CN112047438A - 一种利用双阴极电芬顿连续流处理有机废水的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种利用双阴极电芬顿连续流处理有机废水的方法,属于电化学处理有机废水领域,本发明方法不需要外源加入H2O2和Fe2+发生芬顿反应,产生羟基自由基降解污染物,解决了现有的电芬顿技术难以同时实现高效产生双氧水(H2O2)及连续流处理中铁离子流失的问题,具有安全无毒、无二次污染、后处理简单的优点。本发明方法可以实现连续流,在连续流条件下铁离子不会流失,对有机废水有很好的处理效果,且所制备的电极材料性能相当稳定,可以循环使用,具有安全无毒、无二次污染、可持续发展等优点。
Description
技术领域
本发明属于电化学处理有机废水领域,具体涉及一种利用双阴极电芬顿连续流处理有机废水的方法。
背景技术
高级氧化技术(AOPs)因为具有处理效果好、反应速度快、适用范围广等优点引起了国内外学者的广泛关注,并投入了大量精力进行了相关的研究。在众多高级氧化技术中,芬顿技术是目前水处理领域的主要技术之一,在污水处理领域占据了重要的地位。但是传统的均相芬顿(Fenton)技术在处理废水时,需要投加大量的芬顿试剂(即:H2O2和Fe2+),而H2O2在制备、运输和存储中存在较大风险,同时Fe3+会产生铁淤泥,增加了后续处理费用,这些缺点限制了其在实际应用中发展。为了解决以上难题,人们在传统的芬顿反应中引入了电解技术,由电化学产生的H2O2和Fe2+作为芬顿试剂的持续来源,称为电芬顿。其主要反应如下:
O2+2H++2e-→H2O2 (1)
Fe3++e-→Fe2+ (2)
芬顿反应:H2O2+Fe2++H+→Fe3++·OH+H2O (3)
专利CN 110040821A涉及一种脉冲式双阴极电芬顿反应器及利用其处理有机废水的方法,包括气体扩散电极(GEDs)、碳毡电极(CF),GEDs阴极在电芬顿反应器主要负责产生H2O2,而CF负责将Fe3+还原生成Fe2+,由于需要额外添加Fe2+催化剂,摩尔浓度为0.1mM~1mM(即质量浓度为5.6mg/L~56mg/L)。但是,该方法不适用于连续流废水处理,因为该方法中的Fe2+催化剂是外源加入的,悬浮在溶液中,当应用于连续流时,铁离子(Fe2+/Fe3+)会随着出水流失,高浓度的铁离子一旦流出会对环境造成二次污染。
发明内容
针对现有技术的不足,本发明的目的在于提供一种利用双阴极电芬顿连续流处理有机废水的方法,该方法不需外源加入芬顿试剂,以电化学原位产生的H2O2和Fe2+作为芬顿试剂的持续来源发生芬顿反应,产生强氧化性的自由基降解污染物,解决了现有的电芬顿技术难以同时实现原位高效产生并活化双氧水(H2O2)及连续流处理中铁离子流失的问题,具有安全无毒、无二次污染、后处理简单的优点。
为了达到上述目的,本发明提供以下技术方案:
本发明所述利用双阴极电芬顿处理有机废水的方法,该方法包括:
将有机废水的pH值调节至3~6之间,加入到双阴极电芬顿反应器中;
所述双阴极电芬顿反应器包括第一阴极、第二阴极和阳极,第一阴极、第二阴极和阳极平行设置于该反应器内,第一阴极、第二阴极相邻设置并紧靠在一起,分别与电源负极连接;阳极与第二阴极之间的距离为1~3cm,阳极与电源正极连接,有机废水依次流经第一阴极、第二阴极和阳极,经出水口排出;
所述第一阴极为氧掺杂碳电极、氮掺杂碳电极中的任意一种;
所述第二阴极为FeOCl、FeOOH、Fe2O3、Fe3O4和Fe-MOF修饰碳电极中的任意一种。
优选的方案,所述阳极为碳电极、钛电极、铜电极、铂电极和不锈钢电极中的任意一种。进一步,优选为碳电极。
优选的方案,所述第一阴极为氧掺杂碳电极。
优选的方案,所述第二阴极为FeOCl修饰碳电极。
优选的方案,所述第一阴极的下方设有微孔曝气装置,控制氧气流量在0.2~1L/min。
优选的方案,所述微孔曝气装置包括曝气管、通过供气导管连接的氧气瓶,供气导管上设有供气量调节阀和流量计。
优选的方案,所述双阴极电芬顿反应器的阴阳极之间电压控制为0.4~1.0V。
优选的方案,所述双阴极电芬顿反应器的左下方设有蠕动泵,其连续流的实现依赖于蠕动泵来提供进水,处理后的水通过溢流的方式流出。
通过蠕动泵控制进水量,从而控制适当水力停留时间,达到预定的降解效果。
本发明的原理:
本发明提供的双阴极电芬顿反应器,第一阴极用于产生H2O2,第二阴极用于活化H2O2产生羟基自由基(·OH),并且将Fe3+还原成Fe2+,解决现有的电芬顿技术难以同时实现原位高效产生并活化双氧水(H2O2)及连续流处理中铁离子流失的问题。
本发明涉及的化学反应式如下:
第一阴极:O2+2H++2e-→H2O2
第二阴极:H2O2+Fe2++H+→Fe3++·OH+H2O
Fe3++e-→Fe2+
本发明技术方案带来的有益效果:
本发明提供一种利用双阴极电芬顿连续流处理有机废水的方法,该方法在不需要外源加入H2O2和Fe2+发生芬顿反应,可以原位产生并活化双氧水,产生羟基自由基(·OH)降解污染物,解决了现有的电芬顿技术难以同时实现原位高效产生并活化双氧水(H2O2)及连续流处理中铁离子流失的问题,具有安全无毒、无二次污染、后处理简单的优点。
本发明方法可以实现连续流,在连续流条件下铁离子不会流失(因为铁是原位生长在第二阴极上的),对有机废水有很好的处理效果,且所制备的电极材料性能相当稳定,可以循环使用,具有安全无毒、无二次污染、可持续发展等优点。
附图说明
图1为本发明所述双阴极电芬顿反应器的结构示意图;
图中:1-反应器,2-蠕动泵,3-进水口,4-微孔曝气装置,5-第一阴极,6-第二阴极,7-阳极,8-出水口,9-电源。
图2为实施例1出水处盐酸四环素去除率随时间变化情况。
图3为实施例1出水TOC去除率随时间变化情况。
图4为实施例1出水Fe浓度随时间变化情况。
具体实施方式
下面将对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述,显然,所描述的实施例仅是本发明一部分实施例,而不是全部实施例,基于本发明中的实施例,本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例,都属于本发明保护的范围。
如图1所示,本发明提供的双阴极电芬顿反应器,包括第一阴极5,第二阴极6和阳极7,第一阴极5、第二阴极6和阳极7平行设置于反应器1内,第一阴极5、第二阴极6相邻设置并紧靠在一起,分别与电源负极连接;阳极7与第二阴极6之间的距离控制在1~3cm,阳极7与电源正极连接,有机废水依次流经第一阴极5、第二阴极6和阳极7,经出水8排出。
本发明提供的双阴极电芬顿反应器,采用有机玻璃作为原材料制成反应器1,反应器1的尺寸为:长*宽*高为5cm*4cm*5cm=100cm3,反应器1左边底部和右边顶部分别设置进水口3和出水口8。
第一阴极5、第二阴极6的尺寸均为5cm×5cm,将双阴极电芬顿反应器隔开成两个区域,有机废水依次透过第一阴极5、第二阴极6,然后流经阳极7,最后经出水8排出。
蠕动泵2设置在反应器1的左下方,有机废水通过蠕动泵2经进水口3进入反应器1中,第一阴极5的下方设有微孔曝气装置4,控制氧气流量在0.2~1L/min,电源9安装在反应器1的上方,与第一阴极5、第二阴极6和阳极7连接。
连续流的实现依赖于蠕动泵2来提供进水,处理后的水通过溢流的方式流出;通过蠕动泵2控制进水量,从而控制适当水力停留时间,达到预定的降解效果。
微孔曝气装置4包括曝气管和通过供气导管连接氧气瓶,供气导管上设有供气量调节阀和流量计。
曝气管的长度为2~10cm,直径为0.1~1cm,安装于第一阴极5的下方。
下面结合具体实施例和附图对本发明进一步说明。
实施例1
采用双阴极电芬顿反应器对盐酸四环素废水进行降解,第一阴极为氧掺杂碳电极,第二阴极为FeOCl修饰碳电极,阳极为碳电极,曝气管的长度为5cm,直径为0.5cm。
反应条件:
盐酸四环素浓度为10mg/L;
Na2SO4浓度为0.05mol/L;
pH值为5;
氧气流速为0.25L/min;
进水流速为5mL/min;
阴阳极之间电压值为0.6V;
第一阴极的面积为5cm×5cm;
第二阴极的面积为5cm×5cm。
实施例1中,出水中盐酸四环素浓度在1.5h时达到平衡,去除率稳定在91%(图2),TOC浓度在4h后达到平衡,去除率稳定在85%(图3),铁离子浓度小于2mg/L(图4)。
对比例1
对比例1不施加电压,仅通入氧气,其余条件同实施例1。对比例1中四环素和TOC的去除率仅为20%和15%。
实施例2
采用双阴极电芬顿反应器对盐酸四环素废水进行降解,第二阴极为Fe2O3修饰碳电极,其余同实施例1。
实施例2中,出水中盐酸四环素浓度在2h时达到平衡,去除率稳定在87%,出水中TOC浓度在4h后达到平衡,去除率稳定在80%。
实施例3
采用双阴极电芬顿反应器对盐酸四环素废水进行降解,第一阴极为氮掺杂碳电极,其余同实施例1。
实施例3中,出水中盐酸四环素浓度在2h时达到平衡,去除率稳定在89.2%,TOC浓度在4h后达到平衡,去除率稳定在82.3%。
实施例4
采用双阴极电芬顿反应器对盐酸四环素废水进行降解,阳极为钛电极,其余同实施例1。
实施例4中,出水中盐酸四环素浓度在2h时达到平衡,去除率稳定在87.5%,出水中TOC浓度在4h后达到平衡,去除率稳定在79.8%。
实施例5
采用双阴极电芬顿反应器对盐酸四环素废水进行降解,第一阴极为氮掺杂碳电极,第二阴极为Fe2O3修饰碳电极,其余同实施例1。
实施例5中,出水中盐酸四环素浓度在2h时达到平衡,去除率稳定在88.7%,出水中TOC浓度在4h后达到平衡,去除率稳定在80.1%。
Claims (10)
1.一种利用双阴极电芬顿连续流处理有机废水的方法,其特征在于,该方法包括:
将有机废水的pH值调节至3~6之间,加入到双阴极电芬顿反应器中;
所述双阴极电芬顿反应器包括第一阴极、第二阴极和阳极,第一阴极、第二阴极和阳极平行设置于该反应器内,第一阴极、第二阴极相邻设置并紧靠在一起,分别与电源负极连接;阳极与第二阴极之间的距离为1~3cm,阳极与电源正极连接,有机废水依次流经第一阴极、第二阴极和阳极,经出水口排出;
所述第一阴极为氧掺杂碳电极、氮掺杂碳电极中的任意一种;
所述第二阴极为FeOCl、FeOOH、Fe2O3、Fe3O4和Fe-MOF修饰碳电极中的任意一种。
2.根据权利要求1所述利用双阴极电芬顿连续流处理有机废水的方法,其特征在于,所述阳极为碳电极、钛电极、铜电极、铂电极和不锈钢电极中的任意一种。
3.根据权利要求2所述利用双阴极电芬顿连续流处理有机废水的方法,其特征在于,所述阳极为碳电极。
4.根据权利要求1所述利用双阴极电芬顿连续流处理有机废水的方法,其特征在于,所述第一阴极为氧掺杂碳电极。
5.根据权利要求1所述利用双阴极电芬顿连续流处理有机废水的方法,其特征在于,所述第二阴极为FeOCl修饰碳电极。
6.根据权利要求1所述利用双阴极电芬顿连续流处理有机废水的方法,其特征在于,所述第一阴极的下方设有微孔曝气装置,控制氧气流量在0.2~1L/min。
7.根据权利要求6所述利用双阴极电芬顿连续流处理有机废水的方法,其特征在于,微孔曝气装置包括曝气管、通过供气导管连接的氧气瓶,供气导管上设有供气量调节阀和流量计。
8.根据权利要求1所述利用双阴极电芬顿连续流处理有机废水的方法,其特征在于,所述双阴极电芬顿反应器的阴阳极之间电压控制为0.4~1.0V。
9.根据权利要求1所述利用双阴极电芬顿连续流处理有机废水的方法,其特征在于,所述双阴极电芬顿反应器的左下方设有蠕动泵,其连续流的实现依赖于蠕动泵来提供进水,处理后的水通过溢流的方式流出。
10.根据权利要求9所述利用双阴极电芬顿连续流处理有机废水的方法,其特征在于,通过蠕动泵控制进水量,从而控制适当水力停留时间,达到预定的降解效果。
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PB01 | Publication | ||
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SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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RJ01 | Rejection of invention patent application after publication |
Application publication date: 20201208 |
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