CN115124116A - 一种用于处理高氯盐有机废水的电芬顿装置及方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种用于处理高氯盐有机废水的电芬顿装置和方法，包括电芬顿反应器、储罐和曝气系统，其中：所述电芬顿反应器内部设置与电源连接的阳极和阴极碳刷，所述电芬顿反应器的底端设置一进水管，上端设置一溢流管，分别与所述储罐的底端和上端连接；所述储罐连接进/出水系统和投药系统；所述曝气系统包括通过管路连接的曝气泵和曝气设备，所述曝气设备放置于所述电芬顿反应器和储罐底部。采用所述电芬顿装置处理高氯盐有机废水时，通过持续曝气、调节废水pH值为2～4、一次性投加Fe2+催化剂至0.1～0.2mmol/L以及维持5～10mA/cm2的低电流密度条件，实现了水体总有机碳的有效降低，同时运行过程中无需额外投加H2O2，无氯气和铁泥的产生，具备低能耗、低成本的优点。

Description

一种用于处理高氯盐有机废水的电芬顿装置及方法
技术领域
本发明属于高盐废水处理技术领域，具体地讲，是涉及一种用于处理高氯盐有机废水的电芬顿装置及方法。
背景技术
高盐废水生产于煤化工、电镀、石油天然气开采等众多工业领域，水体可生化性差，处理难度大，高盐废水的处理是实现工业废水零排放的难点。
膜浓缩技术、蒸发结晶技术广泛应用于高盐废水的处理，但水体中的有机物将阻碍所述工艺的稳定运行甚至会对设备元件造成损害。因此需要对高盐废水中的有机物进行脱除。由于高盐环境将抑制微生物的生长，无法采用传统的生物法降解有机物，因此高级氧化技术逐步被开发并应用于高盐有机废水的处理，但其高能耗、高成本等缺陷仍然限制了高级氧化技术的工业化应用。不仅如此，由于废水中的氯离子易被氧化，因此在应用高级氧化技术处理高氯盐废水时，大量氯离子被氧化成有毒的氯气，不仅恶化了水体水质、损害了设备材料，同时也将威胁到现场作业人员的安全和健康。因此，十分有必要开发一种低能耗、低成本且能有效降解高氯盐有机废水中有机物的装置和方法。
发明内容
针对目前处理高氯盐有机物废水的技术存在的问题，本发明提供一种用于有效降解高氯盐有机废水中有机物的电芬顿装置及方法，通过所述电芬顿装置以及采用所述装置处理高氯盐有机废水的方法可实现在低电流密度下，高氯盐废水中的有机物的高效脱除，降低能耗并避免氯气的产生，全程无需额外投加H2O2，并且无铁泥产生，有效降低工艺成本并避免对环境的二次污染。
本发明的一个方面，在于提供一种用于处理高氯盐有机废水的电芬顿装置，包括电芬顿反应器、储罐和曝气系统，其中：
所述电芬顿反应器内部设置与电源通过导线连接的阳极和阴极碳刷，所述电芬顿反应器的底端设置一进水管，上端设置一溢流管，通过所述进水管和溢流管分别与所述储罐的底端和上端连接；
所述储罐连接进/出水系统和投药系统，分别用于所述电芬顿装置中废水的通入/排出和投加电芬顿所需的催化剂以及调节pH的药剂；
所述曝气系统包括通过管路连接的曝气泵和曝气设备，所述曝气设备包括第一曝气设备和第二曝气设备，分别放置于所述电芬顿反应器底部和所述储罐底部，为所述电芬顿反应器储罐提供曝气。
本发明进一步设置为，所述阳极管为钛做基底，表面负载钌金属氧化物和铱金属氧化物或二者之一的形稳电极；所述阳极为圆筒状的阳极管结构，所述阴极碳刷位于所述阳极管内侧。
本发明进一步设置为，所述阴极碳刷包括不锈钢丝和碳纤维，具体的，所述阴极碳刷为碳纤维在不锈钢丝上扭成条形刷状的结构。
本发明进一步设置为，所述电芬顿反应器内部位于所述阳极下方及所述第一曝气设备上方，设置固定于所述电芬顿反应器内壁的隔板，所述隔板为圆环形，用于放置所述阳极。
本发明进一步设置为，所述进/出水系统包括与所述储罐相连的进/出口管，所述进/出口管上安装第一泵和第一阀门；优选的，所述进/出口管与所述储罐的中部相连，并伸入至所述储罐的底部。
本发明进一步设置为，所述投药系统包括Fe2+投加箱和酸/碱投加箱；具体的，所述Fe2+投加箱和酸/碱投加箱的底部均连接管路从所述储罐顶端伸入储罐内部。
本发明进一步设置为，所述进水管上安装第二泵和液体流量计，用于将所述储罐内待处理的废水通入所述电芬顿反应器内，并监控和调节进水流量。
本发明进一步设置为，所述曝气系统还包括气体流量计，用于调节曝气的进气量；所述曝气设备的类型包括但不限于曝气管、曝气盘、曝气头等。
本发明进一步设置为，所述电芬顿装置还包括取样系统，所述取样系统包括与所述电芬顿反应器或储罐相连的取样管，所述取样管上安装第二阀门，用于控制取样；优选的，所述取样系统连接于所述储罐的下部。
本发明的另一个方面，在于提供了一种采用所述电芬顿装置的处理高氯盐有机废水的电芬顿方法，具体包括以下步骤：
(1)高氯盐有机废水通过所述进/出水系统进入所述储罐内，通过所述投药系统一次性投加催化剂Fe2+和调节pH的药剂，打开所述第二曝气设备，在曝气环境下将药剂与废水充分混合；
(2)所述储罐内的高氯盐有机废水通过所述进水管进入所述电芬顿反应器内，接通所述电源，设置恒定的电流值，废水在反应器中参与电芬顿反应，通过所述第一曝气设备为反应器中持续曝气；
(3)随着所述电芬顿反应器中的废水水位不断上升，废水从所述溢流管返回所述储罐中，与储罐内的剩余废水混合；混合后的废水通过所述进水管再进入所述电芬顿反应器中，周而复始，实现循环运行；
(4)在循环运行过程中，当所述储罐中的废水处理达标后，通过所述进/出水系统排出。
所述电芬顿反应器中发生电芬顿反应，水体中溶解的氧气在所述阴极碳刷表面还原成H2O2，并在Fe2+的催化下产生具有强氧化性的羟基自由基·OH，与此同时催化剂Fe2+被氧化为Fe3+，反应如式(1)所示；Fe3+在所述阴极碳刷表面被还原回 Fe2+，实现了催化剂的再生。值得注意的是，由于阴极碳刷的高比表面积，H2O2的生成以及催化剂的再生过程都很迅速，因此全程无需额外投加H2O2，也无铁泥产生。
Fe2++H2O2→Fe3++OH-+·OH (1)
同时所述阳极管表面也在进行着阳极表面的水电解、氯氧化以及有机物直接氧化过程，其中所述阳极表面的水电解和氯氧化过程分别产生·OH和活性氯作用于有机物的降解。阳极表面的水电解如式(2)和式(3)所示，其中S[]表示阳极表面的活性位点，R为有机污染物。首先，H2O在阳极表面的活性位点上形成·OH，有机物到达阳极表面时与占据了活性位点的·OH反应形成氧化物，·OH被消耗随之活性位点被释放。
S[]+H2O→S[·OH]+H++e- (2)
S[·OH]+R→S[]+RO+H++e- (3)
阳极表面的氯氧化过程如式(4)所示，Cl-氧化产生氯气后溶于水中，可以快速的选择性氧化为活性氯，使氯的氧化过程更温和，过程中没有氯气的溢出且反应生成的活性氯可用于有机物的降解。
Figure BDA0003769772210000041
本发明进一步设置为，所述电芬顿方法处理的高氯盐有机废水的盐度以氯化钠计，则废水中氯化钠的浓度范围为3～30g/L，废水的总有机碳TOC为50～1000mg/L，化学需氧量COD为300～4000mg/L。
本发明进一步设置为，所述步骤(1)中高氯盐有机废水在进入所述电芬顿反应器前，废水在储罐内持续曝气0.5～1h。
本发明进一步设置为，所述步骤(1)中高氯盐有机废水在进入所述电芬顿反应器前，废水的pH值要求为2～4，废水中的Fe2+的浓度要求为0.1～0.2mmol/L，根据水质检测结果以及处理量计算酸或碱的投加量及Fe2+的投加量。
本发明进一步设置为，所述步骤(2)中高氯盐有机废水进入所述电芬顿反应器时的进水流量为0.02～0.1L/min，所述电源的工作电压范围为0.5V～5V，电流密度为5～10mA/cm2。
本发明的有益效果在于：
本发明针对高氯盐有机废水中有机物的降解提出了高效解决方案，采用所述电芬顿装置处理高氯盐有机废水时，通过持续曝气、调节废水pH值为2～4、一次性投加Fe2+催化剂至0.1～0.2mmol/L以及维持5～10mA/cm2的低电流密度条件，实现了水体总有机碳的有效降低，同时运行过程中无需额外投加H2O2，并无氯气和铁泥的产生。相比传统的芬顿工艺和电化学氧化工艺，本发明提出的方法在运行过程中施加的电流更低，投加的Fe2+更少，具备低能耗、低成本的优点，可以高效地实现高氯盐工业废水中有机物的脱除，显著降低水体的总有机碳含量。
附图说明
图1为本发明的电芬顿装置的结构示意图；
图2为本发明的电芬顿装置所采用的阴极碳刷的示意图；
图3为实施例2中降解过程中的废水TOC值变化图；
图4A为实施例2中煤化工反渗透浓水降解前照片；
图4B为实施例2中煤化工反渗透浓水降解30min后照片；
图5为实施例2中降解过程的工艺能耗图；
图中：1、电芬顿反应器；2-阳极管；3-阴极碳刷；3-1碳纤维；3-2不锈钢丝； 4、隔板；5、进/出口管；6、进水管；7、溢流管；8-1、第一泵；8-2、第二泵；9-1、第一阀门；9-2、第二阀门；10、液体流量计；11、曝气泵；12、气体流量计；13-1、第一曝气设备；13-2、第二曝气设备；14、电源；15、储罐；6、Fe2+投加箱；17、酸/碱投加箱；18、取样管。
具体实施方式
以下结合实施例对本发明作进一步详细描述。应理解，以下实施例仅用于对本发明作进一步说明，不应理解为对本发明保护范围的限制，该领域的专业技术人员根据本发明的内容做出的一些非本质的改进和调整，仍属于本发明的保护范围。
实施例1
如图1所示，为本发明提供的一种用于处理高氯盐有机废水的电芬顿装置，包括电芬顿反应器1、电源14、储罐15、曝气系统、进/出水系统、投药系统以及取样系统，其中：
所述电芬顿反应器1为立式圆筒状反应器，内部设置与所述电源14通过导线连接的阳极管2和阴极碳刷3，所述阳极管2为圆筒状，所述阴极碳刷3位于所述阳极管2内侧；所述阳极管2下方设置固定于所述电芬顿反应器1内壁的隔板4，所述隔板4为圆环形，用于放置所述阳极管2；所述电芬顿反应器1的底端设置一进水管6，上端设置一溢流管7，所述进水管6将所述电芬顿反应器1的底端与所述储罐15的底端连接，且所述进水管6上安装第二泵8-2和液体流量计10，用于将储罐内待处理的废水通入反应器内，并监控和调节进水流量，所述溢流管7将所述电芬顿反应器1的上端与所述储罐15的上端连接，使得经过电芬顿处理的废水溢流回所述储罐 15内。
所述曝气系统与所述电芬顿反应器1和储罐15的底部均相连，包括通过管路连接的曝气泵11、气体流量计12和曝气设备，所述气体流量计12用于调节曝气的进气量，所述曝气设备包括第一曝气设备13-1和第二曝气设备13-2，分别放置于所述电芬顿反应器1底部和所述储罐15底部；所述曝气设备的类型包括但不限于曝气管、曝气盘、曝气头等。
所述进/出水系统包括与所述储罐15相连的进/出口管5，所述进/出口管5上安装第一泵8-1和第一阀门9-1，用于控制废水通入与排出；优选的，所述进/出口管5 与所述储罐15的中部相连，并深入至所述储罐15的底部。
所述投药系统包括Fe2+投加箱16和酸/碱投加箱17，所述Fe2+投加箱16和酸/碱投加箱17的底部均连接管路从所述储罐15顶端伸入储罐内部。
所述取样系统包括与所述储罐15相连的取样管18，所述取样管18上安装第二阀门9-2，用于控制取样；优选的，所述取样管18连接于所述储罐15的下部。
进一步的，本实施例所述圆筒状的电芬顿反应器1的内径为65mm，高为450 mm；所述隔板4为外径65mm，内径60mm，厚度2mm的圆环，固定于所述电芬顿反应器1内的下部，且位于所述第一曝气设备13-1上方的区域。
进一步的，所述阳极管2为钛做基底，表面负载钌金属氧化物和铱金属氧化物或二者之一的形稳电极，呈圆筒状，本实施例所述阳极管2的内径为60mm，高为 300mm，厚度为1mm。
进一步的，结合图2所示，所述阴极碳刷3包括不锈钢丝3-2和碳纤维3-1，具体的，所述阴极碳刷3为碳纤维3-1在不锈钢丝3-2上扭成条形刷状的结构；本实施例所述阴极碳刷3的平均直径约为58mm，高为300mm。上述电芬顿反应器的参数，包括反应器和隔板尺寸、阳极管尺寸和材质和阴极碳刷尺寸均可以根据实际所要达到的高氯盐有机废水总有机碳要求进行调节设置。
利用所述电芬顿装置处理高氯盐有机废水的电芬顿方法，具体包括以下步骤：
(1)高氯盐有机废水通过所述进/出口管5进入所述储罐15内，然后关闭所述第一阀门9-1；通过检测废水水质，计算Fe2+和酸/碱的投加量后分别通过储罐15上方的Fe2+投加箱16以及酸/碱投加箱17一次性加入药剂；打开所述第二曝气设备13- 2，在曝气环境下与废水充分混合，废水在储罐15内持续曝气0.5～1h；
(2)高氯盐有机废水在储罐15内混合并曝气后，通过所述反应器进水管6进入所述电芬顿反应器1内，通过所述第二泵8-2和液体流量计10控制并监测进水流量；接通所述电源14后，设置恒定的电流值，废水在反应器中参与电芬顿反应，通过所述第一曝气设备13-1为反应器中持续曝气；
(3)随着所述电芬顿反应器1中的废水水位不断上升，废水从所述溢流管7返回所述储罐15中，与储罐15内的剩余废水混合；混合后的废水通过所述进水管6再进入所述电芬顿反应器1中，周而复始，实现循环运行；
(4)在循环运行过程中，可通过所述取样系统采集废水样本进行检测，当所述储罐15中的废水总有机碳达标后，关闭所述电源14、打开所述第一阀门9-1并启动所述第一泵8-1，所述电芬顿装置中的废水从所述进/出口管5排出。
进一步的，高氯盐有机废水在进入所述电芬顿反应器1前，水体的pH值要求为 2～4，废水中的Fe2+的浓度要求为0.1～0.2mmol/L，根据水质检测结果以及处理量计算酸或碱投加量及Fe2+的投加量。
进一步的，高氯盐有机废水进入所述电芬顿反应器1时的进水流量为0.02～0.1L/min，所述电源14的工作电压范围为0.5V～5V，电流密度为5～10mA/cm2。上述高氯盐有机废水的电芬顿处理过程中，Fe2+投加量、废水pH值、进水流量、电流密度均可以根据实际所要达到的高氯盐有机废水总有机碳要求进行调节设置。
实施例2
本实施例处理的煤化工高盐废水来自某化工厂的反渗透浓水，该水样无机盐成分主要为硫酸盐和氯化盐，总含盐量约为3.65％，属于高含盐水样，水样TOC约为 200mg·L-1，具体的水质分析结果归纳于表1。该废水主要有机物类型为含氮杂环类有机物以及酚类及其取代基，降解难度极大，根据文献记载(煤化工反渗透浓水的高效降解菌株筛选、鉴定及应用研究.化工学报,2021,72(09):4881-4891.)，通过臭氧氧化预处理联合耐盐菌生物处理工艺不论运行时间多长，最高只可达到40％的 TOC去除率。
表1实际煤化工废水水质分析
Figure BDA0003769772210000071
Figure BDA0003769772210000081
采用实施例1所述的电芬顿装置和方法处理所述煤化工高盐废水，降解过程中的废水TOC值变化如图3所示，随着时间的推移，溶液TOC显著下降，降解9h后可达到40％以上的去除率，12h后的TOC去除率为53.10％，稳定运行24h后溶液 TOC值可从200mg·L-1下降至35mg·L-1，实现82.53％的TOC去除率，打破了生物处理工艺的降解壁垒，降解了大部分极难降解的有机物。
所述电芬顿工艺条件温和，运行期间电压始终保持在较低的水平，同时无明显氯气散发，如图4A和4B所示，降解后溶液呈无色透明。因此说明该耦合工艺针对煤化工难降解的有机物类型具备优秀的降解能力，在温和的条件下能有效去除极难降解的有机物类别，解决了生物处理工艺处理这类可生化性极差的工业废水降解能力有限的问题，针对这类性质的废水体现出良好的应用潜力。
在保证了高效处理能力外，亦针对其工艺电能能耗进行了评价。降解过程的工艺能耗如图5所示，处理该废水每去除1g TOC消耗的电能为0.194～0.360kWh。同时，与其他学者报道的电化学工艺能耗(Treatment of reverse osmosis concentrate fromindustrial coal wastewater using an electro-peroxone process with a naturalair diffusion electrode.Separation and Purification Technology,2021,279:119667.)进行对比，结果如表2所示，分别为本实施例与所述参考文献中煤化工废水的降解效果及能耗。本实施例所采用的工艺处在较低电能能耗水平。
表2实际煤化工废水降解效果及能耗对比
Figure BDA0003769772210000082
Figure BDA0003769772210000091

Claims (10)

1.一种用于处理高氯盐有机废水的电芬顿装置，其特征在于，所述电芬顿装置包括电芬顿反应器、储罐和曝气系统，其中：
所述电芬顿反应器内部设置与电源连接的阳极和阴极碳刷，所述电芬顿反应器的底端设置一进水管，上端设置一溢流管，分别与所述储罐的底端和上端连接；
所述储罐连接进/出水系统和投药系统，分别用于所述电芬顿装置中废水的通入/排出和投加电芬顿所需的催化剂以及调节pH的药剂；
所述曝气系统包括通过管路连接的曝气泵和曝气设备，所述曝气设备包括第一曝气设备和第二曝气设备，分别放置于所述电芬顿反应器底部和所述储罐底部。
2.根据权利要求1所述的电芬顿装置，其特征在于，所述阳极为钛做基底，表面负载钌金属氧化物和铱金属氧化物或二者之一的形稳电极。
3.根据权利要求1所述的电芬顿装置，其特征在于，所述阳极为圆筒状的阳极管结构，所述阴极碳刷位于所述阳极管结构内侧；所述电芬顿反应器内部位于所述阳极下方及所述第一曝气设备上方，设置固定于所述电芬顿反应器内壁的隔板，所述隔板为圆环形，用于放置阳极。
4.根据权利要求1所述的电芬顿装置，其特征在于，所述阴极碳刷包括不锈钢丝和碳纤维，为碳纤维在不锈钢丝上扭成条形刷状的结构。
5.根据权利要求1所述的电芬顿装置，其特征在于，所述电芬顿装置还包括取样系统，所述取样系统包括与所述电芬顿反应器或储罐相连的取样管，用于废水处理过程中的取样分析。
6.一种采用权利要求1-5中任一所述电芬顿装置的处理高氯盐有机废水的电芬顿方法，其特征在于，具体包括以下步骤：
(1)高氯盐有机废水通过所述进/出水系统进入所述储罐内，通过所述投药系统一次性投加催化剂Fe2+和调节pH的药剂，打开所述第二曝气设备，在曝气环境下将药剂与废水充分混合；
(2)所述储罐内的高氯盐有机废水通过所述进水管进入所述电芬顿反应器内，接通所述电源，废水在反应器中参与电芬顿反应，通过所述第一曝气设备为反应器中持续曝气；
(3)随着所述电芬顿反应器中的废水水位不断上升，废水从所述溢流管返回所述储罐中，与储罐内的剩余废水混合；混合后的废水通过所述进水管再进入所述电芬顿反应器中，实现循环运行；
(4)在循环运行过程中，当所述储罐中的废水处理达标后，通过所述进/出水系统排出。
7.根据权利要求6所述的电芬顿方法，其特征在于，所述步骤(1)中高氯盐有机废水在所述储罐内持续曝气0.5～1h。
8.根据权利要求6所述的电芬顿方法，其特征在于，所述高氯盐有机废水在进入所述电芬顿反应器前，废水的pH值要求为2～4，废水中的Fe2+的浓度要求为0.1～0.2mmol/L。
9.根据权利要求6所述的电芬顿方法，其特征在于，所述高氯盐有机废水进入所述电芬顿反应器时的进水流量为0.02～0.1L/min。
10.根据权利要求6所述的电芬顿方法，其特征在于，所述电源的工作电压范围为0.5V～5V，电流密度为5～10mA/cm2。
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