板的制造技术，已知采用交替重叠绝缘层和导体层的堆叠方式的制造方法。在采用堆叠方式的制造方法中，一般绝缘层通过使树脂组合物固化而形成。
作为印刷布线板中的电信号衰减的主要原因之一，可举出绝缘层的高介电常数。为了抑制由绝缘层的高介电常数导致的电信号衰减，需要将介电常数抑制在低值。
另一方面，至今为止，已知掺入了有机硅树脂粒子的环氧树脂组合物(专利文献1)。此外，还已知包含活性酯类固化剂和氟类填充材料的环氧树脂组合物(专利文献2)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本专利特开2014-152310号公报
专利文献2：日本专利特开2018-141053号公报。
发明内容
发明所要解决的技术问题
本发明的课题在于提供可将所得的固化物的介电常数抑制在低值的树脂组合物等。
解决技术问题所采用的技术方案
为了解决本发明的课题，本发明人等进行了认真研究，结果发现，通过使用包含(A)环氧树脂、(B)固化剂、(C)无机填充材料及(D)有机硅树脂粒子的树脂组合物，可将固化物的介电常数抑制在低值，从而完成了本发明。
即，本发明包括以下的内容，
[1]一种树脂组合物，其包含(A)环氧树脂、(B)固化剂、(C)无机填充材料及(D)有机硅树脂粒子；
[2]根据上述[1]所述的树脂组合物，其中，(B)成分是活性酯类固化剂；
[3]根据上述[1]或[2]所述的树脂组合物，其中，(C)成分是二氧化硅；
[4]根据上述[1]～[3]中任一项所述的树脂组合物，其中，(D)成分是聚烷基倍半硅氧烷粒子；
[5]根据上述[1]～[4]中任一项所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量%时，(C)成分的含量为65质量%以下；
[6]根据上述[1]～[5]中任一项所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量%时，(C)成分的含量为30质量%以上；
[7]根据上述[1]～[6]中任一项所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量%时，(D)成分的含量为5质量%以上；
[8]根据上述[1]～[7]中任一项所述的树脂组合物，其中，(D)成分的含量与(C)成分的含量的质量比((D)成分的含量/(C)成分的含量)为1.1以下；
[9]根据上述[1]～[8]中任一项所述的树脂组合物，其中，(D)成分的含量与(C)成分的含量的质量比((D)成分的含量/(C)成分的含量)为0.1以上；
[10]一种固化物，其是上述[1]～[9]中任一项所述的树脂组合物的固化物；
[11]一种片状层叠材料，其包含上述[1]～[9]中任一项所述的树脂组合物；
[12]一种树脂片材，其具有：支承体、以及设置于该支承体上的由上述[1]～[9]中任一项所述的树脂组合物形成的树脂组合物层；
[13]一种印刷布线板，其具备由上述[1]～[9]中任一项所述的树脂组合物的固化物形成的绝缘层；
[14]一种半导体装置，其包含上述[13]所述的印刷布线板。
发明的效果
如果采用本发明的树脂组合物，可将固化物的介电常数抑制在低值。
具体实施方式
以下，对本发明结合其优选实施方式进行详细说明。但是，本发明并不限定于下述实施方式及示例物，可在不脱离本发明的权利要求书及其均等范围的范围内任意变更实施。
＜树脂组合物＞
本发明的树脂组合物包含(A)环氧树脂、(B)固化剂、(C)无机填充材料及(D)有机硅树脂粒子。通过采用这样的树脂组合物，可将固化物的介电常数抑制在低值。本说明书中，介电常数均是指相对介电常数。此外，在某些特定的实施方式中，可实现更优异的镀层密合性。此外，在某些特定的实施方式中，可实现更低的热膨胀系数。
除了包含(A)环氧树脂、(B)固化剂、(C)无机填充材料及(D)有机硅树脂粒子之外，本发明的树脂组合物可还包含任意的成分。作为任意的成分，可举出例如(E)硅烷偶联剂、(F)固化促进剂、(G)其他添加剂及(H)有机溶剂。以下，对树脂组合物所含的各成分进行详细说明。
＜(A)环氧树脂＞
本发明的树脂组合物包含(A)环氧树脂。(A)环氧树脂是指具有环氧基的树脂。
作为(A)环氧树脂，可举出例如：联二甲酚型环氧树脂、双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、双酚S型环氧树脂、双酚AF型环氧树脂、二环戊二烯型环氧树脂、三酚型环氧树脂、萘酚酚醛清漆型环氧树脂、苯酚酚醛清漆型环氧树脂、叔丁基-邻苯二酚型环氧树脂、萘型环氧树脂、萘酚型环氧树脂、蒽型环氧树脂、缩水甘油胺型环氧树脂、缩水甘油酯型环氧树脂、甲酚酚醛清漆型环氧树脂、联苯型环氧树脂、线性脂肪族环氧树脂、具有丁二烯结构的环氧树脂、脂环族环氧树脂、杂环型环氧树脂、含螺环的环氧树脂、环己烷型环氧树脂、环己烷二甲醇型环氧树脂、亚萘基醚型环氧树脂、三羟甲基型环氧树脂、四苯基乙烷型环氧树脂、异氰脲酸酯型环氧树脂等。其中，特别优选为萘型环氧树脂及联苯型环氧树脂。(A)环氧树脂可单独使用一种，也可将两种以上组合使用。
对于树脂组合物而言，作为(A)环氧树脂，优选包含在1分子中具有2个以上的环氧基的环氧树脂。相对于(A)环氧树脂的不挥发成分100质量%，在1分子中具有2个以上的环氧基的环氧树脂的比例优选为50质量%以上，更优选为60质量%以上，特别优选为70质量%以上。
环氧树脂包括在温度20℃下呈液态的环氧树脂(以下也称“液态环氧树脂”)和在温度20℃下呈固态的环氧树脂(以下也称“固态环氧树脂”)。对于本发明的树脂组合物而言，作为环氧树脂，可仅包含液态环氧树脂，或者可仅包含固态环氧树脂，优选组合包含液态环氧树脂和固态环氧树脂。
作为液态环氧树脂，优选在1分子中具有2个以上的环氧基的液态环氧树脂。
作为液态环氧树脂，优选双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、双酚AF型环氧树脂、萘型环氧树脂、缩水甘油酯型环氧树脂、缩水甘油胺型环氧树脂、苯酚酚醛清漆型环氧树脂、具有酯骨架的脂环族环氧树脂、环己烷型环氧树脂、环己烷二甲醇型环氧树脂、及具有丁二烯结构的环氧树脂，其中，特别优选萘型环氧树脂。
作为液态环氧树脂的具体例，可举出：DIC公司制的“HP4032”、“HP4032D”、“HP4032SS”(萘型环氧树脂)；三菱化学公司制的“828US”、“828EL”、“jER828EL”、“825”、“EPIKOTE 828EL”(双酚A型环氧树脂)；三菱化学公司制的“jER807”、“1750”(双酚F型环氧树脂)；三菱化学公司制的“jER152”(苯酚酚醛清漆型环氧树脂)；三菱化学公司制的“630”、“630LSD”、“604”(缩水甘油胺型环氧树脂)；ADEKA公司制的“ED-523T”(环氧丙氧(Glycirol)型环氧树脂)；ADEKA公司制的“EP-3950L”、“EP-3980S”(缩水甘油胺型环氧树脂)；ADEKA公司制的“EP-4088S”(二环戊二烯型环氧树脂)；新日铁住金化学公司制的“ZX1059”(双酚A型环氧树脂与双酚F型环氧树脂的混合品)；Nagase ChemteX公司制的“EX-721”(缩水甘油酯型环氧树脂)；大赛璐公司制的“Celloxide 2021P”(具有酯骨架的脂环族环氧树脂)；大赛璐公司制的“PB-3600”、日本曹达公司制的“JP-100”、“JP-200”(具有丁二烯结构的环氧树脂)；新日铁住金化学公司制的“ZX1658”、“ZX1658GS”(液态1,4-缩水甘油基环己烷型环氧树脂)等。这些可单独使用一种，也可将两种以上组合使用。
作为固态环氧树脂，优选在1分子中具有3个以上的环氧基的固态环氧树脂，更优选在1分子中具有3个以上的环氧基的芳香族类的固态环氧树脂。
作为固态环氧树脂，优选联二甲酚型环氧树脂、萘型环氧树脂、萘型四官能环氧树脂、甲酚酚醛清漆型环氧树脂、二环戊二烯型环氧树脂、三酚型环氧树脂、萘酚型环氧树脂、联苯型环氧树脂、亚萘基醚型环氧树脂、蒽型环氧树脂、双酚A型环氧树脂、双酚AF型环氧树脂、四苯基乙烷型环氧树脂，其中，特别优选联苯型环氧树脂。
作为固态环氧树脂的具体例，可举出：DIC公司制的“HP4032H”(萘型环氧树脂)；DIC公司制的“HP-4700”、“HP-4710”(萘型四官能环氧树脂)；DIC公司制的“N-690”(甲酚酚醛清漆型环氧树脂)；DIC公司制的“N-695”(甲酚酚醛清漆型环氧树脂)；DIC公司制的“HP-7200”、“HP-7200HH”、“HP-7200H”(二环戊二烯型环氧树脂)；DIC公司制的“EXA-7311”、“EXA-7311-G3”、“EXA-7311-G4”、“EXA-7311-G4S”、“HP6000”(亚萘基醚型环氧树脂)；日本化药公司制的“EPPN-502H”(三酚型环氧树脂)；日本化药公司制的“NC7000L”(萘酚酚醛清漆型环氧树脂)；日本化药公司制的“NC3000H”、“NC3000”、“NC3000L”、“NC3100”(联苯型环氧树脂)；新日铁住金化学公司制的“ESN475V”(萘酚型环氧树脂)；新日铁住金化学公司制的“ESN485”(萘酚酚醛清漆型环氧树脂)；三菱化学公司制的“YX4000H”、“YX4000”、“YL6121”(联苯型环氧树脂)；三菱化学公司制的“YX4000HK”(联二甲酚型环氧树脂)；三菱化学公司制的“YX8800”(蒽型环氧树脂)；三菱化学公司制的“YX7700”(含二甲苯结构的酚醛清漆型环氧树脂)；大阪燃气化学公司制的“PG-100”、“CG-500”；三菱化学公司制的“YL7760”(双酚AF型环氧树脂)；三菱化学公司制的“YL7800”(芴型环氧树脂)；三菱化学公司制的“jER1010”(固态双酚A型环氧树脂)；三菱化学公司制的“jER1031S”(四苯基乙烷型环氧树脂)等。这些可单独使用一种，也可将两种以上组合使用。
作为(A)成分，并用液态环氧树脂和固态环氧树脂的情况下，它们的量比(液态环氧树脂:固态环氧树脂)以质量比计优选在100:1～1:100的范围内，更优选在10:1～1:10的范围内，进一步优选在3:1～1:3的范围内。
(A)环氧树脂的环氧当量优选为50 g/eq.～5000 g/eq.，更优选为50 g/eq.～2000 g/eq.，进一步优选为80 g/eq.～1000 g/eq.，更进一步优选为80 g/eq.～500 g/eq.。环氧当量为每1当量的环氧基对应的树脂的质量。该环氧当量可按照JIS K7236进行测定。
(A)环氧树脂的重均分子量(Mw)优选为100～5000，更优选为250～3000，进一步优选为400～1500。树脂的重均分子量可通过凝胶渗透色谱(GPC)法，作为聚苯乙烯换算的值进行测定。
树脂组合物中的(A)环氧树脂的含量无特别限定，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量%时，优选为1质量%以上，更优选为5质量%以上，进一步优选为8质量%以上，特别优选为10质量%以上。(A)环氧树脂的含量的上限无特别限定，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量%时，优选为60质量%以下，更优选为40质量%以下，进一步优选为30质量%以下，特别优选为25质量%以下。
＜(B)固化剂＞
本发明的树脂组合物包含(B)固化剂。(B)固化剂具有使(A)环氧树脂固化的功能。
作为(B)固化剂，无特别限定，可举出例如苯酚类固化剂、萘酚类固化剂、酸酐类固化剂、活性酯类固化剂、苯并噁嗪类固化剂、氰酸酯类固化剂及碳二亚胺类固化剂，优选为活性酯类固化剂。固化剂可单独使用一种，也可将两种以上组合使用。
作为苯酚类固化剂及萘酚类固化剂，从耐热性和耐水性的观点来看，优选为具有酚醛(novolac)结构的苯酚类固化剂或者具有酚醛结构的萘酚类固化剂。此外，从与被粘接体的密合性的观点来看，优选为含氮苯酚类固化剂或含氮萘酚类固化剂，更优选为含三嗪骨架的苯酚类固化剂或含三嗪骨架的萘酚类固化剂。其中，从使耐热性、耐水性及密合性高度满足的观点来看，优选为含三嗪骨架的苯酚酚醛清漆树脂。作为苯酚类固化剂及萘酚类固化剂的具体例，可举出例如明和化成公司制的“MEH-7700”、“MEH-7810”、“MEH-7851”，日本化药公司制的“NHN”、“CBN”、“GPH”，新日铁住金化学公司制的“SN-170”、“SN-180”、“SN-190”、“SN-475”、“SN-485”、“SN-495”、“SN-375”、“SN-395”，DIC公司制的“LA-7052”、“LA-7054”、“LA-3018”、“LA-3018-50P”、“LA-1356”、“TD2090”、“TD-2090-60M”等。
作为酸酐类固化剂，可举出在1分子内具有1个以上酸酐基的固化剂，优选在1分子内具有2个以上酸酐基的固化剂。作为酸酐类固化剂的具体例，可举出邻苯二甲酸酐、四氢邻苯二甲酸酐、六氢邻苯二甲酸酐、甲基四氢邻苯二甲酸酐、甲基六氢邻苯二甲酸酐、甲基纳迪克酸酐、氢化甲基纳迪克酸酐、三烷基四氢邻苯二甲酸酐、十二碳烯基琥珀酸酐、5-(2,5-二氧代四氢-3-呋喃基)-3-甲基-3-环己烯-1,2-二甲酸酐、偏苯三甲酸酐、均苯四甲酸酐、二苯甲酮四甲酸二酐、联苯四甲酸二酐、萘四甲酸二酐、氧双邻苯二甲酸二酐、3,3’-4,4’-二苯基砜四甲酸二酐、1,3,3a,4,5,9b-六氢-5-(四氢-2,5-二氧代-3-呋喃基)-萘并[1,2-C]呋喃-1,3-二酮、乙二醇双(偏苯三甲酸酐酯)、苯乙烯与马来酸进行共聚而得到的苯乙烯-马来酸树脂等聚合物型的酸酐等。作为酸酐类固化剂的市售品，可举出新日本理化公司制的“HNA-100”、“MH-700”等。
作为活性酯类固化剂，无特别限定，一般可优选使用酚酯类、硫酚酯类、N-羟基胺酯类、杂环羟基化合物的酯类等在1分子中具有2个以上反应活性高的酯基的化合物。该活性酯类固化剂优选通过羧酸化合物和/或硫代羧酸化合物与羟基化合物和/或硫醇化合物的缩合反应而得到。尤其是从提高耐热性的观点考虑，优选由羧酸化合物与羟基化合物得到的活性酯类固化剂，更优选由羧酸化合物与苯酚化合物和/或萘酚化合物得到的活性酯类固化剂。作为羧酸化合物，可举出例如苯甲酸、乙酸、琥珀酸、马来酸、衣康酸、邻苯二甲酸、间苯二甲酸、对苯二甲酸、均苯四甲酸等。作为苯酚化合物或萘酚化合物，可举出例如对苯二酚、间苯二酚、双酚A、双酚F、双酚S、酚酞啉、甲基化双酚A、甲基化双酚F、甲基化双酚S、苯酚、邻甲酚、间甲酚、对甲酚、邻苯二酚、α-萘酚、β-萘酚、1,5-二羟基萘、1,6-二羟基萘、2,6-二羟基萘、二羟基二苯甲酮、三羟基二苯甲酮、四羟基二苯甲酮、间苯三酚、苯三酚、二环戊二烯型二苯酚化合物、苯酚酚醛清漆树脂等。此处，所谓“二环戊二烯型二苯酚化合物”，是指在1分子二环戊二烯上缩合2分子苯酚而得到的二苯酚化合物。
具体而言，优选包含二环戊二烯型二苯酚结构的活性酯化合物、包含萘结构的活性酯化合物、包含苯酚酚醛清漆(phenol novolac)的乙酰化物的活性酯化合物、包含苯酚酚醛清漆的苯甲酰化物的活性酯化合物，其中，更优选包含萘结构的活性酯化合物、包含二环戊二烯型二苯酚结构的活性酯化合物。所谓“二环戊二烯型二苯酚结构”，表示由亚苯基-二环戊搭烯(ジシクロペンタレン) -亚苯基形成的二价的结构单元。
作为活性酯类固化剂的市售品，可举出：作为包含二环戊二烯型二苯酚结构的活性酯化合物的“EXB9451”、“EXB9460”、“EXB9460S”、“HPC-8000”、“HPC-8000H”、“HPC-8000-65T”、“HPC-8000H-65TM”、“EXB-8000L”、“EXB-8000L-65M”、“EXB-8000L-65TM”(DIC公司制)；作为包含萘结构的活性酯化合物的“EXB-9416-70BK”、“EXB-8150-65T”、“EXB-8100L-65T”、“EXB-8150L-65T”(DIC公司制)；作为包含苯酚酚醛清漆的乙酰化物的活性酯化合物的“DC808”(三菱化学公司制)；作为包含苯酚酚醛清漆的苯甲酰化物的活性酯化合物的“YLH1026”(三菱化学公司制)；作为是苯酚酚醛清漆的乙酰化物的活性酯类固化剂的“DC808”(三菱化学公司制)；作为是苯酚酚醛清漆的苯甲酰化物的活性酯类固化剂的“YLH1026”(三菱化学公司制)、“YLH1030”(三菱化学公司制)、“YLH1048”(三菱化学公司制)；等等。
作为苯并噁嗪类固化剂的具体例，可举出JFE化工公司制的“JBZ-OP100D”“ODA-BOZ”、昭和高分子公司制的“HFB2006M”、四国化成工业公司制的“P-d”、“F-a”等。
作为氰酸酯类固化剂，可举出例如：双酚A二氰酸酯、多酚氰酸酯(低聚(3-亚甲基-1,5-亚苯基氰酸酯))、4,4’-亚甲基双(2,6-二甲基苯基氰酸酯)、4,4’-亚乙基二苯基二氰酸酯、六氟双酚A二氰酸酯、2,2-双(4-氰酸酯基)苯基丙烷、1,1-双(4-氰酸酯基苯基甲烷)、双(4-氰酸酯基-3,5-二甲基苯基)甲烷、1,3-双(4-氰酸酯基苯基-1-(甲基亚乙基))苯、双(4-氰酸酯基苯基)硫醚、及双(4-氰酸酯基苯基)醚等二官能氰酸酯树脂、由苯酚酚醛清漆及甲酚酚醛清漆等衍生的多官能氰酸酯树脂、这些氰酸酯树脂进行部分三嗪化而得到的预聚物等。作为氰酸酯类固化剂的具体例，可举出Lonza Japan公司制的“PT30”及“PT60”(均为苯酚酚醛清漆型多官能氰酸酯树脂)、“BA230”、“BA230S75”(双酚A二氰酸酯的一部分或全部进行三嗪化而形成了三聚体而得到的预聚物)等。
作为碳二亚胺类固化剂的具体例，可举出日清纺化学公司制“V-03”、“V-07”等。
树脂组合物包含(B)固化剂的情况下，(A)环氧树脂与(B)固化剂的量比，以[(A)环氧树脂的环氧基的总数]:[(B)固化剂的反应基的总数]的比例计，优选为1:0.2～1:2，更优选为1:0.3～1:1.5，进一步优选为1:0.4～1:1.2。在此，关于(B)固化剂的反应基，例如固化剂为苯酚类固化剂及萘酚类固化剂时，反应基为芳族羟基；固化剂为活性酯类固化剂时，反应基为活性酯基；反应基根据固化剂的种类而不同。
(B)固化剂的反应基当量优选为50 g/eq.～3000 g/eq.，更优选为100 g/eq.～1000 g/eq.，进一步优选为120 g/eq.～500 g/eq.，特别优选为150 g/eq.～300 g/eq.。反应基当量为每1当量的反应基对应的固化剂的质量。
树脂组合物中的(B)固化剂的含量，无特别限定，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量%时，优选为1质量%以上，更优选为5质量%以上，进一步优选为10质量%以上，特别优选为15质量%以上。(B)固化剂的含量的上限无特别限定，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量%时，优选为70质量%以下，更优选为50质量%以下，进一步优选为40质量%以下，特别优选为35质量%以下。
＜(C)无机填充材料＞
本发明的树脂组合物包含(C)无机填充材料。(C)无机填充材料由无机材料形成，以粒子的状态包含于树脂组合物中。
作为(C)无机填充材料的材料，使用无机化合物。作为(C)无机填充材料的材料，可举出例如：二氧化硅、氧化铝、玻璃、堇青石、硅氧化物、硫酸钡、碳酸钡、滑石、粘土、云母粉、氧化锌、水滑石、勃姆石、氢氧化铝、氢氧化镁、碳酸钙、碳酸镁、氧化镁、氮化硼、氮化铝、氮化锰、硼酸铝、碳酸锶、钛酸锶、钛酸钙、钛酸镁、钛酸铋、氧化钛、氧化锆、钛酸钡、锆钛酸钡、锆酸钡、锆酸钙、磷酸锆、及磷钨酸锆等。这些中，特别优选二氧化硅。作为二氧化硅，可举出例如无定形二氧化硅、熔融二氧化硅、结晶二氧化硅、合成二氧化硅、中空二氧化硅等。此外，作为二氧化硅，优选球形二氧化硅。(C)无机填充材料可单独使用一种，也可将两种以上以任意的比例组合使用。
作为(C)无机填充材料的市售品，可举出例如：电气化学工业公司制的“UFP-30”，新日铁住金材料公司制的“SP60-05”、“SP507-05”；株式会社雅都玛(Admatechs)制的“YC100C”、“YA050C”、“YA050C-MJE”、“YA010C”；DENKA公司制的“UFP-30”；株式会社德山(Tokuyama)制的“SILFIL NSS-3N”、“SILFIL NSS-4N”、“SILFIL NSS-5N”；株式会社雅都玛制的“SC2500SQ”、“SO-C4”、“SO-C2”、“SO-C1”；DENKA公司制的“DAW-03”、“FB-105FD”等。
(C)无机填充材料的平均粒径无特别限定，优选为40μm以下，更优选为10μm以下，进一步优选为5μm以下，更进一步优选为3μm以下，特别优选为1μm以下。(C)无机填充材料的平均粒径的下限无特别限定，优选为0.005μm以上，更优选为0.01μm以上，进一步优选为0.05μm以上，进一步优选为0.1μm以上，更进一步优选为0.2μm以上，特别优选为0.3μm以上。(C)无机填充材料的平均粒径可通过基于米氏(Mie)散射理论的激光衍射散射法进行测定。具体而言，可通过激光衍射散射式粒径分布测定装置，以体积基准制成无机填充材料的粒径分布，将其中值粒径作为平均粒径来进行测定。测定样品可使用将无机填充材料100mg、甲基乙基酮10g称量至管瓶中并通过超声波分散10分钟而得的样品。对于测定样品，使用激光衍射式粒径分布测定装置，将使用光源波长设为蓝色和红色，以流动池(flow cell)方式测定无机填充材料的体积基准的粒径分布，根据所得的粒径分布作为中值粒径算出平均粒径。作为激光衍射式粒径分布测定装置，可举出例如株式会社堀场制作所制“LA-960”等。
(C)无机填充材料的比表面积无特别限定，优选为0.1 m2/g以上，更优选为0.5 m2/g以上，特别优选为1 m2/g以上。(C)无机填充材料的比表面积的上限无特别限定，优选为50m2/g以下，更优选为20 m2/g以下，特别优选为10 m2/g以下。无机填充材料的比表面积可根据BET法使用比表面积测定装置(株式会社Mountech制Macsorb HM-1210)使氮气吸附于试样表面，用BET多点法算出比表面积来获得。
(C)无机填充材料优选通过合适的表面处理剂进行了表面处理。通过进行表面处理，可提高(C)无机填充材料的耐湿性和分散性。作为表面处理剂，可举出例如：乙烯基三甲氧基硅烷、乙烯基三乙氧基硅烷等乙烯基类硅烷偶联剂；2-(3,4-环氧环己基)乙基三甲氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基甲基二甲氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基甲基二乙氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基三乙氧基硅烷等环氧类硅烷偶联剂；对苯乙烯基三甲氧基硅烷等苯乙烯基类硅烷偶联剂；3-甲基丙烯酰氧基丙基甲基二甲氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基甲基二乙氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷等甲基丙烯酸类硅烷偶联剂；3-丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷等丙烯酸类硅烷偶联剂；N-2-(氨基乙基)-3-氨基丙基甲基二甲氧基硅烷、N-2-(氨基乙基)-3-氨基丙基三甲氧基硅烷、3-氨基丙基三甲氧基硅烷、3-氨基丙基三乙氧基硅烷、3-三乙氧基甲硅烷基-N-(1,3-二甲基-丁烯)丙基胺、N-苯基-3-氨基丙基三甲氧基硅烷、N-苯基-8-氨基辛基三甲氧基硅烷、N-(乙烯基苄基)-2-氨基乙基-3-氨基丙基三甲氧基硅烷等氨基类硅烷偶联剂；三(三甲氧基甲硅烷基丙基)异氰脲酸酯等异氰脲酸酯类硅烷偶联剂；3-脲基丙基三烷氧基硅烷等脲基类硅烷偶联剂；3-巯基丙基甲基二甲氧基硅烷、3-巯基丙基三甲氧基硅烷等巯基类硅烷偶联剂；3-异氰酸酯基丙基三乙氧基硅烷等异氰酸酯类硅烷偶联剂；3-三甲氧基甲硅烷基丙基琥珀酸酐等酸酐类硅烷偶联剂；等等的硅烷偶联剂；甲基三甲氧基硅烷、二甲基二甲氧基硅烷、苯基三甲氧基硅烷、甲基三乙氧基硅烷、二甲基二乙氧基硅烷、苯基三乙氧基硅烷、正丙基三甲氧基硅烷、正丙基三乙氧基硅烷、己基三甲氧基硅烷、己基三乙氧基硅烷、辛基三乙氧基硅烷、癸基三甲氧基硅烷、1,6-双(三甲氧基甲硅烷基)己烷、三氟丙基三甲氧基硅烷等非硅烷偶联-烷氧基硅烷化合物等。此外，表面处理剂可单独使用一种，也可将两种以上以任意的比例组合使用。
作为表面处理剂的市售品，可举出例如：信越化学工业公司制的“KBM-1003”、“KBE-1003”(乙烯基类硅烷偶联剂)；“KBM-303”、“KBM-402”、“KBM-403”、“KBE-402”、“KBE-403”(环氧类硅烷偶联剂)；“KBM-1403”(苯乙烯基类硅烷偶联剂)；“KBM-502”、“KBM-503”、“KBE-502”、“KBE-503”(甲基丙烯酸类硅烷偶联剂)；“KBM-5103”(丙烯酸类硅烷偶联剂)；“KBM-602”、“KBM-603”、“KBM-903”、“KBE-903”、“KBE-9103P”、“KBM-573”、“KBM-575”(氨基类硅烷偶联剂)；“KBM-9659”(异氰脲酸酯类硅烷偶联剂)；“KBE-585”(脲基类硅烷偶联剂)；“KBM-802”、“KBM-803”(巯基类硅烷偶联剂)；“KBE-9007N”(异氰酸酯类硅烷偶联剂)；“X-12-967C”(酸酐类硅烷偶联剂)；“KBM-13”、“KBM-22”、“KBM-103”、“KBE-13”、“KBE-22”、“KBE-103”、“KBM-3033”、“KBE-3033”、“KBM-3063”、“KBE-3063”、“KBE-3083”、“KBM-3103C”、“KBM-3066”、“KBM-7103”(非硅烷偶联-烷氧基硅烷化合物)等。
从提高无机填充材料的分散性的观点考虑，通过表面处理剂进行的表面处理的程度优选控制在规定的范围内。具体而言，对于无机填充材料100质量%而言，优选用0.2质量%～5质量%的表面处理剂进行了表面处理，更优选用0.2质量%～3质量%的表面处理剂进行了表面处理，进一步优选用0.3质量%～2质量%的表面处理剂进行了表面处理。
通过表面处理剂进行的表面处理的程度，可通过无机填充材料的每单位表面积的碳量来评价。从提高无机填充材料的分散性的观点考虑，无机填充材料的每单位表面积的碳量优选为0.02mg/m2以上，更优选为0.1mg/m2以上，进一步优选为0.2mg/m2以上。另一方面，从防止树脂组合物的熔体粘度或片材形态下的熔体粘度的上升的观点考虑，优选为1.0mg/m2以下，更优选为0.8mg/m2以下，进一步优选为0.5mg/m2以下。
(C)无机填充材料的每单位表面积的碳量，可在利用溶剂(例如，甲基乙基酮(MEK))对表面处理后的无机填充材料进行了洗涤处理后进行测定。具体而言，可将作为溶剂的足量的MEK添加至用表面处理剂进行了表面处理的无机填充材料中，于25℃进行5分钟超声波洗涤。将上清液除去，使固体成分干燥，然后，使用碳分析仪，测定无机填充材料的每单位表面积的碳量。作为碳分析仪，可使用株式会社堀场制作所制“EMIA-320V”等。
树脂组合物中的(C)无机填充材料的含量无特别限定，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量%时，优选为10质量%以上，更优选为20质量%以上，进一步优选为30质量%以上，从将线热膨胀系数抑制在更低值的观点来看，特别优选为40质量%以上。(C)无机填充材料的含量的上限无特别限定，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量%时，优选为90质量%以下，更优选为75质量%以下，进一步优选为65质量%以下，从将介电常数抑制在更低值的观点来看，特别优选为50质量%以下。
＜(D)有机硅树脂粒子＞
本发明的树脂组合物包含(D)有机硅树脂粒子。(D)有机硅树脂粒子是指在主链具有硅氧烷键的有机硅聚合物的粒子，其中，优选具有硅氧烷键以式(RSiO3/2)n表示的三维网状结构的聚有机倍半硅氧烷粒子，式中，R为有机基团。作为聚有机倍半硅氧烷粒子，可举出例如上述R为烷基(例如碳数为1～6)的聚烷基倍半硅氧烷粒子(例如聚甲基倍半硅氧烷粒子、聚乙基倍半硅氧烷粒子、聚环己基倍半硅氧烷粒子)、上述R为芳基(例如碳数为6～12)的聚芳基倍半硅氧烷粒子(例如聚苯基倍半硅氧烷粒子)等。其中，更优选为聚烷基倍半硅氧烷粒子，特别优选为聚甲基倍半硅氧烷粒子。(D)有机硅树脂粒子作为有机硅树脂固化物以粒子的状态包含于树脂组合物中。(D)有机硅树脂粒子优选为球状。(D)有机硅树脂粒子可单独使用一种，也可将两种以上以任意的比例组合使用。
(D)有机硅树脂粒子的平均粒径无特别限定，优选为40μm以下，更优选为10μm以下，进一步优选为5μm以下，更进一步优选为3μm以下，特别优选为1μm以下。(D)有机硅树脂粒子的平均粒径的下限无特别限定，优选为0.01μm以上，更优选为0.05μm以上，进一步优选为0.08μm以上，特别优选为0.1μm以上。(D)有机硅树脂粒子的平均粒径可作为质量基准的中值粒径通过例如基于离心沉淀法的测定而求得。
作为(D)有机硅树脂粒子的市售品，具体可使用株式会社德山制的“SANSIL MP-M”(平均粒径0.13μm)；信越化学公司制的“KMP-701”(平均粒径3.5μm)、“KMP-590”(平均粒径2μm)、“X-52-854”(平均粒径0.7μm)、“X-52-1621”(平均粒径5μm)；迈图高新材料日本(Momentive Performance Materials Japan)公司制的“Tospearl 105”(平均粒径0.5μm)、“Tospearl 120”(平均粒径2μm)、“Tospearl 130”(平均粒径3μm)、“Tospearl 145”(平均粒径4.5μm)、“Tospearl 2000B”(平均粒径6μm)；Nikko Rica公司制的“MSP-N050”(平均粒径0.5μm)等。
树脂组合物中的(D)有机硅树脂粒子的含量无特别限定，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量%时，优选为0.1质量%以上，更优选为1质量%以上，进一步优选为5质量%以上，从将介电常数抑制在更低值的观点来看，特别优选为10质量%以上。(D)有机硅树脂粒子的含量的上限无特别限定，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量%时，优选为50质量%以下，更优选为40质量%以下，从实现更高的镀层密合性的观点来看，进一步优选为30质量%以下，特别优选为25质量%以下。
树脂组合物中的(D)有机硅树脂粒子的含量与(C)无机填充材料的含量的质量比((D)成分的含量/(C)成分的含量)无特别限定，优选为0.01以上，更优选为0.05以上，进一步优选为0.1以上，从将介电常数抑制在更低值的观点来看，更进一步优选为0.2以上，特别优选为0.3以上。该质量比的上限无特别限定，优选为5.0以下，更优选为2.0以下，进一步优选为1.5以下，更进一步优选为1.1以下，从实现更高的镀层密合性的观点来看，特别优选为0.5以下。
＜(E)硅烷偶联剂＞
本发明的树脂组合物中，作为任意的成分，有时包含(E)硅烷偶联剂。通过使用(E)硅烷偶联剂，可提高(C)成分和(D)成分的分散性。
作为(E)硅烷偶联剂，可举出例如：乙烯基三甲氧基硅烷、乙烯基三乙氧基硅烷等乙烯基类硅烷偶联剂；2-(3,4-环氧环己基)乙基三甲氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基甲基二甲氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基甲基二乙氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基三乙氧基硅烷等环氧类硅烷偶联剂；对苯乙烯基三甲氧基硅烷等苯乙烯基类硅烷偶联剂；3-甲基丙烯酰氧基丙基甲基二甲氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基甲基二乙氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷等甲基丙烯酸类硅烷偶联剂；3-丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷等丙烯酸类硅烷偶联剂；N-2-(氨基乙基)-3-氨基丙基甲基二甲氧基硅烷、N-2-(氨基乙基)-3-氨基丙基三甲氧基硅烷、3-氨基丙基三甲氧基硅烷、3-氨基丙基三乙氧基硅烷、3-三乙氧基甲硅烷基-N-(1,3-二甲基-丁烯)丙基胺、N-苯基-3-氨基丙基三甲氧基硅烷、N-苯基-8-氨基辛基三甲氧基硅烷、N-(乙烯基苄基)-2-氨基乙基-3-氨基丙基三甲氧基硅烷等氨基类硅烷偶联剂；三(三甲氧基甲硅烷基丙基)异氰脲酸酯等异氰脲酸酯类硅烷偶联剂；3-脲基丙基三烷氧基硅烷等脲基类硅烷偶联剂；3-巯基丙基甲基二甲氧基硅烷、3-巯基丙基三甲氧基硅烷等巯基类硅烷偶联剂；3-异氰酸酯基丙基三乙氧基硅烷等异氰酸酯类硅烷偶联剂；3-三甲氧基甲硅烷基丙基琥珀酸酐等酸酐类硅烷偶联剂；等。(E)硅烷偶联剂可单独使用一种，也可将两种以上以任意的比例组合使用。
作为(E)硅烷偶联剂的市售品，可举出例如：信越化学工业公司制的“KBM-1003”、“KBE-1003”(乙烯基类硅烷偶联剂)；“KBM-303”、“KBM-402”、“KBM-403”、“KBE-402”、“KBE-403”(环氧类硅烷偶联剂)；“KBM-1403”(苯乙烯基类硅烷偶联剂)；“KBM-502”、“KBM-503”、“KBE-502”、“KBE-503”(甲基丙烯酸类硅烷偶联剂)；“KBM-5103”(丙烯酸类硅烷偶联剂)；“KBM-602”、“KBM-603”、“KBM-903”、“KBE-903”、“KBE-9103P”、“KBM-573”、“KBM-575”(氨基类硅烷偶联剂)；“KBM-9659”(异氰脲酸酯类硅烷偶联剂)；“KBE-585”(脲基类硅烷偶联剂)；“KBM-802”、“KBM-803”(巯基类硅烷偶联剂)；“KBE-9007N”(异氰酸酯类硅烷偶联剂)；“X-12-967C”(酸酐类硅烷偶联剂)等。
树脂组合物包含(E)硅烷偶联剂的情况下，树脂组合物中的(E)硅烷偶联剂的含量无特别限定，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量%时，优选为0.001质量%以上，更优选为0.01质量%以上，进一步优选为0.03质量%以上，特别优选为0.05质量%以上。(E)硅烷偶联剂的含量的上限无特别限定，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量%时，优选为20质量%以下，更优选为5质量%以下，进一步优选为1质量%以下，特别优选为0.5质量%以下。
＜(F)固化促进剂＞
本发明的树脂组合物中，作为任意的成分，有时包含(F)固化促进剂。(F)固化促进剂具有促进(A)环氧树脂固化的功能。
作为(F)固化促进剂，无特别限定，可举出例如：磷类固化促进剂、脲类固化促进剂、胺类固化促进剂、咪唑类固化促进剂、胍类固化促进剂、金属类固化促进剂等。其中，优选磷类固化促进剂、胺类固化促进剂、咪唑类固化促进剂、金属类固化促进剂，特别优选胺类固化促进剂。固化促进剂可单独使用一种，也可将两种以上组合使用。
作为磷类固化促进剂，可举出例如：四丁基鏻溴化物、四丁基鏻氯化物、四丁基鏻乙酸盐、四丁基鏻癸酸盐、四丁基鏻月桂酸盐、双(四丁基鏻)均苯四甲酸盐、四丁基鏻六氢邻苯二甲酸氢盐、四丁基鏻甲酚酚醛清漆树脂三聚体盐、二叔丁基甲基鏻四苯基硼酸盐等脂肪族鏻盐；甲基三苯基鏻溴化物、乙基三苯基鏻溴化物、丙基三苯基鏻溴化物、丁基三苯基鏻溴化物、苄基三苯基鏻氯化物、四苯基鏻溴化物、对甲苯基三苯基鏻四对甲苯基硼酸盐、四苯基鏻四苯基硼酸盐、四苯基鏻四对甲苯基硼酸盐、三苯基乙基鏻四苯基硼酸盐、三(3-甲基苯基)乙基鏻四苯基硼酸盐、三(2-甲氧基苯基)乙基鏻四苯基硼酸盐、(4-甲基苯基)三苯基鏻硫氰酸盐、四苯基鏻硫氰酸盐、丁基三苯基鏻硫氰酸盐等芳香族鏻盐；三苯基膦-三苯基硼烷等芳香族膦-硼烷配合物；三苯基膦-对苯醌加成反应物等芳香族膦-醌加成反应物；三丁基膦、三叔丁基膦、三辛基膦、二叔丁基(2-丁烯基)膦、二叔丁基(3-甲基-2-丁烯基)膦、三环己基膦等脂肪族膦；二丁基苯基膦、二叔丁基苯基膦、甲基二苯基膦、乙基二苯基膦、丁基二苯基膦、二苯基环己基膦、三苯基膦、三邻甲苯基膦、三间甲苯基膦、三对甲苯基膦、三(4-乙基苯基)膦、三(4-丙基苯基)膦、三(4-异丙基苯基)膦、三(4-丁基苯基)膦、三(4-叔丁基苯基)膦、三(2,4-二甲基苯基)膦、三(2,5-二甲基苯基)膦、三(2,6-二甲基苯基)膦、三(3,5-二甲基苯基)膦、三(2,4,6-三甲基苯基)膦、三(2,6-二甲基-4-乙氧基苯基)膦、三(2-甲氧基苯基)膦、三(4-甲氧基苯基)膦、三(4-乙氧基苯基)膦、三(4-叔丁氧基苯基)膦、二苯基-2-吡啶基膦、1,2-双(二苯基膦基)乙烷、1,3-双(二苯基膦基)丙烷、1,4-双(二苯基膦基)丁烷、1,2-双(二苯基膦基)乙炔、2,2’-双(二苯基膦基)二苯基醚等芳香族膦等。
作为脲类固化促进剂，可举出例如：1,1-二甲基脲；1,1,3-三甲基脲、3-乙基-1,1-二甲基脲、3-环己基-1,1-二甲基脲、3-环辛基-1,1-二甲基脲等脂肪族二甲基脲；3-苯基-1,1-二甲基脲、3-(4-氯苯基)-1,1-二甲基脲、3-(3,4-二氯苯基)-1,1-二甲基脲、3-(3-氯-4-甲基苯基)-1,1-二甲基脲、3-(2-甲基苯基)-1,1-二甲基脲、3-(4-甲基苯基)-1,1-二甲基脲、3-(3,4-二甲基苯基)-1,1-二甲基脲、3-(4-异丙基苯基)-1,1-二甲基脲、3-(4-甲氧基苯基)-1,1-二甲基脲、3-(4-硝基苯基)-1,1-二甲基脲、3-[4-(4-甲氧基苯氧基)苯基]-1,1-二甲基脲、3-[4-(4-氯苯氧基)苯基]-1,1-二甲基脲、3-[3-(三氟甲基)苯基]-1,1-二甲基脲、N,N-(1,4-亚苯基)双(N’,N’-二甲基脲)、N,N-(4-甲基-1,3-亚苯基)双(N’,N’-二甲基脲)〔甲苯双二甲基脲〕等芳香族二甲基脲等。
作为胺类固化促进剂，可举出例如：三乙基胺、三丁基胺等三烷基胺、4-二甲基氨基吡啶(DMAP)、苄基二甲基胺、2,4,6-三(二甲基氨基甲基)苯酚、1,8-二氮杂双环(5,4,0)-十一碳烯等，优选4-二甲基氨基吡啶。
作为咪唑类固化促进剂，可举出例如：2-甲基咪唑、2-十一烷基咪唑、2-十七烷基咪唑、1,2-二甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、1,2-二甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、2-苯基咪唑、2-苯基-4-甲基咪唑、1-苄基-2-甲基咪唑、1-苄基-2-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-甲基咪唑、1-氰基乙基-2-十一烷基咪唑、1-氰基乙基-2-乙基-4-甲基咪唑、1-氰基乙基-2-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-十一烷基咪唑鎓偏苯三甲酸盐、1-氰基乙基-2-苯基咪唑鎓偏苯三甲酸盐、2,4-二氨基-6-[2’-甲基咪唑基-(1’)]-乙基-均三嗪、2,4-二氨基-6-[2’-十一烷基咪唑基-(1’)]-乙基-均三嗪、2,4-二氨基-6-[2’-乙基-4’-甲基咪唑基-(1’)]-乙基-均三嗪、2,4-二氨基-6-[2’-甲基咪唑基-(1’)]-乙基-均三嗪异氰脲酸加成物、2-苯基咪唑异氰脲酸加成物、2-苯基-4,5-二羟基甲基咪唑、2-苯基-4-甲基-5-羟基甲基咪唑、2,3-二氢-1H-吡咯并[1,2-a]苯并咪唑、1-十二烷基-2-甲基-3-苄基咪唑鎓氯化物、2-甲基咪唑啉、2-苯基咪唑啉等咪唑化合物、及咪唑化合物与环氧树脂的加合物。
作为咪唑类固化促进剂，可使用市售品，可举出例如三菱化学公司制的“P200-H50”等。
作为胍类固化促进剂，可举出例如：双氰胺、1-甲基胍、1-乙基胍、1-环己基胍、1-苯基胍、1-(邻甲苯基)胍、二甲基胍、二苯基胍、三甲基胍、四甲基胍、五甲基胍、1,5,7-三氮杂双环[4.4.0]癸-5-烯、7-甲基-1,5,7-三氮杂双环[4.4.0]癸-5-烯、1-甲基双胍、1-乙基双胍、1-正丁基双胍、1-正十八烷基双胍、1,1-二甲基双胍、1,1-二乙基双胍、1-环己基双胍、1-烯丙基双胍、1-苯基双胍、1-(邻甲苯基)双胍等。
作为金属类固化促进剂，可举出例如钴、铜、锌、铁、镍、锰、锡等金属的有机金属络合物或有机金属盐。作为有机金属络合物的具体例，可举出乙酰丙酮钴(II)、乙酰丙酮钴(III)等有机钴络合物、乙酰丙酮铜(II)等有机铜络合物、乙酰丙酮锌(II)等有机锌络合物、乙酰丙酮铁(III)等有机铁络合物、乙酰丙酮镍(II)等有机镍络合物、乙酰丙酮锰(II)等有机锰络合物等。作为有机金属盐，可举出例如辛酸锌、辛酸锡、环烷酸锌、环烷酸钴、硬脂酸锡、硬脂酸锌等。
树脂组合物包含(F)固化促进剂的情况下，树脂组合物中的(F)固化促进剂的含量无特别限定，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量%时，优选为0.0001质量%以上，更优选为0.001质量%以上，进一步优选为0.01质量%以上，特别优选为0.05质量%以上。(F)固化促进剂的含量的上限无特别限定，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量%时，优选为5质量%以下，更优选为1质量%以下，进一步优选为0.5质量%以下，特别优选为0.2质量%以下。
＜(G)其他添加剂＞
本发明的树脂组合物中，作为不挥发性成分，可进一步包含任意的添加剂。作为这样的添加剂，可举出例如：橡胶粒子、聚酰胺微粒等有机填充材料；苯氧树脂、聚乙烯醇缩醛树脂、聚烯烃树脂、聚砜树脂、聚醚砜树脂、聚苯醚树脂、聚碳酸酯树脂、聚醚醚酮树脂、聚酯树脂等热塑性树脂；有机铜化合物、有机锌化合物、有机钴化合物等有机金属化合物；酞菁蓝、酞菁绿、碘绿、重氮黄、结晶紫、氧化钛、炭黑等着色剂；对苯二酚、邻苯二酚、邻苯三酚、吩噻嗪等阻聚剂；丙烯酸类聚合物类均化剂等均化剂；膨润土(Benton)、蒙脱石等增稠剂；有机硅类消泡剂、丙烯酸类消泡剂、氟类消泡剂、乙烯基树脂类消泡剂等消泡剂；苯并三唑类紫外线吸收剂等紫外线吸收剂；脲硅烷等粘接性提高剂；三唑类密合性赋予剂、四唑类密合性赋予剂、三嗪类密合性赋予剂等密合性赋予剂；受阻酚类抗氧化剂、受阻胺类抗氧化剂等抗氧化剂；茋衍生物等荧光增白剂；氟类表面活性剂、有机硅类表面活性剂等表面活性剂；磷类阻燃剂(例如磷酸酯化合物、磷腈化合物、膦酸化合物、红磷)、氮类阻燃剂(例如硫酸三聚氰胺)、卤素类阻燃剂、无机类阻燃剂(例如三氧化锑)等阻燃剂等。添加剂可单独使用一种，也可将两种以上以任意的比例组合使用。如果是本领域技术人员，则可适当设定(G)其他添加剂的含量。
＜(H)有机溶剂＞
除上述的不挥发性成分以外，本发明的树脂组合物中，作为挥发性成分，有时进一步含有任意的有机溶剂。作为(H)有机溶剂，可适当使用公知的有机溶剂，其种类无特别限定。作为(H)有机溶剂，可举出例如：丙酮、甲基乙基酮、甲基异丁基酮、环己酮等酮类溶剂；乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丁酯、乙酸异丁酯、乙酸异戊酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、γ-丁内酯等酯类溶剂；四氢吡喃、四氢呋喃、1,4-二噁烷、二乙醚、二异丙基醚、二丁基醚、二苯基醚等醚类溶剂；甲醇、乙醇、丙醇、丁醇、乙二醇等醇类溶剂；乙酸2-乙氧基乙酯、丙二醇单甲基醚乙酸酯、二乙二醇单乙基醚乙酸酯、卡必醇乙酸酯(ethyl diglycol acetate)、γ-丁内酯、甲氧基丙酸甲酯等醚酯类溶剂；乳酸甲酯、乳酸乙酯、2-羟基异丁酸甲酯等酯醇类溶剂；2-甲氧基丙醇、2-甲氧基乙醇、2-乙氧基乙醇、丙二醇单甲基醚、二乙二醇单丁基醚(丁基卡必醇)等醚醇类溶剂；N,N-二甲基甲酰胺、N,N-二甲基乙酰胺、N-甲基-2-吡咯烷酮等酰胺类溶剂；二甲基亚砜等亚砜类溶剂；乙腈、丙腈等腈类溶剂；己烷、环戊烷、环己烷、甲基环己烷等脂肪族烃类溶剂；苯、甲苯、二甲苯、乙基苯、三甲基苯等芳烃类溶剂等。(H)有机溶剂可单独使用一种，也可将两种以上以任意的比例组合使用。
＜树脂组合物的制造方法＞
本发明的树脂组合物例如可如下制造：向任意的反应容器中按照任意的顺序和/或部分或全部同时添加(A)环氧树脂、(B)固化剂、(C)无机填充材料、(D)有机硅树脂粒子、根据需要采用的(E)硅烷偶联剂、根据需要采用的(F)固化促进剂、根据需要采用的(G)其他添加剂及根据需要采用的(H)有机溶剂并进行混合。此外，在添加各成分并进行混合的过程中，可适当设定温度，可以暂时或贯穿始终地进行加热和/或冷却。此外，在添加各成分并进行混合的过程中，可以进行搅拌或振荡。此外，在添加并进行混合时或之后，例如，可使用混合机等搅拌装置对树脂组合物进行搅拌，使其均匀地分散。
＜树脂组合物的特性＞
本发明的树脂组合物包含(A)环氧树脂、(B)固化剂、(C)无机填充材料及(D)有机硅树脂粒子，因此可将所得的固化物的介电常数抑制在低值。此外，在某些特定的实施方式中，可实现更优异的镀层密合性。此外，在某些特定的实施方式中，可实现更低的热膨胀系数。
本发明的树脂组合物可将所得的固化物的介电常数抑制在低值，因而例如通过谐振腔微扰法以测定频率5.8GHz、测定温度23℃的条件测定的介电常数可成为优选4.0以下，更优选3.5以下，进一步优选3.2以下，更进一步优选3.0以下，特别优选2.8以下。
在特定的实施方式中，本发明的树脂组合物的固化物具备优异的镀层密合性，因而以下述试验例1的条件得到的基板中的在室温下以50mm/分钟的速度沿垂直方向剥离35mm而测定的镀覆导体层的剥离强度可成为优选2 kgf/cm以上，更优选3 kgf/cm以上，进一步优选4 kgf/cm以上，特别优选5 kgf/cm以上。
在特定的实施方式中，本发明的树脂组合物的固化物的热膨胀系数低，因而从25℃至150℃的范围内的平均线热膨胀系数可成为优选60 ppm/℃以下，更优选50 ppm/℃以下，进一步优选45 ppm/℃以下，更进一步优选40 ppm/℃以下，特别优选35 ppm/℃以下。
＜树脂组合物的用途＞
本发明的树脂组合物可以合适地用作绝缘用途的树脂组合物、尤其是用于形成绝缘层的树脂组合物。具体而言，可以合适地用作：用于形成“供形成导体层(所述导体层形成于绝缘层上，所述导体层包括再布线层)用的该绝缘层”的树脂组合物(供形成导体层用的绝缘层形成用树脂组合物)。此外，在后述的印刷布线板中，可以合适地用作：用于形成印刷布线板的绝缘层的树脂组合物(印刷布线板的绝缘层形成用树脂组合物)。本发明的树脂组合物还可在树脂片材、预浸料等片状层叠材料、阻焊剂、底部填充材料、芯片键合材料、半导体密封材料、填充树脂、部件埋入树脂等需要树脂组合物的用途中广泛使用。
此外，例如，在经过以下的(1)～(6)工序来制造半导体芯片封装的情况下，本发明的树脂组合物还可以合适地用作：作为供形成再布线层用的绝缘层的再布线形成层用的树脂组合物(再布线形成层形成用的树脂组合物)、及用于密封半导体芯片的树脂组合物(半导体芯片密封用的树脂组合物)。在制造半导体芯片封装时，可以在密封层上进一步形成再布线层；
(1)在基材上层叠临时固定膜的工序，
(2)将半导体芯片临时固定在临时固定膜上的工序，
(3)在半导体芯片上形成密封层的工序，
(4)将基材及临时固定膜从半导体芯片剥离的工序，
(5)在半导体芯片的剥离了基材及临时固定膜的面上，形成作为绝缘层的再布线形成层的工序，和
(6)在再布线形成层上，形成作为导体层的再布线层的工序。
此外，对于本发明的树脂组合物而言，由于形成部件埋入性良好的绝缘层，因此，在印刷布线板为部件内置电路板的情况下也可合适地使用。
＜片状层叠材料＞
本发明的树脂组合物还可以清漆状态涂布使用，工业上一般优选以含有该树脂组合物的片状层叠材料的形态使用。
作为片状层叠材料，优选以下所示的树脂片材、预浸料。
在一个实施方式中，树脂片材包含支承体、和设置于该支承体上的树脂组合物层，树脂组合物层由本发明的树脂组合物形成。
从印刷布线板的薄型化、及即使该树脂组合物的固化物为薄膜也可提供绝缘性优异的固化物这样的观点考虑，树脂组合物层的厚度优选为50μm以下，更优选为40μm以下。树脂组合物层的厚度的下限无特别限定，通常可设为5μm以上、10μm以上等。
作为支承体，可举出例如由塑料材料形成的膜、金属箔、脱模纸，优选由塑料材料形成的膜、金属箔。
在使用由塑料材料形成的膜作为支承体的情况下，作为塑料材料，可举出例如聚对苯二甲酸乙二醇酯(以下有时简称为“PET”)、聚萘二甲酸乙二醇酯(以下有时简称为“PEN”)等聚酯、聚碳酸酯(以下有时简称为“PC”)、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)等丙烯酸类聚合物、环状聚烯烃、三乙酰纤维素(TAC)、聚醚硫化物(PES)、聚醚酮、聚酰亚胺等。其中，优选聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯，特别优选廉价的聚对苯二甲酸乙二醇酯。
在使用金属箔作为支承体的情况下，作为金属箔，可举出例如铜箔、铝箔等，优选铜箔。作为铜箔，可使用由铜的单金属形成的箔，也可使用由铜与其他金属(例如，锡、铬、银、镁、镍、锆、硅、钛等)的合金形成的箔。
对于支承体而言，可以对与树脂组合物层接合的面实施消光处理、电晕处理、防静电处理。
此外，作为支承体，可使用在与树脂组合物层接合的面上具有脱模层的带有脱模层的支承体。作为带有脱模层的支承体的脱模层中使用的脱模剂，可举出例如选自醇酸树脂、聚烯烃树脂、聚氨酯树脂、及有机硅树脂中的一种以上的脱模剂。带有脱模层的支承体可使用市售品，可举出例如，作为具有以醇酸树脂类脱模剂为主要成分的脱模层的PET膜的、琳得科公司制的“SK-1”、“AL-5”、“AL-7”、东丽公司制的“Lumirror T60”、帝人公司制的“Purex”、尤尼吉可(UNITIKA)公司制的“Unipeel”等。
支承体的厚度无特别限制，优选为5μm～75μm的范围，更优选为10μm～60μm的范围。需要说明的是，在使用带有脱模层的支承体的情况下，优选带有脱模层的支承体整体的厚度为上述范围。
在一个实施方式中，根据需要，树脂片材可以进一步包含任意的层。作为所述的任意的层，可举出例如，在树脂组合物层的未与支承体接合的面(即与支承体相反一侧的面)上设置的按照支承体选用的保护膜等。保护膜的厚度无特别限制，例如为1μm～40μm。通过层叠保护膜，可抑制灰尘等附着于树脂组合物层的表面或在树脂组合物层的表面上产生损伤。
树脂片材例如可通过以下方式制造：使用口模式涂布机(die coater)等将液态的树脂组合物直接涂布于支承体上、或者制备在有机溶剂中溶解树脂组合物而成的树脂清漆并使用口模式涂布机等将其涂布于支承体上，进而使其干燥，形成树脂组合物层。
作为有机溶剂，可举出与作为树脂组合物的成分而说明的有机溶剂同样的有机溶剂。有机溶剂可单独使用一种，也可将两种以上组合使用。
干燥可利用加热、吹热风等公知的方法实施。干燥条件无特别限制，以树脂组合物层中的有机溶剂的含量成为10质量%以下、优选5质量%以下的方式进行干燥。干燥条件虽然随着树脂组合物或树脂清漆中的有机溶剂的沸点而不同，但例如使用包含30质量%～60质量%的有机溶剂的树脂组合物或树脂清漆时，可通过于50℃～150℃进行3分钟～10分钟干燥，从而形成树脂组合物层。
树脂片材可卷成卷状保存。树脂片材具有保护膜的情况下，可通过剥离保护膜来使用。
在一个实施方式中，预浸料是通过使本发明的树脂组合物浸透在片状纤维基材中而形成的。
预浸料中使用的片状纤维基材无特别限制，可使用玻璃布、芳族聚酰胺无纺布、液晶聚合物无纺布等作为预浸料用基材而常用的片状纤维基材。从印刷布线板的薄型化的观点考虑，片状纤维基材的厚度优选为50μm以下，更优选为40μm以下，进一步优选为30μm以下，特别优选为20μm以下。片状纤维基材的厚度的下限无特别限制。通常为10μm以上。
预浸料可通过热熔法、溶剂法等公知的方法制造。
预浸料的厚度可以是与上述的树脂片材中的树脂组合物层同样的范围。
本发明的片状层叠材料可合适地用以形成印刷布线板的绝缘层(印刷布线板的绝缘层用)，可更合适地用以形成印刷布线板的层间绝缘层(印刷布线板的层间绝缘层用)。
＜印刷布线板＞
本发明的印刷布线板包含由将本发明的树脂组合物固化而得到的固化物形成的绝缘层。
印刷布线板例如可使用上述的树脂片材，利用包括下述(I)及(II)的工序的方法来制造，
(I)以树脂片材的树脂组合物层与内层基板接合的方式，在内层基板上层叠树脂片材的工序；
(II)将树脂组合物层固化(例如热固化)而形成绝缘层的工序。
工序(I)中使用的“内层基板”，是指成为印刷布线板的基板的构件，可举出例如玻璃环氧基板、金属基板、聚酯基板、聚酰亚胺基板、BT树脂基板、热固化型聚苯醚基板等。此外，该基板可在其一面或两面具有导体层，该导体层可以进行图案加工。有时将在基板的一面或两面形成有导体层(电路)的内层基板称为“内层电路基板”。此外，在制造印刷布线板时，待进一步形成绝缘层和/或导体层的中间制造物也被包含在本发明中所说的“内层基板”中。印刷布线板为部件内置电路板时，可使用内置有部件的内层基板。
内层基板与树脂片材的层叠例如可通过从支承体侧将树脂片材向内层基板加热压接而进行。作为将树脂片材加热压接于内层基板的构件(以下也称为“加热压接构件”)，可举出例如经加热的金属板(SUS端板等)或金属辊(SUS辊)等。需要说明的是，优选的是，并非直接将加热压接构件向树脂片材压制，而是隔着耐热橡胶等弹性材料进行压制，以使树脂片材充分追随内层基板的表面凹凸。
内层基板与树脂片材的层叠可通过真空层压法实施。真空层压法中，加热压接温度优选为60℃～160℃，更优选为80℃～140℃的范围，加热压接压力优选为0.098MPa～1.77MPa，更优选为0.29MPa～1.47MPa的范围，加热压接时间优选为20秒～400秒，更优选为30秒～300秒的范围。层叠优选可在压力为26.7hPa以下的减压条件下实施。
层叠可利用市售的真空层压机进行。作为市售的真空层压机，可举出例如株式会社名机制作所制的真空加压式层压机、Nikko-Materials公司制的真空敷料器、间歇式真空加压层压机等。
在层叠后，在常压下(大气压下)，例如，通过将加热压接构件从支承体侧压制，可进行已层叠的树脂片材的平滑化处理。平滑化处理的压制条件可设为与上述层叠的加热压接条件同样的条件。平滑化处理可利用市售的层压机进行。需要说明的是，层叠与平滑化处理可使用上述的市售的真空层压机连续地进行。
支承体可在工序(I)与工序(II)之间除去，也可在工序(II)之后除去。
工序(II)中，将树脂组合物层固化(例如热固化)，形成由树脂组合物的固化物形成的绝缘层。树脂组合物层的固化条件无特别限制，可使用在形成印刷布线板的绝缘层时通常采用的条件。
例如，树脂组合物层的热固化条件根据树脂组合物的种类等而不同，固化温度优选为120℃～240℃，更优选为150℃～220℃，进一步优选为170℃～210℃。固化时间优选为5分钟～120分钟，更优选为10分钟～100分钟，进一步优选为15分钟～100分钟。
可在使树脂组合物层热固化之前，在低于固化温度的温度下对树脂组合物层进行预加热。例如，在使树脂组合物层热固化之前，在50℃~120℃、优选60℃~115℃、更优选70℃~110℃的温度下，对树脂组合物层进行5分钟以上、优选5分钟～150分钟、更优选15分钟～120分钟、进一步优选15分钟～100分钟预加热。
在制造印刷布线板时，可以进一步实施(III)在绝缘层上开孔的工序、(IV)对绝缘层进行粗糙化处理的工序、(V)形成导体层的工序。这些工序(III)至工序(V)可按照印刷布线板的制造中可使用的、本领域技术人员公知的各种方法实施。需要说明的是，在工序(II)之后除去支承体时，该支承体的除去可在工序(II)与工序(III)之间、工序(III)与工序(IV)之间、或工序(IV)与工序(V)之间实施。此外，根据需要，也可反复实施工序(II)～工序(V)的绝缘层及导体层的形成，而形成多层布线板。
在其他实施方式中，本发明的印刷布线板可使用上述的预浸料来制造。制造方法基本与使用树脂片材的情况相同。
工序(III)为在绝缘层上开孔的工序，由此，可在绝缘层上形成通孔、透孔等孔。对于工序(III)而言，可根据绝缘层的形成中使用的树脂组合物的组成等，使用例如钻头、激光、等离子体等来实施。孔的尺寸或形状可根据印刷布线板的设计适当确定。
工序(IV)是对绝缘层进行粗糙化处理的工序。通常，该工序(IV)中，还进行胶渣的除去。粗糙化处理的步骤、条件无特别限制，可采用在形成印刷布线板的绝缘层时通常使用的公知的步骤、条件。例如，可通过依序实施利用溶胀液的溶胀处理、利用氧化剂的粗糙化处理、利用中和液的中和处理，从而对绝缘层进行粗糙化处理。
作为粗糙化处理中使用的溶胀液，无特别限制，可举出碱溶液、表面活性剂溶液等，优选为碱溶液，作为该碱溶液，更优选氢氧化钠溶液、氢氧化钾溶液。作为市售的溶胀液，可举出例如安美特日本(ATOTECH JAPAN)公司制的“Swelling Dip Securiganth P”、“Swelling Dip Securiganth SBU”等。利用溶胀液的溶胀处理无特别限制，例如，可通过将绝缘层浸渍于30℃～90℃的溶胀液中1分钟～20分钟而进行。从将绝缘层的树脂的溶胀抑制为适度水平的观点考虑，优选将绝缘层浸渍于40℃～80℃的溶胀液中5分钟～15分钟。
作为粗糙化处理中使用的氧化剂，无特别限制，可举出例如在氢氧化钠的水溶液中溶解高锰酸钾或高锰酸钠而成的碱性高锰酸溶液。利用碱性高锰酸溶液等氧化剂的粗糙化处理，优选通过将绝缘层浸渍于已加热至60℃～100℃的氧化剂溶液中10分钟～30分钟而进行。此外，碱性高锰酸溶液中的高锰酸盐的浓度优选为5质量%～10质量%。作为市售的氧化剂，可举出例如安美特日本公司制的“Concentrate Compact CP”、“Dosing SolutionSecuriganth P”等碱性高锰酸溶液。
此外，作为粗糙化处理中使用的中和液，优选酸性的水溶液，作为市售品，可举出例如安美特日本公司制的“Reduction Solution Securiganth P”。
利用中和液的处理可通过将完成了利用氧化剂的粗糙化处理的处理面浸渍于30℃～80℃的中和液中5分钟～30分钟而进行。从操作性等方面考虑，优选将完成了利用氧化剂的粗糙化处理的对象物浸渍于40℃～70℃的中和液中5分钟～20分钟的方法。
在一个实施方式中，粗糙化处理后的绝缘层表面的算术平均粗糙度(Ra)无特别限制，优选为500nm以下，更优选为400nm以下，进一步优选为300nm以下。对于下限无特别限制，例如可以为1nm以上、2nm以上等。此外，粗糙化处理后的绝缘层表面的均方根粗糙度(Rq)优选为500nm以下，更优选为400nm以下，进一步优选为300nm以下。对于下限无特别限制，例如可以为1nm以上、2nm以上等。绝缘层表面的算术平均粗糙度(Ra)及均方根粗糙度(Rq)可使用非接触型表面粗糙度仪来测定。
工序(V)是形成导体层的工序，在绝缘层上形成导体层。导体层中使用的导体材料无特别限制。在优选的实施方式中，导体层包含选自金、铂、钯、银、铜、铝、钴、铬、锌、镍、钛、钨、铁、锡及铟中的一种以上的金属。导体层可以为单金属层，也可以为合金层，作为合金层，可举出例如由选自上述金属中的两种以上的金属的合金(例如，镍-铬合金、铜-镍合金及铜-钛合金)形成的层。其中，从导体层形成的通用性、成本、图案化的容易性等的观点考虑，优选铬、镍、钛、铝、锌、金、钯、银或铜的单金属层、或镍-铬合金、铜-镍合金、铜-钛合金的合金层，更优选铬、镍、钛、铝、锌、金、钯、银或铜的单金属层、或镍-铬合金的合金层，进一步优选铜的单金属层。
导体层可以为单层结构，也可以为由不同种类的金属或合金形成的单金属层或合金层层叠两层以上而成的多层结构。导体层为多层结构时，与绝缘层接触的层优选为铬、锌或钛的单金属层、或镍-铬合金的合金层。
导体层的厚度取决于所期望的印刷布线板的设计，通常为3μm～35μm，优选为5μm～30μm。
在一个实施方式中，导体层可通过镀覆形成。例如，可利用半加成法、全加成法等以往公知的技术，在绝缘层的表面进行镀覆，形成具有所期望的布线图案的导体层，从制造的简便性的观点考虑，优选利用半加成法形成。以下，示出利用半加成法形成导体层的例子。
首先，利用无电解镀覆在绝缘层的表面上形成镀覆籽晶层。接着，在形成的镀覆籽晶层上，对应于所期望的布线图案，形成使镀覆籽晶层的一部分露出的掩模图案。在露出的镀覆籽晶层上，利用电解镀覆形成金属层，然后将掩模图案除去。然后，利用蚀刻等将不需要的镀覆籽晶层除去，可形成具有所期望的布线图案的导体层。
在其他实施方式中，导体层可使用金属箔形成。在使用金属箔形成导体层的情况下，工序(V)优选在工序(I)与工序(II)之间实施。例如，在工序(I)之后，将支承体除去，在露出的树脂组合物层的表面上层叠金属箔。树脂组合物层与金属箔的层叠可利用真空层压法实施。层叠的条件可与针对工序(I)而说明的条件相同。接着，实施工序(II)，形成绝缘层。然后，利用绝缘层上的金属箔，利用减成法、改良的半加成法等以往公知的技术，可形成具有所期望的布线图案的导体层。
金属箔例如可利用电解法、轧制法等公知的方法来制造。作为金属箔的市售品，可举出例如JX日矿日石金属公司制的HLP箔、JXUT-III箔、三井金属矿山公司制的3EC-III箔、TP-III箔等。
＜半导体装置＞
本发明的半导体装置包含本发明的印刷布线板。本发明的半导体装置可使用本发明的印刷布线板制造。
作为半导体装置，可举出供于电气制品(例如，计算机、移动电话、数码相机及电视机等)及交通工具(例如，摩托车、汽车、电车、船舶及飞机等)等的各种半导体装置。
实施例
以下，通过实施例具体地说明本发明。本发明并不局限于这些实施例。需要说明的是，下文中，只要没有另行明示，表示量的“份”和“%”分别表示“质量份”和“质量%”。
＜实施例1：树脂组合物1的制备＞
一边搅拌一边使萘型环氧树脂(DIC公司制“HP4032SS”，环氧当量约144 g/eq.)10份、联苯型环氧树脂(日本化药公司制“NC-3000-H”，环氧当量约290 g/eq.)10份加热溶解于甲苯15份、MEK 15份。将所得的溶液冷却至室温后，混合活性酯类固化剂(DIC公司制“HPC-8000-65T”，活性基团当量223 g/eq.，固体成分65质量%的甲苯溶液)46份、胺类固化促进剂(4-二甲基氨基吡啶的固体成分5%的MEK溶液)2份、胺类硅烷偶联剂(信越化学工业公司制“KBM-573”)0.1份、聚甲基倍半硅氧烷粒子(株式会社德山制“SANSIL MP-M”，平均粒径0.13μm)10份、无机填充材料(用胺类硅烷偶联剂(信越化学工业公司制“KBM-573”)进行了表面处理的球形二氧化硅(株式会社雅都玛制“SO-C2”，平均粒径0.5μm))90份，通过高速旋转混合机均匀地分散而获得树脂组合物1。
＜实施例2：树脂组合物2的制备＞
一边搅拌一边使萘型环氧树脂(DIC公司制“HP4032SS”，环氧当量约144 g/eq.)10份、联苯型环氧树脂(日本化药公司制“NC-3000-H”，环氧当量约290 g/eq.)10份加热溶解于甲苯15份、MEK 15份。将所得的溶液冷却至室温后，混合活性酯类固化剂(DIC公司制“HPC-8000-65T”，活性基团当量223 g/eq.，固体成分65质量%的甲苯溶液)46份、胺类固化促进剂(4-二甲基氨基吡啶的固体成分5%的MEK溶液)2份、胺类硅烷偶联剂(信越化学工业公司制“KBM-573”)0.3份、聚甲基倍半硅氧烷粒子(株式会社德山制“SANSIL MP-M”，平均粒径0.13μm)30份、无机填充材料(用胺类硅烷偶联剂(信越化学工业公司制“KBM-573”)进行了表面处理的球形二氧化硅(株式会社雅都玛制“SO-C2”，平均粒径0.5μm))70份，通过高速旋转混合机均匀地分散而获得树脂组合物2。
＜实施例3：树脂组合物3的制备＞
一边搅拌一边使萘型环氧树脂(DIC公司制“HP4032SS”，环氧当量约144 g/eq.)10份、联苯型环氧树脂(日本化药公司制“NC-3000-H”，环氧当量约290 g/eq.)10份加热溶解于甲苯15份、MEK 15份。将所得的溶液冷却至室温后，混合活性酯类固化剂(DIC公司制“HPC-8000-65T”，活性基团当量223 g/eq.，固体成分65质量%的甲苯溶液)46份、胺类固化促进剂(4-二甲基氨基吡啶的固体成分5%的MEK溶液)2份、胺类硅烷偶联剂(信越化学工业公司制“KBM-573”)0.3份、聚甲基倍半硅氧烷粒子(信越化学公司制“X-52-854”，平均粒径0.7μm)30份、无机填充材料(用胺类硅烷偶联剂(信越化学工业公司制“KBM-573”)进行了表面处理的球形二氧化硅(株式会社雅都玛制“SO-C2”，平均粒径0.5μm))70份，通过高速旋转混合机均匀地分散而获得树脂组合物3。
＜实施例4：树脂组合物4的制备＞
一边搅拌一边使萘型环氧树脂(DIC公司制“HP4032SS”，环氧当量约144 g/eq.)10份、联苯型环氧树脂(日本化药公司制“NC-3000-H”，环氧当量约290 g/eq.)10份加热溶解于甲苯15份、MEK 15份。将所得的溶液冷却至室温后，混合活性酯类固化剂(DIC公司制“HPC-8000-65T”，活性基团当量223 g/eq.，固体成分65质量%的甲苯溶液)46份、胺类固化促进剂(4-二甲基氨基吡啶的固体成分5%的MEK溶液)2份、胺类硅烷偶联剂(信越化学工业公司制“KBM-573”)0.12份、聚甲基倍半硅氧烷粒子(株式会社德山制“SANSIL MP-M”，平均粒径0.13μm)12份、无机填充材料(用胺类硅烷偶联剂(信越化学工业公司制“KBM-573”)进行了表面处理的球形二氧化硅(株式会社雅都玛制“SO-C2”，平均粒径0.5μm))28份，通过高速旋转混合机均匀地分散而获得树脂组合物4。
＜实施例5：树脂组合物5的制备＞
一边搅拌一边使萘型环氧树脂(DIC公司制“HP4032SS”，环氧当量约144 g/eq.)10份、联苯型环氧树脂(日本化药公司制“NC-3000-H”，环氧当量约290 g/eq.)10份加热溶解于甲苯15份、MEK 15份。将所得的溶液冷却至室温后，混合活性酯类固化剂(DIC公司制“HPC-8000-65T”，活性基团当量223 g/eq.，固体成分65质量%的甲苯溶液)46份、胺类固化促进剂(4-二甲基氨基吡啶的固体成分5%的MEK溶液)2份、胺类硅烷偶联剂(信越化学工业公司制“KBM-573”)0.5份、聚甲基倍半硅氧烷粒子(株式会社德山制“SANSIL MP-M”，平均粒径0.13μm)50份、无机填充材料(用胺类硅烷偶联剂(信越化学工业公司制“KBM-573”)进行了表面处理的球形二氧化硅(株式会社雅都玛制“SO-C2”，平均粒径0.5μm))50份，通过高速旋转混合机均匀地分散而获得树脂组合物5。
＜比较例1：树脂组合物6的制备＞
一边搅拌一边使萘型环氧树脂(DIC公司制“HP4032SS”，环氧当量约144 g/eq.)10份、联苯型环氧树脂(日本化药公司制“NC-3000-H”，环氧当量约290 g/eq.)10份加热溶解于甲苯15份、MEK 15份。将所得的溶液冷却至室温后，混合活性酯类固化剂(DIC公司制“HPC-8000-65T”，活性基团当量223 g/eq.，固体成分65质量%的甲苯溶液)46份、胺类固化促进剂(4-二甲基氨基吡啶的固体成分5%的MEK溶液)2份、无机填充材料(用胺类硅烷偶联剂(信越化学工业公司制“KBM-573”)进行了表面处理的球形二氧化硅(株式会社雅都玛制“SO-C2”，平均粒径0.5μm))100份，通过高速旋转混合机均匀地分散而获得树脂组合物6。
＜制作例1：树脂片材的制作＞
作为支承体，准备用醇酸树脂类脱模剂(琳得科公司制“AL-5”)实施了脱模处理的聚对苯二甲酸乙二醇酯膜(东丽公司制“Lumirror R80”，厚度38μm，软化点130℃)。
使用口模式涂布机，以干燥后的树脂组合物层的厚度成为40μm的方式，将实施例及比较例中得到的树脂组合物1～6分别均匀地涂布于支承体上，在70℃～95℃下干燥4分钟，由此在支承体上形成树脂组合物层。接着，在树脂组合物层的不与支承体接合的面上贴合作为保护膜的聚丙烯膜(Oji F-Tex公司制“ALPHAN MA-411”，厚度15μm)的粗糙面。由此，获得依序具有支承体、树脂组合物层和保护膜的树脂片材。
＜试验例1：镀覆导体层的剥离强度的测定＞
(1)内层基板的准备
将形成有内层电路的玻璃布基材环氧树脂两面覆铜层叠板(铜箔的厚度18μm，基板的厚度0.4 mm，松下公司制“R1515A”)的两面用微蚀刻剂(MEC公司制“CZ-8101”)蚀刻1μm而进行铜表面的粗糙化处理。
(2)树脂片材的层压
从制作例1中得到的树脂片材剥离保护膜，使树脂组合物层露出。使用间歇式真空加压层压机(Nikko-Materials公司制，2阶段堆叠层压机“CVP700”)，以树脂组合物层与内层基板相接的方式层压于内层基板的两面。层压通过下述方式实施：减压30秒将气压调整至13hPa以下后，在120℃、压力0.74MPa的条件下压接30秒。接着，在100℃、压力0.5MPa的条件下进行60秒热压。
(3)树脂组合物层的热固化
然后，将层压有树脂片材的内层基板投入130℃的烘箱中加热30分钟，接着移至170℃的烘箱中加热30分钟，使树脂组合物层热固化而形成绝缘层。然后，剥离支承体，获得依序具有绝缘层、内层基板和绝缘层的固化基板A。
(4)粗糙化处理
对固化基板A进行作为粗糙化处理的除胶渣(desmear)处理。作为除胶渣处理，实施了下述的湿式除胶渣处理；
(湿式除胶渣处理)
将固化基板A在溶胀液(安美特日本公司制“Swelling Dip Securiganth P”，二乙二醇单丁基醚和氢氧化钠的水溶液)中于60℃浸渍5分钟，接着在氧化剂溶液(安美特日本公司制“Concentrate Compact CP”，高锰酸钾浓度约6%、氢氧化钠浓度约4%的水溶液)中于80℃浸渍15分钟，接着在中和液(安美特日本公司制“Reduction solution Securiganth P”，硫酸水溶液)中于40℃浸渍5分钟后，于80℃干燥15分钟。
(5)导体层的形成
按照半加成法，在绝缘层的粗糙化面上形成导体层。即，将粗糙化处理后的基板在含PdCl2的无电解镀覆液中于40℃浸渍5分钟后，在无电解镀铜液中于25℃浸渍20分钟。接着，在150℃加热30分钟进行退火处理后，形成抗蚀层，通过蚀刻进行图案形成。然后，进行硫酸铜电解镀覆，形成厚度30μm的导体层，在200℃进行60分钟退火处理。将所得的基板称为“评价基板B”。
(6)镀覆导体层的剥离强度的测定
绝缘层与导体层的剥离强度的测定按照日本工业标准(JIS C6481)进行。具体而言，在评价基板B的导体层上，形成宽10mm、长100mm的部分的切痕，将其一端剥离并用夹具夹住，测定在室温下以50 mm/分钟的速度沿垂直方向剥离了35 mm时的负荷，求出剥离强度(kgf/cm)。测定中使用拉伸试验机(株式会社TSE制“AC-50C-SL”)。
＜试验例2：介电常数的测定＞
从制作例1中得到的树脂片材剥离保护膜，在200℃加热90分钟而使树脂组合物层热固化后，剥离支承体。将所得的固化物称为“评价用固化物C”。将评价用固化物C切割成宽2mm、长80mm的试片。对于该试片，使用安捷伦科技公司制“HP8362B”，通过谐振腔微扰法以测定频率5.8GHz、测定温度23℃的条件测定介电常数。对3个试片进行测定，算出平均值。
＜试验例3：线热膨胀系数的测定＞
将试验例2中得到的评价用固化物C切割成宽约5mm、长约15mm的试片，使用热机械分析装置(株式会社理学(Rigaku)制“Thermo Plus TMA8310”)，通过拉伸载荷法进行热机械分析。详细来说，将试片装载于所述热机械分析装置后，以负荷1g、升温速度5℃/分钟的测定条件连续测定2次。然后，在第2次的测定中，算出从25℃至150℃的范围内的平均线热膨胀系数(CTE；ppm/℃)。
实施例和比较例的树脂组合物的不挥发成分的使用量、试验例的测定结果等示于下述表1。
[表1]
Figure DEST_PATH_IMAGE002
。
可知通过使用包含(A)环氧树脂、(B)固化剂、(C)无机填充材料及(D)有机硅树脂粒子的树脂组合物，可将固化物的介电常数抑制在低值。此外，可知还可实现优异的镀层密合性和更低的热膨胀系数。

Claims (14)

1.一种树脂组合物，其包含(A)环氧树脂、(B)固化剂、(C)无机填充材料及(D)有机硅树脂粒子。
2.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，(B)成分是活性酯类固化剂。
3.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，(C)成分是二氧化硅。
4.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，(D)成分是聚烷基倍半硅氧烷粒子。
5.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量%时，(C)成分的含量为65质量%以下。
6.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量%时，(C)成分的含量为30质量%以上。
7.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量%时，(D)成分的含量为5质量%以上。
8.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，(D)成分的含量与(C)成分的含量的质量比((D)成分的含量/(C)成分的含量)为1.1以下。
9.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，(D)成分的含量与(C)成分的含量的质量比((D)成分的含量/(C)成分的含量)为0.1以上。
10.一种固化物，其是权利要求1～9中任一项所述的树脂组合物的固化物。
11.一种片状层叠材料，其含有权利要求1～9中任一项所述的树脂组合物。
12.一种树脂片材，其具有：
支承体、以及
设置于该支承体上的由权利要求1～9中任一项所述的树脂组合物形成的树脂组合物层。
13.一种印刷布线板，其具备由权利要求1～9中任一项所述的树脂组合物的固化物形成的绝缘层。
14.一种半导体装置，其包含权利要求13所述的印刷布线板。
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