CN114906905B - 一种基于酸碱自调控的电芬顿-絮凝工艺集成反应装置 - Google Patents
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Abstract
本发明专利公开了一种基于酸碱自调控的电芬顿‑絮凝工艺集成反应装置，装置包括：网筒形阳极、多孔膜、阴极不锈钢网筒与以内齿轮状焊接的纯铁片、用以混合过氧化氢与阳极酸液的混合室。在电解过程中不断抽出阳极酸液，在混合室与H2O2混合后通入阴极室，由于渐变电势作用，远离阴极的铁片端在酸性溶液中发生析铁反应产生Fe2+，同时发生芬顿反应产生·OH氧化降解污染物；随着反应溶液向上流动，不锈钢阴极网产生的氢氧根会中和反应溶液，驱动三价铁发生絮凝反应，进一步去除水中污染物，同时实现铁离子的去除。本发明耦合了电芬顿与电絮凝技术，同时避免了酸碱化学药剂以及铁盐的加入，不会导致水体含盐量的增加，是一种对环境友好的绿色水处理技术。
Description
技术领域
本发明属于水处理技术领域，尤其涉及一种基于酸碱自调控的电芬顿-絮凝工艺集成反应装置。
背景技术
工业的迅速发展产生了大量的难降解废水，具有难降解、危害大等特点。采用传统芬顿或电絮凝法单独处理此类废水存在有机物矿化不充分、产生大量铁泥带来二次污染、H2O2利用率不高、处理成本高等缺点。近年来，电芬顿-絮凝耦合的处理方法以相对低的成本、不产生二次污染的特性以及相对容易产生羟基自由基的优点而被广泛关注。
此技术的瓶颈问题包括：(1)反应pH值范围窄，最佳反应pH值在3～4.5之间，大部分废水需要在反应前加入酸调节pH值，出水时需要加碱将其调至中性，此过程中会大量消耗酸碱试剂，增加水体含盐量(2)H2O2还原Fe(III)的反应速率非常慢，是反应的决速步骤，大量Fe(III)存在使H2O2分解成O2副产物，利用率降低。因此实现难降解污染物的高效去除，旨在提高H2O2活化过程·OH生成和利用效率。
解决以上问题及缺陷的意义为：(1)H2O在阳极发生氧化反应，产生·OH和H+，利用内置的多孔膜有效隔离酸碱，使阳极室充满酸性溶液，不断抽出阳极室的酸性水体在储酸室与H2O2混合后由底部通入阴极室，阴极使用不锈钢材料可以有效抑制铁离子析出，大大降低铁泥量，在酸性条件下阴极室底部的以内齿轮状焊接的纯铁片发生析铁反应，提供二价铁发生芬顿反应氧化降解污染物；(2)同时，随着反应溶液向上流动，阴极不锈钢网筒上发生析氢反应产生氢氧根，调整出水pH至中性，并驱动三价铁发生絮凝反应，进一步去除水中污染物，同时实现铁离子的去除，不产生二次污染且使本体系经济环保，实现无含盐试剂添加的绿色芬顿水处理工艺。
发明内容
本发明专利提供了一种基于酸碱自调控的电芬顿-絮凝工艺集成反应装置，包括反应槽、网筒形阳极、多孔膜、阴极不锈钢网筒与以内齿轮状焊接纯铁片、用以混合过氧化氢与阳极酸液的混合室、电源与蠕动泵，所述网筒形阳极设置于所述反应槽中，所述多孔膜置于网筒内侧，所述阴极不锈钢网筒内部以内齿轮状焊接纯铁片，置于多孔膜内侧即反应槽中心，所述电源连接网筒形阳极与不锈钢网筒，所述蠕动泵抽取阳极室的酸性废水并通入含过氧化氢的混合室中，另外将混合室中的液体由底部通入阴极室。
具体的，所述的阴极不锈钢网筒不锈材料型号选择304、304L、304N或316、316L、321；所述的阳极材料选择DSA、BDD、Sb-SnO2、PbO2或Ti4O7；进一步的：阳极与阴极之间的距离为0.5-10cm。
具体的，所述反应槽中H2O2浓度根据COD：H2O2为5-0.5：1进行投加，反应所使用的电流密度在5-30mA/cm2之间，阴极室中待处理废水反应时间由蠕动泵的抽水速度确定，控制阴极室废水的停留时间为5-50min。
在电解过程中不断抽出阳极室的酸性废水在混合室与H2O2混合后由底部通入阴极室，给阴极施加负电位，由于渐变电势作用，远离阴极不锈钢的铁片端在酸性溶液中发生析铁反应产生二价铁，同时发生芬顿反应产生羟基自由基氧化降解污染物；随着反应溶液向上流动，不锈钢阴极网发生析氢反应产生的氢氧根会中和反应溶液，并驱动三价铁发生絮凝反应，进一步去除水中污染物，同时实现铁离子的去除。反应的化学(离子)方程式为：
2H2O→O2+4H+ 2H2O+2e-→H2+2OH-
Fe+2H+→Fe2++H2 Fe3++Fe→Fe2+
Fe3++e-→Fe2+ Fe2++H2O2→Fe3++·OH+OH-
Fe3++H2O2→Fe2++HOO·+H+ Fe3++HOO·→Fe2++O2+H+
H2O2+·OH→H2O+HOO· Fe2++·OH→Fe3++OH-
Fe3++2OH-→Fe(OH)2 - Fe3++3OH-→Fe(OH)3↓
结合上述的技术方案，本发明所具备的优点及积极效果为：
(1)本专利采用不锈钢网筒与以内齿轮状焊接的纯铁片作阴极，通过施加一个合适的阴极电位，由于渐变电势与阴极的二次电流分布，使电流密度较小的远离阴极不锈钢的铁片端在酸性溶液中产生二价铁，为芬顿反应的发生提供反应物与酸性环境；析氢反应主要发生在电流密度较大的不锈钢网筒上，产生的氢氧根可以中和反应溶液，调节出水pH，并在溶液pH>4时与三价铁发生絮凝反应，进一步去除水中污染物，进而实现铁离子的去除。
(2)本专利利用阳极电解水产生酸性溶液，将此溶液抽出注入阴极室以提供酸性环境，克服了传统芬顿需要外加酸液的弊端，同时使用蠕动泵不断从阴极顶端抽水可以增强电解过程中的传质。根据处理废水的类型调节蠕动泵的抽取速度以调整废水停留时间，使整个降解装置不仅能够提升电化学降解有机废水的效率和速率，而且还可以降低处理能耗，特别适应于有机废水或污水的处理。
(3)本体系可显著减少酸碱化学药剂的投加量，能耗低且不需要外加铁盐，降低成本的同时避免了传统工艺投加大量试剂而造成的水体含盐量升高，并调整出水pH呈中性，不产生二次污染，是一种对环境友好的绿色水处理技术。
(4)本装置结构简单，操作简单，可实现智能化控制，即通过调整电流大小与蠕动泵抽水速度即可处理不同类型的废水，占地面积小，投资运行成本低且处理效果好。
附图说明
通过阅读下文的具体实施方式的详细描述，本发明的优点和益处对于本领域普通技术人员将变得清楚明了。附图是说明性的，并不认为是对本发明的限制。在附图中：
图1为本专利系统的结构示意图；
图2为本专利系统中电芬顿-絮凝工艺集成单元的结构示意图；
图3为应用例中使用本发明装置降解含苯酚废水的效果；
图4为应用例中使用本发明装置降解含罗丹明B废水的效果；
图5为应用例中使用本发明装置降解含甲基橙(MO)废水的效果。
具体实施方式
为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚，结合以下发明实施例中的技术方案对本发明进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
针对现有技术存在的问题，本发明公开了一种阳极调酸、阴极活化过氧化氢协同作用的类芬顿反应装置，下面结合附图对本发明作详细的描述。
实施例1
装置中使用不锈钢网筒内部以内齿轮状焊接纯铁片作阴极，DSA环形电极板作阳极，选择电流密度5mA/cm2，电极间距为5cm。采用初始浓度为100mg/L的苯酚溶液，将pH调节至6～7，加入10％的过氧化氢，在常温下进行处理，阴极室废水停留时间控制在90min，定时取样，测量苯酚浓度即可。90min处理后的废水COD的去除率为93％，如图3所示。
实施例2：
装置中使用不锈钢网筒内部以内齿轮状焊接纯铁片作阴极，DSA环形电极板作阳极，选择电流密度10mA/cm2，电极间距为4cm。采用初始浓度为100mg/L的罗丹明B溶液，将pH调节至6～7，分别加入2mM、4mM、6mM的过氧化氢，在常温下进行处理，阴极室废水停留时间控制在50min，定时取样，测量COD浓度即可。50min处理后的废水COD的去除率为56％、86％、92％，如图4所示。
实施例3：
装置中使用不锈钢网筒内部以内齿轮状焊接纯铁片作阴极，DSA环形电极板作阳极，选择电流密度20mA/cm2，电极间距为4cm。采用初始浓度为100mg/L的甲基橙(MO)溶液，将pH调节至6～7，分别加入2mM、4mM、6mM的过氧化氢，在常温下进行处理，阴极室废水停留时间控制在50min，定时取样，测量COD浓度即可。50min处理后的废水COD去除率为80％、94％、94％，如图5所示。
对比实施例1：
装置中使用不锈钢网筒内部以内齿轮状焊接纯铁片作阴极，DSA环形电极板作阳极，选择电流密度10mA/cm2，电极间距为4cm。采用初始浓度为100mg/L的苯酚溶液，将pH调节至6～7，加入6mM的过氧化氢，在常温下进行处理，阴、阳极室的废水停留时间控制在90min，定时取样，测量苯酚浓度即可。90min处理后的废水COD去除率为98％，如图3所示。
尽管上面已经示出和描述了本发明的实施例，可以理解的是，上述实施例是示例性的，不能理解为对本发明的限制，本领域的普通技术人员在不脱离本发明的原理和宗旨的情况下在本发明的范围内可以对上述实施例进行变化、修改、替换和变型。
Claims (4)
1.一种基于酸碱自调控的电芬顿-絮凝工艺集成反应装置，装置包括：反应槽、网筒形阳极、多孔隔膜、阴极不锈钢网及铁片、用以混合过氧化氢与阳极酸液的混合室、电源与蠕动泵，环形电极板设置于所述反应槽中，所述多孔膜置于环形电极板内侧，所述阴极不锈钢网筒内部以内齿轮状焊接纯铁片，置于多孔膜内侧即反应槽中心，所述电源连接环形电极板与不锈钢网筒，所述蠕动泵从阴极顶端抽取处理后的废水；
其特征在于：电解过程中不断抽出阳极室的酸性水体在混合室与H2O2混合后由底部通入阴极室，由于渐变电势作用，远离阴极不锈钢的铁片端在酸性条件下发生析铁反应产生二价铁，同时发生芬顿反应产生·OH氧化降解污染物；随着反应溶液向上流动，不锈钢阴极网发生析氢反应产生的氢氧根会中和反应溶液，驱动三价铁发生絮凝反应，进一步去除水中污染物，同时实现铁离子的去除；
所述阴极不锈钢网筒内部以内齿轮状焊接的纯铁片，选用易腐蚀铁材料或铁合金；
所述的阳极材料选择DSA、BDD、Sb-SnO2、PbO2或Ti4O7；
所述的网筒形阳极与电源正极连接，所述多孔膜置于阳极网筒内侧，将阴极不锈钢网置于膜中心与电源负极连接，阳极与阴极之间的距离为0.5-10cm，选用的多孔膜材料为PTFE，PVDF，尼龙等，孔径为1-500μm；
所述的反应槽中H2O2浓度根据COD：H2O2为5-0.5：1进行投加，在电解过程中，不断从阴极室的底端注入从阳极室抽取的酸性废水与过氧化氢的混合溶液。
2.根据权利要求1所述的一种基于酸碱自调控的电芬顿-絮凝工艺集成反应装置，其特征在于：所述的阴极不锈钢网筒，选用不锈钢材料型号为304、304L、304N或316、316L、321。
3.根据权利要求1所述的一种基于酸碱自调控的电芬顿-絮凝工艺集成反应装置，其特征在于：所述的阴极室中待处理废水反应时间由蠕动泵的抽水速度确定，控制阴极室废水的停留时间为5-120min。
4.根据权利要求1所述的一种基于酸碱自调控的电芬顿-絮凝工艺集成反应装置，其特征在于：反应所使用的电流密度在5-30mA/cm2之间。
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