CN112029038A - 光固化性树脂组合物以及图像显示装置的制造方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种光固化性树脂组合物以及图像显示装置的制造方法，在制造图像显示构件和透光性罩构件隔着由光固化性树脂组合物形成的透光性的光固化树脂层而层叠而成的图像显示装置时，不会产生下述问题：作为利用喷墨涂布法涂布的光固化性树脂组合物而使用具有(甲基)丙烯酰基的(甲基)丙烯酸酯低聚物，由此导致界面密合强度降低、拉伸性降低。光固化性树脂组合物含有：羟值为120mgKOH/g以上且不具有(甲基)丙烯酰基的(甲基)丙烯酸酯聚合物；单官能(甲基)丙烯酸酯单体；脱氢型光聚合引发剂；以及增粘剂。增粘剂在光固化性树脂组合物中的含量为1～9质量％。光固化性树脂组合物具有在25℃下为10mPa·s以上且在60℃下为30mPa·s以下的粘度。
Description
技术领域
本发明涉及一种光固化性树脂组合物，该光固化性树脂组合物对于玻璃、(甲基)丙烯酸树脂、聚碳酸酯等透明光学材料的密合性优异，还可以提供显示出良好的拉伸性的光固化物，并且可以优选应用于喷墨涂布法。
背景技术
再者，作为透明罩材等透光性罩构件和液晶显示面板等图像显示构件隔着光固化树脂层而层叠而成的图像显示装置，液晶显示装置、有机EL装置等是广为人知的。在这些图像显示装置中，夹持光固化树脂层的透光性罩构件和图像显示构件的至少对置面分别由透明光学材料构成。以往，利用模涂法、丝网涂布法等将光固化性树脂组合物涂布到平坦的图像显示构件或透光性罩构件中的任一方的表面而形成光固化性树脂组合物膜，对该光固化性树脂组合物膜照射紫外线使其临时固化而形成临时固化树脂层，在临时固化树脂层层叠另一方的构件，从透光性罩构件侧照射紫外线使临时固化树脂层正式固化，由此制造这样的图像显示装置。
近年来，弯曲的图像显示装置已上市，进行涂布于弯曲成水平槽状、碗状等形状的图像显示构件或透光性罩构件的作业。在该情况下，需要在图像显示构件或透光性罩构件的中心部涂布较厚的光固化性树脂组合物，朝向周边部逐渐涂布得薄，因此，提出利用能容易地按每个微细区域设定墨液涂布量的喷墨涂布法来代替以往的模涂法、丝网涂布法，将光固化性树脂组合物涂布于图像显示构件或透光性罩构件的方案(专利文献1)。
在专利文献1中，为了在制造图像显示装置时应用喷墨涂布法，作为光固化性树脂组合物，使用了如下的丙烯酸系光固化性树脂组合物：除了单官能(甲基)丙烯酸酯单体以外，还含有具有(甲基)丙烯酰基的分子量为5000以上的(甲基)丙烯酸酯低聚物，进而含有光或热自由基聚合引发剂的光固化性树脂组合物，并且粘度被调整为150mPa·s以下、具体而言被调整为27～141mPa·s(25℃)(参照实施例)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2017－210578号公报
发明所要解决的问题
然而，由于专利文献1中使用的光固化性树脂组合物中含有的(甲基)丙烯酸酯低聚物具有(甲基)丙烯酰基，因此存在光固化时发生交联反应而固化收缩的问题。因此，在利用由这种光固化性树脂组合物形成的光固化树脂层将透光性罩构件和图像显示构件层叠的情况下，在光固化树脂层与透光性罩构件的界面和/或光固化树脂层与图像显示构件的界面产生由光固化树脂层的固化收缩引起的应力，存在界面密合强度降低的问题，在图像显示装置发生变形的情况下用于缓和界面上产生的应力的拉伸性降低的问题。在作为用于图像显示装置的透明光学材料而使用高温环境下容易变形的聚碳酸酯的情况下，这些问题趋于显著地表现出来。
发明内容
本发明是为了解决这样的以往的问题而完成的，其目的在于提供一种光固化性树脂组合物，在制造图像显示构件和透光性罩构件隔着由光固化性树脂组合物形成的透光性的光固化树脂层而层叠而成的图像显示装置时，不会产生下述问题，即，作为利用喷墨涂布法涂布的光固化性树脂组合物而使用具有(甲基)丙烯酰基的(甲基)丙烯酸酯低聚物，由此导致界面密合强度降低、拉伸性降低之类的问题。
用于解决问题的方案
本申请发明人等发现了如下事实，从而完成了本发明：作为构成光固化性树脂组合物的应与(甲基)丙烯酸酯单体并用的高分子物质，使用羟值为规定数值以上且不具有(甲基)丙烯酰基的(甲基)丙烯酸酯聚合物来代替具有(甲基)丙烯酰基的(甲基)丙烯酸酯低聚物，并且作为光聚合引发剂使用脱氢型光聚合引发剂，进而将光固化性树脂组合物的粘度调整为在25℃下为10mPa·s以上，在60℃下为30mPa·s以下，然后并用增粘剂，由此能达成上述的目的。
即，本发明提供一种光固化性树脂组合物，该光固化性树脂组合物能应用于图像显示装置，所述图像显示装置是图像显示构件和透光性罩构件隔着由光固化性树脂组合物形成的透光性的光固化树脂层而层叠而成的，所述光固化性树脂组合物含有以下的成分(A)～(D)：＜成分(A)＞羟值为120mgKOH/g以上，不具有(甲基)丙烯酰基的(甲基)丙烯酸酯聚合物；＜成分(B)＞单官能(甲基)丙烯酸酯单体；＜成分(C)＞脱氢型光聚合引发剂；以及＜成分(D)＞增粘剂，成分(D)增粘剂在光固化性树脂组合物中的含量为1～9质量％，光固化性树脂组合物的粘度在25℃下为10mPa·s以上且在60℃下为30mPa·s以下。
另外，本发明提供一种图像显示装置的制造方法，其为制造图像显示构件和透光性罩构件隔着由光固化性树脂组合物形成的透光性的光固化树脂层而层叠而成的图像显示装置的方法，所述制造方法包括以下的工序(a)～(c)：＜工序(a)＞使上述的本发明的光固化性树脂组合物从喷墨涂布装置的喷嘴排出到图像显示构件或透光性罩构件中的任一方的构件表面而形成光固化性树脂组合物膜的工序；＜工序(b)＞在光固化性树脂组合物膜层叠另一方的构件，使图像显示构件和透光性罩构件贴合的工序；以及＜工序(c)＞对被两面板夹持的光固化性树脂组合物膜照射紫外线使其固化，由此得到利用光固化树脂层将图像显示构件和透光性罩构件层叠而成的图像显示装置的工序。
另外，本发明提供一种图像显示装置的制造方法，其为制造图像显示构件和透光性罩构件隔着由光固化性树脂组合物形成的透光性的光固化树脂层而层叠而成的图像显示装置的方法，所述制造方法包括以下的工序(aa)～(dd)：＜工序(aa)＞使上述的本发明的光固化性树脂组合物从喷墨涂布装置的喷嘴排出到图像显示构件或透光性罩构件中的任一方的构件表面而形成光固化性树脂组合物膜的工序；＜工序(bb)＞对光固化性树脂组合物膜照射紫外线而形成临时固化树脂层的工序；＜工序(cc)＞在临时固化树脂层层叠另一方的构件，使图像显示构件和透光性罩构件贴合的工序：以及＜工序(dd)＞对被两面板夹持的临时固化树脂层照射紫外线使其正式固化，由此得到利用光固化树脂层将图像显示构件和透光性罩构件层叠而成的图像显示装置的工序。
发明效果
本发明的光固化性树脂组合物是能应用于图像显示装置的光固化性树脂组合物，所述图像显示装置是图像显示构件和透光性罩构件隔着由光固化性树脂组合物形成的透光性的光固化树脂层而层叠而成的，作为应与作为主要的聚合成分的单官能(甲基)丙烯酸酯单体并用的成分，并不使用能与该单体聚合的具有(甲基)丙烯酰基的低聚物，而是使用羟值为120mgKOH/g以上且不具有(甲基)丙烯酰基的(甲基)丙烯酸酯聚合物，并且作为光聚合引发剂使用脱氢型光聚合引发剂。这样的(甲基)丙烯酸酯聚合物对基于(甲基)丙烯酰基的光聚合没有贡献，但是被脱氢型光聚合引发剂脱氢而生成自由基，其结果是，作为侧链或作为聚合物交联链结合到由(甲基)丙烯酸酯单体形成的聚合链中，能对光固化性树脂组合物提供良好的可塑性、成膜性、粘接性。
而且，本发明的光固化性树脂组合物含有增粘剂。因此，对于本发明的光固化性树脂组合物的光固化物，能提高对于玻璃、聚碳酸酯等透明光学材料的界面密合强度，另外也能提高拉伸性。
并且，本发明的光固化性树脂组合物表现出在25℃下为10mPa·s以上、在60℃下为30mPa·s以下的粘度，因此在包括25℃、60℃之类的温度的宽范围的喷墨涂布温度条件下能表现出良好的喷墨涂布适应性。
附图说明
图1是本发明的图像显示装置的制造方法的工序(a)的说明图。
图2是本发明的图像显示装置的制造方法的工序(a)的说明图。
图3是本发明的图像显示装置的制造方法的工序(b)的说明图。
图4是本发明的图像显示装置的制造方法的工序(b)的说明图。
图5是本发明的图像显示装置的制造方法的工序(c)的说明图。
图6是本发明的图像显示装置的制造方法的工序(aa)的说明图。
图7是本发明的图像显示装置的制造方法的工序(aa)的说明图。
图8是本发明的图像显示装置的制造方法的工序(bb)的说明图。
图9是本发明的图像显示装置的制造方法的工序(bb)的说明图。
图10是本发明的图像显示装置的制造方法的工序(cc)的说明图。
图11是本发明的图像显示装置的制造方法的工序(dd)的说明图。
图12是本发明的图像显示装置的制造方法的工序(dd)的说明图。
图13是实施例1～4和比较例1的光固化性树脂组合物的固化物对于聚碳酸酯的界面密合强度的比较条形图。
图14是实施例1、4和比较例1的光固化性树脂组合物的固化物对于玻璃的界面密合强度的比较条形图。
附图标记说明
1、10：透光性罩构件；1a、10a：透光性罩构件的表面；2、20：光固化性树脂组合物；3、30：喷墨喷嘴；4、40：光固化性树脂组合物膜；45：临时固化树脂层；5、50：图像显示构件；6、60：光固化树脂层；100：图像显示装置。
具体实施方式
以下，首先，对本发明的光固化性树脂组合物进行说明，然后，对利用该光固化性树脂组合物制造图像显示装置的方法进行说明。
＜光固化性树脂组合物＞
本发明的光固化性树脂组合物是可优选应用于图像显示构件和透光性罩构件隔着由光固化性树脂组合物形成的透光性的固化树脂层而层叠而成的图像显示装置的光固化性树脂组合物，所述光固化性树脂组合物含有以下的成分(A)、成分(B)、成分(C)以及成分(D)，粘度在25℃下为10mPa·s以上且在60℃下为30mPa·s以下。
需要说明的是，关于能优选应用本发明的光固化性树脂组合物的图像显示装置以及构成该图像显示装置的图像显示构件、透光性罩构件，在本发明的图像显示装置的制造方法的说明中一并说明。
＜成分(A)＞
为了对本发明的光固化性树脂组合物的固化物提供可塑性，并且确保良好的成膜性(维持膜性)和粘接性，本发明的光固化性树脂组合物含有羟值为120mgKOH/g以上、优选为170mgKOH/g以上，不具有(甲基)丙烯酰基的(甲基)丙烯酸酯聚合物。具有羟值表示分子内具有羟基，通过具有羟基，能与后述的成分(C)脱氢型光聚合引发剂协作地结合到聚合链的侧链。需要说明的是，在本说明书中，“(甲基)丙烯酸酯”是包括丙烯酸酯和甲基丙烯酸酯的术语。
关于成分(A)(甲基)丙烯酸酯聚合物，羟值是指，将1g聚合物中的羟基乙酰化后，将乙酰基水解生成的乙酸中和所需要的KOH的质量(mg)。因此，羟值越大意味着羟基越多。将成分(A)(甲基)丙烯酸酯聚合物的羟值设为120mgKOH/g以上是因为，若小于120mgKOH/g，则光固化性树脂组合物的固化物的交联密度趋于变低，特别是高温下的弹性模量降低趋于变得显著。需要说明的是，如果仅增大其固化物的交联密度，则可以大量使用后述的成分(E)多官能(甲基)丙烯酸酯单体，但是担心光固化性树脂组合物的固化物变脆，因此通过用分子量高至某种程度的聚合物进行交联，能对固化物提供良好的柔韧性和内聚力。因此，若羟值过高，则光固化性树脂组合物的固化物的交联密度趋于变得过高，趋于失去柔韧性，因此羟值为400mgKOH/g以下，优选为350mgKOH/g以下。
另外，作为成分(A)(甲基)丙烯酸酯聚合物，使用不具有(甲基)丙烯酰基的聚合物的理由在于，若具有(甲基)丙烯酰基，则成分(B)和成分(C)被过度结合到由(甲基)丙烯酸酯单体构成的聚合链的主链的可能性变高，因此为了防止该现象而使用不具有(甲基)丙烯酰基的聚合物。
成分(A)(甲基)丙烯酸酯聚合物的重均分子量Mn若过小，则未导入羟基的分子增加，存在渗出等风险上升的倾向，因此优选为5000以上，更优选为100000以上，若过大，则存在粘度上升引起的排出不良的倾向，因此优选为500000以下，更优选为300000以下。需要说明的是，在本说明书中，聚合物的重均分子量Mw和数均分子量Mn可以通过凝胶渗透色谱法(GPC)来测定(标准聚苯乙烯分子量换算)。
另外，成分(A)(甲基)丙烯酸酯聚合物的分散度(Mw/Mn)若过低，则聚合物和未反应的单体类趋于容易分离，因此优选为3以上，若过高，则会混入不希望的较低分子量的聚合物成分，因此优选为10以下。
作为这种成分(A)(甲基)丙烯酸酯聚合物，可优选列举出含羟基的(甲基)丙烯酸酯单体和不含羟基的(甲基)丙烯酸酯单体的共聚物。优选常温下为液态。需要说明的是，还可举例示出含羟基的(甲基)丙烯酸酯单体的均聚物，但聚合物的极性趋于变得过高，常温下趋于变为高粘度液体或固体，还担心与其他成分的相容性降低。
作为构成成分(A)(甲基)丙烯酸酯聚合物的单体单元的含羟基的(甲基)丙烯酸酯单体是指，分子中具有一个以上羟基的(甲基)丙烯酸酯，具体而言，可列举出：(甲基)丙烯酸2－羟基乙酯、(甲基)丙烯酸2－羟基丙酯、(甲基)丙烯酸3－羟基丙酯、(甲基)丙烯酸4－羟基丁酯、(甲基)丙烯酸2－羟基－3－氯丙基酯、(甲基)丙烯酸2－羟基－3－苯氧基丙酯、(甲基)丙烯酸乙二醇酯、(甲基)丙烯酸聚乙二醇酯、(甲基)丙烯酸丙二醇酯、(甲基)丙烯酸聚丙二醇酯、单(甲基)丙烯酸环己基二甲醇酯等。其中，从极性控制、价格方面考虑，可优选举例示出(甲基)丙烯酸2－羟基乙酯。
作为可以构成成分(A)(甲基)丙烯酸酯聚合物的不含羟基的(甲基)丙烯酸酯单体，例如，优选烷基的碳原子数为1～18的直链或具有支链的单官能(甲基)丙烯酸烷基酯，例如，可列举出：(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丙酯、(甲基)丙烯酸异丙酯、(甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸异丁酯、(甲基)丙烯酸戊酯、(甲基)丙烯酸己酯、(甲基)丙烯酸2－乙基己酯、(甲基)丙烯酸辛酯、(甲基)丙烯酸异辛酯、(甲基)丙烯酸壬酯、(甲基)丙烯酸异壬酯、(甲基)丙烯酸癸酯、(甲基)丙烯酸异癸酯、(甲基)丙烯酸月桂酯、(甲基)丙烯酸硬脂基酯、(甲基)丙烯酸异硬脂基酯、(甲基)丙烯酸十三烷基酯等。
作为成分(A)(甲基)丙烯酸酯聚合物的特别优选的示例，从获取容易性、发明效果的实现性等观点考虑，可列举出丙烯酸2―羟基乙酯和丙烯酸2―乙基己酯的共聚物。也可以进一步共聚丙烯酸异冰片酯。
若成分(A)(甲基)丙烯酸酯聚合物在光固化性树脂组合物中的含量过少，则趋于变脆，因此优选为1质量％以上，更优选为10质量％以上，若过多，则趋于因粘度上升而导致排出不良，因此优选为55质量％以下，更优选为45质量％以下。
＜成分(B)＞
本发明的光固化性树脂组合物作为聚合成分含有单官能(甲基)丙烯酸酯单体。作为单官能(甲基)丙烯酸酯单体，可以考虑光固化性树脂组合物的使用目的、应实现的物性等而从公知的单官能(甲基)丙烯酸酯单体中适当选择。成分(B)单官能(甲基)丙烯酸酯单体在光固化性树脂组合物中的含量取决于其种类，若过少，则担心产生界面密合强度的不足，若过多，则担心拉伸性的降低，因此优选为30质量％以上，更优选为60质量％以上，优选为90质量％以下，更优选为80质量％以下。
需要说明的是，成分(B)单官能(甲基)丙烯酸酯单体根据种类，有时在其固化后，与成分(A)的羟值为120mgKOH/g以上、不具有(甲基)丙烯酰基的(甲基)丙烯酸酯聚合物的相容性降低，导致光固化树脂层的白浊化。因此，作为成分(B)单官能(甲基)丙烯酸酯单体，从与含有羟基的成分(A)(甲基)丙烯酸酯聚合物的亲和性高，并且可以期待高温高湿环境下的可靠性提高的观点考虑，优选使用含有一个以上羟基、优选含有一个羟基的含羟基的单官能(甲基)丙烯酸酯。在该情况下，为了将光固化性树脂组合物的固化物的粘接性、粘度分别设定在良好的范围，优选并用不含羟基的(甲基)丙烯酸酯。就是说，优选由成分(B1)含羟基的单官能(甲基)丙烯酸酯单体和成分(B2)不含羟基的单官能(甲基)丙烯酸酯单体构成成分(B)单官能(甲基)丙烯酸酯单体。
作为成分(B1)含羟基的单官能(甲基)丙烯酸酯单体的具体例，可举例示出与能构成成分(A)(甲基)丙烯酸酯聚合物的含羟基的(甲基)丙烯酸酯单体同样的单体。其中，优选选自(甲基)丙烯酸4－羟基丁酯和(甲基)丙烯酸2－羟基乙酯中的至少一种，特别优选(甲基)丙烯酸4－羟基丁酯。
成分(B1)含羟基的单官能(甲基)丙烯酸酯单体在光固化性树脂组合物中的含量若过少，则对高温高湿环境下的光固化性树脂组合物的固化物要求的特性的可靠性趋于不足，因此优选为1质量％以上，更优选为5质量％以上，若过多，则固化前或固化后的树脂的极性的平衡被破坏，趋于变得不透明，因此优选为30质量％以下，更优选为25质量％以下。
需要说明的是，对于成分(B1)含羟基的单官能(甲基)丙烯酸酯单体在光固化性树脂组合物中的含量，在与成分(A)(甲基)丙烯酸酯聚合物的关系中，相对于成分(A)(甲基)丙烯酸酯聚合物100质量份，优选为1～3000质量份。如果在该范围内，则在各种环境下都能得到能维持高透明性的效果。
作为成分(B2)不含羟基的单官能(甲基)丙烯酸酯单体的具体例，可举例示出与能构成成分(A)(甲基)丙烯酸酯聚合物的不含羟基的(甲基)丙烯酸酯单体同样的单体。其中，优选选自(甲基)丙烯酸异硬脂基酯、(甲基)丙烯酸异癸酯以及(甲基)丙烯酸辛酯中的至少一种。特别优选(甲基)丙烯酸异硬脂基酯、(甲基)丙烯酸异癸酯。
成分(B2)不含羟基的单官能(甲基)丙烯酸酯单体在光固化性树脂组合物中的含量若过少，则趋于变成高粘度，因此优选为30质量％以上，更优选为65质量％以上，若过多，则趋于变脆，因此优选为90质量％以下，更优选为75质量％以下。
需要说明的是，对于成分(B2)不含羟基的单官能(甲基)丙烯酸酯单体在光固化性树脂组合物中的含量，在与成分(A)(甲基)丙烯酸酯聚合物的关系中，相对于成分(A)(甲基)丙烯酸酯聚合物100质量份，优选为54～9000质量份。如果在该范围内，则在各种环境下都能得到维持高透明性的同时，作为粘接剂能发挥高性能的效果。
＜成分(C)＞
本发明的光固化性树脂组合物作为光聚合引发剂含有脱氢型光聚合引发剂，优选含有分子内脱氢型光聚合引发剂，而不含有苯偶姻衍生物之类的分子内裂解型光聚合引发剂。这是为了使成分(A)的含有羟基的(甲基)丙烯酸酯聚合物结合到聚合链的侧链。
作为成分(C)脱氢型光聚合引发剂，可以使用公知的脱氢型光聚合引发剂，例如，可列举出二苯甲酮等二芳基酮类，苯甲酰甲酸甲酯等苯乙醛酸酯类。作为优选的示例，从无黄变且脱氢能力高的观点考虑，可列举出苯甲酰甲酸甲酯。
成分(C)脱氢型光聚合引发剂在光固化性树脂组合物中的含量若过少，则趋于交联不足，因此优选为0.1质量％以上，更优选为1质量％以上，若过多，则趋于成为环境可靠性恶化的原因，因此优选为10质量％以下，更优选为5质量％以下。
＜成分(D)＞
为了提高固化物的界面密合强度、拉伸性，本发明的光固化性树脂组合物含有增粘剂。作为增粘剂，可以根据使用目的，从公知的增粘剂，例如，松香系增粘剂、氢化松香酯系增粘剂、萜烯树脂系增粘剂、芳香族改性萜烯树脂系增粘剂、氢化萜烯树脂系增粘剂、萜烯酚醛树脂系增粘剂、脂肪族石油树脂系增粘剂、芳香族石油树脂系增粘剂、脂环族(氢化)石油树脂系增粘剂等中进行适当选择。作为优选的增粘剂，可优选列举出无色透明性、无味无臭性、耐热性、耐候性以及电特性(绝缘性)中的任意特性均优异的脂环族(氢化)石油树脂系增粘剂。作为特别优选的具体的增粘剂，可列举出用ARKON(注册商标)P90、M100或M115(荒川化学工业(株))之类的注册商标上市的增粘剂。
成分(D)增粘剂在光固化性树脂组合物中的含量若过少，则趋于光固化性树脂组合物的固化物对于玻璃、聚碳酸酯的界面密合强度不充分，因此为1质量％以上，优选为2质量％以上，更优选为3质量％以上，若过多，则趋于固化物发生白浊，因此为9质量％以下，优选为8质量％以下，更优选为6质量％以下。
＜成分(E)＞
为了提高反应速度、维持高温弹性模量，本发明的光固化性树脂组合物可以含有多官能(甲基)丙烯酸酯单体。作为多官能(甲基)丙烯酸酯单体的具体例，可列举出1，6－己二醇二丙烯酸酯(HDDA)、1，9－壬二醇二丙烯酸酯、1，10－癸二醇二丙烯酸酯、季戊四醇三丙烯酸酯等二官能以上的(甲基)丙烯酸酯类等。只要不损害发明的效果，它们就可以具有羟基等其他官能团。其中，作为多官能(甲基)丙烯酸酯单体的优选具体例，可列举出选自三羟甲基丙烷三丙烯酸酯、季戊四醇三丙烯酸酯以及羟基新戊酸新戊二醇酯二丙烯酸酯(Hydroxypivalic acid neopentyl glycol diacrylate)中的至少一种。
成分(E)多官能(甲基)丙烯酸酯单体在光固化性树脂组合物中的含量若过少，则趋于成为低交联密度，因此优选为0.1％以上，更优选为1质量％以上，若过多，则趋于变脆，因此优选为5质量％以下，更优选为3质量％以下。
＜其他成分＞
在本发明的光固化性树脂组合物中，除了上述的成分(A)～(D)以及根据需要而加入的(E)以外，在不损害本发明的效果的范围内可以配合各种添加剂。例如，作为用于降低固化收缩率的液态增塑成分，可以配合聚丁二烯系增塑剂、聚异戊二烯系增塑剂、邻苯二甲酸酯系增塑剂、己二酸酯系增塑剂等。另外，作为用于调整固化物的分子量的链转移剂，可以配合2－巯基乙醇、月桂基硫醇、缩水甘油硫醇、巯基乙酸、巯基乙酸2－乙基己酯、2，3－二甲基巯基－1－丙醇、α－甲基苯乙烯二聚物等。进而，根据需要可以含有硅烷偶联剂等粘接改善剂、抗氧化剂等常用添加剂。
＜光固化性树脂组合物的固化前的粘度特性＞
本发明的光固化性树脂组合物含有以上说明的成分，但为了在通常的喷墨排出条件下实现良好的喷墨适应性，调整成：在25℃下为10mPa·s以上，优选为15mPa·s以上，且在60℃下为30mPa·s以下，优选为20mPa·s以下。在此，当在25℃下小于10mPa·s时，容易产生来自喷墨喷嘴的滴液，当在60℃下超过30mPa·s时，容易产生不排出。需要说明的是，光固化性树脂组合物的粘度可以用一般的粘弹性测定装置进行测定。作为具体例，可以使用流变仪(Haake RheoStress600，Thermo Scientific社；测定条件，锥形转子，φ＝35mm，转子角度2°，剪切速度120/s)进行测定。
本发明的光固化性树脂组合物的粘度的调整可以通过调整各构成成分的种类、含量等来进行。
＜光固化性树脂组合物的固化后的各种特性＞
本发明的光固化性树脂组合物在固化后，为了对作为光学材料的基本光学特性、界面密合强度的降低、拉伸性的降低之类的问题进行评价，如果没有特别说明，则优选针对成型为100μm厚的膜形状的光固化性树脂组合物观察、测定以下的特性。
(a)“固化物的外观”
作为光学材料的基本光学特性，目视观察固化物的外观。这是因为，作为图像显示装置用的光学材料被要求是透明的。
(b)“在25℃、85℃下的拉伸储能模量[Pa]”
作为动态粘弹性特性的一方面的“拉伸储能模量”的数值越大，表示弹性体越强，成为判断图像显示构件和透光性罩构件的贴合性时的指标之一。也有与后述的损耗角正切tanδ兼顾的情况，但一般来说，当“拉伸储能模量”降低时，成为低弹性体，虽然有限度，但伴随于此而贴合性趋于变得良好。“拉伸储能模量”可以使用市售的动态粘弹性测定装置(例如，流变仪(Haake Mars II，Thermo Scientific社；测定条件，锥形转子，φ＝8mm，频率1Hz)进行计测。在此，在25℃下测定的理由是为了判断贴合后的常温环境下的内聚力。在该情况下，设定为数值越大越好。另外，在85℃下测定的理由是为了判断假定了高温环境下之时的树脂的内聚力。
(c)“25℃下的损耗角正切tanδ(＝损耗模量/储能模量)”
“损耗角正切tanδ”的数值越大，表示为更强的粘性体，显示出更良好的冲击吸收性，可以使用上述市售的动态粘弹性测定装置进行计测。在此，在25℃下测定的理由是为了判断图像显示构件和透光性罩构件的贴合性。
(d)“玻璃化转变温度[℃]”
“玻璃化转变温度”是可以使用上述市售的动态粘弹性测定装置进行测定的拉伸损耗模量的测定曲线的峰值温度，如果比固化物的使用温度范围高，则固化物趋于变脆，如果比固化物的使用温度范围低，则趋于流动。
(e)“伸长率[％]”
“伸长率”是用公知的拉伸试验机以一定的速度对长度L0的膜样品进行拉伸，使其断裂时的长度L1与所述L0的比例。只要上述(b)的拉伸弹性模量在规定的范围内，则该数值越大，表示对变形的追随性越良好。
(f)“界面密合强度[N/cm2]”
界面密合强度的数值越大，表示密合性越良好。其测定可以在以下的条件下进行。即，将光固化性树脂组合物例如以直径5mm、平均100μm的厚度涂布于两片载玻片中的一方的中央，形成光固化性树脂组合物膜后，以正交的方式载置另一方的载玻片，对被两片载玻片夹持的光固化性树脂组合物膜照射紫外线，由此使光固化性树脂组合物膜固化，从而取得透光性的光临时固化树脂层作为界面密合强度试验用样品，可以使用市售的拉伸试验机(例如，Autograph AGS－X，(株)岛津制作所制)对得到的该样品的界面密合强度进行测定。
＜光固化性树脂组合物的制备＞
本发明的光固化性树脂组合物可以通过按照常规方法将成分(A)～(D)以及根据需要配合的其他成分均匀地混合来制备。
＜图像显示装置的制造方法＞
接着，以下参照附图，按每个工序对包括工序(a)～(c)的本发明的图像显示装置的制造方法进行详细说明。需要说明的是，在附图中，相同的附图标记表示相同或类似的构成要素。
＜工序(a)(涂布工序)＞
首先，如图1所示，准备透光性罩构件1，如图2所示，从喷墨喷嘴3向透光性罩构件1的表面1a涂布光固化性树脂组合物2，形成光固化性树脂组合物膜4。该情况下的涂布厚度可以根据透光性罩构件1、图像显示构件的表面状态、所需的固化树脂层的膜物性等适当设定。
需要说明的是，为了得到所需的厚度，该光固化性树脂组合物2的涂布可以进行多次。
作为透光性罩构件1，只要具有能够视认出形成于图像显示构件上的图像的透光性即可，可列举出玻璃、丙烯酸树脂、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚碳酸酯等板状材料、片状材料。可以对这些材料实施单面或双面硬涂处理、防反射处理等。可以根据使用目的适当确定透光性罩构件1的厚度、弹性等物性。
另外，在透光性罩构件1中，也包括经由公知的粘接剂、本发明的光固化性树脂组合物的临时固化树脂层、固化树脂层使触摸板等这样的位置输入元件与上述的板状材料、片状材料一体化而成的构件。
本工序中使用的光固化性树脂组合物2的性状在喷墨条件下为液态。由于使用液态的光固化性树脂组合物，因此即使透光性罩构件1的表面形状、图像显示构件的表面形状存在变形，也能够消除该变形。
＜工序(b)(贴合工序)＞
接着，如图3所示，从透光性罩构件1的光固化性树脂组合物膜4侧贴合图像显示构件5。可以通过使用公知的压接装置，在10℃～80℃下加压来进行贴合。
作为图像显示构件5，可列举出液晶显示面板、有机EL显示面板、等离子体显示面板、触摸屏等。在此，触摸屏是经由公知的粘接剂、本发明的光固化性树脂组合物的临时固化树脂层、固化树脂层使液晶显示面板这样的显示元件和触摸板这样的位置输入元件一体化而成的构件。需要说明的是，在触摸板与透光性罩构件1已经被一体化的情况下，可以不采用触摸屏作为图像显示构件5。
＜工序(c)(固化工序)＞
接着，如图4所示，对工序(b)中形成的光固化性树脂组合物膜4，从透光性罩构件1侧照射紫外线UV使其固化，如图5所示形成透光性的光固化树脂层6。由此得到图像显示装置100。需要说明的是，使光固化性树脂组合物膜4固化是为了使光固化性树脂组合物2从液态变成不流动的状态，进而对光固化树脂层6提供粘合性，另外，即使使其上下面反转也不流下，由此提高处理性。这种固化的等级是：透光性的光固化树脂层6的固化率(凝胶分数)优选为40％以上，更优选为60％以上的等级。在此，固化率(凝胶分数)是定义为紫外线照射后的(甲基)丙烯酰基的存在量相对于紫外线照射前的光固化性树脂组合物2中的(甲基)丙烯酰基的存在量的比例(消耗量比例)的数值，该数值越大，表示固化加剧。需要说明的是，光固化树脂层6的透光性的程度只要是能够视认出形成于图像显示构件上的图像的透光性即可。
需要说明的是，可以通过将紫外线照射前的树脂组合物层的FT－IR测定图中的距基线为1640～1620cm－1的吸收峰高度(X)和紫外线照射后的树脂组合物层的FT－IR测定图中的距基线为1640～1620cm－1的吸收峰高度(Y)代入以下的数式(1)中来计算出固化率(凝胶分数)。
[数学式1]
固化率(％)＝{(X-Y)/X)×100 (1)
关于紫外线的照射，只要可以使其固化成固化率(凝胶分数)优选为95％以上，对光源的种类、输出、累积光量等就没有特别限制，可以采用公知的利用紫外线照射进行的(甲基)丙烯酸酯的光自由基聚合工艺条件。
需要说明的是，透光性的光固化树脂层6的透光性的等级只要是能够视认出形成于图像显示构件5上的图像的透光性即可。
另外，也可以不使光固化性树脂组合物一次性正式固化，而如以下的工序(aa)～(dd)所示，在临时固化后进行贴合，进而进行正式固化。
＜工序(aa)(涂布工序)＞
首先，如图6所示，准备透光性罩构件10，如图7所示，从喷墨喷嘴30向透光性罩构件10的表面10a涂布光固化性树脂组合物20，形成光固化性树脂组合物膜40。该情况下的涂布厚度可以根据透光性罩构件10、图像显示构件的表面状态、所需的固化树脂层的膜物性等适当设定。
需要说明的是，为了得到所需的厚度，该光固化性树脂组合物20的涂布可以进行多次。
＜工序(bb)(临时固化工序)＞
接着，如图8所示，通过对工序(aa)中涂布的光固化性树脂组合物膜40照射紫外线UV使其临时固化，如图9所示形成临时固化树脂层45。在此，使其临时固化是为了使光固化性树脂组合物20从液态变成显著不流动的状态，即使使其上下面反转也不流下，由此提高处理性。这种临时固化的等级是：临时固化树脂层45的固化率(凝胶分数)优选为40％以上，更优选为60％以上。上限可以是100％，但优选小于100％。更优选小于95％。
＜工序(cc)(贴合工序)＞
接着，如图10所示，从该临时固化树脂层45侧将透光性罩构件10贴合于图像显示构件50。可以通过使用公知的压接装置，在10℃～80℃下加压来进行贴合。
＜工序(dd)(正式固化工序)＞
接着，如图11所示，对夹持于图像显示构件50与透光性罩构件10之间的临时固化树脂层45照射紫外线UV使其正式固化。由此，隔着透光性的光固化树脂层60层叠图像显示构件50和透光性罩构件10，得到图像显示装置100(图12)。需要说明的是，在临时固化树脂层的固化率为100％的情况下，可以省略本工序(dd)，但为了可靠地使其正式固化，优选始终实施。
另外，在本工序中进行正式固化是为了使临时固化树脂层45充分固化，将图像显示构件50和透光性罩构件10粘接并层叠。这种正式固化的等级被设定为不低于临时固化树脂层45的固化率。通常，将透光性的光固化树脂层60的固化率(凝胶分数)设定为优选为95％以上，更优选为98％以上。
需要说明的是，透光性的光固化树脂层60的透光性的等级只要是能够视认出形成于图像显示构件50上的图像的透光性即可。需要说明的是，在以上的工序(aa)～(dd)中，将光固化性树脂组合物涂布于透光性罩构件，但也可以涂布于图像显示构件，然后层叠透光性罩构件。
[实施例]
以下，通过实施例对本发明进行具体说明，本发明并不限定于这些实施例。需要说明的是，在实施例、比较例中使用的成分如下所述。
(甲基)丙烯酸酯聚合物
Hitaloid(注册商标)7927(日立化成(株))；MW190000，170mgKOH/g。
含羟基的单官能(甲基)丙烯酸酯单体
4－HBA(丙烯酸4－羟基丁酯)
不含羟基的单官能(甲基)丙烯酸酯单体
ISTA(丙烯酸异硬脂基酯)
IDA(丙烯酸异癸酯)
多官能(甲基)丙烯酸酯单体
PETIA(季戊四醇(三/四)丙烯酸酯；Daicel Ornex Co.,Ltd.(株))
脱氢型光聚合引发剂
Omnirad(注册商标)MBF(IGM Resins B.V.)，苯甲酰甲酸甲酯。
实施例1～4以及比较例1～2
通过将表1所示的配合成分均匀地混合来制备光固化性树脂组合物。对于得到的光固化性树脂组合物，如下测定作为有助于喷墨涂布性的光固化前的液态物性的“粘度[mPa·s]”。另外，以如下说明的方式对光固化后的“固化物的外观”、“25℃、85℃下的拉伸储能模量[Pa]”、“25℃下的损耗角正切tanδ(＝损耗模量/储能模量)”、“玻璃化转变温度[℃]”、“伸长率[％]”以及“界面密合强度[N/cm2]”进行测定。
＜光固化前＞
(光固化性树脂组合物的粘度)
使用流变仪(Haake RheoStress600，Thermo Scientific社；测定条件，锥形转子，φ＝35mm，转子角度2°，剪切速度120/s)对光固化性树脂组合物的25℃和60℃下的粘度进行测定。将测定结果示于表1。关于光固化性树脂组合物的喷墨涂布性，期望25℃下的粘度为10mPa·s以上，且60℃下的粘度为30mPa·s以下。
＜光固化后＞
以如下说明的方式对光固化性树脂组合物的光固化后的“固化物的外观”、“25℃、85℃下的拉伸储能模量[Pa]”、“25℃下的损耗角正切tanδ(＝损耗模量/储能模量)”、“玻璃化转变温度[℃]”、“伸长率[％]”、“界面密合强度[N/cm2]”进行观察或测定。
(固化物的外观)
使用紫外线照射装置(LC－8，滨松光子学(株)制)对光固化性树脂组合物照射200mW/cm2强度的紫外线，以使累计光量为5000mJ/cm2，由此使光固化性树脂组合物固化。目视观察得到的固化物是透明还是白浊。将观察结果示于表1。作为图像显示装置用的光学材料，要求不发生白浊。
(25℃、85℃下的拉伸储能模量[Pa])
在实施了脱模处理的PET膜上涂布光固化性树脂组合物，使其厚度为2mm，使用紫外线照射装置(LC－8，滨松光子学(株)制)照射200mW/cm2强度的紫外线，以使累计光量为5000mJ/cm2，由此使光固化性树脂组合物膜固化，从PET膜剥离而制成粘弹性试验用样品膜。对于得到的样品膜，使用粘弹性测定装置(DMS6100，Seiko Instruments社制；测定条件，长度＝20mm，厚度＝2mm，宽度＝10mm，频率1Hz)测定出25℃和85℃下的拉伸储能模量。作为图像显示装置用的光学材料，理想的是拉伸储能模量的数值在1.0E+05～7.0E+05的范围。
(25℃下的损耗角正切tanδ(＝损耗模量/储能模量))
与拉伸储能模量的测定同样地制成粘弹性试验用样品膜，使用相同的粘弹性测定装置测定出拉伸损耗模量，计算出该数值相对于先前测定的拉伸储能模量的比例(％)作为损耗角正切tanδ。作为图像显示装置用的光学材料，理想的是损耗角正切tanδ的数值在1～2的范围。
(玻璃化转变温度“℃”)
与拉伸储能模量的测定同样地制成粘弹性试验用样品膜，使用相同的粘弹性测定装置测定出其玻璃化转变温度。作为图像显示装置用的光学材料，玻璃化转变温度的范围优选为－60～0℃的范围。
(伸长率“％”)
将光固化性树脂组合物按规定的厚度滴加到剥离膜上，接着照射紫外线使其固化，切成规定的大小(例如，1mm、10mm宽，30mm长)制成试样，使用拉伸试验机(tensilon，Orientec Co.,Ltd.)测定出其伸长率。测定条件为环境温度25℃，拉伸速度10mm/分钟，将测定值代入“伸长率(％)＝L/L0×100”的数式中求出伸长率。在此，L0是基准长度，L是直到断裂的位移长度。作为图像显示装置用的光学材料，在上述的25℃下的拉伸储能模量在上述的范围内的情况下，优选100％～200％的范围。这是因为，能够使树脂固化物追随图像显示构件的翘曲，能够大幅抑制树脂固化物与贴合构件界面的剥离。
(界面密合强度(割裂强度)[N/cm2])
准备两片松浪硝子工业社制的载玻片(40(W)×70(L)×0.4(t)mm，型号S1112)，在一方的载玻片的中央以直径5mm、平均100μm的厚度涂布光固化性树脂组合物，首先，使用紫外线照射装置(LC－8，滨松光子学(株)制)照射200mW/cm2强度的紫外线，以使累计光量为2000mJ/cm2，由此使光固化性树脂组合物膜半固化，以正交的方式在得到的半固化树脂膜载置另一方的载玻片，对被两片载玻片夹持的半固化性树脂膜照射200mW/cm2强度的紫外线，以使累计光量为5000mJ/cm2，由此使光半固化树脂层正式固化，形成透光性的光固化树脂层。由此，得到了粘接强度试验用样品。使用拉伸试验机(Autograph AGS－X，(株)岛津制作所；试验速度5mm/min，试验温度85℃)测定出该样品的粘接强度。将得到的结果示于表1以及图13、14。作为光学材料，理想的是，对于玻璃，界面密合强度的数值在85～100N/cm2的范围，对于聚碳酸酯，界面密合强度的数值在35～45N/cm2的范围。
[表1]
(评价结果的考察)
实施例1～4的光固化性树脂组合物含有：羟值为120mgKOH/g以上，不具有(甲基)丙烯酰基的(甲基)丙烯酸酯聚合物；单官能(甲基)丙烯酸酯单体；脱氢型光聚合引发剂；以及在光固化性树脂组合物中的含量为2.9～4.7质量％的增粘剂，光固化性树脂组合物的粘度在25℃下为10mPa·s以上且在60℃下为30mPa·s以下，因此，根据表1、图13、14可知，在固化前喷墨涂布性优异，在固化后不仅界面密合强度优异，拉伸性也优异。
另一方面，比较例1的光固化性树脂组合物的固化物不含增粘剂，因此，与实施例1～4的光固化性树脂组合物的固化物相比，界面密合强度不充分。特别是对于聚碳酸酯的界面密合强度大幅降低，并且伸长率也降低。由此可知，通过在规定量范围内含有增粘剂，能改善界面密合强度和拉伸性。
需要说明的是，在比较例2的情况下，由于过度含有增粘剂，因此固化物发生白浊。
产业上的可利用性
本发明的光固化性树脂组合物是不会产生下述问题的光固化性树脂组合物，即，作为利用喷墨涂布法涂布的光固化性树脂组合物而使用具有(甲基)丙烯酰基的(甲基)丙烯酸酯低聚物，由此导致界面密合强度降低、拉伸性降低之类的问题，因此在制造图像显示构件和透光性罩构件隔着透光性的光固化树脂层而层叠而成的图像显示装置时，对于光固化树脂层的形成是有用的。
Claims (13)
1.一种光固化性树脂组合物，所述光固化性树脂组合物能应用于图像显示装置，所述图像显示装置是图像显示构件和透光性罩构件隔着由光固化性树脂组合物形成的透光性的光固化树脂层而层叠而成的，所述光固化性树脂组合物含有以下的成分(A)～(D)，
成分(A)：羟值为120mgKOH/g以上，不具有(甲基)丙烯酰基的(甲基)丙烯酸酯聚合物；
成分(B)：单官能(甲基)丙烯酸酯单体；
成分(C)：脱氢型光聚合引发剂；以及
成分(D)：增粘剂，
成分(D)增粘剂在光固化性树脂组合物中的含量为1～9质量％，
光固化性树脂组合物的粘度在25℃下为10mPa·s以上且在60℃下为30mPa·s以下。
2.根据权利要求1所述的光固化性树脂组合物，其中，
光固化性树脂组合物中的各成分的含量为，成分(A)：1～55质量％，成分(B)：30～90质量％，成分(C)：0.1～10质量％，成分(D)：2～8质量％。
3.根据权利要求2所述的光固化性树脂组合物，其中，
光固化性树脂组合物中的各成分的含量为，成分(A)：10～45质量％，成分(B)：60～80质量％，成分(C)：1～5质量％，成分(D)：3～6质量％。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的光固化性树脂组合物，其中，
成分(A)(甲基)丙烯酸酯聚合物为丙烯酸2－羟基乙酯和丙烯酸2－乙基己酯的共聚物。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的光固化性树脂组合物，其中，
成分(B)单官能(甲基)丙烯酸酯单体含有：成分(B1)含羟基的单官能(甲基)丙烯酸酯单体和成分(B2)不含羟基的单官能(甲基)丙烯酸酯单体。
6.根据权利要求5所述的光固化性树脂组合物，其中，
成分(B1)含羟基的单官能(甲基)丙烯酸酯单体为选自(甲基)丙烯酸4－羟基丁酯、(甲基)丙烯酸2－羟基乙酯中的至少一种。
7.根据权利要求5所述的光固化性树脂组合物，其中，
成分(B2)不含羟基的单官能(甲基)丙烯酸酯单体为选自(甲基)丙烯酸异硬脂基酯和(甲基)丙烯酸异癸酯中的至少一种。
8.根据权利要求1～7中任一项所述的光固化性树脂组合物，其中，
成分(C)脱氢型光聚合引发剂为苯甲酰甲酸甲酯。
9.根据权利要求1～8中任一项所述的光固化性树脂组合物，其中，
成分(D)增粘剂为能够被氢化的脂环族石油树脂系增粘剂。
10.根据权利要求1～9中任一项所述的光固化性树脂组合物，其中，
在光固化性树脂组合物中还含有0.1～5质量％的成分(E)：多官能(甲基)丙烯酸酯单体。
11.根据权利要求10所述的光固化性树脂组合物，其中，
成分(E)多官能(甲基)丙烯酸酯单体为季戊四醇三/四丙烯酸酯。
12.一种图像显示装置的制造方法，其为制造图像显示构件和透光性罩构件隔着由光固化性树脂组合物形成的透光性的光固化树脂层而层叠而成的图像显示装置的方法，所述制造方法包括以下的工序(a)～(c)，
工序(a)：使权利要求1所述的光固化性树脂组合物从喷墨涂布装置的喷嘴排出到图像显示构件或透光性罩构件中的任一方的构件表面而形成光固化性树脂组合物膜的工序；
工序(b)：在光固化性树脂组合物膜层叠另一方的构件，使图像显示构件和透光性罩构件贴合的工序；以及
工序(c)：对被两面板夹持的光固化性树脂组合物膜照射紫外线使其固化，由此得到利用光固化树脂层将图像显示构件和透光性罩构件层叠而成的图像显示装置的工序。
13.一种图像显示装置的制造方法，其为制造图像显示构件和透光性罩构件隔着由光固化性树脂组合物形成的透光性的光固化树脂层而层叠而成的图像显示装置的方法，所述制造方法包括以下的工序(aa)～(dd)，
工序(aa)：使权利要求1所述的光固化性树脂组合物从喷墨涂布装置的喷嘴排出到图像显示构件或透光性罩构件中的任一方的构件表面而形成光固化性树脂组合物膜的工序；
工序(bb)：对光固化性树脂组合物膜照射紫外线而形成临时固化树脂层的工序；
工序(cc)：在临时固化树脂层层叠另一方的构件，使图像显示构件和透光性罩构件贴合的工序：以及
工序(dd)：对被两面板夹持的临时固化树脂层照射紫外线使其正式固化，由此得到利用光固化树脂层将图像显示构件和透光性罩构件层叠而成的图像显示装置的工序。
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