CN111936583B - 混合组合物 - Google Patents
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Abstract
本发明的目的在于提供能够实现防水性、防油性和耐硫酸性优异的被膜的组合物。本发明涉及一种组合物，是至少一个含有三烷基甲硅烷基的分子链与至少一个水解性基团键合于硅原子的有机硅化合物(a)、有机聚硅氮烷(b)和溶剂(c)的混合组合物，相对于上述混合组合物100质量％，上述有机硅化合物(a)与上述有机聚硅氮烷(b)的合计浓度为0.2质量％以上且小于2.6质量％。
Description
技术领域
本发明涉及有机硅化合物与有机聚硅氮烷的混合组合物。
背景技术
在各种显示装置、光学元件、半导体元件、建筑材料、汽车部件、纳米压印技术等中，有时因在基材的表面附着液滴而产生基材的污染或腐蚀以及由该污染或腐蚀导致的性能下降等问题。因此，在这些领域，要求基材表面的防水·防油性良好。
作为这样的具有防水·防油性的组合物，在专利文献1、2中公开了含有聚硅氮烷和硅油的涂覆剂。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2014-139301号公报
专利文献2：日本特开2012-153849号公报
发明内容
防水·防油性的被膜根据户外等用途有时暴露于紫外线、雨水等苛刻的环境下，优选即便暴露于苛刻的环境后也能够维持良好的性能。根据研究结果可知：在户外，大气中的SOX、NOX与水分反应而产生的硫酸、硝酸导致被膜的劣化。因此，要求耐酸性(特别是作为强的劣化因子的耐硫酸性)良好的被膜。然而，使用专利文献1、2中公开的涂覆剂得到的被膜在耐磨损性、耐硫酸性、外观等方面尚有研究的余地。
本发明是着眼于如上所述的事情而进行的，其目的在于提供能够实现防水·防油性优异且至少耐硫酸性也优异的被膜的组合物。
由本发明的组合物得到的被膜进一步优选液滴滑落性、耐磨损性、外观、耐热水性中的至少一个以上也优异，更优选液滴滑落性、耐磨损性、外观、耐热水性全部优异。
本发明人等为了解决上述课题进行了深入研究，结果发现通过将含有三烷基甲硅烷基的分子链和水解性基团键合于硅原子的有机硅化合物与有机聚硅氮烷按规定的浓度进行混合，可得到防水·防油性和耐硫酸性优异、优选液滴滑落性、耐磨损性、外观、耐热水性也优异的被膜，从而完成了本发明。本发明如下。
[1]一种混合组合物，是有机硅化合物(a)、有机聚硅氮烷(b)和溶剂(c)的混合组合物，上述有机硅化合物(a)是至少一个含有三烷基甲硅烷基的分子链与至少一个水解性基团键合于硅原子的化合物，
上述三烷基甲硅烷基中含有的氢原子可以被氟原子取代，
相对于上述组合物100质量％，上述有机硅化合物(a)与上述有机聚硅氮烷(b)的合计浓度为0.2质量％以上且小于2.6质量％。
[2]根据[1]所述的组合物，其中，上述有机聚硅氮烷(b)具有下述式(B2)表示的结构单元。
[上述式(B2)中，Rp21、Rp22和Rp23各自独立地表示氢原子或者碳原子数1～10的烃基。其中，Rp21和Rp22中的至少一者表示碳原子数1～10的烃基。]
[3]根据[1]或[2]所述的组合物，其中，上述有机硅化合物(a)为下述式(A1)表示的化合物。
[上述式(A1)中，Ra1表示含有三烷基甲硅烷基的分子链，
多个Aa1各自独立地表示水解性基团，
Za1表示含有三烷基甲硅烷基的分子链、含有硅氧烷骨架的基团、或者含有烃链的基团，
Ra1和Za1中的三烷基甲硅烷基所含的氢原子可以被氟原子取代，
x为0或者1。]
[4]根据[1]～[3]中任一项所述的组合物，其中，上述有机硅化合物(a)为下述式(A2)表示的化合物。
[上述式(A2)中，多个Rs1各自独立地表示烃基或者三烷基甲硅烷基氧基，该烃基或者三烷基甲硅烷基氧基中含有的氢原子可以被氟原子取代，
多个Rs2各自独立地表示碳原子数1～10的烷基，
n1表示1以上的整数，
Zs1表示-O-或者2价的烃基，该2价的烃基中含有的-CH2-可以被置换成-O-。
Ys1表示单键或者-Si(Rs2)2-Ls1-，该Ls1表示2价的烃基，该2价的烃基中含有的-CH2-可以被置换成-O-。
多个Aa1各自独立地表示水解性基团，
Za1表示含有三烷基甲硅烷基的分子链、含有硅氧烷骨架的基团、或者含有烃链的基团，
Za1中的三烷基甲硅烷基所含的氢原子可以被氟原子取代，
x为0或者1。]
[5]根据[2]～[4]中任一项所述的组合物，其中，上述有机聚硅氮烷(b)进一步具有下述式(B1)表示的结构单元。
[上述式(B1)中，Rp10和Rp11各自独立地表示氢原子或者碳原子数1～10的烃基，
Y表示碳原子数1～10的2价的烃基，
多个X各自独立地表示水解性基团。]
[6]根据[5]所述的组合物，其中，上述有机聚硅氮烷(b)含有2质量％～50质量％的上述式(B1)的SiX3基。
[7]根据[1]～[6]中任一项所述的组合物，其中，上述有机硅化合物(a)与上述有机聚硅氮烷(b)的质量比(a/b)为0.2以上。
[8]一种被膜，是[1]～[7]中任一项所述的组合物的固化物。
[9]一种被覆体，是在基材上被覆[8]所述的被膜而成的被覆体，利用X射线反射率法求出的基材侧的被膜的密度为0.9g/cm3以上。
根据本发明，通过将有机硅化合物与有机聚硅氮烷按规定的浓度进行混合，可提供能够实现防水·防油性和耐硫酸性优异的被膜的组合物。因此，由本发明的组合物得到的被膜有即便在户外也能够长时间维持防水·防油性的趋势。由本发明的组合物得到的被膜进一步优选液滴滑落性、耐磨损性、外观、耐热水性中的至少一个以上也优异，更优选液滴滑落性、耐磨损性、外观、耐热水性全部优异。
附图说明
图1是表示XRR测定中的拟合处理的一个例子的图表。
具体实施方式
本发明的组合物是将至少一个含有三烷基甲硅烷基的分子链和至少一个水解性基团键合于硅原子(以下有时将该硅原子称为“中心硅原子”)的有机硅化合物(a)与有机聚硅氮烷(b)按规定的浓度进行混合而得到的，发现其制成被膜时的防水·防油性和耐硫酸性(优选防水·防油性和耐硫酸性以及液滴滑落性、耐磨损性、外观和耐热水性)优异。
应予说明，本发明的组合物还包括混合后、例如在保管中进行反应的物质。
本发明中的有机硅化合物(a)中，至少一个含有三烷基甲硅烷基的分子链与至少一个水解性基团键合于中心硅原子。
有机硅化合物(a)中，键合于中心硅原子的含有三烷基甲硅烷基的分子链的个数为1以上，优选为3以下，更优选为2以下，特别优选为1。
作为上述水解性基团，只要为通过水解而提供羟基(硅烷醇基)的基团即可，例如，可优选举出甲氧基、乙氧基、丙氧基、丁氧基等碳原子数1～6的烷氧基；羟基；乙酰氧基；氯原子；异氰酸酯基等。其中，优选为碳原子数1～6的烷氧基，更优选为碳原子数1～4的烷氧基，进一步优选为碳原子数1～2的烷氧基。
有机硅化合物(a)中，键合于中心硅原子的水解性基团的个数为1以上，优选为2以上，通常优选为3以下。
应予说明，如下所述，本发明的有机硅化合物(a)具有多个硅原子，水解性基团可以键合于二个以上的硅原子，但特别优选仅键合于上述一个中心硅原子。
在有机硅化合物(a)的中心硅原子上，除键合含有三烷基甲硅烷基的分子链、水解性基团以外，还可以键合有含有硅氧烷骨架的基团、或者含有烃链的基团，所述含有硅氧烷骨架的基团的元素数比构成含有三烷基甲硅烷基分子链的分子链的元素数少，所述含有烃链的基团含有碳原子数比构成含有三烷基甲硅烷基分子链的分子链的元素数少的烃链。
本发明的组合物可以混合2种以上的上述有机硅化合物(a)。
上述有机硅化合物(a)具体而言优选为下述式(A1)表示的化合物。
式(A1)中，Ra1表示含有三烷基甲硅烷基的分子链，多个Aa1各自独立地表示水解性基团，Za1表示含有三烷基甲硅烷基的分子链、含有硅氧烷骨架的基团、或者含有烃链的基团，Ra1和Za1中的三烷基甲硅烷基所含的氢原子可以被氟原子取代，x为0或者1。
Ra1的含有三烷基甲硅烷基的分子链是具有在分子链的末端键合有含有三烷基甲硅烷基的基团的结构的1价基团，通过使含有三烷基甲硅烷基的基团键合于分子链，从而由本发明的组合物形成的被膜的防水性和防油性提高。另外通过使含有三烷基甲硅烷基的分子链存在，从而液滴(水滴、油滴等)与该被膜间的阻力减少，液滴容易移动。即便含有三烷基甲硅烷基的基团的烷基被氟烷基取代的情况下，也同样地能够提高该被膜界面(表面)的防水·防油性。通过进一步使三烷基甲硅烷基偏在于该被膜表面，从而防止硫酸、热水向膜中扩散，得到具有高的耐硫酸性的膜，得到优选还具有高的耐热水性的膜。
上述含有三烷基甲硅烷基的基团为含有至少一个三烷基甲硅烷基的基团，优选含有2个以上，进一步优选含有3个三烷基甲硅烷基。含有三烷基甲硅烷基的基团优选为式(s1)表示的基团。
式(s1)中，多个Rs1各自独立地表示烃基或者三烷基甲硅烷基氧基，该烃基或者三烷基甲硅烷基氧基中含有的氢原子可以被氟原子取代。*表示键合位点。
上述式(s1)中，优选Rs1中的至少一个为三烷基甲硅烷基氧基，或者Rs1全部为烷基。
Rs1为烃基时，其碳原子数优选为1～4，更优选为1～3，进一步优选为1～2。Rs1为烃基时，优选为脂肪族烃基，更优选为烷基。作为该烷基，可举出甲基、乙基、丙基、丁基等。多个Rs1可以相同，也可以不同，优选相同。Rs1全部为烃基(特别是烷基)时，3个Rs1的合计碳原子数优选为9以下，更优选为6以下，进一步优选为4以下。优选3个Rs1中的至少一个为甲基，更优选至少2个为甲基，特别优选3个Rs1全部为甲基。
作为Rs1全部为烃基(烷基)的基团(三烷基甲硅烷基)，具体而言，可举出下述式表示的基团等。式中，*表示键合位点。
另外，上述式(s1)中，Rs1为三烷基甲硅烷基氧基时，优选Rs1的至少一个为三烷基甲硅烷基氧基。作为上述三烷基甲硅烷基氧基，可举出氧原子与Rs1全部为烃基(烷基)的基团(三烷基甲硅烷基)的硅原子键合的基团。上述式(s1)中，更优选2个以上、进一步优选3个Rs1为三烷基甲硅烷基氧基。
作为Rs1的至少一个为三烷基甲硅烷基氧基的基团，可举出下述式表示的基团。
在含有三烷基甲硅烷基的分子链中，含有三烷基甲硅烷基的基团优选键合于分子链的末端(自由端侧)，特别是分子链的主链(最长直链)的末端(自由端侧)。
键合有含有三烷基甲硅烷基的基团的分子链优选为直链状或者支链状，优选为直链状。上述分子链优选含有二烷基硅氧烷链，优选含有直链状二烷基硅氧烷链。另外上述分子链可以含有2价的烃基。即便分子链的一部分为2价的烃基，但因剩余部分为二烷基硅氧烷链，所以得到的被膜的化学·物理耐久性良好。
上述分子链优选为式(s2)表示的基团。
式(s2)中，多个Rs2各自独立地表示碳原子数1～10的烷基。Zs1表示-O-或者2价的烃基，该2价的烃基中含有的-CH2-可以被置换成-O-。Ys1表示单键或者-Si(Rs2)2-Ls1-。Ls1表示2价的烃基，该2价的烃基中含有的-CH2-可以被置换成-O-。左侧的*表示与中心硅原子的键合位点，右侧的*表示与含有三烷基甲硅烷基的基团的键合位点。n1表示1以上的整数。
Rs2的碳原子数优选为1～4，更优选为1～3，进一步优选为1～2。
n1优选为1～100，更优选为1～80，进一步优选为1～60，尤其优选为1～45的整数，特别优选为1～30。
Zs1和Ls1中的2价的烃基的碳原子数优选为1～10，更优选为1～6，进一步优选为1～4。上述2价的烃基优选为链状，为链状时，可以为直链状、支链状中的任一种。另外，上述2价的烃基优选为2价的脂肪族烃基，优选为烷烃二基。作为2价的烃基，可举出亚甲基、亚乙基、亚丙基、亚丁基等。
此外，上述2价的烃基中含有的一部分-CH2-可以被置换成-O-。此时连续的2个-CH2-不会同时被置换成-O-，与Si原子邻接的-CH2-不会被置换成-O-。2个以上的-CH2-被置换成-O-的情况下，-O-与-O-之间的碳原子数优选为2～4，进一步优选为2～3。作为2价的烃基的一部分被置换成-O-的基团，具体而言，可例示具有(聚)乙二醇单元的基团、具有(聚)丙二醇单元的基团等。
上述式(s2)中，优选Zs1为-O-，Ys1为单键，即上述分子链仅由二烷基甲硅烷基氧基重复构成。二烷基硅氧烷链仅由二烷基甲硅烷基氧基重复构成时，得到的被膜的化学·物理耐久性良好。
作为含有三烷基甲硅烷基的分子链所含的分子链，可举出下述式表示的分子链。式中，q1表示1～60的整数，左侧的*表示与中心硅原子的键合位点，右侧的*表示与含有三烷基甲硅烷基的基团的键合位点。q1优选为1～45的整数，更优选为1～30的整数。
另外，构成含有三烷基甲硅烷基的分子链的元素的合计数优选为24以上，更优选为40以上，进一步优选为50以上，另外优选为5000以下，更优选为4000以下，进一步优选为2000以下，更进一步优选为1200以下，尤其优选为700以下，特别优选为250以下。
含有三烷基甲硅烷基的分子链优选为下述式(s3)表示的基团。
式(s3)中，Rs1、Rs2、Zs1、Ys1、n1与上述的Rs1、Rs2、Zs1、Ys1、n1意思相同。*表示与中心硅原子的键合位点。
含有三烷基甲硅烷基的分子链优选为下述式(s3-1)表示的基团，更优选为下述式(s3-1-1)表示的基团。
式(s3-1)和式(s3-1-1)中，Rs2、Ys1、Zs1、n1与上述的Rs2、Ys1、Zs1、n1意思相同。Rs3各自独立地表示碳原子数1～4的烷基。*表示与中心硅原子的键合位点。
Rs3表示的烷基的碳原子数优选为1～3，更优选为1～2。另外，式(s3-1)和式(s3-1-1)中，-Si(Rs3)3所含的Rs3的合计碳原子数优选为9以下，更优选为6以下，进一步优选为4以下。此外，-Si(Rs3)3所含的Rs3中，Rs3的至少一个优选为甲基，优选2个以上的Rs3为甲基，特别优选3个Rs3全部为甲基。
另外，含有三烷基甲硅烷基的分子链进一步优选为下述式(s3-2)表示的基团，特别优选为下述式(s3-2-1)表示的基团。
式(s3-2)和(s3-2-1)中，Rs2、Ys1、Zs1、n1与上述的Rs2、Ys1、Zs1、n1意思相同。Rs4各自独立地表示碳原子数1～4的烷基。*表示与中心硅原子的键合位点。
作为Rs4表示的碳原子数1～4的烷基，可举出上述Rs3中说明的基团，其优选的范围也相同。
作为含有三烷基甲硅烷基的分子链，可举出式(s3-I)表示的基团。式(s3-I)中，*表示与中心硅原子的键合位点。
[表1]
| Z<sup>s30</sup> | R<sup>s20</sup> | n30 | Y<sup>s30</sup> | R<sup>s30</sup> | |
| (s3-I-1) | *-O-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | - | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (s3-I-2) | *-O-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-CH<sub>2</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (s3-I-3) | *-O-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (s3-I-4) | *-O-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (s3-I-5) | *-O-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (s3-I-6) | *-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | - | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (s3-I-7) | *-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-CH<sub>2</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (s3-I-8) | *-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (s3-I-9) | *-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (s3-I-10) | *-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (s3-I-11) | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | - | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (s3-I-12) | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-CH<sub>2</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (s3-I-13) | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (s3-I-14) | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (s3-I-15) | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (s3-I-16) | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | - | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (s3-I-17) | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-CH<sub>2</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (s3-I-18) | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (s3-I-19) | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (s3-I-20) | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (s3-I-21) | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | - | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (s3-I-22) | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-CH<sub>2</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (s3-I-23) | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (s3-I-24) | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (s3-I-25) | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
[表2]
| Z<sup>s30</sup> | R<sup>s20</sup> | n30 | Y<sup>s30</sup> | R<sup>s30</sup> | |
| (s3-I-26) | *-O-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | - | CH<sub>3</sub>-* |
| (s3-I-27) | *-O-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (s3-I-28) | *-O-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (s3-I-29) | *-O-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (s3-I-30) | *-O-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (s3-I-31) | *-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | - | CH<sub>3</sub>-* |
| (s3-I-32) | *-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (s3-I-33) | *-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (s3-I-34) | *-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (s3-I-35) | *-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (s3-I-36) | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | - | CH<sub>3</sub>-* |
| (s3-I-37) | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (s3-I-38) | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (s3-I-39) | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (s3-I-40) | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (s3-I-41) | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | - | CH<sub>3</sub>-* |
| (s3-I-42) | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (s3-I-43) | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (s3-I-44) | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (s3-I-45) | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (s3-I-46) | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | - | CH<sub>3</sub>-* |
| (s3-I-47) | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (s3-I-48) | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (s3-I-49) | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (s3-I-50) | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
上述表1、表2中示出的n30优选为1～30。
接下来，对式(A1)中的Aal进行说明。多个Aa1各自独立地为水解性基团，只要为通过水解而提供羟基(硅烷醇基)的基团即可，例如，可优选举出甲氧基、乙氧基、丙氧基、丁氧基等碳原子数1～6的烷氧基；羟基；乙酰氧基；氯原子；异氰酸酯基等。其中，优选为碳原子数1～6的烷氧基，更优选为碳原子数1～4的烷氧基，进一步优选为碳原子数1～2的烷氧基。
式(A1)中的Za1表示含有三烷基甲硅烷基的分子链、含有硅氧烷骨架的基团、或者含有烃链的基团。Za1为含有三烷基甲硅烷基的分子链时，可举出与上述Ra1同样的例子。
另外，Za1为含有硅氧烷骨架的基团时，优选上述含有硅氧烷骨架的基团为含有硅氧烷单元(Si-O-)的1价的基团，由数量比构成Ra1的含有三烷基甲硅烷基的分子链的元素数少的元素构成。由此，含有硅氧烷骨架的基团成为较含有三烷基甲硅烷基的分子链而言长度较短或者立体广度(体积大小)较小的基团。含有硅氧烷骨架的基团中可以含有2价的烃基。
含有硅氧烷骨架的基团优选为下述式(s4)表示的基团。
式(s4)中，Rs2、Zs1和Ys1与上述的Rs2、Zs1和Ys1意思相同。Rs5表示烃基或者羟基，该烃基中含有的-CH2-可以被置换成-O-，该烃基中含有的氢原子可以被氟原子取代。n3表示0～5的整数。*表示与中心硅原子的键合位点。
作为Rs5表示的烃基，可举出与Rs1表示的烃基同样的基团，优选为脂肪族烃基，更优选为烷基。碳原子数优选为1～4，更优选为1～3，进一步优选为1～2。
n3优选为1～5，更优选为1～3。
含有硅氧烷骨架的基团的元素数的合计优选为100以下，更优选为50以下，进一步优选为30以下，优选为10以上。另外，Ra1的含有三烷基甲硅烷基的分子链与Za1的含有硅氧烷骨架的基团的元素数的差优选为10以上，更优选为20以上，优选为1000以下，更优选为500以下，进一步优选为200以下。
作为含有硅氧烷骨架的基团，具体而言，可举出下述式表示的基团。
Za1为含有烃链的基团时，只要烃链部分的碳原子数比构成含有三烷基甲硅烷基分子链的分子链的元素数少即可。另外，优选烃链的最长直链的碳原子数比构成含有三烷基甲硅烷基分子链的最长直链的元素数少。含有烃链的基团通常仅由烃基(烃链)构成，但根据需要，也可以是该烃链的一部分亚甲基(-CH2-)被置换成氧原子的基团。另外，与Si原子邻接的亚甲基(-CH2-)不会被置换成氧原子，并且连续的2个亚甲基(-CH2-)不会同时被置换成氧原子。
应予说明，烃链部分的碳原子数在非氧置换型的含有烃链的基团的情况下是指构成烃基(烃链)的碳原子的数目，在氧置换型的含有烃链的基团的情况下是指将氧原子假定为亚甲基(-CH2-)而数出的碳原子的数目。
以下，只要没有特别说明，则以非氧置换型的含有烃链的基团(即1价的烃基)为例对含有烃链的基团进行说明，在任一说明中，都可以将其亚甲基(-CH2-)中的一部分置换成氧原子。
上述含有烃链的基团在其为烃基的情况下，优选碳原子数为1～3，更优选为1。另外，上述含有烃链的基团可以为支链，也可以为直链。上述含有烃链的基团优选为含有饱和或不饱和的脂肪族烃链的基团，更优选为含有饱和脂肪族烃链的基团。作为上述含有饱和脂肪族烃链的基团，更优选为饱和脂肪族烃基。饱和脂肪族烃基例如包括甲基、乙基、丙基等。
饱和脂肪族烃基的一部分亚甲基(-CH2-)被置换成氧原子时，具体而言，可例示具有(聚)乙二醇单元的基团等。
式(A1)中的x为0或者1，优选为0。
式(A1)表示的有机硅化合物(a)优选为下述式(A2)表示的化合物。
式(A2)中，Rs1、Rs2、Zs1、Ys1、n1、Aa1、Za1、x分别与上述的Rs1、Rs2、Zs1、Ys1、n1、Aa1、Za1、x意思相同。
式(A2)表示的有机硅化合物(a)优选为下述式(A2-1)表示的化合物，更优选为式(A2-1-1)表示的化合物。
式(A2-1)和式(A2-1-1)中，Rs2、Rs3、Ys1、Zs1、n1、Aa1与上述的Rs2、Rs3、Ys1、Zs1、n1、Aa1意思相同。
式(A2)表示的有机硅化合物(a)进一步优选为下述式(A2-2)表示的化合物，特别优选为式(A2-2-1)表示的化合物。
式(A2-2)和式(A2-2-1)中，Rs2、Rs4、Ys1、Zs1、n1、Aa1与上述的Rs2、Rs4、Ys1、Zs1、n1、Aa1意思相同。
作为式(A2)表示的有机硅化合物(a)，具体而言，可举出式(A-I)表示的化合物。
[表3-1]
| A<sup>a10</sup> | Z<sup>s10</sup> | R<sup>s20</sup> | n10 | Y<sup>s10</sup> | R<sup>s10</sup> | |
| (A-I-1) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-O-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | - | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-2) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-O-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-CH<sub>2</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-3) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-O-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-4) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-O-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-5) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-O-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-6) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | - | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-7) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-CH<sub>2</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-8) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-9) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-10) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-11) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | - | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-12) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-CH<sub>2</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-13) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-14) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-15) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-16) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | - | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-17) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-CH<sub>2</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-18) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-19) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-20) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-21) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | - | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-22) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-CH<sub>2</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-23) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-24) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-25) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
[表3-2]
| A<sup>a10</sup> | Z<sup>s10</sup> | R<sup>s20</sup> | n10 | Y<sup>s10</sup> | R<sup>s10</sup> | |
| (A-I-26) | CH<sub>3</sub>O-* | *-O-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | - | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-27) | CH<sub>3</sub>O-* | *-O-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-CH<sub>2</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-28) | CH<sub>3</sub>O-* | *-O-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-29) | CH<sub>3</sub>O-* | *-O-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-30) | CH<sub>3</sub>O-* | *-O-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-31) | CH<sub>3</sub>O-* | *-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | - | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-32) | CH<sub>3</sub>O-* | *-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-CH<sub>2</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-33) | CH<sub>3</sub>O-* | *-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-34) | CH<sub>3</sub>O-* | *-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-35) | CH<sub>3</sub>O-* | *-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-36) | CH<sub>3</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | - | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-37) | CH<sub>3</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-CH<sub>2</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-38) | CH<sub>3</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-39) | CH<sub>3</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-40) | CH<sub>3</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-41) | CH<sub>3</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | - | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-42) | CH<sub>3</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-CH<sub>2</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-43) | CH<sub>3</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-44) | CH<sub>3</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-45) | CH<sub>3</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-46) | CH<sub>3</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | - | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-47) | CH<sub>3</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-CH<sub>2</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-48) | CH<sub>3</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-49) | CH<sub>3</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
| (A-I-50) | CH<sub>3</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | (CH<sub>3</sub>)<sub>3</sub>SiO-* |
[表4-1]
| A<sup>a10</sup> | Z<sup>s10</sup> | R<sup>s20</sup> | n10 | Y<sup>s10</sup> | R<sup>s10</sup> | |
| (A-I-51) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-O-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | - | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-52) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-O-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-53) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-O-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-54) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-O-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-55) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-O-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-56) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | - | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-57) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-58) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-59) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-60) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-61) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | - | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-62) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-63) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-64) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-65) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-66) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | - | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-67) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-68) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-69) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-70) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-71) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | - | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-72) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-73) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-74) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-75) | C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
[表4-2]
| A<sup>a10</sup> | Z<sup>s10</sup> | R<sup>s20</sup> | n10 | Y<sup>s10</sup> | R<sup>s10</sup> | |
| (A-I-76) | CH<sub>3</sub>O-* | *-O-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | - | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-77) | CH<sub>3</sub>O-* | *-O-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-78) | CH<sub>3</sub>O-* | *-O-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-79) | CH<sub>3</sub>O-* | *-O-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-80) | CH<sub>3</sub>O-* | *-O-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-81) | CH<sub>3</sub>O-* | *-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | - | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-82) | CH<sub>3</sub>O-* | *-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-83) | CH<sub>3</sub>O-* | *-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-84) | CH<sub>3</sub>O-* | *-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-85) | CH<sub>3</sub>O-* | *-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-86) | CH<sub>3</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | - | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-87) | CH<sub>3</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-88) | CH<sub>3</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-89) | CH<sub>3</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-90) | CH<sub>3</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-91) | CH<sub>3</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | - | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-92) | CH<sub>3</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-93) | CH<sub>3</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-94) | CH<sub>3</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-95) | CH<sub>3</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-96) | CH<sub>3</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | - | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-97) | CH<sub>3</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-CH<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-98) | CH<sub>3</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-99) | CH<sub>3</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>3</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
| (A-I-100) | CH<sub>3</sub>O-* | *-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* | 1～60 | *-Si(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>-(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>-* | CH<sub>3</sub>-* |
上述表3-1、表3-2、表4-1、表4-2中示出的n10优选为1～30。
上述(A-I)式中，更优选(A-I-26)表示的化合物。即，作为式(A2)表示的有机硅化合物(a)，优选下述式(A2-26)表示的化合物。
式(A2-26)中，n为1～60，优选为1～30。
作为上述有机硅化合物(a)的量，在组合物100质量％中，优选为0.1质量％以上，更优选为0.2质量％以上，进一步优选为0.3质量％以上。另外，作为上限，优选小于2.6质量％，更优选为2.0质量％以下，进一步优选为1.5质量％以下，特别优选为1.0质量％以下。上述的有机硅化合物(a)的量为由组合物制备时的配合量和组合物的分析结果算出的值中的任一个，但优选满足上述范围。应予说明，本说明书中记载各成分的量(浓度)或者质量比的范围时，与上述同样地为由组合物制备时的配合量和组合物的分析结果算出的值中的任一个，但优选满足该范围。
作为有机硅化合物(a)的合成方法的例子，可举出日本特开2017-201009号公报中记载的方法。
本发明中的有机聚硅氮烷(b)优选具有下述式(B2)表示的结构单元。
式(B2)中，Rp21、Rp22和Rp23各自独立地表示氢原子或者碳原子数1～10的烃基。其中，Rp21和Rp22中的至少一者表示碳原子数1～10的烃基。
Rp21、Rp22和Rp23为烃基时，其碳原子数优选为1～4，更优选为1～3，进一步优选为1～2。该烃基优选为脂肪族烃基，更优选为烷基。作为该烷基，可举出甲基、乙基、丙基、丁基等，其中优选为甲基。
Rp23更优选为氢原子。
上述有机聚硅氮烷(b)优选进一步具有下述式(B1)表示的结构单元。
式(B1)中，Rp10和Rp11各自独立地表示氢原子或者碳原子数1～10的烃基，Y表示碳原子数1～10的2价的烃基，多个X各自独立地表示水解性基团。
Rp10和Rp11中的烃基的碳原子数优选为1～4，更优选为1～3，进一步优选为1～2。作为Rp10和Rp11中的烃基，优选为脂肪族烃基，更优选为烷基。作为该烷基，可举出甲基、乙基、丙基、丁基等，其中优选为甲基。
作为Y的2价的烃基，其碳原子数优选为1～4，更优选为1～3，进一步优选为1～2。上述2价的烃基优选为链状，为链状时，可以为直链状、支链状中的任一种。另外，上述2价的烃基优选为2价的脂肪族烃基，优选为烷烃二基。作为2价的烃基，可举出亚甲基、亚乙基、亚丙基、亚丁基等。
此外，上述2价的烃基中含有的一部分-CH2-可以被置换成-O-。此时连续的2个-CH2-不同时被置换成-O-，与Si原子邻接的-CH2-不会被置换成-O-。2个以上的-CH2-被置换成-O-时，-O-与-O-之间的碳原子数优选为2～4，进一步优选为2～3。作为2价的烃基的一部分被置换成-O-的基团，具体而言，可例示具有(聚)乙二醇单元的基团、具有(聚)丙二醇单元的基团等。
作为X的水解性基团，只要为通过水解而提供羟基(硅烷醇基)的基团即可，例如，可优选举出甲氧基、乙氧基、丙氧基、丁氧基等碳原子数1～4的烷氧基；羟基；乙酰氧基；氯原子；异氰酸酯基等。其中，优选为碳原子数1～4的烷氧基，更优选为碳原子数1～2的烷氧基。多个X可以相同，也可以不同，优选相同。
本发明的组合物可以混合2种以上的上述有机聚硅氮烷(b)。
对于上述有机聚硅氮烷(b)，相对于上述有机聚硅氮烷(b)100质量％，优选含有2质量％以上的上述式(B1)的SiX3基，更优选为5质量％以上，进一步优选为8质量％以上。上限没有限定，但可以为50质量％以下，也可以为40质量％以下，也可以为30质量％以下。
相对于本发明的组合物100质量％，上述有机硅化合物(a)与上述有机聚硅氮烷(b)的合计浓度为0.2质量％以上且小于2.6质量％。下限优选为0.3质量％以上，更优选为0.5质量％以上。上限优选为2.0质量％以下，更优选为1.8质量％以下，进一步优选为1.3质量％以下，特别优选为1.0质量％以下。通过将上述有机硅化合物(a)与上述有机聚硅氮烷(b)的合计浓度调整为上述的范围，从而制成被膜时，能够使耐硫酸性良好。并且耐磨损性、耐热水性等也良好，另外没有白浊、涂布不均等，外观也良好。
本发明的组合物中，上述有机硅化合物(a)与上述有机聚硅氮烷(b)的质量比(a/b)优选为0.2以上，更优选为0.4以上，进一步优选为0.5以上。上限优选为100以下，更优选为50以下，进一步优选为10以下，特别优选为8以下。
上述有机聚硅氮烷(b)中的Si-H的氢原子和与Si键合的碳原子数1～10的烃基的含有比可以适当地选择，例如烃基/氢原子的摩尔比为0.1～50，优选为0.2～10。应予说明，这些摩尔比可以通过NMR测定等算出。
本发明的组合物中混合有溶剂(c)。
作为溶剂(c)，可举出醇系溶剂、醚系溶剂、酮系溶剂、酯系溶剂、酰胺系溶剂、脂肪族烃系溶剂、芳香族烃系溶剂等。
作为上述醇系溶剂，可举出甲醇、乙醇、丙醇、丁醇、乙二醇、丙二醇、二乙二醇、1-丙氧基2-丙醇等，作为上述醚系溶剂，可举出二甲氧基乙烷、四氢呋喃、二
烷、二丁醚等，作为酮系溶剂，可举出丙酮、甲基乙基酮(2-丁酮)等，作为酯系溶剂，可举出乙酸乙酯、乙酸丁酯等，作为酰胺系溶剂，可举出二甲基甲酰胺等，作为脂肪族烃系溶剂，可举出戊烷、己烷、庚烷、辛烷、异辛烷、环戊烷、环己烷、环庚烷、甲基环己烷、石油溶剂等，作为芳香族烃系溶剂，可举出苯、甲苯、二甲苯、氯苯、二氯苯等。其中，优选酮系溶剂、醚系溶剂、酯系溶剂、脂肪族烃系溶剂，更优选脂肪族烃系溶剂。这些溶剂可以使用1种，也可以适当地混合2种以上使用。从增加涂覆液的稳定性、能够减少涂布偏位或涂布时的异物的角度出发，优选溶剂(c)不具有水分。
相对于组合物100质量％的溶剂(c)的浓度优选为50质量％以上，更优选为80质量％以上，进一步优选为90质量％以上，特别优选为95质量％以上。上限根据有机硅化合物(a)、有机聚硅氮烷(b)和除它们以外的添加成分(以下称为第三成分(d))的量而设定，有机硅化合物(a)、有机聚硅氮烷(b)和第三成分(d)以外可以是溶剂(c)
本发明的组合物可以使催化剂共存。本发明中，上述催化剂只要为可使有机聚硅氮烷固化的催化剂，就没有特别限制，例如，可举出1-甲基哌嗪、1-甲基哌啶、4,4’-三亚甲基二哌啶、4,4’-三亚甲基双(1-甲基哌啶)、二氮杂双环-[2,2,2]辛烷、顺式-2,6-二甲基哌嗪、4-(4-甲基哌啶)吡啶、吡啶、二吡啶、α-甲基吡啶、β-甲基吡啶、γ-甲基吡啶、哌啶、二甲基吡啶、嘧啶、哒嗪、4,4’-三亚甲基二吡啶、2-(甲基氨基)吡啶、吡嗪、喹啉、喹喔啉、三嗪、吡咯、3-吡咯啉、咪唑、三唑、四唑、1-甲基吡咯烷等N-杂环状化合物，例如可举出甲基胺、二甲基胺、三甲基胺、乙基胺、二乙基胺、三乙基胺、丙基胺、二丙基胺、三丙基胺、丁基胺、二丁基胺、三丁基胺、戊基胺、二戊基胺、三戊基胺、己基胺、二己基胺、三己基胺、庚基胺、二庚基胺、辛基胺、二辛基胺、三辛基胺、苯基胺、二苯基胺、三苯基胺等胺类，例如可举出1,8-二氮杂双环[5,4,0]7-十一烯(DBU)、1,5-二氮杂双环[4,3,0]5-壬烯(DBN)、1,5,9-三氮杂环十二烷、1,4,7-三氮杂环壬烷等。
另外，作为催化剂，除上述催化剂以外，例如，可举出酸性化合物；碱性化合物；有机金属化合物等。作为上述酸性化合物，可举出盐酸、硝酸、硫酸、磷酸、过氧化氢、氯酸、次氯酸等无机酸；乙酸、丙酸、丁酸、戊酸、马来酸、硬脂酸等有机酸等。作为上述碱性化合物，可举出氨等。作为上述有机金属化合物，可举出以Al、Fe、Zn、Sn等金属元素为中心金属的有机金属化合物，可举出羧酸铝、乙酰丙酮铝络合物、乙酰乙酸乙酯铝络合物等有机铝化合物；羧酸铁(辛酸铁等)等有机铁化合物；乙酰丙酮锌一水合物、环烷酸锌、辛酸锌等有机锌化合物；二乙酸二丁基锡络合物等有机锡化合物；此外，作为有机金属化合物，可举出含有Ni、Ti、Pt、Rh、Co、Ru、Os、Pd、Ir等的金属羧酸盐；含有Ni、Pt、Pd、Rh等的乙酰丙酮络合物；Au、Ag、Pd、Ni、Zn、Ti等金属微粒；金属过氧化物；金属氯化物；二茂铁、二茂锆等金属的环戊二烯基络合物等。
本发明的组合物在不阻碍效果的范围内，可以使抗氧化剂、防锈剂、紫外线吸收剂、光稳定剂、防霉剂、抗菌剂、生物附着防止剂、消臭剂、颜料、阻燃剂、抗静电剂等各种添加剂共存。
作为上述的组合物的固化物的被膜和在基材上被覆该被膜而成的被覆体也包含在本发明中。
由本发明的组合物得到的被膜通常形成在基材上，作为与基材接触的方法，例如可举出将组合物涂覆于基材的方法，可举出旋涂法、浸涂法、喷涂法、辊涂法、棒涂法、手工涂布(使液体渗入布等中并涂到基材上的方法)、冲流(使用滴管等将液体直接施于基材进行涂布的方法)、喷雾(利用喷雾而涂布于基材的方法)等。
通过将如上所述地接触于基材上的组合物在空气中、常温下静置(例如1小时～48小时)或者加热(例如300℃以下)，从而与空气中的水分反应，进行分解和甲硅氧基化，能够在基材上形成含有Si-O骨架的被膜。被膜的膜厚例如可以为0.1～500nm左右。优选为0.2～200nm，更优选为0.3～100nm。通过调整成这些膜厚，能够得到均匀地固化至膜内部的膜，另外，能够得到耐磨损性良好的膜。
本发明的被膜上的液滴的接触角优选为90°以上，更优选为98°以上，进一步优选为100°以上。该接触角可以基于后述的实施例的测定法来确定。
本发明的被膜上的液滴的滑落速度优选为10mm/秒以上，更优选为25mm/秒以上，进一步优选为30mm/秒以上，特别优选为45mm/秒以上。该滑落速度可以基于后述的实施例的测定法来确定。
本发明的被膜在后述的实施例的耐磨损性的测定中，优选显示出3000次以上、更优选5000次以上、进一步优选8000次以上的耐磨损性。
本发明的被膜的外观优选在制膜后并无通过目视观察判断出的异物或白雾等。如果有异物或白雾，则有时在液滴滑落时液滴被卡住而不滑落，或者有效成分与液滴一起流落而丧失性能。产生异物或白雾的情况下，也可以用布等擦除而使用被膜，但通过擦除作业有时有助于防水·防油性的成分被过度除去而使性能下降，或者引发膜的面内的性能偏差，因此优选不进行擦除而呈现出各性能。
热水试验后的本发明的被膜上的液滴的接触角优选为90°以上，更优选为97°以上，进一步优选为102°以上。该热水试验后的接触角可以基于后述的实施例的测定法来确定。
热水试验后的本发明的被膜上的液滴的滑落速度优选为20mm/秒以上，更优选为25mm/秒以上，进一步优选为27mm/秒以上。该热水试验后的滑落速度可以基于后述的实施例的测定法来确定。
本发明的被膜在后述的实施例的耐硫酸试验的评价中，优选记号笔痕迹被擦除1处以上，更优选被擦除2处以上，特别优选3处均被擦除。
如果本发明的被膜的膜厚过厚，则由于本发明的被膜为吸湿固化性，所以固化无法充分进行至内部，因被膜变柔软而耐磨损性变差。因此，优选被膜为适当的膜厚。另外，如果被膜过厚，则存在因被膜表面的凹凸或渗出的成分导致被膜表面白浊而外观变差的趋势。作为被膜是否固化至呈现出耐磨损性的程度的指标，可以通过测定被膜的密度来评价。特别是基材附近的被膜的密度优选为0.90g/cm3以上，更优选为0.95g/cm3以上。上限没有特别限定，例如为2.2g/cm3左右。基材附近的被膜的密度是指在基材上被覆本发明的被膜而成的被覆体中该被膜的基材侧的被膜的密度。作为膜的密度的测定方法，例如可以使用X射线反射率法。
作为测定组成或膜结构等未知的多层薄膜的层叠结构、膜厚或密度的方法，可使用X射线反射率法。该X射线反射率法是利用在密度不同的层相接的界面反射的X射线的干涉振动进行测定的，例如，可用于形成在电极上的氧化膜等的膜厚的测定、自旋阀膜的层叠结构的解析。
这样的X射线反射率测定(XRR)如上述那样观测主要在膜的各界面反射的X射线产生干涉的现象，并使用模拟运算数据对该测定结果进行拟合，由此能够解析各层的密度、膜厚和粗糙度。上述的基材侧的被膜的密度是指经拟合处理的值，在进行拟合处理并将被膜拟合成多个层的情况下，最靠近基材的层的密度成为基材侧的被膜的密度。另外，被膜被拟合成单层的情况下，采用其密度作为基材侧的被膜的密度。在此，拟合是指进行X射线测定时，对检测出的X射线光谱校正光谱强度的理论计算值与实测强度的差。
图1中示出对被膜的XRR测定结果进行了拟合处理的一个例子。从最表面起算具有几十nm的膜厚的薄膜的密度可以由全反射临界角度算出，其以外的层的密度可以由干涉条纹的振幅的大小算出。
另外，各层的膜厚可以由振动的周期算出。此外，对于粗糙度，例如可以如日本特开2001-349849号公报中记载的那样，由反射率测定数据整体的衰减率或高角度侧的干涉条纹的振幅的衰减来算出。
以下对拟合处理的步骤进行具体说明。首先，从临界角附近的角度向由单层膜或多层膜构成的膜试样的表面射入X射线，由此得到测定数据。将数据的测定点数设为Np，将某测定部位n处的入射X射线的角度设为α(n)时，例如分别观测使α(n)为0.05°～5°时的反射X射线强度，并以入射X射线的强度进行标准化，由此得到入射角度α(n)时的X射线的反射率R{α(n)}。将α(n)相对于R{α(n)}的相关图称为XRR分布。需要根据试样的基板、膜厚，在适当的条件下进行测定，适当的条件具体是指入射X射线的角度α(n)的测定范围、入射X射线的发散角[°]。
α(n)中，测定开始的角度需要满足入射X射线进行全反射的条件。一般X射线进行全反射的条件可以由元素种类和密度推算，在玻璃基板、Si基板等中全反射临界角是指0.23°。此外测定结束角度优选为与背景成为相同程度的信号强度的角度。
对于入射X射线的发散角，已知基板上的膜的膜厚越厚，X射线的干涉周期[°]越短，膜厚越厚，越需要减小入射X射线的发散角[°]。一般而言，如果膜的厚度为100nm以上，则发散角需要为0.015°以下，如果膜的厚度为300nm以上，则发散角需要为0.003°以下。为了使发散角为0.015°以下，有利用Ge(110)等分光晶体反射1次等的方法。此外，为了使发散角为0.003°以下，有利用Ge(110)等分光晶体反射2次等的方法。这些分光晶体在反射X射线时使入射强度激减。因此，不导入必要以上的分光晶体为宜。
针对如此测定得到的实测分布，对基板和膜或者多层膜分别初期设定膜厚、密度、粗糙度(空气与膜的界面、膜之间的界面、膜与基板的界面)的参数，使这些参数中的至少一个以上变化，通过模拟运算得到分布，将其称为模拟运算分布。通过以该模拟运算分布接近实测分布的方式进行拟合，从而确定膜试样的密度。
作为拟合处理的步骤，例如，采用基于最小二乘法的解析。确定使模拟运算分布与实测分布的残差平方和最小的参数。它是最拟合为测定数据的一组参数。
残差平方和(χ2)是光谱强度的计算反射率(Ical)与实验反射率(Iexp)的差，由式(Y)表示，优选为0.01以下。其中，Np为拟合范围内的数据点数。αi为入射X射线的角度。
上述的拟合处理可以通过使用Rigaku公司制解析软件(GlobalFit)等来解析。
接触本发明的组合物的基材没有特别限定，基材的形状可以为平面、曲面中的任一种，也可以为多个面组合而成的三维结构。另外基材的材质也没有限定，可以由有机系材料、无机系材料中的任一种构成。作为上述有机系材料，可举出丙烯酸树脂、聚碳酸酯树脂、聚酯树脂、苯乙烯树脂、丙烯酸-苯乙烯共聚树脂、纤维素树脂、聚烯烃树脂等热塑性树脂；酚醛树脂、脲树脂、三聚氰胺树脂、环氧树脂、不饱和聚酯、有机硅树脂、聚氨酯树脂等热固性树脂等，作为无机系材料，可举出陶瓷；玻璃；铁、硅、铜、锌、铝等金属；含有上述金属的合金等。
可以对上述基材预先实施易粘接处理。作为易粘接处理，可举出电晕处理、等离子体处理、紫外线处理等亲水化处理。另外，可以利用树脂、硅烷偶联剂、四烷氧基硅烷等实施底涂处理，也可以在基材上预先涂布聚硅氮烷等玻璃被膜。
实施例
以下，举出实施例对本发明进行更具体的说明，但本发明当然不受下述实施例限制，当然也可以在适合上述·下述的主旨的范围内适当加入变更而实施，它们均包含在本发明的技术范围内。
本发明的实施例中使用的测定法如下所述。
接触角的测定
使用协和界面化学公司制“DM700”，使液量为3μL，用θ/2法测定透明被膜表面对水的接触角。
滑落速度的测定
利用向被膜表面滴加水滴时的滑落速度评价水滴的滑落性。具体而言，使用协和界面科学株式会社制的接触角测定装置(DM700)，向倾斜20°的玻璃基板上的被膜上滴加50μL的水滴，测定水滴从初期滴加位置滑落15mm为止的时间，算出被膜表面上的水滴的滑落速度(mm/秒)。
耐磨损性的测定
以载荷1000g/cm3、往返速度为每分钟1600mm的速度，用Savina MX(注册商标)在20mm的距离擦拭2000次，以1000次为单位进行擦拭，分别测定磨损的部位的中央部分3处的接触角，测定3处中2处下降至90°以下为止的次数。
外观评价
在照度1000勒克司的环境中，目视观察被膜，通过官能评价有无白雾或异物(以下统一记载为“污染”)，如下进行评价。
○：完全没有污染
△：可确认膜的部分污染
×：可确认膜的整体污染
耐热水性的测定
将样品浸渍在70℃的离子交换水中12小时，测定浸渍前后的水接触角和滑落速度。
耐硫酸性和防油性的测定
在被膜上，在3个部位分别滴加0.1M硫酸0.035g，并在室温下放置12小时使水分蒸发。水分蒸发后，在滴加了硫酸的部位使用记号笔(Sakura制Pen touch油性中字)画圆，其后，用擦拭布的Savina(注册商标)擦除。3处记号笔痕迹均被擦除的情况下，记为○，存在未被擦除的地方时，记为×。另外，可擦除记号笔痕迹表示防油性也良好。
被膜密度的测定
被膜密度的测定使用Rigaku公司制X射线反射率测定装置(SmartLab)。作为X射线源，使用45kW的X射线产生装置、由Cu靶产生的CuKα射线的波长λ＝0.15418nm或者CuKα1射线的波长λ＝0.15406nm，另外，不使用单色仪或者单色仪使用Ge(220)单色晶体。作为设定条件，取样范围设定为0.01°或者0.002°，搜查范围设定为0.0～2.5°或者0.0～1.6°。然后，按照上述设定条件进行测定，得到反射率测定值。利用该公司解析软件(GlobalFit)对得到的测定值进行解析。
实施例1
使上述的式(A2-26)中的n的平均值为24的化合物(1)0.03g、Durazane(注册商标)1500slow cure(MERCK公司制)0.03g溶于异辛烷9.94g，在室温下使用漩涡混匀仪(Vortex)混合1分钟，得到涂覆液。利用旋涂机(MIKASA公司制)，以转速3000rpm、20sec的条件将上述涂覆液在进行了等离子体处理的无碱玻璃(EAGLE XG)上制膜后，以200℃进行3小时热处理，由此在基材上得到被膜。其后，通过上述的测定方法进行被膜的评价。应予说明，Durazane(注册商标)1500 slow cure具有以下的下述式(B3)表示的结构单元。
式(B3)中，R表示氢原子或者甲基。
实施例2～11、比较例1～2
将有机硅化合物(a)、有机聚硅氮烷(b)以及溶剂(c)的种类和/或量变更为表5的比例，除此之外，与实施例1同样地进行，制作被膜。应予说明，Durazane(注册商标)1500rapid cure(MERCK公司制)也具有与上述(B3)同样的结构单元。Durazane(注册商标)1500slow cure和Durazane(注册商标)1500 rapid cure均具有9～27质量％的Si(OC2H5)3基，另外，上述(B3)中的结构中的、SiH基的氢原子与Si-CH3基的甲基的摩尔比(甲基/氢原子)均为1.5～3.0。
上述Si(OC2H5)3基的质量比以及氢原子与甲基的摩尔比基于1H-NMR(400MHz，基准：CDCl3(＝7.24ppm))的积分值确定。即，由积分值求出有机聚硅氮烷中的SiH、SiCH3和Si(OCH2CH3)3的摩尔比，算出氢原子与甲基的摩尔比。另外，将各者换算成质量比，算出有机聚硅氮烷中含有的Si(OC2H5)3基的质量％。
比较例1中使用的化合物(2)使用单末端型反应性硅油(X-24-9011，信越化学工业公司制)。
[表5]
*1 Durazane(注册商标)1500 rapid cure(MERCK公司制)
*2 Durazane(注册商标)1500 slow cure(MERCK公司制)
将得到的被膜的评价结果示于表6和表7。
[表6]
[表7]
将有机硅化合物(a)与有机聚硅氮烷(b)按照规定的浓度混合的实施例1～11中，能够制成防水·防油性、液滴滑落性、耐磨损性、耐硫酸性、耐热水性和外观优异的被膜。已知有机硅化合物对光的稳定性非常高，但另一方面由于具有硅氧烷键，所以由混合了有机硅化合物的组合物得到的被膜不容易具有对水或热水的耐久性。因此，对于由混合了有机硅化合物的组合物得到的被膜，为了在暴露于苛刻的环境后也能维持良好的性能，可以说为耐热水性高的膜对于在实际使用环境中也能维持性能来讲是重要的性能。另外，在通常的规格条件下，如果与各种物品或雨等摩擦、或者它们碰撞而使被膜剥离，则难以维持防水·防油性能，因此耐磨损性作为被膜的特性也是重要的。因此，也优选为具有耐热水性和耐磨损性的被膜。
产业上的可利用性
由本发明的组合物得到的被膜的防水·防油性和耐硫酸性(优选防水·防油性和耐硫酸性、以及液滴滑落性、耐磨损性、外观和耐热水性)优异。因此，作为触摸面板显示器等显示装置、光学元件、半导体元件、建筑材料、汽车部件、纳米压印技术等中的基材有用。此外，可适当地用作电车、汽车、船舶、飞机等运输设备的主体、窗玻璃(前玻璃、侧玻璃、后玻璃)、后视镜、减震器等物品。另外，还可用在建筑物外壁、帐篷、太阳光发电模块、隔音板、混凝土等户外用途。也可用于渔网、捕虫网、水槽等。并且也可以用于厨房、浴室、盥洗台、镜子、厕所周围的各部件的物品、吊灯、瓷砖等陶磁器、人工大理石、空调等各种室内设备。另外，也适合用作工厂内的夹具或内壁、配管等的防污处理。还适合于护目镜、眼镜、防护帽、弹珠、纤维、伞、玩具、足球等。此外也可以作为食品用包装材料、化妆品用包装材料、罐的内部等各种包装材料的附着防止剂使用。
Claims (5)
1.一种混合组合物，是有机硅化合物a、有机聚硅氮烷b和溶剂c的混合组合物，所述有机硅化合物a是下述式(A2-1)表示的化合物，
相对于所述组合物100质量％，所述有机硅化合物a与所述有机聚硅氮烷b的合计浓度为0.2质量％以上且2.0质量％以下，
式(A2-1)中，多个Rs2各自独立地表示碳原子数1～10的烷基，
多个Rs3各自独立地表示碳原子数1～4的烷基，
Ys1表示单键或者-Si(Rs2)2-Ls1-，该Ls1表示2价的烃基，该2价的烃基中含有的-CH2-被置换成-O-或不被置换，
Zs1表示-O-或者2价的烃基，该2价的烃基中含有的-CH2-被置换成-O-或不被置换，
n1表示1以上的整数，
多个Aa1各自独立地表示水解性基团；
所述有机聚硅氮烷b具有下述式(B2)表示的结构单元和下述式(B1)表示的结构单元，
所述式(B2)中，Rp21、Rp22和Rp23各自独立地表示氢原子或者碳原子数1～10的烃基，其中，Rp21和Rp22中的至少一者表示碳原子数1～10的烃基，
所述式(B1)中，Rp10和Rp11各自独立地表示氢原子或者碳原子数1～10的烃基，
Y表示碳原子数1～10的2价的烃基，
多个X各自独立地表示水解性基团。
2.根据权利要求1所述的组合物，其中，所述有机聚硅氮烷b含有2质量％～50质量％的所述式(B1)的SiX3基。
3.根据权利要求1或2所述的组合物，其中，所述有机硅化合物a与所述有机聚硅氮烷b的质量比a/b为0.2以上。
4.一种被膜，是权利要求1～3中任一项所述的组合物的固化物。
5.一种被覆体，是在基材上被覆权利要求4所述的被膜而成的被覆体，利用X射线反射率法求出的基材侧的被膜的密度为0.9g/cm3以上。
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